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DE3027685A1 - Verfahren zur herstellung fester endlagerprodukte von radioaktiven abfaellen - Google Patents

Verfahren zur herstellung fester endlagerprodukte von radioaktiven abfaellen

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Publication number
DE3027685A1
DE3027685A1 DE19803027685 DE3027685A DE3027685A1 DE 3027685 A1 DE3027685 A1 DE 3027685A1 DE 19803027685 DE19803027685 DE 19803027685 DE 3027685 A DE3027685 A DE 3027685A DE 3027685 A1 DE3027685 A1 DE 3027685A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
waste
cement
filled
radioactive
resins
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19803027685
Other languages
English (en)
Inventor
Wolfgang Dr. 6945 Hirschberg Bayer
Ulrich Dipl.-Ing. 8702 Veitshöchheim Birkhold
Josef 8757 Karlstein Salber
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BBC Brown Boveri AG Germany
Original Assignee
BBC Brown Boveri AG Germany
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BBC Brown Boveri AG Germany filed Critical BBC Brown Boveri AG Germany
Priority to DE19803027685 priority Critical patent/DE3027685A1/de
Publication of DE3027685A1 publication Critical patent/DE3027685A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04Treating liquids
    • G21F9/06Processing
    • G21F9/16Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/162Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix, e.g. clays, zeolites
    • G21F9/165Cement or cement-like matrix
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/30Processing
    • G21F9/301Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/302Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
    • G21F9/304Cement or cement-like matrix

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Heat Treatment Of Water, Waste Water Or Sewage (AREA)
  • Processing Of Solid Wastes (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung fester Endlagerprodukte von radio-
  • aktiven Abfällen Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung fester Endlagerprodukte von radioaktiven Abfällen, wobei diese mit einem aushärtenden Bindemittel fixiert und zur Bildung von transportablen Abfallgebinden mit einer Ummantelung versehen werden, sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
  • Ein solches Verfahren kommt insbesondere bei der Verfestigung von radioaktiven Abfällen aus kerntechnischen Anlagen zur Anwendung.
  • In kerntechnischen Anlagen fallen vor allem Verdampfungskonzentrate, Altharze und Festabfälle z.B. in Form von Maschinenschrott in größeren Mengen an.
  • Die Verdampferkonzentrate mit ca. 20 bis 30 Gew % Trockensubstanz entstehen beim Eindampfen radioaktiver Abwässer.
  • Die Aktivitätskonzentrationen von Verdampfungskonzentraten aus kerntechnischen Anlagen liegen vorwiegend im Bereich zwischen 5x10-2 und ca. 50 Ci/m3.
  • Die Altharze, bei denen es sich um Pulver- bzw. Kugelharze handelt, entstehen bei der Reinigung des Kühlwassers aus dem Primär- und Sekundärkreislauf, sowie den Brennelementlagersicken. Diese Altharze werden in Suspensionsform weiterverarbeitet. Sie werden mit Rückspülwasser aus den Filtern ausgetragen und hydraulisch in den Vorlagebehälter der Verfesti-Jungsanlage befördert.
  • Damit diese oben genannten radioaktiven Abfälle von kerntechnischen Anlagen gefahrenlos in einem hierfür vorgesehenen Endlager deponiert werden können, müssen sie verfestigt und mit einer Ummantelung umgeben werden.
  • Es ist allgemein bekannt, den anfallenden radioaktiven Abfall in einer Zementmatrix zu fixieren. Dabei werden die Abfälle, nach Sorten getrennt, innerhalb solcher Matrizen verfestigt.
  • Der mit Zement vermischte bzw. umgossene Abfall wird zusätzlich in Rollreifenfässer eingefüllt. Diese haben ein Fassungsvermögen von ca. 200 1. Bei der derzeitig durchgeführten separaten Verfestigung von radioaktiven Abfällen mit Zement, wie oben beschrieben, beträgt das Volumenverhältnis zwischen dem Rohabfall (radioaktive Abfälle) zu den Zuschlagstoffen, inaktiver Zement und inaktives Wasser ca. 1 : 2. Dadurch kommt es pro Jahr zu einer sehr hohen Anzahl von Abfallgebinden. Dies ist sehr nachteilig, da für die Lagerung der verfestigten Endprodukte von radioaktiven Abfällen nur betriebseigene Zwischenlager sowie Landessammelstellen zur Verfügung stehen, deren Aufnahmekapazität begrenzt ist. In Deutschland sind im Augenblick noch keine Endlagerstätten vorhanden, so daß die Kosten für die Zwischen- und Endlagerung schon heute sehr stark von der Faßzahl abhängen.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und eine Vorrichtung zu schaffen, mit denen die Anzahl der festen, endlagerungsfähigen Abfallgebinde pro Jahr unter gleichzeitiger Beibehaltung bzw. Erhöhung des in den Abfallgebinden enthaltenen Anteils an radioaktiven Abfällen reduziert werden kann.
  • Die Aufgabe wird dadurch gelöst, daß wenigstens ein aushärtendes Mischprodukt aus vorgebbaren Anteilen an inaktivem Zement, sowie flüssigen und getrockneten radioaktiven Abfällen hergestellt und in Behälter gefüllt wird.
  • In vorteilhafter Weise wird das Mischprodukt in Rollreifenfässer mit jeweils einem Aufnahmevolumen von ca. 200 1 gefüllt.
  • Es besteht ferner die Möglichkeit, das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte Mischprodukt über bereits in Rollreifenfässer eingefüllte Festabfälle zu gießen, wobei das Nutzvolumen der Rollreifenfässer etwa zu 50 % von den Festabfällen ausgefüllt wird.
  • Bei der Herstellung des Mischprodukts werden radioaktive flüssige Verdampfungskonzentrate mit einem maximalen Feststoffanteil von 20 bis 30 Gew % Trockensubstanz verwendet. Ferner werden dem Mischprodukt getrocknete Altharze mit einem maximalen Wassergehalt von 30 % zugefügt. Anstelle der flüssigen Verdampferkonzentrate kann zur Herstellung des Mischprodukts auch das beim Trocknen der Altharze ausgeschiedene Wasser verwendet werden. Das mit dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte Mischprodukt wird vorzugsweise aus 37,7 % in- aktivem Zement, 27,7 % Verdampferkonzentrat und 33,3 % Altharz hergestellt. Überschüssige Verdampferkonzentrate, die bei der Bildung des Mischprodukts nicht aufgebracht werden, können mit einer für die Verfestigung erforderlichen Menge an Zement vermischt und direkt in Rollreifenfässer gefüllt werden. Ebenso kann mit dem beim Trocknen der Altharze ausgeschiedenen Wasser verfahren werden.
  • Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ist eine beachtliche Verringerung des Gesamtvolumens der endzulagernden Abfallgebinde möglich. Insbesondere können mit diesem Verfahren gegenüber den bisher bekannten Maßnahmen ca. 20 % des bisherigen Gesamtvolumens an Abfallgebinden eingespart werden, wobei die jährliche Menge des radioaktiven Abfalls beibehalten und auf die jetzige Anzahl der Abfallgebinde verteilt wird. In vorteilhafter Weise kann das mit dem erfindungsgemäße Verfahren hergestellte Mischprodukt ebenfalls in transport- und lagerungsgünstige Behälter, insbesondere in die bereits bekannten Rollreifenfässer eingefüllt werden.
  • Die Erfindung bedient sich durch Durchführung des Verfahrens einer Vorrichtung, die dadurch gekennzeichnet ist, daß wenigstens ein Trockner für Altharze und ein Verdampfer für Verdampferkonzentrate mit jeweils mindestens einem nachgeschalteten Vorlagebehålter vorgesehen sind, und daß ein Mischer über mindestens eine Zuleitung mit diesen Vorlagebehältern und einem zusätzlichen Vorlagebehälter für Zement verbunden ist.
  • In vorteilhafter Weise sind in die den Mischer mit den Vorlagebehältern verbindenden Zuleitungen steuerbare Ventile eingebaut, mit denen die dem Mischer zuführbaren Mengen an Altharzen, Verdampferkonzentraten und Zement geregelt werden können.
  • In vorteilhafter Weise ist der Mischer mit mindestens einer Austrittsöffnung versehen, die über der Öffnung des jeweils zu füllenden Fasses angeordnet werden kann.
  • In vorteilhafter Weise können mit der Vorrichtung die Altharze getrocknet und die radioaktiven Abwässer soweit verdampft werden, daß sie etwa 20 bis 30 Gew % an Trockensubstanz aufweisen.
  • Die getrockneten Altharze sowie die Verdampferkonzentrate können auf einfache Weise in getrennten Vorlagebehältern gespeichert werden. Die Herstellung des erfindungsgemäßen Mischprodukts erfolgt auf einfache Weise, da der Mischer mit den hierfür erforderlichen Vorlagebehältern direkt verbunden ist, so daß ihm über eine entsprechende Steuerung jeweils die für die Erzeugung des MisPhprodukts erforderlichen Mengen der oben angegebenen Stoffe zugeführt werden können.
  • Die Erfindung wird nachfolgend anhand von Zeichnungen näher erläutert und der mit der Erfindung erzielbare Fortschritt dargestellt.
  • Es zeigen Fig. 1 den erfindungsgemäßen Verfahrensablauf in einer Diagrammdarstellung, Fig. 2 die für die Durchführung des Verfahrens verwendete Vorrichtung, Fig. 3 das bisher angewandte Verfahren, ebenfalls in einer Diagrammdarstellung.
  • Wie dem in Fig. 1 dargestellten Diagramm zu entnehmen ist, dient das erfindungsgemäße<Verfahren der Verfestigung von in kerntechnischen Anlagen anfallenden radioaktiven Stoffen, insbesondere von Festabfällen, Altharzen und Verdampfungskonzentraten.
  • Bei dem in Fig. 1 im Diagramm schematisch dargestellten Verfahren wird zur Erläuterung desselben beispielsweise davon ausgegangen, daß jährlich etwa 50 m3 Festabfälle, 300 m3 Verdampfungskonzentrate und 150 m3 Altharze anfallen. Bei den Mengenangaben bezüglich der radioaktiven Abfälle handelt es sich nur um angenommene Werte, mit denen die Wirkungsweise des erfindungsgemäßen Verfahrens erläutert werden soll. Das Verfahren kann selbstverständlich auch beim Vorliegen größerer oder kleinerer Mengen der oben genannten radioaktiven Abfälle angewendet w rden.
  • Die drei oben genannten Arten von radioaktiven Stoffen sind nicht die einzigen Abfallprodukte, die in kerntechnischen Anlagen anfallen Es handelt sich hierbei jedoch um drei wesentliche Abfallprodukte, da sie in sehr großen Mengen entstehen und ihre Beseitigungskosten den größten Anteil an den gesamten Entsorgungskosten für rasdioaktive Abfälle ausmachen.
  • Bei den Verdampferkonzentraten handelt es sich um flüssige radioaktive Abfälle mit ca. 20 bis 30 Gew % Trockensubstanz.
  • Die Verdampferkonzentrate entstehen beim Eindampfen der in kerntechnischen Anlagen anfallenden radioaktiven Abwässer.
  • Die Altharze, insbesondere Pulver- bzw. Kugelharze, entstehen bei der Reinigung des Kühlwassers vom Primär- und Sekundär- kreislauf, sowie der Brennelementlagerbecken. Sie werden in Suspensionsform bzw. nutschenfeucht weiterverarbeitet.
  • Werden die Altharze als Suspension weiterbehandelt, so werden sie mit Rückspülwasser aus den Filter apparaturen ausgetragen und hydraulisch in die Verfestigungsanlage befördert.
  • Bei nutschenfeuchten Altharzen wird das stichfeste Produkt mit einer mechanischen Förderschnecke in die Verfestigungsanlage transportiert.
  • Bei den ebenfalls in sehr großen Mengen anfallenden Festabfällen handelt es sich um kontaminierten bzw. aktivierten Maschinenschrott und ähnliches Material.
  • Für die Durchführung des Verfahrens wird die in Fig. 2 dargestellte Vorrichtung verwendet. Sie umfasst im wesentlichen einen Trockner 1, einel Verdampfer 2, sowie drei Vorlagebehälter 3,4 und 5 für Altharz, Verdampferkonzentrate und Zement sowie einen Mischer 6. Wie bereits oben erwähnt, wird das Altharz mittels Rückspülwasser aus den Filterapparaturen ausgetragen und hydraulisch in den Trockner 1 befördert. Hierin wird das Altharz so lange behandelt, insbesondere getrocknet, bis es nur noch einen Wasseranteil von ca. 30 % aufweist. Anschließend wird es in den für getrocknete Altharze bestimmten Vorlagebehälter 3 weitergeleitet.
  • Die vorliegenden radioaktiven Abwässer werden dem Verdampfer 2 zugeführt. Die hierin gebildeten Verdampferkonzentrate werden in den Vorlagebehälter 4 gefüllt. Der Mischer 6 ist über mindestens je eine Zuleitung 8,9,10 mit jedem der drei Vorlagebehälter 3,4, und 5 verbunden. In die Zuleitung 8, 9 und 10 sind steuerbare Ventile (hier nicht dargestellt) eingebaut, mit denen sich die dem Mischer 6 zuführbarenMengezan Altharz, Verdampferkonzentrat und Zement regeln läßt.
  • Zur Herstellung der festen Endlagerprodukte von radioaktiven Abfällen wird unter Zuhilfenahme des Mischers 6 aus dem inaktiven Zement, dem getrockneten Altharz und den Verdampferkonzentraten das erfindungsgemäße Mischprodukt erzeugt. Bei dem hier beschriebenen Beispiel erhält das Mischprodukt 33,3 % Altharz, 27,7 % Verdampferkonzentrat und 37,7 % inaktiven Zement. Das im Mischer erzeugte Mischprodukt wird nach dessen Fertigstellung entnommen und in die bereit gestellten Rollreifenfässer 7 gefüllt.
  • Die oben erwähnten Festabfälle werden ebenfalls in solche Rollreifenfässer 7 gefüllt. Die Abfüllung erfolgt separat und ist hier nicht dargestellt. Insbesondere werden die Rollreifenfässer 7 nicht vollständig mit den Festabfällen ausgefüllt. Insbesondere werden in die hierfür vorgesehenen Rollreifenfässer nur so viele Festabfälle eingefüllt, daß diese in einer Schüttdichte von ca. 50 % vorliegen. Das restliche Nutzvolumen dieser Rollreifenfässer wird mit dem im Mischer 6 aus Verdampferkonzentraten, Altharzen und Zement erzeugten Mischprodukt ausgefüllt.
  • Die Rollreifenfässer 7, die keine Festabfälle enthalten, werden vollständig mit dem Mischprodukt gefüllt. Um eine kontinuerliche Entleerung des Mischers 6 zu gewährleisten, wird fortlaufend immer ein zu füllendes Rollreifenfaß 7 unter der Öffnung des Mischers angeordnet. Fallen, wie beispielsweise angenommen, jährlich 50 m3 Festabfälle an und werden die Festabfälle in Rollreifenfässer 7 mit einem Fassungsvermögen von 200 1 eingefüllt, so können in dem restlichen Nutzvolumen dieser Rollreifenfässer 7 etwa 50 m3 des Mischprodu]cts untergebracht werden. Insgesamt werden dann jährlich 500 der oben erwähnten Rollreifenfässer 7 mit den Festabfällen und dem erwähnten Mischprodukt gefüllt.
  • Weitere 400 m3 des aus Verdampferkonzentraten, Altharzen und Zement erzeugten Mischprodukts werden ohne Zugabe weiterer Abfälle ebenfalls in Rollreifenfässer 7 mit einem Fassungsvermögen von 200 1 gefüllt. Es entsteht dadurch eine Anzahl von 2000 Fässern pro Jahr, die nur mit dem oben beschriebenen Mischprodukt gefüllt sind.
  • Sind, wie bei dem hier beschriebenen Beispiel jährlich 300 m3 Verdampferkonzentrate zu verfestigen, so kann beim Vorliegen der oben angegebenen Menge an Altharzen und Zement diese Menge nicht vollständig bei der Herstellung des Mischprodukts aufgebracht werden. Der verbleibende Rest an Verdampferkonzentrat wird getrennt verfestigt. Insbesondere wird dieser Verdampferkonzentratüberschuß nur mit inaktivem Zement vermischt und in Rollreifenfässer gefüllt. Es entstehen dadurch weitere 1700 Abfallgebinde. Wie bereits oben erwähnt, werden die aus den Filtern ausgespülten Altharze getrocknet.
  • Das hierbei abgeschiedene radio aktive Wasser kann ebenfalls durch Zufügen von Zement und Abfüllen in Rollreifenfässer endlagerungsfähig verfestigt werden.
  • Bei dem zur Erläuterung des erfindungsgemäßen Verfahrens beschriebenen Beispiel werden insgesamt 4200 Rollreifenfässer a 200 1 gefüllt, die als endlagerungsfähige Abfallgebinde zunächst in den hierfür vorgesehenen Zwischenlagern untergebracht werden.
  • In Fig. 3 ist ebenfalls schematisch im Diagramm das bisher angewendete Verfahren zur Verfestigung radioaktiver Abfälle dargestellt. Wie dem Diagramm zu entnehmen ist, fallen bei dem bisherigen Verfahren jährlich 5500 Rollreifenfässer a 200 1 mit radioaktiven Abfällen anq wobei die Menge der in den Abfallgebinden enthaltenen radioaktiven Abfälle genau so groß ist, wie bei dem in Fig. 1 dargestellten, erfindungsgemäßen Verfahren. Bei der herkömmlichen Verfestigungsart werden die radioaktiven Abfälle nach Sorten getrennt, separat mit inaktiver Zementmilch verfestigt. Zur Herstellung dieser Zementmilch wird inaktives Wasser verwendet. Im Gegensatz dazu wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren vollständig auf die Verwendung von inaktivem Wasser verzichtet. Beim Vorliegen gleicher Mengen an radioaktiven Abfällen können mit dem erfindungsgemäßen Verfahren insgesamt 1300 Rollreifenfässer a 200 1 pro Jahr eingespart werden.

Claims (10)

  1. Ansprüche Verfahren Verfahren zur Herstellung fester Endlagerprodukte von radioaktiven Abfällen, wobei diese mit einem anshärtenden Bindemittel fixiert und zur Bildung von transportablen Abfallgebinden mit einer Ummantelung versehen werden1 dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein aushärtendes Mischprodukt aus vorgebbaren Anteilen an inaktivem Zement sowie flüssigen und getrockneten radioaktiven Abfällen hergestellt und in Behälter gefüllt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischprodukt in ieere Rollreifenfässer gefüllt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischprodukt in bereits teilweise radioaktive Festabfälle enthaltende Rollreifenfässer gefüllt wird.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß für die Herstellung des Mischprodukts flüssige Verdampferkonzentrate mit einem maximalen Feststoffanteil von 20 bis 30 % verwendet werden.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß für die Herstellung des Mischprodukts getrocknete Altharze mit einem maximalen Wasser anteil von 30 % verwendet werden.
  6. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Mischprodukt aus 37,7 % inaktivem Zement, 33,3 % Altharzen und 27,7 % Verdampferkonzentraten gebildet wird.
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das beim Trocknen der Altharze entstehende Wasser nur mit inaktivem Zement vermischt und in Rollreifenfässer gefüllt wird.
  8. 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß überschüssige Verdampferkonzentrate nur mit inaktivem Zement vermischt und in Rollreifenfässer gefüllt werden.
  9. 9. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Trockner (1) für Altharze und ein Verdampfer (2) für radioaktive Abwässer mit jeweils mindestens einem nachgeschalteten Vorlagebehälter (3,4) vorgesehen sind, und daß ein Mischer (6) iiber mindestens eine Leitung (8,9,10) mit den Vorlagebehältern (3,4) und einem zusätzlichen Vorlagebehälter (5) für Zement verbunden ist.
  10. 10.Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß in die Leitungen (8,9,10) steuerbare Ventile zur Regelung der dem Mischer (6) zuführbaren Mengen an Altharzen, Verdampferkonzentraten und Zement eingebaut sind.
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0111221A1 (de) * 1982-12-08 1984-06-20 Siemens Aktiengesellschaft Einrichtung und Verfahren zur endlagerfähigen Konditionierung von radioaktiven Abfällen
DE3429981A1 (de) * 1984-08-16 1986-03-06 GNS Gesellschaft für Nuklear-Service mbH, 4300 Essen Verfahren fuer die vorbereitung von radioaktiven und/oder radioaktiv verseuchten abfallfeststoffen und verdampferkonzentraten fuer die endlagerung in endlagerbehaeltern
US4904416A (en) * 1987-05-21 1990-02-27 Kyushu Electric Power Co., Ltd. Cement solidification treatment of spent ion exchange resins
CN112592078A (zh) * 2020-12-28 2021-04-02 山东大学 中低放射性核废料的固废基硫铝酸盐水泥固化基材及其制备方法

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