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Verfahren zur Herstellung von kri stallinen Zeolithen
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Aromaten für die chemische Industrie werden derzeit überwiegend aus
Reformat und Pyrolyse-Benzin gewonnen, beides Produkte der Mineralölverarbeitung.
Im Zuge der Substitution von Erdölprodukten ist es von bedeutendem Interesse, aus
Methanol, das u. a. aus Kohle synthetisiert werden kann, Aromaten herzustellen.
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In jüngster Zeit wurde die Wirkung von Zeolithen bestimmter Struktur
bekannt. Diese Zeolithe mit einem hohen SiO2/Al2O3 Molverhältnis wurden durch hydrothermale
Reaktion von Natriumalumiat mit SiO2 in stark alkalischer Lösung und in Gegenwart
von organostickstoffhaltigen, kationisch wirksamen Verbindungen, wie Tetraalkylammoniumverbindungen
he rge stellt. Sie kri stalli si er ten während mehrerer Tage. Durch Austausch der
Na-Ionen gegen NH4-Ionen und anschließendes Calcinieren werden diese Katalysatoren
in die aktive H-Form überführt.
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Diese u. a. in der DOS 24 38 252 (Mobil Oil) beschriebenen Kontakte
haben die Eigenart, bei der Synthese von Kohlenwasserstoffen aus Methanol neben
Aromaten auch in beträchtlichem Ausmaß niedermolekulare aliphatische und olelinische
Kohlenwasserstoffe zu erzeugen.
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Durch eine entsprechende Aufarbeitung dieser zwangsweise anfallenden
Nebenprodukte könnte die Ausbeute an Aromaten erheblich erhöht werden.
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Es ist bereits vorgeschlagen worden, spezielle Zeolithe, bei denen
anstelle von Aluminium Eisen zur Synthese eingesetzt wird (DOS 30 28 980, Shell
International), zur Uberführung von niederen Alkanen in Aromaten einzusetzen. Dieses
Verfahren hat den Nachteil, daß nur relativ geringe Mengen des erwünschten Produktes
anfallen. Außerdem wird zur Synthese dieser speziellen Zeolithe eine teuere Schablonenverbindung
benötigt.
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Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß man spezielle zeolithische
Katalysatoren herstellen kann, wenn man zur Synthese dieser Kontakte anstelle der
bisher bekannten kationisch wirkenden Schablonenverbindungen Verbindungen mit organo
stickstoffhaltigen Anionen, nämlich N-Carboxyalkylaminosäuren wie z. B. Ethylendiamintetraes
sig säure und/oder Nitrilotries sigsäure bzw. deren Salze als Schablonenverbindung
verwendet. Die erfindungsgenzäß hergestellten kristallinen Katalysatoren weisen
die Eigenschaft auf, sowohl Methanol als auch aliphatische und olefinische Kohlenwasserstoffe
in Aromaten überführen zu können.
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Gegenstand der Erfindung ist daher ein Verfahren zur Herstellung von
kristallinen Zeolithen, das darin besteht, daß man eine wäßrige alkalische Lösung,
die eine Alunainiumkomponente in Form von Metall, Oxiden, Hydroxiden, Salzen, organischen
Metall-Verbindungen, eine Siliciumkomponente in Form von Oxiden, Gelen, Siliciumhydrosolen,
Wasserglas, Kieselsäuren und organischen Siliciumverbindungen enthält, sowie ggf.
Alkaliverbindungen, unter Rühren bei erhöhter Temperatur in Gegenwart von Schablonenverbindungen
umsetzt, anschließend trocknet und ggf. cylciniert, dadurch gekennzeichnet, das
als Schablonenverbindung N-Carboxyalkylaminosäuren bzw. deren Salze verwendet werden
und diese mit der Ansatzlösung innig vermischt etwa
15 - 200 Stunden,
insbesondere 24 - 60 Stunden bei etwa 90 - 220 OC, insbesondere bei etwa 100 - 180
°C, gerührt werden, der abgegebene Feststoff getrocknet und bei Temperaturen von
etwa 500 - 600 °C calciniert, anschließend ggf. einem Ionenaustausch unterworfen
und nochmals calciniert wird.
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Es kann von Vorteil sein, den Kristallisationsvorgang durch Animpfen
mit erfindungsgemäß hergestellten kristallinen Zeolithen einzuleiten.
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Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung der erfindungsgemäß
hergestellten kristallinen Zeolithe in einem einstufigen Prozeß für die Umwandlung
von ggf. sauerstoffhaltigen, organischen Verbindungen in Aromaten sowie die Verwendung
der erfindungsgemäß hergestellten kristallinen Zeolithe in einem zweistufigen Prozeß,
bei dem im ersten Schritt ggf. sauerstoffhaltige organische Verbindungen bei erhöhter
Temperatur in Aromaten und Aliphaten überführt werden und in einem zweiten Schritt
bei erhöhter Temperatur diese Aliphaten in zusätzliche Aromaten umgewandelt werden.
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Bei der Synthese der erfindungsgemäß hergestellten kristallinen Zeolithe
geht man von Aluminium- und Siliciumkomponenten und ggf. Alkaliverbindungen aus,
die in Gegenwart von Ethylendiamintetraessigsäure und/oder Nitrilotries sigsäure
bzw. deren Salze, wie vorher erwähnt, bei erhöhter Temperatur kristallisieren.
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Die erfindungsgemäß hergestellten kristallinen Zeolithe werden aus
Komponenten hergestellt, die das entsprechende Element enthalten. Als Aluminiumkomponente
kann man u. a. das Metall, Oxide bzw. Hydroxide, Aluminate, Aluminiumsalze oder
auch organische Aluminiumverbindungen einsetzen. Als Siliciumkomponente
kann
man u. a, Siliciumoxide in jeder Form, Wasserglas, Siliciumhydrosole, Siliciumgele,
pyrogene Kieselsäuren und organische Siliciumverbindungen wie z. B. Tetraalkylorthosilikate
verwenden. Natürlich eignen sich auch Kombinationen der oben angeführten Verbindungen;
sie können in jeder Reihenfolge zusammengegeben werden. Als mineralisierendes Mittel
können ggf. u. a.
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Alkali- und Erdalkalihydroxide, die entsprechenden Halogenide, Sulfate,
Nitrate, Acetate usw. dienen.
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Die nach der Kristallisation anfallende Mutterlauge kann nach entsprechenden
Ergänzungen in den Prozeß zurückgeführt werden.
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Bei der Herstellung der erfindungsgemäß hergestellten Zeolithe ist
zu beachten, daß mit der Siliciumkomponente nzetallhaltige Verunreinigungen zusätzlich
eingebracht werden können.
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Die für die Zeolithsynthese erforderliche Reaktionstemperatur kann
in weiten Grenzen schwanken, sie liegt zwischen etwa 90 °C und etwa 220 °C, bevorzugt
ist eine Temperatur von etwa 100 bis etwa 180 OC. Für die Herstellung der erfindungsgemäß
hergestellten kristallinen Zeolithe ist eine Reaktionszeit von etwa 15 - 200 Stunden,
bevorzugt von etwa 24 - 60 Stunden notwendig.
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Als Syntheselösung dient eine Mischung aus Ethylendianzintetraessigsäure
und/oder Nitrilotriessigsäure bzw. deren Salzen, einer Aluminium-, einer Siliciumkomponente
und ggf. einer Alkaliverbindung. Dabei gelten für die Einsatzprodukte folgende Mengenbereiche:
| breit bevorzugt |
| SiO2/Al2O3 10 - 300 25 - 110 |
| H2O/SiO2 5 - 300 10 - 100 |
| M/SiO2 0.010 - 3.0 0.015 - 2.3 |
| R/SiO2 0.001 - 5 0.015 - 1.0 |
| OH-/SiO2 0.001 - 1 0.01 - 0.8 |
Tabelle 1 In vorstehender Tabelle sind die Molverhältnisse angegeben. Dabei bedeuten
M - Alkali- oder Erdalkalikomponente und R - Ethylendiamintetraes sig säure und/oder
Nitrilotriessigsäure bzw. deren Salze.
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Die bei der Synthese angefallenen kristallinen Produkte wurden der
Röntgenbeugung unterworfen; dabei wurden folgende Netzebenenabstände gefunden:
| Interplanarer Abstand re. Intensität |
| d (Å) |
| 11.1 # 0.3 S |
| 1 0. 0 - 0. 3 S |
| 7.4 + 0.2 W |
| 7.1 # 0.2 W |
| 6.3 # 0.2 W |
| 6.04 # 0.2 W |
| 5.56 # 0.1 W |
| 5.01 # 0.1 W |
| 4.60 # 0.08 W |
| 4.25 # 0.08 W |
| 3.85 # 0.07 VS |
| 3.71+0.05 S |
| 3.04 # 0.03 | W |
| 2. 99# 0. 02 W |
| 2.94 # 0.02 W |
Tabelle 2 Hierbei bedeuten S = stark, VS = sehr stark, W = schwach Diese Werte wurden
nach Standard-Techniken bestimmt. Dabei wurden ein Philips PW 1130 Generator mit
Ni-gefilterter Cu-Kα-Strahlung und ein Goniometer eingesetzt.
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Bekanntermaßen können geringe Abweichungen in Lage und Intensität
der Netzebenenabstände eintreten, bedingt durch den Einsatz von anderen Kationen,
Veränderungen im Silicium-Aluminium-Verhältnis sowie durch thermische Behandlung.
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Zur Entfernung der Schablonenverbindung werden die erfindungsgemäß
hergestellten kristallinen Zeolithe in Gegenwart von Luft, Stickstoff, Ammoniak
und/oder Wasserdampf bei 100 - 700 OC calciniert. Bevorzugt ist eine Calcinier-Temperatur
von etwa 550 °C. Zur Erhöhung ihrer Aktivität können die Silikate mehrere Stunden
bei Temperaturen bis zu etwa 800 C mit Wasserdampf behandelt werden oder es kann
eine Säurebehandlung angezeigt sein.
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Zur Verwendung als Katalysator sollten die erfindungsgemäß hergestellten
kristallinen Zeolithe in ionenausgetauschter Form eingesetzt werden. Dabei kann
die Wasserstofform durch Calcinieren der Ammoniumform, die wiederum durch Ionenaustausch
aus der Natriumform hergestellt wurde, erhalten werden oder durch Behandlung mit
verdünnter Säure. Ferner lassen sich die Kationen der erfindungsgemäß hergestellten
kristallinene Zeolithe gegen Metallionen der Gruppen IIa, IIIa, IVa, Ib, IIb, IVb
und/oder VIII des Periodensystem. in bekannter Weise austauschen. Kombinationen
o. a. Metallionen können natürlich auch angewendet werden. Außerdem können die erfindungsgemäß
hergestellten kristallinen Zeolithe mit Metallsalzlösungen getränkt oder mit den
entsprechenden Metallsalzen, -oxiden und/oder -hydroxiden innig vermischt werden.
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Besonders bevorzugt sind mit Ga, Zn oder Al behandelte Zeolithe, die
gegenüber den in der EP 30 811 beschriebenen Kontakten bei der Dehydrocyclodimerisierung
von Alkanen und Olefinen zu Aromaten wesentlich höhere Ausbeuten erbringen.
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Die erfindungsgemäß hergestellten kristallinen Zeolithe enthalten
je nach Reaktionsbedingungen, verschieden große Kristallite.
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Es ist häufig wünschenswert, Katalysatoren mit anderen Materialien
zu vermischen. Diese Materialien können aktiv oder inaktiv bezüglich ihrer katalytischen
Eigenschaften sein. Daher können die erfindungsgemäß hergestellten kristallinen
Zeolithe sowohl mit natürlichen oder anderen synthetischen Zeolithen vermischt werden,
als auch mit anderen Materialien, wie z. B. Cellulosederivaten, Tonen und/oder Metalloxiden.
Letztere können entweder natürlich vorkommen oder aus gelatinierten Niederschlägen,
Solen oder Gelen einschließlich Mischungen mit Metalloxiden be stehen.
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Auch können diese Zuschlagstoffe in Kombinationen eingesetzt werden.
Dabei kann das Grundmaterial in Form eines Cogels vorliegen. Auch können die Anteile
der Zuschlagstoffe untereinander und zusammen mit den erfindungsgemäß hergestellten
kristallinen Zeolithen in weiten Grenzen variieren. Eingesetzt werden können diese
Zusätze in einem Bereich von 1 - 99 Gew. - %, bevorzugt 5 - 80 Gew. -o.
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Die erfindungsgemäß hergestellten kristallinen Zeolithe können vorteilhafterweise
zahlreiche Reaktionen katalysieren, wie Überführung von z. B. Dimethylether und/oder
Methanol oder anderen (niederen) Alkoholen oder Fischer-Tropsch-Syntheseprodukten
in Kohlenwasserstoffe, wie Olefine und Aromaten, sowie von Alkanen und Olefinen
zu Aromaten. Ferner lassen sich diese erfindungsgemäß hergestellten kristallinen
Zeolithe verwenden für Alkylierungen, Di sproportionierungen, Cracken, Hydrocracken,
1 somerisierungen, Hydrierungen und Dehydrierungen.
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Die Umsetzung der Alkane und Olefine zu Aromaten erfolgt bei einer
Temperatur von etwa 300 - 700 °C, besonders bevorzugt ist eine Temperatur von etwa
500 - 650 °C. Anwendung von Druck kann von Vorteil sein. Der erste Temperaturschritt
liegt bei 250 - 600 OC, bevorzugt bei 350 - 410 "C.
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Die folgenden Beispiele dienen der weiteren Veranschaulichung der
Art der Erfindung und ihrer praktischen Durchführung.
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Beispiel I (Herstellung) Zu 500 g Wasser werden 150 g Ludox HS 40
(40 Gew.-% SiO2; 0. 43 Gew. -% Na2O) sowie 227 g des Dinatriumsalzes der Ethylendiamintetraessigsäure,
in 500 g Wasser gelöst, zugegeben. Ferner wird eine Lösung, bestehend aus 99 g Wasser,
55. 9 g NaOH und 6. 1 g NaAlO2 (54 Gew.-% A1203; 41 Gew.-% Na2O), in o. a.
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Mischung eingebracht und homogenisert. Zur Beschleunigung der Kristallisation
werden geringe Mengen an Impfkristallen zugegeben.
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Die Syntheselösung hat dann folgende molare Zusammensetzung: SiO2/Al203
30.8 H2O/SiO2 66. 0 Na/SiO2 2.72 R1/SiO2 0. 6 R1 bedeutet das Dinatriumsalz der
Ethylendiamintetraessigsäure.
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Der Ansatz wird anschließend 24 Stunden unter Rühren in einem Autoklaven
auf ca. 170 C erhitzt.
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Nach dem Abkühlen wird das kristallisierte Produkt abfiltriert, mit
ca. 1.5 1 deionisiertem Wasser gewaschen und ca. 16 Stunden bei ca. 120 OC getrocknet.
Dieses Produkt zeigt ein Röntgenbeugungsdiagramm. wie in Tabelle 2 angegeben. Anschließend
wird bei ca.
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540°C in Luft calciniert. Zur Überführung in die H-Form wird der Zeolith
3 mal mit der 10-fachen Menge einer 10 zeigen NH NO -4 3 Lösung ionenausgetauscht,
mit deionisierten Wasser gewaschen, bei etwa 120°C getrocknet und erneut ca. 16
Stunden bei etwa 540 C calciniert.
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Beispiel 2 (Herstellung) Wie in Beispiel 1 ausführlich beschrieben,
wird eine Syntheselösung mit folgenden Molverhältnissen angesetzt und aufgearbeitet.
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SiO2/Al2O3 30.8 H2O/SiO2 66.0 Na/SiO2 0.58 R2/SiO2 0. 1 R2 bedeutet
Nitrilotriessigsäure.
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Dieses Produkt zeigt ein Röntgenbeugungsdiagramm, wie in Tabelle 2
angegeben.
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Beispiel 3 (Herstellung) Wie in Beispiel 1 ausführlich beschrieben,
wird eine Syntheselösung mit folgenden Molverhältnissen angesetzt und aufgearbeitet.
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SiO2/Al2O3 30.8 H2O/SiO2 66. 0 Na/SiO2 0. 3 3 R 3/SiO2 0. 015 R3 bedeutet
das Trinatriumsalz der Nitrilotriessigsäure.
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Dieses Produkt zeigt ein Röntgenbeugungsdiagramm, wie in Tabelle 2
angegeben.
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Beispiel 4 (Herstellung) Wie in Beispiel 1 ausführlich beschrieben,
wird eine Syntheselösung mit folgenden Molverhältnissen angesetzt und aufgearbeitet.
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SiO2/Al2O3 90.0 H2O/SiO2 66. 0 Na/SiO2 2.1 R3/SiO2 0.6 R3 hat dieselbe
Bedeutung wie in Beispiel 3.
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Dieses Produkt zeigt ein Röntgenbeugungsdiagramm, wie in Tabelle 2
angegeben.
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Beispiel 5 (Herstellung) Wie in Beispiel 1 ausführlich beschrieben,
wird eine Syntheselösung mit folgenden Molverhältnissen angesetzt und aufgearbeitet.
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SiO2/Al 203 30.8 H2O/SiO2 10.0 Na/SiO2 0, 68 R4/SiO2 0. 1 R4 bedeutet
das Tetranatriumsalz der Ethylendiamintetraessigsäure, Dieses Produkt zeigt ein
Röntgenbeugungsdiagramm, wie in Tabelle 2 angegeben.
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Beispiel 6 (Ionenaustausch) Ein Zeolith in der H-Form, der nach Beispiel
2 hergestellt war, wurde in an sich bekannter Weise einem Ionenaustausch mit Zn(NO3)2-Lösung
unterworfen. Nach dem Austausch wurde mit deionisiertem Wasser gewaschen und getrocknet.
Das Produkt enthielt dann 0, 65 Gew. - % Zn.
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Eine weitere Probe desselben H-Zeolithen wurde mit einer Ga(NO3)2-Lösung
getränkt und anschließend calciniert. Das Produkt enthielt dann 0. 53 Gew. - % Ga.
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Beispiel 7 (Anwendung) 4 ml eines Kontaktes, wie er in Beispiel 1
beschrieben ist, mit einer Korngröße von 1 - 2 mm, der zur Konfektionierung mit
40 Gew. - <10 eines inerten Bindemittels ausgeformt war, wurde in einer Mikrotestapparatur
mit Methanol und Isobutan in einmaligem Durchgang getestet. Die herbei angwandten
Versuchsbedingungen und erzielten Testergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle
3 enthalten.
| Einsatzprodukt Methanol Isobutan |
| Versuchsbedingungen |
| Reaktionstemperatur (°C) 380 500 |
| Reaktionszeit (h) 5 5 |
| Reaktionsdruck (bar) 1 1 |
| Katalysatormenge (ml) 4 4 |
| Katalysatorbelastung 1 (LHSV) 1.2 (1/h) |
| Schleppgas N2 (1/h) 0.8 0.8 |
| Bei Raumtemperatur kondensierte |
| Kohlenwasserstoffe (Gew. -%) (1) 29. 5 |
| Gesamtaromaten (Gew. -%) (2) 92. 8 |
| BTX-Aromaten (Gew. -%) (2) 58. 0 |
| Bis -80°C kondensierte Kohlen- |
| wasserstoffe (Gew.-7o) (1) 53. 9 |
| Nicht kondensierte Kohlenwasser- |
| stoffe (Gew.-%) (1) 16.6 |
| Bei Raumtemperatur kondensierte |
| Kohlenwasserstoffe (Gew.-%) (3) 15. 1 |
| Gesamtaromaten (Gew.-%) (2) 99. 0 |
| BTX-Aromaten (Gew. -%) (2) 80. 5 |
Tabelle 3
(1) Gew.-%, bezogen auf den CH2-Gehalt des eingesetzten
Methanol s (2) Gew.-%, bezogen auf die bei Raumtemperatur kondensierten Kohlenwasserstoffe
(3) Gew.-%, bezogen auf das eingesetzte Isobutan Beispiel 8 (Anwendung) 4 ml eines
Kontaktes mit einer Korngröße von 1 - 2 mm, wie er in Beispiel 2 beschrieben ist,
der zur Konfektionierung mit 40 Gew.-% eines inerten Bindemittels ausgeformt war,
wurde in einer Mikrotestapparatur mit Methanol und Isobutan in einmaligem Durchgang
getestet. Die hierbei angewandten Versuchsbedinungen und erzielten Testergebnisse
sind in nachfolgender Tabelle 4 enthclten.
| Einsatzprodukt Methanol Isobutan |
| Versuchsbedingungen |
| Reaktionstemperatur (°C) 380 500 |
| Reaktionszeit (h) 5 5 |
| Reaktionsdruck (bar) 1 1 |
| Katalysatormenge (ml) 4 4 |
| Katalysatorbelastung 1 (LHSV) 1.2 (1/h) |
| Schleppgas N2 (1/h) 0.8 0.8 |
| Bei Raumtemperatur kondensierte |
| Kohlenwasserstoffe (Gew. -%) (1) 35. 1 |
| Gesamtaromaten (Gew. - %) (2) 90. 8 |
| BTX-Aromaten (Gew.-%) (2) 56.7 |
| Bei -80°C kondensierte Kohlen- |
| wasserstoffe (Gew. -%) (1) 50.5 |
| Nicht kondensierte Kohlenwasser- |
| stoffe (Gew.-%) (1) 14.4 |
| Bei Raumtemperatur kondensierte |
| Kohlenwasserstoffe (Gew. -%) (3) 13. 6 |
| Gesamtaromaten (Gew.-%) (2) | | 98.9 |
| BTX-Aromaten (Gew. - <10) (2) 82. 5 |
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Tabelle 4 (1) Gew.-%, bezogen auf den CH2-Gehalt des eingesetzten
Methanols (2) Gew. - %, bezogen auf die bei Raumtemperatur kondensierten Kohlenwasserstoffe
(3) Gew. - <10, bezogen auf das eingesetzte Isobutan In den vorgenannten Beispielen
beträgt der Umsatz von Isobutan über 90 %.
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Beispiel 9 (Anwendung) 4 ml des im Herstellungsbeispiel 2 beschriebenen
Katalysators, der jedoch zusätzlich vor der Konfektionierung mit Zn2+ bzw. Ga3+
entsprechend der Arbeitsvorschriftim Herstellungsbeispiel 6 ausgetauscht wurde,
werden in der Mikrotestapparatur unter den bereits beschriebenen Versuchsbedingungen
mit Isobutan getestet. Die Ergebnisse sind in Tabelle 5 aufgeführt.
| Zn2+ ausge- Ga3+ dotier- |
| tauschter ter |
| Katalysator Katalysator |
| Bei Raumtemperatur kondensier- |
| bare Kohlenwasserstoffe |
| (Gew. - %) (1) 32. 5 43.4 |
| Gesamtaromaten (2) 99. 5 99.8 |
| BTX-Aromaten (2) 90.4 89.4 |
Tabelle 5 (1) Gew. -<10, bezogen auf das eingesetzte Isobutan (2) Gew. -%, bezogen
auf die bei Raumtemperatur kondensierten Kohlenwasserstoffe Beispiel 10 (Anwendung)
In diesen Beispiel wird die zweistufige Fahrweise angewandt, bei der im 1. Reaktor
Methanol zu Kohlenwasserstoffen und Wasser umgewandelt wird. Nach Abscheidung des
Wassers und der aromatenhaltigen Phase werden die bei Raumtemperatur nicht kondensierten
Kohlenwasserstoffe einem 2. Reaktor zugeführt, in welchem die Restgase unter gleichzeitiger
Bildung von Wasserstoff, Methan u. a. niedermolekularen Kohlenwasserstoffen dehydrocyclodimerisiert
werden. Der 1. Reaktor der Mikrotestapparatur enthält einen Kontakt der Korngröße
1 - 2 mm, hergestellt nach
Beispiel 2 unter Verwendung von 40 Gew.
- <10 eines inerten Bindemittels. Der 2. Reaktor ist gefüllt mit einem Ga-dotierten
Kontakt (nach Beispiel 2 hergestellt) der Korngröße 1 - 2 mm, welcher nach dem Beispiel
6 unter Verwendung von 40 Gew. - % eines inerten Bindemittels hergestellt wurde.
Die Versuchsbedingungen und erzielten Testergebnisse sind in Tabelle 6 enthalten.
| Versuchsbedingungen für den 1. Reaktor |
| Reaktionstemperatur (°C) | 380 |
| Reaktionszeit (h) 5 |
| Reaktionsdruck (bar) 1 |
| Katalysatormenge (ml) 4 |
| Katalysatorbela stung (LHSV) 1 |
| Schleppgas Stickstoff (l/h) 0. 8 |
| Versuchsbedingungen für den 2. Reaktor, wie oben, außer |
| Reaktionstemperatur (°C) 500 |
| Bei Raumtemperatur kondensierte Kohlenwasserstoffe |
| im Abscheider des 1. Reaktors |
| Gew. - % (1) 3 5. 7 |
| Gesamtaromaten (Gew.-%) (2) 85.0 |
| BTX-Aromaten (Gew.-%) (2) 53.8 |
| Bei Raumtemperatur kondensierte Kohlenwasserstoffe |
| im Abscheider des 2. Reaktors |
| Gew.-% | 28.3 |
| Gesamtaromaten (Gew.-%) (2) 99. 8 |
| BTX-Aromaten (Gew. -%) (2) 79. 6 |
| Abgas (3) + Verluste (1) 36. 1 |
Tabelle 6
Gew.-%, bezogen auf den CH2-Gehalt des eingesetzten Methanol
s (2) Gew.-%, bezogen auf die bei Raumtemperatur kondensierten Kohlenwasserstoffe
(3) Das Abgas (ohne Schleppgas) ethält ca. 50 Vol.-% H2 und ca. 24 Vol.-% Methan