JP2011516654A

JP2011516654A - 反応性ポリマープリプレグを作成するための装置及び方法

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Publication number: JP2011516654A
Application number: JP2011502448A
Authority: JP
Inventors: シュバイゲル，マルセル，ジェイ．
Original assignee: アイキューテックスウィツァランドゲーエムベーハー; シュバイゲル，マルセル，ジェイ．
Priority date: 2008-03-30
Filing date: 2009-03-30
Publication date: 2011-05-26
Also published as: EP2271703A1; US20090246468A1; US20100040857A1; WO2009122259A1

Abstract

反応性熱可塑性樹脂を常温下で多孔質基材の表面に適用することで、反応性ポリマー予備含浸強化材料を製造する方法及び装置である。多孔質基材には、反応性熱可塑性樹脂の粒子の一部を溶融させて含浸させる。反応性熱可塑性樹脂の一部は、多孔質基材の表面の隙間に流入し、硬化性の熱可塑性樹脂の残部は、硬いまま残される。補強材料の供給ロールと、ドレープ性のあるポリマー予備含浸樹脂補強材料の受取ロールと、フィーダーロールから補強材料を上に受け取るコンベアベルトと、反応性熱可塑性粒子を２４０〜４７０ｇ／ｍ^２程度沈着させるための粒子沈着用ホッパーとからなるポリマー予備含浸樹脂補強材料を製造する装置。
【選択図】図１

Description

本発明は、一般に反応性ポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）を作成するための装置及び方法に関する。より具体的には、本発明は、繊維などの強化材料に樹脂、モノマーまたは大環状物質を含浸するための装置及び方法に関する。１つの実施形態において、反応性ポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）を作成するための樹脂、モノマーまたは大環状物質は、低溶融粘度の反応性熱可塑性組成物である。本発明は更に、十分に含浸され強化された熱可塑性複合シートを形成するための、このようなプリプレグを用いる方法を提供する。

金属製品と同等または優れた機能性であり、耐久性のある安価な製品に対する産業、政府規制当局及び消費者による需要が増大している。これは、特に自動車産業において妥当する。これらの製品の開発者及び製造者は、衝撃、曲げ、伸縮及びねじり復元力などの強度パラメータに関心がある。これらの要求を満たすために、多数の反応性熱可塑性複合プリプレグ及び熱可塑性樹脂ベースの十分に重合されたシートが設計されている。

従って、反応性ポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）を作成するための改良された装置及び方法についてのニーズがある。

本発明の第一の態様は、約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する反応性熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子を、含浸されるべき多孔性基材の第一の表面に適用すること（ここで、反応性熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子は周囲温度で多孔性基材の第一の表面に適用される）、及び反応性熱可塑または熱硬化樹脂の粒子の第一の部分が多孔性基材の第一の表面の隙間に流れこみ、硬化し得る熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子の残部が固体で残るように（ここで、それぞれの粒子の間の隙間の面積は、前記残部が約０及び約１００％の間である場合には約２ｍｍ^２及び約２００ｍｍ^２の間であり、反応性熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子が本質的に完全に溶融した場合には、実質的に隙間がない。）、多孔性基材に反応性熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子の第一の部分を第一の時間（ｔ_１）に亘り第一の温度（Ｔ_１）に加熱して溶融することにより含浸することを含む反応性ポリマーが予備含浸された強化材料を作成するための方法を提供する。

本発明の第二の態様は、第一の表面を有する多孔性基材と、その上に無作為に配置された反応性熱可塑性粒子であって、無作為に配置された粒子のそれぞれの部分は、強化材料の第一の表面の隙間の中に含浸され、隣接する無作為に配置された粒子の間にはそれらを隔てる空間がある粒子とを含むドレープ性のある（drapable）ポリマーが予備含浸された強化材料を提供する。

本発明の第三の態様は、第一の表面を有する多孔性基材を提供すること、その上に第一の表面の一部を覆う約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する反応性熱可塑性の本質的に均一に配置された粒子の配列を形成すること（ここで、反応性熱可塑性粒子の一部が、強化材料の第一の表面の一部の隙間の中に含浸され、第一の表面の残部は反応性熱可塑性粒子の残部によって覆われずに残る）、及びポリマーが予備含浸された強化材料をドレーピングすることを含む、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料を形成するための方法を提供する。

本発明の第四の態様は、強化材料のフィーダーロール、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料の受取ロール、及びフィーダーロールからの強化材料をその上に載せるコンベアベルト、反応性熱可塑性粒子が充填され、強化材料の表面積（ｍ^２）に対して反応性熱可塑性粒子の２４０ｇ／ｍ^２及び約４７０ｇ／ｍ^２の間を沈着する（deposit）ための粒子沈着ホッパー、強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子がオーブン内に存在する滞留時間に亘って強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子の温度を実質的に均一に維持するための熱対流オーブン、強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子の滞留時間がその速度に基づいて定まるコンベアベルトを含むドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料を形成するための装置を提供する。

本発明の第五の態様は、強化材料のフィーダーロールと、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料の受取ロールと、フィーダーロールからの強化材料をその上に載せるコンベアベルトとを提供すること（ここで、前記強化材料は熱可塑性複合シートの全重量に基づく一繊維含量を有する）；反応性熱可塑性粒子が充填され、強化材料の表面積（ｍ^２）に対して反応性熱可塑性粒子の２４０ｇ／ｍ^２及び約４７０ｇ／ｍ^２の間を沈着するための粒子沈着ホッパーを提供すること；強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子がオーブン内に存在する滞留時間の間、強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子を約１９０℃及び約２２０℃の間に実質的に均一に維持するための熱対流オーブンを提供すること；強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子の滞留時間がその速度に基いて定まるコンベアベルトを提供すること；及び熱対流オーブンの後に提供されるベルトプレスであって、このベルトプレスは高温域と低温域を有し、高温域がドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料を受け取るため及び予備含浸された強化材料を２５０℃未満または２５０℃に１バール以上または１バール圧で加熱するためのものであり、低温域が十分に含浸され硬化された熱可塑性複合シートを受け取るため及び十分に含浸され硬化された熱可塑性複合シートを２５℃まで冷却するためのものであるベルトプレスを提供することを含む、熱可塑性複合シートを形成する方法を提供する。

本発明の実施形態による、熱硬化性ポリマーが予備含浸された強化材料を作成するための装置の縦断面図である。本発明の実施形態による、図１の２−２軸に沿った装置の縦断面図である。本発明の実施形態による、図１の３Ａ−３Ａの軸に沿った装置の縦断面図である。本発明の実施形態による、図１の３Ｂ−３Ｂの軸に沿った装置の縦断面図である。本発明の実施形態による、プリプレグの第一の表面上の反応性熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子を熱的に固定するに先立って、プリプレグの基材の第一の表面を予備加熱するための装置の縦断面図である。本発明の実施形態による、図４の５−５軸に沿った装置の縦断面図である。図４の６Ａ−６Ａ軸に沿った装置２５３の粒子プリプレグ回収ステージ２３７の縦断面図である。図４の６Ｂ−６Ｂ軸に沿った装置２５３の粒子プリプレグ回収ステージ２３７の縦断面図である。本発明の実施形態による、ドレープ性のあるまたはドレープ性のないプリプレグを作成するための方法のフロー図である。

図１は、ポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８を製造するための装置２００の縦断面を示す模式図である。装置２００は粒子沈着ステージ３０、熱固定ステージ４０、任意のベルトプレス４０７及びプリプレグ回収ステージ５０を含む。

粒子沈着ステージ３０は、第一のスティールネットコンベアベルト１４と、多孔性基材８を供給するための少なくとも１つの供給ロール２０と、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４が充填されている少なくとも１つのホッパー１０と、多孔性基材８の第一の表面１７上に沈着した反応性熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４の配列とを含む。少なくとも１つの供給ロール２０は、多孔性基材８の第一の表面１７の平面に直交する軸の周りに矢印１の方向に回転することによって展開し得る。図１〜図２は、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４が、多孔性基材８の第一の表面１７上に有利に沈着され得ることを示し、粒子４及び多孔性基材８の多孔性表面の両方は、有利には周囲温度である。

図４〜図６は他の実施形態を示し、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５は、多孔性基材２３３の第一の表面２３４に有利に沈着され得るものであり、有利には粒子２０５だけが周囲温度であり、多孔性基材２０３の第一の表面２３４は、反応性熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５が多孔性基材２３３の第一の表面２３４に「直ぐに」接着できるように「予熱」されている。図４〜図６中に示し、関連した下記の説明中に記載した実施形態において、発明者は、粒子２０５が多孔性基材２３３の第一の表面２３４に沈着する時に多孔性基材２３３の第一の表面２３４を予熱することによる粒子２０５の「消え去り（rolling away）」または「吹き飛び（blowing away）」の防止を述べている。

反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子８，２０５の粒径分布の範囲は、有利には，多孔性基材８，２０５の繊維９５または繊維束の間の隙間９３の中に反応性熱可塑性粉末を注入するための粉末含浸法に使用される粉末の粒径分布の範囲よりも大であり得る。１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子８は、有利には１５０から１０００μｍの間よりも大であり得る。１つの実施形態において、反応性（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子８は、有利には、２から５ｍｍの間の範囲の直径を有し得る。

熱固定ステージ４０は、その上に反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４を有する多孔性基材８を第一のスティールネットコンベアベルト１４からピックアップし、粒子４をオーブン５に運ぶための第二のスティールネットコンベアベルト１５を含む。オーブン５は、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４を上に有する多孔性基材８と、前記第二のスティールネットコンベア１５を温める熱空気層流１６を提供できる。前記オーブン５は、１分及び５分の間の滞留時間中に、基材８の温度を約１９０℃及び２２０℃の間に上げるのに適した任意の加熱装置であり得る。１つの実施形態において、前記多孔性基材８は、繊維強化織物、ガラスマットまたは繊維ベッドであり得る。

装置２００は、場合により、熱対流オーブン５，２０９の後にベルトプレス４０７を装備し得るものであり、ベルトプレスは高温域４０５及び低温域４０３を有し、高温域４０５はドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料２８Ｂ，２８５Ｂを受け取るために、及び予備含浸された強化材料２８Ｂ，２８５Ｂを２５０℃未満または２５０℃に１バール以上または１バール圧で加熱することができ、低温域４０３は、十分に含浸され硬化された熱可塑性複合シートを受け取り、その十分に含浸され硬化された熱可塑性複合シートを２５℃に冷却することができる。

第一及び第二のスティールネットコンベアベルト１４，１５は、作業場２４１に置かれている脚２４３によって支持され得る。第一及び第二のスティールネットコンベアベルト１４，１５は、矢印６の方向に回転し、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４を上に有する多孔性基材８を、粒子４をオーブン５に運ぶための第一のスティールネットコンベアベルト１４から運び得る。

プリプレグ回収ステージ５０は、プリプレグ２８を回収するための少なくとも１つの回収ロール２５と、供給ロール２０からの多孔性基材８及びその上に熱的に固定された粒子の配列９を有するプリプレグ２８とを含む。少なくとも１つの回収ロール２５は、多孔性基材８の第一の表面１７の平面に直交する軸の周りに矢印７の方向に回転することによってプリプレグ２８を回収し得る。

図２は、図１の２−２軸に沿った装置２００の粒子分布ステージ３０の縦断面図を示す。図２は、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４が上に沈着された多孔性基材８の第一の表面１７を示す。多孔性基材８は、上に粒子４を有する第一の表面１７及びそれらの間の空間１１を含む。１つの実施形態において、多孔性基材８は、繊維強化織物または繊維ベッドであり、その上にある反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４は顆粒である。反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子８の粒径分布は、有利には、反応性の（重合可能な）熱可塑性粉末を多孔性基材８の繊維９５または繊維束の間の隙間９３の中に注入するための粉末含浸法に用いられる粉末の粒径分布よりも大であり得る。１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４は、有利には１５０から１０００μｍの間よりも大であり得る。１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４は、有利には２から５ｍｍの間の範囲の直径を有し得る。１つの実施形態において、熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４の形状は顆粒、ペレット、フレーク、パスティル、針、塊及び小片であり得る。

以下、「顆粒」は砂粒より大きく、小石より小さい、直径２ｍｍから４ｍｍの間の粒子として定義される。

以下、「ペレット」は、約２ｍｍ及び５ｍｍの間の直径を有する丸い、球状または円柱状体として定義される。

以下、「フレーク」は、２ｍｍ^２より大きい表面積、並びに、０．０２ｍｍ及び０．１ｍｍの間の厚さを有する粒子として定義される。

以下、「パスティル」は、保護コーティングを施された活性触媒熱可塑性または熱硬化性樹脂材料である。パスティルは、低剪断変形ジャケット付混合機及びパスティレーターを用いて調製され得る。得られるパスティルは、形状が異なり、約２ｍｍから約１００ｍｍの直径及び１ｍｍから１０ｍｍの厚さを有する。

以下、「針」は松葉のような細く、長く、尖ったものとして定義される。

以下、「塊」は、短く、厚い小片または塊として定義される。

以下、「チップ」は、全体から切断された反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の小さな断片として定義される。

図３Ａは、図１の３Ａ−３Ａ軸に沿った装置２００の粒子プリプレグ回収ステージ５０の縦断面図である。図３Ａは、ドレープ性のあるプリプレグ２８を示す。プリプレグ２８はドレープ性である。何故ならば、熱的に固定された粒子２６５の配列９は、図２に示した反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４を部分的に溶融することによって熱的に固定されるからである。図３Ａに示された、部分的に溶融された反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２６５は、多孔性基材８の繊維９５または繊維束の間の隙間９３に流入し得るものであり、プリプレグ２８がオーブン５から出て、プリプレグ２８回収ステージ５０中で冷却され、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂がその融点以下に冷える時、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂が結晶化または固形化し、粒子２６５が多孔性基材８の繊維または繊維束に熱的に固定される結果になる。プリプレグ２８は、ドレープ性である。何故ならば、熱的に固定された粒子２６５の配列９は、第一の表面１７の上に熱的に固定されており、空間１８によって分離されているからである。一方、ドレープ性のないプリプレグ２８は、低溶融粘度の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子４をオーブン５の中で完全に溶融して粒子２６５を形成することにより形成され得る。

図３Ｂは、図１の３Ｂ−３Ｂ軸に沿った装置２００の粒子プリプレグ回収ステージ５０の縦断面図を示す。図３Ｂに示したプリプレグ２８Ａは、ドレープ性なしであり得る。何故ならば、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の少なくとも１つの層９７，１９が形成されており、それは空隙を有さないからである。１つの実施形態において、図１〜図２に示した反応性の（重合可能な）粒子４は、完全に溶融されて反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の層９７を形成する。層９７の第一の部分９９は、図２、図３Ａに示した多孔性基材８の繊維９５または繊維束の間の隙間９３に含浸されるかまたは押し付けられ得る。層９７の押し付けられたまたは含浸された第一の部分９９は、層１９を形成することができ、ここで、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂が繊維９３または繊維束に熱的に固定される。完全に溶融された層９７は、図３Ａに示した配列９の粒子２６５の間の空間１８に流入し、層９７及び／または層１９になる。他の実施形態において、完全に溶融された反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂層９７は溶融し、基材８の中に本質的に完全に延在し、基材８中に層１９及び層１３を形成する。以下、「熱的に固定された（thermally fixed）」とは、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子２６５が、溶融過程で基材８の繊維９５または繊維束に化学的に結合するようになるか、またはファンデルワールス力もしくは他の誘引性分子間力によって引きつけられるようになる反応性の機能（reactive functionalities）を意味する。

図３Ｂはドレープ性のないプリプレグ２８Ｂを示す。ドレープ性がないのは、完全に溶融された反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂２６５の第一の部分９７が多孔性基材８の繊維９５または繊維束の間の隙間９３に流入し、いくらかの溶融物が多孔性基材８の繊維９５または繊維束の間に含浸するかまたは押し付けられ、多孔性基材８中に反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の少なくとも１つの層１３，１９を形成するからである。多孔性基材８の繊維または繊維束の間の隙間に流入しない完全に溶融した反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂２６５の残部９９は、多孔性基材８の第一の表面１７の上に横たわる層２３Ａを形成する。

空隙のないラミネートまたは複合構造は、ドレープ性のあるまたはドレープ性のない反応性の（重合可能な）ポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８から作成され得る。ドレープ性のない反応性の（重合可能な）ポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８は、熱的に固定されるかまたは圧縮成型される時に完全に溶融されている低溶融粘度の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の少なくとも１つの層１３，１９または２３Ａであり得る。熱と圧力の組み合わせは、低粘度の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂を多孔性基材８の繊維９５または繊維束に浸透させ、少なくとも１つの層１３，１９を形成し得る。

１つの実施形態において、多孔性基材８の第一の表面１７上の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２６５は、繊維ベッドの最上部に配置された反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂顆粒で、繊維ベッドの繊維束中の繊維９５の間の隙間９３に反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４を含浸することによって繊維ベッドの繊維束中に部分的に溶解される。以下、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂は、多孔性基材８の第一の表面１７上の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４として定義され、これは、後に部分的にまたは完全に重合され得るものである。

図４はポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８７を製造するための装置２５３の縦断面図を示す。具体的に、装置２５３は、プリプレグ２８５の第一の表面２３３上の反応性の熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５を熱的に固定するのに先立って、プリプレグ２８７の多孔性基材２３４の第一の表面２３３を予熱するためであり得る。

装置２５３は、組み合わされた粒子の沈着及び熱固定ステージ２２７と、プリプレグ仕上げステージ２２９及びプリプレグ回収ステージ２３７とを含む。組み合わされた粒子の沈着及び熱固定ステージ２２７の少なくとも１つの供給ロール２００は、多孔性基材２３４の第一の表面２３３の平面に直交する軸の周りに矢印１００の方向に回転することによって展開し得る。

図５は、図４の５−５軸に沿った装置の縦断面図を示す。図４〜図５は反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５が多孔性基材２３３の第一の表面２３４上に有利に沈着され得ることを示しており、ここで多孔性基材２３４の第一の表面２３３は、有利には、周囲温度である粒子２０５がその上に沈着する前にも少なくとも９０℃に加熱されている。

図４は反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５が多孔性基材２３４の第一の表面２３３の上に有利に沈着され得る実施形態を示しており、ここで、粒子２０５だけが有利には周囲温度であるが、多孔性基材２０４の第一の表面２３３は、「予熱」されており、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５が多孔性基材２３４の第一の表面２３３に「直ちに」接着することを可能にしている。図４〜図５に示され、下記の関連する説明に記載された実施形態において、発明者は、粒子２０５が多孔性基材２３４の第一の表面２３３上に沈着される時、多孔性基材２３４の第一の表面２３４を予熱することにより粒子２０５の「消え去り」または「吹き飛び」が防げることを述べている。

組み合わされた粒子の沈着及び熱固定ステージ２２７は、第一のスティールネットコンベアベルト２１７と、多孔性基材２３４を供給するための少なくとも１つの供給ロール２００と、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５が充填されている少なくとも１つのホッパー２２５と、多孔性基材２３４の第一の表面２３３上に沈着した反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２３５の熱的に固定された配列を含む。組み合わされた粒子の沈着及び熱固定ステージ２２７は、多孔性基材２３４の第一の表面２３３の予熱のための予熱オーブン２０７を含み、従って粒子２０５が多孔性基材２３４の第一の表面２３３上に無作為に沈着される時、粒子２０５の第一の部分が多孔性基材２３４の第一の表面２３３へ熱的に固定され得るものであり、粒子２３５の配列として粒子２０５が熱的に固定され得るものである。本発明のこの実施形態において、粒子２０５が多孔性基材２３４の第一の表面２３３上に沈着する時に、多孔性基材２３４の第一の表面２３３を予熱することによって粒子２０５の「消え去り」または「吹き飛び」が防止される。

反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５の粒径分布の範囲は図５、図６Ａ及び図６Ｂ中に示し、本明細書中の説明と関連して示されるように、これは有利には多孔性基材２３４の繊維２２１または繊維束の間の隙間２９５の中に反応性の（重合可能な）熱可塑性粉末を注入するための粉末含浸法に使用される粉末の粒径分布の範囲よりも大であり得る。１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５は、有利には、１５０から１０００μｍの間よりも大であり得る。１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５は、有利には２から５ｍｍの間の範囲の直径を有し得る。

プリプレグ仕上げステージ２２９は、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２３５の熱的に固定した配列を上に有する多孔性基材２３４を第一のスティールネットコンベアベルト２１７からピックアップし、熱的に固定された粒子２３５の配列をオーブン２０９中に運ぶための第二のスティールネットコンベアベルト２２３を含む。オーブン２０９は、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２３５の熱的に固定された配列を上に有する多孔性基材２３４及び第二のスティールネットコンベア２３３に、熱空気層流を提供し得る。オーブン２０９は、約１から約５分の間の滞留時間中に、多孔性基材２３４の温度を約１９０℃及び２２０℃の間に上昇する能力のある任意の適した加熱装置であり得る。１つの実施形態において、多孔性基材２３４は繊維強化織物、ガラスマットまたは繊維ベッドである。

第一及び第二のスティールネットコンベアベルト２１７，２２３は、作業場２３９に置かれている脚２４５によって支持され得る。第一及び第二のスティールネットコンベアベルト２１７，２２３は、矢印６０の方向に回転し、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２３５の熱的に固定された配列を上に有する多孔性基材２３４を、粒子２３５の熱的に固定した配列をオーブン２０９中に運ぶための第一のスティールネットコンベアベルト２１７から運び得る。

プリプレグ回収ステージ２３７は、プリプレグ２８５を回収するための回収ロール２１５と、供給ロール２００からの多孔性基材２３４を含むプリプレグ２８５と、その上に熱的に固定された粒子の配列２３１とを含む。少なくとも１つの回収ロール２１５は、多孔性基材２３４の第一の表面２３３の平面に直交する軸の周りを矢印６５の方向に回転することによって、プリプレグ２８５を回収し得る。

図５は図４の５−５軸に沿った装置２５３の組み合わされた粒子の沈着及び熱固定ステージ２２７の縦断面図を示す。図５は、熱的に固定された粒子配列２３５を示す。プリプレグ２８５はドレープ性である。何故ならば、熱的に固定された粒子２０５の配列２３５は、粒子２０５が多孔性基材２３４の予熱された第一の表面２３３からの熱移動に触れるかまたは受ける場合、部分的に溶融する反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５を部分的に溶融することによって熱的に固定され得るからである。図５に示す、部分的に溶融した反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５からの溶融物は、多孔性基材２３４の繊維２２１または繊維束の間の隙間２９５に流入し得るものであり、熱的に固定された粒子配列２３５が組み合わされた粒子の沈着及び熱的固定ステージ２２７のオーブン２０７から出てきた後に、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂がその融点以下に冷え、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂が結晶化または固化し、粒子２０５が多孔性基材２３４の第一の表面２３３中の繊維２２１または繊維束に熱的に固定される結果になる。プリプレグ２８５は、ドレープ性であり得る。何故ならば、熱的に固定された粒子２０５の配列２３５は、第一の表面２３３の上に熱的に固定され、空間２５０によって隔てられているからである。

図６Ａは、図４の６Ａ−６Ａ軸に沿った装置２５３の粒子プリプレグ回収ステージ２３７の縦断面図を示す。図６Ａは、熱的に固定された粒子配列２３５を有するドレープ性のあるプリプレグ２８５を示す。プリプレグ２８５Ａは、ドレープ性である。何故ならば、熱的に固定された粒子２０５の配列２３５は、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子２０５が、多孔性基材２３４の予熱された第一の表面２３３からの熱移動に触れるかまたは受ける時に部分的に溶融することによって熱的に固定され得るからである。図５に示す、部分的に溶融された反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子２０５からの溶融物は、多孔性基材２３４の繊維２２１または繊維束の間の隙間２９５に流入し得るものであり、熱的に固定された粒子の配列２３５が、組み合わされた粒子の沈着及び熱的固定ステージ２２７のオーブン２０７から出てきた後、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂がその融点以下に冷え、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂が結晶化または固化し、粒子２０５が多孔性基材２３４の第一の表面２３３中の繊維２２１または繊維束に熱的に固定される結果になる。プリプレグ２８５は、ドレープ性であり得る。何故ならば、熱的に固定された粒子２０５の配列２３５は、第一の表面２３３の上に熱的に固定され、空間２５０によって隔てられているからである。

図６Ｂは、図４の６Ｂ−６Ｂ軸に沿った装置２５３の粒子プリプレグ回収ステージ２３７の縦断面図を示す。図６Ｂ中に示したプリプレグ２８５Ｂはドレープ性なしであり得る。何故ならば、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の少なくとも１つの層３９７，３６０が形成されており、これは空隙を有さないからである。１つの実施形態において、図４〜図５中に示した反応性の（重合可能な）粒子２０５は、完全に溶融され、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の層３９７を形成する。層３９７の部分３９９は、図４、図６Ａに示す多孔性基材２３４の繊維２２１または繊維束の間の隙間２９５に含浸または押し込まれ得るものであり、層３６０を形成する。ここで、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂が、繊維２２１または繊維束に熱的に固定され、図６Ａに示す配列２３５の粒子３６５の間の空間２５５の中に充満し、一緒に流入るして層３６０になる。他の実施形態において、完全に溶融された反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の層９７は溶融し、基材２３４の中に本質的に完全に延在し、基材２３４中に層３６０及び３６７を形成する。以下、「熱的に固定された」とは、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子２０５が溶融過程中に基材２３４の繊維２２１または繊維束に化学的に結合するかまたはファンデルワールス力または他の誘引性分子間力によって誘引されるという反応性の機能を意味する。図６Ｂはドレープ性のないプリプレグ２８５Ｂを示す。ドレープ性がないのは、完全に溶融した反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂３９７の第一の部分３９９が多孔性基材２３４の繊維２２１または繊維束の間の隙間２９５に流入しており、そのためいくらかの溶融物が多孔性基材２３４の繊維２２１または繊維束の間に含浸または押し付けられており、多孔性基材２３４中に反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の少なくとも１つの層３６０、３６７を形成しているからである。多孔性基材２３４の繊維または繊維束の間の隙間に流入しない完全に溶融した反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の残部３９５は、多孔性基材２３４の第一の表面２３３上にある層３９７を形成する。

空隙のないラミネートまたは複合構造は、ドレープ性のあるまたはドレープ性のない反応性の（重合可能な）ポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８５Ａ，Ｂから作成され得る。ドレープ性のない反応性の（重合可能な）ポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８５Ａは、図３Ｂに示すように熱的に固定されるかまたは圧縮成型された時に、完全に溶融している低溶融粘度の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子４，２０５の少なくとも１つの層９７，１９及び／または１３であるか、または図６Ｂ中のような層３９７，３６０及び／または３６７である。熱及び圧力の組み合わせは、低粘度の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂を繊維９５，２２１の間を通過させて多孔性基材８，２３４に浸透させ得る。

反応性の（重合可能な）熱可塑性複合プリプレグ２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂ及び熱可塑性樹脂ベースの完全に重合したシートは、粉末含浸または溶媒もしくはスラリーベースの含浸またはホットメルト含浸技術を用いて粉末大環状ポリエステルオリゴマーから製造され得る。しかし、粉末含浸または溶媒もしくはスラリーベースの含浸またはホットメルト含浸技術は以下の理由により好ましくない。

粉末を前駆物質として使用することは高価となる。何故ならば、通常利用できる顆粒の粉砕は追加の製造工程であり、これはポリエステル及びポリアミドの場合、低温で行わねばならないからである。また、粉末含浸に続く粉末の溶融はドレープ性のない連続した熱可塑性層を形成する。

溶媒を使用するまたはスラリーベースの方法は、プロセス中のスラリー担体または溶媒の蒸発の問題があり、これらの方法は非常に複雑で高価となる。

ホットメルト技術の使用には、押し出し機及びロトフォーマーなどの複雑な溶融、注入及び供給システムの使用が必要であり、また繊維ベッドを含浸する前に供給装置の内部で高度な重合を開始しなければならない問題がある。

従って、粉末含浸または溶媒もしくはスラリーベースの含浸またはホットメルト含浸技術を必要としないプリプレグ２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂ及び熱可塑性樹脂ベースの完全に重合したシートを作成するためのプロセス、即ち、低溶融粘度の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４，２０５がプリプレグ２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂの多孔性基材８，２３４の第一の表面１７，２３３に直接沈着され、熱可塑性樹脂ベースの完全に重合したシートが得られるプロセスのニーズが長年感じられてきた。粉末含浸または溶媒もしくはスラリーベースの含浸またはホットメルト含浸技術に替わるこのプロセスにおいて、低溶融粘度の反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子４，２０５の多孔性基材８，２３４上の第一の表面１７，２３３への直接の沈着に引き続いて、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子４，２０５を溶融し、場合により加圧して低溶融粘度の粒子４，２０５の一部または全部の多孔性基材８，２３４の繊維または繊維束９５，２２１への含浸または押し込みが行われる。単に周囲温度の樹脂粒子４，２０５が直接多孔性基材８，２３４の第一の表面１７，２３３に沈着されることが要求されるプロセスが、沈着される前に反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４，２０５が溶融され、スラリーにされ、混合されまたは溶媒、フィラーまたは可塑剤で希釈されることが要求されるプロセスよりも好ましい。何故ならば、これらの工程を避けることによってより安価となるからである。硬化される（重合される）前に約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子４，２０５がＣｙｃｌｉｃｓＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｓｃｈｅｎｅｃｔａｄｙ，ＮＹ１２３０８，ＵＳＡ（サイクリクスコーポレイション、アメリカ合衆国ニューヨーク１２３０８，シェネクタディ）から商業的に入手できる。ＣＢＴ（登録商標）１００及びＣＢＴ（登録商標）２００は加熱により水と同程度の粘度に溶融し、ついで触媒によりエンジニアリング熱可塑性ＰＢＴに重合する。ＣＢＴ１００は加工温度が１９０〜２４０℃の間であることを特徴とし、ＣＢＴ２００は１７０〜２４０℃の範囲である。高い溶融粘度を有する熱可塑性または熱硬化性樹脂が一体化前の繊維ベッドなどの多孔性基材８，２３４の第一の表面１７，２３３及び繊維及び繊維束９５，２２１の中に緊密に接触すること確実にするために、５，０００ｃｐよりも高い溶融粘度を有する熱可塑性または熱硬化性樹脂を溶融することが必要な場合、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂粒子４を多孔性基材８，２３４の第一の表面１７，２３３に沈着する前に粒子４，２０５を溶融することが用いられる。

図７は、反応性の（重合可能な）ポリマーが予備含浸された強化材料を作成するための方法１００のフロー図を示す。方法１００のステップ１１５において、約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂が、予備含浸されるべき多孔性基材８の第一の表面１１７に適用される。

方法１００のステップ１１５の１つの実施形態において、熱硬化できる熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子４は、周囲温度において固体粒子フィーダーなどのホッパー１０から多孔性基材８の第一の表面１１７に沈着され得る。

方法１００のステップ１２０において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂は、反応性の（重合可能な）熱可塑性樹脂の第一の部分が多孔性基材の隙間に流入し、硬化可能な熱可塑性または熱硬化性樹脂の残部が固体で残るように、第一の時間ｔ_１に亘り第一の温度Ｔ_１に加熱して硬化可能な熱可塑性または熱硬化性樹脂の第一の部分を部分的に溶融することによって、多孔性基材の第一の表面の隙間の中に熱的に固定される。

繊維強化複合材または繊維強化ラミネートなどの繊維で強化されたプラスチック材料は、方法１００におけるように、先ず反応性の（重合可能な）ポリマーが予備含浸された強化材料（「プリプレグ」）を形成することによって製造され得る。方法１００において、プリプレグは、繊維強化材料を反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂で含浸することによって形成される。

１つの実施形態において、方法１００は、一体化段階を含み得る。ここでは、複数のプリプレグが反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂複合シートなどのラミネートに一体化される。ポリエステル及びナイロン材料ベースの繊維強化プラスチック材料は、先ず繊維強化物を熱可塑性または熱硬化性樹脂で含浸してプリプレグを形成し、ついで同じものを１つ、２つまたはそれ以上を熱可塑性複合シートなどのラミネートに一体化して製造され得る。一体化段階においては、含浸前に多層ベッドとして置かれ得る繊維強化材料を完全に含浸するために一体化が必要であり得る。

方法１００の一体化段階の１つの実施形態において、プリプレグは、熱と圧力を加えることによって一体化され得る。反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の溶融粘度が約５ｃｐから約５，０００ｃｐの間よりも大きいならば、一体化によって実質的に空隙のないラミネートを達成するために高温及び高圧が要求される。

硬化される前に約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂がＣｙｃｌｉｃｓＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｓｃｈｅｎｅｃｔａｄｙ，ＮＹＵＳＡから入手可能である。加工中に非常に低い溶融粘度を有することで、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂が密な繊維状プレフォームまたはベッドに対してより容易に含浸することが可能になる。溶融により、及び適切な触媒の存在下で、重合が起こり、反応性の（重合可能な）熱可塑性樹脂が硬化してラミネートを形成する。

方法１００の１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂は重合触媒及び直鎖ポリエステルまたは直鎖ポリアミドの混合物であり得る。ここで、重合触媒は、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂が繊維強化材料の中に含浸するように、方法１００の加熱及び含浸ステップ１１７，１２０中の熱可塑性または熱硬化性樹脂の溶融粘度を特徴づけるように選ばれる。

方法１００の１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂は、重合触媒及び直鎖のポリアルキレンテレフタレート（ここで、アルキレンは約２及び約８の間の炭素原子を有する）または直鎖のポリアルキレンアミド（ここで、アルキレンは約４及び約１２の間の炭素原子を有する）の混合物であり得る。

方法１００の１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱硬化性樹脂は、２官能性エポキシ（ビスフェノール−Ａのジグリシジルエーテル）マトリクス系などのエポキシ樹脂系であり得る。

方法１００の１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱硬化性樹脂は、反応性の（重合可能な）不飽和ポリエステル樹脂またはエポキシ樹脂であり得る。不飽和ポリエステル樹脂（ＵＳＲ）は、熱硬化成型樹脂の三番目に大きい種類である。ポリエステルは、スチレンなどのビニルモノマーに溶解する低分子量の粘性液体であって、堅い固体に硬化する前に望みの形状に樹脂を成型または成形することを容易にする。通常の用途はガラス繊維強化シャワーストール、船体、トラックキャップ及びエーロフォイル、建築パネル、車体部品及びトリムである。無機物充填ＵＰＲは、合成大理石カウンタートップ及び車体パテに用いられる。非充填ＵＰＲは、ゲルコート及び維持コーティングに用いられる。アジピン酸はこれらの樹脂における引っ張り強度及び屈曲強度を改善し、特殊な用途に高いレベルで柔軟で曲げ易い製品を与え得る。通常の不飽和ポリエステル樹脂の一般的な型である１−アルキッド樹脂は、可塑剤の用途において、低粘度及び高い柔軟性が評価されるアジピン酸を使用する。ＵＰＲ樹脂は主に芳香族ポリマーである。ＵＰＲの柔軟性は、芳香族酸の部分をアジピン酸で置換することにより増加する。無水マレイン酸のような硬化サイトモノマーは、ポリマーのバックボーン内に不飽和を提供するために組み入れられる。架橋はスチレンモノマー／希釈剤のフリーラジカル付加重合による。

方法１００の１つの実施形態において、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂は、反応性大環状オリゴマーポリエステル、反応性大環状オリゴマーポリブチレンテレフタレート、反応性大環状オリゴマーポリエチレンテレフタレート、反応性大環状オリゴマーポリカーボネート及び反応性ラクタムモノマーであり得る。

方法１００の１つの実施形態において、繊維強化材料は、炭素繊維、ガラス繊維、バサルト繊維及びポリマー繊維であり得る。

方法１００のステップ１２０において、反応性の熱可塑性または熱硬化性樹脂は、多孔性基材の第一の表面の隙間の中に熱的に固定されている。

ステップ１２０において、硬化性の（curable）熱可塑性または熱硬化性樹脂の第一の部分が第一の時間ｔ_１に亘り、第一の温度Ｔ_１への加熱により部分的に溶融され、それにより、反応性熱可塑性樹脂の第一の部分が多孔性基材の隙間に流入し、硬化性の熱可塑性または熱硬化性樹脂の残部が固体で残る。

方法１００の１つの実施形態において、熱可塑性または熱硬化性樹脂の形状は、顆粒、ペレット、フレーク、パスティル、針、塊及び小片からなる群から選ばれる。

方法１００の１つの実施形態において、多孔性基材は、炭素繊維、ガラス繊維、バサルト繊維及びポリマー繊維からなる群から選ばれる強化材料である。

方法１００の１つの実施形態において、強化材料は、ロービング、テープ、ウェブ、ウィーブ、二軸または多軸織物、編物、組みひも、ランダムマット及びフリースからなる群から選ばれる形状である。

１つの実施形態におけるステップ１２０において、第一の温度は約１９０℃及び約２２０℃の間であり、第一の時間は約１分及び５分の間である。

方法１００の１つの実施形態において、強化材料の表面積あたりの強化材料の重量は約２００ｇ／ｍ^２及び約４、０００ｇ／ｍ^２の間であり、反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントは反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３０％から約８０％の間である。

以下、反応性の（重合可能な）熱可塑性または熱硬化性樹脂の粒子１００ｇ／ｍｍ^２の積載は、４６０ｇ／ｍｍ^２ＧＦ織物上の７０ｗｔ％に等しく（顆粒径はより小さくなる必要がある）、１０００ｇ／ｍｍ^２は８１０ｇ／ｍｍ^２ＧＦ織物上で３０ｗｔ％に等しく、８１０ｇ／ｍｍ^２ＣＦ織物上で３８ｗｔ％に等しい。これは、「基材あたり１層」に対するものであることを常に意味する。８１０ｇ／ｍ^２ＧＦの４層に対しては１７００ｇ／ｍ^２であるが、同じ３０％程度の繊維容積比に対しては４０００ｇ／ｍ^２まで樹脂が沈着される。

１つの実施形態におけるステップ１２０において、第一の温度は１９０℃であり、第一の時間は１分未満または１分である。

方法１００の１つの実施形態において、強化材料の表面積あたりの強化材料の重量は約４６０ｇ／ｍ^２であり、反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントは反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３４％から約３５％の間である。

方法１００の１つの実施形態において、強化材料の表面積あたりの強化材料の重量は約６２０ｇ／ｍ^２であり、反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントは、反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３３％から約３６％の間である。

方法１００の１つの実施形態において、強化材料の表面積あたりの強化材料の重量は約８１０ｇ／ｍ^２であり、反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントは、反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３４％から約３６％の間である。

１つの実施形態において、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料プリプレグ２８Ａ，２８５Ａは、第一の表面１７，２３１を有する多孔性基材８，２３４、その上に無作為に配置された反応性熱可塑性樹脂の粒子４，２０５を含む。ここで、無作為に配置された粒子４，２０５のそれぞれの部分９９，３９９が強化材料の第一の表面１７，２３１の隙間９３，２９５の中に含浸され、それらの間の空間１１，５０が隣接した無作為に配置された粒子４，２０５を分離している。

ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，２８５Ａの１つの実施形態において、反応性熱可塑性粒子は約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する。

ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，２８５Ａの１つの実施形態において、それぞれの粒子の間の隙間の面積は、約２ｍｍ^２及び約２００ｍｍ^２の間である。

ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，２８５Ａの１つの実施形態において、粒子は約１ｍｍから約５ｍｍの間の直径及び約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する。

ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，２８５Ａの１つの実施形態において、粒子は０．５ｍｍ及び３ｍｍの間の厚さ及び１ｍｍ及び約８ｍｍの間の直径を有する。

ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，２８５Ａの１つの実施形態において、粒子は約１ｍｍから約８ｍｍの間の直径及び約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する。

ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，２８５Ａの１つの実施形態において、粒子は大環状オリゴマーブチレンテレフタレートから作成される。

ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，２８５Ａの１つの実施形態において、粒子は約１ｍｍ及び約５ｍｍの間の直径及び約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する。

１つの実施形態において、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，２８５Ａを形成する方法は、第一の表面１７，２３１を有する多孔性基材８，２３４を提供すること、及びその上に約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する反応性熱可塑性樹脂の本質的に無作為に配置された粒子４，２０５の配列９，２３５を熱的に固定することを含む。

強化材料８，２３４の少なくとも１つのフィーダー装置２０，２００と、ポリマーが予備含浸された強化材料８，２３４の少なくとも１つの受取装置２５，２１５及びその上に少なくとも１つのフィーダー装置２０，２００からの強化材料８，２３４を有する少なくとも１つのコンベアベルト１４，１５，２１７，２２３と、反応性熱可塑性粒子４，２０５が充填され、強化材料８，２３４の表面積（ｍ^２）に対して、反応性熱可塑性粒子４，２０５の１００ｇ／ｍ^２及び約１０００ｇ／ｍ^２の間を沈着するための粒子沈着ホッパー１０，２２５と、強化材料８，２３４の第一の表面１７，２３１上の反応性熱可塑性粒子４，２０５の温度を、強化材料８，２３４の第一の表面１７，２３１上の反応性熱可塑性粒子４，２０５がオーブン５，２０９の中に存在する滞留時間に亘って実質的に均一に維持するための少なくとも１つの熱対流オーブン５，２０９と、少なくとも１つのコンベアベルト１４，１５，２１７，２２３であって、強化材料８，２３４の第一の表面１７，２３１上の反応性熱可塑性粒子４，２０５の滞留時間がその速度に基づいて定まるコンベアベルト１４，１５，２１７，２２３と、を含むドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）を形成するための装置２００，２５３。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、コンベアベルト１４，１５，２１７，２２３の速度は１分当たり約１メーター及び１分当たり約４メーターの間である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、強化材料８，２３４の第一の表面１７，２３１上の反応性熱可塑性粒子４，２０５がオーブン５，２０９中に存在する滞留時間は約１分及び約５分の間である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）を形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、反応性熱可塑性材料は、反応性大環状オリゴマーポリエステル、反応性大環状オリゴマーポリブチレンテレフタレート、反応性大環状オリゴマーポリエチレンテレフタレート、反応性大環状オリゴマーポリカーボネート及び反応性ラクタムモノマーからなる群から選ばれる。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、熱可塑性または熱硬化性樹脂の形状は、顆粒、ペレット、フレーク、パスティル、針、塊及び小片からなる群から選ばれる。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、多孔性基材は、炭素繊維、ガラス繊維、バサルト繊維及びポリマー繊維からなる群から選ばれる強化材料である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、強化材料８，２３４は、ロービング、テープ、ウェブ、ウィーブ、二軸または多軸織物、編物、組みひも、ランダムマット及びフリースからなる群から選ばれる形状である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、温度は約１９０℃及び約２２０℃の間であり、滞留時間は約１分及び５分の間である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、強化材料の表面積あたりの強化材料の重量は約２００ｇ／ｍ^２及び約２，０００ｇ／ｍ^２の間であり、反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントは反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して、約３０％から約８０％の間である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、温度は１９０℃であり、滞留時間は１分未満または１分である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、強化材料の表面積あたりの強化材料の重量は約４６０ｇ／ｍ^２であり、反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントは反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して、約３４％から約３５％の間である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、強化材料表面積あたりの強化材料の重量は約６２０ｇ／ｍ^２であり、反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントは反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３３％から約３６％の間である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、強化材料の表面積あたりの強化材料の重量は約８１０ｇ／ｍ^２であり、反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントは反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して、約３４％から約３６％である。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、反応性熱可塑性粒子４，２０５は０．５ｍｍ及び３ｍｍの間の厚さ及び１ｍｍ及び約８ｍｍの間の直径を有する。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、反応性熱可塑性粒子４，２０５は約１ｍｍから約８ｍｍの間の直径及び約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、反応性熱可塑性粒子４，２０５は大環状オリゴマーブチレンテレフタレートから作成される。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、反応性熱可塑性粒子４，２０５は約１ｍｍ及び約５ｍｍの間の直径及び約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する。

ドレープ性のあるまたはドレープ性のないポリマーが予備含浸された強化材料（プリプレグ）２８Ａ，Ｂ，２８５Ａ，Ｂを形成するための装置２００，２５３の１つの実施形態において、熱対流オーブン５，２０９の後にベルトプレスが含まれる。ここで、ベルトプレスは高温域及び低温域を有し、高温域はドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料を受け取るために及び予備含浸された強化材料を２５０℃未満または２５０℃に１バール以上または１バール圧で加熱するものであり、低温域は十分に含浸され硬化された熱可塑性複合シートを受け取るために及び十分に含浸され硬化された熱可塑性複合シートを２５℃まで冷やすためのものである。

１つの実施形態において、熱可塑性複合シート２８Ｂ，２８５Ｂを形成するための方法は、強化材料８，２３４のフィーダーロ−ル２０，２００と、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料８，２３４の受取ロール２５，２１５及びフィーダーロ−ル２０，２００からの強化材料８，２３４をその上に載せるコンベアベルト１４，２１７を提供すること（ここで、強化材料８，２３４は、熱可塑性複合シートの全重量に基づく一繊維含量を有する）、及び、反応性熱可塑性粒子４，２０５が充填され、強化材料８，２３４の表面積（ｍ^２）に対して反応性熱可塑性粒子４，２０５を２４０ｇ／ｍ^２及び約４７０ｇ／ｍ^２の間を沈着するための粒子沈着ホッパー１０，２２５を提供することを含む。

１つの実施形態において、熱可塑性複合シート２８Ｂ，２８５Ｂを形成するための方法は、強化材料８，２３４の第一の表面１７，２３１上の反応性熱可塑性粒子４，２０５がオーブン５，２０９中に存在する滞留時間中、強化材料８，２３４の第一の表面１７，２３１上の反応性熱可塑性粒子４，２０５を約１９０℃及び約２２０℃の間に実質的に均一に維持するための熱対流オーブン５，２０９を提供することを含む。

１つの実施形態において、熱可塑性複合シート２８Ｂ，２８５Ｂを形成するための方法が、強化材料８，２３４の第一の表面１７，２３１上の反応性熱可塑性粒子４，２０５の滞留時間がコンベアベルト１４，２１７の速度に基づいているコンベアベルト１４，２１７を提供すること及び熱対流オーブン５，２０９の後にベルトプレスを提供することを含み、ここで、ベルトプレスは、高温域及び低温域を有し、高温域はドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料２８Ｂ，２８５Ｂを受け取るために、及び予備含浸された強化材料２８Ｂ，２８５Ｂを２５０℃未満または２５０℃に１バール以上または１バール圧で加熱するものであり、低温域は十分に含浸され硬化された熱可塑性複合シートを受け取るために及び十分に含浸され硬化された熱可塑性複合シートを２５℃まで冷やすためのものである。

熱可塑性複合シート２８Ｂ，２８５を形成するための方法の１つの実施形態において、強化材料８，２３４の繊維含量は、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料２８Ｂ，２８５Ｂの重量に対して、約５０重量％及び約７０重量％の間である。

本発明の実施形態の上記の記述は説明の目的で示されている。この記述は、網羅的であること、または本発明をここに開示された形式に正確に制限することを意図するものではなく、明らかに多くの変更及び変形が可能である。

Claims

約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する反応性熱可塑性樹脂の粒子を予備含浸されるべき多孔性基材の第一の表面に付着させることを含む、反応性ポリマーが予備含浸された強化材料を作成する方法であって、
前記反応性熱可塑性樹脂の粒子は前記多孔性基材の第一の表面に周囲温度で付着させられ、また、前記反応性熱可塑性樹脂の粒子の第一の部分が前記多孔性基材の第一表面の隙間に流入し、硬化性の熱可塑性樹脂粒子の残部が固体で残存するように前記反応性熱可塑性樹脂の粒子の第一の部分を第一の時間の時間（ｔ_１）に亘って第一の温度（Ｔ_１）まで加熱することにより溶融して前記多孔性基材を含浸するものであり、
前記残部が約０及び約１００％の間である場合、前記粒子の間の隙間の面積は約２ｍｍ^２及び約２００ｍｍ^２の間であり、または前記反応性熱可塑性樹脂の粒子が実質的に完全に溶融した場合、本質的に隙間がないものである反応性ポリマーが予備含浸された強化材料を作成する方法。
前記反応性熱可塑性樹脂が反応性大環状オリゴマーポリエステル、反応性大環状オリゴマーポリブチレンテレフタレート、反応性大環状オリゴマーポリエチレンテレフタレート、反応性大環状オリゴマーポリカーボネート及び反応性ラクタムモノマーからなる群から選ばれる請求項１に記載の方法。
前記熱可塑性樹脂の形状が顆粒、ペレット、フレーク、パスティル、針、塊及び小片からなる群から選ばれる請求項２に記載の方法。
前記多孔性基材が炭素繊維、ガラス繊維、バサルト繊維及びポリマー繊維からなる群から選ばれる強化材料である請求項２に記載の方法。
前記強化材料がロービング、テープ、ウェブ、ウィーブ、二軸または多軸織物、編物、組みひも、ランダムマット及びフリースからなる群から選ばれる形状である請求項４に記載の方法。
前記第一の温度が約１９０℃及び約２２０℃の間であり、前記第一の時間が約１分及び５分の間である請求項２に記載の方法。
前記強化材料の表面面積あたりの前記強化材料の重量が約２００ｇ／ｍ^２及び約２，０００ｇ／ｍ^２の間であり、前記反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントが、前記反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３０％から約８０％の間である請求項２に記載の方法。
前記第一の温度が１９０℃であり、前記第一の時間が１分未満または１分である請求項２に記載の方法。
前記強化材料の表面面積あたりの前記強化材料の重量が約４６０ｇ／ｍ^２であり、前記反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントが、前記反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３４％から約３５％の間である請求項２に記載の方法。
前記強化材料の表面面積あたりの前記強化材料の重量が約６２０ｇ／ｍ^２であり、前記反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントが、前記反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３３％から約３６％の間である請求項２に記載の方法。
前記強化材料の表面面積あたりの強化材料の重量が約８１０ｇ／ｍ^２であり、前記反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントが、前記反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３４％から約３６％の間である請求項２に記載の方法。
第一の表面を有する多孔性基材と、
その上に反応性熱可塑性樹脂の無作為に配置された粒子であって、無作為に配置された前記各粒子の一部分が強化材料の第一の表面の隙間に含浸され、さらに、それらの間の空間が、隣接する無作為に配置された粒子を隔てる粒子と、を含むドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料。
前記反応性熱可塑性粒子が約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する請求項１２に記載のドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料。
前記各粒子の間の隙間の面積が約２ｍｍ^２及び約２００ｍｍ^２の間である請求項１２に記載のドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料。
前記粒子が約１ｍｍから約５ｍｍの間の直径、並びに、約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する請求項１２に記載のドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料。
前記粒子が０．５ｍｍ及び３ｍｍの間の厚さ、並びに、１ｍｍ及び約８ｍｍの間の直径を有する請求項１２に記載のドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料。
前記粒子が約１ｍｍから約８ｍｍの間の直径、並びに、約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する請求項１２に記載のドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料。
前記粒子が大環状オリゴマーブチレンテレフタレートから作成される請求項１２に記載のドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料。
前記粒子が約１ｍｍ及び約５ｍｍの間の直径並びに約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する請求項１６に記載のドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料。
第一の表面を有する多孔性基材を提供すること、及び
前記第一の表面の一部を覆う約５ｃｐ及び約５，０００ｃｐの間の溶融粘度を有する反応性熱可塑性樹脂の本質的に均一に配置された粒子の配列を形成することを含み、
ここで、反応性熱可塑性粒子の一部が強化材料の第一の表面の一部の隙間の中に含浸され、第一の表面の残分が反応性熱可塑性粒子の残分によって覆われずに残るものであり、
ポリマーが予備含浸された強化材料をドレーピングすること、を含むドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料を形成するための方法。
強化材料のフィーダーロール、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料の受取ロール及び前記フィーダーロールからの強化材料を上に載せるコンベアベルトと、
反応性熱可塑性樹脂粒子が充填され、前記強化材料の表面積（ｍ^２）に対して、前記反応性熱可塑性粒子を２４０ｇ／ｍ^２及び約４７０ｇ／ｍ^２の間で沈着する粒子沈着ホッパーと、
前記強化材料の第一の表面上の前記反応性熱可塑性粒子の温度を、強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子がオーブン中に存在する滞留時間に亘って実質的に均一に維持するために適合された熱対流オーブンと、
前記強化材料の第一の表面上の前記反応性熱可塑性粒子の滞留時間がコンベアベルトの速度に基づいて定まるコンベアベルトを含むドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料を形成するための装置。
前記ベルトの速度が１分あたり約１メーター及び１分あたり約４メーターの間である請求項２１に記載の装置。
前記強化材料の第一の表面上の前記反応性熱可塑性粒子がオーブン中に存在する前記滞留時間が約１分及び約５分の間である請求項２１に記載の装置。
前記反応性熱可塑性材料が反応性大環状オリゴマーポリエステル、反応性大環状オリゴマーポリブチレンテレフタレート、反応性大環状オリゴマーポリエチレンテレフタレート、反応性大環状オリゴマーポリカーボネート及び反応性ラクタムモノマーからなる群から選ばれる請求項２２に記載の装置。
前記熱可塑性樹脂の形状が顆粒、ペレット、フレーク、パスティル、針、塊及び小片からなる群から選ばれる請求項２４に記載の装置。
前記多孔性基材が炭素繊維、ガラス繊維、バサルト繊維及びポリマー繊維からなる群から選ばれる強化材料である請求項２４に記載の装置。
前記強化材料がロービング、テープ、ウェブ、ウィーブ、二軸または多軸織物、編物、組みひも、ランダムマット及びフリースからなる群から選ばれる形状である請求項２６に記載の装置。
前記温度が約１９０℃及び約２２０℃の間であり、前記滞留時間が約１及び５分の間である請求項２４に記載の装置。
前記強化材料の表面面積あたりの前記強化材料の重量が約２００ｇ／ｍ^２及び約２，０００ｇ／ｍ^２の間であり、前記反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントが、前記反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３０％から約８０％である請求項２４に記載の装置。
前記温度が１９０℃であり、前記滞留時間が１分未満または１分である請求項２４に記載の装置。
前記強化材料の表面積あたりの前記強化材料の重量が約４６０ｇ／ｍ^２であり、前記反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントが、前記反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３４％から約３５％の間である請求項２４に記載の装置。
前記強化材料の表面積あたりの前記強化材料の重量が約６２０ｇ／ｍ^２であり、前記反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントが、前記反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３３％から約３６％の間である請求項２４に記載の装置。
前記強化材料の表面積あたりの強化材料の重量が約８１０ｇ／ｍ^２であり、前記反応性熱可塑性樹脂の重量パーセントが、前記反応性ポリマーが予備含浸された強化材料の重量に対して約３４％から約３６％の間である請求項２４に記載の装置。
前記反応性熱可塑性粒子が０．５ｍｍ及び３ｍｍの間の厚さ、並びに、１ｍｍ及び約８ｍｍの間の直径を有する請求項２４に記載の装置。
前記反応性熱可塑性粒子が約１ｍｍから約８ｍｍの間の直径、並びに、約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する請求項２４に記載の装置。
前記反応性熱可塑性粒子が大環状オリゴマーブチレンテレフタレートから作られる請求項２４に記載の装置。
前記反応性熱可塑性粒子が約１ｍｍ及び約５ｍｍの間の直径、並びに、約１ｍｍ及び約８ｍｍの間の長さを有する請求項３７に記載の装置。
前記熱対流オーブン後に、高温域と低温域を有するベルトプレスを含み、
前記高温域が前記ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料を受け取るために、及び前記予備含浸された強化材料を２５０℃未満または２５０℃に１バール以上または１バール圧で加熱するものであり、
前記低温域が十分に含浸し硬化した熱可塑性複合シートを受け取るために及び前記十分に含浸し硬化した熱可塑性複合シートを２５℃まで冷却するものである請求項２４に記載の装置。
強化材料のフィーダーロール、ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料の受取ロール及びフィーダーロールからの強化材料を上に載せるコンベアベルトを提供すること、
ここで、前記強化材料は熱可塑性複合シートの全重量に基づく一繊維含量を有するものであり、
反応性熱可塑性粒子が充填され、強化材料の表面積（ｍ^２）に対して、前記反応性熱可塑性粒子を２４０ｇ／ｍ^２及び約４７０ｇ／ｍ^２の間で沈着する粒子沈着ホッパーを提供すること、
前記強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子がオーブン中に存在する滞留時間中、前記強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子を、約１９０℃及び約２２０℃の間に本質的に均一に維持するために適合された熱対流オーブンを提供すること、
前記強化材料の第一の表面上の反応性熱可塑性粒子の滞留時間がコンベアベルトの速度に基づいて定まるコンベアベルトを提供すること、及び
前記熱対流オーブンの後にベルトプレスを提供することを含み、
前記ベルトプレスは高温域と低温域を有し、前記高温域が前記ドレープ性のあるポリマーが予備含浸された強化材料を受け取るために、及び前記予備含浸された強化材料を２５０℃未満または２５０℃に１バール以上または１バール圧で加熱するものであり、前記低温域が十分に含浸し硬化した熱可塑性複合シートを受け取るために及び前記十分に含浸し硬化した熱可塑性複合シートを２５℃まで冷却するためのものである熱可塑性複合シートを形成する方法。
強化材料の繊維含量が、熱可塑性組成物の重量に対して、約５０％及び約７０重量％の間である請求項３９に記載の方法による複合材を形成する方法。