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JPH0475245B2 - - Google Patents

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Publication number
JPH0475245B2
JPH0475245B2 JP2217248A JP21724890A JPH0475245B2 JP H0475245 B2 JPH0475245 B2 JP H0475245B2 JP 2217248 A JP2217248 A JP 2217248A JP 21724890 A JP21724890 A JP 21724890A JP H0475245 B2 JPH0475245 B2 JP H0475245B2
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JP
Japan
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dihalide
component
polymerization
alkyl
compound
Prior art date
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Application number
JP2217248A
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English (en)
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JPH03115310A (ja
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Publication date
Family has litigation
First worldwide family litigation filed litigation Critical https://patents.darts-ip.com/?family=11212191&utm_source=google_patent&utm_medium=platform_link&utm_campaign=public_patent_search&patent=JPH0475245(B2) "Global patent litigation dataset” by Darts-ip is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.
Application filed filed Critical
Publication of JPH03115310A publication Critical patent/JPH03115310A/ja
Publication of JPH0475245B2 publication Critical patent/JPH0475245B2/ja
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00—Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00—Polymerisation catalysts
    • C08F4/02—Carriers therefor
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00—Polymerisation catalysts
    • C08F4/42—Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors
    • C08F4/44—Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors selected from light metals, zinc, cadmium, mercury, copper, silver, gold, boron, gallium, indium, thallium, rare earths or actinides
    • C08F4/60—Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors selected from light metals, zinc, cadmium, mercury, copper, silver, gold, boron, gallium, indium, thallium, rare earths or actinides together with refractory metals, iron group metals, platinum group metals, manganese, rhenium technetium or compounds thereof
    • C08F4/62—Refractory metals or compounds thereof
    • C08F4/64—Titanium, zirconium, hafnium or compounds thereof
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts

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  • Health & Medical Sciences (AREA)
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  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Polymerization Catalysts (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、CH2＝CHRオレフイン（ここでＲ
は炭素数が１〜４のアルキル基、又はアリール基
である）及び該オレフインとエチレンの混合物の
重合用触媒に関するものである。 今までに知られているプロピレン及びそれより
高級なオレフインの重合用の担持されている高活
性のそして高度に立体特異性の触媒は、電子供与
体化合物（外部電子供与体）で部分的に錯体化さ
れているAl−アルキル化合物を、活性形のMg−
ハライド上に担持されているTi化合物及び電子
供与体化合物（内部電子供与体）からなる固体成
分と反応させることにより得られる。 そのような触媒の例は米国特許1559194及びベ
ルギー特許868682中に記されている。 高いアイソタクチツク指数を有する重合体を得
るためには、上記の担持されている触媒は内部電
子供与体の使用を必要とする。もし内部電子供与
体を省くならば、低いアイソタクチツク指数を有
する重合体が得られる。 今回、意外なことにも、Si−OR、Si−OCOR
又はSi−NR2基を含有しているケイ素化合物であ
る外部電子供与体を使用するならば、内部電子供
与体化合物を含まないTi−含有Mgハロゲン化合
物たとえばMgジハライド担持触媒を使用するこ
とにより、高いアイソタクチツク指数を有するア
ルフアオレフインの高収率重合体が得られること
を見出した。 Si−Ｏ−Ｃ結合を含有しているケイ素化合物を
内部及び外部電子供与体の両方として使用するこ
とにより製造された触媒は知られていたが、安息
香酸のエステルを内部及び外部電子供与体として
使用する触媒を用いて得られるものより良好な活
性及び立体特異性に関する性能を与えなかつたこ
とを考慮にいれるなら、上記の結果は驚異的であ
る。 上記の先行技術触媒のむしろ劣つている性能
は、Si含有内部電子供与体が、Ti含有担持成分
から実質的に除去されるような製造方法が採用さ
れていた結果である。 本発明の触媒は、下記の成分の間の反応生成物
からなつている： ａ Al−アルキル化合物、 ｂ １個以上の式RmSiYnXp ［式中、Ｒは炭素数が１〜20のアルキル、アル
ケニル、アリール、アリールアルキル、シクロア
ルキル基であり、 Ｙは−OR′、−OCOR′、−NR′2であり、ここで
R′はＲとは同一であるか又は異なつておりそし
てＲと同じ意味を有し、 Ｘはハロゲンもしくは水素原子又は −OCOR″、−NR″2基であり、ここでR″はR′と等
しいか又は異なつており、そしてR′と同じ意味
を有し、 ｍ、ｎ及びｐはそれぞれ、ｍは０〜３、ｎは１
〜４、そしてｐは０〜１の数であり、そしてｍ＋
ｎ＋ｐは４に等しい］ のケイ素化合物、 ｃ 必須担体としての活性形の無水のMgジハラ
イド及び該Mgジハライド上に担持されているTi
−ハライドから実質的になる固体触媒成分。 成分ｃの必須担体を形成する活性形のMgハロ
ゲン化合物たとえば活性な無水Mgジハライド
は、成分ｃのＸ線粉末スペクトル中で１m2／ｇの
表面積を有するジハライドの粉末スペクトル中に
現れる最も強い回折線の少なくとも30％の広がり
を示すMgジハライドであるか、又は該強度ピー
クが最強線の面間距離に関してシフトしているハ
ロにより置き換わつているようなＸ線粉末スペク
トルを示すMgジハライドであるか、及び／又は
３m2／ｇより大きい表面積を有するMgジハライ
ドである。 Mgジハライドの表面積の測定は、成分ｃを沸
騰TiCl2で２時間処理した後に行なわれる。測定
値をMgジハライドの表面積とする。Mgジハラ
イドの非常に活性な形は、１m2／ｇの表面積を有
する対応するジハライドのスペクトル中に現われ
る最も強い回折線が相対的強度において減少し、
そして広がつてハロを形成するようなＸ線粉末ス
ペクトルを示すものであるか、又は最も強い線が
面間距離に関してシフトしたハロにより置き換わ
つているようなものである。一般に、上記の形の
表面積は30〜40m2／ｇより大きく、そして特には
100〜300m2／ｇである。 活性形は、上記の形から、不活性炭化水素溶媒
中での成分ｃの熱処理によつても誘導でき、それ
はＸ線スペクトル中でハロの代りに鋭い回折線を
示すものである。 これらの形の鋭い最強線は、いずれの場合に
も、１m2／ｇの表面積を有するMgジハライドの
対応する線に関して少なくとも30％の広がりを示
している。好適なMgジハライドはMgジクロラ
イド及びMgジブロマイドである。ジハライドの
含水量は一般に１重量％より少ない。 活性Mgジハライド上に担持されているTiハラ
イド又はTiハロアルコレート及びエステルとは、
担体上に化学的もしくは物理的に固着され、成分
ｃを沸騰している１，２−ジクロロエタンで２時
間処理することによつても成分ｃから抽出できな
いような上記の化合物を意味する。 成分ａ，ｂ及びｃは互いにいずれの順序でも反
応させられるが、好適には成分ａ及びｂを予備混
合し、その後成分ｃと接触させる。 ａ及びｂの予備混合は、普通、室温乃至重合温
度の間の温度において行なうことができる。 ｃ及びｂの予備反応は比較的高い温度において
も実施できる。化合物ｂを加えそして成分ｃ自身
と反応させることもできる。成分ｂを、成分ｃ上
に担持されているハロゲン化されたTi化合物に
関して少なくとも１のモル比で、そして成分ａと
して使用されているAl−アルキル化合物に関し
て20より少ない、好適には0.05〜0.3の間の、モ
ル比で反応させることができる。 成分ｃにおいては、Mgジハライド及びそれに
担持されているハロゲン化Ti化合物の間のモル
比は１〜500の間である。 ｂに示されているケイ素化合物には、一般式 RmSiYnXp ［式中、Ｒは炭素数が１〜20のアルキル、アル
ケニル、アリール、アリールアルキル、シクロア
ルキル基であり、 Ｙは−OR′、−OCOR′、−NR′2であり、ここで
R′はＲとは同一であるか又は異なつておりそし
てＲと同じ意味を有し、 Ｘはハロゲンもしくは水素原子又は −OCOR″、−NR″2基であり、ここでR″はR′と等
しいか又は異なつており、そしてR′と同じ意味
を有し、 ｍ、ｎ及びｐはそれぞれ、ｍは０〜３、ｎは１
〜４、そしてｐは０〜１の数であり、そしてｍ＋
ｎ＋ｐは４に等しい］ の化合物が包含される。 使用できる他のケイ素化合物は、２個以上のケ
イ素原子が、酸素又は窒素原子を介して、互いに
結合されているような化合物である。 これらの化合物の例は、ヘキサエトキシジシロ
キサン、対称性ジフエニルテトラエトキシジシロ
キサン である。 好適なケイ素化合物は、フエニルトリアルコキ
シシラン、ジフエニルジアルコキシシランの如き
フエニルアルコキシシラン、例えばフエニルトリ
エトキシ又はトリメトキシシラン、ジフエニルジ
メトキシ及びジエトキシシラン、モノクロロフエ
ニルジエトキシシラン；アルキルジ−もしくはト
リ−アルコキシシランの如きアルキルアルコキシ
シラン、例えばエチルトリエトキシシラン、エチ
ルトリイソプロポキシシランである。 他の適当な化合物の例は、クロロトリエトキシ
シラン、アセトキシトリエトキシシラン、ビニル
トリエトキシシラン、ブチルトリエトキシシラ
ン、トリフエニルモノエトキシシラン、フエニル
トリシクロエトキシシラン、フエニルジエトキシ
ジエチルアミノシラン、テトラフエノキシシラン
又はテトラアルコキシシラン、例えばテトラメト
キシシランである。 ケイ素化合物を、例えばSiCl4の如きハロゲン
化されたケイ素化合物とアルコール又はMgもし
くはAkのアルコレートとの反応によりその場で
生成することもできる。 本発明の触媒中では、ケイ素化合物は、種々の
触媒生成成分の間の反応の固体生成物中に結合さ
れた形で、そして0.05より大きい、一般的に0.1
〜５のケイ素化合物とハロゲン化されたTi化合
物のモル比で、存在している。 成分ａを形成しているAl−アルキル化合物に
は、Al−トリアルキル、例えばAl−トリエチル、
Al−トリイソブチル、Al−トリイソプロピル及
びヘテロ原子を介して互いに結合している２個以
上のAl原子を含有している化合物、例えば （C2H5）2Al−Ｏ−Al（C2H5）2、 が包含される。上記の如く、Al原子が例えばSO4
又はSO3の如き基を介して結合されているような
Al−アルキル化合物も適している。これらAl−
アルキル化合物は複数種併用することもできる。
例えば、上記例示の如きAl−アルキル化合物と
AlEt2Clの如きAl−アルキルハライドとの併用で
使用することもできる。 成分ｃは公知の方法に従つて製造できるこれら
の方法のうちの一方法は、Mgジハライド、Ti−
ハライドを、粉砕生成物のＸ線スペクトル中に
Mgジハライドのスペクトルに関して前記されて
いる変化現象が現れるまで一緒に粉砕し、そして
その後粉砕された生成物を例えば１，２−ジクロ
ロエタンの如きハロゲン化炭化水素中の懸濁液状
で熱処理し、そしてヘプタン又は同様な炭化水素
溶媒で洗浄することからなつている。処理時間は
一般に１〜４時間であり、それは処理温度によつ
ても適宜に変更できる。 他の方法に従うと、Mgジハライドとアルコー
ルの間の付加物をTiCl4と反応させる。この反応
はベルギー特許868682及び広告されたドイツ特許
3022738中に記されている。 上記の全ての方法では、最終生成物は、上記の
活性形で存在しているMgジハライドを含有して
いる。 活性形のMgジハライドを生成するため、又は
ジハライドが活性形で存在しているようなTi含
有Mgジハライド担持成分を生成するための他の
公知の方法の例としては下記の如く反応があげら
れる： − グリニヤール試薬又はMgR2化合物（Ｒはヒ
ドロカルビル基である）又は該MgR2化合物と
Al−トリアルキルとの錯体、及びハロゲン化
剤、例えばAlX3もしくはAlRmXn化合物（Ｘ
はハロゲンであり、Ｒはヒドロカルビルであ
り、ｍ＋ｎ＝３である）、SiCl4又はHSiCl3の
反応、 − グリニヤール試薬とシラノールもしくはポリ
シロキサン、H2Ｏ又はアルコールとの反応及
びその後のハロゲン化剤又はTICl4との反応、 − Mgとアルコール及びハロゲン化水素酸との
反応又はMgとヒドロカルビルハライド及びア
ルコールとの反応、 − MgOとCl2又はAlCl3との反応、 − MgX2・nH2Ｏ（Ｘ＝ハロゲン）とハロゲン
化剤又はTiCl4との反応、 − Mgモノもしくはジアルコレート又はMgカ
ルボキシレートとハロゲン化剤との反応。 Ti−ハライド又はTi−ハロゲンアルコレート
には特に、Ti−テトラハライド、Ti−トリハラ
イド及びTi−トリハロゲンアルコレートが包含
される。好適な化合物は、TiCl4、TiBr4、２，
６−ジメチルフエノキシトリクロロチタンであ
る。 Ti−トリハライドは公知の方法により、例え
ばTiCl4をAlもしくは有機金属Al化合物を用いて
又は水素を用いて還元することにより、得られ
る。 Ti−トリハライドの場合、触媒性能を改良す
る目的のためには、チタンの酸化（部分的であつ
ても）を、成分ｃの製造中又は後に行なうことが
簡便である。この目的用には、ハロゲン、ヨウ素
ハライドを使用できる。 成分ａはAl−トリアルキル、例えばAl−トリ
エチル又はAl−トリイソブチルである。 成分ｃの好適な製造方法は、MgCl2、TiCl4及
びケイ素化合物を共粉砕しそして粉砕された生成
物をハロゲン化された炭化水素身例えば１，２−
ジクロロエタン、で処理することからなつてい
る。 本発明に従う触媒は、アルフア−オレフインを
公知の方法により重合するために、すなわち重合
を液相で不活性炭化水素溶媒の存在下もしくは不
存在下で、又は気相で、又は例えば液相重合段階
と気相段階を組み合わせることにより実施する際
に、使用できる。一般に、温度は40°〜160℃の
間、好適には60°〜90℃の間、であり、大気圧以
上の圧力において行なうことができる。 分子量調節剤として、水素又は他の公知の型の
調節剤が使用できる。 これらの触媒はプロピレン、ブチル−１、スチ
レン、４−メチルペンテンの重合においてとくに
良好に使用できる。該触媒はまた、公知の方法に
従つて、プロピレン及びエチレンを重合させて低
温における比較的良好な耐衝撃性を有する改良ポ
リプロピレン（いわゆるプロピレン及びエチレン
のブロツク共重合体）を製造するため、又はプロ
ピレンと少割合のエチレンの結晶性ランダム共重
合体を得るためにも使用できる。 下記の実施例は単に説明目的のために示されて
いるものであり、本発明の範囲を限定しようとす
るものではない。 実施例 １ 60℃に維持されておりそして窒素雰囲気による
圧力下に保たれている磁気攪拌機及び熱電対を備
えている2000mlの全容積を有するステンレス調オ
ートクレーブ中に、５ミリモルのトリエチルアル
ミニウム、1.5ミリモルのフエニルトリエトキシ
シラン（PES）、ベリギー特許868682（対応特開昭
54−39484）の実施例１に記載されたと同様の条
件で反応させたMgCl2・２，3C2H5OHとTiCl4の
反応により得られた固体触媒成分及びガス抜きさ
れた無水ｎ−ヘプタン中の懸濁液700mlを加え、
その間にプロピレンも供給した。上記固体触媒成
分は、１m2／ｇの表面積を有するMgCl2のスペク
トル中に現われる最も強い回折線が相対的強度に
おいて減少しそして広がつてハロを生成するよう
なＸ線粉末スペクトルを示した。オートクレーブ
を閉じ、その後水素を0.2気圧までの圧力で加え、
温度を70℃まで急速にあげ、そして同時にプロピ
レンを７気圧の全圧となるまで加えた。重合中、
単量体を連続的に供給することにより圧力を一定
の保つた。４時間後に、重合を中止し、重合体を
濾過により分離し乾燥した。濾液中に溶解されて
いるある量の重合体を単離し、重量測定し、そし
てアイソタクチツク指数（−）の計算のため
の沸騰しているｎ−ヘプタン中に可溶性である重
合体の重量と合計した。触媒成分の使用量並びに
該成分中のTi含有量、加えられたTi当りの重合
体の収率、アイソタクチツク指数（−）、及
びテトラリン中で135℃において測定された固有
粘度を表に示す。 実施例 ２ 下記の如くして製造された固体触媒成分を用い
て実施例１を繰返した。 無水MgCl2、Mg／Siモル比６となる量のフエ
ニルトリエトキシシラン、フエニルトリエトキシ
シランに対するモル比１：１のTiCl4を、１の
総容積を有しそして３Kgの直径が16mmのステンス
鋼球を含有しているN.V.テマ社、グラベンハー
グ（オランダ）製のVIBRATOM型の振動ミル
中で粉砕した。粉砕は100ｇ／全容積（空）に
等しい充填係数を用いて25℃のミルの内部温度に
おいて、72時間にわたつて行なわれた。ミルへの
充填、粉砕、及びミルからの排出は窒素雰囲気下
で行なわれた。10ｇの共粉砕生成物を100mlの１，
２−ジクロロエタンと80℃において２時間接触さ
せた。この時間後に、１，２−ジクロロエタンを
80℃において濾過により除去した。そして残つて
いる固体生成物を、濾過から塩素イオンが消える
まで、室温においてｎ−ヘプタンで繰返し洗浄
し、次にヘプタン懸濁液中に保つた。このように
して製造された触媒成分は、１m2／ｇの表面積を
有するMgCl2のスペクトル中に現われる最も強い
回折線が相対的強度において減少しそして広がつ
てハロを生成するようなＸ線粉末スペクトルを示
した。 エステルの型、固体触媒成分の特徴及び重合試
験の結果を表に示す。 実施例 ２ 62ｇのMgCl2及び12.5ｇのTiCl4を実施例２に
記されているミル中に加え、そして室温で60時間
一緒に粉砕した。チタン含有量は3.9重量％であ
つた。10ｇの共粉砕生成物を80℃において２時間
にわたつて100mlの１，２−ジクロロエタンと接
触させた。次に固体を濾過により分離し、その後
同一温度において、濾液から塩素イオンが消える
まで、ヘプタンで洗浄した。Ｘ線粉末スペクトル
は実施例１の触媒成分のそれと同様であつた。得
られた固体触媒成分をプロピレンの重合において
実施例１に記されているのと同じ重合条件下で使
用した。重合結果を表に示す。 実施例 ３ 40ｇのMgCl2を実施例２に記されているミル中
で室温において200時間にわたつて粉砕した。10
ｇの粉砕生成物を135℃において２時間にわたつ
て150mlのTiCl4で処理した。熱時濾過後に、
TiCl4を用いる処理を繰返した。80℃においてヘ
プタンで洗浄しそして乾燥した後に、乾燥固体を
実施例１に記されているのと同じ重合条件下で使
用した。固体触媒成分は実施例１の触媒成分のも
のと同様なＸ線粉末スペクトルを示した。重合の
結果を表に示す。 比較例 １ 200mgの実施例４に従つて製造された固体触媒
成分をプロピレンの重合において、PESの代りに
エチルｐ−トルエートを使用する以外は実施例１
に記されているのと同じ条件下で用いた。重合の
結果を表に示す。 比較例 ２ 比較例１を繰返したが、実施例３に従つて製造
された固体触媒成分を使用した。重合試験の結果
を表に示す。 【表】
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明のオレフイン重合用触媒の調
製過程を模式的に示すフローチヤートである。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 下記成分： ａ Al−アルキル化合物、 ｂ １個以上の式RmSiYnXp ［式中、Ｒは炭素数が１〜20のアルキル、アル
    ケニル、アリール、アリールアルキル、シクロア
    ルキル基であり、 Ｙは−OR′、−OCOR′、−NR′2であり、ここで
    R′はＲとは同一であるか又は異なつておりそし
    てＲと同じ意味を有し、 Ｘはハロゲンもしくは水素原子又は −OCOR″、−NR″2基であり、ここでR″はR′と等
    しいか又は異なつており、そしてR′と同じ意味
    を有し、 ｍ、ｎ及びｐはそれぞれ、ｍは０〜３、ｎは１
    〜４、そしてｐは０〜１の数であり、そしてｍ＋
    ｎ＋ｐは４に等しい］ のケイ素化合物、 ｃ 必須担体としての活性形の無水のMgジハラ
    イド及び該Mgジハライド上に担持されているTi
    −ハライドから実質的になる固体触媒成分 の反応生成物を含有してなるアルフアーオレフイ
    ンの重合用触媒。 ２ 該Al−アルキル化合物が、Al−トリアルキ
    ル或いは酸素もしくは窒素原子を介して、又は
    SO4もしくはSO3基を介して互いに結合している
    ２個以上のAl原子を含有しているAl−アルキル
    化合物である特許請求の範囲第１項記載の触媒。
JP2217248A 1980-08-13 1990-08-20 オレフインの重合用の成分及び触媒 Granted JPH03115310A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT8024141A IT1209255B (it) 1980-08-13 1980-08-13 Catalizzatori per la polimerizzazione di olefine.
IT24141A/80 1980-08-13

Related Parent Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP56126027A Division JPS5763312A (en) 1980-08-13 1981-08-13 Ingredient and catalyst for olefin polymerization

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH03115310A JPH03115310A (ja) 1991-05-16
JPH0475245B2 true JPH0475245B2 (ja) 1992-11-30

Family

ID=11212191

Family Applications (11)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP56126025A Granted JPS5763310A (en) 1980-08-13 1981-08-13 Ingredient and catalyst for olefin polymerization
JP56126026A Granted JPS5763311A (en) 1980-08-13 1981-08-13 Ingredient and catalyst for olefin polymerization
JP56126027A Granted JPS5763312A (en) 1980-08-13 1981-08-13 Ingredient and catalyst for olefin polymerization
JP2217248A Granted JPH03115310A (ja) 1980-08-13 1990-08-20 オレフインの重合用の成分及び触媒
JP3171823A Expired - Lifetime JPH0670097B2 (ja) 1980-08-13 1991-06-18 オレフイン重合用の固体触媒成分及び触媒
JP3171844A Expired - Lifetime JPH075662B2 (ja) 1980-08-13 1991-06-18 オレフイン重合用の触媒成分及び触媒
JP6025984A Expired - Lifetime JP2500297B2 (ja) 1980-08-13 1994-01-31 オレフインの重合用の触媒
JP6025986A Expired - Lifetime JP2500298B2 (ja) 1980-08-13 1994-01-31 オレフインの重合用の固体触媒成分
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