JP4136185B2 - 有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ及びその製造方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンスを呈する有機化合物を利用し、かかる有機エレクトロルミネッセンス材料からなる発光層を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子ともいう）の複数からなる有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ（以下、有機ＥＬ多色ディスプレイともいう）及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、有機化合物材料を用いた有機ＥＬ素子は、ダイオード特性を有する電流注入型の素子であり、電流量に対応した輝度で発光する素子である。かかる素子の複数をマトリクス状に配列してデイスプレイパネルが開発されつつある。表示面としてのガラス基板２上に、インジウム錫酸化物いわゆるＩＴＯの透明膜を成膜後、エッチングによってパターニングして形成し透明電極の陽極３とした基板を用いる。デイスプレイパネルを構成する各有機ＥＬ素子１は、図１に示すように、透明電極３上に、蒸着法などを利用して、発光層を含む複数の有機化合物材料層４、金属電極からなる陰極５を、順次、積層した構造を有している。また、有機化合物材料層４として、発光層を挟んで、機能層として、陽極３側に正孔輸送機能層（正孔注入層、正孔輸送層）、陰極５側に電子輸送機能層（電子注入層、電子輸送層）が適宜設けられる。
【０００３】
発光層から得られる光の所望の波長がピーク波長となるように、ＩＴＯ陽極及び複数の有機化合物材料層の厚みを設定した有機ＥＬ素子が、例えば、特許第２８４６５７１号に開示されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
従来技術における、発光層から得られる光の所望の波長がピーク波長となるようにＩＴＯ陽極及び複数の有機化合物材料層の厚みを設定した有機ＥＬ素子を、多色発光ディスプレイ（フルカラー、マルチカラー）に適用すると、発光色の異なる画素すなわち有機ＥＬ素子に応じてＩＴＯ陽極の厚みをそれぞれ変化させる必要がある。
【０００５】
ＩＴＯ陽極は透明基板全面に均一に成膜された後にエッチングで所望の厚み及びパターンに形成されるので、同一ディスプレイパネルでＩＴＯ陽極の厚みを部分的に変える成膜は困難となる。また、ＩＴＯ陽極の厚みを部分的に変えるように再度ＩＴＯを部分的に成膜工程が必要となり、煩雑になる。
本発明の目的は、上記問題点に鑑みて、製造が簡単で、光の外部取り出し効率の良い有機ＥＬ多色ディスプレイとその製造方法を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイは、各々が透明基板上に順に積層された、透明電極と、少なくとも発光層を含む複数の有機化合物材料層と、金属電極と、からなり、発光層が異なる有機化合物材料からなりかつ異なる発光色を呈する有機エレクトロルミネッセンス素子の複数からなる有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイであって、発光層を除く前記有機化合物材料層の同一機能を有する何れかの機能層は発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚を有することを特徴とする。
【０００７】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記透明電極は前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて一定膜厚を有することを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記機能層は前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて同一の有機化合物材料からなることを特徴とする。
【０００８】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記機能層は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて同一の有機化合物材料からなる連続した一定膜厚を有する共通層を有し、前記共通層と同一の有機化合物材料からなり発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚で前記共通層に積層される補足層を有することを特徴とする。
【０００９】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記機能層は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて同一の有機化合物材料からなる連続した一定膜厚を有する共通層を有し、前記共通層と異なる有機化合物材料からなり発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚で前記共通層に積層される補足層を有することを特徴とする。
【００１０】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記機能層は陽極側に積層された正孔輸送層であることを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記正孔輸送層及び前記陽極の間に正孔注入層が積層されたことを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記機能層は陰極側に積層された電子輸送層であることを特徴とする。
【００１１】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記電子輸送層及び前記陰極の間に電子注入層が積層されたことを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、波長λの光を主成分として発光する前記発光層の発光界面から前記透明電極及び前記透明基板の界面までの光学距離が前記波長λの１／４の偶数倍と略等しくなるような膜厚で、前記発光層から前記透明電極に接するまでの前記有機化合物材料層は成膜されていることを特徴とする。
【００１２】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイにおいては、前記発光層の発光界面から前記金属電極との界面までの光学距離が前記波長λの１／４の奇数倍と略等しくなるような膜厚で、前記発光層から前記金属電極に接するの前記有機化合物材料層は成膜されていることを特徴とする。
また、本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法は、各々が、透明基板上に順に積層された、透明電極と、少なくとも発光層を含む複数の有機化合物材料層と、金属電極と、からなり、前記発光層が異なる有機化合物材料からなりかつ異なる発光色を呈する有機エレクトロルミネッセンス素子、の複数からなる有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法であって、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて同一の有機化合物材料からなる連続した一定膜厚を有する共通層を積層する共通層積層工程と、
前記共通層積層工程の前又は後において、発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚で前記共通層に接する補足層を積層する補足層積層工程と、を含み、発光層を除く前記有機化合物材料層の同一機能を有する何れかの機能層が発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚を有するように、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を形成することを特徴とする。
【００１３】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記透明電極を前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて一定膜厚で成膜することを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記補足層を前記共通層と同一の有機化合物材料から成膜することを特徴とする。
【００１４】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記補足層を前記共通層と異なる有機化合物材料から成膜することを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記有機化合物材料層を陽極側に正孔輸送層として積層することを特徴とする。
【００１５】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記正孔輸送層及び前記陽極の間に正孔注入層を積層することを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記有機化合物材料層を陰極側に電子輸送層として積層することを特徴とする。
【００１６】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記電子輸送層及び前記陰極の間に電子注入層を積層することを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、波長λの光を主成分として発光する前記発光層の発光界面から前記透明電極及び前記透明基板の界面までの光学距離が前記波長λの１／４の偶数倍と略等しくなるような膜厚で、前記発光層から前記透明電極までの前記有機化合物材料層を成膜することを特徴とする。
【００１７】
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記発光層の発光界面から前記金属電極との界面までの光学距離が前記波長λの１／４の奇数倍と略等しくなるような膜厚で、前記発光層から前記金属電極までの前記有機化合物材料層を成膜することを特徴とする。
本発明による有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法において、前記有機化合物材料層及び金属電極は、マスクを用いた蒸着により積層されることを特徴とする。
【００１８】
本発明によれば、有機化合物材料層の成膜を共通層と補足層との２つ以上の成膜工程として、有機化合物材料層の補足層膜厚を調整することにより、光の取り出し発光効率の向上を達成できる有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００１９】
【発明の実施の形態】
本発明による有機ＥＬ素子及びその製造方法の実施例を図面を参照しつつ説明する。
第１の実施例では、有機化合物材料層として正孔輸送層が発光色によらず共通の有機化合物材料で形成した有機ＥＬ多色ディスプレイを説明する。
【００２０】
図２は有機ＥＬ多色ディスプレイの概略部分拡大断面図を示す。この有機ＥＬ多色ディスプレイは複数の有機ＥＬ素子からなり、各々の有機ＥＬ素子は、ガラスなどの透明基板２上に順に積層された、ＩＴＯなどからなる陽極の透明電極３と、それぞれ有機化合物材料からなる正孔輸送層共通層４２a及び正孔輸送層補足層４２Ｇ、４２Ｒからなる正孔輸送層と、有機化合物材料からなる発光層４３Ｂ、４３Ｇ又は４３Ｒと、陰極の金属電極５と、からなる。また、金属電極５の上にはＳｉＮ₄等からなる封止膜（図示せず）が形成されており、各有機ＥＬ素子は外気から遮断されている。
【００２１】
独立して別個に積層された発光層４３Ｂ、４３Ｇ、４３Ｒはそれぞれ電流印加時に異なる発光色の青、緑、赤を呈する異なる有機化合物材料からなっている。このように有機ＥＬ多色ディスプレイは、青、緑及び赤の発光色の有機ＥＬ素子の組を１つの画素として、例えば、これら複数画素のマトリクス配列にて構成されている。
【００２２】
正孔輸送層共通層４２aは、隣接する有機ＥＬ素子のすべてについて同一材料からなる連続した一定膜厚を有する共通層である。正孔輸送層補足層４２Ｇ及び４２Ｒは正孔輸送層共通層４２aと同一の有機化合物材料から形成されている。正孔輸送層補足層４２Ｇ及び４２Ｒは緑及び赤の発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚で共通層４２a上に独立して別個に積層されている。発光層４３Ｂの青発光色に対応して正孔輸送層共通層４２aの膜厚は最も薄く設定されている。
【００２３】
補足層及び共通層の組み合わせにより、それぞれの正孔輸送層はそれぞれ発光色（波長λ）に対応してそれぞれ異なる膜厚を有するようになる。すなわち、有機ＥＬ素子において、発光層を除く有機化合物材料層の同一機能を有する何れかの機能層は発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚を有する。従って、正孔輸送層共通層４２a並びに正孔輸送層補足層４２Ｇ及び４２Ｒの膜厚の設定によって各発光色の取り出しに最適な発光層の位置が画定できるので、有機ＥＬ素子のすべてについて透明電極３はその膜厚を変化させる必要はなく一定膜厚で形成することができる。
【００２４】
さらに、上記実施例では正孔輸送層補足層４２Ｇ及び４２Ｒは正孔輸送層共通層４２aと同一の有機化合物材料から形成されているが、第２の実施例において、正孔輸送層補足層４２Ｇ及び４２Ｒはそれぞれ正孔輸送層共通層４２aと異なる材料で形成してもよい。すなわち、３色の発光の発光層４３Ｂ、４３Ｇ、４３Ｒ別に異なる正孔輸送有機化合物材料を用いて形成してもよい。
【００２５】
また、第３の実施例として、図３に示すように、正孔輸送層共通層４２a及びＩＴＯ陽極３の間にわたって正孔注入層４１が積層され、それ以外は上記実施例と同様な有機ＥＬ多色ディスプレイとしてもよい。
また、第４の実施例として、図４に示すように、正孔注入層４１を共通層として透明電極３上にわたって積層して、その上に膜厚の異なる同一の有機化合物材料の正孔輸送層補足層４２Ｂ、４２Ｇ及び４２Ｒが積層され、それ以外は上記実施例と同様な有機ＥＬ多色ディスプレイとしてもよい。またさらに、正孔注入層４１の共通層上に膜厚の異なる異なる材料の正孔輸送層補足層４２Ｂ、４２Ｇ及び４２Ｒが積層され、それ以外は上記実施例と同様な有機ＥＬ多色ディスプレイとしてもよい。
【００２６】
また、第５の実施例として、図５に示すように、発光層４３Ｂ、４３Ｇ、４３Ｒと金属陰極５との間にそれぞれ電子輸送層４４Ｂ、４４Ｇ、４４Ｒが積層され、それ以外は上記実施例と同様な３層構造の有機ＥＬ素子を含む有機ＥＬ多色ディスプレイとしてもよい。第５の実施例の変形例において、電子輸送層４４Ｂ、４４Ｇ、４４Ｒと金属陰極５との間に電子注入層が積層され、それ以外は上記実施例と同様な有機ＥＬ多色ディスプレイとすることもできる。
【００２７】
また、上記実施例では、ＩＴＯなどからなる透明電極３を陽極とし、金属電極５を陰極として用いているが、第６の実施例においては、図６に示すように、ＩＴＯなどからなる透明電極３を陰極としかつ金属電極５を陽極として、これら電極間に、機能層を積層する構成とすることができる。すなわち、透明基板２上の透明電極３上に有機化合物材料からなる電子輸送層共通層４４aを積層し、それぞれの所定位置に、有機化合物材料からなる電子輸送層補足層４４Ｇ、４４Ｒからなる電子輸送層と、有機化合物材料からなる発光層４３Ｂ、４３Ｇ、４３Ｒと、発光層材料に応じた正孔輸送層４２Ｂ、４２Ｇ、４２Ｒと、を順に積層された有機ＥＬ多色ディスプレイとしてもよい。
【００２８】
また、第７の実施例として、図７に示すように、電子輸送層共通層４４a及びＩＴＯ陰極３の間にそれぞれ電子注入層４５が積層され、それ以外は上記第６の実施例と同様な有機ＥＬ多色ディスプレイとしてもよい。第７の実施例の変形例において、電子注入層４５を同一材料から形成してもよく、さらに独立に形成するだけでなく共通層として形成してもよい。なお、上記第６及び７の実施例において、それぞれ発光層４３Ｂ、４３Ｇ、４３Ｒと金属陽極５と間に正孔輸送層を積層しているが、正孔輸送層を省いた２層構造の有機ＥＬ素子を含む有機ＥＬ多色ディスプレイとすることができる。
【００２９】
さらにまた、図２の上記第１の実施例では、有機化合物材料の２層構造の素子を示しているが、第８の実施例においては、図２０に示すように、図２の有機化合物材料の２層構造の上に、すなわち、有機化合物材料からなる発光層４３Ｂ、４３Ｇの上に、それぞれ電子輸送層補足層４４Ｂ、４４Ｇをを積層し、さらに、有機化合物材料からなる電子輸送層共通層４４aを積層した３層構造の有機ＥＬ多色ディスプレイとしてもよい。
【００３０】
次に、有機ＥＬ多色ディスプレイの表示パネルの製造工程を説明する。
まず、図８に示すように、それぞれＩＴＯからなるＢＧＲ用の透明電極（陽極）３をガラス基板２上に平行に伸長させて形成する。透明電極３のすべてを、エッチングなどにより一定膜厚で成膜する。ＩＴＯからなるラインを示しているが、ＩＴＯの上にＡｌなどの低い抵抗率の金属を更に積層してもよい。また、ＩＴＯの各導電部を備えている基板２の上に、発光する有機エレクトロルミネッセンス材料を含む発光層を積層させるために透明電極３を露出させる開口を有したポリイミド等の絶縁層を成膜してもよい。さらに、感光性ポリイミド等からなる陰極ラインのパターニング用の隔壁を透明電極ライン３に直交して平行に複数設けてもよい。
【００３１】
次に、図９に示すように、真空蒸着などにより正孔輸送層共通層４２aを基板２上、透明電極３にわたって全面に成膜する。また、正孔輸送層共通層４２aの積層前に、正孔注入層を透明電極３上に成膜する工程を付加して、正孔輸送層及び陽極の間に正孔注入層を配置してもよい。
次に、図１０に示すように、正孔輸送層共通層４２a上の所定の透明電極３に対応する上に、所定の発光層成膜用マスクを用い、Ｂ、Ｇ及びＲのうち青色発光有機ＥＬ媒体を所定膜厚に成膜して発光層４３Ｂを形成する。
【００３２】
次に、図１１に示すように、正孔輸送層共通層４２a上の次の透明電極３に対応する上へ発光層成膜用マスク開口を移動し、Ｂ、Ｇ及びＲのうち緑色発光有機ＥＬ媒体に適した正孔輸送層補足層４２Ｇを成膜し、さらにその上に、緑色発光有機ＥＬ媒体を所定膜厚に成膜して発光層４３Ｇを形成する。
同様に、図１２に示すように、正孔輸送層共通層４２a上の次の透明電極３に対応する上へ発光層成膜用マスク開口を移動し、Ｂ、Ｇ及びＲのうち赤色発光有機ＥＬ媒体に適した正孔輸送層補足層４２Ｒを成膜し、さらにその上に、赤色発光有機ＥＬ媒体を所定膜厚に成膜して発光層４３Ｒを形成する。ここで、正孔輸送層補足層４２Ｇ及び４２Ｒをそれぞれ異なる有機化合物材料から成膜するようにしているが、これら補足層を正孔輸送層共通層と同一の有機化合物材料から成膜することもできる。
【００３３】
次に、図１３に示すように、成膜用マスクを取り除き、Ａｌ−Ｌｉ等の低仕事関数の金属を、成膜された３種類の有機ＥＬ媒体の発光層４３Ｂ、４３Ｇ、４３Ｒ上に蒸着、あるいはスパッタ等の手段を用いて陰極の金属電極５を成膜する。この金属膜の膜厚は支障のない限り厚く被着させてもよい。以上の工程を有することによって、実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイの表示パネルの製造が可能となる。
【００３４】
図８〜図１３に示す実施例の工程では、両電極に挟まれる有機化合物材料層が正孔輸送層共通層及び補足層並びに発光層の順で積層された２層構造で説明しているが、正孔輸送層補足層を正孔輸送層共通層と同一の有機化合物材料から成膜する場合、正孔輸送層補足層及び共通層並びに発光層の順での２層構造として積層してもよい。すなわち、共通層を積層する共通層積層工程の前又は後において、発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚で共通層に接する補足層を積層すればよい。
【００３５】
上記の２層構造の有機ＥＬ素子だけでなく、さらに電子輸送層を発光層上に積層した３層構造とすることもできる。この場合、図８〜図１３に示す実施例の製法における発光層の成膜工程（図１２）と発光層上への陰極の金属電極を成膜する工程（図１３）との間に発光層４３Ｂ、４３Ｇ、４３Ｒ上に電子輸送層を成膜する工程を付加する。さらにまた、電子輸送層の積層後にに、電子注入層を電子輸送層上に成膜する工程を付加して、電子輸送層及び陰極の間に電子注入層を配置してもよい。
【００３６】
このように、本発明の製造方法によれば、発光層を挟む陽極側の正孔輸送機能層（正孔注入層、正孔輸送層）と陰極側の電子輸送機能層（電子注入層、電子輸送層）との少なくとも１つの有機化合物材料層の成膜を共通層と補足層との２つ以上の成膜工程として、有機化合物材料層の補足層膜厚を調整することにより、光の取り出し発光効率の向上をできるが、共通層及び補足層の膜厚設定には、以下の（ａ）陰極側及び（ｂ）陽極側の有機化合物材料層の膜厚設定が必要である。
【００３７】
（ａ） 陰極側の光学膜厚（発光層、電子輸送層）の設定
まず、ＩＴＯ、正孔輸送層を一定膜厚と仮定した上で、陰極側の有機化合物材料層膜厚を調整し、所望の発光スペクトルが得られるように調整する。発光界面における陰極側からの反射光の量が最も多く干渉による減衰量を最小にするためである。発光層がゲスト／ホスト構造の場合は、ゲスト材（発光する部分）のドープ量も所望値に調整する。通常は、発光強度が最大となるように、陰極での一次反射光が発光界面（発光層内で発光強度のピークとなる位置）での発光光と同位相にする。
【００３８】
（ｂ） 陽極側の光学膜厚（正孔輸送層）の設定
正孔輸送層の膜厚を調整すると取り出し光のスペクトルは変化する。そこで陰極側膜厚を設定値に固定した上で、取り出し光量が所望値となるように正孔輸送層の膜厚を設定する。このときのＩＴＯ膜厚は一定値とする。マルチカラーの場合は、所望の波長がピークとなるように特性を決めればよいが、フルカラーの場合は３色の調和を考慮して、バランス良く設定する。
【００３９】
正孔輸送層を厚くすると、電流輝度（Ｉ−Ｌ）特性は変らないが電圧輝度（Ｖ−Ｌ）特性は劣化する。この性質を利用して、駆動条件を色毎に同じにすることもできる。以上の光学膜厚設定（ａ）及び（ｂ）はこの順にＲＧＢ有機ＥＬ素子の各々で行う。
次に、各有機ＥＬ素子の所望の波長λを主成分とする光の取り出しのための光学膜厚び設定方法を説明する。
【００４０】
有機化合物材料層からなる有機ＥＬ素子において発光層中での発光強度の分布は、正孔輸送層などが存在する透明電極側の境界面においては強く、電子輸送層などが存在する金属電極側に向かうほど減少し、発光層の膜厚に関する指数関数分布であり、かかる透明電極側の界面が発光強度ピークを有する発光界面として知られている。
【００４１】
図１４に示すように、ガラス基板２上に、ＩＴＯの透明電極３、発光層を含む複数の有機化合物材料層４、金属電極５を順次、積層した構造の有機ＥＬ素子１において、有機化合物材料層は、発光層の発光界面１０を境にして透明電極側４ｄと金属電極側４Ｄに分けられる。
有機ＥＬ素子１において、金属電極５及び有機化合物材料層４Ｄの界面は全反射面とみなすことができる。よって、発光層の発光界面１０から金属電極へ向かう光は金属電極５で全反射され、発光界面１０を通過して、外部発光に寄与する。もちろん、透明電極３へ向かう光のほとんどは基板２を通過して、外部発光に寄与する。
【００４２】
一方、ガラス基板２と透明電極３の屈折率段差は他の隣接層の屈折率差よりも格段に大きいので、かかる透明電極側に最大屈折率段差の界面は反射面として作用も顕著である。有機化合物材料層４ｄ、４Ｄでは屈折率は略１．８程度で、ＩＴＯ透明電極３では屈折率は略２．０程度で、ガラス（ソーダライムガラス）基板２では屈折率は略１．５程度であるので、有機化合物材料層４ｄ及び透明電極３間の屈折率差は０．２で、ガラス基板２及び透明電極３間の屈折率差は０．５であり、透明電極側ではガラス基板２及び透明電極３の屈折率差が最大である。よって、発光層の発光界面１０から透明電極３へ向かい発光界面１０へ戻る光では、有機化合物材料層４ｄ及び透明電極３間などの小さな屈折率差を無視してガラス基板２及び透明電極３の最大屈折率段差を考慮する。なお、最大屈折率段差は、ガラス基板及び透明電極だけでなく、有機化合物材料層４ｄ内部にも高い屈折率材料を成膜して形成することもできる。
【００４３】
これにより、図１４の有機ＥＬ素子１では、発光界面で発生した光放出ルートは、主に、（１）発光界面から直接外部へ向かい放出、（２）金属電極で外面反射して発光界面に戻って外部へ向かい放出、及び（３）ガラスで内面反射して発光界面に戻って外部へ向かい放出、がある。発光界面における光強度では（２）の方が（３）のルートより大であるが、発光界面に復帰する（２）及び（３）の光の干渉の不具合によって、最終の色度、発光効率は左右される。
【００４４】
まず、上記（ｂ）順序の陽極側の光学膜厚の設定の場合、光取り出し側の上記（３）の有機化合物材料層の透明電極側４ｄの光放出ルートにおける干渉を考える。図１４に示されるように、透明電極３と基板ガラス２との界面で内面反射して発光界面に戻る光の全体の屈折率ｎ及び膜厚ｄとすると、その光路長２ｎｄは、有機化合物材料層の光路長と透明電極の光路長の合計で、
【００４５】
【数１】
２ｎｄ＝２（ｎ_orgｄ_org＋ｎ_ITOｄ_ITO）
（式中、ｎ_orgは有機化合物材料層４ｄの屈折率を、ｄ_orgは有機化合物材料層４ｄの膜厚を、ｎ_ITOは透明電極３の屈折率を、ｄ_ITOは透明電極３の膜厚をそれぞれ示す）と表される。よって、この往復する光の光路長２ｎｄが発光して取り出すべき波長λと波数の積に等しい時に、戻る光と発光光との干渉が最大となる。よって、図１５に示されるように、発光界面から最大屈折率段差の界面までの光学距離は、
【００４６】
【数２】
２（ｎ_orgｄ_org＋ｎ_ITOｄ_ITO）＝ｊλ
∴（ｎ_orgｄ_org＋ｎ_ITOｄ_ITO）＝２ｊ（λ／４）
（式中、ｊ＝１、２、３の整数）と表される。この光学距離近傍となるように有機化合物材料層４ｄ及び透明電極３の合計膜厚を設定すれば、干渉により発光効率が向上する。すなわち、干渉効果が最大となる有機化合物材料層４ｄ即ち共通層と補足層の合計膜厚の設定のためには、有機化合物材料層の透明電極側の膜厚を、発光界面１０から最大屈折率段差の界面までの光学距離（ｎ_orgｄ_org＋ｎ_ITOｄ_ITO）が波長λの１／４の偶数倍と略等しくなるように、成膜すればよい。
【００４７】
さらに、上記（ａ）の陰極側の光学膜厚の設定の場合、上記（２）の有機化合物材料層の金属電極側４Ｄの光放出ルートにおける干渉を考える。図１４に示されるように、金属電極５と金属電極側有機化合物材料層４Ｄとの界面では外面反射であるので、光の反射前後で位相差πが生じる。よって、発光界面に戻る光の全体の金属電極側有機化合物材料層４Ｄの屈折率ｎ及び膜厚Ｄとするとその光路長２ｎＤと表されるので、この往復する光の光路長２ｎＤが図１６に示されるようにλ／２λ、３λ／２λ、５λ／２λの取り出すべき発光波長と等しい時に、戻る光と発光される光との干渉が最大となる。よって、干渉効果が最大となる有機化合物材料層４Ｄの膜厚（共通層と補足層の合計膜厚）すなわち発光界面１０から金属電極５の界面までの光学距離は、
【００４８】
【数３】
２ｎＤ＝［（２ｊ−１）／２］λ
∴ｎＤ＝［（２ｊ−１）／４］λ
（式中、ｊ＝１、２、３の整数）と表される。この光学距離近傍となるように有機化合物材料層４Ｄの膜厚Ｄを設定すれば、干渉により発光効率が向上する。よって、有機化合物材料層の金属電極側の膜厚Ｄは、発光層の発光界面１０から金属電極５との界面までの光学距離ｎＤが波長λの１／４の奇数倍と略等しくなるように、成膜すればよい。
【００４９】
有機ＥＬ素子を製造する場合には、第１の有機化合物材料層形成工程として、透光性の基板上に形成された透明電極上に、波長λの光を主成分として発光させるべき発光層を除く有機化合物材料層のうちの１つ以上の層を、発光層の発光界面から最大屈折率段差の界面までの光学距離が波長λの１／４の偶数倍と略等しくなるような膜厚で、積層して、透明電極側の有機化合物材料層を形成する。続いて、第２の有機化合物材料層形成工程として、透明電極側の有機化合物材料層上に発光層及び残る有機化合物材料層を、発光層の発光界面から金属電極との界面までの光学距離が波長λの１／４の奇数倍と略等しくなるような膜厚で、積層して、金属電極側の有機化合物材料層を形成し、その後、金属電極側の有機化合物材料層上に金属電極を形成する。
【００５０】
このように、上記有機ＥＬ素子構造のため、有機化合物材料層の膜厚を徐々に厚くしていくと、光放出ルートの位相が一致する膜厚が順次出現し、特に、有機化合物材料層の透明電極側の膜厚に対する発光効率特性における極大値及び極小値を示すようになる。
たとえば、図１７に示すように、基板２上に透明電極（陽極）３／正孔輸送層４２／発光層４３／金属電極（陰極）５の順に成膜して、それぞれの材料（膜厚）をＩＴＯ（１００ｎｍ又は１７５ｎｍ）／ＴＰＤ（４０〜２００ｎｍ）／アルミオキシンキレートＡｌｑ₃（６０ｎｍ）／アルミニウムリチウム合金Ａｌ−Ｌｉとした有機ＥＬ素子を複数作製した。このように正孔輸送層の膜厚を異ならしめた素子各々について、有機ＥＬ素子の外部取出量子効率及びＥＬスペクトルを測定した。
【００５１】
図１８に有機化合物材料層の一部である正孔輸送層膜厚と有機ＥＬ素子の外部取出量子効率との関係を示す。同じ膜厚（１００ｎｍ又は１７５ｎｍ）の透明電極に対して、正孔輸送層膜厚を横軸にとり、縦軸に外部量子効率をプロットすると、図１８のように効率が周期的に増減する。図１８中には、それぞれ膜厚が１００ｎｍ及び１７５ｎｍの透明電極の２種についてそれぞれ破線及び実線の曲線をプロットしてある。両曲線の関係は、その増減の周期は同一だが、位相はおよそ半周期ずれている。これは、２種の透明電極の膜厚差（７５ｎｍ）が、光学的にはＥＬスペクトルのピーク波長（５２０ｎｍ）の半波長の奇数倍であることで、干渉の強弱が逆相になっているためである。また、両曲線の振幅の差は、透明電極と有機化合物材料層の屈折率段差が大きいとき、この界面からの反射の影響であると推察される。
【００５２】
ＥＬの輝度効率だけでなく、その発光スペクトルも変化している。図１９に作製した有機ＥＬ素子の３種のＥＬスペクトルを示す。実線は透明電極膜厚が１７５ｎｍの有機ＥＬ素子のスペクトルを、一点鎖線は透明電極膜厚１００ｎｍの有機ＥＬ素子のスペクトルを表している。スペクトルの最大ピークが１．０になるように規格化してある。透明電極膜厚以外は、両者で全く同一であるが、透明電極膜厚１００ｎｍの有機ＥＬ素子のスペクトルは透明電極膜厚１７５ｎｍのものに比べてブロードであり、透明電極膜厚に応じて色味が変化しているのがわかる。
【００５３】
図１９中に点線で示した曲線は、正孔輸送層膜厚を調整し、発光面とガラス／透明電極界面の光学的距離が実線の素子と同一になるようにしたものである。具体的には、透明電極膜厚の差７５ｎｍを、正孔輸送層を８０ｎｍ厚くすることで補った。点線と実線はほぼ同一のスペクトルを示し、色味を変化させることなく素子を作製することができた。
【００５４】
正孔輸送層膜厚を変化させて透明電極膜厚を補償すると、光学的な構成が同一とみなせるので、発光効率も同等とすることができる。ただし、透明電極／正孔輸送層界面の反射が影響する場合、最大効率のピーク値はＩＴＯ透明電極膜厚で増減することがある。
以上の結果から分かるように、透明電極膜厚一定で正孔輸送層の光学膜厚をを最適にすることで、効率や色度を変えることなく基板及び発光界面間距離を変えることができる。
【００５５】
また、同一基板上に多色発光部を作製する際は、発光色に応じて最適な基板及び発光界面間距離が異なるが、最適光学距離となるように各色の正孔輸送層膜厚を調整することで、同じ厚さの透明電極上に最適な電流効率と色度をもつ多色発光部が作製できる。
具体的に図２１に示すようなＳｉＮ₄封止膜層で封止された２層及び３層構造の有機ＥＬ素子からなる透明ガラス基板パネルを作製した。
【００５６】
まず、各有機ＥＬ素子の所望の波長λを主成分とする光の取り出しのための光学膜厚び設定方法に基づいて上記（ａ）の陰極側の光学膜厚の設計を行った。ＩＴＯ、正孔輸送層を一定膜厚と仮定した上で、陰極側の発光層及び電子輸送層の膜厚を調整し、所望の発光スペクトルが得られるように設計した。ここで発光層がゲスト／ホスト構造であるので、ゲスト材のドープ量も所望値に調整した。その仮定値及び結果を表１に示す。
【００５７】
【表１】

＊ Alqに DCMを体積比０．８％でドープした。DCMは４−(dicyanomethylene)-2-methyl-6-(p-dimethylaminostyryl)-4H-pyranである。
＊＊ PC-7はビス（２−メチル−８−キノリノラート）（パラ−フェニルフェノラート）アルミニウム（III）である。
【００５８】
次に、各有機ＥＬ素子の所望の波長λを主成分とする光の取り出しのための光学膜厚び設定方法に基づいて上記（ｂ）の陽極側の正孔輸送層の光学膜厚の設計を行った。上記陰極側膜厚を設定値に固定した上で、取り出し光量が所望値となるように正孔輸送層の膜厚を設定した。その結果を表２に示す。
【００５９】
【表２】

作製された有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの仕様を表３に示す。
【００６０】
【表３】

【図面の簡単な説明】
【図１】有機ＥＬ素子を示す概略断面図である。
【図２】本発明による実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイを示す概略部分断面図である。
【図３】本発明による他の実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイを示す概略部分断面図である。
【図４】本発明による他の実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイを示す概略部分断面図である。
【図５】本発明による他の実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイを示す概略部分断面図である。
【図６】本発明による他の実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイを示す概略部分断面図である。
【図７】本発明による他の実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイを示す概略部分断面図である。
【図８】本発明による実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイ製造方法の工程における基板を示す概略部分断面図である。
【図９】本発明による実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイ製造方法の工程における基板を示す概略部分断面図である。
【図１０】本発明による実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイ製造方法の工程における基板を示す概略部分断面図である。
【図１１】本発明による実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイ製造方法の工程における基板を示す概略部分断面図である。
【図１２】本発明による実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイ製造方法の工程における基板を示す概略部分断面図である。
【図１３】本発明による実施例の有機ＥＬ多色ディスプレイ製造方法の工程における基板を示す概略部分断面図である。
【図１４】本発明による有機ＥＬ素子を示す断面図である。
【図１５】本発明による有機ＥＬ素子の有機化合物材料層における内面反射を示す断面図である。
【図１６】本発明による有機ＥＬ素子の有機化合物材料層における外面反射を示す断面図である。
【図１７】試験のために作製した有機ＥＬ素子の断面図である。
【図１８】本発明による有機ＥＬ素子の正孔輸送層膜厚に関する外部取り出し量子効率の特性を示すグラフである。
【図１９】本発明による有機ＥＬ素子のスペクトルを示すグラフである。
【図２０】 本発明による有機ＥＬ多色ディスプレイの他の実施例の概略部分断面図である。
【図２１】 本発明による有機ＥＬ多色ディスプレイの作製例の概略部分断面図である。
【符号の説明】
１ 有機ＥＬ素子
２ 透明基板
３ 透明電極
４ 有機化合物材料層
５ 金属電極
１０ 発光界面
４１ 正孔注入層
４２ 正孔輸送層
４２a 正孔輸送層共通層
４２Ｂ、４２Ｇ、４２Ｒ 正孔輸送層補足層
４３、４３Ｂ、４３Ｇ、４３Ｒ 発光層
４４ 電子輸送層
４５ 電子注入層

Claims (20)

1. 各々が透明基板上に順に積層された、透明電極と、少なくとも発光層を含む複数の有機化合物材料層と、金属電極と、からなり、前記発光層が異なる有機化合物材料からなりかつ異なる発光色を呈する有機エレクトロルミネッセンス素子の複数からなる有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイであって、発光層を除く前記有機化合物材料層の同一機能を有する何れかの機能層は前記異なる発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚を有し、
   前記発光層の発光界面から前記透明電極と前記透明基板との界面までの光学距離は、前記異なる発光色に対応してそれぞれ異なる発光スペクトル主成分波長の１／４の偶数倍と略等しいことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
2. 前記発光層の発光界面から前記有機化合物材料層と前記金属電極との界面までの光学距離は、前記異なる発光色に対応してそれぞれ異なる発光スペクトル主成分波長の１／４の奇数倍と略等しいことを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
3. 前記透明電極は前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて一定膜厚を有することを特徴とする請求項１又は２記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
4. 前記機能層は前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて同一の有機化合物材料からなることを特徴とする請求項３記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
5. 前記機能層は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて同一の有機化合物材料からなる連続した一定膜厚を有する共通層を有し、前記共通層と同一の有機化合物材料からなり発光色の一部に対応してそれぞれ異なる膜厚で前記共通層に積層される補足層を有することを特徴とする請求項３又は４記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
6. 前記機能層は、前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて同一の有機化合物材料からなる連続した一定膜厚を有する共通層を有し、前記共通層と異なる有機化合物材料からなり発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚で前記共通層に積層される補足層を有することを特徴とする請求項３又は４記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
7. 前記機能層は陽極側に積層された正孔輸送層であることを特徴とする請求項５又は６記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
8. 前記正孔輸送層及び前記陽極の間に正孔注入層が積層されたことを特徴とする請求項７記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
9. 前記機能層は陰極側に積層された電子輸送層であることを特徴とする請求項５〜８のいずれか１記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
10. 前記電子輸送層及び前記陰極の間に電子注入層が積層されたことを特徴とする請求項９記載の有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイ。
11. 各々が、透明基板上に順に積層された、透明電極と、少なくとも発光層を含む複数の有機化合物材料層と、金属電極と、からなり、前記発光層が異なる有機化合物材料からなりかつ異なる発光色を呈する有機エレクトロルミネッセンス素子、の複数からなる有機エレクトロルミネッセンス多色ディスプレイの製造方法であって、前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて同一の有機化合物材料からなる連続した一定膜厚を有する共通層を積層する共通層積層工程と、前記共通層積層工程の前又は後において、発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚で前記共通層に接する補足層を積層する補足層積層工程と、を含み、発光層を除く前記有機化合物材料層の同一機能を有する何れかの機能層が前記異なる発光色に対応してそれぞれ異なる膜厚を有するように、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を形成し、前記発光層の発光界面から前記透明電極と前記透明基板との界面までの光学距離は、前記異なる発光色に対応してそれぞれ異なる発光スペクトル主成分波長の１／４の偶数倍と略等しいことを特徴とする製造方法。
12. 前記発光層の発光界面から前記有機化合物材料層と前記金属電極との界面までの光学距離は、前記異なる発光色に対応してそれぞれ異なる発光スペクトル主成分波長の１／４の奇数倍と略等しいことを特徴とする請求項１１記載の製造方法。
13. 前記透明電極を前記有機エレクトロルミネッセンス素子のすべてについて一定膜厚で成膜することを特徴とする請求項１１又は１２記載の製造方法。
14. 前記共通層と同一の有機化合物材料からなり発光色の一部に対応してそれぞれ異なる膜厚で前記補足層を成膜することを特徴とする請求項１３記載の製造方法。
15. 前記補足層を前記共通層と異なる有機化合物材料から成膜することを特徴とする請求項１３記載の製造方法。
16. 前記有機化合物材料層を陽極側に正孔輸送層として積層することを特徴とする請求項１１〜１５のいずれか１記載の製造方法。
17. 前記正孔輸送層及び前記陽極の間に正孔注入層を積層することを特徴とする請求項１６記載の製造方法。
18. 前記有機化合物材料層を陰極側に電子輸送層として積層することを特徴とする請求項１１〜１７のいずれか１記載の製造方法。
19. 前記電子輸送層及び前記陰極の間に電子注入層を積層することを特徴とする請求項１８記載の製造方法。
20. 前記有機化合物材料層及び金属電極は、マスクを用いた蒸着により積層されることを特徴とする請求項１１〜１９のいずれか１記載の製造方法。

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