DE3723146A1 - Verfahren zur herstellung eines elektrodensubstrats und so hergestelltes elektrodensubstrat, dessen physikalischen eigenschaften einheitlich sind - Google Patents

Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats und bezieht sich detaillierter auf ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung eines Elektrodensubstrats mit einheitlichen physikalischen Eigenschaften, insbesondere eines Elektrodensubstrats für Brennstoffzellen mit geringen Kosten und günstiger Produktivität und auf das nach diesem Verfahren erhaltene Elektrodensubstrat.

Als Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats für Brennstoffzellen usw. wurden bisher verschiedene Verfahren vorgeschlagen. Zum Beispiel wurden ein Verfahren, bei dem dispergierte Kohlenstoffasern der Papierherstellung unterzogen wurden (siehe US-PS 39 98 689) und ein Verfahren der chemischen Aufdampfung von thermisch zersetztem Kohlenstoff auf ein Gewebe von Kohlenstoffasern (siehe US-PS 38 29 327) vorgeschlagen.

Als anderes Verfahren gibt es ein Verfahren, bei dem ein Alkohol mit einem Siedepunkt von größer als 150°C als vorbereitendes Bindemittel zur Ausbildung einer Masse bzw. eines Vlies von Pechfasern verwendet wird und danach dieses Pechfaservlies der Carbonisierung und Wärmebehandlung in einer nichtoxidierenden Atmosphäre unterzogen wird (siehe US-PS 39 91 169).

Darüber hinaus gibt es als weiteres Verfahren ein Verfahren, bei dem ein Gewebe, das Pechfasern umfaßt, die durch Blasspinnen hergestellt wurden, dem Unschmelzbarmachen und Carbonisieren unterzogen wird, wodurch das Kohlenstoffasergewebe erhalten wird (siehe US-PS 39 60 601).

Weiterhin wurde ein Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats für eine Brennstoffzelle vom einpoligen Typ vorgeschlagen, wobei das Verfahren die Schritte des Formpressens einer Mischung, die kurze Kohlenstoffasern als Grundlage, ein kohlenstoffhaltiges Harzbindemittel, wie Phenolharz und organische Granulate als Porenregulator, wie Polyvinylalkohol, Polyethylen und Polypropylen umfaßt, und des Calcinierens des so formgepreßten Körpers umfaßt (siehe US-PSen 45 06 028 und 46 66 755).

Obwohl durch die obengenannten Verfahren verschiedene Elektrodensubstrate hergestellt wurden, ist es sehr schwierig, über das gesamte Elektrodensubstrat einheitliche physikalische Eigenschaften zu erreichen.

Obwohl das Elektrodensubstrat im allgemeinen die Form einer dünnen Platte einnimmt, zeigen die Werte der physikalischen Eigenschaften, die an verschiedenen Punkten der ebenen Oberfläche des Elektrodensubstrats gemessen wurden, Schwankungen.

In dem Fall, in dem z. B. die Verbindung, die als Grundmaterial Kohlenstoffasern enthält, einer Metallform zugegeben wird und dem Formpressen oder Walzpressen unterzogen wird, ist das Auftreten einer uneinheitlichen Zufuhr dieser Verbindung unvermeidlich, und als Ergebnis werden die physikalischen Eigenschaften des so erhaltenen Elektrodensubstrats ungleich.

Insbesondere in dem Fall, in dem der Wert der Biegefestigkeit des Elektrodensubstrats schwankt, besteht bei der Handhabung des Elektrodensubstrats eine Bruchgefahr, und in dem Fall, in dem die Roh- bzw. Schüttdichte (nachfolgend als Schüttdichte bezeichnet) des Elektrodensubstrats uneinheitlich ist, werden Teile mit großer thermischer Beständigkeit und elektrischem Widerstand erzeugt, und insbesondere in dem Fall, bei dem der Wert der thermischen Beständigkeit schwankt, treten Teile, die auf hohe Temperaturen erwärmt werden, lokal im Elektrodensubstrat auf, um das Sintern des Katalysators zu beschleunigen, wodurch die Lebensdauer der Elektrode verringert wird.

In dem Fall, in dem die Gaspermeabilität des Elektrodensubstrats uneinheitlich ist, besteht das Problem, daß die Leistungsspezifität örtlich schwankt, da der Widerstand gegenüber der Diffusion der Gasreaktanten uneinheitlich wird.

Da durch das nichtkontinuierliche Verfahren, wie das obengenannte Preßverfahren, eine Beschränkung der Produktivität des Elektrodensubstrates besteht, wurde darüber hinaus die Entwicklung eines Verfahrens zur kontinuierlichen Herstellung des Elektrodensubstrats bei günstiger Produktivität gefordert.

Als obengenanntes Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung des Elektrodensubstrates wird das Extrusionsverfahren betrachtet, die herkömmliche Verbindung zum Formpressen, die Kohlenstoffasern und ein Bindemittel umfaßt, hat jedoch eine schlechte Fluidität und kann folglich nicht extrudiert werden.

In Anbetracht der obengenannten Situation wurde ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung des Elektrodensubstrats mit einheitlichen physikalischen Eigenschaften untersucht, und als Ergebnis wurde gefunden, daß sowohl die Knetbarkeit als auch das Fließvermögen der Verbindung, die aus kurzen Kohlenstoffasern und einem Bindemittel besteht, durch Vermischen eines Formpreßadditivs mit dieser Verbindung verbessert werden, und folglich wird es möglich, die so behandelte Verbindung durch einen Extruder zu extrudieren. Auf diesen Erkenntnissen beruht die vorliegende Erfindung.

Folglich ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung eines Elektrodensubstrats mit einheitlichen physikalischen Eigenschaften bei günstiger Produktivität zu schaffen.

Weiterhin ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Elektrodensubstrat zu schaffen, das kontinuierlich hergestellt werden kann und folglich bei merklich verringerten Kosten hergestellt werden kann und das einheitliche und vorteilhafte physikalische Eigenschaften aufweist.

Nach einem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats geschaffen, das die Schritte umfaßt: Kneten einer Rohmaterialmischung, die von 30 bis 60 Gew.-% kurzer Kohlenstoffasern, von 20 bis 50 Gew.-% eines Phenolharzbindemittels und von 20 bis 50 Gew.-% eines Formpreßadditivs umfaßt, Extrudieren der so gekneteten Rohmaterialmischung und Calcinieren des formgepreßten Materials in einer inerten Atmosphäre und/oder bei reduziertem Druck nach dem Formpressen des extrudierten Materials durch Walzen oder Pressen.

Nach einem zweiten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird ein Elektrodensubstrat mit einheitlichen physikalischen Eigenschaften geschaffen, wobei das Elektrodensubstrat nach einem Verfahren hergestellt wurde, das die Schritte umfaßt: Kneten einer Rohmaterialmischung, die von 30 bis 60 Gew.-% kurzer Kohlenstoffasern, von 20 bis 50 Gew.-% eines Formpreßadditivs umfaßt, Extrudieren der so gekneteten Rohmaterialmischung und Calcinieren des formgepreßten Materials in einer inerten Atmosphräre und/ oder bei reduziertem Druck nach dem Formpressen des extrudierten Materials durch Walzen oder Pressen.

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats, wobei das Verfahren die Schritte umfaßt: Kneten einer Rohmaterialmischung, die von 30 bis 60 Gew.-% kurzer Kohlenstoffasern, von 20 bis 50 Gew.-% eines Phenolharzbindemittels und von 20 bis 50 Gew.-% eines Formpreßadditivs umfaßt, Extrudieren der so gekneteten Rohmaterialmischung und Calcinieren des formgepreßten Materials in einer inerten Atmosphäre und/oder bei reduziertem Druck nach dem Formpressen des so extrudierten Materials durch Walzen oder Pressen und auf ein nach dem obengenannten Verfahren hergestelltes Elektrodensubstrat.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird wie folgt detailliert erläutert:

Als in der vorliegenden Erfindung verwendete kurze Kohlenstoffasern sind die mit einem Faserdurchmesser von 5 bis 30 µm und einer Faserlänge von etwa 0,05 bis etwa 2 mm wünschenswert. In dem Fall, in dem die Faserlänge mehr als 2 mm beträgt, verweben sich die Fasern während der Schritte bis zum Formpressen miteinander, um haarknäuelähnliche Körper zu bilden, und es ist unmöglich, ein Elektrodensubstrat mit der gewünschten Schüttdichte und Porendurchmesserverteilung zu erhalten. In dem Fall, in dem die Faserlänge unter 0,05 mm liegt, kann auf der anderen Seite die notwendige Festigkeit des Elektrodensubstrates nicht erhalten werden.

Darüber hinaus beträgt in dem Fall, in dem die obengenannten kurzen Kohlenstoffasern bei 2000°C in einer inerten Atmosphäre und/oder bei reduziertem Druck calciniert werden, die lineare Schrumpfung der kurzen Kohlenstoffasern bei der Carbonisierung vorzugsweise nicht mehr als 3,0%. In dem Fall, in dem die lineare Schrumpfung bei der Carbonisierung über 3,0% beträgt, besteht die Gefahr, daß diese große lineare Schrumpfung zum Zeitpunkt der Calcinierung die Entstehung von Rissen im Produkt hervorruft. Durch die Verwendung der kurzen Kohlenstoffasern, wie es oben gezeigt ist, ist es möglich, ein Elektrodensubstrat von besonders großer Größe herzustellen.

Das in der vorliegenden Erfindung verwendete Bindemittel ist nach seiner Carbonisierung als kohlenstoffhaltiges Bindematerial zur Bindung der Kohlenstoffasern miteinander vorteilhaft, und um die gewünschte Schüttdichte des Elektrodensubstrats zu erhalten, wird zu diesem Zweck ein Phenolharz mit einer Carbonisierungsausbeute im Bereich von 30 bis 75 Gew.-% verwendet.

Nach der vorliegenden Erfindung werden durch das Vermischen eines Formpreßadditivs mit der Mischung der obengenannten kurzen Kohlenstoffasern und dem Phenolharzbindemittel sowohl die Knetbarkeit als auch das Fließvermögen der Rohmaterialmischung verbessert. Als ein solches Formpreßadditiv kann eine Substanz verwendet werden, die allgemein im Gebiet der Plastikbearbeitung verwendet wird; die Menge der Kohlenstoffasern, die in dem faserverstärkten Plastikmaterial enthalten sind, das kürzlich als extrusionsgeformte Produkte in den Handel gebracht wurden, beträgt jedoch höchstens 30 Gew.-%, und die erfindungsgemäßen, durch Extrusion geformten Produkte, die nicht weniger als 30 Gew.-% der Kohlenstoffaser enthalten, waren bisher nicht bekannt.

Als in der vorliegenden Erfindung verwendetes Formpreßadditiv wird vorzugsweise ein organisches Hochpolymer mit einer Carbonisierungsausbeute von nicht mehr als 5 Gew.-% verwendet. Als Beispiel für das organische Hochpolymer dienen Copolymere von Ethylen und Vinylacetat (nachfolgend als EVA bezeichnet) oder Mischungen von EVA und Polyolefin. Das Polyolefin wird vorzugsweise im Bereich von nicht mehr als 100 Gew.-Teile mit 100 Gew.-Teilen EVA vermischt, noch bevorzugter im Bereich von nicht mehr als 70 Gew.-Teilen mit 100 Gew.-Teilen EVA vermischt. Die Carbonisierungsausbeute der Mischung von EVA und dem Polyolefin beträgt vorzugsweise nicht mehr als 5 Gew.-%. Als obengenanntes Polyolefin ist Polyethylen bevorzugt. Als obengenanntes Formpreßadditiv werden die verwendet, die sich nicht verflüchtigen bis die Temperatur 100°C erreicht. Die thermische Deformierung und der Schmelzfluß des obengenannten Formpreßadditivs werden bei der Extrusionstemperatur und beim Extrusionsdruck gestattet, das Formpreßadditiv sollte sich jedoch bei diesen Bedingungen nicht verflüchtigen.

Die obengenannte Rohmaterialmischung umfaß von 30 bis 60 Gew.-%, vorzugsweise von 35 bis 50 Gew.-% kurzer Kohlenstoffasern, von 20 bis 50 Gew.-%, vorzugsweise von 25 bis 40 Gew.-% eines Phenolharzbindemittels und von 20 bis 50 Gew.-%, vorzugsweise von 25 bis 40 Gew.-% eines Formpreßadditivs.

Die obengenannte Rohmaterialmischung wird einem Extruder zugeführt und wird darin bei erwünschten Bedingungen der Temperatur von nicht mehr als 110°C und der Knetzeit (Verweilzeit der Rohmaterialmischung im Extruder) von nicht länger als etwa 10 min geknetet. Nach dem Kneten der Rohmaterialmischung bei den obengenannten Bedingungen wird die so geknetete Mischung durch eine T-Düse extrudiert.

Obwohl in diesem Fall die Extrusionsgeschwindigkeit vom Typ und der Größe des Extruders abhängt, wird die geknetete Rohmaterialmischung im allgemeinen bei einer Geschwindigkeit von 10 bis 100 kg/h extrudiert.

Nach dem Erwärmen des so extrudierten Materials auf von 130 bis 180°C wird das so erwärmte Material bei einem Druck von 20 bis 80 kgf/cm² (196-785 Pa/cm²) durch Walzen oder Pressen formgepreßt. In diesem Fall ist es durch geeignete Auswahl der Form der Walze oder Presse möglich, das formgepreßte Material der gewünschten Form zu erhalten. Es ist z. B. durch Schaffung von konkaven und konvexen Formen auf der Oberfläche der Walze möglich, ein geripptes Elektrodensubstrat herzustellen.

Das wie oben erhaltene geformte Material wird während etwa 1 h bei einer Temperatur von 800 bis 3000°C in einer inerten Atmosphäre und/oder bei reduziertem Druck calciniert. In diesem Fall ist es wünschenswert, daß beim Schritt der thermischen Zersetzung bei geringen Temperaturen die Temperatur des geformten Materials langsam bis zu etwa 700°C erhöht wird, z. B. bei einer Geschwindigkeit von 100±50°C/h, wodurch die Erzeugung einer Belastung durch schnelle Schrumpfung des geformten Materials zum Zeitpunkt der Vergasung verhindert wird. Im Falle einer schnellen Temperaturerhöhung des geformten Materials beim obengenannten Schritt der thermischen Zersetzung bei geringen Temperaturen wird eine solche Wirkung die Ursache einer Zwischenschichtabschälung und Erzeugung von Rissen im Produkt.

Die physikalischen Eigenschaften des so erhaltenen Elektrodensubstrats sind über das gesamte Elektrodensubstrat einheitlich, und darüber hinaus hat das so erhaltene Elektrodensubstrat die gleichen oder bessere Werte der physikalischen Eigenschaften, verglichen mit denen herkömmlich formgepreßter Produkte.

Die Bezeichnungen "einheitliche physikalisch Eigenschaften" und "geringe Schwankungen der Werte der physikalischen Eigenschaften" in der vorliegenden Erfindung bedeuten, daß die Schwankungen (R) der Werte der physikalischen Eigenschaften im erfindungsgemäßen Produkt geringer als die beim herkömmlichen Produkt ist, wenn jede der physikalischen Eigenschaften des Elektrodensubstrats bei verschiedenen Punkten der Proben des Elektrodensubstrats gemessen wird, wie es im nachfolgenden Beispiel erläutert ist, und der Unterschied zwischen dem Höchstwert und dem Minimalwert der physikalischen Eigenschaften wird als Schwankung (R) betrachtet.

Die obengenannten physikalischen Eigenschaften des Elektrodensubstrats bedeuten insbesondere die Schüttdichte, die Gaspermeabilität und/oder die Biegefestigkeit.

Die Ursache für die wesentliche Verringerung der Schwankung der Werte der physikalischen Eigenschaften des so erhaltenen Elektrodensubstrats hängt vom erfindungsgemäßen Verfahren ab, bei dem ein Formpreßadditiv mit der Rohmaterialmischung vermischt wird, die kurze Kohlenstoffasern und ein Bindemittel umfaßt, wobei jede Komponente der so gebildeten Mischung ausreichend geknetet wird, um eine Rohmaterialmischung mit merklich verbessertem Fließvermögen zu erhalten, die so erhaltene Rohmaterialmischung ohne Schwankung bei der Zufuhr extrudiert wird und das so extrudierte Material durch Walzen oder Pressen formgepreßt wird.

Da das obengenannte erfindungsgemäße Verfahren kontinuierlich durchgeführt werden kann, wird z. B. die Produktivität des Elektrodensubstrats, verglichen mit der eines nicht kontinuierlichen Verfahrens zum Formpressen durch eine Metallform merklich verbessert, und als Ergebnis kann eine merkliche Verringerung der Herstellungskosten des Elektrodensubstrats erwartet werden.

Das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene Elektrodensubstrat mit einheitlichen physikalischen Eigenschaften ist z. B. als Elektrodensubstrat für Brennstoffzellen vorteilhaft.

Da die Biegefestigkeit des so hergestellten Elektrodensubstrats an verschiedenen Punkten einheitlich ist, gibt es insbesondere eine geringe Gefahr der Zerstörung des Elektrodensubstrats bei seiner Handhabung.

Da es bei den Werten der Schüttdichte des so erhaltenen Elektrodensubstrats keine Schwankungen gibt, tritt darüber hinaus irgendeine örtliche Ungleichheit der thermischen Beständigkeit und des elektrischen Widerstandes des Elektrodensubstrates nicht auf, und als Ergebnis wird dessen Lebensdauer als Elektrode verlängert. Da es keine Schwankungen des Gaspermeabilitätswertes des so erhaltenen Elektrodensubstrates gibt, besteht die Wirkung, daß eine einheitliche Leistungsspezifität gezeigt wird.

Unter Bezugnahme auf das folgende Beispiel wird die folgende Erfindung detailliert beschrieben.

Beispiel

Drei Arten von Elektrodensubstraten (A, B und C) wurden wie folgt hergestellt:

(A)

Eine Rohmaterialmischung, die (1) 45 Gew.-% kurzer Kohlenstoffasern (unter der Produktnummer M 104 von Kureha Kagaku Kogyo Co., Ltd, hergestellt, 14 µm mittlerer Faserdurchmesser und 0,4 mm mittlerer Faserlänge), (2) 30 Gew.-% eines Phenolharzes (unter der Produktnummer RM-210 von Asahi Yukizai Co., Ltd. hergestellt) und (3) 25 Gew.-% eines EVA-Harzes (EVAFLEX® 7050, hergestellt von Mitsui-Du Pont Co., Ltd.) umfaßt, wurde trocken vermischt und danach mit einer Pelletiermaschine pelletiert, und die so erhaltenen Pellets wurden einem Extruder zugeführt (unter der Produktnummer P90-22AB von Nihon Seikosho hergestellt), wobei die Temperatur der Abmeßzone bei 90°C geregelt wurde, und weiterhin aus einer T-Düse extrudiert, die bei 110°C gehalten wurde.

Nach dem vorläufigen Erwärmen des so extrudierten Materials durch eine Infrarotheizeinrichtung auf 150°C wurde das so erwärmte Material kontinuierlich Walzen zugeführt, die auf 170°C erwärmt wurden. Der Druck zwischen den Walzen betrug 20 kgf/cm² (196 Pa/cm²).

Der so erhaltene geformte Körper wurde 1 h bei 2000°C in einer Stickstoffatmosphäre calciniert, um das Elektrodensubstrat A zu erhalten.

(B)

Eine Rohmaterialmischung, die (1) 45 Gew.-% derselben kurzen Kohlenstoffasern wie in (A), (2) 30 Gew.-% desselben Phenolharzes wie in (A) und (3) eine Mischung von 20 Gew.-% desselben EVA wie in (A) und 5 Gew.-% Polyethylen (Hi-zex-Pulver® S100EP, hergestellt von Mitsui Petrochemical Co., Ltd.) umfaßt, wurde trocken vermischt und danach mit der gleichen Pelletiermaschine wie in (A) pelletiert, um die Pellets zu erhalten.

Das Elektrodensubstrat B wurde in der gleichen Weise wie in (A) unter der Verwendung der so erhaltenen Pellets hergestellt.

(C)

Als Vergleichsbeispiel wurde ein Elektrodensubstrat hergestellt, indem eine Mischung von (1) 45 Gew.-% derselben kurzen Kohlenstoffasern wie in (A), (2) 30 Gew.-% desselben Phenolharzes wie in (A) und (3) 25 Gew.-% desselben Polyethylens wie in (B) (wobei das Polyethylen als Porenregulator verwendet wurde) in üblicherweise durch eine Metallform dem Formpressen unterzogen wurde, und der so erhaltene geformte Körper 1 h lang bei 2000°C in einer Stickstoffatmosphäre calciniert wurde.

Die physikalischen Eigenschaften der so hergestellten drei Elektrodensubstrate A, B und C wurden wie folgt gemessen, wobei die Ergebnisse später gezeigt sind.

Die Messung wurde bei jedem der obengenannten Elektrodensubstrate mit 600 mm Länge und Breite durchgeführt.

Die Schüttdichte (ρ b, g/m³) wurde bei 25 Stücken derselben Probe von 50 mm Länge und Breite gemessen, wobei die Stücke aus jedem der Elektrodensubstrate ausgeschnitten worden waren. Zu diesem Zweck wurden zuerst Linien, die zur Kante des Elektrodensubstrats und zueinander parallel waren, auf der Oberfläche jedes der Elektrodensubstrate längs und quer bei einem Abstand von 100 mm gezogen, um 25 Schnittpunkte als Meßpunkte zu erhalten, und die obengenannten 25 Stücke wurden ausgeschnitten, so daß jeder der obengenannten Meßpunkte in der Mitte jedes Stückes angeordnet ist. Vor dem Ausschneiden der obengenannten Stücke wurde die Gaspermeabilität (ml/cm² · h · mmAq) jedes der Elektrodensubstrate gemessen, indem ein Becher mit 80 mm Durchmesser auf jeden der Meßpunkte gesetzt wurde, eine bestimmte Luftmenge strömte und aus dem Rückdruck die Gaspermeabilität berechnet wurde (es ist allgemein bekannt, daß der Rückdruck in diesem Fall zur Gaspermeabilität linear proportional ist).

Die Biegefestigkeit (kfg/mm² [Pa/mm³]) jedes Elektrodensubstrates wurde gemessen, indem fünf Probestücken von 10 mm Länge und 80 mm Breite aus dem verbleibenden Teil jedes der Elektrodensubstrate ausgeschnitten wurden und bei den so ausgeschnittenen Stücken entsprechend der Japanischen Industrie-Standards (JIS) K-6911 ein Dreipunkt- Biegeversuch durchgeführt wurde.

Die Meßergebnisse sind in der Tabelle gezeigt.

In der Tabelle ist R die Differenz zwischen dem Höchstwert und dem Minimalwert der so gemessenen Werte. Wie aus der Tabelle ersichtlich ist, betragen die R-Werte der physikalischen Eigenschaften des entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Elektrodensubstrats (A) und (B) etwa 2/3 bzw. etwa 1/2 der des nach dem herkömmlichen Verfahren hergestellten Elektrodensubstrats (C).

Tabelle

Claims (16)

1. Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats, gekennzeichnet durch die Schritte:
Kneten einer Rohmaterialmischung, die 30 bis 60 Gew.-% kurzer Kohlenstoffasern, 25 bis 50 Gew.-% eines Phenolharzbindemittels und 20 bis 50 Gew.-% eines Formpreßadditivs umfaßt, Extrudieren der so gekneteten Rohmaterialmischung und Calcinieren des formgepreßten Materials in einer inerten Atmosphäre und/oder bei reduziertem Druck nach dem Formpressen des so extrudierten Materials durch Walzen oder Pressen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die kurzen Kohlenstoffasern einen Faserdurchmesser von 5 bis 30 µm und eine Faserlänge von 0,05 bis 2 mm aufweisen, und in dem Fall, in dem die kurzen Kohlenstoffasern bei 2000°C in einer inerten Atmosphäre und/oder bei reduziertem Druck calciniert werden, die lineare Schrumpfung bei der Carbonisierung der kurzen Kohlenstoffasern nicht mehr als 3% beträgt.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Carbonisierungsausbeute des Phenolharzbindemittels von 30 bis 75 Gew.-% beträgt.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Formpreßadditiv ein organisches Hochpolymer einer Carbonisierungsausbeute von nicht mehr als 5 Gew.-% ist.

5. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das organische Hochpolymer ein Copolymerharz von Ethylen und Vinylacetat oder eine Mischung eines Copolymerharzes von Ethylen und Vinylacetat und eines Polyolefins ist.

6. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung des Copolymerharzes von Ethylen und Vinylacetat und dem Polyolefin 100 Gew.-Teile des Copolymerharzes von Ethylen und Vinylacetat und nicht mehr als 100 Gew.- Teile des Polyolefins umfaßt.

7. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Polyolefin Polyethylen ist.

8. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Rohmaterialmischung von 35 bis 50 Gew.-% kurzer Kohlenstoffasern von 25 bis 40 Gew.-% des Phenolharzbindemittels und von 25 bis 40 Gew.-% des Formpreßadditivs umfaßt.

9. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Rohmaterialmischung einem Extruder zugeführt wird und nach dem Kneten der so zugeführten Rohmaterialmischung bei einer Temperatur von nicht mehr als 110°C die so geknetete Rohmaterialmischung aus einer T-Düse extrudiert wird.

10. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Knetzeit nicht mehr als etwa 10 min beträgt.

11. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Extrudieren der Rohmaterialmischung das so extrudierte Material auf eine Temperatur von 130 bis 180°C erwärmt wird und durch Walzen oder Pressen dem Formpressen unterzogen wird.

12. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Formpressen durch Walzen oder Pressen bei einem Druck von 20 bis 80 kgf/cm² (196-785 Pa/cm²) durchgeführt wird.

13. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Form der Walze oder Presse geeignet ausgewählt ist, um dem formgepreßten Material die gewünschte Form zu verleihen.

14. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Calcinieren des formgepreßten Materials während etwa 1 h bei einer Temperatur von 800 bis 3000°C in einer inerten Atmosphäre und/oder bei reduziertem Druck durchgeführt wird.

15. Elektrodensubstrat mit einheitlichen physikalischen Eigenschaften, dadurch gekennzeichnet, daß das Elektrodensubstrat nach einem Verfahren hergestellt wurde, das die Schritte umfaßt: Kneten der Rohmaterialmischung, die von 30 bis 60 Gew.-% kurzer Kohlenstoffasern, von 20 bis 50 Gew.-% eines Phenolharzbindemittels und von 20 bis 50 Gew.-% eines Formpreßadditivs umfaßt, Extrudieren der so gekneteten Rohmaterialmischung und Calcinieren des formgepreßten Materials in einer inerten Atmosphäre und/ oder bei reduziertem Druck nach dem Formpressen des so extrudierten Materials durch Walzen oder Pressen.

16. Elektrodensubstrat nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die einheitlichen physikalischen Eigenschaften die Schüttdichte und die Gaspermeabilität sind.