DE2714672A1 - Verfahren zum abtrennen von festen, radioaktiven bestandteilen aus fluessigem abfall und ueberfuehren in einheiten fuer die langzeitlagerung - Google Patents
Verfahren zum abtrennen von festen, radioaktiven bestandteilen aus fluessigem abfall und ueberfuehren in einheiten fuer die langzeitlagerungInfo
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Description
GLAWE, DELFS, MOLL & PARTNER
FATENTAN WA
DR-ING. RICHARD GLAWE. MÖNCHEN
DIPL-ING. KLAUS DELFS, HAMBURG
DIPL-PHYS. DR. WALTER MOLL, MÖNCHEN DIPL.-CHEM. DR. ULRICH MENGDEHL. HAMBURQ
8000 MÖNCHEN 26 POSTFACH 37 LIEBHERRSTR. 20
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AKTIEBOLAGET BOFORS
S-690 20 Bofors, Schweden
S-690 20 Bofors, Schweden
Verfahren zum Abtrennen von festen, radioaktiven
Bestandteilen aus flüssigem Abfall und Überführen
in Einheiten für die Langzeitlagerung
Bestandteilen aus flüssigem Abfall und Überführen
in Einheiten für die Langzeitlagerung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Abtrennen von festen, radioaktiven Bestandteilen geringer und/oder mittlerer
Aktivität aus flüssigem Abfall und Überführen der abgeschiedenen Bestandteile in Einheiten für die Langzeitlagerung.
Das Eindampfen und Trocknen dieses flüssigen oder wässrigen Abfalls in bekannter Weise hat mehrere naheliegende Nach-
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teile, z.B. die Gefahr von Staubexplosionen. Falls die festen Bestandteile aus Ionenaustauscher-Massen bestehen, sind die
Nachteile beim Trocknen noch größer, da die Ionenaustauscher-Massen
kapillar gebundenes Wasser enthalten, das nur schwer entfernt werden kann, da eine derartig hohe Trocknungstemperatur
erforderlich ist, daß die Ionenaustauscher-Massen in unerwünschter Weise dem Zerfall unterliegen, so daß sich unerwünschte
Verfallsprodukte bilden können. Falls granuläre Ionenaustauscher-Massen ebenfalls verwendet werden, sind die
Nachteile noch schwerwiegender, da in diesem Fall der erforderliche MahlVorgang besondere Schwierigkeiten aufwirft.
Regelmäßig ist eine ziemlich vollständige Entfernung des Wassers außerordentlich erwünscht, da beispielsweise beim
Einschließen des Abfalls in Bitumen, was häufig durchgeführt wird, besondere Schwierigkeiten durch Aufschäumen auftreten,
wenn lediglich einige Zehntel Prozent Wasser vorhanden sind.
Die Einschlußmethode für Abfall in Bitumen kann häufig bestimmte Nachteile aufweisen, z.B. in der Hinsicht, daß die
Bitumeneinheiten beim Erhitzen erneut schmelzen können, so daß besondere Gefahren, beispielsweise im Brandfalle, auftreten
können. Erfindungsgemäß werden alternative Möglichkeiten angegeben.
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27U672
Erfindungsgemäß werden die oben erwähnten Schwierigkeiten und Nachteile verhindert. Die kennzeichnenden Merkmale der
Erfindung ergeben sich insbesondere aus den anliegenden Ansprüchen.
Die Erfindung wird im folgenden mit Bezug auf die Zeichnung näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 und 2 schematische Flußdiagramme für zwei verschiedene Vorrichtungen, die zum Ausführen des erfindungsgemäßen
Verfahrens geeignet sind.
Der wässrige Abfall bei dem beschriebenen Verfahrensbeispiel besteht aus folgenden Bestandteilen:
I Ein durch Eindampfen erhaltenes Konzentrat mit etwa 20 Gew.-% Trockensubstanz,
II eine Suspension granulärer Ionenaustauscher-Massen mit
etwa 17 Gew.-% Trockensubstanz und
III eine Suspension pulverisierter Ionenaustauscher-Massen mit etwa 14 Gew.-% Trockensubstanz.
Entsprechend dem in Fig. 1 dargestellten Verfahren werden geeignete Anteile des oben erwähnten wässrigen Abfalls über
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Rohrleitungen 2, 3 und 4 einem Vorratsbehälter 1 zugeführt, der zweckmäßigerweise eine Kapazität von etwa 2,5 nr aufweist
und der mit einem Propellerrührwerk versehen ist. Die zugeführte Menge der Substanz I beträgt etwa 200 kg, der
Substanz II etwa 700 kg und der Substanz III etwa 1000 kg, wobei die Gesamtmenge Trockensubstanz etwa 300 kg beträgt.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist auch für andere Verhältnisse der Substanzen I, II und III geeignet und kann
auch bei Zufuhr von lediglich einer oder zwei dieser Substanzarten ausgeführt werden.
Aus dem Vorratsbehälter 1 wird das Abfallgemisch daraufhin dem Behälter 5 zugeführt, der erhitzt werden kann und der mit
einem wirkungsvollen Rührwerk versehen ist. Dabei wird der Behälter 5 so erhitzt, daß Wasser verdampft, und die Zufuhrgeschwindigkeit
aus dem Vorratsbehälter 1 wird so eingestellt, daß das Flüssigkeitsvolumen in dem Behälter 5 mehr oder weniger
konstant bleibt. Dadurch werden vorteilhafte Wärmeübergangsbedingungen
erhalten. Der beim Verdampfen abgegebene Wasserdampf wird über die Rohrleitung 6 zu dem Kühler 7 geleitet,
wo der Wasserdampf kondensiert wird, und über die Rohrleitung 8, den Kessel 9 und die Rohrleitung 10 wird das
Wasser danach zu dem geschlossenen System zurückgeführt, aus dem der Abfall entnommen worden ist.
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Wenn der gesamte flüssige Abfall in dem Vorratsbehälter 1 dem Behälter 5 zugeführt worden ist, wird die Verdampfung
fortgesetzt, bis der Trockensubstanz-Gehalt der Flüssigkeit in dem Behälter 5 etwa 40 Gew.-% beträgt. Danach werden etwa
300 kg Toluol aus dem Speicherbehälter 11 zugeführt, und durch fortgesetzte Erhitzung des Behälters 5 wird ein azeotropes
Gemisch bestehend aus Wasser und Toluol durch die Rohrleitung 6 abgeführt, in dem Kühler 7 kondensiert und in dem Kessel 9
getrennt. Das schwerere Wasser wird in dem unteren Teil des Kessels 9 gesammelt und, wie oben beschrieben, durch die
Rohrleitung 10 abgezogen. Das leichtere Toluol wird in dem oberen Teil des Kessels 9 gesammelt und über die Rohrleitung
12 zum Behälter 5 zurückgeführt. Die azeotrope Destillation
wird so lange fortgesetzt, bis der Hauptteil des Wassers aus dem Behälter 5 entfernt worden ist, wobei der Wassergehalt
in diesem Behälter auf weniger als 0,5 Gew.-% und vorzugsweise weniger als 0,2 Gew.-% reduziert werden sollte, bevor die
azeotrope Destillation unterbrochen wird. Dies kann dabei ausgeführt werden, ohne die Temperatur der Flüssigkeit in
dem Behälter 5 über 150°C ansteigen zu lassen.
Wenn der Hauptteil des Wassers aus der Flüssigkeit in dem Behälter 5 entfernt worden ist, werden 300 kg des geschmolzenen
Bitumens bei einer Temperatur von etwa 1100C aus dem
heizbaren Vorratsbehälter 13 hinzugefügt. Beim Hinzufügen des
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Bitumens bei fortdauernder Erhitzung wird das Toluol durch die Rohrleitung 6 abdestilliert, in dem Kühler 7 kondensiert
und über die Leitung 8 in dem Kessel 9 gesammelt, aus dem es für die nächste Ladung entnommen werden kann.
Die Destillation des Toluols setzt sich fort, bis der größere Teil aus der Flüssigkeit in dem Behälter 5 entnommen
worden ist, wobei der Gehalt auf weniger als 10 Gew.-% reduziert worden ist. Danach strömt das geschmolzene Bitumen, das
nun den Abfall enthält, durch die Rohrleitung 14 in drei
Trommeln 15, 16, 17 mit einer Kapazität von je 200 Litern und kann danach dort aushärten. Dadurch ist der flüssige
Abfall in feste Einheiten für die Langzeitlagerung überführt worden.
Das in Fig. 2 dargestellte Verfahren entspricht vollständig dem Verfahren gemäß Fig. 1 hinsichtlich der einleitenden
Verfahrensstufen. Daher erfolgt die Zufuhr des Abfalls über die Rohrleitungen 2, 3 und 4 in den Vorratsbehälter 1, die
Überführung des Abfalls in den Behälter 5 und die Erhitzung sowie die Wiedergewinnung des abgegebenen Wasserdampfes und
auch die Zufuhr von Toluol und die azeotrope Destillation in der gleichen Weise.
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Wenn der größte Teil des Wassers auf diese Art der Flüssigkeit in dem Behälter 5 entzogen worden ist, werden anstelle
des geschmolzenen Bitumens (entsprechend Fig. 1) etwa 230 kg Polyol, z.B. Bermodol 79 der Firma Berol, dem Kessel
(siehe Fig. 2) zugeführt. Bei Zugabe des Polyols wird das Toluol durch die Rohrleitung 6 abdestilliert, in dem Kühler
kondensiert und über die Rohrleitung 8 in dem Kessel 9 gesammelt, aus dem es der nächsten Ladung zugeführt werden kann.
Die Destillation des Toluols setzt sich fort, bis der größere Teil aus der in dem Behälter 5 enthaltenen Flüssigkeit
entzogen worden ist und bis der Gehalt auf weniger als 10 Gew.-% verringert worden ist. Das Polyol-Abfall-Gemisch
in dem Behälter 5 wird auf eine Temperatur unterhalb etwa 50°C abgekühlt und über die Rohrleitung 14 der·mechanischen
Mischvorrichtung 20 zugeführt, die durch den Motor 19 angetrieben wird. Gleichzeitig werden 27 kg Isocyanat, vorzugsweise
4,4-Diphenyl-methan-diisocyanat (MDI), dieser Mischvorrichtung
20 aus dem Kessel 21 zugeführt, und durch die Rohrleitung 22 wird das Polyol-Abfall-Isocyanat-Gemisch in drei
Trommeln oder Tonnen 15, 16, 17 entleert, die jeweils eine Kapazität von 200 Litern aufweisen. Das Gemisch härtet in den
Tonnen innerhalb weniger Minuten aus, und auf diese Art und Weise ist der wässrige Abfall in feste Einheiten überführt
worden, die für Langzeitlagerung geeignet sind. Da die ausge-
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formte Polyurethan-Masse nicht schmilzt, wenn sie erhitzt wird, besteht eine wesentlich größere Wahlfreiheit hinsichtlich
der Lagerung der Ablagergefäße, als wenn der Abfall in Bitumen eingeschlossen werden würde. Außerdem erfolgt der
Übergang in feste Form bei Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens wesentlich schneller als bei Bitumen-Einschluß,
und dies bedingt natürlich bestimmte Vorteile hinsichtlich der Handhabung.
Außerdem kann das Polyol alternativ teilweise oder vollständig
vor und/oder während der azeotropen Destillation hinzugefügt werden.
Um die Ausbildung des Polyurethans und damit die Aushärtung in den Tonnen zu beschleunigen, kann ein geeigneter
Katalysator, z.B. Dibutyl-Zinn-Dilaureat mit der Bezeichnung
D 22, hinzugefügt werden.
Schließlich kann das Polyol-Abfall-Gemisch, aus dem das Toluol im wesentlichen entfernt worden ist, unmittelbar in
die für die Endlagerung vorgesehenen Kessel abgefüllt werden, ebenso wie beim Hinzufügen von Bitumen, und das Isocyanat
kann direkt diesen Kesseln zugeführt werden. In geeigneter Weise sollte dann ein Rührwerk in den Lagerungskesseln angeordnet
werden, das dann während der tatsächlichen Polyurethan-
- 8 709845/0720
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Formation gegebenenfalls von seinem Antriebsmotor abgekoppelt und das dann in dem Lagerungskessel verbleiben kann.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann im Rahmen der anliegenden Ansprüche variiert werden, und es ist daher möglich,
organische Verbindungen anstelle des Toluole zum Einleiten der azeotropen Destillation zu verwenden. So können beispielsweise
verwendet werden Benzol, Butyläther, Butylchlorid, Cyclohexan, Diisobutyl, 2,5-Dimethylfuran, Äthylbenzol,
Äthylbutyläther, Heptan, Hexylchlorid, Carbondisulfid, Carbontetrachlorid, Tetrachloräthylen oder Xylen.
Um die Feuerfestigkeit zu erhöhen, können feuerhemmende Stoffe hinzugefügt werden, beispielsweise Phosphorverbindungen.
- 9 709845/0720
Leerseite
Claims (18)
- 27U672Patentansprüche1J Verfahren zum Abtrennen von festen,radioaktiven Bestandteilen niedriger und/oder mittlerer Aktivität aus flüssigem Abfall und Überführen in feste Einheiten für die Langzeitlagerung, gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte:a) Fördern des Abfalls in einen heizbaren, ein Rührwerk aufweisenden Behälter, in dem der Abfall eingedampft werden kann,b) Hinzufügen einer organischen Verbindung, die mit Wasser ein azeotropes Gemisch bildet, zu dem gegebenenfalls teilweise eingedampften Abfall,c) Abdestillieren des azeotropen Gemisches und Rückführender organischen Verbindung in den Abfall nach Wasserentzug, wobei die Destillation so lange fortgesetzt wird, bis das Wasser zumindest teilweise dem Abfall entzogen worden ist,d) Einrühren einer Substanz, die entweder durch Eindicken oder durch Reaktion mit einer anderen Substanz in den festen Zustand überführt werden kann,- 10 709845/0720ORIGINAL INSPECTED27H672e) Abdestillieren von mindestens dem größeren Teil der organischen Verbindung undf) Abgießen des Abfallgemisches aus dem Behälter in einen Kessel zum Umwandeln in feste, deponierbare Einheiten.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß die festen Bestandteile teilweise oder vollständig aus Ionenaustauscher-Massen bestehen.
- 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß der wässrige Abfall dem heizbaren Behälter zugeführt und dabei eingedampft wird, so daß ein mehr oder weniger konstantes Flüssigkeitsvolumen in dem Behälter erhalten wird, und daß danach das Eindampfen bis auf etwa 40 % Trockensubstanz-Gehalt fortgesetzt wird, bevor die organische Verbindung hinzugefügt wird.
- 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet , daß die organische Verbindung aus Benzol, Alkylbenzol, Butyläther, Cyclohexan, Diisobutylen, 2,5-Dimethylfuran, Äthylbutyläther, Heptan, Hexylchlorid, Carbondisulfid, Carbontetrachlorid oder Tetrachloräthylen besteht.- 11 -70ü845/0720. ; : 3 27U672
- 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurchgekennzeichnet , daß als organische Verbindung Toluol verwendet wird.
- 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die azeotrope Destillation bis zu einem Wassergehalt von 0,5 % fortgesetzt wird.
- 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet , daß die azeotrope Destillation bei einer Temperatur unterhalb 1500C ausgeführt wird.
- 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet , daß die Destillation der organischen Verbindung bis zu einem Anteil von 10 % fortgesetzt wird.
- 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Destillation der organischen Verbindung bei einer Temperatur unterhalb 150 C ausgeführt wird.
- 10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9» dadurch gekennzeichnet, daß als hinzuzufügende Substanz geschmolzenes Bitumen verwendet wird.- 12 -7C/J84 5/072ORIGINAL INSPECTED27H672
- 11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet , daß die hinzuzufügende Substanz aus einem oder mehreren Polyolen besteht, die vor, während und/oder nach der azeotropen Destillation zugeführt werden, und daß zur üblichen Ausbildung von Polyurethan ebenfalls Isocyanat hinzugefügt und eingemischt wird.
- 12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet , daß die Addition sukzessive gleichzeitig mit dem Abdestlllieren der organischen Verbindung stattfindet, so daß ein mehr oder weniger konstantes Flüssigkeitsvolumen in dem heizbaren Behälter erhalten wird.
- 13. Verfahren nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet , daß das Isocyanat in Form von 4,4'-Diphenyl-methan-diisocyanat (MDI) hinzugefügt wird.
- 14. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis I3, dadurch gekennzeichnet , daß gleichzeitig mit dem Isocyanat ein Katalysator zum Beschleunigen der Polyurethanbildung hinzugefügt wird, vorzugsweise Dibutyl-Zinn-Dilaureat.
- 15. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Polyol-Abfall-Gemisch aus dem heizbaren Behälter in einen Endlagerungsbehälter ge gossen wird, dem danach Isocyanat hinzugefügt wird.- 13 709845/072027U672
- 16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet , daß das Polyol-Abfall-Gemisch und das Isocyanat in dem Endlagerungsbehalter mit Hilfe eines Rührwerks gemischt werden, das während der Polyurethanbildung vom Antriebsmotor abgekoppelt wird und danach in dem Endlagerungsbehalter verbleibt.
- 17. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 15, dadurch gekennzeichnet , daß das Polyol-Abfall-Gemisch und das Isocyanat in einer mechanischen Mischvorrichtung in der Ablaßleitung des heizbaren Behälters gemischt und danach in den Endlagerungsbehalter gegossen werden.
- 18. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet , daß feuerhemmende Stoffe, beispielsweise Phosphorverbindungen, hinzugefügt werden.- 14 7 09845/0720
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