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JP2023541114A - プラスチック由来の合成原料のための低温流動性添加剤 - Google Patents

プラスチック由来の合成原料のための低温流動性添加剤 Download PDF

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Abstract

【課題】プラスチックからの合成原料の低温流動性を改善すること。【解決手段】プラスチックに由来する合成原料の低温流動性を達成するための組成物及び方法に使用される流動点降下剤が開示される。【選択図】図１

Description

関連出願の相互参照
本出願は、２０２０年９月１４日に出願された米国仮特許出願第６３／０７８，１１１号の利益を主張し、この開示は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。
本出願は、プラスチックからの合成原料の低温流動性を改善することを対象とする。
プラスチックは最も急速に増加している廃棄物であり、深刻な環境問題を引き起こしている。廃プラスチックを、原油、又はスチームクラッカー内でのオレフィンの生成のための原料などの有用で価値の高い生成物に変換することにより、プラスチック廃棄物問題に対処する機会が提供される。
プラスチックは、主に、ポリエチレン及びポリプロピレンで構成されている。熱分解などの様々なプロセスを通じて、プラスチックの炭素－炭素結合及び炭素－水素結合は、より短い（オリゴマー）鎖に分解される。そのようなプロセスから得られる生成物は、パラフィン及びオレフィンなどのワックス分子と立体配座的に類似し得るプラスチックの分解から種々の量のオリゴマー鎖を含有し得る。
温度が下降したとき、例えば０℃を下回るとき、これらのワックス様構造の存在が固化又は沈殿をもたらし得る。追加のワックスが沈殿すると、結晶が成長し、最終的に、温度が十分に低下した場合、結晶が一緒に成長して、燃料又は油を固定化する三次元ネットワークを形成する。この固化プロセスは、ゲル化と称されることもある。ワックスの沈殿は、合成原料の回収、輸送、貯蔵、又は使用中に問題を生じさせる場合がある。沈殿したワックス様物質は、フィルタ、ポンプ、パイプライン、及び他の設備を塞ぐか、又はタンク内に堆積する場合があり、したがって、追加の洗浄が必要になる。
したがって、より低い温度で合成原料（例えば、燃料又は油）の流動性を維持するために流動点を降下又は低下させることができる添加剤が望まれる。
本明細書には、プラスチックからの合成原料の流動点を低減又は低下させるなどの、低温流動性を改善するための組成物及び方法が記載される。
一態様では、プラスチック由来の合成原料組成物の低温流動性を改善する方法であって、
流動点降下剤をプラスチック由来の合成原料組成物に添加することを含む、方法である。
別の態様では、合成原料を得る方法であって、
（ａ）実質的に酸素を含まない条件下で、約４００℃～約８５０℃の温度でプラスチックを加熱して、熱分解流出物を生成することと、
（ｂ）加熱された熱分解流出物を凝縮して、合成原料を得ることと、
（ｃ）合成原料を回収することと、
（ｄ）合成原料に流動点降下剤を添加して、流動点を低下させることと、を含む、方法である。
別の態様では、プラスチックに由来する合成原料及び流動点降下剤を含む組成物である。
なお別の態様では、流動点降下剤及び合成原料を含む組成物であって、流動点降下剤が、合成原料に添加されるポリマーであり、合成原料が、
（ａ）実質的に酸素を含まない条件下で、約４００℃～約８５０℃の温度でプラスチックを加熱して、熱分解流出物を生成することと、
（ｂ）加熱された熱分解流出物を凝縮して、合成原料を得ることと、
（ｃ）合成原料を回収することと、を含む、方法によって提供される、組成物である。
流動点降下剤は、合成原料の回収、輸送、貯蔵、又は使用中に、プラスチックに由来する合成原料の流動点の温度を低下させるために使用される。
プラスチック熱分解プロセスの実施形態の概略図である。
プラスチック熱分解プロセスの実施形態の概略図である。
本開示は、様々な実施形態への言及を提供するが、当業者は、本出願の趣旨及び範囲から逸脱することなく、形態及び詳細において変更がなされ得ることを認識するであろう。様々な実施形態が、図面を参照して詳述される。様々な実施形態への言及は、本明細書に添付の特許請求の範囲の範囲を限定するものではない。更に、本出願に記載されたいかなる例も、限定を意図するものではなく、添付の特許請求の範囲の多くの可能な実施形態のうちのいくつかを単に記載するものである。
別段に定義されない限り、本明細書で使用される全ての技術用語及び科学用語は、当業者によって一般に理解されるものと同じ意味を有する。矛盾する場合、定義を含む本文書が優先される。本明細書で説明されるものと同様又は同等の方法及び材料が、本出願の実施又は試験に使用され得るが、方法及び材料を以下で説明する。本明細書で言及される全ての刊行物、特許出願、特許、及び他の参考文献は、参照によりそれらの全体が組み込まれる。
「コポリマー」、「共重合する」という用語は、２つのモノマー残基を含むポリマー、及び２つの異なるモノマーの重合をそれぞれ含むだけでなく、２つより多いモノマー残基を含むコポリマー、及び２つより多い又はより多い他のモノマーを一緒に重合することを含む。したがって、コポリマーという用語は、例えば、ターポリマー、クアドラポリマー、並びに４つより多い異なるモノマーから作製されたポリマー、及び／又は２つの異なるモノマー残基を含むか、それらからなるか、又はそれらから本質的になるポリマーを含む。
「流動点」という用語は、特定の組の条件下で、液体が流動する又は流れる最低温度である。例示的な流動点標準としては、ＡＳＴＭ Ｄ９７－１１、Ｄ５８５３１１、及びＤ５９４９－１０が挙げられる。
「流動点降下剤」又は「ＰＰＤ」という用語は、プラスチックに由来する原料などの原料におけるワックス結晶形成を低減又は抑制するポリマーであり、より低い流動点、及び改善された低い又は冷たい温度での流動性能をもたらす。
「合成原料」という用語は、プラスチックの処理又はプロセスから得られる炭化水素を指す。例えば、プラスチックは、例えば熱分解油又は熱分解物に熱的に変換することができる。
本明細書で使用される場合、用語「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅ（ｓ））」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｅ（ｓ））」、「有する（ｈａｖｉｎｇ）」、「有する（ｈａｓ）」、「し得る（ｃａｎ）」、「含有する（ｃｏｎｔａｉｎ（ｓ））」、及びそれらの変形は、追加の作用又は構造の可能性を排除しない制限のない移行句、用語、又は単語であることが意図される。単数形「ａ」、「ａｎｄ」及び「ｔｈｅ」は、文脈が明らかにそうでないことを指示しない限り、複数の指示対象を含む。本開示はまた、明示的に記載されているか否かにかかわらず、本明細書に提示された実施形態又は要素を「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ）」、及び「から本質的になる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ ｏｆ）」他の実施形態も企図する。
本明細書で使用されるとき、用語「任意選択の」又は「任意選択に」は、その後に記載された事象、又は状況が発生する可能性があるが発生する必要はなく、並びにその説明に事象又は状況が生じる事例及び生じない事例が含まれることを意味する。
本明細書で使用される場合、例えば、本開示の実施形態を説明する際に用いられる、組成物中の成分の量、濃度、体積、プロセス温度、プロセス時間、収率、流速、圧力、及び同様の値、並びにその範囲を修飾する「約」という用語は、例えば、化合物、組成物、濃縮物又は使用配合物を作製するために使用される典型的な測定及び取り扱い手順により；これらの手順における偶発的な誤りにより；方法を実行するために使用される出発物質若しくは成分の製造、供給源、又は純度の違いにより、及び同様の近似考慮事項により生じ得る数値量の変動を指す。「約」という用語はまた、特定の初期濃度又は混合物を有する配合物の劣化に起因して異なる量、及び特定の初期濃度又は混合物を有する配合物を混合又は加工することに起因して異なる量を包含する。「約」という用語によって修飾されている場合、添付の特許請求の範囲は、これらの量と同等のものを含む。更に、「約」が値の範囲を説明するために使用される場合、文脈によって特に限定されない限り、例えば「約１～５」は、「１～５」及び「約１～約５」及び「１～約５」及び「約１～５」を意味する。
本明細書で使用される用語「実質的に（ｓｕｂｓｔａｎｔｉａｌｌｙ）」は、「から本質的になる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ ｏｆ）」を意味し、「からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ）」を含む。「から本質的になる」及び「からなる」は、米国特許法においてと同様に解釈される。例えば、特定の化合物又は材料を「実質的に含まない」溶液は、その化合物又は材料を含まなくてもよいか、あるいは意図しない汚染、副反応、若しくは不完全な精製などによって存在する少量のその化合物又は材料を有してもよい。「少量」は、微量、測定不可能な量、価値若しくは特性を妨げない量、又は文脈で提供されるようないくつかの他の量であり得る。提供された成分のリスト「のみ実質的に」有する組成物は、それらの成分のみからなるか、又は存在する微量のいくつかの他の成分を有するか、又は組成物の特性に物質的に影響を及ぼさない１つ以上の更なる成分を有し得る。更に、例えば、本開示の実施形態を説明する際に用いられる、組成物中の成分のタイプ若しくは量、特性、測定可能な量、方法、値、又は範囲を修飾する「実質的に」とは、意図された組成物、特性、量、方法、値、又は範囲を無効にする様式で、記載された組成物、特性、量、方法、値、又はその範囲に全体的に影響を及ぼさない変動を指す。用語「実質的に」で修飾されている場合、本明細書に添付の特許請求の範囲は、この定義による等価物を含む。
本明細書で使用される場合、任意の列挙された値の範囲は、範囲内の全ての値を想定し、列挙された範囲内の実数値である終点を有する任意の部分範囲を列挙する特許請求の範囲を支持するものとして解釈されるべきである。例示的な例として、本明細書における１～５の範囲の開示は、次の範囲、すなわち１～５、１～４、１～３、１～２、２～５、２～４、２～３、３～５、３～４、及び４～５のうちのいずれに対する特許請求の範囲も支持するようにみなされよう。
プラスチックからの合成原料の低温流動性を改善する組成物及び方法が説明されている。低温流動性は、ワックス様構造の形成を阻止し、合成原料が固化する温度を低下させる添加剤によって改善することができる。この添加により、合成原料の途切れのない流れが保証される。そのような添加剤は、流動点降下剤又は流動性向上剤と称される。
プラスチック（例えば、廃プラスチック）をより低い分子量の炭化水素材料、特に炭化水素燃料材料に変換するいくつかのプロセスが知られている。例えば、米国特許第６，１５０，５７７号、同第９，２００，２０７号、及び同第９，６２４，４３９号を参照されたい。これらの刊行物の各々は、参照によりそれら全体が本明細書に組み込まれる。
広く説明されているそのようなプロセスは、酸素が制限されているか又は酸素がなく、かつ大気圧を上回る、熱分解－高熱（例えば、４００℃～８５０℃）によって長鎖プラスチックポリマーを破壊することを含む。得られた熱分解流出物は、蒸留され、次いで凝縮される。図１に示されるように、熱分解プロセスの実施形態は、廃プラスチックの供給器１２、反応器１４、及び凝縮器システム１８を含む。ポリマー含有材料は、供給器内の入口１０から供給され、反応器１４に熱が加えられる。凝縮器システム１８からの出口２０は、生成物が出ることを可能にする。
この熱分解反応を実現するための熱クラッキング反応器は、いくつかの特許、例えば、米国特許第９，６２４，４３９号、同第１０，１３１，８４７号、同第１０，２０８，２５３号、及びＰＣＴ国際特許出願公開第ＷＯ２０１３／１２３３７７Ａ１号に詳細に記載されており、これらの刊行物の各々は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。
いくつかの実施形態では、合成原料を得る方法は、
（ａ）実質的に酸素を含まない条件下で、約４００℃～約８５０℃の温度でプラスチックを加熱して、熱分解流出物を生成することと、
（ｂ）加熱された熱分解流出物を凝縮して、合成原料を得ることと、
（ｃ）合成原料を回収することと、を含む。
いくつかの実施形態では、合成原料を得る方法は、触媒の存在下又は非存在下である。いくつかの実施形態では、凝縮後、流出物は、任意選択的に蒸留される。いくつかの実施形態では、合成原料を回収することは、合成原料を得るために、熱分解流出物を分離すること若しくは急冷すること、又は分離すること及び急冷することの両方に関する。
熱分解反応により、ガス（温度１０℃～５０℃及び０．５～１．５の大気圧であり、５個以下の炭素を有する）、適度な沸点の液体（ガソリン（４０～２００℃）又はディーゼル燃料１８０～３６０℃のような）、より高い沸点（例えば２５０～４７５℃）の液体（油及びワックス）、及び一般的にチャーと称されるいくらかの固体残留物からの多様な炭化水素生成物が生成される。チャーは、熱分解プロセスが完了して燃料が回収された後に残る材料である。チャーは、原料の一部としてシステムに入る添加物及び汚染物質を含有する。チャーは、重油成分を有するスラッジに似た粉末状の残留物又は物質であり得る。ガラス、金属、炭酸カルシウム／酸化カルシウム、粘土、及びカーボンブラックは、変換プロセスが完了した後に残り、チャーの一部になるほんのわずかな汚染物質及び添加物である。
熱可塑性及び熱硬化性廃プラスチックなどの様々なプラスチックタイプを、上記のプロセスで使用することができる。廃プラスチック原料において一般的に遭遇するプラスチックのタイプとしては、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ナイロンなど、及びそれらの組み合わせが挙げられるが、これらに限定されない。
いくつかの実施形態では、熱分解反応（例えば、熱分解流出物）は、２～３０％のガス（Ｃ１～Ｃ４炭化水素）、（２）１０～５０％の油（Ｃ５～Ｃ１５炭化水素）、（３）１０～４０％のワックス（≧Ｃ１６炭化水素）、並びに（４）１～５％のチャー及びタールをもたらす。熱分解プロセスの完了後、熱分解物又は熱分解油は、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）、又は３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）の範囲であり得る。
廃プラスチックの熱分解に由来する炭化水素は、アルカン、アルケン、オレフィン、及びジオレフィンの混合物であり、オレフィン基は、一般にＣ１とＣ２との間、すなわちアルファ－オレフィンであるが、いくらかのアルク－２－エンも生成され、ジエンは、一般にアルファ及びオメガ位にある、すなわちアルク－α，ω－ジエンであるか、又はジエンは、共役ジエンである。いくつかの実施形態では、プラスチックの熱分解は、パラフィン化合物、イソパラフィン、オレフィン、ジオレフィン、ナフテン、及び芳香族化合物を生成する。
いくつかの実施形態では、熱分解流出物中の１－オレフィンのパーセンテージは、２５～７５重量％、４０～６０重量％である。熱分解条件は、約４００～８５０℃、約５００～７００℃、又は約６００～７００℃の温度を含む。
処理条件に依存して、石油源からの原油と同様の特徴を有する合成原料であるが、異なる範囲の灰及びワックスを有し得る。いくつかの実施形態では、廃プラスチックに由来する合成原料は、Ｃ１６～Ｃ３６、Ｃ１６～Ｃ２０、Ｃ２１～Ｃ２９、又はＣ３０～Ｃ３６のワックス状炭化水素を含有する。他の実施形態では、廃プラスチックに由来する合成原料は、ワックス分子の５０～６０％に相当するＣ１６～Ｃ２０画分、ワックス分子の約４０～５０％であるＣ２１～Ｃ２９画分、及びワックス画分の２％未満であるＣ３０＋画分を有するワックス状炭化水素を含有し、ワックス状画分は、回収された合成原料画分の約１０～２０％である。なお他の実施形態では、合成原料は、１５～２０重量％のＣ９～Ｃ１６、７５～８７％のＣ１６～Ｃ２９、２～５％のＣ３０＋を有し、炭素鎖は、主にアルカン、アルケン、及びジオレフィンの混合物である。他の実施形態では、合成原料は、１０重量％の＜Ｃ１２、２５重量％のＣ１２～Ｃ２０、３０重量％のＣ２１～Ｃ４０、及び３５重量％の＞Ｃ４１を有し、炭素鎖は、主にアルカン、アルケン、及びジオレフィンの混合物である。
プラスチックに由来する合成原料とは異なり、流動点の問題を抱えている従来の原油は、幅広い範囲の炭化水素種を有しており、非ワックス状成分がこれらの厄介な原油のワックス状性質のいくらかを埋め合わせるのに役立ち得る。従来のワックス状原油では、ワックス状成分は、Ｃ１６～Ｃ８０＋の範囲である。原油の一例では、Ｃ２２～Ｃ４０の炭素鎖範囲を有するワックス状分子は、おおまかなガウス分布を示し、ワックス状分子の大部分は、Ｃ２８～Ｃ３６の範囲にあった。原油の別の例では、ワックス状炭素鎖長がＣ１５～Ｃ１１０の範囲であり、分布は、二峰性であり、ワックス状分子の大部分は、Ｃ２４～Ｃ２８又はＣ３６～Ｃ５２の範囲にある。
溶媒除去、又は接触脱ろう若しくは異性化のいずれかによる、ワックス状供給物を低減するための既知の脱ろう方法があるが、これらのプロセスのほとんどは高価である。本明細書には、プラスチック（例えば、廃プラスチック）に由来する合成原料の流動点を低下させる流動点降下剤が開示される。
いくつかの実施形態では、合成原料組成物は、その所望の又は意図された貯蔵、輸送、又は使用の温度よりも高い温度で合成原料組成物から沈殿し得るワックス状構成物を有する。いくつかの実施形態では、合成原料組成物は、１重量パーセント超、５重量パーセント超、又は１０重量パーセント超のワックス含有量を有し得る。いくつかの実施形態では、合成原料中のワックス含有量は、５～９５重量パーセント、１５～９５重量パーセント、２０～６５重量パーセント、５～４０重量パーセント、５～３０重量パーセント、１０～２５重量パーセント、１５～２０重量パーセント、１０～２０重量パーセント、又は１０～３０重量パーセントである。
いくつかの実施形態では、合成原料の流動点を低下又は降下させるための組成物及び方法に使用される化合物は、ポリマー（例えば、合成）である。いくつかの実施形態では、ポリマーは、ビニルカルボン酸エステルポリマーである。いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、エチレン酢酸ビニル、酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸ポリマー、又はそれらの組み合わせなどのポリマーである。
いくつかの実施形態では、流動降下剤は、エチレンのコポリマーである。いくつかの実施形態では、エチレンのコポリマーは、少なくとも１つのエチレン性不飽和モノマーとのコポリマーであり、エチレン性不飽和モノマーは、ビニルカルボン酸エステルである。
いくつかの実施形態では、ビニルカルボン酸エステルは、２～２０個の炭素原子を有するカルボン酸のビニルエステルであり、この炭化水素ラジカルは、線状又は分岐であり得る。分岐炭化水素ラジカルを有するカルボン酸のうち、いくつかは、分岐がカルボキシル基に対してα位にあるものであり、α炭素原子は特に好ましくは三級であり、すなわちカルボン酸はいわゆるネオカルボン酸である。いくつかの実施形態では、カルボン酸の炭化水素ラジカルは、線状である。
好適なビニルカルボン酸エステルの例は、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、ネオペンタン酸ビニル、ヘキサン酸ビニル、ネオノナン酸ビニル、ネオデカン酸ビニルである。他の実施形態では、エチレンコポリマーは、アクリロニトリル、又はオクタン、ブタン、プロピレン、アルキル側鎖、例えばメタクリレートエステルコポリマー、マレイン酸－オレフィンエステルコポリマー、及びマレイン酸－オレフィンアミドコポリマーを有するコームポリマーなどのアルファ－オレフィン、並びにアルキルフェノール－ホルムアルデヒドコポリマー、ポリエチレンイミンなどのアルキル側鎖を有する分岐コポリマーである。いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、エチレン酢酸ビニルコポリマーである。
２つ以上の相互に異なるアルケニルカルボン酸エステルを共重合形態で含有するコポリマーも好適であり、これらは、アルケニル官能基又はカルボン酸基が異なる。また、アルケニルカルボン酸エステルに加えて、少なくとも１つのオレフィン又は少なくとも１つの（メタ）アクリル酸エステルを共重合形態で含有するコポリマーも好適である。
好適なオレフィンは、例えば、３～１０個の炭素原子を有し、１～３個、１個若しくは２個を有するか、又は１個の炭素－炭素二重結合を有するオレフィンである。１個の炭素－炭素二重結合を有するオレフィンの場合には、炭素－炭素二重結合は、両方の末端（α－オレフィン）、内部、又はこれらの両方に配置することができる。いくつかの実施形態では、α－オレフィンは、プロペン、１－ブテン、１－ペンテン、及び１－ヘキセンなどの３～６個の炭素原子を有する。
好適な（メタ）アクリル酸エステルは、例えば、（メタ）アクリル酸の、Ｃ１～Ｃ１０－アルカノールとの、特にメタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ｎ－ブタノール、ｓｅｃ－ブタノール、イソブタノール、ｔｅｒｔ－ブタノール、ペンタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、オクタノール、２－エチルヘキサノール、ノナノール、及びデカノールとのエステルである。
いくつかの実施形態では、エチレン酢酸ビニルコポリマー中の酢酸ビニルは、全コポリマーの５～６０重量％、又は１０～２５重量％、１０～２０重量％、１０～５０重量％、２５～４０重量％、２５～５０重量％、又は１５～２５重量％である。
いくつかの実施形態では、コポリマーは、８００～１３，０００ｇ／ｍｏｌ、９００～１２，０００ｇ／ｍｏｌ、又は９００～１０，０００ｇ／ｍｏｌの分子量を有する。いくつかの実施形態では、分子量は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって決定することができる。
いくつかの実施形態では、プラスチックに由来する合成原料に対する流動点降下剤として使用されるエチレン酢酸ビニルコポリマーは、相乗剤の有無にかかわらず存在する。いくつかの実施形態では、相乗剤は、アルファオレフィン無水マレイン酸である。なお他の実施形態では、エチレン酢酸ビニルは、約９００～１２，０００の分子量で溶媒とともに提供され、１０～５０パーセントの酢酸ビニル含有量、及び２０～７０パーセントの活性物質を有する。
いくつかの実施形態では、コポリマーは、少なくとも１つのエチレン性不飽和モノマーであり、エチレン性不飽和モノマーは、ビニルカルボン酸エステルである。
いくつかの実施形態では、ビニルカルボン酸エステルは、２～２０個の炭素原子を有するカルボン酸のビニルエステルであり、この炭化水素ラジカルは、線状又は分岐であり得る。分岐炭化水素ラジカルを有するカルボン酸のうち、いくつかは、分岐がカルボキシル基に対してα位にあるものであり、α炭素原子は特に三級であり、すなわちカルボン酸はいわゆるネオカルボン酸である。いくつかの実施形態では、カルボン酸の炭化水素ラジカルは、線状である。
好適なビニルカルボン酸エステルの例は、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、ネオペンタン酸ビニル、ヘキサン酸ビニル、ネオノナン酸ビニル、ネオデカン酸ビニルである。いくつかの実施形態では、ビニルカルボン酸エステルは、アクリレートと共重合される。
いくつかの実施形態では、アクリレートは、アクリレートエステルである。いくつかの実施形態では、アクリレートエステルは、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、イソプロピルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、イソブチルアクリレート、ｔｅｒｔ－ブチルアクリレート、ｎ－ペンチルアクリレート、ネオペンチルアクリレート、ヘキシルアクリレート、ヘプチルアクリレート、オクチルアクリレート、ネオオクチルアクリレート、２－エチルヘキシルアクリレート、ノニルアクリレート、ネオノニルアクリレート、デシルアクリレート、ネオデシルアクリレート、ラウリルアクリレート、パルミチルアクリレート、及びステアリルアクリレートなどの、Ｃ１～Ｃ２０アルカノールのアクリレートエステルであり、また、対応するメタクリル酸エステル、クロトン酸エステル、及びイソクロトン酸エステルも使用される。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、酢酸ビニル－アクリレートコポリマーである。
いくつかの実施形態では、酢酸ビニル－アクリレートコポリマー中の酢酸ビニルは、全コポリマーの５～３０重量％、８～２０重量％、１０～２５重量％、又は１０～２０重量％である。
いくつかの実施形態では、コポリマーは、８００～１３，０００ｇ／ｍｏｌ、９００～１２，０００ｇ／ｍｏｌ、又は９００～１０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は９００～９３００ｇ／ｍｏｌの分子量を有する。いくつかの実施形態では、分子量は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって決定することができる。
いくつかの実施形態では、酢酸ビニル－アクリレートコポリマーは、プラスチックに由来する合成原料に対する流動点降下剤として使用される。いくつかの実施形態では、酢酸ビニル－アクリレートは、約９００～１２，０００の分子量で溶媒とともに提供され、８～２０パーセントの酢酸ビニル含有量、及び２０～７０パーセントの活性物質を有する。
いくつかの実施形態では、流動降下剤は、アルファ－オレフィンモノマーの、フマル酸、無水マレイン酸、マレイン酸、（メタ）アクリル酸、無水イタコン酸若しくはイタコン酸、マレイミド並びにＮ－アルキル、Ｎ－アリール、及びＮ－アルカリルマレイミド、無水シトラコン酸、シトラコンイミド並びにＮ－アルキル、Ｎ－アリール、及びＮ－アルカリールシトラコンイミドなどの置換部分、又はそれらの組み合わせなどのエチレン性不飽和カルボン酸モノマー又はその誘導体とのコポリマーである。いくつかの実施形態では、エチレン性不飽和カルボン酸又はその誘導体は、酸若しくは無水物、又はその誘導体であり得る。いくつかの実施形態では、エチレン性不飽和カルボン酸モノマーは、式（Ｉ）を有する無水マレイン酸モノマーであり、
Ｒ５及びＲ６が、水素又はＣ１～Ｃ３０アルキルから独立して選択される。いくつかの実施形態では、無水マレイン酸残基は、無水物の当量当たり約０．０１～２．０当量のＣ１２～Ｃ６０アルカノール又はアミンと更に反応する。
いくつかの実施形態では、式（ＩＩ）を有する１つ以上のアルファオレフィンモノマーであって、
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４が、水素及びＣ５～Ｃ４０アルキルから独立して選択される、モノマー。
いくつかの実施形態では、アルファオレフィンは、１５～４０個の炭素原子、又は１８～３６個、又は２０～３５個の炭素原子を含有する。
いくつかの実施形態では、オレフィンは、線状であり、及び／又は二重結合に付着したアルキル鎖又はアルカリール鎖などの線状炭化水素鎖を含有し、次いで、オレフィンのコポリマーを含むオレフィンのポリマーは、ペンダント側鎖を有する。例えば、１４個以上の炭素原子を有する線状アルファオレフィンのポリマーは、重合及び／又は共重合されたとき、得られるポリマーに１２個以上の炭素原子の線状側鎖を付与する。二重結合が１位にない長鎖アルケンは、重合するときに、得られるアルケンモノマーのポリマーが少なくとも１２個の炭素原子の線状側鎖を有するため、好適である。二重結合の片側に１２個以上の炭素原子、二重結合の反対側に１２個以上の炭素原子を有する長鎖アルケンのポリマーは、重合及び／又は共重合されたときにブラシポリマーを形成する。そのようなブラシポリマーは、対向するペンダント側鎖の組を有する。ブラシポリマー及びコームポリマーの両方が、開示された実施形態において有用である。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、アルファオレフィン－無水マレイン酸コポリマー（ＯＭＡＣ）である。いくつかの実施形態では、式（Ｉ）及び式（ＩＩ）のコポリマーは、無水マレイン酸残基を介して１つ以上のアルカノール又はアミン化合物と更に反応して、対応するカルボキシレート又はアミド官能基を形成する。いくつかのそのような実施形態では、無水マレイン酸残基は、無水物の当量当たり約０．５～２．０当量のアルカノール又はアミンと反応する。アルカノール又はアミン化合物は、約１２～６０個の炭素を有する線状、分岐、芳香族、又は脂肪芳香族の化合物である。
いくつかの実施形態では、アルファ－オレフィン無水マレイン酸コポリマーは、１０，００～７０，０００ｇ／ｍｏｌ、１０，００～５５，０００ｇ／ｍｏｌ、２０，００～５０，０００ｇ／ｍｏｌ、２０，００～７０，０００ｇ／ｍｏｌ、又は１５，０００～３５，０００ｇ／ｍｏｌである。いくつかの実施形態では、分子量は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって決定することができる。
いくつかの実施形態では、プラスチックに由来する合成原料に対する流動点降下剤として使用されるアルファ－オレフィン無水マレイン酸コポリマーは、約２０，００～７０，０００ｇ／ｍｏｌの分子量で溶媒とともに提供され、２０～９０パーセントの活性物質を有する。
流動点降下剤ポリマーの調製は、フリーラジカル開始の溶液重合、又はオートクレーブ又は好適な反応器内で実施され得る高圧重合などの、当技術分野で知られている任意の方法によって行うことができる。例えば、エチレン系不飽和カルボン酸（例えば、アルファ－オレフィン無水マレイン酸コポリマー）を用いたアルファ－オレフィンの調製は、当技術分野で知られている。例えば、参照により本明細書に組み込まれる米国特許第５４４１５４５号を参照されたい。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、水、アルコール、芳香族化合物、ナフテン化合物、脂肪族化合物、及び非ポリマーエステル化合物（参照によりその全体が本明細書に組み込まれる米国出願第１５／３９９，０２５号（米国特許出願公開第２０１７／０１９０９４９号））、及びそれらの組み合わせなどの溶媒とともに配合される。いくつかの実施形態では、溶媒は、重質芳香族ナフサ溶媒又は軽質芳香族ナフサ溶媒である。
いくつかの実施形態では、溶媒は、流動点降下剤の１０重量％～９９重量％、流動点降下剤の１０～２５重量％、２０～５０重量％、３０～７５重量％、５０～７５％、７５～１００重量％である。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、２０～９９％の活性、５０～７５％、６０～７０％、７５～９９％の活性、２０～９０％、２０～７０％、３０～７０％、２０～５０％、又は２０～３０％の活性である。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、未希釈で（つまり、溶媒なしで）提供される。いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、濃縮物として提供される。いくつかの実施形態では、流動点降下剤濃縮物は、１重量％～２０重量％の流動点降下剤（ＰＰＤ）、又は約３重量％～２０重量％、若しくは約５重量％～２０重量％、若しくは約７重量％～２０重量％、若しくは約１０重量％～２０重量％のＰＰＤを有する。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、１つ以上の追加の成分、例えば、他の流動点降下剤、パラフィン抑制剤、アスファルテン分散剤、ワックス分散剤、タール分散剤、中和剤（例えば、アミン中和剤）、界面活性剤、殺生物剤、防腐剤、安定剤など、又はそれらの任意の組み合わせを含み得る。
ワックス分散剤は、形成されたパラフィン結晶を安定化し、沈降を阻止する。使用されるワックス分散剤は、例えば、アルキルフェノール、アルキルフェノール－ホルムアルデヒド樹脂、又はドデシルベンゼンスルホン酸であり得る。
流動点降下剤を合成原料に適用する方法は特に限定されない。当業者は、流動点降下剤などの合成原料添加剤が、例えば、パイプ、ミキサ、ポンプ、タンク、注入ポートなどを含む利用可能な設備を使用することによって従来通りに添加されることを理解するであろう。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、プラスチックから得られる合成原料の中に添加される。いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、エチレン酢酸ビニルコポリマーである。他の実施形態では、流動点降下剤は、ワックスを含有する合成原料に添加される。なお他の実施形態では、エチレン酢酸ビニルコポリマー、酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸コポリマー、又はそれらの組み合わせが、ワックス、チャー、及びタールを含有する合成原料に添加される。いくつかの実施形態では、エチレン酢酸ビニルコポリマー、酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸コポリマー、又はそれらの組み合わせが、Ｃ１６～Ｃ３６を有するワックスを含有する合成原料に添加される。いくつかの実施形態では、エチレン酢酸ビニルコポリマー、酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸コポリマー、又はそれらの組み合わせは、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）、若しくは３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）、又は１５～２０重量％のＣ９～Ｃ１６、７５～８７％のＣ１６～Ｃ２９、２～５％のＣ３０＋を有する合成原料に好適な流動点であり、炭素鎖は、主に、アルカン、アルケン、及びジオレフィンの混合物である。なお他の実施形態では、エチレン酢酸ビニルコポリマー、酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸コポリマー、又はそれらの組み合わせは、１０重量％の＜Ｃ１２、２５重量％のＣ１２～Ｃ２０、３０重量％のＣ２１～Ｃ４０、及び３５重量％の＞Ｃ４１を有する合成原料に好適な流動点であり、炭素鎖は、主に、アルカン、アルケン、及びジオレフィンの混合である。
使用される流動点降下剤の有効量は、局所的な動作条件、加工されるプラスチックのタイプから得られる合成原料のタイプ、温度、及びプロセスの他の特徴などのいくつかの要因に依存するが、いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、合成原料中に、５０ｐｐｍ～１０，０００ｐｐｍ、５０ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ、５５０ｐｐｍ～５，０００ｐｐｍ、２５０ｐｐｍ～１０００ｐｐｍ、５０ｐｐｍ～１，０００ｐｐｍ、１５０～４５０ｐｐｍ、５０ｐｐｍ～５００ｐｐｍ使用される。
合成原料の流動性は、任意の既知の方法又は試験によって評価することができる。例えば、流動点は、ＡＳＴＭ Ｄ９７に従って測定することができる。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤を有する合成原料は、－２４℃未満、－２０℃未満、－１０℃未満、－５℃未満の流動点（ＡＳＴＭ Ｄ９７下で測定）を有する。そのような合成原料は、流れ続け、それにより、例えば－４０℃～２０℃の温度での流動、ポンプ輸送、又は移送が可能になる。いくつかの実施形態では、流動点降下剤を含有する組成物は流動し、したがって、－４０℃、又は－４０℃～２０℃、～－４０℃、又は－５℃～－４０℃、又は－１０℃～－４０℃、又は－１５℃～－４０℃、又は－２０℃～－４０℃、又は－２５℃～－４０℃、又は－３０℃～－４０℃の低温で流動可能又はポンプ輸送可能である。
いくつかの実施形態では、流動点降下剤は、流動点を３～４２℃、３～３０℃、３～２０℃、１０～２０℃、３℃～２０℃、３℃～１５℃、３℃～１０℃、又は３℃～５℃低減する。
いくつかの実施形態では、２５０～４５０ｐｐｍの流動点降下剤は、流動点を３～４２℃、３～３０℃、３～２０℃、１０～２０℃、３℃～２０℃、３℃～１５℃、３℃～１０℃、又は３℃～５℃低減する。
いくつかの実施形態では、組成物は、合成原料中に、エチレン酢酸ビニルコポリマー、酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸コポリマー、又はそれらの組み合わせを含むか、それらから本質的になるか、又はそれらからなる。そのような実施形態では、プラスチックに由来する合成原料に５０ｐｐｍ～１０，０００ｐｐｍ添加されたとき、流動点は、３～４２℃低減する。
本出願は、追加の非限定的な実施形態とともに以下で更に説明される。
１．プラスチック由来の合成原料組成物の低温流動性を改善する方法であって、
流動点降下剤をプラスチック由来の合成原料組成物に添加することを含む、方法。
２．合成原料組成物が、他の流動点分散剤、パラフィン抑制剤、アスファルテン分散剤、ワックス分散剤、タール分散剤、中和剤、界面活性剤、殺生物剤、防腐剤、安定剤、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、実施形態１に記載の方法。
３．合成原料が、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）を含むか、又は３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）を含む、実施形態１又は２に記載の方法。
４．ワックスが、Ｃ１６～Ｃ３６を含む、実施形態１～３のいずれか１つに記載の方法。
５．流動点降下剤が、ポリマーである、実施形態１～４のいずれか１つに記載の方法。
６．流動点降下剤が、合成ポリマーである、実施形態１～５のいずれか１つに記載の方法。
７．ポリマーが、カルボン酸ビニルを含む、実施形態１～６のいずれか１つに記載の方法。
８．流動点降下剤が、エチレン酢酸ビニルコポリマー若しくは酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、又はそれらの組み合わせである、実施形態１～７のいずれか１つに記載の方法。
９．流動点降下剤が、アルファオレフィン無水マレイン酸である、実施形態１～８のいずれか１つに記載の方法。
１０．流動点降下剤が、合成原料組成物に約５０ｐｐｍ～５０００ｐｐｍ添加される、実施形態１～９のいずれか１つに記載の方法。
１１．流動点降下剤が、合成原料組成物の流動点を３℃～４２℃低下させる、実施形態１～１０のいずれか１つに記載の方法。
１２．流動点降下剤を含む合成原料組成物が、－２４℃未満の流動点を有する、実施形態１～１１のいずれか１つに記載の方法。
１３．合成原料を得る方法であって、
（ａ）実質的に酸素を含まない条件下で、約４００℃～約８５０℃の温度でプラスチックを加熱して、熱分解流出物を生成することと、
（ｂ）熱分解流出物を凝縮して、合成原料を得ることと、
（ｃ）合成原料を回収することと、
（ｄ）流動点降下剤を合成原料の中に添加することと、を含む、方法。
１４．プラスチックが、廃プラスチックを含む、実施形態１３に記載の方法。
１５．加熱が、触媒の存在下又は非存在下である、実施形態１３又は１４に記載の方法。
１６．プラスチックが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリエチレンテレフタレート、及びそれらの組み合わせを含む、実施形態１３～１５のいずれか１つに記載の方法。
１７．合成原料が、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）を含むか、又は３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）を含む、実施形態１３～１６のいずれか１つに記載の方法。
１８．ワックスが、Ｃ１６～Ｃ３６を含む、実施形態１３～１７のいずれか１つに記載の方法。
流動点降下剤が、ポリマーである、実施形態１３～１８のいずれか１つに記載の方法。
１９．流動点降下剤が、合成ポリマーである、実施形態１３～１９のいずれか１つに記載の方法。
２０．ポリマーが、カルボン酸ビニルを含む、実施形態１３～２０のいずれか１つに記載の方法。
２１．流動点降下剤が、エチレン酢酸ビニルコポリマー若しくは酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、又はそれらの組み合わせである、実施形態１３～２１のいずれか１つに記載の方法。
２２．流動点降下剤が、アルファオレフィン無水マレイン酸である、実施形態１３～２２のいずれか１つに記載の方法。
２３．流動点降下剤が、エチレン酢酸ビニルコポリマーである、実施形態１３～２３のいずれか１つに記載の方法。
２４．流動点降下剤が、合成原料に約５０ｐｐｍ～５０００ｐｐｍ添加される、実施形態１３～２４のいずれか１つに記載の方法。
２５．流動点降下剤が、合成原料の流動点を３℃～４２℃低下させる、実施形態１３～２５のいずれか１つに記載の方法。
２６．流動点降下剤を含む合成原料が、－２４℃未満の流動点を有する、実施形態１３～２６のいずれか１つに記載の方法。
２７．プラスチックに由来する合成原料、及び流動点降下剤を含む、組成物。
２８．合成原料が、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）を含むか、又は３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）を含む、実施形態２７に記載の組成物。
２９．ワックスが、Ｃ１６～Ｃ３６を含む、実施形態２７又は２８に記載の組成物。
３０．流動点降下剤が、ポリマーを含む、実施形態２７～２９のいずれか１つに記載の組成物。
３１．流動点降下剤が、合成ポリマーを含む、実施形態２７～３０のいずれか１つに記載の組成物。
３２．流動点降下剤が、カルボン酸ビニルを含む、実施形態２７～３１のいずれか１つに記載の組成物。
３３．流動点降下剤が、エチレン酢酸ビニルコポリマー若しくは酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、又はそれらの組み合わせである、実施形態２７～３２のいずれか１つに記載の組成物。
３４．流動点降下剤が、アルファオレフィン無水マレイン酸である、実施形態２７～３３のいずれか１つに記載の組成物。
３５．流動点降下剤が、合成原料に約５０ｐｐｍ～５０００ｐｐｍ添加される、実施形態２７～３４のいずれか１つに記載の組成物。
３６．流動点降下剤が、合成原料の流動点を３℃～４２℃低下させる、実施形態２７～３５のいずれか１つに記載の組成物。
３７．流動点降下剤を含む合成原料が、－２４℃未満の流動点を有する、実施形態２７～３６のいずれか１つに記載の組成物。
３８．流動点降下剤及び合成原料を含む組成物であって、流動点降下剤が、合成原料に添加されるポリマーであり、合成原料が、
（ａ）実質的に酸素を含まない条件下で、約４００℃～約８５０℃の温度でプラスチックを加熱して、熱分解流出物を生成することと、
（ｂ）熱分解流出物を凝縮して、合成原料を得ることと、
（ｃ）合成原料を回収することと、を含む、方法によって提供される、組成物。
３９．合成原料が、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）を含むか、又は３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）を含む、実施形態３８に記載の組成物。
４０．ワックスが、Ｃ１６～Ｃ３６を含む、実施形態３８又は３９に記載の組成物。
４１．流動点降下剤が、ポリマーを含む、実施形態３８～４０のいずれか１つに記載の組成物。
４２．流動点降下剤が、合成ポリマーを含む、実施形態３８～４１のいずれか１つに記載の組成物。
４３．流動点降下剤が、カルボン酸ビニルを含む、実施形態３８～４２のいずれか１つに記載の組成物。
４４．流動点降下剤が、エチレン酢酸ビニルコポリマー若しくは酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、又はそれらの組み合わせを含む、実施形態３８～４３のいずれか１つに記載の組成物。
４５．流動点降下剤が、アルファオレフィン無水マレイン酸を含む、実施形態３８～４４のいずれか１つに記載の組成物。
４６．流動点降下剤が、合成原料に約５０ｐｐｍ～５０００ｐｐｍ添加される、実施形態３８～４５のいずれか１つに記載の組成物。
４７．流動点降下剤が、合成原料の流動点を３℃～４２℃低下させる、実施形態３８～４６のいずれか１つに記載の組成物。
４８．流動点降下剤を含む合成原料が、－２４℃未満の流動点を有する、実施形態３８～４７のいずれか１つに記載の組成物。
４９．プラスチックに由来する合成原料の流動点を低下させるための、実施形態１～４８のいずれか１つに記載の流動点降下剤の使用。
以下の実施例は、本出願の異なる態様及び実施形態を例示することを意図しており、その範囲を限定するものとみなされるべきではない。本出願の範囲及び特許請求の範囲から逸脱することなく、様々な改変及び変更がなされ得ることが認識されるであろう。
実施例１ プラスチックに由来する合成原料中の低温流動性添加剤
様々な流動点降下剤を有するプラスチックに由来する合成原料の流動点を、ＡＳＴＭ Ｄ９７に従って決定した。以下の炭素鎖を有する合成原料を使用した：試料１：１５～２０重量％のＣ９～Ｃ１６、７５～８７％のＣ１６～Ｃ２９、２～５％のＣ３０＋（炭素鎖は主にアルカン、アルケン、及びジオレフィンの混合物である）、並びに試料２ １０重量％の＜Ｃ１２、２５重量％のＣ１２～Ｃ２０、３０重量％のＣ２１～Ｃ４０、及び３５重量％の＞Ｃ４１。
使用した様々な流動点降下剤の化学物質を以下の表１に示す。
表２は、試料１において種々の投与量で試験した流動点降下剤の異なるカテゴリーを示す。
表２は、試料１において試験した流動点降下剤の４つの全てのカテゴリーが有望な流動点降下を示したが、エチレン－酢酸ビニルコポリマーがより低い投与量範囲で最も効果的であることを示した。
表３は、試料２において種々の投与量で試験した流動点降下剤の異なるカテゴリーを示す。
表３は、試料２において試験した流動点降下剤の全てのカテゴリーが有望な流動点降下を示したが、アルファ－オレフィン－無水マレイン酸系のコポリマー、及び酢酸ビニル－アクリレートコポリマーが、より低い投与量範囲で最も効果的であることを示した。

Claims (20)

  1. プラスチック由来の合成原料組成物の低温流動性を改善する方法であって、流動点降下剤をプラスチック由来の合成原料組成物に添加することを含み、前記流動点降下剤が、ビニルカルボン酸エステルポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸ポリマー、又はそれらの組み合わせを含む、方法。
  2. 前記合成原料が、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）を含むか、又は３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）を含む、請求項１に記載の方法。
  3. 前記ワックスが、Ｃ１６～Ｃ３６の炭素を含む、請求項１又は２に記載の方法。
  4. 前記合成原料組成物が、他の流動点降下剤、パラフィン抑制剤、アスファルテン分散剤、ワックス分散剤、タール分散剤、中和剤、界面活性剤、殺生物剤、防腐剤、安定剤、又はそれらの任意の組み合わせを更に含む、請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。
  5. 前記流動点降下剤が、エチレン酢酸ビニルコポリマー若しくは酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、又はそれらの組み合わせである、請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
  6. 前記流動点降下剤が、アルファオレフィン無水マレイン酸である、請求項１～５のいずれか一項に記載の方法。
  7. 前記流動点降下剤が、前記合成原料組成物に約５０ｐｐｍ～５０００ｐｐｍ添加される、請求項１～６のいずれか一項に記載の方法。
  8. 前記流動点降下剤が、前記合成原料組成物の流動点を３℃～４２℃低下させる、請求項１～７のいずれか一項に記載の方法。
  9. 流動点降下剤を含む前記合成原料組成物が、－２４℃未満の流動点を有する、請求項１～８のいずれか一項に記載の方法。
  10. 合成原料を得る方法であって、
    （ａ）実質的に酸素を含まない条件下で、約４００℃～約８５０℃の温度でプラスチックを加熱して、熱分解流出物を生成することと、
    （ｂ）前記熱分解流出物を凝縮して、合成原料を得ることと、
    （ｃ）前記合成原料を回収することと、
    （ｄ）前記合成原料に流動点降下剤を添加して、流動点を低下させることと、を含む、方法。
  11. 前記プラスチックが、廃プラスチックを含む、請求項１０に記載の方法。
  12. 前記加熱が、触媒の存在下又は非存在下である、請求項１０又は１１に記載の方法。
  13. 前記プラスチックが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリエチレンテレフタレート、及びそれらの組み合わせを含む、請求項１０～１２のいずれか一項に記載の方法。
  14. 前記合成原料が、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）を含むか、又は３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）を含む、請求項１０～１３のいずれか一項に記載の方法。
  15. 前記ワックスが、Ｃ１６～Ｃ３６の炭素を含む、請求項１０～１４のいずれか一項に記載の方法。
  16. 前記流動点降下剤が、エチレン酢酸ビニルコポリマー若しくは酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、又はそれらの組み合わせである、請求項１０～１５のいずれか一項に記載の方法。
  17. 前記流動点降下剤が、アルファオレフィン無水マレイン酸ポリマーである、請求項１０～１６のいずれか一項に記載の方法。
  18. プラスチックに由来する合成原料と、ビニルカルボン酸エステルポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸ポリマー、又はそれらの組み合わせを含む流動点降下剤と、を含む、組成物。
  19. 前記流動点降下剤が、エチレン酢酸ビニルコポリマー若しくは酢酸ビニル－アクリレートコポリマー、アルファオレフィン無水マレイン酸コポリマー、又はそれらの組み合わせを含む、請求項１８に記載の組成物。
  20. 前記合成原料が、２０～８５％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び１５～９５％のワックス（≧Ｃ１６）を含むか、又は３５～８０％の油（Ｃ５～Ｃ１５）及び２０～６５％のワックス（≧Ｃ１６）を含む、請求項１８又は１９に記載の組成物。
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