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CN107108349B - 夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃 - Google Patents

夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃 Download PDF

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CN107108349B
CN107108349B CN201580061149.3A CN201580061149A CN107108349B CN 107108349 B CN107108349 B CN 107108349B CN 201580061149 A CN201580061149 A CN 201580061149A CN 107108349 B CN107108349 B CN 107108349B
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CN
China
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layer
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mass
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楠藤健
小林卓哉
油井太我
浅田光则
镰田洋平
矶上宏一郎
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Kuraray Europe GmbH
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Kuraray Co Ltd
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Publication date
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Abstract

本发明提供即使减薄隔音性也优异、且取向度低、收缩性低的夹层玻璃用中间膜。本发明涉及一种夹层玻璃用中间膜，其包含至少1层含有热塑性弹性体的A层，热塑性弹性体具有硬链段嵌段和软链段嵌段，A层具有以硬链段嵌段为岛成分、以软链段嵌段为海成分的海岛相分离结构，对于A层，由小角X射线散射测定得到的基于该硬链段嵌段或该软链段嵌段的周期性散射或干涉性散射的方位角强度分布中，基于包含作为最大强度的方位角的任意方位角180度的范围中的最大强度值和最小强度值，由(最大强度值‑最小强度值)/(最大强度值+最小强度值)定义的取向度(1)为0.9以下。

Description

夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃
技术领域
本发明涉及隔音性优异、取向度低、收缩性得到降低的夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃。
背景技术
以往，在窗户等要求隔音的场所对玻璃进行施工时，进行了如下方法：通过加厚玻璃的厚度，从而利用重量提高隔音效果，或者使用将2张以上的玻璃板与中间膜层叠而成的夹层玻璃来提高隔音效果。后者的使用中间膜的方法中，利用中间膜的衰减性能、和将振动能转化为热能的中间膜的性能，来提高玻璃的隔音性。
作为改善隔音性的方法，提出了，用使聚苯乙烯与橡胶系树脂的共聚物增塑化而成的聚乙烯醇缩醛系树脂层叠而得到的中间膜(例如参照专利文献1)。然而，本提案中，弯曲强度不充分，为了在建筑用玻璃建材、汽车用可开式车顶、尾玻璃之类的有外部载荷影响的场所应用，存在进一步改善的余地。
另外，提出了，由聚乙烯醇缩丁醛形成的、具有一定的耐冲击性和隔音性的夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃(例如参照专利文献2)。然而，本提案中，弯曲强度不充分，为了在建筑用玻璃建材、汽车用可开式车顶、尾玻璃之类的有外部载荷影响的场所应用，存在进一步改善的余地。
进而近年来，从节能化的观点出发，汽车等的燃料消耗量改善越来越成为大的课题。作为用于改善汽车等的燃料消耗量的方法，可以举出：抑制空调使用的方法；使汽车轻量化的方法。
作为抑制空调使用的方法，可以举出：将能够抑制汽车内的温度上升的隔热性高的夹层玻璃用于汽车的玻璃的方法。作为使汽车轻量化的方法，可以举出：使夹层玻璃本身轻量化的方法。
使夹层玻璃本身轻量化时，必须使夹层玻璃薄。然而，现有的夹层玻璃中存在由于变薄而隔音性降低的问题。
作为制造具有适合的隔音性的夹层玻璃的方法，提出了：将包含苯乙烯与橡胶系树脂单体的共聚物的层用包含热粘接性树脂的层夹持而形成3层构成的中间膜，将该中间膜用2张以上的玻璃层压而制造夹层玻璃的方法(例如参照专利文献3)；使用层叠体制作夹层玻璃的方法，所述层叠体将包含聚乙烯醇缩醛的A层与包含聚烯烃的B层进行层叠来提高层间粘接性(例如参照专利文献4)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2007-91491号公报
专利文献2：国际公开2005/018969号公报
专利文献3：日本特开2009-256128号公报
专利文献4：日本特开2012-006406号公报
发明内容
发明要解决的问题
本发明是解决上述课题而作出的，其目的在于，提供：即使减薄隔音性也优异、且收缩性低的夹层玻璃用中间膜和使用其的夹层玻璃。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述课题进行了深入研究，结果发现：夹层玻璃用中间膜中使用的层中，岛成分的相分离尺寸有时变大，因此，制造夹层玻璃时，夹层玻璃用中间膜收缩、或夹层玻璃的雾度降低，发现：使用具有一定特定构成的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃即使减薄隔音性也优异、且收缩性低。
即，本发明涉及一种夹层玻璃用中间膜，其包含至少1层含有热塑性弹性体的A层，热塑性弹性体具有硬链段嵌段和软链段嵌段，A层具有以硬链段嵌段为岛成分、以软链段嵌段为海成分的海岛相分离结构，对于A层，由小角X射线散射测定得到的基于该硬链段嵌段或该软链段嵌段的周期性散射或干涉性散射的方位角强度分布中，基于包含作为最大强度的方位角的任意方位角180度的范围中的最大强度值和最小强度值，用下述式(i)定义取向度(1)时，取向度(1)为0.9以下，
取向度(1)＝(最大强度值-最小强度值)/(最大强度值+最小强度值)(i)。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，用下述式(ii)定义取向度(2)时，取向度(2)为10以下，
取向度(2)＝最大强度值/最小强度值 (ii)。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，沿着与A层大致平行的平面切割A层的厚度方向中央区域，对于所得切割面上的任意5处，利用原子力显微镜观察200nm×200nm的范围的区域的相位图像中，从各相位图像中的大致椭圆状或大致连续直线状的岛成分中，分别选定长径尺寸达到最大的岛成分时，所选定的岛成分的长径尺寸的平均值为100nm以下。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，用2张玻璃夹持夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃中，双折射的相位差为0～140nm。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，热塑性弹性体为嵌段共聚物的氢化物，所述嵌段共聚物具有包含芳香族乙烯基单体单元60摩尔％以上的聚合物嵌段(a)、和包含共轭二烯单体单元60摩尔％以上的聚合物嵌段(b)，聚合物嵌段(b)具有总计50摩尔％以上的异戊二烯单元和丁二烯单元作为共轭二烯单体单元，源自共轭二烯单体单元的碳碳间双键的残留量为2～40摩尔％。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，热塑性弹性体中的硬链段嵌段的含量低于20质量％。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，在-10～30℃的范围内具有基于ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定的A层的tanδ达到最大的峰。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，基于ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定的A层的tanδ达到最大的峰优选为1.3以上、1.5以上。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，在A层的至少单面具有包含热塑性树脂的B层。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，B层中的增塑剂的含量相对于热塑性树脂100质量份为50质量份以下。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，B层的热塑性树脂为聚乙烯醇缩醛。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，B层的热塑性树脂为离聚物。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，用玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张玻璃夹持而成的夹层玻璃中，在ASTM E90-09的条件下测定的4000Hz下的声音透过损失为37dB以上。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，硬链段嵌段为聚苯乙烯嵌段或聚甲基丙烯酸甲酯嵌段。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，构成夹层玻璃用中间膜的层中的至少1层中含有隔热材料。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，将夹层玻璃用中间膜用透明玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张透明玻璃夹持而成的夹层玻璃中，可见光透射率为70％以上、波长800～1100nm的红外线平均透射率为70％以下。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，将夹层玻璃用中间膜用绿玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张绿玻璃夹持而形成的夹层玻璃中，可见光透射率为70％以上、波长800～1100nm的红外线平均透射率为32％以下。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，隔热材料包含选自锡掺杂氧化铟、锑掺杂氧化锡、锑酸锌、金属掺杂氧化钨、酞菁化合物、铝掺杂氧化锌和六硼化镧中的至少1种。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，金属掺杂氧化钨为铯掺杂氧化钨。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，A层或B层中的任意至少一层中含有隔热材料。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，至少B层中含有紫外线吸收剂。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，紫外线吸收剂包含选自由苯并三唑系化合物、二苯甲酮系化合物、三嗪系化合物、苯甲酸酯系化合物、丙二酸酯系化合物和草酰苯胺系化合物组成的组中的至少1种。
本发明进一步优选为一种夹层玻璃用中间膜，用玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张玻璃夹持而成的夹层玻璃中，雾度为5以下。
本发明涉及一种夹层玻璃，其使将上述夹层玻璃用中间膜配置于2张玻璃之间而成的。
发明的效果
根据本发明，可以提供：即使减薄隔音性也优异、且收缩性低的夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃。
附图说明
图1为夹层玻璃用中间膜的构成的截面图的一例。
图2为基于ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定的A层的tanδ11的测定结果的一例。
图3为基于ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定的A层的剪切复合弹性模量G＊12的测定结果的一例。
图4为示出实施例5和比较例1的A层中的周期性(干涉性)散射的方位角强度分布的图。
图5为将实施例11的夹层玻璃用中间膜的A层切割、利用原子力显微镜以200nm×200nm的扫描尺寸拍摄切割面而得到的照片。
图6为将比较例1的夹层玻璃用中间膜的A层切割、利用原子力显微镜以200nm×200nm的扫描尺寸拍摄切割面而得到的照片。
图7为耐热蠕变性的评价中使用的夹层玻璃的示意图的一例。
图8为使铁板胶合于耐热蠕变性的评价中使用的夹层玻璃时的示意图的一例。
图9为为了评价耐热蠕变性而将胶合有铁板的夹层玻璃靠于支架时的示意图的一例。
具体实施方式
以下，对本发明的实施方式进行说明，但本发明不限定于本实施方式。
[A层]
本发明为包含至少1层含有热塑性弹性体的A层的夹层玻璃用中间膜，热塑性弹性体具有硬链段嵌段和软链段嵌段。另外，本发明的夹层玻璃用中间膜的A层中，热塑性弹性体具有以硬链段嵌段为岛成分、以软链段嵌段为海成分的海岛相分离结构。
硬链段嵌段与软链段嵌段的相容性不高，因此，混合状态下，分离为硬链段嵌段的相与软链段嵌段的相，形成相分离结构。本说明书中，海岛相分离结构是指，硬链段嵌段的相分散于作为连续相(海成分)的软链段嵌段的相中的结构。
本发明中使用的A层必须下述中定义的取向度(1)为规定的范围内。本说明书中对于A层，由小角X射线散射测定得到的基于该硬链段嵌段或该软链段嵌段的周期性散射或干涉性散射的方位角强度分布中，基于包含作为最大强度的方位角的任意方位角180度的范围中的最大强度值和最小强度值，取向度(1)由下述式(i)定义：
取向度(1)＝(最大强度值-最小强度值)/(最大强度值+最小强度值)(i)。
最大强度值在岛成分沿单向取向时有变高的倾向。另外，最大强度值在岛成分的取向性低时有变低的倾向。因此，从得到收缩性低的夹层玻璃用中间膜的观点出发，最优选使用大强度值低的A层。
最小强度值在岛成分较小、岛成分的形状接近于球形状时有变高的倾向。另外，最小强度值在岛成分较大时、岛成分的形状为细长时有变低的倾向。因此，从得到收缩性低的夹层玻璃用中间膜的观点出发，优选使用最小强度值高的A层。
最大强度值和最小强度值例如可以如下测定：使用小角X射线散射装置，获得基于A层的周期性(干涉性)散射的方位角强度分布，从而测定。另外，周期性(干涉性)散射基于A层中的由热塑性弹性体中的硬链段嵌段和软链段嵌段形成的相分离结构来观测。
需要说明的是，对于A层中的周期性(干涉性)散射的散射强度，以180度的方位角范围为最大而示出强度分布，每180度示出周期性的分布，因此，如果获得对于任意180度的范围中的方位角的散射强度，则可以获得对于任意方位角的范围中的散射强度的最大强度值和最小强度值。另外，由于测定误差等原因，而对于A层中的周期性(干涉性)散射的散射强度，每180度不示出周期性的分布时，获得对于包含散射强度达到最大的方位角的任意180度的范围中的方位角的散射强度，从而可以获得对于散射强度的最大强度值和最小强度值。
取向度(1)为0.9以下、优选为0.8以下、更优选为0.7以下、进一步优选为0.6以下、特别优选为0.4以下。取向度(1)为0.9以下时，岛成分沿单向取向的程度小，收缩性被抑制。
作为使取向度(1)为0.9以下的方法，例如可以举出：使热塑性弹性体中的硬链段嵌段的含量低于20质量％的方法；制膜时加入添加剂等调整制膜方法的方法等。
取向度(1)优选为0.01以上、更优选为0.05以上、进一步优选为0.1以上。取向度(1)为0.01以上时，有形成夹层玻璃时的耐热蠕变性提高的倾向。
本发明中使用的A层优选下述中定义的取向度(2)为规定的范围内。本说明书中，对于A层，由小角X射线散射测定得到的基于该硬链段嵌段或该软链段嵌段的周期性散射或干涉性散射的方位角强度分布中，基于包含作为最大强度的方位角的任意方位角180度的范围中的最大强度值和最小强度值，取向度(2)由下述式(ii)定义：
取向度(2)＝最大强度值/最小强度值 (ii)
取向度(2)优选为10以下、更优选为8以下、进一步优选为6以下、特别优选为5以下。取向度(2)为10以下时，有岛成分沿单向取向的程度小、收缩性被抑制的倾向。
作为使取向度(2)为10以下的方法，例如可以举出：使热塑性弹性体中的硬链段嵌段的含量低于20质量％的方法等。
取向度(2)优选为1.01以上、更优选为1.05以上、进一步优选为1.1以上。取向度(2)为1.01以上时，有形成夹层玻璃时的耐热蠕变性提高的倾向。
岛成分对于方位角的取向分布与岛成分对于方位角的散射强度分布大致相等，因此，优选使最大强度值与最小强度值的差变小。(例如，最大强度值与最小强度值的差优选为480以下。作为用于使最大强度值与最小强度值的差为480以下的方法，)可以举出：使热塑性弹性体中的硬链段嵌段的含量低于20质量％的方法等。
本发明的夹层玻璃用中间膜的A层中，优选的是，沿着与A层大致平行的平面切割A层的厚度方向中央区域，对于所得切割面上的任意5处，利用原子力显微镜观察200nm×200nm的范围的区域的相位图像中，从各相位图像中的大致椭圆状或大致连续直线状的岛成分中，分别选定长径尺寸达到最大的岛成分时，所选定的岛成分的长径尺寸的平均值变为100nm以下。
需要说明的是，将该平均值也称为A层的相分离尺寸。另外，所选定的岛成分的长径尺寸的平均值变为100nm以下的5个区域的组合即使存在1个，也满足上述限定。
此处，大致椭圆状或大致连续直线状的岛成分是指，沿单向以线状延伸的岛成分，与弯曲形状的岛成分相区别。大致椭圆状或大致连续直线状的岛成分等沿单向以线状延伸的岛成分对收缩性有影响。该岛成分多时，特别是该岛成分中，长径尺寸长的岛成分多时，收缩性变高，制造夹层玻璃时，夹层玻璃用中间膜收缩，或者夹层玻璃的雾度降低。
本发明的夹层玻璃用中间膜的A层中，该平均值优选为100nm以下、更优选为90nm以下、进一步优选为85nm以下、特别优选为80nm以下。该平均值超过100nm时，有如下倾向：收缩性变高，制造夹层玻璃时，夹层玻璃用中间膜收缩，或者夹层玻璃的雾度降低。需要说明的是，岛成分的长径尺寸可以以从岛成分的一个末端至另一个末端为止的线段的长度进行测定。
作为用于制作该平均值为100nm以下的A层的方法，可以举出：使热塑性弹性体中的硬链段嵌段的含量低于20质量％的方法等。
需要说明的是，上述5个区域从排除选择区域时的任意性的观点出发，例如优选的是，首先测定1000nm×1000nm的范围，从其中重新再次测定200nm×200nm的范围的区域5处。另外，与从1000nm×1000nm的范围的区域中再次测定200nm×200nm的范围的区域相比，更优选的是，测定更窄的范围的区域、例如800nm×800nm的范围的区域，从其中再次测定200nm×200nm的范围的区域。
需要说明的是，作为选择对象的200nm×200nm的范围的区域的数量可以增加，例如可以选择6个区域来测定。另外，可以扩大作为选择对象的200nm×200nm的区域的范围，例如可以选择300nm×300nm的范围的区域来测定。
另外，通过使用切割面中的全部岛成分的长径尺寸的平均值为100nm以下、更优选为90nm以下的A层，也可以制作岛成分的相分离尺寸小、收缩性低的夹层玻璃用中间膜。需要说明的是，也可以采用任意地选择5个200nm×200nm的范围的区域，算出其中的全部岛成分的长径尺寸的平均值的近似测定方法，来代替测定全部岛成分的长径尺寸。
另外，岛成分中，通过使用长径尺寸为5nm以上、更优选为10nm以上的岛成分的个数的比例相对于全部岛成分的个数为10％以上、更优选为20％以上的A层，也可以制作岛成分的相分离尺寸小、收缩性低的夹层玻璃用中间膜。需要说明的是，也可以采用任意地选择5个200nm×200nm的范围的区域，测量其中的岛成分的个数的近似测定方法，来代替测量全部岛成分的个数。
上述情况下，从排除选择上述5个区域时的任意性的观点出发，例如优选的是，从1000nm×1000nm的范围的区域中，选择5个200nm×200nm的范围的区域，再次进行测定。另外，与从1000nm×1000nm的范围的区域中再次测定200nm×200nm的范围的区域相比，更优选的是，从更窄的范围的区域、例如800nm×800nm的范围的区域中，再次测定200nm×200nm的范围的区域。
同样地，作为选择对象的200nm×200nm的范围的区域的数量可以增加，例如可以选择6个区域再次测定。另外，可以扩大作为选择对象的200nm×200nm的区域的范围，例如可以选择300nm×300nm的范围的区域进行测定。
用2张玻璃夹持本发明的夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃中，优选双折射的相位差为0～140nm。为了使双折射的相位差为0～140nm，A层的构成是重要的。如上所述，本发明中使用的A层中含有的热塑性弹性体的硬链段嵌段与软链段嵌段的相容性不高，因此，在混合状态下，分离为硬链段嵌段的相与软链段嵌段的相，形成相分离结构。作为该相分离结构成为何种结构的指标，可以使用所得夹层玻璃的双折射的相位差。该双折射的相位差为上述范围时，暗示了，相分离结构的取向性小，作为结果，本发明的夹层玻璃用中间膜的隔音性优异且收缩性变低。
夹层玻璃的双折射的相位差更优选为130nm以下、进一步优选为100nm以下、特别优选为80nm以下、最优选为50nm以下。形成夹层玻璃时的双折射的相位差变大时，特别是超过140nm时，岛成分的取向性变高，收缩性增加，因此制造夹层玻璃时夹层玻璃用中间膜收缩，或者形成夹层玻璃时雾度增加。
具有极化的各向异性高的苯环的聚苯乙烯系弹性体、聚碳酸酯等聚合物的固有双折射率大。因此，将上述那样的各向异性高的聚合物熔融并注射至模具时，一般，分子容易沿聚合物的流动方向取向，因此，双折射的相位差容易变大。另外，将注射的聚合物冷却固化时，由于聚合物收缩，产生残留应变，而双折射的相位差也变大。
作为消除上述那样的问题的方法，即，用于制作形成夹层玻璃时的双折射的相位差成为0nm以上且140nm以下的夹层玻璃用中间膜的方法，可以举出：使用硬链段嵌段的含量低于20质量％的热塑性弹性体的方法；使用苯乙烯单元的含量低于20质量％的聚苯乙烯系弹性体作为热塑性弹性体的方法；通过熔融法制造夹层玻璃用中间膜的方法；通过使用T模头的熔融挤出法制造夹层玻璃用中间膜的方法等。
需要说明的是，形成夹层玻璃时的双折射的相位差例如可以如下测定：使用宽电压范围双折射评价系统等，获得夹层玻璃的偏振状态分布，从而测定。
本发明的夹层玻璃用中间膜中使用的A层包含含有特定的热塑性弹性体的组合物。通过由含有特定的热塑性弹性体的组合物构成A层，可以提高所得夹层玻璃用中间膜的隔音性。热塑性弹性体是指，加热时发生软化而显示塑性，冷却时发生固化而显示橡胶弹性的高分子化合物，与热塑性树脂相区别。
本发明中使用的热塑性弹性体没有特别限定，例如可以举出：聚苯乙烯系弹性体(软链段；聚丁二烯、聚异戊二烯等/硬链段；聚苯乙烯)、聚烯烃系弹性体(软链段；乙烯丙烯橡胶/硬链段；聚丙烯)、聚氯乙烯系弹性体(软链段；聚氯乙烯/硬链段；聚氯乙烯)、聚氨酯系弹性体(软链段；聚醚、聚酯/硬链段；聚氨酯)、聚酯系弹性体(软链段；聚醚/硬链段；聚酯)、聚酰胺系弹性体(软链段；聚丙二醇、聚四亚甲醚二醇或者聚酯系、聚醚系/硬链段；聚酰胺＜尼龙树脂＞)、聚丁二烯系弹性体(软链段；非晶性丁基橡胶/硬链段；间规1,2-聚丁二烯树脂)等热塑性弹性体。需要说明的是，上述热塑性弹性体可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
从利用适合的橡胶弹性在薄的夹层玻璃中也兼顾成形性和隔音性的观点出发，优选的是，本发明的热塑性弹性体使用至少均具有各1个硬链段和软链段的嵌段聚合物(嵌段共聚物)。进一步，从更进一步提高隔音性的观点出发，更优选的是，使用硬链段嵌段为聚苯乙烯嵌段或聚甲基丙烯酸甲酯嵌段的热塑性弹性体(苯乙烯系弹性体、丙烯酸类弹性体)。
热塑性弹性体中的硬链段嵌段的含量优选为低于20质量％、更优选为低于19质量％、进一步优选为低于18质量％、特别优选为低于16质量％。热塑性弹性体中的硬链段嵌段的含量低于20质量％时，有如下倾向：岛成分沿单向取向的程度变小，收缩性被抑制，或者热塑性弹性体的双折射变小。
另外，本发明的热塑性弹性体中也可以使用天然橡胶、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶、氯丁橡胶、腈橡胶、丁基橡胶、乙烯丙烯橡胶、聚氨酯橡胶、硅酮橡胶、氯磺化聚乙烯橡胶、丙烯酸酯橡胶、氟橡胶等橡胶。
从兼顾发挥隔音性的作为橡胶的功能和具有高强度的作为塑料的功能的观点出发，优选的是，本发明中的热塑性弹性体中的至少一种为具有芳香族乙烯基聚合物嵌段(以下，有时称为聚合物嵌段(a))等硬链段嵌段和脂肪族不饱和烃聚合物嵌段(以下，有时称为聚合物嵌段(b))等软链段嵌段的嵌段共聚物，例如聚苯乙烯系弹性体。
聚苯乙烯系弹性体中的苯乙烯单元的含量优选为低于20质量％、更优选为低于16质量％、进一步优选为低于12质量％。聚苯乙烯系弹性体中的苯乙烯单元的含量变为20质量％以上时，有隔音性降低的倾向。另外，还有如下倾向：岛成分容易沿特定方向取向，收缩性增大，或者热塑性弹性体的双折射变大。
作为热塑性弹性体，使用具有至少一个芳香族乙烯基聚合物嵌段和至少一个脂肪族不饱和烃聚合物嵌段的嵌段共聚物时，这些聚合物嵌段的键合形态没有特别限制，可以为直链状、支链状、放射状、或组合了它们的2种以上的键合形态，均可，优选为直链状的键合形态。
作为直链状的键合形态的例子，可以举出：将芳香族乙烯基聚合物嵌段用a表示、将脂肪族不饱和烃聚合物嵌段用b表示时，a-b所示的二嵌段共聚物、a-b-a或b-a-b所示的三嵌段共聚物、a-b-a-b所示的四嵌段共聚物、a-b-a-b-a或b-a-b-a-b所示的五嵌段共聚物、(а-b)nX型共聚物(X表示偶联残基，n表示2以上的整数)、和它们的混合物。其中，优选二嵌段共聚物或三嵌段共聚物，作为三嵌段共聚物，更优选为a-b-a所示的三嵌段共聚物。
嵌段共聚物中的芳香族乙烯基单体单元和脂肪族不饱和烃单体单元的总量相对于全部单体单元优选为80质量％以上、更优选为95质量％以上、进一步优选为98质量％以上。需要说明的是，前述嵌段共聚物中的脂肪族不饱和烃聚合物嵌段的一部分或全部可以被氢化。
嵌段共聚物中的芳香族乙烯基单体单元的含量相对于嵌段共聚物的全部单体单元优选为5质量％以上、更优选为10质量％以上、进一步优选为12质量％以上。嵌段共聚物中的芳香族乙烯基单体单元的含量低于5质量％时，有夹层玻璃用中间膜的成形变困难的倾向。嵌段共聚物中的芳香族乙烯基单体单元的含量可以根据合成嵌段共聚物时的各单体的投入比、嵌段共聚物的1H-NMR等的测定结果而求出。本说明书的实施例中，根据1H-NMR的测定结果求出单体物质的比例，将各单体的比例以质量％记载。
从抑制收缩性的观点出发，嵌段共聚物中的芳香族乙烯基单体单元的含量相对于嵌段共聚物的全部单体单元优选为低于20质量％、更优选为低于19质量％、进一步优选为低于18质量％、特别优选为低于17质量％、进一步优选为低于16质量％、最优选为低于15质量％。嵌段共聚物中的芳香族乙烯基单体单元的含量变为20质量％以上时，有不易发挥作为热塑性弹性体的特性、隔音性降低的倾向。
芳香族乙烯基聚合物嵌段中，只要为少量也可以使除芳香族乙烯基单体之外的单体共聚。芳香族乙烯基聚合物嵌段中的芳香族乙烯基单体单元的比例相对于芳香族乙烯基聚合物嵌段中的全部单体单元优选为80质量％以上、更优选为95质量％以上、进一步优选为98质量％以上。
作为构成芳香族乙烯基聚合物嵌段的芳香族乙烯基单体，可以举出：苯乙烯；α-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、4-丙基苯乙烯、4-环己基苯乙烯、4-十二烷基苯乙烯等烷基苯乙烯；2-乙基-4-苄基苯乙烯、4-(苯基丁基)苯乙烯、1-乙烯基萘、2-乙烯基萘等芳基苯乙烯；卤代苯乙烯；烷氧基苯乙烯；苯甲酸乙烯酯等。它们可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
作为除芳香族乙烯基单体之外的单体的例子，可以举出：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、4-苯基-1-丁烯、6-苯基-1-己烯、3-甲基-1-丁烯、4-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、3-甲基-1-己烯、4-甲基-1-己烯、5-甲基-1-己烯、3,3-二甲基-1-戊烯、3,4-二甲基-1-戊烯、4,4-二甲基-1-戊烯、乙烯基环己烷、六氟丙烯、四氟乙烯、2-氟丙烯、氟乙烯、1,1-二氟乙烯、3-氟丙烯、三氟乙烯、3,4-二氯-1-丁烯、降冰片烯、乙炔等不饱和单体、丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯等(甲基)丙烯酸酯系单体、丁二烯、1,3-戊二烯、1,3-己二烯、异戊二烯、环戊二烯、1,3-环己二烯、1,3-辛二烯、1,3-环辛二烯等共轭二烯单体等。除芳香族乙烯基单体之外的单体的含量相对于芳香族乙烯基聚合物嵌段中的全部单体单元优选为低于20质量％、更优选为低于5质量％、进一步优选为低于2质量％。
嵌段共聚物中的脂肪族不饱和烃单体单元的含量相对于嵌段共聚物的全部单体单元优选为80质量％以上、更优选为81质量％以上、进一步优选为82质量％以上、特别优选为83质量％以上、进一步优选为84质量％以上、最优选为85质量％以上。嵌段共聚物中的脂肪族不饱和烃单体单元的含量低于80质量％时，有不易发挥作为热塑性弹性体的特性的倾向。嵌段共聚物中的脂肪族不饱和烃单体单元的含量可以根据合成嵌段共聚物时的各单体的投入比、嵌段共聚物的1H-NMR等的测定结果而求出。本说明书的实施例中，根据1H-NMR的测定结果求出单体物质的比例，将各单体的比例以质量％记载。
嵌段共聚物中的脂肪族不饱和烃单体单元的含量相对于嵌段共聚物的全部单体单元优选为95质量％以下、更优选为90质量％以下、进一步优选为88质量％以下。嵌段共聚物中的脂肪族不饱和烃单体单元的含量超过95质量％时，有夹层玻璃用中间膜的成形变困难的倾向。
脂肪族不饱和烃聚合物嵌段中，只要为少量就可以使脂肪族不饱和烃单体之外的单体共聚。脂肪族不饱和烃聚合物嵌段中的脂肪族不饱和烃单体单元的比例相对于脂肪族不饱和烃聚合物嵌段中的全部单体单元优选为80质量％以上、更优选为95质量％以上、进一步优选为98质量％以上。
作为脂肪族不饱和烃聚合物嵌段中的脂肪族不饱和烃单体，优选使用共轭二烯单体。共轭二烯单体的种类没有特别限定，例如可以举出：丁二烯、1,3-戊二烯、1,3-己二烯、异戊二烯、环戊二烯、1,3-环己二烯、1,3-辛二烯、1,3-环辛二烯等。这些共轭二烯单体可以单独使用，也可以组合使用2种以上。共轭二烯单体中，优选使用丁二烯或异戊二烯。另外，更优选组合使用丁二烯和异戊二烯。需要说明的是，作为构成脂肪族不饱和烃聚合物嵌段的单体，也可以使用异丁烯代替上述共轭二烯单体。另外，也可以与共轭二烯单体一起使用异丁烯。该聚合物嵌段中的共轭二烯的含量优选60质量％以上、更优选70质量％以上、进一步优选80质量％以上、特别优选90质量％以上。共轭二烯单体单元的比例为上述范围内时，有容易发挥橡胶弹性等作为热塑性弹性体的特性、隔音性提高的倾向。
另外，对于脂肪族不饱和烃聚合物嵌段中的脂肪族不饱和烃单体，作为除共轭二烯单体之外的单体的例子，可以举出：乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、4-苯基-1-丁烯、6-苯基-1-己烯、3-甲基-1-丁烯、4-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、3-甲基-1-己烯、4-甲基-1-己烯、5-甲基-1-己烯、3,3-二甲基-1-戊烯、3,4-二甲基-1-戊烯、4,4-二甲基-1-戊烯、乙烯基环己烷、六氟丙烯、四氟乙烯、2-氟丙烯、氟乙烯、1,1-二氟乙烯、3-氟丙烯、三氟乙烯、3,4-二氯-1-丁烯、丁二烯、异戊二烯、二环戊二烯、降冰片烯、乙炔等不饱和单体等。
上述脂肪族不饱和烃单体从获得容易性、操作性的观点出发，优选碳数2以上的脂肪族不饱和烃、更优选碳数4以上的脂肪族烃。另外，脂肪族不饱和烃的碳数优选为12以下、更优选为8以下。其中，优选丁二烯、异戊二烯以及丁二烯和异戊二烯的组合使用。需要说明的是，作为构成脂肪族不饱和烃聚合物嵌段的单体，也可以使用异丁烯代替上述共轭二烯单体。另外，也可与共轭二烯单体一起使用异丁烯。
另外，上述脂肪族不饱和烃单体从获得容易性、操作性、合成的容易性的观点出发，优选共轭二烯。作为构成脂肪族不饱和烃聚合物嵌段的单体使用共轭二烯时，从提高热稳定性等耐热蠕变性、色差变化等耐气候性的观点出发，优选使用将包含共轭二烯单体单元的聚合物嵌段(b)的一部分或全部氢化(以下，有时简称为“氢化”)了的氢化物。通过将聚合物嵌段(b)氢化，可以调整源自共轭二烯单体单元的碳碳间双键的残留量。源自共轭二烯单体单元的碳碳间双键的残留量可以测定嵌段共聚物的氢化前后的碘值，根据其测定值而算出。
从提高耐热蠕变性的观点出发，源自共轭二烯单体单元的碳碳间双键的残留量优选为2摩尔％以上、更优选为3摩尔％以上、进一步优选为4摩尔％以上、特别优选为5摩尔％以上。
从抑制长时间使用夹层玻璃时的色差变化等提高耐气候性的观点出发，源自共轭二烯单体的碳碳间双键的残留量优选为40摩尔％以下、更优选为35摩尔％以下、进一步优选为30摩尔％以下、特别优选为25摩尔％以下。
嵌段共聚物的重均分子量从其力学特性、成形加工性的观点出发，优选为30000以上、更优选为50000以上。另外，嵌段共聚物的重均分子量优选为400000以下、更优选为300000以下。
嵌段共聚物的重均分子量与数均分子量的比(Mw/Mn)优选为1.0以上。另外，嵌段共聚物的重均分子量与数均分子量的比(Mw/Mn)优选为2.0以下、更优选为1.5以下。此处，重均分子量是指，通过凝胶渗透色谱法(GPC)测定求出的聚苯乙烯换算的重均分子量，数均分子量是指，通过GPC测定求出的聚苯乙烯换算的数均分子量。
嵌段共聚物的制造方法没有特别限定，例如可以通过阴离子聚合法、阳离子聚合法、自由基聚合法等来制造。例如阴离子聚合的情况下，具体而言，可以举出：
(i)使用烷基锂化合物作为引发剂，使前述芳香族乙烯基单体、前述共轭二烯单体、接着前述芳香族乙烯基单体依次聚合的方法；
(ii)使用烷基锂化合物作为引发剂，使前述芳香族乙烯基单体、前述共轭二烯单体依次聚合，接着加入偶联剂进行偶联的方法；
(iii)使用二锂化合物作为引发剂，使前述共轭二烯单体、接着前述芳香族乙烯基单体依次聚合的方法等。
作为脂肪族不饱和烃单体使用共轭二烯的情况下，上述阴离子聚合时，通过添加有机路易斯碱，可以增加热塑性弹性体的1,2-键合量和3,4-键合量，根据该有机路易斯碱的添加量，可以容易控制热塑性弹性体的1,2-键合量和3,4-键合量。
作为该有机路易斯碱，例如可以举出：乙酸乙酯等酯；三乙胺、N,N,N’,N’-四甲基亚乙基二胺(TMEDA)、N-甲基吗啉等胺；吡啶等含氮杂环式芳香族化合物；二甲基乙酰胺等酰胺；二甲醚、二乙醚、四氢呋喃(THF)、二氧杂环己烷等醚；乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚等二醇醚；二甲基亚砜等亚砜；丙酮、甲乙酮等酮等。
将未氢化的聚苯乙烯系弹性体供至氢化反应时，可以如下进行：使所得未氢化的聚苯乙烯系弹性体溶解在对氢化催化剂为非活性的溶剂中，或者，直接使用未氢化的聚苯乙烯系弹性体而不从反应液分离，在氢化催化剂的存在下，使其与氢气反应。
作为氢化催化剂，例如可以举出：阮内镍；使Pt、Pd、Ru、Rh、Ni等金属负载于碳、氧化铝、硅藻土等单质而成的非均相系催化剂；由过渡金属化合物与烷基铝化合物、烷基锂化合物等的组合形成的齐格勒系催化剂；茂金属系催化剂等。氢化反应通常可以在氢气压力0.1MPa以上且20MPa以下、反应温度20℃以上且250℃以下、反应时间0.1小时以上且100小时以下的条件下进行。
A层的膜厚优选为20μm以上、更优选为30μm以上、进一步优选为50μm以上。A层的膜厚低于20μm时，有隔音性降低的倾向。本发明的夹层玻璃用中间膜中包含多个A层时，优选A层整体的厚度满足上述条件。
A层的膜厚优选为400μm以下、更优选为250μm以下、进一步优选为200μm以下。A层的膜厚超过400μm时，制作夹层玻璃时，有耐贯通性等机械特性恶化，作为夹层玻璃的安全性能受损的倾向。本发明的夹层玻璃用中间膜中包含多个A层时，优选A层整体的厚度满足上述条件。
A层中也可以根据需要添加除前述弹性体之外的树脂、隔热材料(例如具有红外线吸收能力的无机隔热性微粒或有机隔热性材料)、抗氧化剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、防粘连剂、颜料、染料等各种添加剂。
构成本发明的夹层玻璃用中间膜的层叠体中含有隔热材料时，可以对层叠体赋予隔热功能。另外，进一步，用玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张透明玻璃夹持夹层玻璃用中间膜而形成的夹层玻璃中，可以使波长800～1100nm的红外线平均透射率为70％以下。隔热材料可以包含于A层、后述的B层或C层，均可。可以仅在任意一层中含有，也可以在多层中含有。含有隔热材料时，从抑制光学不均的观点出发，优选在至少一个A层中含有。
构成本发明的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃用中间膜中含有隔热材料时，对夹层玻璃用中间膜赋予隔热功能，用玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张绿玻璃夹持夹层玻璃用中间膜而形成的夹层玻璃中，可以使波长800～1100nm的红外线平均透射率为32％以下。隔热材料可以包含于A层、后述的B层或C层，均可。可以仅在任意一层中含有，也可以在多层中含有。含有隔热材料时，从抑制光学不均的观点出发，优选在至少一个A层中含有。
作为隔热材料，可以举出：锡掺杂氧化铟(ITO)、锑掺杂氧化锡(ATO)、铝掺杂氧化锌(AZO)、通式MmWOn(M表示金属元素，m为0.01以上且1.0以下，n为2.2以上且3.0以下)所示的金属掺杂氧化钨、锑酸锌(ZnSb2O5)、六硼化镧等无机隔热性微粒、或者酞菁化合物(NIOBP)、萘酞菁化合物、或具有Anthracocyanine骨架的化合物等有机隔热性材料。其中，从红外线吸收性的观点出发，优选ITO、ATO、金属掺杂氧化钨，特别优选金属掺杂氧化钨。作为前述金属掺杂氧化钨中的M所示的金属元素，例如可以举出Cs、Tl、Rb、Na、K等，特别优选由Cs构成的CWO(铯掺杂氧化钨)。从隔热性的观点出发，上述m优选为0.2以上、更优选为0.3以上。另外，上述m优选为0.5以下、更优选为0.4以下。从红外线吸收性的观点出发，优选为酞菁化合物配位于镍(II)而成的化合物。
隔热材料的含量相对于构成夹层玻璃用中间膜的层中使用的树脂整体优选0.1质量％以上、更优选0.2质量％以上。另外，优选5质量％以下、更优选3质量％以下。大于5质量％地含有时，有时对可见光线的透射率产生影响。隔热材料的平均粒径优选100nm以下，从透明性的观点出发，更优选50nm以下。需要说明的是，此处所示隔热材料的平均粒径是指，利用激光衍射装置测定的粒径。
A层中含有隔热材料时，隔热材料的红外线吸收能力与红外线通过A层时的光路长(m)和A层中的隔热材料的浓度(g/m3)成比例。因此，隔热材料的红外线吸收能力与A层中的隔热材料的面密度(g/m2)成比例。
A层中作为隔热材料使用金属掺杂氧化钨(铯掺杂氧化钨)时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.10以上、更优选为0.15以上、进一步优选为0.20以上。A层中的隔热材料的面密度(g/m2)低于0.10时，有不易得到充分的隔热效果的倾向。A层中作为隔热材料使用金属掺杂氧化钨时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为1.00以下、更优选为0.70以下、进一步优选为0.50以下。A层中的隔热材料的面密度(g/m2)为1.00以下时，有如下倾向：形成夹层玻璃时，可见光线透射率得以维持，或雾度提高，或耐气候性得以维持，或色差变化被抑制。
作为A层中隔热材料使用锡掺杂氧化铟时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.5以上、更优选为1.0以上、进一步优选为1.50以上、特别优选为2.25以上、进一步优选为3.00以上。作为A层中隔热材料使用锡掺杂氧化铟时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为15.00以下、更优选为10.50以下、进一步优选为7.50以下。
A层中作为隔热材料使用锑掺杂氧化锡时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为1.00以上、更优选为1.50以上、进一步优选为2.00以上。A层中作为隔热材料使用锑掺杂氧化锡时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为10.00以下、更优选为7.00以下、进一步优选为5.00以下。
A层中作为隔热材料使用酞菁化合物时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.010以上、更优选为0.015以上、进一步优选为0.020以上。A层中作为隔热材料使用酞菁化合物时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.100以下、更优选为0.070以下、进一步优选为0.050以下。
A层中作为隔热材料使用铝掺杂氧化锌时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为1.00以上、更优选为1.50以上、进一步优选为2.00以上。A层中作为隔热材料使用铝掺杂氧化锌时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为10.00以下、更优选为7.00以下、进一步优选为5.00以下。
A层中作为隔热材料使用锑酸锌时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为1.00以上、更优选为1.50以上、进一步优选为2.00以上。A层中作为隔热材料使用锑酸锌时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为10.00以下、更优选为7.00以下、进一步优选为5.00以下。
A层中作为隔热材料使用六硼化镧时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.02以上、更优选为0.03以上、进一步优选为0.04以上。A层中作为隔热材料使用六硼化镧时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.20以下、更优选为0.14以下、进一步优选为0.10以下。
本发明的夹层玻璃用中间膜优选的是，A层中含有隔热材料。另外，优选构成夹层玻璃用中间膜的至少一层中包含紫外线吸收剂，特别是更优选后述的B层的至少一层中含有至少1种的紫外线吸收剂。通过将夹层玻璃用中间膜制成上述构成，例如，使A层为内层、B层为外层时，保护A层的热塑性弹性体免受紫外线，并且可以提高夹层玻璃用中间膜的隔热性，也可以抑制光学不均。
本发明中能够使用的紫外线吸收剂没有特别限定，例如可以举出：2-(5-氯-2-苯并三唑基)-6-叔丁基-对甲酚、2-(5-甲基-2-羟基苯基)苯并三唑、2-[2-羟基-3,5-双(α,α’-二甲基苄基)苯基]-2H-苯并三唑、2-(3,5-二叔丁基-2-羟基苯基)苯并三唑、2-(3-叔丁基-5-甲基-2-羟基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(3,5-二叔丁基-5-甲基-2-羟基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(3,5-二叔戊基-2-羟基苯基)苯并三唑或2-(2’-羟基-5’-叔辛基苯基)苯并三唑等苯并三唑系紫外线吸收剂、2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基苯甲酸酯、双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯、双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-2-正丁基丙二酸酯、或4-(3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基)-1-(2-(3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基)乙基)-2,2,6,6-四甲基哌啶等受阻胺系紫外线吸收剂、2,4-二叔丁基苯基-3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸酯、或十六烷基-3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸酯等苯甲酸酯系紫外线吸收剂等。此外，可以举出：三嗪系化合物、二苯甲酮系化合物、丙二酸酯化合物、或草酰苯胺化合物等。
作为上述三嗪系化合物，例如可以举出：6-(4-羟基-3,5-二叔丁基苯胺基)-2,4-双-辛硫基-1,3,5-三嗪、6-(4-羟基-3,5-二甲基苯胺基)-2,4-双-辛硫基-1,3,5-三嗪、6-(4-羟基-3-甲基-5-叔丁基苯胺基)-2,4-双-辛硫基-1,3,5-三嗪、或2-辛硫基-4,6-双-(3,5-二叔丁基-4-氧苯胺基)-1,3,5-三嗪等。需要说明的是，本说明书中，以三嗪系化合物相当于紫外线吸收剂而不相当于抗氧化剂来处理。
作为上述二苯甲酮系化合物，例如可以举出：2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2,2’-二羟基-4-甲氧基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基-2-羧基二苯甲酮、2-羟基-4-正辛氧基二苯甲酮等。
作为上述丙二酸酯化合物，例如可以举出：2-(对甲氧基苄叉基)丙二酸二甲酯、四乙基-2,2-(1,4-亚苯基二甲叉基)双丙二酸酯、2-(对甲氧基苄叉基)-双(1,2,2,6,6-五甲基4-哌啶基)丙二酸酯等。
作为上述丙二酸酯化合物的市售品，例如可以举出：Hostavin B-CAP、HostavinPR-25、Hostavin PR-31(均为Clariant公司制)。
作为上述草酰苯胺化合物，例如可以举出：N-(2-乙基苯基)-N’-(2-乙氧基-5-叔丁基苯基)乙二酰胺、N-(2-乙基苯基)-N’-(2-乙氧基-苯基)乙二酰胺、2-乙基-2’-乙氧基-氧苯胺(Clariant公司制“SanduvorVSU“)等氮原子上具有取代的芳基等的乙二酰胺类等。
A层中含有紫外线吸收剂时，A层中的紫外线吸收剂的面密度(g/m2)优选为0.1以上、更优选为0.2以上、进一步优选为0.5以上。A层中的紫外线吸收剂的面密度(g/m2)为0.1以上时，形成夹层玻璃时，有如下倾向：雾度提高，或耐气候性得以维持，或色差变化被抑制。
A层中含有紫外线吸收剂时，A层中的紫外线吸收剂的面密度(g/m2)优选为10以下、更优选为9以下、进一步优选为8以下。A层中的紫外线吸收剂的面密度(g/m2)超过10时，形成夹层玻璃时，有如下倾向：可见光线透射率降低，或雾度恶化，或耐气候性降低，，或色差变化增大。
紫外线吸收剂的添加量相对于A层中含有的树脂，以质量基准计，优选为10ppm以上、更优选为100ppm以上。添加量小于10ppm时，有时不易发挥充分的效果。
紫外线吸收剂的添加量相对于A层中含有的树脂，以质量基准计，优选为50000ppm以下、更优选为10000ppm以下。即使使添加量大于50000ppm，也无法期望有显著的效果。需要说明的是，紫外线吸收剂也可以组合2种以上使用。
作为抗氧化剂，例如可以举出：酚系抗氧化剂、磷系抗氧化剂、硫系抗氧化剂等，其中优选酚系抗氧化剂，特别优选烷基取代酚系抗氧化剂。
作为酚系抗氧化剂的例子，可以举出：1,3,5-三(4-叔丁基-3-羟基-2,6-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、丙烯酸2-叔丁基-6-(3-叔丁基-2-羟基-5-甲基苄基)-4-甲基苯酯、丙烯酸2,4-二叔戊基-6-(1-(3,5-二叔戊基-2-羟基苯基)乙基)苯酯等丙烯酸酯系化合物、2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、2,6-二叔丁基-4-乙基苯酚、十八烷基-3-(3,5-)二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、2,2’-亚甲基-双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-丁叉基-双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-丁叉基-双(6-叔丁基-间甲酚)、4,4’-硫代双(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、双(3-环己基-2-羟基-5-甲基苯基)甲烷、3,9-双(2-(3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酰氧基)-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧杂螺[5,5]十一烷、1,1,3-三(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、四(亚甲基-3-(3’,5’-二叔丁基-4’-羟基苯基)丙酸酯)甲烷、或三乙二醇双(3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酸酯)等烷基取代酚系化合物等。
作为磷系抗氧化剂，例如可以举出：三(2,4-二叔丁基苯基)磷酸酯、亚磷酸三苯酯、亚磷酸二苯基异癸酯、亚磷酸苯基二异癸酯、三(壬基苯基)亚磷酸酯、三(二壬基苯基)亚磷酸酯、三(2-叔丁基-4-甲基苯基)亚磷酸酯、三(环己基苯基)亚磷酸酯、2,2-亚甲基双(4,6-二叔丁基苯基)辛基亚磷酸酯、9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物、10-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物、或10-癸氧基-9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲等单亚磷酸酯系化合物、4,4’-丁叉基-双(3-甲基-6-叔丁基苯基-二-十三烷基亚磷酸酯)、4,4’-异丙叉基-双(苯基-二-烷基(C12以上、C15以下)亚磷酸酯)4,4’-异丙叉基-双(二苯基单烷基(C12以上、C15以下)亚磷酸酯)、1,1,3-三(2-甲基-4-二-十三烷基亚磷酸酯-5-叔丁基苯基)丁烷、或四(2,4-二叔丁基苯基)-4,4’-亚联苯基亚磷酸酯等二亚磷酸酯系化合物等。其中优选单亚磷酸酯系化合物。
作为硫系抗氧化剂，例如可以举出：二月桂基3,3’-硫代二丙酸酯、二硬脂基3,3-硫代二丙酸酯、月桂基硬脂基3,3’-硫代二丙酸酯、季戊四醇-四-(β-月桂基-硫代丙酸酯)、3,9-双(2-十二烷基硫代乙基)-2,4,8,10-四氧杂螺[5.5]十一烷等。
抗氧化剂可以单独使用，或者组合2种以上使用。A层中的抗氧化剂的面密度优选为0.1g/m2以上、更优选为0.2以上、进一步优选为0.5以上。A层中的抗氧化剂的面密度低于0.1g/m2时，A层容易被氧化，长时间使用夹层玻璃时，有色差变化变大等耐气候性降低的倾向。
A层中的抗氧化剂的面密度优选为2.5g/m2以下、更优选为1.5以下、进一步优选为2.0以下。A层中的抗氧化剂的面密度超过2.5g/m2时，有A层的色调受损、或夹层玻璃的雾度降低的倾向。
抗氧化剂的配混量相对于热塑性弹性体100质量份优选为0.001质量份以上、更优选为0.01质量份以上。抗氧化剂的量小于0.001质量份时，有时不易发挥充分的效果。
抗氧化剂的配混量相对于热塑性弹性体100质量份优选为5质量份以下、更优选为0.01质量份以下。即使使抗氧化剂的量大于5质量份也无法期望有显著的效果。
作为光稳定剂，可以举出：受阻胺系光稳定剂，例如，株式会社ADEKA制“ADK STABLA-57(商品名)”、Ciba Specialty Chemicals株式会社制“Tinuvin-622SF(商品名)”等。光稳定剂的配混量相对于聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂100质量份优选为0.01质量份以上、更优选为0.05质量份以上。光稳定剂的量小于0.001质量份时，有时不易发挥充分的效果。另外，光稳定剂的含量优选10质量份以下、更优选5质量份以下。即使使光稳定剂的量大于10质量份也无法期望有显著的效果。A层中光稳定剂的面密度优选为0.05g/m2以上、更优选为0.5g/m2以上。另外，该面密度优选为70g/m2以下、更优选为30g/m2以下。
为了调整A层与B层的粘接力，也可以在A层或B层中添加粘接力调节剂。作为粘接力调节剂，可以举出：具有羧基、羧基的衍生物基团、环氧基、硼酸基、硼酸基的衍生物基团、烷氧基、或烷氧基的衍生物基团等粘接性官能团的聚烯烃类。
特别是，B层中使用聚乙烯醇缩醛树脂时，通过向A层中添加具有粘接性官能团的聚烯烃类，进行A层与B层的共挤出成形，从而可以适合地调整A层与B层的粘接力。具有粘接性官能团的聚烯烃类的添加量相对于A层的热塑性弹性体100质量份优选为20质量份以下、更优选为15质量份以下、进一步优选为10质量份以下。具有粘接性官能团的聚烯烃类的添加量超过20质量份时，制作夹层玻璃时，有时雾度恶化。作为具有粘接性官能团的聚烯烃类，从获得的容易性、粘接性调整的容易性和雾度调整的容易性的观点出发，上述聚烯烃类中，含有羧基的聚丙烯是适合的。
A层中包含除热塑性弹性体之外的成分时，含有构成A层的热塑性弹性体的组合物中，热塑性弹性体成分优选为60质量％以上、更优选为70质量％以上、进一步优选为80质量％以上、特别优选为90质量％以上、最优选为95质量％以上。A层中的热塑性弹性体低于60质量％时，有作为热塑性弹性体的特性不易发挥、或光学特性受损的倾向。
本发明中，热塑性弹性体在夹层玻璃用中间膜中优选包含5质量％以上、更优选包含10质量％以上、进一步优选包含13质量％以上。夹层玻璃用中间膜中的热塑性弹性体低于5质量％时，有隔音性降低的倾向。
夹层玻璃用中间膜的动态粘弹性由ASTM D4065-06定义，例如可以利用机械光谱仪(Mettler-Toledo International Inc.制DMA/SDTA861e模型等)来测定。测定可以在最大振幅0.1％的剪切应变下、以频率1000Hz的固定正弦波的剪切振动来实施。从由压缩成形得到的聚合物片切出的试验样品可以使用厚度1mm(且直径3～10mm：根据样品的状态来确定)的具有圆柱状形状的样品。测定可以以升温速度1℃/分钟在-20～60℃的范围内进行。剪切储能模量(G’)和剪切损耗模量(G”)可以根据上述测定而直接求出。作为聚合物的减振性的指标的(tanδ)和作为聚合物的动态剪切刚性的指标的剪切复合弹性模量(G＊)可以根据上述G’和G”由ASTM D4092-07的定义而求出。特别是，1000～5000Hz的频率区域为人的听力灵敏度敏锐的区域，因此可以使用20℃、1000Hz下的tanδ和剪切弹性模量作为用于判断聚合物的隔音性的指标。从高的隔音性和高的减振性的观点出发，优选具有高的tanδ值和低的剪切弹性模量的夹层玻璃用中间膜。分别地，将基于上述测定方法得到的、A层的tanδ11的测定结果的一例示于图2，将A层的剪切复合弹性模量G＊12的测定结果的一例示于图3。
[剪切储能模量]
剪切储能模量例如可以基于JIS K 7244-10的复数剪切粘度试验来测定。剪切储能模量是由对物体的外力和应变产生的能量中的、保存于物体的内部的成分的指标，基于应变控制型动态粘弹性装置中的测定温度等速升温，根据动态弹性模量与温度的关系来求出。
剪切储能模量的测定条件可以适当设定，例如可以通过频率1Hz和温度-40℃以上且100℃以下的设定来测定。JIS K 7244-10中的试验方式包括应力控制方式和应变控制方式。
JIS K 7244-10中的试验装置可以使用平行平板振动流变仪。平行平板振动流变仪由2张同轴且刚直的平行圆板构成。将试验片置于圆板之间，将圆板的一个固定、使另一个以一定频率振动，从而可以测定剪切损耗模量、剪切储能模量等动态粘弹性特性。
圆板的直径一般为20mm以上且50mm以下，试验片的厚度以圆板间的距离来定义。为了使测定误差为最小，理想的是，使用3g以上且5g以下左右的试验片，使试验片的厚度为0.5mm以上且3mm以下的范围。另外，理想的是，圆板的直径与试验片的厚度之比处于10以上且50以下的范围。试验片通过注射成形、压缩成形、或自片切出来形成圆板形状。此外，也可以向圆板之间填充粒料、液体或熔融高分子。另外，用试验片使2张平板间的间隙完全填充。
应变控制方式中，施加一定角频率的正弦波位移，其结果，测定产生的正弦波转矩和转矩-角度位移间的相位差。转矩测定装置与一个平板连接，测定使试验片变形所需的转矩。角度位移测定装置与可动侧的平板连接，测定角度位移和频率。对试验片以一定频率施加正弦波的转矩或角度位移中的任一者，根据测定的转矩、位移和试验片尺寸来确定剪切损耗模量和剪切储能模量。
另外，必须将试验装置加热至试验温度使其处于热平衡状态。试验温度期望如下测定：使温度计与固定侧的圆板接触、或使温度计埋入固定侧的圆板，从而测定。加热通过强制对流、高频加热或合适的方法来进行。将试验片与圆板在试验温度下充分保持直至达到热平衡状态，即，直至剪切损耗模量和剪切储能模量的测定值不再变化为止。平衡时间期望为15分钟以上且30分钟以下。
含有热塑性弹性体的A层的tanδ可以通过依据ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定。A层中tanδ(频率1000Hz)达到最大的峰温度优选为-10℃以上、更优选为-5℃以上、进一步优选为0℃以上。A层中tanδ(频率1000Hz)达到最大的峰为-10℃以上时，有在作为夹层玻璃使用的温度区域、特别是低温区域中容易发挥隔音性的倾向。
A层中tanδ(频率1000Hz)达到最大的峰温度优选为30℃以下、更优选为29℃以下、进一步优选为28℃以下。A层中tanδ(频率1000Hz)达到最大的峰为30℃以下时，有在作为夹层玻璃使用的温度区域、特别是高温区域中容易发挥隔音性的倾向。
从更进一步提高隔音性的观点出发，A层中使用的热塑性弹性体的玻璃化转变温度优选为10℃以下、更优选为-5℃以下。上述热塑性弹性体的玻璃化转变温度的下限没有特别限定，热塑性弹性体的玻璃化转变温度优选为-50℃以上、优选为-40℃以上。玻璃化转变温度的测定方法也可以使用差示扫描量热测定(DSC)。
本发明的夹层玻璃用中间膜的A层中，依据ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定的达到最大的tanδ的峰高优选为1.3以上、更优选为1.5以上、进一步优选为1.6以上、特别优选为1.7以上。上述条件下的tanδ(频率1000Hz)的峰高为1.3以上时，有所得夹层玻璃用中间膜的隔音性变高的倾向，特别是薄的夹层玻璃中隔音性得以发挥。
[B层]
构成本发明的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃用中间膜优选的是，在A层的至少单面具有包含热塑性树脂的B层。热塑性树脂是指，加热时发生软化而显示塑性、冷却时发生固化的高分子化合物，与热塑性弹性体相区别。通过B层含有热塑性树脂，有如下倾向：夹层玻璃用中间膜的耐气候性、强度提高，或者夹层玻璃的弯曲强度、耐贯通性提高。
热塑性树脂的种类没有特别限定，例如可以举出：聚乙烯醇缩醛树脂、离聚物、乙烯·乙酸乙烯酯共聚物、氯乙烯树脂、聚氨酯树脂、或聚酰胺树脂等。
从提高夹层玻璃用中间膜的耐气候性、强度、或提高夹层玻璃的弯曲强度、耐贯通性的观点出发，外层中使用的热塑性树脂特别优选为聚乙烯醇缩醛树脂或离聚物。
对于B层，基于ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定的tanδ达到最大的峰温度优选为30℃以上、更优选为35℃以上、进一步优选为40℃以上。tanδ达到最大的峰温度低于30℃时，在作为夹层玻璃使用的温度区域中，有不易发挥耐贯通性、耐冲击性的倾向。
构成本发明的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃用中间膜的B层只要满足上述条件就没有特别限定，例如，作为夹层玻璃用中间膜而实用化时，从能够制作破损时的玻璃飞散性低的安全玻璃等观点出发，优选制成由含有聚乙烯醇缩醛树脂的组合物形成的聚乙烯醇缩醛层。
作为B层中使用的热塑性树脂，如上所述，也可以使用乙烯·乙酸乙烯酯共聚物、离聚物等代替聚乙烯醇缩醛树脂。
离聚物具有源自乙烯的结构单元、和源自α,β-不饱和酸的结构单元，只要为α,β-不饱和酸的至少一部分被金属离子所中和的树脂就没有特别限定。作为金属离子，例如可以举出钠离子等。作为基础聚合物的乙烯·α,β-不饱和酸共聚物中，α,β-不饱和酸的结构单元的含有比例优选2质量％以上、更优选5质量％以上。另外，α,β-不饱和酸的结构单元的含有比例优选30质量％以下、更优选20质量％以下。本发明中，从获得的容易性的方面出发，优选乙烯·丙烯酸共聚物的离聚物、和乙烯·甲基丙烯酸共聚物的离聚物。作为乙烯系离聚物的例子，可以举出乙烯·丙烯酸共聚物的钠离聚物、乙烯·甲基丙烯酸共聚物的钠离聚物作为特别优选的例子。
作为构成离聚物的α,β-不饱和酸，例如可以举出：丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、马来酸单甲酯、马来酸单乙酯、马来酸酐等，特别优选丙烯酸或甲基丙烯酸。
将含有聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂的组合物作为B层使用时，B层优选包含聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂40质量％以上、更优选包含50质量％以上、进一步优选包含60质量％以上、特别优选包含80质量％以上、更进一步优选包含90质量％以上，也可以仅由聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂构成B层。聚乙烯醇缩醛树脂在B层中的含有率小于40质量％时，有难以得到期望的剪切储能模量的倾向。
作为聚乙烯醇缩醛树脂，优选平均缩醛化度40摩尔％以上的物质。聚乙烯醇缩醛树脂的平均缩醛化度低于40摩尔％时，与增塑剂等溶剂的相容性不优选。聚乙烯醇缩醛树脂的平均缩醛化度更优选为60摩尔％以上，从耐水性的观点出发，进一步优选为65摩尔％以上。
作为聚乙烯醇缩醛树脂，优选平均缩醛化度90摩尔％以下的物质。聚乙烯醇缩醛树脂的平均缩醛化度超过90摩尔％时，用于得到聚乙烯醇缩醛树脂的反应需要长时间，在工艺上有时不优选。聚乙烯醇缩醛树脂的平均缩醛化度更优选为85摩尔％以下，从耐水性的观点出发，进一步优选为80摩尔％以下。
聚乙烯醇缩醛树脂优选聚乙烯醇缩醛树脂中的乙酸乙烯酯单元的含量为30摩尔％以下的物质。乙酸乙烯酯单元的含量超过30摩尔％时，树脂制造时容易引起结块，故不易制造。聚乙烯醇缩醛树脂中的乙酸乙烯酯单元的含量优选为20摩尔％以下。
聚乙烯醇缩醛树脂通常由乙烯醇缩醛单元、乙烯醇单元和乙酸乙烯酯单元构成，这些各单元量例如可以通过JISK6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”、核磁共振法(NMR)来测定。
聚乙烯醇缩醛树脂包含除乙烯醇缩醛单元之外的单元时，测定乙烯醇的单元量和乙酸乙烯酯的单元量，从不含除乙烯醇缩醛单元之外的单元时的乙烯醇缩醛单元量中减去这些两个单元量，从而可以算出剩余的乙烯醇缩醛单元量。
上述聚乙烯醇缩醛树脂可以通过以往公知的方法来制造，代表性地可以通过对于聚乙烯醇使用醛类进行缩醛化来制造。具体而言，可以举出如下方法等：将聚乙烯醇溶解于温水，将所得水溶液预先保持为规定的温度、例如0℃以上且90℃以下、优选10℃以上且20℃以下，加入所需的酸催化剂和醛类，边搅拌边进行缩醛化反应，接着，将反应温度升高至70℃进行熟化，使反应结束，之后，进行中和、水洗和干燥，得到聚乙烯醇缩醛树脂的粉末。
作为聚乙烯醇缩醛树脂的原料的聚乙烯醇的粘均聚合度优选为100以上、更优选为300以上、更优选为400以上、进一步优选为600以上、特别优选为700以上、最优选为750以上。聚乙烯醇的粘均聚合度过低时，有时耐贯通性、耐热蠕变性、特别是在85℃、85％RH那样的高温高湿条件下的耐热蠕变性降低。另外，聚乙烯醇的粘均聚合度优选为5000以下、更优选为3000以下、进一步优选为2500以下、特别优选为2300以下、最优选为2000以下。聚乙烯醇的粘均聚合度超过5000时，有时树脂膜的成形变难。
需要说明的是，聚乙烯醇缩醛树脂的粘均聚合度与作为原料的聚乙烯醇的粘均聚合度一致，因此，上述聚乙烯醇的优选的粘均聚合度与聚乙烯醇缩醛树脂的优选的粘均聚合度一致。
所得聚乙烯醇缩醛树脂的乙酸乙烯酯单元优选设定为30摩尔％以下，因此，优选使用皂化度为70摩尔％以上的聚乙烯醇。聚乙烯醇的皂化度低于70摩尔％时，树脂的透明性、耐热性有时降低，另外，有时与醛类的反应性也降低。皂化度更优选为95摩尔％以上。
聚乙烯醇的粘均聚合度和皂化度例如可以基于JIS K 6726“聚乙烯醇试验方法”来测定。
作为聚乙烯醇的缩醛化中使用的醛类，优选碳数1以上且12以下的醛。醛的碳数超过12时，缩醛化的反应性降低，而且反应中容易产生树脂的块体，树脂的合成容易变困难。
作为醛类，没有特别限定，例如可以举出：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、异丁醛、戊醛、正己醛、2-乙基丁醛、正庚醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、苯甲醛、肉桂醛等脂肪族、芳香族、脂环式醛。其中，优选碳数2以上且6以下的脂肪族醛，其中，特别优选丁醛。另外，上述醛类可以单独使用，也可以组合使用2种以上。进而，可以以全部醛类的20质量％以下的范围少量组合使用多官能醛类、具有其他官能团的醛类等。
B层中，作为除聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂之外的成分，可以根据需要进一步添加隔热材料、紫外线吸收剂、增塑剂、抗氧化剂、光稳定剂、粘接力调节剂和/或用于调整粘接性的各种添加剂、防粘连剂、颜料、染料等。
B层中可以含有隔热材料(例如无机隔热性微粒或有机隔热性材料)。作为隔热材料，可以使用与A层中能够含有的隔热材料同样的隔热材料。
B层中含有隔热材料时，隔热材料的红外线吸收能力与红外线通过B层时的光路长(m)和B层中的隔热材料的浓度(g/m3)成比例。因此，隔热材料的红外线吸收能力与B层中的隔热材料的面密度(g/m2)成比例。
B层中作为隔热材料使用金属掺杂氧化钨(铯掺杂氧化钨)时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.10以上、更优选为0.15以上、进一步优选为0.20以上。B层中的隔热材料的面密度(g/m2)低于0.10时，有不易得到充分的隔热效果的倾向。B层中作为隔热材料使用金属掺杂氧化钨(铯掺杂氧化钨)时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为1.00以下、更优选为0.70以下、进一步优选为0.50以下。B层中的隔热材料的面密度(g/m2)超过1.00时，形成夹层玻璃时，有可见光线透射率降低、或雾度恶化、或耐气候性降低、或色差变化增大的倾向。
B层中作为隔热材料使用锡掺杂氧化铟时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.5以上、更优选为1.0以上、进一步优选为1.50以上、特别优选为2.25以上、进一步优选为3.00以上。B层中作为隔热材料使用锡掺杂氧化铟时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为15.00以下、更优选为10.50以下、进一步优选为7.50以下。
B层中作为隔热材料使用锑掺杂氧化锡时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为1.00以上、更优选为1.50以上、进一步优选为2.00以上。B层中作为隔热材料使用锑掺杂氧化锡时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为10.00以下、更优选为7.00以下、进一步优选为5.00以下。
B层中作为隔热材料使用酞菁化合物时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.010以上、更优选为0.015以上、进一步优选为0.020以上。B层中作为隔热材料使用酞菁化合物时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.100以下、更优选为0.070以下、进一步优选为0.050以下。
B层中作为隔热材料使用铝掺杂氧化锌时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为1.00以上、更优选为1.50以上、进一步优选为2.00以上。B层中作为隔热材料使用铝掺杂氧化锌时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为10.00以下、更优选为7.00以下、进一步优选为5.00以下。
B层中作为隔热材料使用锑酸锌时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为1.00以上、更优选为1.50以上、进一步优选为2.00以上。B层中作为隔热材料使用锑酸锌时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为10.00以下、更优选为7.00以下、进一步优选为5.00以下。
B层中作为隔热材料使用六硼化镧时，隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.02以上、更优选为0.03以上、进一步优选为0.04以上。B层中作为隔热材料使用六硼化镧时的、隔热材料的面密度(g/m2)优选为0.20以下、更优选为0.14以下、进一步优选为0.10以下。
对于本发明的夹层玻璃用中间膜，优选的是，B层中含有隔热材料，且至少B层中含有至少1种的紫外线吸收剂。通过使夹层玻璃用中间膜为上述构成，例如，使A层为内层、使B层为外层时，可以保护A层的热塑性弹性体免受紫外线，并且可以提高夹层玻璃用中间膜的隔热性。
本发明的夹层玻璃用中间膜为使B层为外层、B层/A层/B层之类的3层构成时，通过设为B层中含有隔热材料的方案，红外线通过B层2层量的光路长，因此，可以提高隔热性而不会破坏夹层玻璃的可见光线透射率、雾度。
本发明的夹层玻璃用中间膜中，进一步优选的是，至少B层中含有紫外线吸收剂。通过至少B层中含有紫外线吸收剂，使A层为内层时，可以保护A层免受紫外线。因此，形成夹层玻璃时，可以防止雾度的恶化、耐气候性的降低，或者抑制色差变化。
B层中能够使用的紫外线吸收剂可以举出：与A层中可以含有的紫外线吸收剂同样的紫外线吸收剂。
B层中的紫外线吸收剂的面密度(g/m2)优选为0.1以上、更优选为0.2以上、进一步优选为0.5以上、特别优选为0.7以上。B层中的紫外线吸收剂的面密度(g/m2)为0.1以上时，形成夹层玻璃时，有如下倾向：雾度提高，或耐气候性得以维持，或色差变化被抑制。
B层中的紫外线吸收剂的面密度(g/m2)优选为10以下、更优选为9以下、进一步优选为8以下。B层中的紫外线吸收剂的面密度(g/m2)超过10时，形成夹层玻璃时，有如下倾向：可见光线透射率降低，或雾度恶化，或耐气候性降低，或色差变化增大。
紫外线吸收剂的添加量相对于B层中含有的热塑性树脂，以质量基准计，优选为10ppm以上、更优选为100ppm以上。添加量小于10ppm时，有时不易发挥充分的效果。需要说明的是，紫外线吸收剂也可以组合2种以上使用。
紫外线吸收剂的添加量相对于B层中含有的热塑性树脂，以质量基准计，优选为50000ppm以下、更优选为10000ppm以下。即使使添加量大于50000ppm也无法期望有显著的效果。
(增塑剂)
本发明的B层中使用的增塑剂的种类没有特别限制，除一元羧酸酯系、多元羧酸酯系等羧酸酯系增塑剂；磷酸酯系增塑剂、有机亚磷酸酯系增塑剂等之外，也可以使用：羧酸聚酯系、碳酸聚酯系、以及聚亚烷基二醇系等高分子增塑剂、蓖麻油等羟基羧酸与多元醇的酯化合物；羟基羧酸与一元醇的酯化合物等羟基羧酸酯系增塑剂。
作为一元羧酸酯系增塑剂，为：通过丁酸、异丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、辛酸、2-乙基己酸、月桂酸等一元羧酸与乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、聚乙二醇、聚丙二醇、甘油等多元醇的缩合反应而得到的化合物，如果示例具体的化合物，则可以举出：三乙二醇二2-二乙基丁酸酯、三乙二醇二庚酸酯、三乙二醇二2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、四乙二醇二2-乙基丁酸酯、四乙二醇二庚酸酯、四乙二醇二2-乙基己酸酯、四乙二醇二辛酸酯、二乙二醇二2-乙基己酸酯、PEG#400二2-乙基己酸酯、三乙二醇单2-乙基己酸酯、甘油或二甘油与2-乙基己酸的完全或部分酯化物等。此处PEG#400是指，平均分子量为350～450的聚乙二醇。
作为多元羧酸酯系增塑剂，可以举出：通过己二酸、琥珀酸、壬二酸、癸二酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、偏苯三酸等多元羧酸与甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、苄醇等碳数1～12的醇的缩合反应而得到的化合物。如果示例具体的化合物，则可以举出：己二酸二己酯、己二酸二-2-乙基丁酯、己二酸二庚酯、己二酸二辛酯、己二酸二2-乙基己酯、己二酸二(丁氧基乙基)酯、己二酸二(丁氧基乙氧基乙基)酯、己二酸单(2-乙基己基)酯、癸二酸二丁酯、癸二酸二己酯、癸二酸二2-乙基丁酯、邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二己酯、邻苯二甲酸二(2-乙基丁基)酯、邻苯二甲酸二辛酯、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、邻苯二甲酸苄基丁酯、邻苯二甲酸二(十二烷基)酯等。
作为磷酸系增塑剂以及亚磷酸系增塑剂，可以举出：通过磷酸或亚磷酸与甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、苄醇等碳数1～12的醇的缩合反应而得到的化合物。如果示例具体的化合物，则可以举出：磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三(2-乙基己基)酯、磷酸三(丁氧基乙基)酯、亚磷酸三(2-乙基己基)酯等。
作为羧酸聚酯系增塑剂，可以为：使草酸、丙二酸、琥珀酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、1,2-环己烷二羧酸、1,3-环己烷二羧酸、1,4-环己烷二羧酸等多元羧酸与乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊二醇、1,5-戊二醇、2,4-戊二醇、1,2-己二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、3-甲基-2,4-戊二醇、1,2-庚二醇、1,7-庚二醇、1,2-辛二醇、1,8-辛二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,2-癸二醇、1,10-癸二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-环己二醇、1,3-环己二醇、1,4-环己二醇、1,2-双(羟基甲基)环己烷、1,3-双(羟基甲基)环己烷、1,4-双(羟基甲基)环己烷等多元醇交替共聚而得到的羧酸聚酯、脂肪族羟基羧酸；乙醇酸、乳酸、2-羟基丁酸、3-羟基丁酸、4-羟基丁酸、6-羟基己酸、8-羟基己酸、10-羟基癸酸、12-羟基十二烷酸、具有芳香环的羟基羧酸；4-羟基苯甲酸、4-(2-羟基乙基)苯甲酸等羟基羧酸的聚合物(羟基羧酸聚酯)、脂肪族内酯化合物；γ-丁内酯、γ-戊内酯、δ-戊内酯、β-甲基-δ-戊内酯、δ-己内酯、ε-己内酯、丙交酯等具有芳香环的内酯化合物；苯酞等内酯化合物开环聚合而得到的羧酸聚酯。这些羧酸聚酯的末端结构没有特别限定，可以为羟基、羧基，另外，也可以使末端羟基、末端羧基与一元羧酸或者一元醇反应而形成酯键。
作为碳酸聚酯系增塑剂，可以举出：通过酯交换反应使乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊二醇、1,5-戊二醇、2,4-戊二醇、1,2-己二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、3-甲基2,4-戊二醇、1,2-庚二醇、1,7-庚二醇、1,2-辛二醇、1,8-辛二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,2-癸二醇、1,10-癸二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-环己二醇、1,3-环己二醇、1,4-环己二醇、1,2-双(羟基甲基)环己烷、1,3-双(羟基甲基)环己烷、1,4-双(羟基甲基)环己烷等多元醇与碳酸二甲酯、碳酸二乙酯等碳酸酯进行交替共聚而得到的碳酸聚酯。这些碳酸聚酯化合物的末端结构没有特别限定，可以为碳酸酯基、或羟基等。
作为聚亚烷基二醇系增塑剂，可以举出：使一元醇、多元醇、一元羧酸和多元羧酸为引发剂，使环氧乙烷、环氧丙烷、环氧丁烷、氧杂环丁烷等环氧烷进行开环聚合而得到的聚合物。
作为羟基羧酸酯系增塑剂，可以使用：羟基羧酸的一元醇酯；蓖麻醇酸甲酯、蓖麻醇酸乙酯、蓖麻醇酸丁酯、6-羟基己酸甲酯、6-羟基己酸乙酯、6-羟基己酸丁酯、羟基羧酸的多元醇酯；乙二醇二(6-羟基己酸)酯、二乙二醇二(6-羟基己酸)酯、三乙二醇二(6-羟基己酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(6-羟基己酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(2-羟基丁酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(3-羟基丁酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(4-羟基丁酸)酯、三乙二醇二(2-羟基丁酸)酯、甘油三(蓖麻醇酸)酯、L-酒石酸二(1-(2-乙基己基))酯、蓖麻油，此外还可以使用：将羟基羧酸的多元醇酯的k个源自羟基羧酸的基团取代为源自不含羟基的羧酸的基团或氢原子而得到的化合物，这些羟基羧酸酯可以使用通过以往公知的方法得到的物质。
本发明中，这些增塑剂可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
B层中含有增塑剂时，从增塑剂与B层中使用的树脂(特别是聚乙烯醇缩醛树脂)的相容性、向其他层的低迁移性、非迁移性得到提高的观点出发，优选使用：熔点为30℃以下、羟值为15mgKOH/g以上且450mgKOH/g以下的酯系增塑剂或醚系增塑剂；或者，为非结晶性、羟值为15mgKOH/g以上且450mgKOH/g以下的酯系增塑剂或醚系增塑剂。此处非结晶性是指，在-20℃以上的温度下观测不到熔点。前述羟值优选为15mgKOH/g以上、更优选为30mgKOH/g以上、最佳为45mgKOH/g以上。另外，前述羟值优选为450mgKOH/g以下、更优选为360mgKOH/g以下、最佳为280mgKOH/g以下。作为前述酯系增塑剂，可以举出：满足上述限定的聚酯(前述羧酸聚酯系增塑剂、碳酸聚酯系增塑剂等)、羟基羧酸酯化合物(前述羟基羧酸酯系增塑剂等)，作为醚系增塑剂，可以举出：满足前述限定的聚醚化合物(前述聚亚烷基二醇系增塑剂等)。
增塑剂的含量相对于聚乙烯醇缩醛树脂或者乙烯·乙酸乙烯酯共聚物或离聚物等热塑性树脂100质量份优选50质量份以下、更优选25质量份以下、进一步优选20质量份以下、特别优选10质量份以下、特别优选6质量份以下、最优选0质量份(即，不含增塑剂)。增塑剂的含量超过50质量份时，有B层和夹层玻璃用中间膜的剪切储能模量变低的倾向。另外，也可以组合使用2种以上的增塑剂。
作为增塑剂，可以使用具有羟基的化合物，具有羟基的化合物的含量相对于B层中使用的增塑剂的总量的比例优选为10质量％以上、更优选为12质量％以上、进一步优选为15质量％以上、特别优选为20质量％以上。具有羟基的化合物的含量相对于B层中使用的增塑剂的总量的比例优选为100质量％以下、更优选为99质量％以下、进一步优选为98质量％以下。具有羟基的化合物与聚乙烯醇缩醛树脂具有高相容性，向其他树脂层的迁移性低，因此，可以适合使用具有羟基的化合物。
作为B层中可以含有的抗氧化剂，可以使用与A层中含有的抗氧化剂同样的抗氧化剂。
抗氧化剂可以单独使用，或者组合2种以上使用。B层中的抗氧化剂的面密度优选为0.1g/m2以上、更优选为0.2以上、进一步优选为0.5以上。B层中的抗氧化剂的面密度低于0.1g/m2时，B层容易被氧化，长时间使用夹层玻璃时，有色差变化变大等耐气候性降低的倾向。
B层中的抗氧化剂的面密度优选为2.5g/m2以下、更优选为1.5以下、进一步优选为2.0以下。B层中的抗氧化剂的面密度超过2.5g/m2时，有B层的色调受损、或夹层玻璃的雾度降低的倾向。
抗氧化剂的配混量相对于聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂100质量份优选为0.001质量份以上、更优选为0.01质量份以上。抗氧化剂的量小于0.001质量份时，有时难以发挥充分的效果。
抗氧化剂的配混量相对于聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂100质量份优选为5质量份以下、更优选为4质量份以下、更优选为3质量份以下。即使使抗氧化剂的量大于5质量份也无法期望有显著的效果。
作为B层中可以含有的光稳定剂，可以使用与A层中所含的光稳定剂同样的光稳定剂。
光稳定剂的配混量相对于B层中含有的聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂100质量份优选为0.01质量份以上、更优选为0.05质量份以上。光稳定剂的量小于0.001质量份时，有时不易发挥充分的效果。另外，光稳定剂的含量相对于B层中含有的树脂100质量份优选10质量份以下、更优选5质量份以下。即使使光稳定剂的量大于10质量份也无法期望有显著的效果。B层中光稳定剂的面密度优选为0.05g/m2以上、更优选为0.5g/m2以上。另外，该面密度优选为70g/m2以下、更优选为30g/m2以下。
另外，B层中，为了控制夹层玻璃用中间膜对玻璃等的粘接性，可以根据需要，含有粘接力调节剂和/或用于调整粘接性的各种添加剂。
作为用于调整粘接性的各种添加剂，可以使用国际公开第03/033583号中公开的物质，优选使用碱金属盐、碱土金属盐，例如可以举出：钾、钠、镁等的盐。作为上述盐，可以举出：辛酸、己酸、丁酸、乙酸、甲酸等羧酸等有机酸；盐酸、硝酸等无机酸的盐等。
粘接力调节剂和/或用于调整粘接性的各种添加剂的最佳添加量根据使用的添加剂而不同，优选的是，以所得夹层玻璃用中间膜对玻璃的粘接力在Pummel试验(Pummeltest；国际公开第03/033583号等中记载)中一般成为3以上且10以下的方式进行调整，特别优选的是，需要高的耐贯通性时，以成为3以上且6以下的方式进行调整，需要高的防玻璃飞散性时，以成为7以上且10以下的方式进行调整。要求高的防玻璃飞散性时，不添加粘接力调节剂和/或用于调整粘接性的各种添加剂也是有用的方法。
从提高使用本发明的夹层玻璃用中间膜形成夹层玻璃时的弯曲强度的观点出发，对于B层，依据JIS K 7244-10以频率1Hz进行复数剪切粘度试验而测定的温度25℃下的剪切储能模量优选为10.0MPa以上、更优选为20.0MPa以上、进一步优选为40.0MPa以上、特别优选为60.0MPa以上、最优选为80.0MPa以上。剪切储能模量为10.0MPa以上的B层例如可以如下得到：相对于聚乙烯醇缩醛树脂等热塑性树脂100质量份，使增塑剂的量为25质量份以下从而可以得到。另外，前述25℃下的剪切储能模量的上限没有特别限定，从夹层玻璃用中间膜的成形性、操作性的观点出发，优选为900MPa以下。
[夹层玻璃用中间膜]
本发明的夹层玻璃用中间膜为包含至少1层含有热塑性弹性体的A层的夹层玻璃用中间膜，热塑性弹性体具有硬链段嵌段和软链段嵌段，A层具有以以硬链段嵌段为岛成分、以软链段嵌段为海成分的海岛相分离结构，该A层具有由小角X射线散射测定而得到的特定的取向度。本发明的夹层玻璃用中间膜优选的是，在A层的至少单面具有包含热塑性树脂的B层，优选的是，由在至少2个上述B层之间层叠有上述A层的夹层玻璃用中间膜形成。
另外，本发明的夹层玻璃用中间膜如上所述优选为A层的岛成分具有特定的大小。进一步优选为，用2张玻璃夹持夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃中，双折射的相位差为0～140nm。本发明的夹层玻璃用中间膜可以推测岛成分的取向性低，因此，可以适合作为收缩性低的夹层玻璃用中间膜使用。
本发明的夹层玻璃用中间膜从形成夹层玻璃时兼顾隔音性与隔热性、且提高色调的观点出发，形成用透明玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张透明玻璃夹持而成的夹层玻璃时，优选的是，可见光透射率为70％以上、波长800～1100nm的红外线平均透射率为70％以下。为了制作满足上述构成的夹层玻璃用中间膜，优选的是，形成包含至少1层含有热塑性弹性体的A层、且至少1层中含有前述隔热材料的夹层玻璃用中间膜。
从确保用透明玻璃形成夹层玻璃时的可视性的观点出发，可见光透射率优选为70％以上、更优选为72％以上。形成夹层玻璃时的可见光透射率低于70％时，有夹层玻璃的可视性受损的倾向。
同样地，从进一步提高用透明玻璃形成夹层玻璃时的隔热性的观点出发，波长800～1100nm的红外线平均透射率优选为70％以下、更优选为69％以下、进一步优选为68％以下、特别优选为65％以下。形成夹层玻璃时的波长800～1100nm的红外线平均透射率超过70％时，有隔热性降低的倾向。
本发明的夹层玻璃用中间膜从形成夹层玻璃时兼顾隔音性与隔热性、且提高色调的观点出发，形成用绿玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张绿玻璃夹持而成的夹层玻璃时，优选的是，可见光透射率为70％以上、波长800～1100nm的红外线平均透射率为32％以下。为了制作满足上述构成的夹层玻璃用中间膜，优选的是，形成包含至少1层含有热塑性弹性体的A层、且至少1层中含有前述隔热材料的夹层玻璃用中间膜。
从确保用绿玻璃形成夹层玻璃时的可视性的观点出发，可见光透射率优选为70％以上、更优选为72％以上。形成夹层玻璃时的可见光透射率低于70％时，有夹层玻璃的色调受损的倾向。
同样地，从进一步提高用绿玻璃形成夹层玻璃时的隔热性的观点出发，波长800～1100nm的红外线平均透射率更优选为32％以下、进一步优选为31％以下。形成夹层玻璃时的波长800～1100nm的红外线平均透射率超过32％时，有隔热性降低的倾向。
本发明的夹层玻璃用中间膜从提高耐气候性、抑制色差变化的观点出发，用玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张玻璃夹持而形成夹层玻璃，将夹层玻璃在照度180W/m2、黑板温度60℃、相对湿度50％的条件下进行200小时曝露的耐气候性试验时，在耐气候性试验的前后，对于夹层玻璃的JIS Z8781-4：2013下的色差变化ΔE*ab优选为2.0以下。为了制作满足上述构成的夹层玻璃用中间膜，优选的是，形成包含至少1层含有热塑性弹性体的A层、且至少1层中含有前述隔热材料的夹层玻璃用中间膜。
从进一步提高形成夹层玻璃时的耐气候性、进一步抑制色差变化的观点出发，色差变化ΔE*ab优选为1.8以下、进一步优选为1.5以下。上述条件下的色差变化ΔE*ab超过2.0时，有由于长期使用夹层玻璃而容易黄变的倾向。
本发明的夹层玻璃用中间膜优选的是，用玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张玻璃夹持而制作夹层玻璃时，雾度为5以下。
从制作透明度更高的夹层玻璃的观点出发，雾度更优选为4以下、进一步优选为3以下、特别优选为2以下、进一步优选为1以下、最优选为0.6以下。形成夹层玻璃时雾度超过5时，有透明度降低、不适于汽车等的夹层玻璃的倾向。
对于本发明的夹层玻璃用中间膜，用2张玻璃夹持而制作夹层玻璃时，在ASTME90-09(用于实验室测定建筑物的间壁和要素的空气传播声音透过损失的标准试验方法)的条件下测定的4000Hz下的声音透过损失优选为37dB以上。从制作隔音性更高的夹层玻璃的观点出发，在ASTM E90-09的条件下测定的4000Hz下的声音透过损失更优选为38dB以上、进一步优选为40dB以上。用玻璃的厚度总计成为4mm以下的2张玻璃夹持而制作夹层玻璃时，优选也满足上述声音透过损失。
A层的厚度总计相对于B层的厚度总计的比(A层的厚度总计/B层的厚度总计)优选为1/30以上、更优选为1/15以上、进一步优选为1/5以上。上述比率大于1/30时，有夹层玻璃用中间膜的隔音效果提高的倾向。
A层的厚度总计相对于B层的厚度总计的比(A层的厚度总计/B层的厚度总计)优选为1/1以下、更优选为1/2以下、进一步优选为1/3以下。上述比率为1/1以下时，有夹层玻璃用中间膜的耐热蠕变性、形成夹层玻璃时的弯曲强度提高的倾向。
本发明的夹层玻璃用中间膜可以为A层/B层之类的2层构成，如图1所示那样，也可以形成A层1被B层2a和B层2b所夹持的层叠构成。夹层玻璃用中间膜中的层叠构成根据目的而确定，除B层/A层/B层之类的层叠构成之外，还可以为B层/A层/B层/A层、B层/A层/B层/A层/B层之类的层叠构成。
另外，也可以包含1层以上除A层、B层之外的层(设为C层)，例如可以为B层/A层/C层/B层、B层/A层/B层/C层、B层/C层/A层/C层/B层、B层/C层/A层/B层/C层、B层/A层/C层/B层/C层、C层/B层/A层/B层/C层、C层/B层/A层/C层/B层/C层、C层/B层/C层/A层/C层/B层/C层等层叠构成。另外，上述层叠构成中，C层中的成分可以相同也可以不同。其对于A层或B层中的成分也是同样的。上述中，优选为至少2个上述B层之间层叠有上述A层的层叠构成。另外，优选B层构成最外层的至少一层。
需要说明的是，作为C层，可以使用由公知的树脂形成的层，例如可以使用：聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚乙酸乙烯酯、聚氨酯、聚四氟乙烯、丙烯酸类树脂、聚酰胺、聚缩醛、聚碳酸酯、聚酯中的聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、环状聚烯烃、聚苯硫醚、聚四氟乙烯、聚砜、聚醚砜、聚芳酯、液晶聚合物、聚酰亚胺等。另外，C层中，根据需要也可以添加增塑剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、粘接力调节剂、防粘连剂、颜料、染料、隔热材料(例如具有红外线吸收能力的无机隔热性微粒或有机隔热性材料)等添加剂。作为这些添加剂，可以使用与A层、B层中使用的添加剂同样的添加剂。
[层叠体(夹层玻璃用中间膜)的制造方法]
本发明的夹层玻璃用中间膜可以通过熔融法而制造。根据需要在上述热塑性树脂·热塑性弹性体中配混其他添加剂，将其均匀混炼后，通过熔融法制造夹层玻璃用中间膜，从而岛成分的取向性变低，可以降低收缩性。
通过熔融法制造夹层玻璃用中间膜时，优选将树脂成形温度设为180～250℃。通过在上述条件下进行熔融法，岛成分的取向性变低，可以降低收缩性。
另外，作为熔融法，更优选利用使用T模头的熔融挤出法。根据需要在上述热塑性树脂·热塑性弹性体中配混其他添加剂，将其均匀混炼后，通过使用T模头的熔融挤出法，制造夹层玻璃用中间膜，从而岛成分的取向性进一步变低，可以进一步降低收缩性。
通过使用T模头的熔融挤出法制造夹层玻璃用中间膜时，优选将树脂成形温度设为180～250℃。另外，排出量优选设为10～300kg/hr。通过在上述条件下进行使用T模头的熔融挤出法，岛成分的取向性变得更低，可以进一步降低收缩性。
作为使用T模头的熔融挤出法，进一步优选通过共挤出法制造夹层玻璃用中间膜。通过共挤出法制造夹层玻璃用中间膜时，优选将冷却辊温度设为5～30℃。另外，收取速度优选设为1～10m/分钟。通过在上述条件下进行共挤出，岛成分的取向性进一步变低，可以进一步降低收缩性。
本发明的夹层玻璃用中间膜除上述之外还可以通过挤出法、压延法、加压法、铸造法、吹胀法等公知的制膜方法，制作A层、B层等各层，使它们层叠而制造。
使用挤出机制造薄膜(片)时，挤出时的树脂温度优选150℃以上、更优选170℃以上。另外，挤出时的树脂温度优选250℃以下、更优选230℃以下。树脂温度过高时，聚乙烯醇缩醛树脂和热塑性弹性体引起分解，担心树脂劣化。相反地，温度过低时，自挤出机的排出不稳定，成为机械故障的因素。为了有效地去除挥发性物质，优选的是，通过自挤出机的排气口减压来去除挥发性物质。
另外，构成本发明的夹层玻璃用中间膜的层叠体优选的是，利用熔体破裂、压花等以往公知的方法在表面形成凹凸结构。熔体破裂、压花的形状没有特别限定，可以采用以往公知的形状。
层叠体的膜厚优选20μm以上、更优选100μm以上。层叠体的膜厚过薄时，制作夹层玻璃时有时无法良好地进行层压。另外，层叠体的膜厚优选10000μm以下、更优选3000μm以下。层叠体的膜厚过厚时，导致成本升高，故不优选。
夹层玻璃的隔音性可以利用通过基于中央振动法的dumping试验而得到的损失系数来评价。dumping试验是评价损失系数根据频率、温度而变为何种值的试验。使频率为一定时，将在一定温度范围内达到最大的损失系数称为最大损失系数。最大损失系数是表示dumping的优良的指标，具体而言，是表示板状物体中产生的屈曲振动以何种程度的速度衰减的指标。即，最大损失系数成为隔音性的指标，夹层玻璃的最大损失系数越高，可以说夹层玻璃的隔音性越高。
本发明中，对于使用层叠体作为夹层玻璃用中间膜制作夹层玻璃而得到的夹层玻璃，进行基于中央振动法的dumping试验时，在频率2000Hz和温度0℃以上且50℃以下下的最大损失系数优选为0.20以上、更优选为0.25以上、进一步优选为0.28以上。上述条件下的最大损失系数低于0.20时，有夹层玻璃的隔音性缺乏，隔音不适于目标用途的倾向。上述条件下测定的最大损失系数变为0.20以上的夹层玻璃例如可以如下得到：对于包含含有在-40～30℃的范围中具有tanδ达到最大的峰的弹性体的组合物的A层与进行复数剪切粘度试验而测定的温度25℃下的剪切储能模量为10.0MPa以上的多个B层，在至少2个B层之间层叠A层，从而可以得到。
[夹层玻璃]
本发明的夹层玻璃从兼顾隔音性与隔热性的观点出发，优选的是，将包含至少1层含有热塑性弹性体的A层、且至少1层中含有隔热材料的夹层玻璃用中间膜用至少2张透明玻璃夹持而成，可见光透射率为70％以上、波长800～1100nm的红外线平均透射率为70％以下的夹层玻璃。为了制作满足上述构成的夹层玻璃，优选的是，使用包含至少1层含有热塑性弹性体的A层、且至少1层中含有前述隔热材料的夹层玻璃用中间膜形成的夹层玻璃。
另外，本发明的夹层玻璃从兼顾隔音性与隔热性的观点出发，优选的是，将包含至少1层含有热塑性弹性体的A层、且至少1层中含有隔热材料的夹层玻璃用中间膜用至少2张绿玻璃夹持而成，可见光透射率为70％以上、波长800～1100nm的红外线平均透射率为32％以下的夹层玻璃。为了制作满足上述构成的夹层玻璃，优选的是，使用包含至少1层含有热塑性弹性体的A层、且至少1层中含有前述隔热材料的夹层玻璃用中间膜形成的夹层玻璃。
通过夹层玻璃内部中具有本发明的夹层玻璃用中间膜的构成，可以得到弯曲强度优异的夹层玻璃。因此，本发明的夹层玻璃可以适合用于：汽车用前面玻璃、汽车用侧面玻璃、汽车用可开式车顶、平视显示器用玻璃等。另外，本发明的夹层玻璃也可以适合作为建筑用玻璃使用。内部中具有本发明的夹层玻璃用中间膜的构成的夹层玻璃用于平视显示器用玻璃时，所使用的该夹层玻璃用中间膜的截面形状优选为一个端面侧厚、且另一个端面侧薄的形状。上述情况下，截面形状可以为从一个端面侧至另一个端面侧依次变薄那样的、整体为楔形的形状，也可以为从一个端面至该端面与另一个端面之间的任意位置、以相同的厚度、从该任意的位置至另一个端面依次变薄那样的、截面的一部分为楔形的形状。
本发明的夹层玻璃中通常使用2张玻璃。构成本发明的夹层玻璃的玻璃的厚度没有特别限定，优选为100mm以下。另外，本发明的夹层玻璃用中间膜由于弯曲强度优异，因此即使使用厚度2.8mm以下的薄板玻璃制作夹层玻璃也可以实现夹层玻璃的轻量化而不有损夹层玻璃的强度。玻璃的厚度从轻量化的观点出发，至少一张优选为2.8mm以下、更优选为2.5mm以下、进一步优选为2.0mm以下、特别优选为1.8mm以下。
需要说明的是，2张玻璃的厚度可以相同也可以不同。例如，即使使一个玻璃的厚度为1.8mm以上、另一个玻璃的厚度为1.8mm以下、各玻璃的厚度的差为0.2mm以上，也不会破坏夹层玻璃的隔音性、隔热性、耐气候性等，可以制作收缩性低、实现了薄膜化和轻量化的夹层玻璃。
[夹层玻璃的制造方法]
本发明的夹层玻璃可以利用以往公知的方法来制造，例如可以举出：使用真空层压机装置的方法、使用真空袋的方法、使用真空环的方法、使用轧辊的方法等。另外，也可以在临时压接后附加地进行投入至高压釜工序的方法。
使用真空层压机装置时，例如，使用太阳能电池的制造中使用的公知的装置，在1×10-6以上且3×10-2MPa以下的减压下，以100℃以上且200℃以下、特别是130℃以上且170℃以下的温度进行层压。使用真空袋或真空环的方法例如记载于欧洲专利第1235683号说明书，例如在约2×10-2MPa的压力下，以130℃以上且145℃以下进行层压。
对于夹层玻璃的制作方法，使用轧辊时，例如可以举出：在聚乙烯醇缩醛树脂的流动开始温度以下的温度下进行第1次临时压接，然后进一步在接近流动开始温度的条件下进行临时压接的方法。具体而言，例如可以举出如下方法：用红外线加热器等加热至30℃以上且100℃以下，然后用辊进行脱气，进一步加热至50℃以上且150℃以下后用辊进行压接，使其粘接或临时粘接。
另外，也可以以在夹层玻璃内部具有本发明的夹层玻璃用中间膜的方式，夹着在A层的两面涂布有B层的玻璃进行层叠而形成夹层玻璃。
临时压接后附加地进行的高压釜工序还取决于组件的厚度、构成，例如在约1MPa以上且15MPa以下的压力下、以130℃以上且155℃以下的温度实施约0.5小时以上且2小时以下。
由本发明的夹层玻璃用中间膜制作夹层玻璃时使用的玻璃没有特别限定，除浮法平板玻璃、磨光平板玻璃、压花玻璃、夹丝玻璃、热线吸收板玻璃等无机玻璃之外，还可以使用聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯等以往公知的有机玻璃等，它们可以为无色、有色、或者透明、非透明，均可。它们可以单独使用，也可以组合使用2种以上。另外，玻璃的厚度没有特别限定，优选为100mm以下。
实施例
以下，根据实施例和比较例对本发明进行具体说明，但本发明不限定于这些实施例。
需要说明的是，以下的实施例和比较例中，作为使用的聚乙烯醇缩丁醛树脂(PVB)，使用的是，在盐酸催化剂下，将具有与目标粘均聚合度相同的粘均聚合度(基于JISK 6726“聚乙烯醇试验方法”测定的粘均聚合度)的聚乙烯醇用正丁醛进行缩醛化而得到的物质。
(实施例1)
(A层用组合物的制作)
在经过氮气置换并干燥的耐压容器中投入作为溶剂的环己烷50.0kg、作为阴离子聚合引发剂的仲丁基锂76g，投入作为路易斯碱的四氢呋喃313g(仲丁基锂包含10.5质量％的环己烷溶液，因此，仲丁基锂的实质添加量为8.0g)。将耐压容器内升温至50℃后，加入苯乙烯0.5kg使其聚合1小时，接着加入由异戊二烯8.2kg和丁二烯6.5kg形成的混合液使其聚合2小时，进一步加入苯乙烯1.5kg使其聚合1小时，从而得到包含聚苯乙烯-聚(异戊二烯/丁二烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反应液。
在氢气气氛下，向该反应液中添加由辛酸镍和三甲基铝形成的齐格勒系氢化催化剂，在氢气压力1MPa、80℃的条件下进行反应5小时。自然冷却，放压后，通过水洗去除金属催化剂，进行真空干燥，从而得到聚苯乙烯-聚(异戊二烯/丁二烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氢化物(以下，记作TPE-1)。
在TPE-1中，将作为隔热材料的铯钨氧化物(住友金属矿山株式会社制、以下记作CWO)、作为紫外线吸收剂的Tinuvin326、作为抗氧化剂的Cyanox2777、和作为光稳定剂的Tinuvin622SF混合，制作构成A层的组合物。以隔热材料在A层中的面密度成为0.25g/m2的方式、紫外线吸收剂在A层中的面密度成为1.0g/m2的方式、抗氧化剂在A层中的面密度成为0.20g/m2的方式，光稳定剂在A层中的面密度成为1.6g/m2的方式，调节配混量。
需要说明的是，作为紫外线吸收剂使用的Tinuvin326为2-(5-氯-2-苯并三唑基)-6-叔丁基-对甲酚(Ciba Specialty Chemicals株式会社制)。作为抗氧化剂使用的Cyanox2777为1,3,5-三(4-叔丁基-3-羟基-2,6-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮与三(2,4-二叔丁基苯基)磷酸酯的混合物(Cytec Industries Inc.制)。作为光稳定剂使用的Tinuvin622SF为琥珀酸二甲酯与4-羟基-2,2,6,6-四甲基-1-哌啶乙醇的聚合物(Ciba Specialty Chemicals株式会社制)。
进而，对于100质量份的TPE-1，添加作为与B层的粘接力调节剂的5质量份的马来酸酐改性聚丙烯(三洋化成工业株式会社制、Youmex 1010)，制作以TPE-1为主成分的A层用组合物。此处，主成分是指，组合物中质量最多的成分，含有增塑剂时，也包括增塑剂地称为主成分。
(B层用组合物的制作)
B层的主成分使用粘均聚合度约1100、缩醛化度68.7摩尔％、乙酸乙烯酯单元的含量为0.8摩尔％、乙烯醇单元的含量为30.5摩尔％的聚乙烯醇缩丁醛(PVB-1)。
在上述PVB-1中混合作为紫外线吸收剂的Tinuvin326，制作构成B层的组合物。紫外线吸收剂以B层中的面密度成为5.1g/m2的方式调节配混量，制作组合物。
(夹层玻璃用中间膜的制作)
使用
Figure BDA0001291253540000481
排气式单螺杆挤出机，在温度210℃、排出量4kg/h的条件下，将A层用组合物导入至205℃的T模头(多歧管模具：宽度500mm)，使用
Figure BDA0001291253540000482
排气式单螺杆挤出机，在温度205℃、排出量24kg/h的条件下，将B层用组合物导入至该T模头。将从该T模头共挤出的成形物由一个辊设为50℃、另一个辊设为60℃的2个金属镜面辊夹持，以收取速度1.2m/分钟，成形为成为B层/A层/B层(330μm/100μm/330μm)这样的3层构成的夹层玻璃用中间膜(760μm)。
(夹层玻璃的制作)
将实施例1中得到的夹层玻璃用中间膜夹持于市售的透明玻璃(长度50mm×宽度50mm×厚度1.6mm)2张，使用真空层压机(Nisshinbo Mechatronics Inc.制1522N)，在热板温度165℃、抽真空时间12分钟、加压压力50kPa、加压时间17分钟的条件下制作夹层玻璃。可见光线透射率和红外线平均透射率的测定中分别使用所得夹层玻璃。
另外，使用市售的绿色玻璃(长度50mm×宽度50mm×厚度1.6mm)代替使用透明玻璃，除此之外，在与上述同样的条件下制作夹层玻璃。可见光线透射率、红外线平均透射率、耐气候性试验(色差变化)和雾度的测定中分别使用所得夹层玻璃。
1.物性评价(取向度的算出)
从夹层玻璃用中间膜取出A层，切成长度5mm×宽度5mm的大小，制作小角X射线散射测定用的试样。为了使切出的面的法线与X射线照射方向一致，将上述试样设置于小角X射线散射装置(Rigaku Corporation制、NANO-viewer)，使X射线透射长度变为总计1mm。试样与检测器的距离(照相机距离)设为1000mm，狭缝直径从上游起依次设为0.40mm、0.20mm、0.45mm。
作为X射线源，使用Cu Kα，将灯丝电流设为20mA、灯丝电压设为40kV。X射线检测器使用二维X射线检测器(Rigaku Corporation制、PILATUS-100K)。对试样照射与由硬链段嵌段和软链段嵌段形成的微相分离结构的晶粒相比充分大的直径的X射线，将曝光时间设为20分钟，观测基于试样的周期性(干涉性)散射。
从基于试样的周期性(干涉性)散射中减去由与上述同样的X射线照射条件得到的背景散射(基于狭缝、空气的散射)，得到基于由硬链段嵌段和软链段嵌段形成的微相分离结构的周期性(干涉性)散射的方位角强度分布。需要说明的是，根据周期性(干涉性)散射中的1次散射获得周期性(干涉性)散射的方位角强度分布。
根据所得方位角强度分布中的最大强度值和最小强度值，基于下述式算出取向度(1)和取向度(2)。将取向度(1)和取向度(2)的算出结果示于表3。
取向度(1)＝(最大强度值-最小强度值)/(最大强度值+最小强度值)
取向度(2)＝最大强度值/最小强度值
2.物性评价(A层的相分离尺寸的测定)
使用超微切片机(leica-microsystems株式会社制、Leica EM UC7)的玻璃刀，在-100℃的气氛中切割实施例1中得到的夹层玻璃用中间膜的A层的厚度方向中央区域，制作A层的平滑截面。使用原子力显微镜(SII NanoTechnology Inc.制、E-sweep和NanoNavi IIstation)，通过动力模式(DFM)，以200nm×200nm的扫描尺寸拍摄所得A层的厚度方向中央区域的切割面，获得A层的切割面的相位图像。悬臂使用SI-DF20(SII NanoTechnologyInc.制)。在A层的切割面上的5处分别进行200nm×200nm的范围的拍摄，从各照片中选定长径尺寸达到最大的岛成分。算出选定的岛成分的长径尺寸的平均值，将该平均值作为相分离尺寸。将A层的相分离尺寸的测定结果示于表3。
3.物性评价(双折射的相位差的测定)
将实施例1中得到的夹层玻璃用中间膜切成长度50mm×宽度50mm的尺寸。将切出的夹层玻璃用中间膜用切断为长度50mm×宽度50mm×厚度1.6mm的尺寸的市售的浮法玻璃2张夹持，通过与上述同样的制作方法，制作夹层玻璃。将制作的50mm见方的该夹层玻璃作为用于测定双折射的相位差的样品。使用宽电压范围双折射评价系统(Photonic Lattice,Inc.制WPA-100)，获得设有圆偏振光滤光片的光源的偏振状态分布，得到基线。之后，将50mm见方的上述夹层玻璃的样品设置于WPA-100的测定部，获得使设有圆偏振光滤光片的光源的光透过样品后的偏振状态分布。根据样品的偏振状态分布相对于基线的偏振状态分布的变化算出双折射的相位差。将双折射的相位差的算出结果示于表3。
4.物性评价(收缩性的评价)
使用长度300mm×宽度300mm大小的透明玻璃代替使用长度50mm×宽度50mm大小的透明玻璃，除此之外，在与上述同样的条件下制作夹层玻璃。将所得夹层玻璃在80℃的烘箱中放置1周。测定在上述条件下放置后的、夹层玻璃的端部至A层的端部为止的距离中的最大的距离。以下述基准评价该距离，作为收缩性的评价。将收缩性的评价结果示于表3。
＜评价基准＞
◎：完全未见A层的收缩
○：A层的收缩为0.5mm以内
×：A层的收缩超过0.5mm
5.物性评价(夹层玻璃的耐热蠕变性的评价)
如图7所示那样，将实施例1中得到的夹层玻璃用中间膜73夹持于长度300mm×宽度100mm、厚度3mm的浮法玻璃71和72，使用真空层压机(Nisshinbo Mechatronics Inc.制1522N)，在热板温度165℃、抽真空时间12分钟、加压压力50kPa、加压时间17分钟的条件下制作夹层玻璃70。
如图8所示那样，使用瞬间粘接剂，使重1kg的铁板81胶合于玻璃72的单侧，制作胶合有铁板的夹层玻璃80。
如图9所示那样，将夹层玻璃80靠于支架91，在100℃的容器内放置1周。放置后，测定玻璃72滑落的距离，基于以下的基准评价前述距离，将该评价作为耐热蠕变性的评价。
＜评价基准＞
○：玻璃72滑落的距离为1mm以下。
×：玻璃72滑落的距离超过1mm。
6.物性评价(源自共轭二烯单体单元的双键残留量的算出)
测定实施例1中得到嵌段共聚物的氢化前后的碘值，根据其测定值算出。将双键残留量的算出结果示于表2。
7.物性评价(异戊二烯单元和丁二烯单元中的1,2-键合和3,4-键合的含量的总计值的算出)
对于实施例1中得到的嵌段共聚物的氢化物50mg溶解于氘代氯仿，进行1H-NMR的测定。分别测定异戊二烯单元和丁二烯单元中的1,2-键合和3,4-键合的含量，将它们加合，从而算出异戊二烯单元和丁二烯单元中的1,2-键合和3,4-键合的含量的总计值。将异戊二烯单元和丁二烯单元中的1,2-键合和3,4-键合的含量的总计值的算出结果示于表2。
8.物性评价(A层和B层的tanδ的峰高和峰温度)
基于ASTM D4065-06，为了测定夹层玻璃用中间膜的动态粘弹性，使用机械光谱仪(Mettler-Toledo International Inc.制DMA/SDTA861e模型)。将A层用组合物和B层用组合物以及A层和B层的主成分(此处，各层的聚合物为主成分，但对于后述的实施例·比较例中的包含增塑剂的层，聚合物和增塑剂变为主成分)另行以210℃、5MPa进行5分钟热加压，制作评价用的样品，分别切成厚度1mm、直径3～10mm的圆柱状(直径不影响结果)，作为试验样品使用。
以最大振幅0.1％的剪切应变，对上述各试验样品赋予频率1000Hz的固定正弦波的剪切振动，将测定温度以1℃/分钟的恒定速度从-20升温至60℃。根据ASTM D4092-07的定义求出A层和B层的tanδ的峰高和峰温度。将A层和B层的tanδ的峰高和峰温度的测定结果和A层主成分和B层主成分的tanδ的峰高和峰温度示于表3。
9.物性评价(夹层玻璃中的可见光透射率的测定)
对于使用透明玻璃制作的夹层玻璃和使用绿玻璃制作的夹层玻璃，基于JISR3106，使用分光光度计U-4100(Hitachi High-Tech Science Corporation制)，在20℃下测定可见光透射率。将可见光透射率的测定结果示于表3。
10.物性评价(夹层玻璃中的波长800～1100nm的红外线平均透射率的测定)
对于使用透明玻璃制作的夹层玻璃和使用绿玻璃制作的夹层玻璃，使用分光光度计U-4100，在20℃下测定波长800～1100nm的红外线平均透射率。将波长800～1100nm的红外线平均透射率的测定结果示于表3。
11.物性评价(夹层玻璃的色差变化ΔE*ab的评价)
[耐气候性试验]
对于使用绿玻璃制作的夹层玻璃，使用耐气候性试验机(SUGA试验机株式会社制Super xenon weather meter SX75)，在辐射照度180W/m2、黑板温度60℃、相对湿度50％的条件下进行曝露200小时的耐气候性试验。
[色差变化ΔE*ab的测定]
基于JIS Z8781-4：2013，在耐气候性试验的前后，使用色差计(SUGA试验机株式会社制、SM-T)测定夹层玻璃的色差。将从耐气候性试验前的夹层玻璃的色差减去耐气候性试验后的夹层玻璃的色差而得到的值作为色差变化ΔE＊ab。将色差变化ΔE＊ab的测定结果示于表3。
12.物性评价(夹层玻璃的声音透过损失的评价)
使用绿玻璃制作的夹层玻璃的声音透过损失通过ASTM E90-09(用于实验室测定建筑物的间壁和要素的空气传播声音透过损失的标准试验方法)中规定的方法而测定。将声音透过损失的测定结果示于表3。
13.物性评价(夹层玻璃的雾度的评价)
使用绿玻璃制作的夹层玻璃的雾度基于JIS K 7105测定。将夹层玻璃的雾度的测定结果示于表3。
(实施例2)
B层中配混CWO代替A层中配混CWO，使B层中的面密度成为0.28g/m2，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表2、各种物性评价的结果示于表3。
(实施例3)
B层中使用100质量份的PVB-2(表1中记载)与15质量份的聚酯多元醇的混合物代替使用100质量份的PVB-1，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表2、各种物性评价的结果示于表3。需要说明的是，作为聚酯多元醇，使用KURARAY poly alcohol P-510(KURARAY CO.,LTD制、聚[(3-甲基-1,5-戊二醇)-alt-(己二酸)])。
(实施例4)
B层中使用100质量份的PVB-2与37质量份的聚酯多元醇的混合物代替使用100质量份的PVB-1，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表2、各种物性评价的结果示于表3。
(实施例5)
在经过氮气置换并干燥的耐压容器中投入作为溶剂的环己烷50kg、作为阴离子聚合引发剂的仲丁基锂130g，投入作为路易斯碱的四氢呋喃290g(仲丁基锂包含10.5质量％的环己烷溶液，因此仲丁基锂的实质添加量为13.9g)。将耐压容器内升温至50℃后，加入苯乙烯1.8kg，使其聚合1小时，接着加入异戊二烯13.2kg使其聚合2小时，进一步加入苯乙烯1.8kg，使其聚合1小时，从而得到包含聚苯乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反应液。
在氢气气氛下，向该反应液中添加由辛酸镍和三甲基铝形成的齐格勒系氢化催化剂，在氢气压力1MPa、80℃的条件下使其反应5小时。将该反应液自然冷却和放压后，通过水洗去除上述催化剂，使其真空干燥，从而得到聚苯乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氢化物(以下，记作TPE-2)。接着，在200℃下将TPE-2与TPE-1以质量比1：1进行熔融混炼，得到TPE-3。
作为A层的主成分，使用TPE-3代替TPE-1，使A层的厚度为160μm、B层的厚度为300μm，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表2、各种物性评价的结果示于表3。
需要说明的是，表示实施例5中得到的A层中的周期性(干涉性)散射的方位角强度分布的图如图4的41所示。图4中，纵轴表示周期性(干涉性)散射的散射强度，横轴表示方位角(90～270度)。
[表1]
Figure BDA0001291253540000541
[表2]
Figure BDA0001291253540000551
[表3]
Figure BDA0001291253540000561
(实施例6)
A层中，使CWO的面密度为0.16g/m2代替使CWO的面密度为0.25g/m2，进一步添加ITO(Mitsubishi Materials Electronic Chemicals Co.,Ltd.制：锡掺杂氧化铟)，使ITO的面密度为0.75g/m2，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的构成和各种物性评价的结果示于表4或表5。
(实施例7)
A层中，使用ITO代替CWO，使ITO的面密度为1.50g/m2，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的构成和各种物性评价的结果示于表4或表5。
(实施例8)
A层中，使ITO的面密度为4.70g/m2，除此之外，利用与实施例7同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的构成和各种物性评价的结果示于表4或表5。
[表4]
Figure BDA0001291253540000581
[表5]
Figure BDA0001291253540000591
(比较例1)
作为A层的主成分，使用TPE-2代替TPE-1，使A层的厚度为330μm、B层的厚度为215μm，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表6、各种物性评价的结果示于表7。
需要说明的是，表示比较例1中得到的A层中的周期性(干涉性)散射的方位角强度分布的图如图4的42所示。
此处，将A层的切割面的相位图像示于图6。图6中的相位图像中，长径尺寸达到最大的岛成分为岛成分61。岛成分61的长径尺寸为119nm。另外，长径尺寸达到最大的岛成分的长径尺寸的平均值为123nm。
(比较例2)
作为A层的主成分，使用TPE-2代替TPE-1，使A层的厚度为330μm、B层的厚度为215μm，除此之外，利用与实施例2同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表6、各种物性评价的结果示于表7。
[表6]
Figure BDA0001291253540000601
※Ip：异戊二烯单元、Bd：丁二烯单元
[表7]
Figure BDA0001291253540000611
(实施例9)
A层中不使用粘接力调节剂，B层中使用离聚物(Du Pont株式会社制、SentryGlas(R)Interlayer)代替使用PVB-1，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表8、各种物性评价的结果示于表9。
(实施例10)
A层中不使用粘接力调节剂，B层中使用离聚物(Du Pont株式会社制、SentryGlas(R)Interlayer)代替使用PVB-1，除此之外，利用与实施例5同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表8、各种物性评价的结果示于表9。
(实施例11)
将TPE-1与TPE-2以质量比1：3在200℃下进行熔融混炼，得到TPE-4。A层中使用TPE-4代替TPE-1，不使用粘接力调节剂，B层中使用离聚物(Du Pont株式会社制、SentryGlas(R)Interlayer)代替PVB-1，使A层的厚度为220μm、B层的厚度为270μm，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表8、各种物性评价的结果示于表9。
此处，将A层的切割面的相位图像示于图5。图5中，岛成分51分散存在于海成分52中。图5中的相位图像中，长径尺寸达到最大的岛成分为岛成分51。岛成分51的长径尺寸为连接末端51a与末端51b的线段的长度，为89nm。另外，长径尺寸达到最大的岛成分的长径尺寸的平均值为82nm。
(实施例12)
B层中配混CWO，代替A层中配混CWO，使B层中的面密度为0.28g/m2，除此之外，利用与实施例11同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表8、各种物性评价的结果示于表9。
(比较例3)
A层中不使用粘接力调节剂，B层中使用离聚物(Du Pont株式会社制、SentryGlas(R)Interlayer)代替PVB-1，除此之外，利用与比较例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表8、各种物性评价的结果示于表9。
(比较例4)
A层中不使用粘接力调节剂，B层中使用离聚物(Du Pont株式会社制、SentryGlas(R)Interlayer)代替PVB-1，除此之外，利用与比较例2同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的组成和厚度示于表8、各种物性评价的结果示于表9。[表8]
Figure BDA0001291253540000631
[表9]
Figure BDA0001291253540000641
(实施例13)
在经过氮气置换并干燥的耐压容器中投入作为溶剂的环己烷50kg、作为阴离子聚合引发剂的仲丁基锂90g，投入作为路易斯碱的N,N,N’,N’-四甲基乙二胺(以下，称为TMEDA)30g(仲丁基锂包含10.5质量％的环己烷溶液，因此仲丁基锂的实质添加量为9.5g)。将耐压容器内升温至50℃后，加入苯乙烯1.0kg，使其聚合1小时，接着加入丁二烯14.6kg使其聚合2小时，进一步加入苯乙烯1.0kg，使其聚合1小时，从而得到包含聚苯乙烯-聚丁二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反应液。
在氢气气氛下，向该反应液中添加由辛酸镍和三甲基铝形成的齐格勒系氢化催化剂，在氢气压力1MPa、80℃的条件下使其反应5小时。将该反应液自然冷却和放压后，通过水洗去除上述催化剂，使其真空干燥，从而得到聚苯乙烯-聚丁二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氢化物(以下，记作TPE-5)。
A层中，使用TPE-5代替TPE-1，不使用粘接力调节剂，B层中，使用离聚物代替PVB-1，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的构成和各种物性评价的结果示于表10或表11。
(实施例14)
在经过氮气置换并干燥的耐压容器中投入作为溶剂的环己烷50kg、作为阴离子聚合引发剂的仲丁基锂82g，投入作为路易斯碱的四氢呋喃110g(仲丁基锂包含10.5质量％的环己烷溶液，因此仲丁基锂的实质添加量为8.6g)。将耐压容器内升温至50℃后，加入苯乙烯0.5kg使其聚合1小时，接着加入异戊二烯8.2kg和丁二烯6.5kg，使其聚合2小时，进一步加入苯乙烯1.5kg，使其聚合1小时，从而得到包含聚苯乙烯-聚(异戊二烯/丁二烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反应液。
在氢气气氛下，向该反应液中添加由辛酸镍和三甲基铝形成的齐格勒系氢化催化剂，在氢气压力1MPa、80℃的条件下使其反应5小时。将该反应液自然冷却和放压后，通过水洗去除上述催化剂，使其真空干燥，从而得到聚苯乙烯-聚(异戊二烯/丁二烯)-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氢化物(以下，记作TPE-6)。
A层中，使用TPE-6代替TPE-5，除此之外，利用与实施例13同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的构成和各种物性评价的结果示于表10或表11。
(比较例5)
在经过氮气置换并干燥的耐压容器中投入作为溶剂的环己烷50kg、作为阴离子聚合引发剂的仲丁基锂217g，投入作为路易斯碱的四氢呋喃80g(仲丁基锂包含10.5质量％的环己烷溶液，因此仲丁基锂的实质添加量为22.8g)。将耐压容器内升温至50℃后，加入苯乙烯2.5kg使其聚合1小时，接着加入丁二烯11.7kg，使其聚合2小时，进一步加入苯乙烯2.5kg，使其聚合1小时，从而得到包含聚苯乙烯-聚丁二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的反应液。
在氢气气氛下，向该反应液中添加由辛酸镍和三甲基铝形成的齐格勒系氢化催化剂，在氢气压力1MPa、80℃的条件下使其反应5小时。将该反应液自然冷却和放压后，通过水洗去除上述催化剂，使其真空干燥，从而得到聚苯乙烯-聚丁二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物的氢化物(以下，记作TPE-7)。
A层中使用TPE-7代替TPE-5，除此之外，利用与实施例13同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的构成和各种物性评价的结果示于表10或表11。
(实施例15)
对A层中使用的嵌段共聚物的氢化处理中，使氢气供给量相对于嵌段共聚物的双键量为50摩尔％，形成双键残留量达到50摩尔％的氢化物(以下，记作TPE-8)，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的构成和各种物性评价的结果示于表10或表11。
(实施例16)
对A层中使用的嵌段共聚物的氢化处理中，使氢气压力为10MPa代替使氢气压力为1MPa，形成双键残留量为1摩尔％的氢化物(以下，记作TPE-9)，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃，进行各种物性评价。将夹层玻璃用中间膜的构成和各种物性评价的结果示于表10或表11。
[表10]
Figure BDA0001291253540000681
[表11]
Figure BDA0001291253540000691
附图标记说明
1 A层
2a B层
2b B层
11 A层的tanδ
12 A层的剪切复合弹性模量G＊
41 实施例5中得到的A层中的周期性(干涉性)散射的方位角强度分布
42 比较例1中得到的A层中的周期性(干涉性)散射的方位角强度分布
51 岛成分
52 海成分
61 岛成分
70 夹层玻璃
71 玻璃
72 玻璃
73 夹层玻璃用中间膜
80 夹层玻璃
81 铁板
91 支架

Claims (21)

1.一种夹层玻璃用中间膜，其包含至少1层含有热塑性弹性体的A层，
热塑性弹性体具有硬链段嵌段和软链段嵌段，
A层具有以硬链段嵌段为岛成分、以软链段嵌段为海成分的海岛相分离结构，
软链段嵌段包含60质量％以上的共轭二烯单体，
源自共轭二烯单体单元的碳碳间双键的残留量为2～40摩尔％，
对于A层，由小角X射线散射测定得到的基于该硬链段嵌段或该软链段嵌段的周期性散射或干涉性散射的方位角强度分布中，基于包含作为最大强度的方位角的任意方位角180度的范围中的最大强度值和最小强度值，
用下述式(i)定义取向度1时，取向度1为0.9以下，
取向度1＝(最大强度值-最小强度值)/(最大强度值+最小强度值)(i)，
在A层的两面具有包含热塑性树脂的B层，
A层的厚度总计相对于B层的厚度总计的比，即A层的厚度总计/B层的厚度总计为1/2以下，
至少B层中含有紫外线吸收剂，
B层的热塑性树脂为离聚物。
2.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，用下述式(ii)定义取向度2时，取向度2为10以下
取向度2＝最大强度值/最小强度值(ii)。
3.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，沿着与A层大致平行的平面切割A层的厚度方向中央区域，
对于所得切割面上的任意5处，利用原子力显微镜观察200nm×200nm的范围的区域的相位图像中，
从各相位图像中的大致椭圆状或大致连续直线状的岛成分中，分别选定长径尺寸达到最大的岛成分时，
所选定的岛成分的长径尺寸的平均值为100nm以下。
4.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，用2张玻璃夹持夹层玻璃用中间膜而成的夹层玻璃中，双折射的相位差为0～140nm。
5.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，热塑性弹性体为嵌段共聚物的氢化物，所述嵌段共聚物具有：包含芳香族乙烯基单体单元60摩尔％以上的聚合物嵌段(a)、和包含共轭二烯单体单元60摩尔％以上的聚合物嵌段(b)，
包含共轭二烯单体单元60摩尔％以上的聚合物嵌段(b)具有总计50摩尔％以上的异戊二烯单元和丁二烯单元作为共轭二烯单体单元。
6.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，热塑性弹性体中的硬链段嵌段的含量低于20质量％。
7.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，在-10～30℃的范围内具有基于ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定的A层的tanδ达到最大的峰。
8.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，基于ASTM D4065-06在频率1000Hz的条件下进行动态粘弹性试验而测定的A层的tanδ达到最大的峰为1.3以上。
9.根据权利要求8所述的夹层玻璃用中间膜，其中，所述tanδ达到最大的峰为1.5以上。
10.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，B层中的增塑剂的含量相对于热塑性树脂100质量份为50质量份以下。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，用玻璃的厚度总计为4mm以下的2张玻璃夹持而成的夹层玻璃中，在ASTM E90-09的条件下测定的4000Hz下的声音透过损失为37dB以上。
12.根据权利要求1～10中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，硬链段嵌段为聚苯乙烯嵌段或聚甲基丙烯酸甲酯嵌段。
13.根据权利要求1～10中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，构成夹层玻璃用中间膜的层中的至少1层中含有隔热材料。
14.根据权利要求1～10中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，将夹层玻璃用中间膜用透明玻璃的厚度总计为4mm以下的2张透明玻璃夹持而成的夹层玻璃中，可见光透射率为70％以上、波长800～1100nm的红外线平均透射率为70％以下。
15.根据权利要求1～10中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，将夹层玻璃用中间膜用绿玻璃的厚度总计为4mm以下的2张绿玻璃夹持而成的夹层玻璃中，可见光透射率为70％以上、波长800～1100nm的红外线平均透射率为32％以下。
16.根据权利要求13所述的夹层玻璃用中间膜，其中，隔热材料包含选自锡掺杂氧化铟、锑掺杂氧化锡、锑酸锌、金属掺杂氧化钨、酞菁化合物、铝掺杂氧化锌和六硼化镧中的至少1种。
17.根据权利要求16所述的夹层玻璃用中间膜，其中，金属掺杂氧化钨为铯掺杂氧化钨。
18.根据权利要求15所述的夹层玻璃用中间膜，其中，A层或B层中的任意至少一层中含有隔热材料。
19.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，紫外线吸收剂包含选自由苯并三唑系化合物、二苯甲酮系化合物、三嗪系化合物、苯甲酸酯系化合物、丙二酸酯系化合物和草酰苯胺系化合物组成的组中的至少1种。
20.根据权利要求1～10中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，用玻璃的厚度总计为4mm以下的2张玻璃夹持而成的夹层玻璃中，雾度为5以下。
21.一种夹层玻璃，其是将权利要求1～20中任一项所述的夹层玻璃用中间膜配置于2张玻璃之间而成的。
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