[go: up one dir, main page]

WO2021002034A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス Download PDF

Info

Publication number
WO2021002034A1
WO2021002034A1 PCT/JP2019/045502 JP2019045502W WO2021002034A1 WO 2021002034 A1 WO2021002034 A1 WO 2021002034A1 JP 2019045502 W JP2019045502 W JP 2019045502W WO 2021002034 A1 WO2021002034 A1 WO 2021002034A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
laminated glass
layer
interlayer film
resonance frequency
loss coefficient
Prior art date
Application number
PCT/JP2019/045502
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
由貴 石川
達矢 岩本
晋治 河田
祐樹 岡田
Original Assignee
積水化学工業株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 積水化学工業株式会社 filed Critical 積水化学工業株式会社
Priority to US17/622,416 priority Critical patent/US11731399B2/en
Priority to KR1020217038495A priority patent/KR102771710B1/ko
Priority to BR112021024526A priority patent/BR112021024526A2/pt
Priority to CN201980098073.XA priority patent/CN114072366B/zh
Priority to JP2019567388A priority patent/JP7377109B2/ja
Priority to MX2021014698A priority patent/MX2021014698A/es
Priority to EP19935791.4A priority patent/EP3995465A4/en
Publication of WO2021002034A1 publication Critical patent/WO2021002034A1/ja

Links

Images

Classifications

    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10743—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer containing acrylate (co)polymers or salts thereof
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/10009—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the number, the constitution or treatment of glass sheets
    • B32B17/10036—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the number, the constitution or treatment of glass sheets comprising two outer glass sheets
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10605—Type of plasticiser
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/1055—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer
    • B32B17/10761—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing characterized by the resin layer, i.e. interlayer containing vinyl acetal
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin
    • B32B17/10005—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin laminated safety glass or glazing
    • B32B17/10807—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor
    • B32B17/10899—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor by introducing interlayers of synthetic resin
    • B32B17/10935—Making laminated safety glass or glazing; Apparatus therefor by introducing interlayers of synthetic resin as a preformed layer, e.g. formed by extrusion
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/06—Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material
    • B32B27/08—Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of synthetic resin
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/18—Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives
    • B32B27/22—Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives using plasticisers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/30—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising vinyl (co)polymers; comprising acrylic (co)polymers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/30—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising vinyl (co)polymers; comprising acrylic (co)polymers
    • B32B27/308—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising vinyl (co)polymers; comprising acrylic (co)polymers comprising acrylic (co)polymers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/02—Physical, chemical or physicochemical properties
    • B32B7/022—Mechanical properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/04—Interconnection of layers
    • B32B7/12—Interconnection of layers using interposed adhesives or interposed materials with bonding properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00—Layers arrangement
    • B32B2250/03—3 layers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00—Layers arrangement
    • B32B2250/24—All layers being polymeric
    • B32B2250/246—All polymers belonging to those covered by groups B32B27/32 and B32B27/30
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00—Layers arrangement
    • B32B2250/40—Symmetrical or sandwich layers, e.g. ABA, ABCBA, ABCCBA
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/10—Properties of the layers or laminate having particular acoustical properties
    • B32B2307/102—Insulating
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/40—Properties of the layers or laminate having particular optical properties
    • B32B2307/412—Transparent
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/50—Properties of the layers or laminate having particular mechanical properties
    • B32B2307/558—Impact strength, toughness
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/70—Other properties
    • B32B2307/732—Dimensional properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2419/00—Buildings or parts thereof
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2605/00—Vehicles
    • B32B2605/006—Transparent parts other than made from inorganic glass, e.g. polycarbonate glazings
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2605/00—Vehicles
    • B32B2605/08—Cars

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass.
  • the present invention also relates to a laminated glass using the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass has excellent safety because the amount of scattered glass fragments is small even if it is damaged by an external impact. Therefore, the laminated glass is widely used in automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between two glass plates.
  • Patent Document 1 includes a first layer and a second layer laminated on the first surface of the first layer.
  • An interlayer film for laminated glass is disclosed in which the layer contains a polyvinyl acetate resin and a plasticizer.
  • the loss coefficient (20 ° C loss coefficient) in the fourth-order mode (around 3150 Hz) of the resonance frequency measured by the central vibration method under the condition of 20 ° C. for the laminated glass using this interlayer film. ) the loss coefficient (30 ° C. loss coefficient) of the resonance frequency measured by the central excitation method under the condition of 30 ° C. in the sixth mode (near 6300 Hz) is obtained.
  • Patent Document 2 a resin composition having a peak in the range of -40 to 30 ° C. at which tan ⁇ is maximized as measured by performing a complex shear viscosity test under the condition of a frequency of 1 Hz according to JIS K7244-1
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. Is 0.2 or more
  • the flexural rigidity at the fourth-order resonance frequency calculated according to ISO 16940 (2008) is 150 Nm or more.
  • Patent Document 3 a laminated glass obtained by sandwiching an interlayer film between two pieces of glass having a width of 50 mm, a length of 300 mm, and a thickness of 3 mm is subjected to a tertiary damping test of the laminated glass by a central vibration method.
  • An interlayer film for laminated glass is disclosed in which the width of the temperature range in which the loss coefficient is 0.2 or more when the loss coefficient in the mode is measured is 15 ° C. or more.
  • the laminated glass using the interlayer film described in Patent Documents 1 to 3 can improve the sound insulation in a specific resonance frequency region.
  • the sound insulation may be lowered in a resonance frequency region different from the resonance frequency region.
  • the present invention is an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or two or more layers, and the interlayer film is placed between two clear float glasses having a width of 25 mm, a length of 300 mm and a thickness of 2 mm.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. in the mechanical impedance measurement of the laminated glass X in accordance with ISO16940 is 0.4.
  • the interlayer film for laminated glass having a loss coefficient at the third-order resonance frequency of 0.4 or more and a loss coefficient at the fourth-order resonance frequency of 0.4 or more (in the present specification, "laminated glass”.
  • “Laminated glass” may be abbreviated as "intermediate film”).
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0. 4 or more.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency is 0.5 or more
  • the loss coefficient at the tertiary resonance frequency is 0.5 or more
  • the fourth order is The loss coefficient at the resonance frequency is 0.5 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is larger than the loss coefficient at the second-order resonance frequency.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is larger than the loss coefficient at the second-order resonance frequency.
  • the interlayer film has a structure of two or more layers, and a first layer and a second layer laminated on the first surface of the first layer.
  • the first layer includes a (meth) acrylic polymer and a plasticizer.
  • the interlayer film has a structure of three or more layers and is laminated on a second surface of the first layer opposite to the first surface. It also has a third layer.
  • the interlayer film is arranged between two pieces of clear float glass having a thickness of 2 mm to obtain a laminated glass Y having a size of 300 mm in length and 300 mm in width.
  • the laminated glass Y was subjected to the following impact resistance test at ⁇ 20 ° C., the peeled area at the interface between the first layer and the second layer was 50% or less.
  • Laminated glass Y is stored at -20 ⁇ 2 ° C for 4 hours or more.
  • the mass is 227 ⁇ 2 g and the diameter is 38 mm at the vertical center position and the horizontal center position of the laminated glass Y at ⁇ 20 ⁇ 2 ° C. in accordance with JIS R3211 or JIS R3212. Drop the steel ball from the height of 9.5m. The peeled area at the interface between the first layer and the second layer of the interlayer film is determined.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • a laminated glass is provided in which the interlayer film for laminated glass is arranged between the member and the member.
  • a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or two or more layers are provided, and the mechanical impedance conforms to ISO16940.
  • the loss coefficient at the second-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is 0.4 or more
  • the fourth-order resonance is provided.
  • Laminated glass is provided having a loss coefficient at frequency greater than or equal to 0.4.
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency is 0.5 or more
  • the loss coefficient at the tertiary resonance frequency is 0.5 or more
  • the loss coefficient at the resonance frequency is 0.5 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is larger than the loss coefficient at the second-order resonance frequency.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is larger than the loss coefficient at the second-order resonance frequency.
  • the interlayer film has a structure of two or more layers, and the interlayer film is laminated on the first layer and the first surface of the first layer.
  • a second layer is provided, and the first layer contains an acrylic resin and a plasticizer.
  • the interlayer film has a structure of three or more layers, and the interlayer film is a second layer opposite to the first surface of the first layer. It is provided with a third layer laminated on the surface of the.
  • the peeled area at the interface between the first layer and the second layer is 50% or less. Is.
  • Impact resistance test at -20 ° C Store the laminated glass at -20 ⁇ 2 ° C for 4 hours or more. Regarding the laminated glass after storage, steel with a mass of 227 ⁇ 2 g and a diameter of 38 mm at the vertical center position and the horizontal center position of the laminated glass at -20 ⁇ 2 ° C in accordance with JIS R3211 or JIS R3212. Drop the ball from a height of 9.5m. The peeled area at the interface between the first layer and the second layer of the interlayer film is determined.
  • the laminated glass interlayer film according to the present invention has a structure of one layer or two or more layers.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention is arranged between two clear float glasses having a width of 25 mm, a length of 300 mm and a thickness of 2 mm to obtain a laminated glass X.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is 0.4 or more
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is 0.4 or more. Since the interlayer film for laminated glass according to the present invention has the above-mentioned structure, the sound insulation of the laminated glass can be improved over a wide resonance frequency region.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or two or more layers.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more, and at the tertiary resonance frequency.
  • the loss coefficient of is 0.4 or more, and the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is 0.4 or more. Since the laminated glass according to the present invention has the above configuration, the sound insulation of the laminated glass can be improved over a wide resonance frequency region.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • interlayer film for laminated glass The interlayer film for laminated glass according to the present invention (hereinafter, may be abbreviated as "intermediate film”) has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the laminated glass interlayer film according to the present invention is arranged between two clear float glasses having a width of 25 mm, a length of 300 mm and a thickness of 2 mm to obtain a laminated glass X.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is 0.4 or more, and the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is 0.4 or more.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention has the above-mentioned structure, the sound insulation of the laminated glass can be improved over a wide resonance frequency region. Further, in the interlayer film for laminated glass according to the present invention, the vibration damping property of the laminated glass can be improved. In the interlayer film for laminated glass according to the present invention, sound insulation and vibration damping can be enhanced not only in the coincidence region but also in the resonance frequency region of, for example, 500 Hz to 10000 Hz. Generally, it is said that the sound insulation property follows the mass law (the surface density of the material (the larger the mass per 1 m 2 is, the higher the sound insulation performance is)).
  • the vibration damping property of the laminated glass is enhanced, sound insulation higher than the mass law can be obtained even in the resonance frequency region of 2000 Hz or less, and the sound insulation is sufficient. Can be enhanced to.
  • the interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention may have a structure of one layer or may have a structure of two or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention may have a two-layer structure, a three-layer structure, or a three-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer.
  • the interlayer film according to the present invention may be a single-layer intermediate film including only the first layer, or may be a multi-layer intermediate film including the first layer and another layer.
  • the interlayer film may have only the first layer, or may have a second layer in addition to the first layer.
  • the interlayer film preferably includes a second layer as the surface layer of the interlayer film.
  • the second layer is preferably the surface layer of the interlayer film.
  • the second layer is arranged on the first surface side of the first layer.
  • the interlayer film may have a structure of three or more layers, and may include a third layer in addition to the first layer and the second layer.
  • the interlayer film preferably includes a third layer as the surface layer of the interlayer film.
  • the third layer is preferably the surface layer of the interlayer film.
  • the third layer is arranged on the second surface side of the first layer opposite to the first surface.
  • Laminated glass X is produced by arranging the interlayer film according to the present invention between two clear float glasses having a width of 25 mm, a length of 300 mm and a thickness of 2 mm.
  • the laminated glass X is manufactured for measuring mechanical impedance.
  • the laminated glass X is preferably produced as follows.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency is 0.4 or more, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 500 Hz to 1200 Hz can be improved.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency is preferably 0.45 or more, more preferably 0.5 or more, and further preferably 0.55 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is 0.4 or more, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 1200 Hz to 2500 Hz can be improved.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is preferably 0.45 or more, more preferably 0.5 or more, still more preferably 0.55 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency may exceed 0.4, may exceed 0.45, may exceed 0.5, or may exceed 0.55. ..
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is 0.4 or more, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 2400 Hz to 4400 Hz can be improved.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is preferably 0.45 or more, more preferably 0.5 or more, still more preferably 0.55 or more.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency may exceed 0.4, may exceed 0.45, may exceed 0.5, or may exceed 0.55. ..
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency may be 0.41 or more, 0.46 or more, 0.51 or more, or 0.56 or more. ..
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is preferably 0.4 or more. , More preferably 0.45 or more, further preferably 0.5 or more, and particularly preferably 0.55 or more.
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency may exceed 0.4, may exceed 0.45, may exceed 0.5, or may exceed 0.55. ..
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency may be 0.41 or more, 0.46 or more, 0.51 or more, or 0.56 or more. ..
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency is at least the above lower limit, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 4000 Hz to 6500 Hz can be further improved.
  • the loss coefficient at the sixth resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is preferably 0.4 or more. , More preferably 0.45 or more, still more preferably 0.5 or more.
  • the loss coefficient at the 6th resonance frequency is at least the above lower limit, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 5500 Hz to 10000 Hz can be further improved.
  • the loss coefficient at the 7th resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is preferably 0.4 or more. , More preferably 0.42 or more, still more preferably 0.44 or more.
  • the loss coefficient at the 7th resonance frequency is at least the above lower limit, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 7000 Hz to 13000 Hz can be further improved.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is preferably larger than the loss coefficient at the second-order resonance frequency, and more preferably 0.02 or more. , 0.04 or more is more preferable.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is preferably larger than the loss coefficient at the second-order resonance frequency, and is 0.06. It is more preferably larger than that, and even more preferably 0.1 or more.
  • the maximum value of the loss coefficient is the loss coefficient at the third-order resonance frequency, the above. It is preferably the loss coefficient at the 4th order resonance frequency or the loss coefficient at the 5th order resonance frequency. It is more preferable that the maximum value of the loss coefficient is the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency or the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency. In this case, the sound insulation of various noises generated when the vehicle is running can be improved more effectively.
  • the loss coefficient measured by the central vibration method at 20 ° C. may be too large to be measured. In the present invention, even if the loss coefficient measured by the central vibration method at 20 ° C. is too large to be measured, it is considered that the loss coefficient is 0.4 or more.
  • Examples of the method for controlling the loss coefficient at each of the above resonance frequencies within the above preferable range and the like include the following methods. (1) When the interlayer adhesive force of the interlayer film is increased, the loss coefficient of the second to seventh resonance frequencies becomes larger. (2) When the elastic modulus of the interlayer film is increased, the loss coefficient of the second to seventh resonance frequencies becomes larger. (3) The second to seventh resonance frequencies can be adjusted by adjusting the surface density of the interlayer film. By appropriately combining these methods, the loss coefficient at each of the above resonance frequencies can be controlled within the above preferable range and the like.
  • the interlayer film When the interlayer film includes a first layer and a second layer laminated on the first surface of the first layer, the interlayer film is made of two pieces of clear float glass having a thickness of 2 mm. Arranged in between, a laminated glass Y having a size of 300 mm in length and 300 mm in width is obtained.
  • the peeling area at the interface between the first layer and the second layer was preferably 50% or less, more preferably 50% or less. Is 40% or less, more preferably 30% or less.
  • the impact resistance test at ⁇ 20 ° C. is a temperature condition in which delamination is more likely to occur than, for example, an impact resistance test at 20 ° C. or an impact resistance test at 40 ° C.
  • Laminated glass Y is stored at -20 ⁇ 2 ° C for 4 hours or more.
  • the mass is 227 ⁇ 2 g and the diameter is 38 mm at the vertical center position and the horizontal center position of the laminated glass Y at ⁇ 20 ⁇ 2 ° C. in accordance with JIS R3211 or JIS R3212. Drop the steel ball from the height of 9.5m. The peeled area at the interface between the first layer and the second layer of the interlayer film is determined.
  • the peeled area can be calculated by, for example, the following formula.
  • Peeling area (%) 100-[(Area where the first layer and the second layer are adhered after the impact resistance test at -20 ° C) / (Impact resistance test at -20 ° C) Area where the first layer and the second layer are adhered before the implementation of) ⁇ 100]
  • the laminated glass Y is photographed from above with a digital camera or the like, and the bonded portion and the peeled portion are image-analyzed. It can be obtained by calculating the area.
  • the laminated glass Y is manufactured to carry out an impact resistance test at -20 ° C.
  • the laminated glass Y is preferably produced as follows.
  • An interlayer film is sandwiched between two 2 mm thick clear float glasses to obtain a laminate Y.
  • the obtained laminate Y is placed in a rubber bag, degassed at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, then transferred into an oven while being degassed, held at 90 ° C. for 30 minutes, vacuum pressed, and laminated.
  • Pre-crimp body Y Pre-crimp body Y.
  • the pre-bonded laminate Y is crimped in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa for 20 minutes to obtain a laminated glass Y having a size of 300 mm in length and 300 mm in width.
  • the laminated glass Y may be produced by peeling the interlayer film of the laminated glass from the laminated glass member.
  • the peel strength of the second layer with respect to the first layer is preferable. Is 5N / 10mm or more, more preferably 6N / 10mm or more, still more preferably 7N / 10mm or more.
  • the peel strength is at least the above lower limit, the adhesive force between the first layer and the second layer can be enhanced, and as a result, the sound insulation can be further enhanced.
  • the peel strength of the third layer with respect to the first layer is preferably 5N / 10 mm or more. It is more preferably 6N / 10 mm or more, and further preferably 7N / 10 mm or more.
  • the peel strength is at least the above lower limit, the adhesive force between the first layer and the third layer can be enhanced, and as a result, the sound insulation can be further enhanced.
  • the peel strength of the second and third layers with respect to the first layer is such that the peel strength of the first layer and the second layer or the first layer and the third layer is 180 degrees at a peeling speed of 300 mm / min. It can be obtained by peeling.
  • the interlayer film is placed between two pieces of clear float glass having a thickness of 2 mm to obtain a circular laminated glass Z having a diameter of 25 mm.
  • the compressive shear strength is preferably 2000 N or more, more preferably 2500 N or more, still more preferably 3000 N or more, and particularly preferably 3500 N or more.
  • the compressive shear strength is at least the above lower limit, the adhesive force between the layers of the interlayer film and the laminated glass member can be enhanced, and as a result, the sound insulation can be further enhanced.
  • Compressive shear strength test Laminated glass Z is stored at 23 ⁇ 2 ° C for 24 hours or more. The laminated glass Z after storage is compressed at a compression rate of 2.5 mm / min so that a force is applied in an oblique direction of 45 degrees. The compressive shear strength at the interface between the interlayers of the interlayer film or the interface between the interlayer film and the clear float glass is measured.
  • the laminated glass Z is manufactured to carry out a compressive shear strength test.
  • the laminated glass Z is preferably produced as follows.
  • An interlayer film is sandwiched between two pieces of clear float glass having a thickness of 2 mm to obtain a laminated body Z.
  • the obtained laminate Z is placed in a rubber bag, degassed at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, then transferred into an oven while being degassed, held at 90 ° C. for 30 minutes, vacuum pressed, and laminated.
  • Pre-crimp body Z Pre-crimp body Z.
  • the pre-crimped laminate Z is crimped in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa for 20 minutes to obtain a circular laminated glass Z having a diameter of 25 mm.
  • the laminated glass Z may be produced by peeling the interlayer film of the laminated glass from the laminated glass member.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • the interlayer film 11 shown in FIG. 1 is a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers.
  • the interlayer film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11 is an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film 11 includes a first layer 1, a second layer 2, and a third layer 3.
  • the interlayer film 11 has a three-layer structure.
  • a second layer 2 is arranged and laminated on the first surface 1a of the first layer 1.
  • the third layer 3 is arranged and laminated on the second surface 1b opposite to the first surface 1a of the first layer 1.
  • the first layer 1 is an intermediate layer.
  • the second layer 2 and the third layer 3 are protective layers, respectively, and are surface layers in the present embodiment.
  • the first layer 1 is arranged between the second layer 2 and the third layer 3 and is sandwiched between the first layer 1. Therefore, the interlayer film 11 has a multilayer structure in which the second layer 2, the first layer 1, and the third layer 3 are laminated in this order (second layer 2 / first layer 1 / third). It has a layer 3).
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • the interlayer film 11A shown in FIG. 2 is a single-layer interlayer film having a one-layer structure.
  • the interlayer film 11A is the first layer.
  • the interlayer film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11A is an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (0)).
  • the first layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (1)).
  • the second layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (2)).
  • the third layer preferably contains a resin (hereinafter, may be referred to as resin (3)).
  • the resin (1), the resin (2), and the resin (3) may be the same or different. It is preferable that the resin (1) is different from the resin (2) and the resin (3) because the sound insulation is further improved.
  • the resin (0), the resin (1), the resin (2), and the resin (3) only one type may be used, or two or more types may be used in combination.
  • Examples of the resin (0), the resin (1), the resin (2), and the resin (3) include a cured resin (cured product), a thermoplastic resin, and a modified resin obtained by modifying these resins. Can be mentioned.
  • the cured resin examples include resins obtained by curing a photocurable compound, a moisture-curable compound, and the like.
  • the resin may be a cured product obtained by curing a photocurable compound or a moisture-curable compound.
  • the cured product obtained by curing the photocurable compound or the moisture-curable compound may be a thermoplastic resin.
  • the photocurable compound or the moisture-curable compound is preferably a curable compound having a (meth) acryloyl group, and more preferably a (meth) acrylic polymer.
  • the resin is preferably a curable compound having a (meth) acryloyl group, and more preferably a (meth) acrylic polymer.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetate, polyester resin, polyvinyl acetal resin, vinyl acetate resin, polystyrene, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, ionomer resin, and polyvinyl alcohol.
  • examples thereof include resins, polyolefin resins such as aliphatic polyolefins, and (meth) acrylic resins (polymers having a (meth) acryloyl group).
  • the polyoxymethylene (or polyacetal) resin is included in the polyvinyl acetal resin.
  • a thermoplastic resin other than these may be used.
  • the thermoplastic resin may be a thermoplastic elastomer.
  • the thermoplastic resin is a resin that softens when heated and exhibits plasticity, and solidifies when cooled to room temperature (25 ° C.), for example.
  • the thermoplastic elastomer means a resin that softens and exhibits plasticity when heated, and solidifies when cooled to room temperature (25 ° C.) and exhibits rubber elasticity, among other thermoplastic resins.
  • thermoplastic resin exemplified above can be a thermoplastic elastomer by adjusting the molecular structure, degree of polymerization, etc. of the resin.
  • the thermoplastic resin is preferably a polymer having a (meth) acryloyl group, and more preferably a (meth) acrylic polymer.
  • the thermoplastic resin is preferably a polyvinyl acetal resin, an ionomer resin or an ethylene-vinyl acetate copolymer resin, and more preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the (meth) acrylic polymer is preferably a polymer of a polymerizable composition containing a compound having a (meth) acryloyl group.
  • the above-mentioned polymerizable composition contains a polymerization component.
  • the polymerizable composition may contain a photoreaction initiator.
  • the polymerizable composition may contain an auxiliary agent for accelerating the reaction together with the photoreaction initiator.
  • Representative examples of the compound having a (meth) acryloyl group include (meth) acrylic acid ester and N-substituted acrylamide having an amide group.
  • the (meth) acrylic polymer is preferably a poly (meth) acrylic acid ester.
  • the polymerization component is a (meth) acrylic acid ester having a cyclic ether structure, a (meth) acrylic acid ester having an alicyclic structure, a (meth) acrylic acid ester having an aromatic ring, and a (meth) acrylic acid ester having a polar group.
  • the side chain preferably contains an acyclic (meth) acrylic acid ester having 6 or less carbon atoms, or an N-substituted acrylamide having an amide group.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a cyclic ether structure include glycidyl (meth) acrylate, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate glycidyl ether, 3-hydroxypropyl (meth) acrylate glycidyl ether, and 4-hydroxybutyl acrylate glycidyl ether.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having the alicyclic structure include isobolonyl (meth) acrylate and cyclohexyl (meth) acrylate.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having the aromatic ring include benzyl acrylate and phenoxypolyethylene glycol acrylate.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having the above polar group include (meth) acrylic acid ester having a hydroxyl group, an amide group, an amino group, an isocyanate group, a carboxyl group and the like as the polar group.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a hydroxyl group include 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, hydroxypropyl (meth) acrylate, 4-hydroxybutyl (meth) acrylate, and 2-hydroxybutyl (meth) acrylate. Be done.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having an isocyanate group include triallyl isocyanurate and its derivatives.
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester having a carboxyl group include acrylic acid, ⁇ -carboxy-polycaprolactone monoacrylate, and 2-acryloyloxyethyl succinic acid.
  • the (meth) acrylic acid ester may be a polyvalent carboxylic acid ester having a (meth) acryloyl group.
  • examples of the polyvalent carboxylic acid ester having the (meth) acryloyl group include 2-acryloyloxyethyl succinate and the like.
  • Examples of the acyclic (meth) acrylic acid ester having 6 or less carbon atoms in the side chain include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, and butyl (meth) acrylate. ..
  • the content of the acyclic (meth) acrylic acid ester having 8 or more carbon atoms in the side chain in 100% by weight of the above-mentioned polymerization component shall be less than 20% by weight. Is preferable.
  • N-substituted acrylamide having an amide group examples include N, N-dimethylaminopropyl (meth) acrylamide, N, N-dimethyl (meth) acrylamide, (meth) acryloyl morpholine, N-isopropyl (meth) acrylamide, and N. -Hydroxyethyl (meth) acrylamide and the like can be mentioned.
  • the content of the N-substituted acrylamide having an amide group in 100% by weight of the polymerized component is preferably 30% by weight or less, more preferably 25% by weight or less. It is preferably 20% by weight or less, and more preferably 20% by weight or less. Further, when the content of the N-substituted acrylamide having an amide group is 10% by weight or more in 100% by weight of the polymerization component, the peeling area in the impact resistance test at ⁇ 20 ° C. can be further reduced. ..
  • Examples of the (meth) acrylic acid ester include diethylene glycol monoethyl ether (meth) acrylate, 3-methoxybutyl (meth) acrylate, 2-acryloyloxyethyl-2-hydroxypropylphthalate, and 2-acryloyl, in addition to the above compounds.
  • Examples thereof include pentaerythritol hexa (meth) acrylate, tri (2-acryloyloxyethyl) phosphate, tetramethylol methanetri (meth) acrylate, tetramethylol propanetetra (meth) acrylate and derivatives thereof.
  • the (meth) acrylic polymer may be a homopolymer of the above-mentioned (meth) acrylic acid ester, or may be a copolymer of a polymerization component containing the above-mentioned (meth) acrylic acid ester.
  • photoreaction initiator examples include 2-methyl-1- (4-methylthiophenyl) -2-morpholinopropane-1-one and 2-benzyl-2-dimethylamino-1- (4-).
  • the photoreaction initiator is preferably benzyldimethylketal, 1-hydroxycyclohexylphenylketone, or bis (2,4,6-trimethylbenzoyl) phenylphosphine oxide.
  • the content of the photoreaction initiator in 100% by weight of the polymerizable composition is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.1% by weight or more, preferably 10% by weight or less, and more preferably 5. It is less than% by weight.
  • the content of the photoreaction initiator is at least the above lower limit and at least the above upper limit, the photoreactivity and storage stability are further enhanced.
  • a photocurable device such as an ultraviolet irradiation device in order to polymerize the photocurable compound.
  • the ultraviolet irradiation device include a box type device and a belt conveyor type device.
  • the ultraviolet lamp installed in the ultraviolet irradiation device include an ultra-high pressure mercury lamp, a high pressure mercury lamp, a low pressure mercury lamp, a chemical lamp, a metal halide lamp, an excima lamp, and a UV-LED.
  • the ultraviolet lamp is preferably a chemical lamp or a UV-LED.
  • the ultraviolet irradiation amount (integrated irradiation amount) is preferably 500 mJ or more, more preferably 1000 mJ or more, still more preferably 1500 mJ or more, and particularly preferably 2000 mJ or more.
  • the ultraviolet irradiation amount (integrated irradiation amount) is preferably 20000 mJ or less, more preferably 10000 mJ or less, and further preferably 8000 mJ or less.
  • the ultraviolet irradiation amount (integrated irradiation amount) is at least the above lower limit, unreacted monomers can be reduced.
  • the irradiation intensity of the ultraviolet irradiation is preferably 0.1 mW or more, more preferably 0.5 mW or more, still more preferably 1 mW or more, and particularly preferably 2 mW or more.
  • the polyvinyl acetate is preferably a polymer of a polymerizable composition containing vinyl acetate and the monomer having a functional group.
  • Examples of the monomer having the above functional group include 3-methyl-3-butene-1-ol, ethylene glycol monovinyl ether, isopropylacrylamide and the like.
  • the weight average molecular weight of polyvinyl acetate is preferably 250,000 or more, more preferably 300,000 or more, still more preferably 400,000 or more, and particularly preferably 500,000 or more. From the viewpoint of improving the interlayer adhesive strength, the weight average molecular weight of polyvinyl acetate is preferably 1.2 million or less, more preferably 900,000 or less.
  • the above weight average molecular weight indicates the polystyrene-equivalent weight average molecular weight measured by gel permeation chromatography (GPC).
  • the method for synthesizing the above-mentioned polyvinyl acetate by polymerizing the above-mentioned polymerizable composition is not particularly limited. Examples of this synthesis method include a solution polymerization method, a suspension polymerization method, and a UV polymerization method.
  • the method for synthesizing polyvinyl acetate is a solution polymerization method from the viewpoint of effectively enhancing the sound insulation and interlayer adhesion in the interlayer film having enhanced transparency and transparency. Is preferable.
  • polyester resin examples include polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetal product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 mol% to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, still more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less, still more preferably. It is 3500 or less, particularly preferably 3000 or less.
  • the average degree of polymerization is at least the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, molding of the interlayer film becomes easy.
  • the average degree of polymerization of the above polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 "polyvinyl alcohol test method".
  • the carbon number of the acetal group contained in the above polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used in producing the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, and more preferably 3 or 4 carbon atoms. When the acetal group in the polyvinyl acetal resin has 3 or more carbon atoms, the glass transition temperature of the interlayer film becomes sufficiently low.
  • the above aldehyde is not particularly limited. Generally, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutylaldehyde, n-barrelaldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, and n-octylaldehyde. Examples thereof include n-nonylaldehyde, n-decylaldehyde and benzaldehyde.
  • Propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde are preferred, propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde is more preferred, and n-butyraldehyde is even more preferred. Only one kind of the above aldehyde may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin is preferably 15 mol% or more, more preferably 18 mol% or more, preferably 40 mol% or less, and more preferably 35 mol% or less.
  • the content of the hydroxyl groups is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain and indicating the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 “Polyvinyl butyral test method”.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, preferably 10 mol% or less, and more preferably 2 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, and indicating the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 “Polyvinyl Butyral Test Method”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 75 mol% or less, more preferably 71 mol%. It is as follows. When the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high. When the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the above acetalization degree is obtained as follows. First, the value obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded and the amount of ethylene groups to which the acetyl groups are bonded is obtained from the total amount of ethylene groups in the main chain. The obtained value is divided by the total amount of ethylene groups in the main chain to obtain the mole fraction. The value obtained by expressing this mole fraction as a percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from the results measured by a method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method". However, the measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are based on JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method”. Can be calculated from the results measured by.
  • the resin (1) is preferably the (meth) acrylic polymer or the polyvinyl acetal resin, and more preferably the (meth) acrylic polymer. ..
  • the resin (2) and the resin (3) each contain the thermoplastic resin.
  • the above thermoplastic resin is more preferable.
  • the resin (2) is preferably the polyvinyl acetal resin, and the resin (3). Is preferably the above-mentioned polyvinyl acetal resin.
  • the resin (2) and the resin (3) are the same resin.
  • the content of the resin (1) in 100% by weight of the first layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, still more preferably 60% by weight. As mentioned above, it is particularly preferably 65% by weight or more.
  • the content of the thermoplastic resin in 100% by weight of the resin contained in the second layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, and even more. It is preferably 50% by weight or more, more preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the main component (50% by weight or more) of the resin (2) is preferably the thermoplastic resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the second layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the second layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the content of the thermoplastic resin in 100% by weight of the resin contained in the third layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, and even more. It is preferably 50% by weight or more, more preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the main component (50% by weight or more) of the resin (3) is preferably the thermoplastic resin.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in 100% by weight of the thermoplastic resin contained in the third layer is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, and further. It is preferably 70% by weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, and most preferably 90% by weight or more.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin in the third layer is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film preferably contains a plasticizer.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (3)).
  • the plasticizer is not particularly limited.
  • the plasticizer (1), the plasticizer (2), and the plasticizer (3) may be the same or different.
  • As the plasticizer (1), the plasticizer (2), and the plasticizer (3) only one type may be used, or two or more types may be used in combination.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphoric acid plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic subphosphate plasticizers. ..
  • the plasticizer is preferably an organic ester plasticizer.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by reacting glycol with a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, tripropylene glycol and the like.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptyl acid, n-octyl acid, 2-ethylhexic acid, n-nonyl acid and decyl acid.
  • polybasic organic acid ester examples include an ester compound of a multibasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, azelaic acid and the like.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, and triethylene glycol dicaprelate.
  • Triethylene Glycol Di-n-Octanoate Triethylene Glycol Di-n-Heptanoate, Tetraethylene Glycol Di-n-Heptanoate, Dibutyl Sevacate, Dioctyl Azelate, Dibutyl Carbitol Adipate, Ethylene Glycol Di-2-Ethyl Butyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dipropylene glycol Di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylpentanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol dicaprylate, dihexyl adipate, dioctyl adipate, hexylcyclohe
  • organophosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10.
  • Each of R1 and R2 in the above formula (1) is preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. ..
  • the plasticizer more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and further preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. preferable.
  • the content of the plasticizer (1) with respect to 100 parts by weight of the resin (1) is defined as the content (1).
  • the content (1) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight or more, further preferably 30 parts by weight or more, particularly preferably 35 parts by weight or more, preferably 100 parts by weight or less, and more preferably 80 parts by weight or more. It is less than or equal to parts by weight, more preferably 70 parts by weight or less, and particularly preferably 65 parts by weight or less.
  • the content (1) is at least the above lower limit, delamination of the interlayer film can be suppressed more effectively, and the sound insulation of the laminated glass can be further improved.
  • the content (1) is not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the content of the plasticizer (2) with respect to 100 parts by weight of the resin (2) is defined as the content (2).
  • the content (2) is preferably 20 parts by weight or more, more preferably 25 parts by weight or more, further preferably 30 parts by weight or more, preferably 45 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less, still more preferably 37. It is less than a part by weight.
  • the content (2) is at least the above lower limit, delamination of the interlayer film can be suppressed more effectively, and the sound insulation of the laminated glass can be further improved.
  • the content (2) is not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the bending rigidity becomes even higher.
  • the content of the plasticizer (3) with respect to 100 parts by weight of the resin (3) is defined as the content (3).
  • the content (3) is preferably 20 parts by weight or more, more preferably 25 parts by weight or more, still more preferably 30 parts by weight or more, preferably 45 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less, still more preferably 37. It is less than a part by weight.
  • the content (3) is at least the above lower limit, delamination of the interlayer film can be suppressed more effectively, and the sound insulation of the laminated glass can be further improved.
  • the content (3) is not more than the above upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the bending rigidity becomes even higher.
  • the above-mentioned content (1) and the above-mentioned content (2) may be the same or different.
  • the content (1) and the content (3) may be the same or different. From the viewpoint of enhancing the sound insulation of the laminated glass, the content (1) and the content (2) are the same, or the content (1) is larger than the content (2). Is preferable, and the content (1) is more preferably higher than the content (2). From the viewpoint of enhancing the sound insulation of the laminated glass, the content (1) and the content (3) are the same, or the content (1) is larger than the content (3). Is preferable, and the content (1) is more preferably higher than the content (3).
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1), and the difference between the content (3) and the content (1) is preferably 5 parts by weight or more, more preferably 10 parts by weight or more, and further preferably 15 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the absolute value of the difference between the content (3) and the content (1) are preferably 80 parts by weight or less, respectively. It is more preferably 75 parts by weight or less, still more preferably 70 parts by weight or less.
  • the interlayer film may contain a heat-shielding substance.
  • the first layer may contain a heat-shielding substance.
  • the second layer may contain a heat-shielding substance.
  • the third layer may contain a heat-shielding substance. Only one kind of the heat-shielding substance may be used, or two or more kinds thereof may be used in combination.
  • the heat-shielding substance may contain at least one component X of the phthalocyanine compound, the naphthalocyanine compound and the anthracyanine compound, or may contain heat-shielding particles. In this case, the heat-shielding substance may contain both the component X and the heat-shielding particles.
  • the above component X is not particularly limited.
  • As the component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds and anthracyanine compounds can be used.
  • the component X examples include phthalocyanine, phthalocyanine derivatives, naphthalocyanine, naphthalocyanine derivatives, anthracyanine and anthracyanine derivatives, and the like.
  • the phthalocyanine compound and the phthalocyanine derivative each preferably have a phthalocyanine skeleton.
  • the naphthalocyanine compound and the derivative of the naphthalocyanine each have a naphthalocyanine skeleton.
  • the anthracyanine compound and the derivative of the anthracynin each have an anthracyanine skeleton.
  • the above component X may contain a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X may contain a vanadium atom or may contain a copper atom.
  • the component X may be at least one of a vanadium atom or a copper atom-containing phthalocyanine and a vanadium atom or a copper atom-containing phthalocyanine derivative.
  • the interlayer film may contain heat-shielding particles.
  • the first layer may contain heat shield particles.
  • the second layer may contain heat shield particles.
  • the third layer may contain the heat shield particles.
  • the heat-shielding particles are heat-shielding substances. Infrared rays (heat rays) can be effectively blocked by using heat shield particles. Only one type of the heat shield particles may be used, or two or more types may be used in combination.
  • Metal oxide particles can be used as the heat shield particles.
  • the heat shield particles particles formed of metal oxides (metal oxide particles) can be used.
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are emitted as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shield particles By using the heat shield particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat-shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat shield particles include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), and indium-doped zinc oxide particles (IZO particles).
  • Aluminum-doped zinc oxide particles (AZO particles), niob-doped titanium oxide particles, sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, tallium-doped tungsten oxide particles, rubidium-doped tungsten oxide particles, tin-doped indium oxide particles (ITO particles) , Tin-doped zinc oxide particles, silicon-doped zinc oxide particles and other metal oxide particles, hexaborated lanthanum (LaB 6 ) particles and the like. Heat-shielding particles other than these may be used.
  • the interlayer film may contain at least one metal salt (hereinafter, may be referred to as metal salt M) among the alkali metal salt and the alkaline earth metal salt.
  • the alkaline earth metal means six kinds of metals, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, and Ra.
  • the first layer may contain the metal salt M.
  • the second layer may contain the metal salt M.
  • the third layer may contain the metal salt M.
  • the metal salt M may contain at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt M an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms and an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms can be used.
  • the metal salt M may contain a magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms or a potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms and the potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, and 2-ethylbutanoic acid. Examples thereof include potassium, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the interlayer film may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer may contain an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer may contain an ultraviolet shielding agent. Due to the use of the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance is less likely to decrease even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time. Only one kind of the above-mentioned ultraviolet shielding agent may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the above UV shielding agent includes a UV absorbing agent.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the amount of the ultraviolet absorber is smaller than that of the photoinitiator (inhibits polymerization) when the photocurable compound is polymerized.
  • the photocurable compound may be polymerized with a photoinitiator and then an ultraviolet absorber may be contained in a separate step.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure (benzotriazole compound), and an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure (benzophenone compound). ), An ultraviolet shielding agent having a triazine structure (triazine compound), an ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure (malonic acid ester compound), an ultraviolet shielding agent having a oxalic acid anilide structure (a oxalate anilide compound), and a benzoate structure. Examples thereof include an ultraviolet shielding agent (benzoate compound).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal atom include platinum particles, particles in which the surface of platinum particles is coated with silica, palladium particles, and particles in which the surface of palladium particles is coated with silica.
  • the UV shielding agent is preferably not heat shielding particles.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, cerium oxide and the like. Further, the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide may be coated. Examples of the coating material on the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include an insulating metal oxide, a hydrolyzable organosilicon compound, and a silicone compound.
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has, for example, a bandgap energy of 5.0 eV or more.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure include 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole ("TinuvinP” manufactured by BASF), 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t-butylphenyl) benzotriazole (BASF "Tinuvin320”), 2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) "Tinuvin 326" manufactured by BASF) and 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-amylphenyl) benzotriazole ("Tinuvin 328" manufactured by BASF) and the like.
  • TeinuvinP 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole
  • BASF 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t-butylphenyl) benzotriazole
  • BASF 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure include octabenzone (“Chimassorb81” manufactured by BASF) and the like.
  • UV shielding agent having the above triazine structure
  • examples of the ultraviolet shielding agent having the above triazine structure include "LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazine-2-yl) -5-[(hexyl).
  • Oxy] -phenol (“Tinuvin1577FF” manufactured by BASF) and the like can be mentioned.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • -Bis (1,2,2,6,6-pentamethyl4-piperidinyl) malonate and the like can be mentioned.
  • Examples of commercially available products of the ultraviolet shielding agent having the above-mentioned malonic acid ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic acid anilide structure include N- (2-ethylphenyl) -N'-(2-ethoxy-5-t-butylphenyl) oxalic acid diamide and N- (2-ethylphenyl)-.
  • a oxalic acid having an aryl group substituted on a nitrogen atom such as N'-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide and 2-ethyl-2'-ethoxy-oxalanilide ("Sanduvor VSU" manufactured by Clariant). Examples include diamides.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF) and the like. ..
  • the interlayer film may contain an antioxidant.
  • the first layer may contain an antioxidant.
  • the second layer may contain an antioxidant.
  • the third layer may contain an antioxidant. Only one kind of the above-mentioned antioxidant may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • antioxidants examples include phenolic antioxidants, sulfur-based antioxidants, phosphorus-based antioxidants and the like.
  • the above-mentioned phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus-based antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylhydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, and stearyl-.
  • Examples of the phosphorus-based antioxidant include tridecylphosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenylphosphite, trinonylphenylphosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, and bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include BASF's "IRGANOX 245", BASF's “IRGAFOS 168", BASF's “IRGAFOS 38", Sumitomo Chemical's “Smilizer BHT”, and Sakai Chemical's. Examples thereof include “H-BHT” and "IRGANOX 1010" manufactured by BASF.
  • the interlayer film, the first layer, the second layer, and the third layer are each other than a coupling agent, a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, and a metal salt, if necessary. It may contain additives such as an adhesive strength modifier, a moisture resistant agent, a fluorescent whitening agent, and an infrared absorber. Only one of these additives may be used, or two or more of these additives may be used in combination.
  • the thickness of the interlayer film is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently increasing the penetration resistance and flexural rigidity of the laminated glass, the thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less, and more. It is preferably 1.5 mm or less. When the thickness of the interlayer film is at least the above lower limit, the penetration resistance and flexural rigidity of the laminated glass are further increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film becomes even better.
  • T be the thickness of the interlayer film.
  • the thickness of the first layer is preferably 0.005 T or more, more preferably 0.01 T or more, still more preferably 0.02 T or more, preferably 0.17 T or less, more preferably 0.15 T or less, and more preferably. It is 0.13T or less, more preferably 0.1T or less, still more preferably 0.09T or less.
  • the thickness is at least the above lower limit and at least the above upper limit, the sound insulation property is further improved over a wide temperature range.
  • each of the second layer and the third layer is 0.01 T or more, more preferably 0.1 T or more, preferably 0.6 T or less, more preferably 0.5 T or less, and more preferably 0.45 T. It is as follows. When the thickness is at least the above lower limit and at least the above upper limit, the sound insulation property is further improved over a wide temperature range.
  • the interlayer film may be an interlayer film having a uniform thickness or an interlayer film having a variable thickness.
  • the cross-sectional shape of the interlayer film may be rectangular or wedge-shaped.
  • the interlayer film may be rolled into a roll of the interlayer film.
  • the roll body may include a winding core and an interlayer film wound around the outer circumference of the winding core.
  • the distance between one end and the other end of the interlayer film is preferably 3 m or less, more preferably 2 m or less, particularly preferably 1.5 m or less, preferably 0.5 m or more, more preferably 0.8 m or more, particularly. It is preferably 1 m or more.
  • the method for producing the interlayer film according to the present invention is not particularly limited.
  • Examples of the method for producing an interlayer film according to the present invention include a method of forming each layer using each resin composition for forming each layer and then laminating the obtained layers, and a method for forming each layer. Examples thereof include a method of laminating each layer by coextruding each resin composition using an extruder. Since it is suitable for continuous production, a manufacturing method of extrusion molding is preferable.
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the second layer and the third layer because the production efficiency of the interlayer film is excellent. It is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are contained in the second layer and the third layer because the production efficiency of the interlayer film is excellent. It is more preferable that the second layer and the third layer are formed of the same resin composition because the production efficiency of the interlayer film is excellent.
  • the interlayer film has an uneven shape on at least one of the surfaces on both sides. It is more preferable that the interlayer film has an uneven shape on both surfaces.
  • the method for forming the uneven shape is not particularly limited, and examples thereof include a lip embossing method, an embossing roll method, a calender roll method, and a deformed extrusion method.
  • the embossing roll method is preferable because it is possible to form an emboss having a large number of uneven shapes that are quantitatively constant.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • the above-mentioned interlayer film for laminated glass is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more, and at the tertiary resonance frequency.
  • the loss coefficient of is 0.4 or more, and the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is preferably 0.4 or more.
  • the laminated glass according to the present invention has the above configuration, the sound insulation of the laminated glass can be improved over a wide resonance frequency range.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency is 0.4 or more, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 500 Hz to 1200 Hz can be improved.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency is preferably 0.45 or more, more preferably 0.5 or more, and further preferably 0.55 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is 0.4 or more, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 1200 Hz to 2500 Hz can be improved.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is preferably 0.45 or more, more preferably 0.5 or more, still more preferably 0.55 or more.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency may exceed 0.4, may exceed 0.45, may exceed 0.5, or may exceed 0.55. ..
  • the loss coefficient at the fourth resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is 0.4 or more.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is 0.4 or more, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 2400 Hz to 4400 Hz can be improved.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is preferably 0.45 or more, more preferably 0.5 or more, still more preferably 0.55 or more.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency may exceed 0.4, may exceed 0.45, may exceed 0.5, or may exceed 0.55. ..
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency may be 0.41 or more, 0.46 or more, 0.51 or more, or 0.56 or more. ..
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is preferably 0.4 or more, more preferably 0. It is .45 or more, more preferably 0.5 or more, and particularly preferably 0.55 or more.
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency may exceed 0.4, may exceed 0.45, may exceed 0.5, or may exceed 0.55. ..
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency may be 0.41 or more, 0.46 or more, 0.51 or more, or 0.56 or more. ..
  • the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency is at least the above lower limit, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 4000 Hz to 6500 Hz can be further improved.
  • the loss coefficient at the sixth resonance frequency measured by the central vibration method at 20 ° C. is preferably 0.4 or more, more preferably 0. It is .45 or more, more preferably 0.5 or more.
  • the loss coefficient at the 6th resonance frequency is at least the above lower limit, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 5500 Hz to 10000 Hz can be further improved.
  • the loss coefficient at the 7th resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. is preferably 0.4 or more, more preferably 0. It is .42 or more, more preferably 0.44 or more.
  • the loss coefficient at the 7th resonance frequency is at least the above lower limit, for example, the sound insulation of the laminated glass in the resonance frequency region of 7000 Hz to 13000 Hz can be further improved.
  • the loss coefficient at the third-order resonance frequency is preferably larger than the loss coefficient at the second-order resonance frequency, and more preferably 0.02 or more. , 0.04 or more is more preferable.
  • the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency is preferably larger than the loss coefficient at the second-order resonance frequency, and is 0.06. It is more preferably larger than that, and even more preferably 0.1 or more.
  • the maximum value of the loss coefficient is the loss coefficient at the third-order resonance frequency and the fourth-order resonance frequency. It is preferable that the loss coefficient is the loss coefficient of the above or the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency. It is more preferable that the maximum value of the loss coefficient is the loss coefficient at the fourth-order resonance frequency or the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency. In this case, the sound insulation of various noises generated when the vehicle is running can be improved more effectively.
  • the loss coefficient measured by the central vibration method at 20 ° C. may be too large to measure.
  • the loss coefficient measured by the central vibration method at 20 ° C. is too large to be measured, it is considered that the loss coefficient is 0.4 or more.
  • the peeled area at the interface between the first layer and the second layer was preferably 50% or less, more preferably 40%. Below, it is more preferably 30% or less.
  • the peeling area is not more than the upper limit, the adhesive force between the first layer and the second layer can be further enhanced, and as a result, the sound insulation of the laminated glass is enhanced over a wide resonance frequency region. Can be done.
  • the impact resistance test at ⁇ 20 ° C. is a temperature condition in which delamination is more likely to occur than, for example, an impact resistance test at 20 ° C. or an impact resistance test at 40 ° C.
  • Impact resistance test at -20 ° C Store the laminated glass at -20 ⁇ 2 ° C for 4 hours or more. Regarding the laminated glass after storage, steel with a mass of 227 ⁇ 2 g and a diameter of 38 mm at the vertical center position and the horizontal center position of the laminated glass at -20 ⁇ 2 ° C in accordance with JIS R3211 or JIS R3212. Drop the ball from a height of 9.5m. The peeled area at the interface between the first layer and the second layer of the interlayer film is determined.
  • the laminated glass used in the impact resistance test at ⁇ 20 ° C. is preferably a laminated glass having a size of 300 mm in length and 300 mm in width.
  • the peeled area can be obtained by, for example, the above formula.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the laminated glass 31 shown in FIG. 3 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an interlayer film 11.
  • the interlayer film 11 is arranged between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched therein.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11a of the interlayer film 11.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the interlayer film 11.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 2a of the second layer 2.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 3a of the third layer 3.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the laminated glass 31A shown in FIG. 4 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an interlayer film 11A.
  • the interlayer film 11A is arranged between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched therein.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11a of the interlayer film 11A.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the interlayer film 11A.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film
  • the interlayer film is an interlayer film for laminated glass according to the present invention.
  • the interlayer film is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the first laminated glass member is preferably a first glass plate.
  • the second laminated glass member is preferably a second glass plate.
  • first and second laminated glass members include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • the laminated glass includes not only a laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between two glass plates, but also a laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminated body provided with a glass plate, and it is preferable that at least one glass plate is used.
  • the first laminated glass member and the second laminated glass member are glass plates or PET films, respectively, and the laminated glass is one of the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a glass plate as at least one. It is particularly preferable that both the first and second laminated glass members are glass plates.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, template glass, wire-reinforced plate glass, and green glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • examples of the organic glass include a polycarbonate plate and a poly (meth) acrylic resin plate.
  • Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 0.5 mm or more, more preferably 0.7 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, preferably 0.5 mm or less.
  • the manufacturing method of the above laminated glass is not particularly limited.
  • an interlayer film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member and passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure.
  • the air remaining between the laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film is degassed.
  • pre-adhesion is performed at about 70 ° C. to 110 ° C. to obtain a laminate.
  • the laminate is placed in an autoclave or pressed, and pressure-bonded at a pressure of about 120 ° C. to 150 ° C. and 1 MPa to 1.5 MPa. In this way, laminated glass can be obtained.
  • each layer in the interlayer film may be laminated.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, etc.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for purposes other than these.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably an interlayer film and a laminated glass for vehicles or buildings, and more preferably an interlayer film and a laminated glass for vehicles.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for windshields, side glasses, rear glasses, roof glasses and the like of automobiles.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably used for automobiles.
  • the interlayer film is suitably used for obtaining laminated glass for automobiles.
  • n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization.
  • degree of acetalization degree of butyralization
  • degree of acetylation degree of acetylation
  • content of hydroxyl groups were measured by a method based on JIS K6728 “Polyvinyl butyral test method”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method” was shown.
  • Polyvinyl acetal resin polyvinyl butyral resin (PVB1), average degree of polymerization 3000, hydroxyl group content 24 mol%, acetylation degree 12 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 64 mol%)
  • Polyvinyl acetal resin polyvinyl butyral resin (PVB2), average degree of polymerization 1700, hydroxyl group content 30.5 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 68.5 mol%)
  • (Meta) Acrylic Polymers (1)-(7), (X1) The polymerizable composition having the compounding composition shown in Table 1 below is sandwiched between two single-sided release-treated PET sheets (manufactured by Nippers, thickness 50 ⁇ m) so that the thickness is 1 mm. Was formed. Spacers were arranged around the two PET sheets. By irradiating the polymerizable composition layer with ultraviolet rays at an irradiation amount of 3000 mJ / cm 2 at 3 mW using a chemical lamp, the polymerizable composition was cured by a reaction, and the (meth) acrylic polymers (1) to ( 7) and (X1) were obtained.
  • Polyvinyl acetate (average degree of polymerization 1700, "SN-17A” manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.)
  • Tinuvin326 (2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, BASF's "Tinuvin 326"
  • composition for forming the first layer Preparation of composition for forming the first layer: The following ingredients were mixed and thoroughly kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the first layer.
  • compositions for forming the second and third layers The following ingredients were mixed and thoroughly kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the second layer and the third layer.
  • Preparation of interlayer film The composition for forming the first layer and the composition for forming the second layer and the third layer are co-extruded using a co-extruder to obtain a second layer (thickness).
  • Laminated glass production An interlayer film was sandwiched between two clear float glasses having a width of 25 mm, a length of 300 mm and a thickness of 2 mm according to JIS R3202 to obtain a laminate.
  • the obtained laminate was placed in a rubber bag, degassed at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, then transferred into an oven with the degassed, held at 90 ° C. for 30 minutes, and vacuum pressed. Was pre-crimped.
  • the pre-bonded laminate was pressure-bonded in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa for 20 minutes to obtain a laminated glass (1).
  • a laminated glass (2) was obtained in the same manner as the laminated glass (1) except that clear float glass having a length of 300 mm, a width of 300 mm and a thickness of 2 mm was used.
  • the obtained laminated glass (1) corresponds to the above-mentioned laminated glass X
  • the obtained laminated glass (2) corresponds to the above-mentioned laminated glass Y.
  • Example 2 to 7 and Comparative Examples 1 to 3 An interlayer film, a laminated glass (1), and a laminated glass (2) were obtained in the same manner as in Example 1 except that the type of resin, the type and content of the plasticizer were changed as shown in Table 2.
  • the first layer (first layer for measuring peel strength, thickness 100 ⁇ m) and the second layer (second layer for measuring peel strength, thickness 350 ⁇ m) are similar to the method for producing the above interlayer film. ) And a third layer (third layer for measuring peel strength, thickness 350 ⁇ m) were prepared respectively.
  • the obtained first layer for measuring peel strength and the second layer for measuring peel strength were cut into a width of 10 mm and a length of 50 mm. Further, the obtained third layer for measuring peel strength was cut into a width of 20 mm and a length of 50 mm.
  • the cut first layer and the cut second layer were laminated at room temperature to obtain a laminate.
  • the first layer in the obtained laminate and the cut third layer are laminated at 140 ° C.
  • peel strength was determined by peeling between the first layer and the third layer in the peel strength evaluation sample in the 180 degree direction at a peeling speed of 300 mm / min.
  • the laminated glass (2) was stored at -20 ⁇ 2 ° C for 4 hours or more. Regarding the laminated glass (2) after storage, the mass is 227 ⁇ at the vertical center position and the horizontal center position of the laminated glass (2) at ⁇ 20 ⁇ 2 ° C. in accordance with JIS R3211 or JIS R3212. A 2 g steel ball having a diameter of 38 mm was dropped from a height of 9.5 m. The peeled area at the interface between the first layer and the second layer of the interlayer film was determined using the above formula.
  • Loss coefficient sound insulation
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the central excitation method at 20 ° C. the loss coefficient at the tertiary resonance frequency, and the fourth order.
  • the loss coefficient at the resonance frequency and the loss coefficient at the fifth-order resonance frequency were obtained.
  • the loss coefficient measured by the central vibration method at 20 ° C. was calculated by the half width method from the frequency response function. Further, when the calculation by the half width method was not possible at less than 3 dB, the loss coefficient was calculated by using the ndB width method.
  • IBOA Isobornyl acrylate (manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd.)
  • CTFA Cyclic trimethylolpropane formal acrylate (manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd., Viscoat # 200)
  • Acrylic acid manufactured by Nippon Shokubai
  • Benzyl acrylate manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd.
  • CHA Cyclohexyl acrylate (Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd., Viscoat # 155)
  • HPA Hydroxypropyl acrylate (manufactured by Osaka Organic Chemical Industry Co., Ltd.)
  • DMAA Dimethylacrylamide (manufactured by KJ Chemical Co., Ltd.)
  • 2-EHA 2-Ethylhexyl acrylate
  • BA n-Butyl acrylate (manufactured by Nippon

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Joining Of Glass To Other Materials (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)

Abstract

広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸを得たときに、前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
　上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、上記第１の層が、ポリ酢酸ビニル樹脂と、可塑剤とを含む合わせガラス用中間膜が開示されている。特許文献１の実施例では、この中間膜を用いた合わせガラスについて、２０℃の条件で中央加振法により測定された共振周波数の４次モード（３１５０Ｈｚ付近）での損失係数（２０℃損失係数）、及び３０℃の条件で中央加振法により測定された共振周波数の６次モード（６３００Ｈｚ付近）での損失係数（３０℃損失係数）が求められている。
　下記の特許文献２には、ＪＩＳ　Ｋ７２４４－１０に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定されるｔａｎδが最大となるピークを－４０～３０℃の範囲に有する樹脂組成物からなるＡ層と、複数のＢ層とを有し、少なくとも二つのＢ層の間にＡ層が積層された積層体が開示されている。この積層体では、縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラス２枚で該積層体を挟んだ際に、２０℃で中央加振法により測定される４次共振周波数での損失係数が０．２以上かつＩＳＯ１６９４０（２００８）に準じて算出される該４次共振周波数での曲げ剛性が１５０Ｎ・ｍ以上である。
　下記の特許文献３には、幅５０ｍｍ、長さ３００ｍｍ、厚さ３ｍｍのガラス２枚の間に中間膜を挟んで得た合わせガラスを、中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて３次モードでの損失係数を測定した場合に、損失係数が０．２以上となる温度範囲の幅が１５℃以上である、合わせガラス用中間膜が開示されている。
ＷＯ２０１３／１０５６５７Ａ１ 特開２０１６－１０７６３２号公報 特開２０１６－１０８２２６号公報
　特許文献１～３に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、特定の共振周波数領域において、遮音性を高めることができる。しかしながら、従来の合わせガラスでは、ある特定の共振周波数領域において遮音性を高めることができたとしても、該共振周波数領域とは異なる共振周波数領域において遮音性が低下することがある。このように、従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、広い共振周波数領域（例えば５００Ｈｚ～１００００Ｈｚ）に亘って遮音性を高めることは困難である。
　本発明の目的は、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
　本発明の広い局面によれば、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸを得たときに、前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である、合わせガラス用中間膜（本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある）が提供される。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数が０．４以上である。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記２次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、前記３次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、前記４次共振周波数での損失係数が０．５以上である。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記３次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記４次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、２層以上の構造を有し、第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、前記第１の層が、（メタ）アクリル重合体と、可塑剤とを含む。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有し、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える。
　本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得て、得られた合わせガラスＹについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積が５０％以下である。
　－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスＹを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＹについて、ＪＩＳ　Ｒ３２１１又はＪＩＳ　Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスＹの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。中間膜の前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積を求める。
　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である、合わせガラスが提供される。
　本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数が０．４以上である。
　本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記２次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、前記３次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、前記４次共振周波数での損失係数が０．５以上である。
　本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記３次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい。
　本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記４次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい。
　本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜は、２層以上の構造を有し、前記中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、前記第１の層が、アクリル樹脂と、可塑剤とを含む。
　本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有し、前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える。
　本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積が５０％以下である。
　－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスについて、ＪＩＳ　Ｒ３２１１又はＪＩＳ　Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。前記中間膜の前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積を求める。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸを得る。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。
　本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である。本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
　以下、本発明の詳細を説明する。
　（合わせガラス用中間膜）
　本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、「中間膜」と略記することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸを得る。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。また、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、合わせガラスの制振性も高めることができる。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、コインシデンス領域だけではなく、例えば５００Ｈｚ～１００００Ｈｚの共振周波数領域に亘って遮音性及び制振性を高めることができる。一般に、遮音性は質量則（材料の面密度（１ｍ2あたりの質量が大きいほど遮音性能が高くなる））に従うと言われている。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、合わせガラスの制振性が高められているので、２０００Ｈｚ以下の共振周波数領域においても、質量則よりも高い遮音性を得ることができ、遮音性を十分に高めることができる。
　本発明に係る中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
　上記中間膜は、第１の層のみを有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、該中間膜における表面層として、第２の層を備えることが好ましい。上記第２の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。
　上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、該中間膜における表面層として、第３の層を備えることが好ましい。上記第３の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。
　本発明に係る中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸが作製される。
　上記合わせガラスＸは、機械インピーダンス測定を行うために作製される。
　上記合わせガラスＸは、以下のようにして作製されることが好ましい。
　ＪＩＳ　Ｒ３２０２に準拠した幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚を用意する。幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの中間膜を用意する。２枚のクリアフロートガラスの間に中間膜を挟み、積層体Ｘを得る。得られた積層体Ｘをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体Ｘを予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体Ｘを２０分間圧着し、合わせガラスＸを得る。
　本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記２次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの５００Ｈｚ～１２００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記２次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。
　本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される３次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記３次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの１２００Ｈｚ～２５００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記３次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。上記３次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。
　本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される４次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記４次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの２４００Ｈｚ～４４００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記４次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。上記４次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。上記４次共振周波数での損失係数は、０．４１以上であってもよく、０．４６以上であってもよく、０．５１以上であってもよく、０．５６以上であってもよい。
　本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４５以上、更に好ましくは０．５以上、特に好ましくは０．５５以上である。上記５次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。上記５次共振周波数での損失係数は、０．４１以上であってもよく、０．４６以上であってもよく、０．５１以上であってもよく、０．５６以上であってもよい。上記５次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの４０００Ｈｚ～６５００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。
　本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される６次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４５以上、更に好ましくは０．５以上である。上記６次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの５５００Ｈｚ～１００００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。
　本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される７次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４２以上、更に好ましくは０．４４以上である。上記７次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの７０００Ｈｚ～１３０００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。
　ロードノイズや電気自動車のモーターノイズを遮音する観点から、上記３次共振周波数での損失係数は、上記２次共振周波数での損失係数よりも大きいことが好ましく、０．０２以上大きいことがより好ましく、０．０４以上大きいことが更に好ましい。
　風切り音やエンジン車のエンジンノイズ、電気自動車のスイッチングノイズを遮音する観点から、上記４次共振周波数での損失係数は、上記２次共振周波数での損失係数よりも大きいことが好ましく、０．０６以上大きいことがより好ましく、０．１以上大きいことが更に好ましい。
　上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される損失係数のうち、該損失係数の最大値が、上記３次共振周波数での損失係数、上記４次共振周波数での損失係数又は上記５次共振周波数での損失係数であることが好ましい。該損失係数の最大値が、上記４次共振周波数での損失係数又は上記５次共振周波数での損失係数であることがより好ましい。この場合に、自動車の走行時に発生する様々なノイズの遮音性をより効果的に向上させることができる。
　なお、上記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される損失係数が大きすぎて測定できない場合がある。本発明では、２０℃での中央加振法により測定される損失係数が大きすぎて測定できない場合でも、損失係数が０．４以上であるとみなす。
　上記の各共振周波数での損失係数を上記の好ましい範囲等に制御する方法としては、以下の方法が挙げられる。（１）中間膜の層間接着力を高くすると、２次～７次共振周波数の損失係数は大きくなる。（２）中間膜の弾性率を高くすると、２次～７次共振周波数の損失係数は大きくなる。（３）中間膜の面密度を調整すると２次～７次共振周波数を調整することができる。これらの方法を適宜組み合わせることで、上記の各共振周波数での損失係数を上記の好ましい範囲等に制御することができる。
　上記中間膜が、第１の層と、該第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備える場合に、該中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得る。得られた合わせガラスＹについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積は、好ましくは５０％以下、より好ましくは４０％以下、更に好ましくは３０％以下である。上記剥離面積が上記上限以下であると、第１の層と第２の層との接着力をより一層高めることができ、その結果、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。なお、－２０℃での耐衝撃性試験は、例えば、２０℃での耐衝撃性試験や４０℃での耐衝撃性試験よりも層間剥離がより一層生じやすい温度条件である。
　－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスＹを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＹについて、ＪＩＳ　Ｒ３２１１又はＪＩＳ　Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスＹの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を求める。
　上記剥離面積は、例えば、以下の式により求めることができる。
　剥離面積（％）＝１００－［（－２０℃での耐衝撃性試験の実施後に第１の層と第２の層とが接着している面積）／（－２０℃での耐衝撃性試験の実施前に第１の層と第２の層とが接着している面積）×１００］
　第１の層と第２の層とが接着している面積は、例えば、合わせガラスＹを上部からデジタルカメラ等で撮影し、接着している部分と剥離している部分とを画像解析して面積を算出することにより求めることができる。
　上記合わせガラスＹは、－２０℃での耐衝撃性試験を実施するために作製される。
　上記合わせガラスＹは、以下のようにして作製されることが好ましい。
　厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体Ｙを得る。得られた積層体Ｙをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体Ｙを予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体Ｙを２０分間圧着し、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得る。
　なお、合わせガラスにおける中間膜を合わせガラス部材から剥離して、上記合わせガラスＹを作製してもよい。
　上記中間膜が、第１の層と、該第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備える場合に、第１の層に対する第２の層のピール強度は、好ましくは５Ｎ／１０ｍｍ以上、より好ましくは６Ｎ／１０ｍｍ以上、更に好ましくは７Ｎ／１０ｍｍ以上である。上記ピール強度が上記下限以上であると、第１の層との第２の層との接着力を高めることができ、その結果、遮音性をより一層高めることができる。
　上記中間膜が、該第１の層の第２の表面に積層された第３の層をさらに備える場合に、第１の層に対する第３の層のピール強度は、好ましくは５Ｎ／１０ｍｍ以上、より好ましくは６Ｎ／１０ｍｍ以上、更に好ましくは７Ｎ／１０ｍｍ以上である。上記ピール強度が上記下限以上であると、第１の層との第３の層との接着力を高めることができ、その結果、遮音性をより一層高めることができる。
　第１の層に対する第２，第３の層のピール強度は、第１の層と第２の層、又は、第１の層と第３の層とを１８０度方向に剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離することで求めることができる。
　中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、直径２５ｍｍの円形の合わせガラスＺを得る。得られた合わせガラスＺについて下記の圧縮せん断強さ試験をしたときに、圧縮せん断強さは、好ましくは２０００Ｎ以上、より好ましくは２５００Ｎ以上、更に好ましくは３０００Ｎ以上、特に好ましくは３５００Ｎ以上である。上記圧縮せん断強さが上記下限以上であると、中間膜の各層間及び中間膜と合わせガラス部材との接着力を高めることができ、その結果、遮音性をより一層高めることができる。
　圧縮せん断強さ試験：２３±２℃にて合わせガラスＺを２４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＺに対して４５度斜め方向に力がかかるように圧縮速度２．５ｍｍ／ｍｉｎで圧縮する。上記中間膜の層間における界面、又は、中間膜と上記クリアフロートガラスとの間における界面における圧縮せん断強さを測定する。
　上記合わせガラスＺは、圧縮せん断強さ試験を実施するために作製される。
　上記合わせガラスＺは、以下のようにして作製されることが好ましい。
　厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体Ｚを得る。得られた積層体Ｚをゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体Ｚを予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体Ｚを２０分間圧着し、直径２５ｍｍの円形の合わせガラスＺを得る。
　なお、合わせガラスにおける中間膜を合わせガラス部材から剥離して、上記合わせガラスＺを作製してもよい。
　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
　図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
　図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。中間膜１１は、３層の構造を有する。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
　なお、第２の層２の第１の層１とは反対側の表面、及び、第３の層３の第１の層１とは反対側の表面にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。
　図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
　図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
　以下、本発明に係る中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。
　（樹脂）
　上記中間膜は、樹脂（以下、樹脂（０）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、樹脂（以下、樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、樹脂（以下、樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、樹脂（以下、樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記樹脂（１）と上記樹脂（２）と上記樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記樹脂（１）は、上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記樹脂（０）、上記樹脂（１）、上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記樹脂（０）、上記樹脂（１）、上記樹脂（２）、上記樹脂（３）としては、硬化樹脂（硬化物）、及び熱可塑性樹脂、並びにこれらの樹脂が変性された変性樹脂等が挙げられる。
　上記硬化樹脂としては、光硬化性化合物及び湿気硬化性化合物等を硬化させた樹脂等が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。なお、上記光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。
　上記光硬化性化合物又は上記湿気硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。
　上記熱可塑性樹脂としては、ポリ酢酸ビニル、ポリエステル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリスチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、脂肪族ポリオレフィン等のポリオレフィン樹脂、及び（メタ）アクリル樹脂（メタ）アクリロイル基を有する重合体）等が挙げられる。なお、ポリオキシメチレン（又はポリアセタール）樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。上記樹脂として、これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであってもよい。
　なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、例えば、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。
　上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する重合体であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。
　耐貫通性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー樹脂又はエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。
　＜（メタ）アクリル重合体＞
　上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記（メタ）アクリル重合体を効果的に作製するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステル及びアミド基を有するＮ置換アクリルアミド等が挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
　上記重合成分は、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、脂環構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステル、又はアミド基を有するＮ置換アクリルアミドを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステル又はアミド基を有するＮ置換アクリルアミドの使用により、本発明の効果を効果的に得ることができ、また、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。
　上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４－ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５－ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３－メチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－プロピルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－ブチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）エチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、（２，２－ジメチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－シクロヘキシル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル－（メタ）アクリレート、２－｛１－［（テトラヒドロ－２Ｈ－ピラン－２－イル）オキシ］－２－メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、特に、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートが好ましい。
　上記脂環構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、イソボロニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。
　上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、イソシアネート基、カルボキシル基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。
　水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
　イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。
　カルボキシル基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、アクリル酸、ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノアクリレート、２－アクリロイロキシエチルコハク酸等が挙げられる。
　上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２－アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。
　上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
　本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの含有量は、２０重量％未満であることが好ましい。
　上記アミド基を有するＮ置換アクリルアミドとしては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記重合成分１００重量％中、上記アミド基を有するＮ置換アクリルアミドの含有量は、３０重量％以下であることが好ましく、２５重量％以下であることがより好ましく、２０重量％以下であることが更に好ましい。また、上記重合成分１００重量％中、上記アミド基を有するＮ置換アクリルアミドの含有量が１０重量％以上であると、－２０℃での耐衝撃試験での剥離面積をより一層小さくすることができる。
　上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシプロピルフタレート、２－アクリロイルオキシエチル－２－ヒドロキシルプロピルフタレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２－ビス［４－（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２－アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。
　上記（メタ）アクリル酸エステル及びアミド基を有するＮ置換アクリルアミドはそれぞれ１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。
　上記光反応開始剤としては、具体的には、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウム、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、ベンジルジメチルケタール、４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル－（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－メチル－２－モルホリノ（４－チオメチルフェニル）プロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルホリノフェニル）ブタノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－［４－（１－メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ－ベンゾイル安息香酸メチル、４－フェニルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－４’－メチル－ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’－テトラ（ｔ－ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６－トリメチルベンゾフェノン、４－ベンゾイル－Ｎ，Ｎ－ジメチル－Ｎ－［２－（１－オキソ－２－プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４－ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２－イソプロピルチオキサントン、４－イソプロピルチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２，４－ジクロロチオキサントン、１－クロロ－４－プロポキシチオキサントン、２－（３－ジメチルアミノ－２－ヒドロキシ）－３，４－ジメチル－９Ｈ－チオキサントン－９－オンメソクロリド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６－ジメトキシベンゾイル）－２，４，４－トリメチル－ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記光反応開始剤は、ベンジルジメチルケタール、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、又はビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキシドであることが好ましい。
　上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光反応性及び保存安定性がより一層高くなる。
　上記重合性組成物が光硬化性化合物を含む場合に、該光硬化性化合物を重合させるために、紫外線照射装置等の光硬化性装置を用いることが好ましい。上記紫外線照射装置としては、ボックスタイプの装置、及びベルトコンベヤタイプの装置等が挙げられる。また、上記紫外線照射装置に設置される紫外線ランプとしては、超高圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、ケミカルランプ、メタルハライドランプ、エキシマランプ、ＵＶ－ＬＥＤ等が挙げられる。上記紫外線ランプは、ケミカルランプ、又はＵＶ－ＬＥＤが好ましい。
　上記光硬化性化合物に紫外線を照射する場合には、紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは５００ｍＪ以上、より好ましくは１０００ｍＪ以上、更に好ましくは１５００ｍＪ以上、特に好ましくは２０００ｍＪ以上である。上記紫外線照射量（積算照射量）は、好ましくは２００００ｍＪ以下、より好ましくは１００００ｍＪ以下、更に好ましくは８０００ｍＪ以下である。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記下限以上であると未反応モノマーを減らすことができる。上記紫外線照射量（積算照射量）が上記上限以下であると樹脂の保存安定性が高くなる。また、上記紫外線照射の照射強度は、好ましくは０．１ｍＷ以上、より好ましくは０．５ｍＷ以上、更に好ましくは１ｍＷ以上、特に好ましくは２ｍＷ以上である。
　＜ポリ酢酸ビニル＞
　本発明の効果に優れることから、上記ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルと、上記官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。
　上記官能基を有するモノマーとしては、３－メチル－３－ブテン－１－オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、及びイソプロピルアクリルアミド等が挙げられる。
　遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を良好にする観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは１２０万以下、より好ましくは９０万以下である。
　上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
　上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニルを合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。
　中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニルの合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。
　＜ポリエステル樹脂＞
　上記ポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート及びポリエチレンナフタレート等が挙げられる。
　＜ポリビニルアセタール樹脂＞
　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０モル％～９９．９モル％の範囲内である。
　上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
　上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
　本発明の効果をより一層高める観点からは、上記樹脂（１）は、上記（メタ）アクリル重合体又は上記ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、上記（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。
　本発明の効果をより一層高める観点、並びに合わせガラスの透明性及び遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂（２）及び上記樹脂（３）はそれぞれ、上記熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、上記熱可塑性樹脂であることがより好ましい。
　本発明の効果を更により一層高める観点、並びに合わせガラスの透明性及び遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂（２）は、上記ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、上記樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
　中間膜の製造効率をより一層高める観点からは、上記樹脂（２）と上記樹脂（３）とは、同一の樹脂であることが好ましい。
　上記第１の層１００重量％中、上記樹脂（１）の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは６０重量％以上、特に好ましくは６５重量％以上である。
　上記第２の層に含まれる樹脂１００重量％中（樹脂（２）１００重量％中）、上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記樹脂（２）の主成分（５０重量％以上）は、上記熱可塑性樹脂であることが好ましい。
　上記第２の層に含まれる熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第２の層の熱可塑性樹脂の主成分（５０重量％以上）は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
　上記第３の層に含まれる樹脂１００重量％中（樹脂（３）１００重量％中）、上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記樹脂（３）の主成分（５０重量％以上）は、上記熱可塑性樹脂であることが好ましい。
　上記第３の層に含まれる熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、より一層好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第３の層の熱可塑性樹脂の主成分（５０重量％以上）は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
　（可塑剤）
　上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐衝撃性及び耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は、有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
　上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
　上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。
　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
　上記第１の層において、上記樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは３５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下、特に好ましくは６５重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
　上記第２の層において、上記樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記含有量（２）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３７重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
　上記第３の層において、上記樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（３）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３７重量部以下である。上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の層間剥離をより一層効果的に抑えることができ、また、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
　上記含有量（１）と上記含有量（２）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記含有量（１）と上記含有量（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）とは同一であるか、又は、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことがより好ましい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（３）とは同一であるか、又は、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことがより好ましい。
　合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１５重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
　（遮熱性物質）
　上記中間膜は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は、遮熱粒子を含んでいてもよい。この場合に、上記遮熱性物質は、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
　上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
　上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
　上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有していてもよく、銅原子を含有していてもよい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であってもよい。
　上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記遮熱粒子として、金属酸化物粒子を用いることができる。上記遮熱粒子として、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）を用いることができる。
　可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
　上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。
　（金属塩）
　上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。なお、アルカリ土類金属とは、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、及びＲａの６種の金属を意味する。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。
　また、上記金属塩Ｍとして、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、及び炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩を用いることができる。上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩、又は、炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩を含んでいてもよい。
　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
　（紫外線遮蔽剤）
　上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
　上記（メタ）アクリロイル基を有する化合物を含む重合性組成物が光硬化性化合物を含む場合に、該光硬化性化合物を重合させるときに紫外線吸収剤を光開始剤よりも少ない量（重合を阻害しない量）で含有させて重合させてもよく、該光硬化性化合物を光開始剤で重合させた後に別工程にて紫外線吸収剤を含有させてもよい。
　上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
　上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
　上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
　上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
　上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。
　上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
　上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
　上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
　上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキサルアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
　上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
　（酸化防止剤）
　上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
　上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
　上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
　上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０」等が挙げられる。
　（他の成分）
　上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
　上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
　中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．００５Ｔ以上、より好ましくは０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．０２Ｔ以上、好ましくは０．１７Ｔ以下、より好ましくは０．１５Ｔ以下、より好ましくは０．１３Ｔ以下、より好ましくは０．１Ｔ以下、更に好ましくは０．０９Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。
　上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．０１Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．６Ｔ以下、より好ましくは０．５Ｔ以下、より好ましくは０．４５Ｔ以下である。上記厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、広い温度範囲に渡り遮音性がより一層高くなる。
　上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
　中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。
　上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下であり、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上である。
　本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
　中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
　上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
　（合わせガラス）
　本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上述した合わせガラス用中間膜が配置されている。
　本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上であることが好ましい。
　本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。
　本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記２次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの５００Ｈｚ～１２００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記２次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。
　本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される３次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記３次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの１２００Ｈｚ～２５００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記３次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。上記３次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。
　本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される４次共振周波数での損失係数は０．４以上である。上記４次共振周波数での損失係数が０．４以上であることにより、例えば、合わせガラスの２４００Ｈｚ～４４００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性を高めることができる。
　遮音性をより一層高める観点からは、上記４次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４５以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは０．５５以上である。上記４次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。上記４次共振周波数での損失係数は、０．４１以上であってもよく、０．４６以上であってもよく、０．５１以上であってもよく、０．５６以上であってもよい。
　本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４５以上、更に好ましくは０．５以上、特に好ましくは０．５５以上である。上記５次共振周波数での損失係数は、０．４を超えていてもよく、０．４５を超えていてもよく、０．５を超えていてもよく、０．５５を超えていてもよい。上記５次共振周波数での損失係数は、０．４１以上であってもよく、０．４６以上であってもよく、０．５１以上であってもよく、０．５６以上であってもよい。上記５次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの４０００Ｈｚ～６５００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。
　本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される６次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４５以上、更に好ましくは０．５以上である。上記６次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの５５００Ｈｚ～１００００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。
　本発明に係る合わせガラスでは、ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される７次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．４以上、より好ましくは０．４２以上、更に好ましくは０．４４以上である。上記７次共振周波数での損失係数が上記下限以上であると、例えば、合わせガラスの７０００Ｈｚ～１３０００Ｈｚの共振周波数領域における遮音性をより一層高めることができる。
　ロードノイズや電気自動車のモーターノイズを遮音する観点から、上記３次共振周波数での損失係数は、上記２次共振周波数での損失係数よりも大きいことが好ましく、０．０２以上大きいことがより好ましく、０．０４以上大きいことが更に好ましい。
　風切り音やエンジン車のエンジンノイズ、電気自動車のスイッチングノイズを遮音する観点から、上記４次共振周波数での損失係数は、上記２次共振周波数での損失係数よりも大きいことが好ましく、０．０６以上大きいことがより好ましく、０．１以上大きいことが更に好ましい。
　ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される損失係数のうち、該損失係数の最大値が、上記３次共振周波数での損失係数、上記４次共振周波数での損失係数又は上記５次共振周波数での損失係数であることが好ましい。該損失係数の最大値が、上記４次共振周波数での損失係数又は上記５次共振周波数での損失係数であることがより好ましい。この場合に、自動車の走行時に発生する様々なノイズの遮音性をより効果的に向上させることができる。
　なお、上記合わせガラスのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される損失係数が大きすぎて測定できない場合がある。本発明では、２０℃での中央加振法により測定される損失係数が大きすぎて測定できない場合でも、損失係数が０．４以上であるとみなす。
　上記合わせガラスについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積は、好ましくは５０％以下、より好ましくは４０％以下、更に好ましくは３０％以下である。上記剥離面積が上記上限以下であると、第１の層と第２の層との接着力をより一層高めることができ、その結果、広い共振周波数領域に亘って合わせガラスの遮音性を高めることができる。なお、－２０℃での耐衝撃性試験は、例えば、２０℃での耐衝撃性試験や４０℃での耐衝撃性試験よりも層間剥離がより一層生じやすい温度条件である。
　－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスについて、ＪＩＳ　Ｒ３２１１又はＪＩＳ　Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を求める。
　上記－２０℃での耐衝撃性試験で用いられる合わせガラスは、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスであることが好ましい。
　上記剥離面積は、例えば、上述の式により求めることができる。
　図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
　図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
　図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
　上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
　上記第１，第２の合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１，第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
　上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０℃～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０℃～１５０℃及び１ＭＰａ～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、中間膜における各層を積層してもよい。
　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために好適に用いられる。
　以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
　用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
　以下の材料を用意した。
　（樹脂）
　ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）、平均重合度３０００、水酸基の含有率２４モル％、アセチル化度１２モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６４モル％）
　ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）、平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６８．５モル％）
　（メタ）アクリル重合体（１）～（７）、（Ｘ１）：
　下記の表１に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み１ｍｍとなるように重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。ケミカルランプを用いて、３ｍＷで照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させて、（メタ）アクリル重合体（１）～（７）、（Ｘ１）を得た。
　ポリ酢酸ビニル（平均重合度１７００、電気化学工業社製「ＳＮ－１７Ａ」）
　（可塑剤）
　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
　ジブチルアジペート（ＤＢＡ）
　（金属塩Ｍ）
　Ｍｇ混合物（２－エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）
　（紫外線遮蔽剤）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
　（酸化防止剤）
　ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）
　（実施例１）
　第１の層を形成するための組成物の作製：
　以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
　（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部
　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５５重量部
　第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
　以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
　ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）１００重量部
　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０重量部
　得られる第２，第３の層中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
　得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
　得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
　中間膜の作製：
　第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
　合わせガラスの作製：
　ＪＩＳ　Ｒ３２０２に準拠した幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に中間膜を挟み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラス（１）を得た。また、縦３００ｍｍ及び横３００ｍｍ及び厚み２ｍｍのクリアフロートガラスを用いたこと以外は合わせガラス（１）と同様にして、合わせガラス（２）を得た。
　得られた合わせガラス（１）は、上記合わせガラスＸに相当し、得られた合わせガラス（２）は、上記合わせガラスＹに相当する。
　（実施例２～７及び比較例１～３）
　樹脂の種類、可塑剤の種類及び含有量を表２に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、中間膜、合わせガラス（１）、合わせガラス（２）を得た。
　（評価）
　（１）ピール強度
　上記中間膜を作製した方法と同様にして第１の層（ピール強度測定用第１の層、厚み１００μｍ）、第２の層（ピール強度測定用第２の層、厚み３５０μｍ）及び第３の層（ピール強度測定用第３の層、厚み３５０μｍ）をそれぞれ作製した。得られたピール強度測定用第１の層及びピール強度測定用第２の層を幅１０ｍｍ及び長さ５０ｍｍにカットした。また、得られたピール強度測定用第３の層を幅２０ｍｍ及び長さ５０ｍｍにカットした。カットした上記第１の層とカットした上記第２の層とを常温でラミネートして、積層体を得た。得られた積層体における第１の層と、カットした上記第３の層とが貼り合わさるように１４０℃でラミネートし、「第２の層／第１の層」（幅１０ｍｍ）／「第３の層」（幅２０ｍｍ）の構造を有するピール強度評価用サンプルを得た。ピール強度評価用サンプルにおける第１の層と第３の層との間を１８０度方向に剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離することでピール強度を求めた。
　（２）－２０℃での耐衝撃性試験
　－２０±２℃にて合わせガラス（２）を４時間以上保管した。保管後の合わせガラス（２）について、ＪＩＳ　Ｒ３２１１又はＪＩＳ　Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラス（２）の縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させた。上記中間膜の上記第１の層と上記第２の層との界面における剥離面積を上述の式を用いて求めた。
　［－２０℃での耐衝撃性試験の判定基準］
　○○：剥離面積が０％以上１０％以下
　○：剥離面積が１０％を超え５０％以下
　×：剥離面積が５０％を超える
　（３）損失係数（遮音性）
　得られた合わせガラス（１）のＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数、３次共振周波数での損失係数、４次共振周波数での損失係数、５次共振周波数での損失係数を求めた。なお、２０℃での中央加振法により測定される損失係数の算出方法は、周波数応答関数より半値幅法にて算出した。また、３ｄＢ未満における半値幅法での算出が不可能な場合はｎｄＢ幅法を用いて損失係数を算出した。
　詳細及び結果を下記の表１～３に示す。なお、表中、金属塩Ｍ、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表１に示す成分の詳細は以下の通りである。
　ＩＢＯＡ：イソボルニルアクリレート（日本触媒社製）
　ＣＴＦＡ：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００）
　アクリル酸（日本触媒社製）
　ベンジルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
　ＣＨＡ：シクロヘキシルアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１５５）
　ＨＰＡ：ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
　ＤＭＡＡ：ジメチルアクリルアミド（ＫＪケミカル社製）
　２－ＥＨＡ：アクリル酸２－エチルヘキシル（日本触媒社製）
　ＢＡ：アクリル酸ｎ－ブチル（日本触媒社製）
　ＩＲＧＡＣＵＲＥ　１８４：２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン（ＢＡＳＦ社製）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　１…第１の層
　１ａ…第１の表面
　１ｂ…第２の表面
　２…第２の層
　２ａ…外側の表面
　３…第３の層
　３ａ…外側の表面
　１１…中間膜
　１１Ａ…中間膜（第１の層）
　１１ａ…第１の表面
　１１ｂ…第２の表面
　２１…第１の合わせガラス部材
　２２…第２の合わせガラス部材
　３１，３１Ａ…合わせガラス

Claims (17)

  1. 　１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
    　中間膜を、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して合わせガラスＸを得たときに、前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である、合わせガラス用中間膜。
  2. 　前記合わせガラスＸのＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数が０．４以上である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　前記２次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、
    　前記３次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、
    　前記４次共振周波数での損失係数が０．５以上である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　前記３次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　前記４次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい、請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　２層以上の構造を有し、
    　第１の層と、
    　前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、
    　前記第１の層が、（メタ）アクリル重合体と、可塑剤とを含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　３層以上の構造を有し、
    　前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　中間膜を、厚さ２ｍｍのクリアフロートガラス２枚の間に配置して、縦３００ｍｍ、横３００ｍｍのサイズを有する合わせガラスＹを得て、得られた合わせガラスＹについて下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積が５０％以下である、請求項６又は７に記載の合わせガラス用中間膜。
    　－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスＹを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスＹについて、ＪＩＳ　Ｒ３２１１又はＪＩＳ　Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスＹの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。中間膜の前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積を求める。
  9. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
  10. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　１層又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、
    　ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される２次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、３次共振周波数での損失係数が０．４以上であり、４次共振周波数での損失係数が０．４以上である、合わせガラス。
  11. 　ＩＳＯ１６９４０に準拠した機械インピーダンス測定において、２０℃での中央加振法により測定される５次共振周波数での損失係数が０．４以上である、請求項１０に記載の合わせガラス。
  12. 　前記２次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、
    　前記３次共振周波数での損失係数が０．５以上であり、
    　前記４次共振周波数での損失係数が０．５以上である、請求項１０又は１１に記載の合わせガラス。
  13. 　前記３次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい、請求項１０～１２のいずれか１項に記載の合わせガラス。
  14. 　前記４次共振周波数での損失係数が、前記２次共振周波数での損失係数よりも大きい、請求項１０～１３のいずれか１項に記載の合わせガラス。
  15. 　前記中間膜は、２層以上の構造を有し、
    　前記中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面に積層された第２の層とを備え、
    　前記第１の層が、アクリル樹脂と、可塑剤とを含む、請求項１０～１４のいずれか１項に記載の合わせガラス。
  16. 　前記中間膜は、３層以上の構造を有し、
    　前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面に積層された第３の層を備える、請求項１５に記載の合わせガラス。
  17. 　下記の－２０℃での耐衝撃性試験をしたときに、前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積が５０％以下である、請求項１５又は１６に記載の合わせガラス。
    　－２０℃での耐衝撃性試験：－２０±２℃にて合わせガラスを４時間以上保管する。保管後の合わせガラスについて、ＪＩＳ　Ｒ３２１１又はＪＩＳ　Ｒ３２１２に準拠して－２０±２℃にて合わせガラスの縦方向の中央の位置かつ横方向の中央の位置に、質量２２７±２ｇ及び直径３８ｍｍの鋼球を高さ９．５ｍから落下させる。前記中間膜の前記第１の層と前記第２の層との界面における剥離面積を求める。
PCT/JP2019/045502 2019-07-02 2019-11-20 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス WO2021002034A1 (ja)

Priority Applications (7)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US17/622,416 US11731399B2 (en) 2019-07-02 2019-11-20 Interlayer film for laminated glass, and laminated glass
KR1020217038495A KR102771710B1 (ko) 2019-07-02 2019-11-20 접합 유리용 중간막 및 접합 유리
BR112021024526A BR112021024526A2 (pt) 2019-07-02 2019-11-20 Filme de camada intermediária para vidro laminado e vidro laminado
CN201980098073.XA CN114072366B (zh) 2019-07-02 2019-11-20 夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃
JP2019567388A JP7377109B2 (ja) 2019-07-02 2019-11-20 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
MX2021014698A MX2021014698A (es) 2019-07-02 2019-11-20 Pelicula de capa intermedia para vidrio laminado y vidrio laminado.
EP19935791.4A EP3995465A4 (en) 2019-07-02 2019-11-20 INTERMEDIATE FILM FOR LAMINATED GLASS, AND LAMINATED GLASS

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2019-123789 2019-07-02
JP2019123789 2019-07-02

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2021002034A1 true WO2021002034A1 (ja) 2021-01-07

Family

ID=74100306

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2019/045502 WO2021002034A1 (ja) 2019-07-02 2019-11-20 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Country Status (9)

Country Link
US (1) US11731399B2 (ja)
EP (1) EP3995465A4 (ja)
JP (1) JP7377109B2 (ja)
KR (1) KR102771710B1 (ja)
CN (1) CN114072366B (ja)
BR (1) BR112021024526A2 (ja)
MX (1) MX2021014698A (ja)
TW (1) TW202102365A (ja)
WO (1) WO2021002034A1 (ja)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR3126339B1 (fr) * 2021-09-02 2024-05-24 Saint Gobain Ensemble vitre acoustiquement isolant comprenant une couche d’amortissement viscoelastique

Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2013105657A1 (ja) 2012-01-13 2013-07-18 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2016107632A (ja) 2014-11-10 2016-06-20 株式会社クラレ 積層体及び合わせガラス
WO2018155515A1 (ja) * 2017-02-24 2018-08-30 富士フイルム株式会社 光硬化性インク組成物、及び画像形成方法
WO2018181751A1 (ja) * 2017-03-31 2018-10-04 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2018532135A (ja) * 2015-07-31 2018-11-01 コーニング インコーポレイテッド 制振特性が強化された積層構造
WO2018212332A1 (ja) * 2017-05-19 2018-11-22 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019022000A1 (ja) * 2017-07-24 2019-01-31 積水化学工業株式会社 樹脂膜及びガラス板含有積層体
WO2019151329A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019151328A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019151326A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
WO2019151327A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5340654A (en) * 1992-04-23 1994-08-23 Sekisui Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha Interlayer film for laminated glass
JP2003040653A (ja) * 2001-07-30 2003-02-13 Kanegafuchi Chem Ind Co Ltd 合わせガラス用樹脂組成物
US8883317B2 (en) 2010-09-30 2014-11-11 Sekisui Chemical Co., Ltd. Intermediate film for laminated glass and laminated glass
EP3388402B1 (en) 2015-12-08 2020-03-18 AGC Inc. Laminated glass
KR102451436B1 (ko) * 2016-05-09 2022-10-05 쿠라라이 유럽 게엠베하 다층 중간층 및 유리 적층체
JP6988157B2 (ja) * 2016-05-25 2022-01-05 Ａｇｃ株式会社 合わせガラス
EP3248775A1 (en) 2016-05-25 2017-11-29 Asahi Glass Company, Limited Laminated glass
JP6833578B2 (ja) * 2017-03-16 2021-02-24 株式会社クラレ 合わせガラス用中間膜および合わせガラス
JPWO2018181758A1 (ja) * 2017-03-31 2020-02-06 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
US11214043B2 (en) 2017-05-19 2022-01-04 Sekisui Chemical Co., Ltd. Intermediate film for laminated glass, and laminated glass

Patent Citations (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2013105657A1 (ja) 2012-01-13 2013-07-18 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2016107632A (ja) 2014-11-10 2016-06-20 株式会社クラレ 積層体及び合わせガラス
JP2016108226A (ja) 2014-11-10 2016-06-20 株式会社クラレ 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2017124970A (ja) * 2014-11-10 2017-07-20 株式会社クラレ 積層体及び合わせガラス
JP2018532135A (ja) * 2015-07-31 2018-11-01 コーニング インコーポレイテッド 制振特性が強化された積層構造
WO2018155515A1 (ja) * 2017-02-24 2018-08-30 富士フイルム株式会社 光硬化性インク組成物、及び画像形成方法
WO2018181751A1 (ja) * 2017-03-31 2018-10-04 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2018212332A1 (ja) * 2017-05-19 2018-11-22 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019022000A1 (ja) * 2017-07-24 2019-01-31 積水化学工業株式会社 樹脂膜及びガラス板含有積層体
WO2019151329A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019151328A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
WO2019151326A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜、ロール体及び合わせガラス
WO2019151327A1 (ja) * 2018-02-02 2019-08-08 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Also Published As

Publication number Publication date
KR102771710B1 (ko) 2025-02-25
BR112021024526A2 (pt) 2022-04-26
TW202102365A (zh) 2021-01-16
MX2021014698A (es) 2022-01-11
EP3995465A4 (en) 2023-07-26
EP3995465A1 (en) 2022-05-11
CN114072366A (zh) 2022-02-18
JPWO2021002034A1 (ja) 2021-01-07
CN114072366B (zh) 2024-07-19
US20220332095A1 (en) 2022-10-20
US11731399B2 (en) 2023-08-22
JP7377109B2 (ja) 2023-11-09
KR20220023758A (ko) 2022-03-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6763955B2 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
KR102707401B1 (ko) 접합 유리용 중간막 및 접합 유리
EP3578531A1 (en) Laminated glass intermediate film and laminated glass
KR102707394B1 (ko) 접합 유리용 중간막 및 접합 유리
JP7316226B2 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
US12109783B2 (en) Intermediate film for laminated glass, and laminated glass
JP7316213B2 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP7377109B2 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP7372840B2 (ja) 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Legal Events

Date Code Title Description
ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2019567388

Country of ref document: JP

Kind code of ref document: A

121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 19935791

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

REG Reference to national code

Ref country code: BR

Ref legal event code: B01A

Ref document number: 112021024526

Country of ref document: BR

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2019935791

Country of ref document: EP

Effective date: 20220202

REG Reference to national code

Ref country code: BR

Ref legal event code: B01E

Ref document number: 112021024526

Country of ref document: BR

Free format text: APRESENTAR A TRADUCAO SIMPLES DA FOLHA DE ROSTO DA CERTIDAO DE DEPOSITO DA PRIORIDADE JP 2019-123789 DE 02/07/2019 OU DECLARACAO CONTENDO, OBRIGATORIAMENTE, TODOS OS DADOS IDENTIFICADORES DESTA CONFORME O ART. 15 DA PORTARIA 39/2021. O DOCUMENTO APRESENTADO NAO ESTA TRADUZIDO E A DECLARACAO NAO CONTEM OS DADOS DA PRIORIDADE.

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 112021024526

Country of ref document: BR

Kind code of ref document: A2

Effective date: 20211203