JP6809150B2 - 希土類磁石の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、希土類磁石の製造方法に関する。

希土類磁石は、モータ又はアクチュエーター等の部品であり、例えば、ハードディスクドライブ、ハイブリッド自動車、電気自動車、磁気共鳴画像装置（ＭＲＩ）、スマートフォン、デジタルカメラ、薄型ＴＶ、スキャナー、エアコン、ヒートポンプ、冷蔵庫、掃除機、洗濯乾燥機、エレベーター及び風力発電機等の様々な分野で利用されている。これらの多様な用途に応じて、希土類磁石に要求される寸法及び形状は異なる。したがって、多品種の希土類磁石を効率的に製造するためには、希土類磁石の寸法及び形状を容易に変更することが可能な成形方法が望まれる。

従来の希土類磁石の製造では、希土類元素を含む金属粉末（例えば合金粉末）を高圧(例えば、５０ＭＰａ以上２００ＭＰａ以下)で加圧しながら、磁場を金属粉末へ印加する。その結果、磁場に沿って配向した金属粉末から成形体が形成される。このような成形方法を、以下では「高圧磁場プレス法」と記す。高圧磁場プレス法によれば、金属粉末が配向し易く、高い残留磁束密度Ｂｒと優れた保形性とを有する成形体を得ることが可能である。この成形体の焼結によって焼結体を得て、焼結体を所望の形状に加工することにより、磁石製品が完成する。

しかし、高圧磁場プレス法では、磁場中で高い圧力を金属粉末へ及ぼす必要があるため、大規模で複雑な成形装置が必要であり、成形用の金型の寸法及び形状が制限される。この制限のために、高圧磁場プレス法によって得られる一般的な成形体の形状は、粗大なブロックに限られる。したがって、従来の方法によって多品種の磁石製品を製造する場合、ブロック状の成形体を焼結させて焼結体を得た後、磁石製品に要求される寸法及び形状に応じて焼結体を加工する必要がある。焼結体の加工では、焼結体を切削したり、研磨したりするため、高価な希土類元素を含む屑が生じてしまう。その結果、磁石製品の歩留まり率（ｙｉｅｌｄ ｒａｔｅ）が低下する。また、高圧磁場プレス法では、金型同士のカジリ（ｇａｌｌｉｎｇ）、又は金型と成形体との間におけるカジリによって、金型又は成形体が破損し易い。例えば、高圧磁場プレス法で得られた成形体には亀裂（ｃｒａｃｋ）が発生することがある。

上記のような理由のため、従来の高圧磁場プレス法を用いた製造方法は、多品種又は少量の磁石製品の製造に適していない。高圧磁場プレス法に代わる成形方法として、下記特許文献１には、低圧（０．９８ＭＰａ以上２．０ＭＰａ以下）で合金粉末を成形する方法が開示されている。この希土類磁石の製造方法は、合金粉末をモールド内に充填して、合金粉末を低圧で加圧することにより、成形体を作製する工程（充填工程）と、モールド中の成形体に磁場を印加して、成形体中の合金粉末を配向させる工程（配向工程）と、モールドから取り出した成形体を焼結する工程（焼結工程）と、を備える。そして、下記特許文献１に記載の製造方法では、充填工程と、配向工程とが、別の場所で行われる。

国際公開第２０１６／０４７５９３号パンフレット

上記特許文献１に記載の成形方法のように、低圧で金属粉末を成形する場合、高圧に対する耐久性が金型に要求されず、大規模で複雑な成形装置も不要である。したがって、低圧で金属粉末を成形する場合、金型の材質、寸法及び形状が制限されず、多様な寸法及び形状を有する型を用いて、多品種の希土類磁石を比較的容易に製造することができる。また、高圧磁場プレス法では、金属粉末の成形及び配向に長時間を要するが、低圧で金属粉末を成形することにより、成形及び配向に要する時間が大幅に短縮され、希土類磁石の生産性が向上する。

しかしながら、上記特許文献１に記載の成形方法では、金属粉末を低圧で成形するため、金属粉末が固まり難い。したがって、上記特許文献１に記載の成形方法で得られる成形体は、高圧下で得られる成形体に比べて、保形性（ｓｈａｐｅ ｒｅｔａｉｎｉｎｇ ａｂｉｌｉｔｙ）に劣り、崩れ易い。そのため、成形体を型から取り出す際に成形体が破損したり、成形体を後工程（例えば焼結工程）の設備へ搬送する際に成形体が破損したりする。

本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、希土類元素を含む金属粉末から形成される成形体の保形性を向上させる希土類磁石の製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一側面に係る希土類磁石の製造方法は、希土類元素を含む金属粉末と潤滑剤を、型内へ供給して、成形体を形成する成形工程と、型内に保持された成形体に磁場を印加（ａｐｐｌｙ）して、成形体に含まれる金属粉末を配向させる配向工程と、配向工程後、成形体を型の少なくとも一部から分離する分離工程と、分離工程後、成形体を焼結させる焼結工程と、を備え、潤滑剤が、粉末状の有機物であり、型が、下型と、下型の上に配置される筒状の側型と、側型の上方から側型内へ挿入される上型と、を含み、成形工程では、側型及び下型がキャビティを構成しており、金属粉末がキャビティ内において希土類磁石の形状に対応するように成形されることにより、成形体が得られ、希土類磁石の形状は、直方体状、立方体状、多角柱状、セグメント状、扇状、矩形状、板状、円板状又は円柱状であり、型が金属粉末に及ぼす圧力を、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下に調整し、分離工程では、側型内に保持された成形体を側型の下方から抜き出すことにより、成形体を側型及び上型から分離する。
型の一部又は全部は、樹脂から形成されていてよい。
成形工程及び配向工程を経た成形体の密度は、３．０ｇ／ｃｍ^３以上４．４ｇ／ｃｍ^３以下であってよい。

本発明の一側面においては、側型に継ぎ目がなくてよい。

本発明の一側面においては、筒状の側型に囲まれた空間が、側型の下面に近づくにつれて拡大していてよい。

本発明の一側面に係る分離工程では、上型が側型を貫通してよい。

本発明によれば、希土類元素を含む金属粉末から形成される成形体の保形性を向上させる希土類磁石の製造方法が提供される。

成形工程に用いる型（上型、側型及び下型）の模式的な斜視図である。 図２中の（ａ）、図２中の（ｂ）、図２中の（ｃ）及び図２中の（ｄ）は、型及び成形体の模式的な断面図であり、成形工程及び分離工程の一例を示す。 図３中の（ａ）、図３中の（ｂ）、図３中の（ｃ）及び図３中の（ｄ）は、型及び成形体の模式的な断面図であり、分離工程の他の一例を示す。 図４中の（ａ）は、成形工程に用いる側型の変形例の側面図及び下面図であり、図４中の（ｂ）は、成形工程に用いる側型の他の変形例の側面図及び下面図であり、図４中の（ｃ）は、成形工程に用いる側型の他の変形例の側面図及び下面図であり、図４中の（ｄ）は、成形工程に用いる側型の他の変形例の側面図及び下面図である。

以下、図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について説明する。図面において、同等の構成要素には同等の符号を付す。本発明は下記実施形態に限定されるものではない。各図に示すＸ，Ｙ及びＺは、互いに直交する３つの座標軸を意味する。各座標軸が示す方向は、全図に共通する。

本実施形態において、希土類磁石とは焼結磁石を意味する。希土類磁石の製造方法では、まず合金を鋳造する。鋳造方法は、例えば、ストリップキャスト法であってよい。合金はフレーク状であってよく、インゴット状であってもよい。合金は、希土類元素Ｒを含む。希土類元素Ｒは、Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ及びＬｕからなる群より選ばれる少なくとも一種であればよい。原料合金は、希土類元素Ｒに加えて、Ｂ，Ｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｎｂ，Ｚｒ，Ｔｉ，Ｗ，Ｍｏ，Ｖ，Ｇａ，Ｚｎ，Ｓｉ及びＢｉからなる群より選ばれる少なくとも一種の元素を含んでよい。合金の化学組成は、最終的に得たい希土類磁石の主相及び粒界相の化学組成に応じて調整すればよい。つまり、目的とする希土類磁石の組成に応じて上記元素を含む各出発原料を秤量・配合して、合金の原料を調製すればよい。希土類磁石は、例えば、ネオジム磁石、サマリウムコバルト磁石、サマリウム‐鉄‐窒素磁石、又はプラセオジム磁石であってよい。希土類磁石の主相は、例えば、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ，ＳｍＣｏ_５，Ｓｍ_２Ｃｏ_１７，Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３，Ｓｍ_１Ｆｅ_７Ｎ_ｘ，又はＰｒＣｏ_５であってよい。粒界相は、例えば、主相に比べて希土類元素Ｒの含有量が大きい相（Ｒリッチ相）であってよい。粒界相は、Ｂリッチ相、酸化物相又は炭化物相を含んでもよい。

上記の合金の粗粉砕により、合金の粗大粉末を得る。粗粉砕では、例えば、水素を合金の粒界（Ｒリッチ相）に吸蔵させることより、合金を粉砕してよい。合金の粗粉砕では、ディスクミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル又はスタンプミル等の機械的な粉砕方法を用いてもよい。粗粉砕によって得られた粗大粉末の粒径は、例えば、１０μｍ以上１００μｍ以下であってよい。

上記の粗大粉末の微粉砕により、合金の微粉末を得る。微粉砕では、ジェットミル、ボールミル、振動ミル、又は湿式アトライター等により、合金粉末を粉砕してよい。微粉砕によって得られた微粉末の粒径は、例えば、０．５μｍ以上５μｍ以下であってよい。以下では、粗大粉末又は微粉末を、合金粉末又は金属粉末と記載する場合がある。

粗粉砕で得た合金粉末へ有機物を添加してよい。微粉砕で得た微粉末へ有機物を添加してもよい。つまり、微粉砕の前後いずれかにおいて、有機物を金属粉末と混ぜてよい。有機物は、例えば、潤滑剤として機能する。潤滑剤を金属粉末へ添加することにより、潤滑剤を金属粉末へ添加することにより、金属粉末の凝集が抑制される。また、潤滑剤を金属粉末へ添加するにより、後工程において型と金属粉末との摩擦が抑制され易い。その結果、配向工程において金属粉末が配向し易く、金属粉末から得られる成形体の表面又は型の表面における傷を抑制し易い。有機物は、例えば、脂肪酸又は脂肪酸の誘導体であってよい。有機物は、例えば、オレイン酸アミド、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アミド、パルミチン酸アミド、ペンタデシル酸アミド、ミリスチン酸アミド、ラウリン酸アミド、カプリン酸アミド、ペラルゴン酸アミド、カプリル酸アミド、エナント酸アミド、カプロン酸アミド、バレリアン酸アミド及びブチル酸アミドからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。潤滑剤は、粉末状の有機物であってよい。

成形工程では、上記の手順で得られた合金粉末を、型内へ供給して、成形体を形成する。型の一部又は全部は、樹脂から形成されている。例えば、図１に示されるように、型２は、下型８と、下型８の上に配置される筒状の側型６と、側型６の上に配置される上型４（パンチ）と、を備える。希土類磁石の形状及び寸法に対応する空間６ａが、側型６を鉛直方向に貫通している。側型６は、型の側壁と言い換えてよい。下型８は板状であってよい。側型６の下部が、下型８の表面に形成された爪部（ｓｔｏｐｓ）に嵌合することにより、水平方向における側型６の位置が固定されてよい。

図１及び図２中の（ａ）に示されるように、成形工程では、側型６を下型８の上に載置して、側型６の下面６ｃ側の開口部６ｃｏ（穴）を下型８で塞ぐ。このような配置により、側型６及び下型８がキャビティ（雌型）を構成する。続いて、合金粉末１０ａを、側型６の上面６ｂ側の開口部６ｂｏ（穴）からキャビティ（側型６を貫通する空間６ａ）内へ導入する。合金粉末１０ａを、キャビティへ充填してよい。つまり、キャビティを合金粉末１０ａで満たしてよい。上型４は、コア（雄型）と言い換えてよい。上型４は、キャビティ（側型６を貫通する空間６ａ）に嵌合する形状を有する。上型４の鉛直方向（Ｚ軸方向）における長さは、側型６の高さよりも長くてよい。この場合、後述する分離工程において、上型４が側型６を貫通し易い。図２中の（ｂ）に示されるように、上型４を側型６内（キャビティ内）へ挿入して、上型４の端面を合金粉末１０ａに押し当てる。その結果、合金粉末１０ａがキャビティ内において希土類磁石の形状及び寸法に対応するように成形され、成形体１０ｂが得られる。キャビティ内の成形体１０ｂ（合金粉末１０ａ）を、上型４で圧縮してよい。ただし、焼結工程において成形体１０ｂにおける合金粉末同士の焼結だけにより、成形体１０ｂの密度が十分に高まり、所望の密度を有する希土類磁石が得られるので、キャビティ内の合金粉末を圧縮しなくてもよい。図１及び図２に示される下型８、側型６及び上型４の相対的な位置関係が維持されている限り、成形工程では、下型８、側型６、及び上型４が鉛直方向に対して傾いていてよい。換言すると、上型４が側型６の上に位置し、且つ側型６が下型８の上に位置している限り、成形工程では、型２の全体が鉛直方向に対して傾いていてよい。例えば、成形工程では、型２の全体が鉛直方向（Ｚ軸方向）に対してなす角度は、０度以上４５度以下であってよい。

成形工程において、型２が合金粉末１０ａに及ぼす圧力を、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下（０．５ｋｇｆ／ｃｍ^２以上２００ｋｇｆ／ｃｍ^２以下）に調整してよい。圧力とは、例えば、上型４の端面が合金粉末１０ａに及ぼす圧力であってよい。このように、従来の高圧磁場プレス法よりも低圧で、合金粉末１０ａから成形体１０ｂを形成することにより、型２と成形体１０ｂとの摩擦が抑制され易く、型２又は成形体１０ｂの破損（例えば成形体１０ｂの亀裂）が抑制され易い。圧力が高過ぎる場合、型２が撓んでしまい、目的のキャビティの容量を確保し難く、目的の成形体１０ｂの密度が得られ難い。従来の高圧磁場プレス法では、高圧下で合金粉末の成形及び配向を同時に行う必要があった。一方、本実施形態では、成形及び配向を同時に行う必要がないので、成形工程後に、配向工程を行うことができる。成形工程と配向工程とを分けることにより、従来よりも小型で安価な装置（例えば、プレス成形装置、及び磁場印加装置）を各工程に用いることができる。成形工程及び配向工程を略同時に行ってもよい。

図１に示されるように、側型６には継ぎ目がなくてよい。つまり、側型６はシームレス（ｓｅａｍｌｅｓｓ）であってよい。仮に側型６に継ぎ目がある場合（例えば、側型６が複数の部材へ分解可能である場合）、成形工程又は配向工程において、合金粉末１０ａが、側型６の継ぎ目（隙間）から型２の外へ漏れ出ることがある。その結果、成形体１０ｂの保形性が損なわれ、例えばバリ（ｂｕｒｒ）が成形体１０ｂに形成されることがある。側型６を複数の部材へ分解することによって側型６を成形体１０ｂから分離する場合、誤って力が成形体１０ｂへ作用して、成形体１０ｂが破損することがある。合金粉末１０ａが側型６の継ぎ目から型２の外へ漏れ出た場合、成形体１０ｂの寸法、密度及び形状がばらつき、最終的に得られる希土類磁石の寸法、形状、及び磁気特性もばらつくこともある。これらの問題は、継ぎ目がない側型６を用いることにより、抑制され易い。

配向工程では、型２内に保持された成形体１０ｂに磁場を印加して、成形体１０ｂを構成する合金粉末１０ａを型２内で磁場に沿って配向させる。磁場は、パルス磁場又は静磁場であってよい。例えば、型２内に保持された成形体１０ｂを、型２と共に、空芯コイル（ソレノイドコイル）の内側に配置して、空芯コイルに電流（交流）を流すことにより、型２内の成形体１０ｂに磁場を印加してよい。ダブルコイル又はヘルムホルツコイルに電流を流すことにより、型内の成形体に磁場を印加してよい。ダブルコイルとは、二つのコイルが同一の中心軸を持つように配置された磁場発生装置である。ダブルコイル又はヘルムホルツコイルを用いることにより、空芯コイルを用いる場合に比べて、より均質な磁場を成形体に印加することができる。その結果、成形体における合金粉末の配向性が向上し易く、最終的に得られる希土類磁石の磁気特性が向上し易い。着磁ヨークを用いて、型２内の成形体１０ｂに磁場を印加してもよい。型２内の成形体１０ｂに印加する磁場の強度は、例えば、７９６ｋＡ／ｍ以上５１７３ｋＡ／ｍ以下（１０ｋＯｅ以上６５ｋＯｅ以下）であってよい。配向工程後、成形体を脱磁してもよい。型内の成形体に印加する磁場の強度は、必ずしも上記の範囲に限定されない。

型２内の合金粉末１０ａを加圧しながら、合金粉末１０ａを磁場で配向させてもよい。つまり、配向工程においても、型２内の成形体１０ｂを圧縮してよい。型２が成形体１０ｂに及ぼす圧力は、上記の理由により、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下に調整してよい。

図２中の（ｂ）及び図２中の（ｃ）に示されるように、分離工程では、鉛直方向（Ｚ軸方向）における上型４の位置を固定した状態で、側型６を上へ移動させる。その結果、側型６内へ挿入されていた上型４が側型６を貫通して、上型４の端面が成形体１０ｂを側型６の下方へ押し出す。つまり、側型６内に保持されていた成形体１０ｂが、側型６の下面６ｃから抜き出される。続いて、図２中の（ｄ）に示されるように、側型６及び上型４を上方へ移動させることにより、下型８の上に載置された成形体１０ｂが、側型６及び上型４から分離する。このように成形体１０ｂを側型６の下方から抜き出すことにより、成形体１０ｂの形状を保った状態で、成形体１０ｂを型２から取り出すことできる。仮に、成形体１０ｂをチャック等で直接掴んで側型６の上方（上面６ｂ側）から取り出す場合、成形体１０ｂが破損し易い。本実施形態では、成形体１０ｂを直接掴むことなく、成形体１０ｂを容易に側型６及び上型４から分離することができる。仮に、側型６を複数の部材へ分解することにより、側型６を成形体１０ｂから分離する場合、誤って力が成形体１０ｂへ作用して、成形体１０ｂが破損することがある。本実施形態では、側型６を分解することなく、成形体１０ｂを容易に側型６及び上型４から分離することができる。図１及び図２に示される下型８、側型６及び上型４の相対的な位置関係が維持されている限り、分離工程では、下型８、側型６、及び上型４が鉛直方向に対して傾いていてよい。換言すると、上型４が側型６の上に位置し、且つ側型６が下型８の上に位置している限り、分離工程では、型２の全体が鉛直方向に対して傾いていてよい。例えば、分離工程では、型２の全体が鉛直方向（Ｚ軸方向）に対してなす角度は、０度以上４５度以下であってよい。

分離工程では、以下の手順で、成形体１０ｂを下型８から加熱工程用トレイへ移してもよい。例えば、図３中の（ａ）に示されるように、側型６及び上型４が成形体１０ｂを保持した状態で、側型６及び上型４を、成形体１０ｂと共に、下型８から分離する。成形体１０ｂを下型８から分離しても、成形体１０ｂと側型６との摩擦、又は成形体１０ｂのスプリングバックにより、成形体１０ｂは側型６の下方から抜け落ち難い。続いて、図３中の（ｂ）に示されるように、側型６及び上型４に保持された成形体１０ｂを、側型６及び上型４と共に、加熱工程用トレイ３２の上に載置する。続いて、図３中の（ｃ）に示されるように、鉛直方向（Ｚ軸方向）における上型４の位置を固定した状態で、側型６を上へ移動させる。その結果、側型６内へ挿入されていた上型４が側型６を貫通して、上型４の端面が成形体１０ｂを側型６の下方へ押し出す。つまり、側型６内に保持されていた成形体１０ｂが、側型６の下面６ｃから抜き出される。続いて、図３中の（ｄ）に示されるように、側型６及び上型４を上方へ移動させることにより、加熱工程用トレイ３２の上に載置された成形体１０ｂが、側型６及び上型４から分離する。図３に示される加熱工程用トレイ３２、側型６及び上型４の相対的な位置関係が維持されている限り、分離工程では、加熱工程用トレイ３２、側型６、及び上型４が鉛直方向に対して傾いていてよい。換言すると、上型４が側型６の上に位置し、且つ側型６が加熱工程用トレイ３２の上に位置している限り、分離工程では、加熱工程用トレイ３２、側型６、及び上型４が鉛直方向に対して傾いていてよい。

図４中の（ａ）、図４中の（ｂ）、図４中の（ｃ）及び図４中の（ｄ）に示されるように、筒状の側型６に囲まれた空間６ａ（キャビティ）は、側型６の下面６ｃに近づくにつれて拡大してよい。このような側型６の構造は、「逆テーパー」と言い換えてよい。

成形工程では、成形体１０ｂの上部が上型４により加圧されるので、成形体１０ｂの上部の密度は成形体１０ｂの下部の密度よりも高い傾向がある。成形体１０ｂの下部よりも緻密である成形体１０ｂの上部は、成形体１０ｂの下部に比べて、焼結過程で収縮し難い。換言すれば、成形体１０ｂの上部よりも緻密でない成形体１０ｂの下部は、成形体１０ｂの上部に比べて、焼結過程で収縮し易い。したがって、成形体１０ｂの太さが均一である場合、成形体１０ｂの鉛直方向における密度差に因り、成形体１０ｂから得られる焼結体（希土類磁石）の下部が焼結体の上部よりも細くなり易い。鉛直方向における密度差がある成形体１０ｂから、太さが均一である焼結体を得るためには、焼結によって収縮し易い成形体１０ｂの下部を成形体１０ｂの上部よりも太くすればよい。図４に示される各側型６によれば、側型６の下面６ｃに近づくにつれて拡大する空間６ａ（キャビティ）の形状に対応するように、下部が上部よりも太い成形体１０ｂを容易に形成することが可能である。

成形工程において成形体１０ｂが型２内で圧縮されると、スプリングバックに因り、成形体１０ｂが側型６の下方から抜き出され難くなることがある。ここで、スプリングバックとは、合金粉末１０ａを加圧して成形した後、圧力を解除した時に、成形体１０ｂが膨張する現象である。図４に示される各側型６に囲まれた空間６ａ（キャビティ）は、側型６の下面６ｃに近づくにつれて拡大しているので、キャビティ内において、成形体１０ｂの下部は成形体１０ｂの上部よりも加圧され難い。したがって、側型６の下方では成形体１０ｂのスプリングバックが起き難く、成形体１０ｂを側型６の下方から抜き出し易い。

図４中の（ａ）に示される側型６の場合、筒状の側型６に囲まれた空間６ａは、側型６の下面６ｃに近づくにつれて連続的に拡大している。側型６の下面６ｃに形成された開口部６ｃｏは、側型６の上面６ｂに形成された開口部６ｂｏよりも広い。側型６の下面６ｃに形成された開口部６ｃｏは、側型６の上面６ｂに形成された開口部６ｂｏと相似である。空間６ａを囲む側型６の内壁は平面から構成される。

図４中の（ｂ）に示される側型６の場合、側型６に囲まれた空間６ａの広さ（幅）が一定である部分と、側型６に囲まれた空間６ａが下面６ｃに近づくにつれて拡大する部分と、がある。

図４中の（ｃ）に示される側型６の場合、側型６に囲まれた空間６ａの広さ（幅）が一定である部分と、側型６に囲まれた空間６ａが下面６ｃに近づくにつれて拡大する部分と、がある。側型６に囲まれた空間６ａが下面６ｃに近づくにつれて拡大する部分においては、側型６の内壁の少なくとも一部が曲面から構成される。

図４中の（ｄ）に示される側型６の場合、側型６の下面６ｃに形成された開口部６ｃｏは、側型６の上面６ｂに形成された開口部６ｂｏと相似でない。側型６に囲まれた空間６ａ（キャビティ）の水平方向における縦幅は一定であり、側型６に囲まれた空間６ａ（キャビティ）の水平方向における横幅は、下面６ｃに近づくにつれて拡大している。

図３中の（ａ）及び図３中の（ｂ）に示されるように、成形体１０ｂを下型８から分離して加熱工程用トレイ３２へ移す過程で、成形体１０ｂが側型６から抜け落ちることがある。側型６内の空間６ａ（キャビティ）が逆テーパー状である場合、成形体１０ｂが側型６の下方から抜け落ち易い。成形体１０ｂが側型６から抜け落ちることを防止するために、図３中の（ａ）に示される型及び成形体１０ｂの全体を回転して、側型６の下面６ｃを水平方向に向けた後、下型８を加熱工程用トレイ３２に置き換えてよい。

型２の一部又は全部は、樹脂から形成されていてよい。下型８、側型６、及び上型４の全てが樹脂から形成されていてよい。下型８、側型６、及び上型４のうち、側型６のみが樹脂から形成されていてよい。下型８、側型６、及び上型４のうち、下型８のみが樹脂から形成されていてもよい。下型８、側型６、及び上型４のうち、上型４のみが樹脂から形成されていてもよい。型２の形成に用いられる樹脂は、例えば、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリエチレン・テレフタレート、ポリプロピレン、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル、ブタジエン及びスチレンの共重合体）、エチルセルロース、パラフィンワックス、スチレン・ブタジエン共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・エチルアクリレート共重合体、アタクチック・ポリプロピレン、メタクリル酸共重合体、ポリアミド、ポリブテン、ポリビニルアルコール、フェノール樹脂及びポリエステル樹脂ならなる群より選ばれる一種又は複数種であってよい。

下型８、側型６、及び上型４のうち、側型６及び上型４が樹脂から形成されていてもよく、下型８は樹脂以外の組成物から形成されてよい。下型８、側型６、及び上型４のうち、下型８及び側型６が樹脂から形成されていてもよく、上型４は樹脂以外の組成物から形成されてよい。下型８、側型６、及び上型４のうち、下型８及び上型４が樹脂から形成されていてもよく、側型６は樹脂以外の組成物から形成されてよい。型２の一部が樹脂から形成されている場合、型２のうち樹脂以外の部分は、例えば、鉄、ケイ素鋼、ステンレス、パーマロイ、アルミニウム、モリブデン、タングステン、炭素質材料、セラミックス、及びシリコン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種から形成されていてよい。型２のうち樹脂以外の部分は、合金（例えば、アルミニウム合金）から形成されていてもよい。型２の全体が、樹脂以外の組成物から形成されていてもよい。

仮に、下型８、側型６、及び上型４の全てが金属から形成されている場合、成形工程において側型６と上型４との摩擦により、金属屑が側型６又は上型４の表面から脱離して、成形体１０ｂに混入する場合がある。成形体１０ｂに混入した金属屑（例えば、アルミニウム又はアルミニウム合金）は、最終的に得られる希土類磁石の磁気特性を損なう場合がある。対照的に、型２の一部又は全部が樹脂から形成されている場合、型２が金属のみから構成されている場合に比べて、型２の摩耗屑（樹脂）が希土類磁石の磁気特性に及ぼす影響が抑制される。例えば、成形工程において摩擦し合う側型６及び上型４のうち、一方（例えば、側型６）が樹脂であり、他方（例えば、上型４）が金属である場合、側型６と上型４との摩擦により、金属屑の代わりに、金属よりも硬度が低い樹脂屑が型の生じ易い。樹脂屑は、金属屑に比べて、希土類磁石の磁気特性を損ない難い。例えば、側型６のみが樹脂から形成され、下型８及び上型４が、金属（例えば、アルミニウム又はアルミニウム合金）から形成されていてよい。

仮に金型内に保持された成形体１０ｂにパルス磁場を印加する場合、金型を構成する金属（例えば鉄）の飽和磁束密度が限られているため、金型内の成形体１０ｂに実効的に作用する磁場の強度は、金型外のパルス磁場の強度よりも低い。一方、型２が樹脂から形成されている場合、強いパルス磁場を型２内の成形体１０ｂへ印加することが可能であり、合金粉末１０ａの配向性が向上する。

焼結過程におけるネオジム磁石の収縮率には異方性があるため、収縮後のネオジム磁石（焼結体）の形状（特に複雑な形状）を精密に予測することは困難である。したがって、ネットシェイプのためには、型２の寸法及び形状を調整するための試行錯誤が必要であり、型２の材料としては、切削し易い樹脂が適している。つまり、多様な用途に応じた多品種の希土類磁石を効率的に製造するためには、樹脂から形成された型２が適している。従来の金型は、加工し難く、高価であるため、多様な用途に応じた多品種の希土類磁石の製造に適していない。

同一の型２を用いた成形工程及び配向工程を繰り返す場合、成形及び配向の度に型２内を清掃してよい。例えば、型２内に残った余分な合金粉末１０ａを磁場で吸引することによって、型２内を清掃してよい。成形及び配向の度に型２内を清掃することにより、型２内で成形される合金粉末１０ａの秤量の精度が向上し、得られる成形体１０ｂの密度及び寸法のばらつきが抑制される。その結果、最終的に得られる希土類磁石の密度、寸法及び磁気特性のばらつきが抑制される。仮に、型２が強磁性を有する金属（例えば鉄）から形成されている場合、型２内を清掃する際に、型２自体が磁場によって吸引されるので、型２を清掃し難い。しかし、型２が、強磁性を有しない樹脂から形成されている場合、型２自体が磁場によって吸引されないので、型２内を清掃し易い。仮に、型２が強磁性を有する金属（例えば鉄）から形成されている場合、配向工程において型２自体が着磁して、合金粉末１０ａが型２に付着してしまうため、合金粉末１０ａの配向性が乱れたり、成形体１０ｂの保形性が損なわれたりする。しかし、樹脂から構成される型２を用いる場合、型２自体の着磁が抑制される。

合金粉末１０ａを型２内へ供給しながら、型２内で成形される合金粉末１０ａの質量を、型２の質量と合わせて、測定してもよい。型２内で成形される合金粉末１０ａの質量と、型２の質量と、を同時に測定する場合、型２の質量が重い程、秤の精度が低下して、合金粉末１０ａ自体の質量の測定の精度も低下する。しかし、従来の金属よりも軽い樹脂から構成される型２を用いる場合、合金粉末１０ａの質量を型２自体の質量と共に高い精度で測定することができる。

成形工程及び配向工程を経た成形体１０ｂ（焼結工程前の成形体１０ｂ）の密度は、例えば、３．０ｇ／ｃｍ^３以上４．４ｇ／ｃｍ^３以下、好ましくは３．２ｇ／ｃｍ^３以上４．２ｇ／ｃｍ^３以下、より好ましくは３．４ｇ／ｃｍ^３以上４．０ｇ／ｃｍ^３以下に調整されていてよい。

分離工程に続いて、加熱工程を行ってよい。加熱工程では、成形体１０ｂを加熱して、成形体１０ｂの温度を２００℃以上４５０℃以下に調整してよい。加熱工程では、成形体１０ｂの温度を２００℃以上４００℃以下、又は２００℃以上３５０℃以下に調整してもよい。成形工程では、合金粉末１０ａにかかる圧力が、従来の高圧磁場プレス法よりも低いため、合金粉末１０ａが押し固まり難く、得られる成形体１０ｂが崩れ易い。しかし、加熱工程によって、成形体１０ｂの保形性が向上する。

加熱工程では、成形体１０ｂの温度が２００℃以上になると、成形体１０ｂが固まり始めて、成形体１０ｂの保形性が向上する。換言すると、成形体１０ｂの温度が２００℃以上になると、成形体１０ｂの機械的強度が向上する。成形体１０ｂの保形性が向上するため、成形体１０ｂの搬送、又は後工程における成形体１０ｂのハンドリングの際に、成形体１０ｂが破損し難い。例えば、成形体１０ｂを搬送用チャック（ｃｈｕｃｋ）等により掴んで焼結用トレイ上に並べる際に、成形体１０ｂが崩れ難い。その結果、最終的に得られる希土類磁石の欠陥が抑制される。

仮に加熱工程において成形体１０ｂの温度が４５０℃を超えた場合、加熱工程後に実施される焼結工程において、成形体１０ｂに亀裂が形成され易い。亀裂が形成される原因は定かでない。例えば、加熱工程における成形体１０ｂの急激な温度上昇により、成形体１０ｂ中に残存する水素が、ガスとして成形体１０ｂ外へ吹き出すことで、成形体１０ｂに亀裂が形成される可能性がある。しかし、加熱工程において成形体１０ｂの温度を４５０℃以下に調整することにより、焼結工程における成形体１０ｂの亀裂が抑制される。その結果、最終的に得られる希土類磁石における亀裂も抑制され易い。また、加熱工程において成形体１０ｂの温度を４５０℃以下に調整するため、成形体１０ｂの昇温又は冷却に要する時間が抑制され、希土類磁石の生産性が向上する。また、加熱工程における成形体１０ｂの温度が４５０℃以下であり、一般的な焼結温度よりも低いため、型２の一部（例えば下型８）とともに成形体１０ｂを加熱したとしても、型２の劣化又は成形体１０ｂと型２との化学反応が起き難い。したがって、必ずしも耐熱性が高くない組成物（例えば、樹脂）から構成される型２であっても利用することができる。

成形体１０ｂの温度を２００℃以上４５０℃以下に調整することにより、成形体１０ｂの保形性が向上するメカニズムは明らかではない。例えば、合金粉末１０ａに添加されている有機物（例えば、潤滑剤）が、加熱工程において炭素になり、合金粉末１０ａ（合金粒子）同士が炭素を介して結着される可能性がある。その結果、成形体１０ｂの保形性が向上するのかもしれない。仮に加熱工程において成形体１０ｂの温度が４５０℃を超えた場合、合金粉末１０ａを構成する金属の炭化物が生成したり、合金粉末１０ａ（合金粒子）同士が直接焼結したりする可能性がある。一方、成形体１０ｂの温度が２００℃以上４５０℃以下に調整される場合、金属の炭化物は必ずしも生成せず、合金粒子同士は必ずしも直接焼結しない。

加熱工程において成形体１０ｂの温度を２００℃以上４５０℃以下に維持する時間は、特に限定されず、成形体１０ｂの寸法及び形状に応じて適宜調整すればよい。

加熱工程では、赤外線を成形体１０ｂへ照射することにより、成形体１０ｂを加熱してよい。赤外線の照射（つまり輻射熱）によって成形体１０ｂを直接加熱することにより、伝導又は対流による加熱の場合に比べて、成形体１０ｂの昇温に要する時間が短縮され、生産効率及びエネルギー効率が高まる。ただし、加熱工程では、加熱炉内の熱伝導又は対流により、成形体１０ｂを加熱してもよい。赤外線の波長は、例えば、０．７５μｍ以上１０００μｍ以下、好ましくは０．７５μｍ以上３０μｍ以下であってよい。赤外線は、近赤外線、短波長赤外線、中波長赤外線、長波長赤外線（熱赤外線）、及び遠赤外線からなる群より選ばれる少なくとも一つであってよい。上記の赤外線のうち近赤外線は比較的金属に吸収され易い。したがって、近赤外線を成形体へ照射する場合、短時間で金属（合金粉末）を昇温し易い。一方、上記の赤外線のうち遠赤外線は比較的有機物に吸収され易く、金属（合金粉末１０ａ）によって反射され易い。したがって、遠赤外線を成形体１０ｂへ照射する場合、上述した有機物（例えば、潤滑剤）が選択的に加熱され易く、有機物に起因する上記のメカニズムによって成形体１０ｂが硬化し易い。赤外線を成形体１０ｂへ照射する場合、例えば、赤外線ヒーター（セラミックヒーター等）又は赤外線ランプを用いてよい。

型２の一部又は全部と分離された成形体１０ｂを加熱工程において加熱する場合、加熱による型２の劣化（例えば、型２の変形、硬化又は摩耗）が抑制され易く、成形体１０ｂと型２との焼き付きも抑制され易い。また型２の一部又は全部と分離された成形体１０ｂを加熱する場合、型２が熱を断熱し難く、成形体１０ｂが加熱され易い。その結果、成形体１０ｂの保形性が向上する。型２の一部又は全部と分離された成形体１０ｂを加熱する場合、型２が成形体１０ｂと化学的に反応する可能性が低い。そのため、必ずしも型２に耐熱性が要求されるわけではなく、型２の材質が制限され難い。したがって、型２の原料として、所望の寸法及び形状に加工し易く、且つ安価な材料を選定し易い。仮に、加熱工程において成形体１０ｂと型２の全部とを一括して加熱した場合、成形体１０ｂと型２との間の熱膨張率の差に起因して、成形体１０ｂに応力が作用し易く、成形体１０ｂが変形したり、破損したりする。また、加熱工程において成形体１０ｂと型２の全部とを一括して加熱した場合、加熱対象全体の体積・熱容量が大きい。その結果、一括して加熱される成形体１０ｂの数量が制限され、加熱工程に要する時間が長くなり、エネルギーが浪費され、希土類磁石の生産性が低下する。

加熱工程では、例えば、下型８の上に載置された成形体１０ｂを加熱してよい。加熱工程では、加熱工程用トレイ３２に載置された成形体１０ｂを加熱してもよい。加熱工程では、成形体１０ｂの酸化を抑制するために、不活性ガス又は真空中で成形体１０ｂを加熱してよい。不活性ガスは、アルゴン等の希ガスであってよい。

加熱工程において、成形体１０ｂの温度を２００℃以上４５０℃以下に調整した後、成形体１０ｂを１００℃以下に冷却してよい。加熱工程後の成形体１０ｂの搬送に用いるチャックの表面が樹脂から構成されている場合、成形体１０ｂの冷却により、チャックの表面と成形体１０ｂとの化学反応が抑制され、チャックの劣化、及び成形体１０ｂ表面の汚染が抑制される。冷却方法は、例えば、自然冷却であってよい。

配向工程後、焼結工程を行う。配向工程後、上記の加熱工程を経ることなく、焼結工程を行ってよい。配向工程後、上記の加熱工程を経て、焼結工程を行ってよい。焼結工程では、型２の全部から分離された成形体１０ｂを加熱して焼結させる。つまり、焼結工程では、成形体１０ｂ中の合金粒子同士が焼結して、焼結体（希土類磁石）が得られる。

焼結工程において焼結させる成形体の密度（焼結工程直前の成形体の密度）は、例えば、３．０ｇ／ｃｍ^３以上４．４ｇ／ｃｍ^３以下、好ましくは３．２ｇ／ｃｍ^３以上４．２ｇ／ｃｍ^３以下、より好ましくは３．４ｇ／ｃｍ^３以上４．０ｇ／ｃｍ^３以下に調整されていてよい。成形工程及び配向工程において型が成形体１０ｂ（合金粉末１０ａ）に及ぼす圧力が低いほど、焼結工程直前の成形体１０ｂの密度が低い傾向がある。また、成形工程及び配向工程において型２が成形体１０ｂ（合金粉末１０ａ）に及ぼす圧力が低いほど、成形体１０ｂを構成する合金粉末１０ａが自由に回転し易く、磁場に沿って配向し易い。その結果、最終的に得られる希土類磁石の残留磁束密度が高まり易い。したがって、焼結工程直前の成形体１０ｂの密度が低いほど、希土類磁石の残留磁束密度が高まり易い、といえる。ただし、成形工程及び配向工程において型２が成形体１０ｂ（合金粉末１０ａ）に及ぼす圧力が低過ぎる場合、成形体１０ｂの保形性（機械的強度）が不十分であり、分離工程に伴う成形体１０ｂと型２との摩擦により、成形体１０ｂの表面に位置する合金粉末１０ａの配向性が乱れる。その結果、最終的に得られる希土類磁石の残留磁束密度が低下する。したがって、焼結工程直前の成形体１０ｂの密度が低過ぎる場合、希土類磁石の残留磁束密度が低い、といえる。一方、成形工程から焼結工程に至るまでの間に成形体１０ｂ（合金粉末１０ａ）に及ぶ圧力が高いほど、焼結工程直前の成形体１０ｂの密度が高く、成形体１０ｂの保形性（機械的強度）が高まり易い。その結果、最終的に得られる希土類磁石における亀裂が抑制され易い。したがって、焼結工程直前の成形体１０ｂの密度が高いほど、希土類磁石における亀裂が抑制され易い、といえる。ただし、成形工程及び配向工程において型が成形体１０ｂ（合金粉末）に及ぼす圧力が高過ぎる場合、スプリングバックに因り、成形体１０ｂに亀裂が形成され易く、成形体１０ｂから得られる希土類磁石に亀裂が残ってしまう。なお、スプリングバックとは、合金粉末を加圧して成形した後、圧力を解除した時に、成形体１０ｂが膨張する現象である。以上の通り、焼結工程直前の成形体１０ｂの密度は、希土類磁石の残留磁束密度及び亀裂に相関している。焼結工程直前の成形体１０ｂの密度が上記の範囲内に調整されることにより、希土類磁石の残留磁束密度が高まり易く、且つ希土類磁石における亀裂が抑制され易い。

仮に、焼結工程において、成形体１０ｂを型２から分離せず、成形体１０ｂ及び型２を共に加熱した場合、型２を構成する成分が成形体１０ｂに混入して、得られる希土類磁石の磁気特性を損なう場合がある。例えば、型２を構成する樹脂が分解して、樹脂に由来する炭素成分が成形体１０ｂに混入してしまう。仮に焼結工程の過程で樹脂から構成される型が消失したとしても、消失に伴って生成した炭素成分が成形体１０ｂ中に混入することを十分に抑制することは困難である。その結果、焼結体（希土類磁石）中に炭素成分が残存し、炭素成分が希土類磁石の磁気特性（例えば、保磁力）を損なう。一方、焼結工程において、型２から分離された成形体１０ｂを加熱する場合、型２に由来する成分が成形体１０ｂに混入し難い。したがって、得られる希土類磁石の磁気特性（例えば、保磁力）が型２に由来する成分によって損なわれ難い。

仮に、焼結工程において、成形体１０ｂと型２の一部又は全部とを一括して加熱した場合、成形体１０ｂと型２との間の熱膨張率の差に起因して、成形体１０ｂに応力が作用し易く、成形体１０ｂが変形したり、破損したりすることがある。さらに、焼結工程において、成形体１０ｂと型２の全部とを一括して加熱した場合、加熱対象全体の体積・熱容量が大きい。その結果、一括して加熱される成形体１０ｂの数量が制限され、焼結工程に要する時間が長くなり、エネルギーが浪費され、希土類磁石の生産性が低下する。一方、焼結工程において、型２から分離された成形体１０ｂを加熱する場合、成形体１０ｂと型２の全部とを一括して加熱する場合に比べて、加熱対象全体の体積・熱容量が小さい。その結果、多数の成形体１０ｂを一括して昇温させ易く、焼結工程に要する時間及びエネルギーが抑制され易く、希土類磁石の生産性が向上する。

焼結工程では、下型８に載置された成形体１０ｂを、焼結用トレイの上に移してよい。焼結工程では、加熱工程用に載置された成形体１０ｂを、焼結用トレイの上に移してもよい。加熱工程において成形体１０ｂの保形性が向上しているため、成形体１０ｂを搬送用チャックで掴んで焼結用トレイ上に並べる際に、成形体１０ｂの破損が抑制される。

焼結工程では、複数の成形体１０ｂを焼結用トレイ上に載置してよく、焼結用トレイ上に載置された複数の成形体１０ｂを一括して加熱してよい。多数の成形体１０ｂを狭い間隔で焼結用トレイ上に並べて、多数の成形体１０ｂを一括して加熱することにより、希土類磁石の生産性が向上する。

焼結用トレイの組成は、焼結時に成形体１０ｂと反応し難く、且つ成形体１０ｂを汚染する物質を生成し難い組成物であればよい。例えば、焼結用トレイは、モリブデン又はモリブデン合金から構成されていてよい。

焼結温度は、例えば９００℃以上１２００℃以下であればよい。焼結時間は、例えば０．１時間以上１００時間以下であればよい。焼結工程を繰り返してもよい。焼結工程では、不活性ガス又は真空中で成形体１０ｂを加熱してよい。不活性ガスは、アルゴン等の希ガスであってよい。

焼結体に対して時効処理を施してよい。時効処理では、焼結体を例えば４５０℃以上９５０℃以下で熱処理してよい。時効処理では、焼結体を、例えば０．１時間以上１００時間以下、熱処理してよい。時効処理は不活性ガス又は真空中で行えばよい。時効処理は、温度の異なる多段階の熱処理から構成されてもよい。

焼結体を切削又は研磨してもよい。焼結体の表面に保護層を形成してもよい。保護層は、例えば、樹脂層、又は無機物層（例えば、金属層若しくは酸化物層）であってよい。保護層の形成方法は、例えば、めっき法、塗布法、蒸着重合法、気相法、又は化成処理法であってよい。

希土類磁石の寸法及び形状は、希土類磁石の用途に応じて様々であり、特に限定されない。希土類磁石の形状は、例えば、直方体状、立方体状、多角柱状、セグメント状、扇状、矩形状、板状、球状、円板状、円柱状、リング状、又はカプセル状であってよい。希土類磁石の断面の形状は、例えば、多角形状、円弦状、弓状、又は円状であってよい。型２又はキャビティの寸法及び形状は、希土類磁石の寸法及び形状に対応するものであり、限定されない。

本発明に係る希土類磁石の製造方法によれば、例えば、ハードディスクドライブ、ハイブリッド自動車又は電気自動車等の多様な用途に応じて、多品種の希土類磁石を生産することが可能であり、その生産量が少量であっても製造コストを抑制することが可能である。

２…型、４…上型、６…筒状の側型、６ａ…側型に囲まれた空間、８…下型、１０ａ…合金粉末（金属粉末）、１０ｂ…成形体。

Claims (6)

1. 希土類元素を含む金属粉末と潤滑剤を、型内へ供給して、成形体を形成する成形工程と、
   前記型内に保持された前記成形体に磁場を印加して、前記成形体に含まれる前記金属粉末を配向させる配向工程と、
   前記配向工程後、前記成形体を前記型の少なくとも一部から分離する分離工程と、
   前記分離工程後、前記成形体を焼結させる焼結工程と、
   を備え、
   前記潤滑剤が、粉末状の有機物であり、
   前記型が、下型と、下型の上に配置される筒状の側型と、前記側型の上方から前記側型内へ挿入される上型と、を含み、
   前記成形工程では、前記側型及び前記下型がキャビティを構成しており、前記金属粉末が前記キャビティ内において希土類磁石の形状に対応するように成形されることにより、前記成形体が得られ、前記希土類磁石の形状は、直方体状、立方体状、多角柱状、セグメント状、扇状、矩形状、板状、円板状又は円柱状であり、前記型が前記金属粉末に及ぼす圧力を、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下に調整し、
   前記分離工程では、前記側型内に保持された前記成形体を前記側型の下方から抜き出すことにより、前記成形体を前記側型及び前記上型から分離する、
   希土類磁石の製造方法。
2. 前記側型に継ぎ目がない、
   請求項１に記載の希土類磁石の製造方法。
3. 筒状の前記側型に囲まれた空間が、前記側型の下面に近づくにつれて拡大している、
   請求項１又は２に記載の希土類磁石の製造方法。
4. 前記分離工程では、前記上型が前記側型を貫通する、
   請求項１〜３のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
5. 前記型の一部又は全部は、樹脂から形成されている、
   請求項１〜４のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。
6. 前記成形工程及び前記配向工程を経た前記成形体の密度は、３．０ｇ／ｃｍ^３以上４．４ｇ／ｃｍ^３以下である、
   請求項１〜５のいずれか一項に記載の希土類磁石の製造方法。

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