JP3309024B2 - 窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法 - Google Patents
窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、窒素酸化物を還元除去
することのできる新規な酸化物触媒材料並びにこれを用
いて排気ガス中の窒素酸化物を除去する方法に関するも
のである。
することのできる新規な酸化物触媒材料並びにこれを用
いて排気ガス中の窒素酸化物を除去する方法に関するも
のである。
【０００２】
【従来技術】近年、各種汚染物質による大気の汚れが大
きな社会問題となり、その中でも大気汚染の移動発生源
となっている自動車の排気ガス中のＮＯX 、ＣＯX 等の
有害物質を分解、除去する方法の開発が急務となってい
る。
きな社会問題となり、その中でも大気汚染の移動発生源
となっている自動車の排気ガス中のＮＯX 、ＣＯX 等の
有害物質を分解、除去する方法の開発が急務となってい
る。
【０００３】従来より自動車の排気ガス中のＮＯX 、Ｃ
ＯX 等の有害物質を分解、除去する方法として、一酸化
炭素（ＣＯ）及び炭化水素（ＣX ＨX ）の酸化と、窒素
酸化物（ＮＯX ）の還元を同時に行う三元触媒を用いる
方法が採用されてきた。
ＯX 等の有害物質を分解、除去する方法として、一酸化
炭素（ＣＯ）及び炭化水素（ＣX ＨX ）の酸化と、窒素
酸化物（ＮＯX ）の還元を同時に行う三元触媒を用いる
方法が採用されてきた。
【０００４】そのような方法に用いられる三元触媒とし
ては、パラジウム（Ｐｄ）、白金（Ｐｔ）、ロジウム
（Ｒｈ）等の貴金属を、γ−アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ）で
被覆したコージェライト等の耐火物に担持したものが用
いられていた。
ては、パラジウム（Ｐｄ）、白金（Ｐｔ）、ロジウム
（Ｒｈ）等の貴金属を、γ−アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ）で
被覆したコージェライト等の耐火物に担持したものが用
いられていた。
【０００５】しかしながら、前記三元触媒は、およそ
０．５％程度の低酸素濃度においてのみ排気ガスの浄化
を効率よく行うことができ、排気ガスの酸素濃度が１％
を越えるような高濃度域では有効に働かなくなるという
欠点がある。
０．５％程度の低酸素濃度においてのみ排気ガスの浄化
を効率よく行うことができ、排気ガスの酸素濃度が１％
を越えるような高濃度域では有効に働かなくなるという
欠点がある。
【０００６】そこで、通常は排気ガス中の酸素濃度を測
定し、ＣＯ及びＣX ＨX 、ＮＯX を高い浄化率で処理し
得る理論等量値に近い範囲の空燃比となるように制御す
ることが行われているが、前記ＣＯ及びＣX ＨX と、Ｎ
ＯX の発生メカニズムが相反する特性を有するため、限
られた状態での燃焼を維持しなければならず、それより
高い酸素濃度中での排気ガス浄化はほとんどできていな
いのが現状である。
定し、ＣＯ及びＣX ＨX 、ＮＯX を高い浄化率で処理し
得る理論等量値に近い範囲の空燃比となるように制御す
ることが行われているが、前記ＣＯ及びＣX ＨX と、Ｎ
ＯX の発生メカニズムが相反する特性を有するため、限
られた状態での燃焼を維持しなければならず、それより
高い酸素濃度中での排気ガス浄化はほとんどできていな
いのが現状である。
【０００７】更に、昨今、省エネルギー、省資源も叫ば
れていることから、ガソリンエンジンにおいては、低燃
費化を図るために希薄燃焼方式の研究開発が行われてい
るが、この場合、排気ガス中の酸素濃度は数％と高くな
り、触媒の貴金属が酸素被毒により排気ガスの浄化がで
きなくなるという欠点がある。
れていることから、ガソリンエンジンにおいては、低燃
費化を図るために希薄燃焼方式の研究開発が行われてい
るが、この場合、排気ガス中の酸素濃度は数％と高くな
り、触媒の貴金属が酸素被毒により排気ガスの浄化がで
きなくなるという欠点がある。
【０００８】またディーゼルエンジンにおいても、現在
の燃焼方式では排気ガス中の酸素濃度が高いために排気
ガスの浄化が全くなされていないのが現状である。
の燃焼方式では排気ガス中の酸素濃度が高いために排気
ガスの浄化が全くなされていないのが現状である。
【０００９】一方、約１０００℃以上の高温で発生し、
燃焼温度が高くなるほどその濃度が高くなるＮＯX を効
果的に浄化する方法としては、前記以外にアンモニアを
用いた選択的接触還元法があるが、工場等の固定式の燃
焼装置における酸素濃度の高い排気ガス中のＮＯX の浄
化に対しては有効ではあるものの、本方法を自動車等の
移動式燃焼装置に適用することは安全性の面で問題があ
る。
燃焼温度が高くなるほどその濃度が高くなるＮＯX を効
果的に浄化する方法としては、前記以外にアンモニアを
用いた選択的接触還元法があるが、工場等の固定式の燃
焼装置における酸素濃度の高い排気ガス中のＮＯX の浄
化に対しては有効ではあるものの、本方法を自動車等の
移動式燃焼装置に適用することは安全性の面で問題があ
る。
【００１０】そこで、前記諸問題を解消するものとし
て、金属を担持した疎水性ゼオライトを触媒として炭化
水素と接触させながらＮＯX を除去する方法が、特開平
４−３４９９３８号公報等に提案されている。
て、金属を担持した疎水性ゼオライトを触媒として炭化
水素と接触させながらＮＯX を除去する方法が、特開平
４−３４９９３８号公報等に提案されている。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記金
属を担持した疎水性ゼオライトを触媒とするものは耐水
性が悪く、ディーゼルエンジンのように排気ガス中に水
分を含むような場合には水蒸気の存在によりＮＯX の浄
化率の経時低下が大きく、その用途が限定されるという
課題があり、耐熱性だけではなく耐水性にも優れた触媒
材料が望まれていた。
属を担持した疎水性ゼオライトを触媒とするものは耐水
性が悪く、ディーゼルエンジンのように排気ガス中に水
分を含むような場合には水蒸気の存在によりＮＯX の浄
化率の経時低下が大きく、その用途が限定されるという
課題があり、耐熱性だけではなく耐水性にも優れた触媒
材料が望まれていた。
【００１２】
【発明の目的】本発明はアンモニア等の毒性の強い還元
剤を必要とせず、ディーゼルエンジン等の水分を含む酸
素濃度の高い排気ガスを、該排気ガスの流速が高速度で
あっても、有効に排気ガス中のＮＯX を浄化することが
できる有用な触媒材料並びにそれを用いた窒素酸化物除
去方法を提供するものである。
剤を必要とせず、ディーゼルエンジン等の水分を含む酸
素濃度の高い排気ガスを、該排気ガスの流速が高速度で
あっても、有効に排気ガス中のＮＯX を浄化することが
できる有用な触媒材料並びにそれを用いた窒素酸化物除
去方法を提供するものである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記課題に鑑
みなされたもので、ＮｉおよびＧａを主たる金属元素と
して含有する結晶相がスピネル型構造である複合酸化物
に、Ａｌ2 Ｏ3 を混合した酸化物触媒材料が、水蒸気存
在下の高い酸素濃度でも優れた触媒活性を長期にわたり
有することを見出したものである。
みなされたもので、ＮｉおよびＧａを主たる金属元素と
して含有する結晶相がスピネル型構造である複合酸化物
に、Ａｌ2 Ｏ3 を混合した酸化物触媒材料が、水蒸気存
在下の高い酸素濃度でも優れた触媒活性を長期にわたり
有することを見出したものである。
【００１４】即ち、本発明の窒素酸化物除去用酸化物触
媒材料は、ＮｉおよびＧａを主たる金属元素として含有
し、その結晶相がスピネル型構造を有する複合酸化物粉
末と、Ａｌ2 Ｏ3 粉末を混合して成る触媒材料である。
媒材料は、ＮｉおよびＧａを主たる金属元素として含有
し、その結晶相がスピネル型構造を有する複合酸化物粉
末と、Ａｌ2 Ｏ3 粉末を混合して成る触媒材料である。
【００１５】更に、本発明の窒素酸化物除去方法は、高
濃度の酸素と還元性を有する炭素含有ガスが存在する酸
化雰囲気中で、Ｎｉ及びＧａを主たる金属元素として含
有する結晶相がスピネル型構造である複合酸化物に、Ａ
ｌ2 Ｏ3 を混合した触媒材料と、窒素酸化物を含む排気
ガスを接触させることを特徴とするものである。
濃度の酸素と還元性を有する炭素含有ガスが存在する酸
化雰囲気中で、Ｎｉ及びＧａを主たる金属元素として含
有する結晶相がスピネル型構造である複合酸化物に、Ａ
ｌ2 Ｏ3 を混合した触媒材料と、窒素酸化物を含む排気
ガスを接触させることを特徴とするものである。
【００１６】本発明において、前記複合酸化物は、Ｎｉ
及びＧａを主たる金属元素として含有し、一般式として
ＮｉＧａ2 Ｏ4 で表されるスピネル型構造の結晶相を有
するものであり、該複合酸化物のＮｉとＧａの相関は、
Ｎｉに対するＧａの蛍光Ｘ線分析によるカウント比で論
ずると、触媒活性の点からは１．４以上がより望まし
く、とりわけ１．５以上であれば最も好ましい。
及びＧａを主たる金属元素として含有し、一般式として
ＮｉＧａ2 Ｏ4 で表されるスピネル型構造の結晶相を有
するものであり、該複合酸化物のＮｉとＧａの相関は、
Ｎｉに対するＧａの蛍光Ｘ線分析によるカウント比で論
ずると、触媒活性の点からは１．４以上がより望まし
く、とりわけ１．５以上であれば最も好ましい。
【００１７】また、前記Ａｌ2 Ｏ3 は高い比表面積を有
するものが適当であると考えられ、実用的には６０ｍ2
／ｇ以上が望ましく、また、Ａｌ2 Ｏ3 混合量による触
媒活性の変化は少ないものの、その混合量は２０〜７０
重量％が好ましく、２５〜６０重量％が最も望ましい。
するものが適当であると考えられ、実用的には６０ｍ2
／ｇ以上が望ましく、また、Ａｌ2 Ｏ3 混合量による触
媒活性の変化は少ないものの、その混合量は２０〜７０
重量％が好ましく、２５〜６０重量％が最も望ましい。
【００１８】更に、前記複合酸化物にＡｌ2 Ｏ3 を混合
した触媒材料と、窒素酸化物を含む排気ガスを接触させ
る際、該排気ガス雰囲気中に、還元剤としてＣ2 Ｈ4 、
Ｃ3Ｈ6 、Ｃ3 Ｈ8 等の炭化水素、ＣＨ3 ＯＨ、Ｃ2 Ｈ
5 ＯＨ等のアルコール、ＣＯ等の還元性を有する炭素ガ
ス等を含有させて、前記触媒材料と接触させると、ＮＯ
X 還元性が一層高くなる。
した触媒材料と、窒素酸化物を含む排気ガスを接触させ
る際、該排気ガス雰囲気中に、還元剤としてＣ2 Ｈ4 、
Ｃ3Ｈ6 、Ｃ3 Ｈ8 等の炭化水素、ＣＨ3 ＯＨ、Ｃ2 Ｈ
5 ＯＨ等のアルコール、ＣＯ等の還元性を有する炭素ガ
ス等を含有させて、前記触媒材料と接触させると、ＮＯ
X 還元性が一層高くなる。
【００１９】
【作用】本発明の窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並び
に窒素酸化物除去方法によれば、酸化物触媒材料は、Ｎ
ｉ及びＧａを主たる金属元素として含有し、結晶相がス
ピネル型構造を有する複合酸化物と、Ａｌ2 Ｏ3 を混合
したものであることから、触媒材料中のＡｌ2 Ｏ3 がＮ
Ｏを酸化してＮＯ2 の生成を促進し、ＮＯよりＮＯ2 に
対する還元活性の方が高いＮｉ−Ｇａ系酸化物触媒によ
って、ＮＯX の還元分解作用で高い特性を示す。
に窒素酸化物除去方法によれば、酸化物触媒材料は、Ｎ
ｉ及びＧａを主たる金属元素として含有し、結晶相がス
ピネル型構造を有する複合酸化物と、Ａｌ2 Ｏ3 を混合
したものであることから、触媒材料中のＡｌ2 Ｏ3 がＮ
Ｏを酸化してＮＯ2 の生成を促進し、ＮＯよりＮＯ2 に
対する還元活性の方が高いＮｉ−Ｇａ系酸化物触媒によ
って、ＮＯX の還元分解作用で高い特性を示す。
【００２０】
【実施例】以下、本発明の窒素酸化物除去用酸化物触媒
材料並びに窒素酸化物除去方法について、実施例に基づ
き詳細に述べる。
材料並びに窒素酸化物除去方法について、実施例に基づ
き詳細に述べる。
【００２１】本発明の窒素酸化物除去用酸化物触媒材料
の製造方法は、先ず、Ｎｉ及びＧａを含有する原料粉末
を所定量秤量し、十分に攪拌混合した後、Ａｌ2 Ｏ3 粉
末を添加し、酸化雰囲気中、５００〜１６００℃の温度
で５〜３０時間熱処理することにより、Ｎｉ及びＧａを
主たる金属元素とするスピネル型結晶の複合酸化物とＡ
ｌ2 Ｏ3 から成る混合粉末が得られる。
の製造方法は、先ず、Ｎｉ及びＧａを含有する原料粉末
を所定量秤量し、十分に攪拌混合した後、Ａｌ2 Ｏ3 粉
末を添加し、酸化雰囲気中、５００〜１６００℃の温度
で５〜３０時間熱処理することにより、Ｎｉ及びＧａを
主たる金属元素とするスピネル型結晶の複合酸化物とＡ
ｌ2 Ｏ3 から成る混合粉末が得られる。
【００２２】前記原料粉末としては、例えば、Ｎｉ及び
Ｇａの酸化物や、熱処理により酸化物を生成するそれら
の炭酸塩、硝酸塩、酢酸塩等を用いることができる。
Ｇａの酸化物や、熱処理により酸化物を生成するそれら
の炭酸塩、硝酸塩、酢酸塩等を用いることができる。
【００２３】また、前記原料粉末は、定比のスピネル型
構造を示すＮｉＧａ2 Ｏ4 にＧａ金属を固溶することに
よりＮＯX の還元分解特性が向上すると考えられること
から、Ｎｉに対するＧａの金属元素比が２．１以上にな
るように配合することが望ましい。
構造を示すＮｉＧａ2 Ｏ4 にＧａ金属を固溶することに
よりＮＯX の還元分解特性が向上すると考えられること
から、Ｎｉに対するＧａの金属元素比が２．１以上にな
るように配合することが望ましい。
【００２４】また前記複合酸化物は、前記以外に酸化物
や他の金属塩による固相反応や、金属アルコキシド等の
ゾル−ゲル法等により合成できるものであり、何等これ
らの製造方法に限定されるものではない。
や他の金属塩による固相反応や、金属アルコキシド等の
ゾル−ゲル法等により合成できるものであり、何等これ
らの製造方法に限定されるものではない。
【００２５】前記製造方法において、いずれも熱処理
は、熱処理温度が５００℃より低いと結晶化が不充分と
なり、逆に１６００℃を越えると緻密化してしまうた
め、５００〜１６００℃の温度で、酸化雰囲気中、５〜
３０時間行うが、特に低い温度で熱処理することが粉末
の比表面積を高めるために有効であり、実用的には、比
表面積が６０ｍ2 ／ｇ以上となるように設定することが
望ましい。
は、熱処理温度が５００℃より低いと結晶化が不充分と
なり、逆に１６００℃を越えると緻密化してしまうた
め、５００〜１６００℃の温度で、酸化雰囲気中、５〜
３０時間行うが、特に低い温度で熱処理することが粉末
の比表面積を高めるために有効であり、実用的には、比
表面積が６０ｍ2 ／ｇ以上となるように設定することが
望ましい。
【００２６】次に、本発明を評価するに際し、出発原料
としてＮｉ（ＮＯ3 ）2 ・６Ｈ2 ＯとＧａ（ＮＯ3 ）3
・９Ｈ2 Ｏの試薬を用い、ＮｉとＧａの金属元素比が
１：３となるように秤量し、これら試薬を蒸留水中に溶
解させ、撹拌しながらアンモニア水で中和し、この時、
生成した沈澱物の泥漿１００重量部にＡｌ2 Ｏ3 の粉末
を、２５〜７５重量部添加し、超音波乳化分散機で十分
に攪拌混合した後、これを凍結乾燥させた。
としてＮｉ（ＮＯ3 ）2 ・６Ｈ2 ＯとＧａ（ＮＯ3 ）3
・９Ｈ2 Ｏの試薬を用い、ＮｉとＧａの金属元素比が
１：３となるように秤量し、これら試薬を蒸留水中に溶
解させ、撹拌しながらアンモニア水で中和し、この時、
生成した沈澱物の泥漿１００重量部にＡｌ2 Ｏ3 の粉末
を、２５〜７５重量部添加し、超音波乳化分散機で十分
に攪拌混合した後、これを凍結乾燥させた。
【００２７】次に、該乾燥粉末を大気中、７００℃の温
度で３０時間、熱処理して酸化物触媒粉末を調製し、該
粉末を金型プレスにより成形後、ＣＩＰ成形し、該成形
体を解砕して篩別し、５００μｍを越え、７００μｍ以
下に整粒して評価用試料を調製した。
度で３０時間、熱処理して酸化物触媒粉末を調製し、該
粉末を金型プレスにより成形後、ＣＩＰ成形し、該成形
体を解砕して篩別し、５００μｍを越え、７００μｍ以
下に整粒して評価用試料を調製した。
【００２８】尚、Ａｌ2 Ｏ3 を混合しないものを前記同
様に調製して比較例とした。
様に調製して比較例とした。
【００２９】かくして得られた評価用材料の粉末を用い
て蛍光Ｘ線分析により求めたＮｉに対するＧａのカウン
ト比は、１．９３であった。
て蛍光Ｘ線分析により求めたＮｉに対するＧａのカウン
ト比は、１．９３であった。
【００３０】また、Ｘ線回折測定（ＸＲＤ）により結晶
相を同定し、結晶相がスピネル結晶とγ−Ａｌ2 Ｏ3 相
からなることを確認した。
相を同定し、結晶相がスピネル結晶とγ−Ａｌ2 Ｏ3 相
からなることを確認した。
【００３１】次いで、ＮＯが１０００ｐｐｍ、Ｏ2 が５
％又は１０％、Ｈ2 Ｏが１０％、還元剤としてＣ2 Ｈ4
が１０００ｐｐｍ又はＣ3 Ｈ6 が６６６ｐｐｍ、残部が
Ｈｅから成る水蒸気を含有した反応ガスを、該反応ガス
と触媒材料が接触する条件として、Ｗ／Ｆを０．０３ｇ
・ｓｅｃ／ｃｃに設定し、前記評価用材料を充填した触
媒層に流し、３００〜６００℃の温度範囲でＮＯの還元
により生成したＮ2 をガスクロマトグラフで測定し、Ｎ
2 の生成量から最高活性を示す４５０℃のＮＯ転換率を
ＮＯ還元活性として評価した。
％又は１０％、Ｈ2 Ｏが１０％、還元剤としてＣ2 Ｈ4
が１０００ｐｐｍ又はＣ3 Ｈ6 が６６６ｐｐｍ、残部が
Ｈｅから成る水蒸気を含有した反応ガスを、該反応ガス
と触媒材料が接触する条件として、Ｗ／Ｆを０．０３ｇ
・ｓｅｃ／ｃｃに設定し、前記評価用材料を充填した触
媒層に流し、３００〜６００℃の温度範囲でＮＯの還元
により生成したＮ2 をガスクロマトグラフで測定し、Ｎ
2 の生成量から最高活性を示す４５０℃のＮＯ転換率を
ＮＯ還元活性として評価した。
【００３２】
【表１】
【００３３】表１から明らかなように、Ａｌ2 Ｏ3 を混
合しない比較例である試料番号１、５、１１及び１５
は、いずれも４５０℃におけるＮＯ還元活性が３３％以
下であるのに対して、本発明では４５０℃におけるＮＯ
還元活性が３５％以上を示していることが分かる。
合しない比較例である試料番号１、５、１１及び１５
は、いずれも４５０℃におけるＮＯ還元活性が３３％以
下であるのに対して、本発明では４５０℃におけるＮＯ
還元活性が３５％以上を示していることが分かる。
【００３４】また、前記評価用の複合酸化物を使用し、
４気筒のディーゼルエンジン台上試験装置の排気管にセ
ットし、該ディーゼルエンジンを最高回転数、全負荷の
条件で１００時間運転する耐久試験を実施し、試験後の
複合酸化物について前記同様にしてＮＯ還元活性を評価
したが、ＮＯ転換率はほとんど低下していないことが確
認でき、耐水性に優れていることも証明された。
４気筒のディーゼルエンジン台上試験装置の排気管にセ
ットし、該ディーゼルエンジンを最高回転数、全負荷の
条件で１００時間運転する耐久試験を実施し、試験後の
複合酸化物について前記同様にしてＮＯ還元活性を評価
したが、ＮＯ転換率はほとんど低下していないことが確
認でき、耐水性に優れていることも証明された。
【００３５】
【発明の効果】以上、詳述したように本発明の窒素酸化
物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法によ
れば、該酸化物触媒材料はＮｉとＧａを主たる金属元素
として含有するスピネル型構造の複合酸化物に、Ａｌ2
Ｏ3 を混合したものであることから、水蒸気が存在する
雰囲気中は勿論、排気ガス中の酸素濃度が３％以上の高
酸素濃度雰囲気下であっても、その上、ガスの流速が高
速度であっても、優れたＮＯX 還元性能を有することか
ら、排気ガス中に含まれるＮＯX を有効に還元除去する
ことができ、省エネルギー、省資源を目標として開発さ
れる今後のディーゼルエンジンやリーンバーンエンジン
等の各種内燃機関の排気ガスをはじめ、ＮＯX を含有す
る各種有害物質の浄化に極めて有用なものである。
物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法によ
れば、該酸化物触媒材料はＮｉとＧａを主たる金属元素
として含有するスピネル型構造の複合酸化物に、Ａｌ2
Ｏ3 を混合したものであることから、水蒸気が存在する
雰囲気中は勿論、排気ガス中の酸素濃度が３％以上の高
酸素濃度雰囲気下であっても、その上、ガスの流速が高
速度であっても、優れたＮＯX 還元性能を有することか
ら、排気ガス中に含まれるＮＯX を有効に還元除去する
ことができ、省エネルギー、省資源を目標として開発さ
れる今後のディーゼルエンジンやリーンバーンエンジン
等の各種内燃機関の排気ガスをはじめ、ＮＯX を含有す
る各種有害物質の浄化に極めて有用なものである。
Claims (2)
- 【請求項１】少なくともニッケル（Ｎｉ）とガリウム
（Ｇａ）を主たる金属元素として含有するスピネル型構
造の複合酸化物に、アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ）を混合した
ことを特徴とする窒素酸化物除去用酸化物触媒材料。 - 【請求項２】高濃度の酸素と還元性を有する炭素含有ガ
スが存在する酸化雰囲気中で、少なくともニッケル（Ｎ
ｉ）とガリウム（Ｇａ）を主たる金属元素として含有す
るスピネル型構造の複合酸化物に、アルミナ（Ａｌ2 Ｏ
3 ）を混合して成る酸化物触媒材料と、窒素酸化物を含
む排気ガスを接触させることを特徴とする窒素酸化物除
去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP29425594A JP3309024B2 (ja) | 1994-11-29 | 1994-11-29 | 窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP29425594A JP3309024B2 (ja) | 1994-11-29 | 1994-11-29 | 窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08150337A JPH08150337A (ja) | 1996-06-11 |
| JP3309024B2 true JP3309024B2 (ja) | 2002-07-29 |
Family
ID=17805360
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP29425594A Expired - Fee Related JP3309024B2 (ja) | 1994-11-29 | 1994-11-29 | 窒素酸化物除去用酸化物触媒材料並びに窒素酸化物除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3309024B2 (ja) |
-
1994
- 1994-11-29 JP JP29425594A patent/JP3309024B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH08150337A (ja) | 1996-06-11 |
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