CN102575080B - 聚乙烯醇缩醛组合物、层叠体及其用途 - Google Patents

Abstract

本发明提供夹层玻璃中间膜、层叠陶瓷粘结剂及其它用途中优选使用的被塑化了的聚乙烯醇缩醛组合物，所述组合物即使进一步层叠由该聚乙烯醇缩醛组合物构成的层和其它的树脂层，例如聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚烯烃或苯乙烯系热塑性弹性体等树脂层时，也不会引起增塑剂从聚乙烯醇缩醛层的转移。本发明涉及聚乙烯醇缩醛组合物，所述聚乙烯醇缩醛组合物含有聚乙烯醇缩醛100质量份、熔点为30℃以下或非结晶性且羟值为15～450mgKOH/g的酯系增塑剂或醚系增塑剂0.5～100质量份。

Description

聚乙烯醇缩醛组合物、层叠体及其用途

技术领域

本发明涉及聚乙烯醇缩醛组合物、层叠体及其用途。

背景技术

以聚乙烯醇缩丁醛为代表的聚乙烯醇缩醛，对于各种有机·无机基材的粘接性、相容性、对有机溶剂的溶解性优异，可作为各种粘接剂、陶瓷用粘结剂、各种油墨、涂料等、或夹层玻璃中间膜而进行广泛利用。

近年来，以对夹层玻璃中间膜赋予各种功能的目的，对层叠了可塑化聚乙烯醇缩醛片材和由聚乙烯醇缩醛之外的树脂构成的片材的层叠中间膜进行了研究。例如以对夹层玻璃中间膜赋予高隔音性能的目的，对层叠了可塑化聚乙烯醇缩醛片材和具有高隔音性能的苯乙烯-二烯嵌段共聚物片材了的隔音夹层玻璃中间膜(参照专利文献1～3)、或者使用了这样的夹层玻璃的隔音性高的弹珠机用全面板(参照专利文献4)进行了研究。

在这些现有技术文献中，虽然对于可塑化聚乙烯醇缩醛中所使用的增塑剂没有特别提及，但使用例如聚乙烯醇缩醛的夹层玻璃中间膜用途中所通用的己二酸二己酯、邻苯二甲酸二辛酯等的多元羧酸和一元醇的羧酸酯化合物、另外三甘醇二2-乙基己酸酯(3G8)，三甘醇二庚酸酯等多元醇和一元羧酸的羧酸酯化合物时，由后述比较例(比较例1及8)也可明确，这些增塑剂有时从塑化聚乙烯醇缩醛片材转移至苯乙烯-二烯嵌段共聚物片材，引起力学强度的降低、雾度的上升。

另外，作为其它高功能化了的夹层玻璃中间膜，也对通过可塑化聚乙烯醇缩醛片材和聚碳酸酯、聚(甲基)丙烯酸酯的层叠来提高耐贯通性的中间膜进行了研究。

但是，由后述比较例(比较例1及8)也可明确，另外如专利文献5所指，即使在可塑化聚乙烯醇缩醛片材和聚碳酸酯、聚(甲基)丙烯酸酯的层叠体中，使用上述通用增塑剂时，有时也引起如下的问题：引起增塑剂的转移，聚碳酸酯、聚(甲基)丙烯酸酯的强度降低，雾度上升。

一般为了抑制增塑剂从添加了增塑剂的树脂组合物向其它树脂的转移的目的，有时使用分子量较大的增塑剂、即高分子增塑剂。作为含有这样的高分子量增塑剂的组合物，公开了例如作为使用了由聚乙烯醇缩丁醛和为ε-己内酯的聚合物、其平均聚合度为10～2,000的聚己内酯构成的组合物的夹层玻璃中间膜的、由聚乙烯醇缩醛和聚(ε-己内酯)(ダイセル化学工业株式会社制プラクセルH5)构成的夹层玻璃中间膜(例如，参照专利文献6)。但是，在此所使用的聚己内酯为高结晶性且熔点较高(熔点60℃)，因此，若将组合物在室温左右下长时间放置时，有时中间膜中所含的聚己内酯会结晶化而引起相分离，引起中间膜的白浊。另外，由于该聚己内酯为高熔点且高聚合度，因此不具有对于聚乙烯醇缩醛的充分的增塑效果，该夹层玻璃中间膜不具有充分的柔软性。

另外，公开了利用了包含聚乙烯醇缩丁醛和聚己内酯的组合物的陶瓷粘结剂(例如，参照专利文献7参照)、包含聚乙烯醇缩丁醛和羧酸聚酯的陶瓷粘结剂(例如，参照专利文献8)。但是，专利文献7中公开的发明，并不能期待聚己内酯对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果，仅仅为使用聚合度60～800的聚(ε-己内酯)的主旨的记载。实际上该公报中所使用的聚己内酯为高结晶性且熔点较高(熔点60℃)，因此不具有对于聚乙烯醇缩醛的充分的增塑效果，另外，如将组合物在室温左右长时间放置时，有时中间膜中所含的聚己内酯发生结晶化而引起相分离。另外，专利文献8中记载的陶瓷粘结剂，也并不能期待聚酯对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果，该公报中所公开的聚酯不具有对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果。

进而，公开了包括聚乙烯醇缩醛、和通过选自1，2-丙二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇中的化合物与二羧酸及一元羧酸的反应而得到的在分子末端不具有羟基、羧基等极性基团的羧酸聚酯(末端完全封端羧酸聚酯)的混合物(例如，参照专利文献9)。由后述比较例(比较例2、3、9及10)也可明确，在末端完全封端羧酸聚酯的平均分子量大的情况下，有时与聚乙烯醇缩醛的相容性差、经时地引起引起相分离，另外存在增塑效果不充分这样的问题。另一方面，在末端完全封端羧酸聚酯的平均分子量小的情况下，存在该末端完全封端羧酸聚酯中所含的分子量低的成分的耐转移性不充分的问题。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：特开2007-091491号公报

专利文献2：特开2005-306326号公报

专利文献3：特表2001-506198号公报

专利文献4：特开2007-136057号公报

专利文献5：WO2007-029541号公报

专利文献6：特开平07-17745号公报

专利文献7：特开平08-259334号公报

专利文献8：特开2008-66556号公报

专利文献9：特表2005-501156号公报

发明内容

发明要解决的课题

本发明解决上述课题，其目的在于提供一种聚乙烯醇缩醛组合物及使用了其的层叠体，所述聚乙烯醇缩醛组合物为夹层玻璃中间膜、其它用途中优选使用的被塑化了的聚乙烯醇缩醛组合物，而且即使层叠了由包含该聚乙烯醇缩醛组合物的层和其它的树脂层、例如聚碳酸酯、聚(甲基)丙烯酸酯、苯乙烯系热塑性弹性体等树脂层的情况下，增塑剂也不从聚乙烯醇缩醛层上转移。

用于解决课题的手段

根据本发明的上述目的，提供一种聚乙烯醇缩醛组合物，其含有聚乙烯醇缩醛100质量份、熔点为30℃以下且羟值为15～450mgKOH/g的酯系增塑剂或醚系增塑剂0.5～100质量份，或通过聚乙烯醇缩醛组合物而达到，所述聚乙烯醇缩醛组合物含有聚乙烯醇缩醛100质量份、非结晶性且羟值为15～450mgKOH/g的酯系增塑剂或醚系增塑剂0.5～100质量份。

发明的效果

对于本发明的聚乙烯醇缩醛组合物而言，所述酯系增塑剂或醚系增塑剂与聚乙烯醇缩醛的相容性优异，而且，具有将聚乙烯醇缩醛进行可塑化的效果，因此，适合用于夹层玻璃中间膜等要求柔软的聚乙烯醇缩醛的用途。另外，本发明中使用的所述酯系增塑剂或醚系增塑剂中所含的化合物，与聚乙烯醇缩醛具有高相容性，另一方面，对于其它的树脂层，例如聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚烯烃、苯乙烯系热塑性弹性体等的转移性低。因此，不会引起这些树脂层的力学强度的降低、雾度的上升，适合用于直接层叠包含这些树脂层和聚乙烯醇缩醛组合物的层的用途、特别是高功能化夹层玻璃中间膜用途、或太阳能电池密封材料用途等。

附图说明

图1是表示将本发明的片材及结晶硅密封了的太阳能电池组件的一例的概略图。

图2是表示使用了本发明的层叠体及结晶型的太阳能电池单元的太阳能电池组件的一例的概略图。

图3是表示使用了本发明的层叠体及薄膜型的太阳能电池单元的太阳能电池组件的一例的概略图。

具体实施方式

本发明涉及聚乙烯醇缩醛组合物及层叠体，所述聚乙烯醇缩醛组合物含有熔点为30℃以下、羟值为15～450mgKOH/g的酯系增塑剂或醚系增塑剂或非结晶性、羟值为15～450mgKOH/g的酯系增塑剂或醚系增塑剂，所述层叠体为将由该聚乙烯醇缩醛组合物(也称为组合物A)构成的A层和由以与聚乙烯醇缩醛不同的其它树脂为主要成分的组合物B构成的B层进行层叠而成。作为上述酯系增塑剂，可以举出后述的聚酯、羟基羧酸酯化合物，作为醚系增塑剂，可以举出聚醚化合物。

首先，对本发明中所使用的聚酯进行说明。本发明中所使用的聚酯的熔点为30℃以下，优选熔点为15℃以下，最优选熔点为0℃以下。熔点高于30℃时，在30℃以下的温度下使用本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的情况下，有时聚酯结晶化、聚乙烯醇缩醛组合物的透明度降低或力学强度发生变化，不优选。或本发明中所使用的聚酯为非结晶性。在此非结晶性是指在-20℃以上的温度下未观测到熔点。另外，本发明中所使用的聚酯的羟值为15～450mgKOH/g，优选为30～360mgKOH/g，最优选为45～280mKOH/g。通过聚酯具有特定的羟值，聚酯具有的羟基和聚乙烯醇缩醛可具有相互作用(氢键)，其结果，聚乙烯醇缩醛和聚酯的相容性变得优异，另外聚酯从聚乙烯醇缩醛组合物向其它树脂的低转移性或非转移性也优异。羟值小于15mgKOH/g时，有时上述相容性、低转移性、非转移性不充分，另外，大于450mgKOH/g时，有时含其的聚乙烯醇缩醛组合物的耐湿性变差。

需要说明的是，作为本发明中所使用的聚酯的种类，可以举出含多元羧酸和多元醇的缩聚物的聚酯(以下，将该聚酯称为交替共聚羧酸聚酯)、含羟基羧酸的聚合物的聚酯(以下，有时将该组合物称为羟基羧酸聚酯)、含碳酸化合物和多元醇的缩聚物的聚酯(以下，有时将聚酯称为碳酸聚酯)等。

本发明中的交替共聚羧酸聚酯，包含：具有至少1个来自多元羧酸的基团和来自多元醇的基团直接键合、形成羧酸酯键的部分的化合物(以下，有时称为多元羧酸和多元醇的交替共聚物类)。在此，来自多元羧酸的基团是指从多元羧酸中除去多元羧酸中所含的羧基的-OH部分的基团。作为多元羧酸，可以举出例如化学式(1)：

[化学式1]

(式中，R¹不存在，或为2价的烃基(例如，脂肪族饱和烃基(亚烷基等)、脂肪族不饱和烃基、脂环式烃基(环亚烷基等)、具有芳香环的烃基(亚芳基等)))所示的二羧酸，作为来自多元羧酸的基团，可以举出例如化学式(2)：

[化学式2]

(式中，R¹不存在、或为2价的烃基(例如，脂肪族饱和烃基(亚烷基等)、脂肪族不饱和烃基、脂环式烃基(环亚烷基等)、具有芳香环的烃基(亚芳基等)))所示的来自羧酸的基团。另外，来自多元醇的基团是指从多元醇中除去多元醇中所含的羟基的氢原子的基团。作为多元醇，可以举出例如化学式(3)：

[化学式3]

(式中，R²为2价的烃基(例如，脂肪族饱和烃基(亚烷基等)、脂肪族不饱和烃基、脂环式烃基(环亚烷基等)、具有芳香环的烃基(亚芳基等)))所示的二醇，作为来自多元醇的基团，可以举出例如化学式(4)：

[化学式4]

(式中，R²为2价的烃基(例如，脂肪族饱和烃基(亚烷基等)、脂肪族不饱和烃基、脂环式烃基(环亚烷基等)、具有芳香环的烃基(亚芳基等)))所示的来自二醇的基团。

需要说明的是，在包含多元羧酸和多元醇的交替共聚物类的交替共聚羧酸聚酯中，也可以包含具有至少1个来自作为原料的多元羧酸的基团的化合物(多元羧酸类)、具有至少1个来自多元醇的基团的化合物(多元醇类-1)等。这些多数为酯化反应的未反应残留物或它们的衍生物。

若具体例示多元羧酸类，可以举出多元羧酸、多元羧酸的碱金属盐、多元羧酸的碱土类金属盐、多元羧酸的铵盐及多元羧酸和一元醇之间进行脱水缩合而得到的羧酸酯化合物等。另外若具体例示多元醇类-1，可以举出多元醇、多元醇和一元羧酸之间进行脱水缩合而得到的羧酸酯化合物等。

本发明中的羟基羧酸聚酯包含具有至少1个由2个来自羟基羧酸的基团直接键合而形成的羧酸酯键的部分的化合物(以下，有时称为羟基羧酸的聚合物类)。在此来自羟基羧酸的基团是指从羟基羧酸中除去羟基羧酸中所含的羧基的-OH部分及羟基的氢原子的基团。作为羟基羧酸，可以举出例如化学式(5)：

[化学式5]

(式中，R³为2价的烃基(例如，脂肪族饱和烃基(亚烷基等)、脂肪族不饱和烃基、脂环式烃基(环亚烷基等)、具有芳香环的烃基(亚芳基等)))所示的羟基羧酸，作为来自羟基羧酸的基团，可以举出例如化学式(6)：

[化学式6]

(式中，R³为2价的烃基(例如，脂肪族饱和烃基(亚烷基等)、脂肪族不饱和烃基、脂环式烃基(环亚烷基等)、具有芳香环的烃基(亚芳基等)))所示的来自羟基羧酸的基团。

需要说明的是，在包含羟基羧酸的聚合物类的羟基羧酸聚酯中，也可以包含具有至少1个来自作为原料的羟基羧酸的基团的化合物(羟基羧酸类)等。这些多数为酯化反应的未反应残留物或它们的衍生物。

若具体例示羟基羧酸类，可以举出羟基羧酸、羟基羧酸的碱金属盐、羟基羧酸的碱土类金属盐、羟基羧酸的铵盐、羟基羧酸的羟基和一元羧酸之间进行脱水缩合而得到的羧酸酯化合物、羟基羧酸的羧基和一元醇之间进行脱水缩合而得到的羧酸酯化合物及羟基羧酸的羧基和羟基进行分子内脱水缩合而得到的内酯化合物等。

本发明中的碳酸聚酯包含具有至少1个以下部分的化合物(以下，称为碳酸化合物和多元醇的交替共聚物类)：来自碳酸的基团(除去碳酸中所含2个-OH部分的基团、即羰基)1个和来自多元醇的基团2个、或来自碳酸的基团1个与来自多元醇的基团及来自一元醇的基团各1个直接键合而形成碳酸键的部分。在此来自一元醇的基团是指从一元醇中除去一元醇中所含的羟基的氢原子而得到的基团。作为一元醇，可以举出例如化学式(7)：

[化学式7]

(式中，R⁴为1价的烃基(例如，脂肪族烃基(直链状或支链状的烷基、或者烯基等)、脂环式烃基(环烷基、环烯基等)、具有芳香环的烃基(苯基、联苯基等)))所示的一元醇，作为来自一元醇的基团，可以举出例如化学式(8)：

[化学式8]

(式中，R⁴为1价的烃基(例如，脂肪族烃基(直链状或支链状的烷基、或者烯基等)、脂环式烃基(环烷基、环烯基等)、具有芳香环的烃基(苯基、联苯基等)))所示的来自一元醇的基团。

需要说明的是，在包含碳酸化合物和多元醇的交替共聚物类的碳酸聚酯中，也可以包含如下化合物：来自碳酸的基团1个和来自一元醇的基团2、或来自碳酸的基团1个和来自多元醇的基团1个中所含的羟基2个进行直接键合而形成碳酸键的化合物、具有碳酸的碱金属盐、碳酸的碱土类金属盐、碳酸的铵盐等碳酸盐(以下，称为碳酸类)和至少1个来自作为原料的多元醇的基团的化合物(多元醇类-2)等。这些多数为酯化反应的未反应残留物或它们的衍生物。作为多元醇类-2，可以举出在多元醇类-1中例示的化合物。

在本发明中所使用的聚酯为交替共聚羧酸聚酯的情况下，优选交替共聚羧酸聚酯中所含的多元羧酸和多元醇的交替共聚物类为70质量％以上，更优选为90质量％以上，最优选为95质量％以上。交替共聚羧酸聚酯中所含的多元羧酸和多元醇的交替共聚物类少于70质量％时，有时本发明中使用的交替共聚聚酯未表现出原本具有的对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果、与聚乙烯醇缩醛的高相容性。另外交替共聚羧酸聚酯中所含的多元羧酸类及多元醇类-1分别优选为0.001～25质量％，合计为0.01～30质量％，更优选分别为0.001～9质量％，合计为0.01～10质量％，最优选分别为0.001～4质量％，合计为0.01～5质量％。

在本发明中所使用的聚酯为羟基羧酸聚酯的情况下，优选羟基羧酸聚酯中所含的羟基羧酸的聚合物类为80质量％以上，更优选为90质量％以上，最优选为95质量％以上。羟基羧酸聚酯中所含的羟基羧酸的聚合物类小于80质量％时，有时本发明中使用的羟基羧酸聚酯未表现出原本具有的对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果、与聚乙烯醇缩醛的高相容性。另外，羟基羧酸聚酯中所含的羟基羧酸类为0.001～20质量％，优选为0.001～10质量％，最优选为0.001～5质量％。

在本发明中所使用的聚酯为碳酸聚酯的情况下，优选碳酸聚酯中所含的碳酸化合物和多元醇的交替共聚物类为80质量％以上，更优选为90质量％以上，最优选为95质量％以上。碳酸聚酯中所含的碳酸化合物和多元醇的交替共聚物类小于80质量％时，有时本发明中使用的碳酸聚酯未表现出原本具有的对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果、与聚乙烯醇缩醛的高相容性。另外，碳酸聚酯中所含的碳酸类及多元醇类-2优选分别为0.001～15质量％、合计为0.01～20质量％，更优选分别为0.001～9质量％、合计为0.01～10质量％，最优选分别为0.001～4质量％、合计为0.005～5质量％。

在本发明中所使用的聚酯为交替共聚羧酸聚酯(多元羧酸和多元醇的缩聚物)的情况下，该多元羧酸没有特别限定，为碳数4～12、优选碳数5～11、更优选碳数6～10的脂肪族饱和多元羧酸。该多元羧酸可以为1种的情况，也可以为由2种以上构成的情况。同样地，该多元醇也没有特别限定，为碳数2～12、优选碳数3～11、更优选碳数4～10的脂肪族饱和多元醇。该多元醇可以为1种的情况，也可以为由2种以上构成的情况。进而，多元羧酸的平均碳原子数和多元醇的平均碳原子数的合计没有特别限定，优选为8～20，更优选为8～16，最优选为8～14。多元羧酸的平均碳原子数和多元醇的平均碳原子数的合计小于8或大于20时，有时交替共聚羧酸聚酯和聚乙烯醇缩醛的相容性降低或增塑效果变得不充分。在此，多元羧酸的平均碳原子数是将合计使用的多元羧酸分子的全部的碳数的值除以使用的多元羧酸的分子数来求得的。同样地，多元醇的平均碳原子数是将合计使用的多元醇分子的全部的碳数的值除以使用的多元醇的分子数来求得的。

作为上述交替共聚羧酸聚酯的原料所使用的多元羧酸、多元醇，只要不违反本发明的主旨，可以使用以往公知的多元羧酸、多元醇。若具体例示多元羧酸，可以举出脂肪族饱和二羧酸：草酸、丙二酸、琥珀酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、1，2-环己烷二羧酸、1，3-环己烷二羧酸、1，4-环己烷二羧酸等；脂肪族不饱和二羧酸：马来酸、富马酸、衣康酸、乌头酸等；3元以上脂肪族羧酸：1，3，5-戊烷三羧酸、1，3，5-环己烷三羧酸、1，2，4-环己烷三羧酸等；具有芳香环的2元或3元以上的羧酸：邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、偏苯三酸、1，2-萘二羧酸、1，3-萘二羧酸、1，4-萘二羧酸、1，5-萘二羧酸、2，6-萘二羧酸、1，4-苯二乙酸等，但不限定于这些。另外，只要不违反本发明的主旨，也可以使用将键合于这些多元羧酸的任意碳原子的氢原子取代为烃基、烷氧基等而成的物质。进而，也优选使用将这些多元羧酸的羧基取代为酰基氯基而成的化合物，例如己二酰二氯等；另外，多元羧酸中所含的2个羧基之间进行脱水缩合而得到的多元羧酸酐化合物，例如琥珀酸酐等；及多元羧酸的羧基和一元醇之间进行脱水缩合而得到的化合物，例如己二酸二乙酯等。其中，特别是碳数4～12的脂肪族饱和二羧酸、优选碳数5～11的脂肪族饱和二羧酸、更优选碳数6～10的脂肪族饱和二羧酸，在得到的聚酯和聚乙烯醇缩醛的相容性、对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果、耐候性优异，另外这些多元羧酸容易获得的方面优选。

另外，若具体例示多元醇，可以举出脂肪族饱和二醇：乙二醇、二甘醇、三甘醇、四甘醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、1，2-丁二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇、1，2-戊二醇、1，5-戊二醇、2，4-戊二醇、1，2-己二醇、1，6-己二醇、3-甲基-1，5-戊二醇、3-甲基2，4-戊二醇、1，2-庚二醇、1，7-庚二醇、1，2-辛二醇、1，8-辛二醇、1，2-壬二醇、1，9-壬二醇、2-甲基-1，8-辛二醇、1，2-癸二醇、1，10-癸二醇、1，2-十二烷二醇、1，12-十二烷二醇、1，2-环己烷二醇、1，3-环己烷二醇、1，4-环己烷二醇、1，2-环己烷二甲醇、1，3-环己烷二甲醇、1，4-环己烷二甲醇等；脂肪族不饱和二醇：2-丁烯-1，4-二醇、2-甲基-2-丁烯-1，4-二醇等；3元以上的脂肪族醇：甘油、季戊四醇、二季戊四醇、三羟甲基乙烷、三羟甲基丙烷、1，3，5-环己烷三醇等；具有芳香环的2元或3元以上的醇：1，2-二羟基苯、1，3-二羟基苯、1，4-二羟基苯、双酚A、双酚F、4，4’-双酚、双(4-羟基苯基)砜、双(4-羟基苯基)醚、1，2-双(羟基甲基)苯、1，3-双(羟基甲基)苯、1，4-双(羟基甲基)苯等，但不限定于这些。另外，只要不违反本发明的主旨，也可以使用将键合于这些多元醇的任意碳原子上的氢原子取代为烃基、烷氧基等官能团而成的物质。其中优选特别是碳数2～12的脂肪族饱和二醇、优选碳数3～11的脂肪族饱和二醇、进一步优选碳数4～10的脂肪族饱和二醇，在得到的聚酯和聚乙烯醇缩醛的相容性、相对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果、耐候性优异，另外这些多元醇容易获得的方面优选。

在本发明中所使用的聚酯，为羟基羧酸聚酯(羟基羧酸的聚合物)的情况下，该羟基羧酸没有特别限定，优选为碳数2～10、优选碳数3～9、更优选碳数4～8的脂肪族羟基羧酸。脂肪族羟基羧酸的碳数大于10时，有时得到的聚酯对于聚乙烯醇缩醛的相容性、增塑效果降低。该羟基羧酸可以为1种的情况，也可以为由2种以上构成的情况。该羟基羧酸的平均碳原子数没有特别限定，优选为4～8，更优选为4.5～7.5，最优选为5～7。在此，羟基羧酸的平均碳原子数是将合计使用的羟基羧酸分子的全部的碳数的值除以使用的羟基羧酸的分子数来求得的。

作为羟基羧酸聚酯的原料所使用的羟基羧酸，只要不违反本发明的主旨，可以使用以往公知的羟基羧酸，另外，也可以代替羟基羧酸而使用羟基羧酸的羧基和羟基之间进行分子内脱水缩合而得到的内酯化合物。若具体例示羟基羧酸，可以举出脂肪族羟基羧酸：乙醇酸、乳酸、2-羟基丁酸、3-羟基丁酸、4-羟基丁酸、6-羟基己酸、8-羟基己酸、10-羟基癸酸、12-羟基十二烷酸；具有芳香环的羟基羧酸：4-羟基苯甲酸、4-(2-羟基乙基)苯甲酸等，但不限定于这些。另外，只要不违反本发明的主旨，也可以使用将键合于上述羟基羧酸的任意碳原子的氢原子取代为烃基、烷氧基等而成的物质。其中优选特别是碳数2～10的脂肪族羟基羧酸、优选碳数3～9的脂肪族羟基羧酸、更优选碳数4～8是脂肪族羟基羧酸。

另外，若具体例示内酯化合物，可以举出脂肪族内酯化合物：γ-丁内酯、γ-戊内酯、δ-戊内酯、β-甲基-δ-戊内酯、δ-己内酯、ε-己内酯、(丙)交酯等；具有芳香环的内酯化合物；酞酮等，但不限定于此。另外，只要不违反本发明的主旨，也可以用将键合于上述内酯化合物的任意碳原子上的氢原子取代为烃基、烷氧基等而成的物质。其中特别是碳数2～10的脂肪族内酯化合物、优选碳数3～9的脂肪族内酯化合物、更优选碳数4～8的脂肪族内酯化合物。脂肪族内酯化合物的碳数大于10时，有时得到的聚酯对于聚乙烯醇缩醛的相容性、增塑效果降低。

在本发明中所使用的聚酯为碳酸聚酯(碳酸化合物和多元醇的缩聚物)的情况下，该多元醇没有特别限定，为碳数2～12、优选碳数3～11、更优选碳数4～10的脂肪族多元醇。该多元醇可以为1种的情况，也可以为由2种以上构成的情况。该多元醇的平均碳原子数没有特别限定，优选为4～10，更优选为4～9，最优选为4～8。多元醇的平均碳原子数小于2或大于12时，有时得到的聚酯对于聚乙烯醇缩醛的相容性、增塑效果降低。

作为碳酸聚酯的原料所使用的多元醇，只要不违反本发明的主旨，可以使用以往公知的多元醇，具体可以举出在交替共聚羧酸聚酯的说明中上述的多元醇。另外，只要不违反本发明的宗旨，也可以使用将键合于这些多元醇的任意碳原子上的氢原子取代为烃基、烷氧基等而成的物质。其中特别是碳数2～12的脂肪族饱和二醇、优选碳数3～11的脂肪族饱和二醇、进一步优选碳数4～10的脂肪族饱和二醇，在得到的聚酯和聚乙烯醇缩醛的相容性、对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果优异，另外这些多元醇容易获得方面优选。

作为碳酸聚酯的原料所使用的碳酸化合物没有特别限定，可例示碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二苯酯、碳酸亚乙酯等以往公知的碳酸酯或光气等(以下，有时将这些总称为碳酸酯类)。

在本发明中所使用的聚酯为交替共聚羧酸聚酯、羟基羧酸聚酯、碳酸聚酯的情况下，一般通过在这些聚酯中所含的直链状分子链中导入不规则性，可以使聚酯的熔点为30℃以下或使聚酯为非结晶性。作为导入不规则性的方法，例如使用合计2种以上的作为聚酯的原料所使用的具有不同链长的多元羟基羧酸、多元羧酸、多元醇，或者使用作为多元羧酸、多元醇、多元羟基羧酸、具有侧链的多元羧酸的其它化合物、具有侧链的多元醇、具有侧链的多元羟基羧酸、具有侧链的其它的化合物。导入不规则性的程度可以根据目的适宜选择。

本发明中所使用的聚酯，具有特定的羟值，因此，可具有与聚乙烯醇缩醛的强相互作用(氢键)，因此，与聚乙烯醇缩醛的相容性优异。进而，聚酯具有特定的羟值，因此，可具有与聚乙烯醇缩醛的强相互作用，另一方面，与其它许多树脂，例如聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物及其氢化物等聚烯烃系树脂、芳香族聚碳酸酯树脂、聚(甲基)丙烯酸酯系树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等具有较低极性的官能团的树脂，仅具有中程度～弱的相互作用，或者几乎不具有相互作用。因此，即使本发明的聚乙烯醇缩醛组合物和包含上述树脂的组合物直接接触，也不会引起或几乎不会引起聚酯的转移。在层叠含有本发明的组合物的片材和含有包含上述树脂的组合物的片材而使用的情况下，特别是在高功能化了的夹层玻璃中间膜中特别优选。

在本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中，使用具有特定羟值及特定熔点的(或者非结晶性的)聚酯，但为了使聚乙烯醇缩醛和聚酯的相容性及上述聚酯的低转移性更良好，优选聚酯中所含的化合物每1分子具有至少1个、更优选2个以上选自羟基、羧基及羧酸酯基中的基团(以下，将这些总称为极性官能团)(以下，将这样的聚酯称为极性官能团化聚酯)，特别优选聚酯中所含的化合物每1分子具有至少1个、更优选2个以上的羟基(以下，将这样的聚酯称为羟基化聚酯)。在此羧酸酯基表示将羧基的氢原子取代为选自碱金属、碱土类金属及-NR₄基(R表示氢原子或碳数1～10的烃基)的基团而成的基团。具有如上所述的极性官能团、特别是羟基的化合物与聚乙烯醇缩醛具有高相容性，另一方面，聚碳酸酯、苯乙烯系热塑性弹性体等因对于极性较低的树脂的转移性低，因此，使用包含这样的化合物的聚酯是优选的。

若具体例示极性官能团化聚酯，在本发明中使用的聚酯为交替共聚聚酯的情况下，多元羧酸和多元醇的交替共聚物类、多元羧酸类及多元醇类-1为每1分子具有至少1个极性官能团的化合物即可。另外，在本发明中使用的聚酯为羟基羧酸聚酯的情况下，羟基羧酸的聚合物类及羟基羧酸类为每1分子具有至少1个的极性官能团的化合物即可。进而，在本发明中使用的聚酯为碳酸聚酯的情况下，碳酸化合物和多元醇的交替共聚物类、碳酸类及多元醇类-2为每1分子具有至少1个极性官能团的化合物即可。这些极性基团化聚酯、特别是具有羟基作为极性官能团的羟基化聚酯，可以通过下述的以往公知的方法来制造。

另外，本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的酸值，没有特别限定，优选为10mgKOH/g以下，更优选为5mgKOH/g以下，最优选为2mgKOH/g以下。在酸值满足上述范围的情况下，不易引起聚乙烯醇缩醛组合物中所含的聚酯及聚乙烯醇缩醛的分解(水解等)，因此，从长期使用时的耐久性观点考虑是优选的。为了将本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的酸值调节至上述范围，优选如下方法：优选首先调节本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中使用的聚乙烯醇缩醛树脂的酸值(使其变低)、另外调节本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中聚酯中所含的酸值(使其变低)。

本发明中所使用的聚酯可以通过以往公知的方法来制备，例如本发明的聚酯为交替共聚羧酸聚酯的情况下，可以举出以下方法：将多元羧酸和多元醇根据需要在有机溶剂中混合、进而根据需要添加一元羧酸、一元醇及适量催化剂而加热，一边蒸馏除去蒸馏除去生成的水、其它化合物一边进行脱水缩合反应的方法。

另外，在本发明中所使用的聚酯为羟基羧酸聚酯的情况下，可以举出以下方法：将羟基羧酸或对应的内酯化合物根据需要溶解于有机溶剂，优选添加一元或者多元醇及根据需要添加催化剂而加热，一边蒸馏除去生成的水(在使用羟基羧酸的情况下)、其它的不需要的化合物一边进行脱水缩合反应(在使用羟基羧酸的情况下)或开环聚合反应(在使用内酯化合物的情况下)。

进而在本发明的聚酯为碳酸聚酯的情况下，可以举出以下方法：将碳酸酯类和多元醇根据需要在有机溶剂中混合、进而根据需要添加一元醇及适量的催化剂而加热，一边蒸馏除去生成的化合物(在碳酸酯类和多元醇或者一元醇的酯交换反应中生成的醇、或者在光气的取代反应中所生成的氯化氢等)一边进行缩合反应。

在制备上述聚酯的方法中使用有机溶剂的情况下，只要不违反本发明的主旨，其种类及量就没有特别限定，可以根据使用的多元羧酸、多元醇、碳酸酯类、其它化合物及反应温度等适宜选择。若具体例示有机溶剂，可以举出戊烷、己烷、庚烷、辛烷、环己烷等脂肪族烃化合物、苯、甲苯、二甲苯等芳香族烃；2-丁酮、二丁基酮、环己酮等酮化合物、二乙醚、二丁醚、1，4-二噁烷等醚化合物及二甲基亚砜、氯仿等。

在制备上述聚酯的方法中使用催化剂的情况下，只要不违反本发明的主旨，其种类及量就没有特别限定，可以根据使用的多元羧酸、多元醇、其它他化合物适宜选择。若具体例示催化剂种类，除盐酸、硫酸、硝酸、磷酸等无机酸、三氟乙酸、对甲苯磺酸等有机酸、钛酸、四烷氧基钛、钛四羧酸酯等钛化合物、锡化合物等路易斯酸以外，也可以使用氢氧化钠、氢氧化钾等无机碱、三乙胺、吡啶、1，8-二氮杂二环[5，4，0]-7-十一碳烯、乙酸钠等有机碱。另外，其量相对于作为聚酯的原料而使用的化合物的总质量优选为0.1～10,000ppm，更优选为0.5～1,000ppm，进一步优选1～200ppm。催化剂的添加量小于0.1ppm时，有时得不到充分的效果，另外，即使多于10000ppm时，也得不到格外的效果。

在制备上述聚酯的方法中，反应温度没有特别限定，可以为100～250℃，优选为150～230℃。

在本发明中所使用的聚酯为交替共聚羧酸聚酯的情况下，制备交替共聚羧酸聚酯时使用的多元羧酸和多元醇的比率没有特别限定，但为了将得到的交替共聚羧酸聚酯的羟值调节为15～450mgKOH/g，另外尽可能降低本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的酸值，优选调整为10mgKOH/g以下，进而为了将聚酯形成羟基化聚酯，优选多元醇的使用量比多元羧酸若干过量、进一步通过下述的方法追加反应。具体而言，优选将多元醇相对于多元羧酸以0.5～30摩尔％过量地、更优选1～15摩尔％过量地使用来进行反应，进而，优选追加反应至反应溶液中所含的聚酯的酸值为10mgKOH/g以下、优选为5mgKOH/g以下、最优选为2mgKOH/g以下。这样通过使用比多元羧酸若干过量的多元醇，且追加反应至反应溶液中所含的聚酯的酸值为规定值以下，可得到包含在末端导入了羟基的缩聚物的羟基化聚酯。

在本发明中使用的聚酯为羟基羧酸聚酯的情况下，制备羟基羧酸聚酯时使用的试剂没有特别限定，但为了将得到的羟基羧酸聚酯的羟值调节至15～450mgKOH/g、另外尽可能降低本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的酸值，优选调制为10mgKOH/g，进而为了形成羟基化聚酯，优选将羟基羧酸或内酯化合物与一元醇及/或多元醇一起添加、进一步根据后述方法追加反应。具体而言，优选相对于羟基羧酸或内酯化合物添加一元醇及/或多元醇3～50摩尔％而进行反应，更优选添加5～35摩尔％而进行反应，在使用羟基羧酸作为原料的情况下，优选追加反应至反应溶液中所含的聚酯的酸值为10mgKOH/g以下，优选为5mgKOH/g以下，最优选为2mgKOH/g以下，另外，在使用内酯化合物作为原料的情况下，优选进行反应至达到目标聚合度、减压蒸馏除去残存的内酯化合物。这样通过将羟基羧酸或内酯化合物与一元醇及/或多元醇一起添加、且追加反应至反应溶液中所含的聚酯的酸值为规定量以下(在原料中使用羟基羧酸的情况下)或蒸馏除去残存的内酯化合物(使用内酯化合物作为原料的情况下)，可以得到包含在末端导入了羟基的聚合物的羟基化聚酯。

另外，在本发明中使用的聚酯为碳酸聚酯的情况下，制备碳酸聚酯时使用的试剂没有特别限定，但为了将得到的碳酸聚酯的羟值调节至15～450mgKOH/g，另外尽可能降低本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的酸值，优选制备成10mgKOH/g，进而为了形成羟基化聚酯，优选比碳酸酯类若干过量地使用多元醇，进而通过后述的方法追加反应。具体地将多元醇相对于碳酸酯类0.5～30摩尔％过量地、更优选1～15摩尔％过量地使用，另外，优选进行反应至反应物达到目标聚合度、减压蒸馏除去残存的碳酸酯类。这样通过比碳酸酯类若干过量地使用多元醇、蒸馏除去残存的碳酸酯类，可以得到由在末端导入了羟基的缩聚物构成的羟基化聚酯。

在本发明中使用的聚酯的数均分子量没有特别限定，但聚酯中所含的成分的基于GPC(凝胶渗透色谱法)分析的数均分子量为200～5,000、优选为250～3,000、更优选为300～1,500。在基于GPC分析的数均分子量满足上述范围的情况下，聚酯和聚乙烯醇缩醛的相容性、聚酯对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果及聚酯向其它树脂层的低转移性良好。

另外，在本发明中使用的聚酯为羟基化聚酯的情况下，优选该羟基化聚酯的基于羟值的数均分子量为200～2,500，更优选为200～1,200，最优选为200～800。在羟基化聚酯的基于羟值的数均分子量满足上述范围的情况下，聚酯和聚乙烯醇缩醛的相容性、对于聚酯和聚乙烯醇缩醛的增塑效果及聚酯向其它树脂层的低转移性良好。在此聚酯的基于羟值的数均分子量，为使用聚酯中所含的每1个化合物的羟基数及羟基化聚酯的羟值(mgKOH/g)通过下述通式(1)所计算出的值。

[数学式1]

(基于羟值的数均分子量)＝

1,000×(聚酯中所含的化合物的每1个中所含的羟基数)/[(聚酯的羟值)×(1/56)](1)

接着，对在本发明中所使用的羟基羧酸酯化合物进行说明。本发明中所使用的羟基羧酸酯化合物的羟值为15～450mgKOH/g，更优选为15～350mgKOH/g，最优选为15～250mgKOH/g。通过将本发明中所使用的羟基羧酸酯化合物的羟值调节在上述范围，可以得到对于聚乙烯醇缩醛的优异的相容性、增塑效果，另外，可以降低向烃系聚合物的转移性，故优选。

本发明中使用的羟基羧酸酯化合物，可以使用在常温为固体的物质和在常温下为液体的物质中的任意1种，优选熔点为30℃以下，更优选为15℃以下，进一步优选为0℃以下。通过使用熔点满足上述范围的羟基羧酸酯化合物，可以得到耐寒性优异的聚乙烯醇缩醛组合物。

另外，在本发明中使用的羟基羧酸酯化合物为非结晶性。在本发明中，非结晶性表示在-20℃以上的温度下不具有熔点。通过使用非结晶性的羟基羧酸酯化合物，可以得到耐寒性优异的聚乙烯醇缩醛组合物。

本发明的羟基羧酸酯化合物可以单独使用，也可以并用二种以上。在此，本发明的羟基羧酸酯化合物，只要为通过羟基羧酸具有的羧基和一元或多元醇具有的羟基之间进行脱水酯化而生成的化合物就没有特别限定。

本发明的羟基羧酸是指在分子内具有至少1个羟基和至少1个羧基的化合物，具体而言，可以举出脂肪族饱和羟基羧酸：乙醇酸、乳酸、羟基丙二酸、甘油酸、2-羟基丁酸、3-羟基丁酸、4-羟基丁酸、6-羟基己酸、苹果酸、酒石酸、柠檬酸、异柠檬酸、12-羟基硬脂酸等；脂肪族不饱和羟基羧酸：2-羟基巴豆酸、蓖麻酸等；含芳香环的羟基羧酸；水杨酸、没食子酸、扁桃酸等。在这些羧酸中，脂肪族饱和羟基羧酸，另外脂肪族不饱和羟基羧酸，特别是蓖麻酸，从容易得到低熔点或非结晶性的羟基羧酸组合物的观点考虑优选。

作为羟基羧酸酯化合物的原料的一元醇没有特别限定，可以使用以往公知的一元醇，可例示例如一元脂肪族醇：甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、2-甲基-2-丙醇、1-戊醇、1-己醇、2-乙基-1-丁醇、环己醇、1-庚醇、1-辛醇、2-乙基-1-己醇、1-壬醇、1-癸醇、1-十一烷醇、1-十二烷醇、1-十六烷醇、烯丙醇、3-丁烯-1-醇；具有芳香环的一元醇：苯酚、苄醇等，但不限定于这些。作为本发明中使用的羟基羧酸酯化合物，特别是碳数1～20的一元脂肪族醇和羟基羧酸的酯化合物，从对聚乙烯醇缩醛的相容性及增塑效果的观点考虑优选。

另外，作为羟基羧酸酯化合物的原料的多元醇没有特别限定，可以使用以往公知的多元醇，可以举出例如二元脂肪族醇：乙二醇、二甘醇、三甘醇、四甘醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、1，2-丁二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇、1，2-戊二醇、1，5-戊二醇、2，4-戊二醇、1，2-己二醇、1，6-己二醇、3-甲基-1，5-戊二醇、3-甲基-2，4-戊二醇、1，2-庚二醇、1，7-庚二醇、1，2-辛二醇、1，8-辛二醇、1，2-壬二醇、1，9-壬二醇、2-甲基-1，8-辛二醇、1，2-癸二醇、1，10-癸二醇、1，2-十二烷二醇、1，12-十二烷二醇、1，2-环己烷二醇、1，3-环己烷二醇、1，4-环己烷二醇、1，2-环己烷二甲醇、1，3-环己烷二甲醇、1，4-环己烷二甲醇、2-丁烯-1，4-二醇、2-甲基-2-丁烯-1，4-二醇等；三元以上的脂肪族醇：甘油、季戊四醇、二季戊四醇、1，1，1-三羟甲基乙烷、1，1，1-三羟甲基丙烷、1，3，5-环己烷三醇等；具有芳香环的二元或三元以上的醇：1，2-二羟基苯、1，3-二羟基苯、1，4-二羟基苯、双酚A、双酚F、4，4’-双酚、双(4-羟基苯基)砜、双(4-羟基苯基)醚、1，2-双(羟基甲基)苯、1，3-双(羟基甲基)苯、1，4-双(羟基甲基)苯等，但不限定于这些。作为本发明中使用的羟基羧酸酯化合物，特别是碳数2～20的多元脂肪族醇和羟基羧酸的酯化合物，从对聚乙烯醇缩醛的相容性、增塑效果的观点及对应的羟基羧酸酯化合物向B层的低转移性的观点考虑优选。

若具体例示本发明中使用的羟基羧酸酯化合物，除羟基羧酸的一元醇酯：蓖麻酸甲酯、蓖麻酸乙酯、蓖麻酸丁酯、6-羟基己酸甲酯、6-羟基己酸乙酯、6-羟基己酸丁酯；羟基羧酸的多元醇酯：乙二醇二(6-羟基己酸)酯、二甘醇二(6-羟基己酸)酯、三甘醇二(6-羟基己酸)酯、3-甲基-1，5-戊二醇二(6-羟基己酸)酯、3-甲基-1，5-戊二醇二(2-羟基丁酸)酯、3-甲基-1，5-戊二醇二(3-羟基丁酸)酯、3-甲基-1，5-戊二醇二(4-羟基丁酸)酯、三甘醇二(2-羟基丁酸)酯、甘油三(蓖麻酸)酯、L-酒石酸二(1-(2-乙基己基))酯、蓖麻油以外，可以使用将羟基羧酸的多元醇酯的k个来自羟基羧酸的基团取代为来自不含羟基的羧酸的基团或氢原子而成的化合物。这些羟基羧酸酯可以使用通过以往公知的方法而得到的物质。

在此，k表示1以上、(多元醇的价数-1)以下的自然数。另外，来自羟基羧酸的基团表示从羟基羧酸的羧基中除去-OH部分而得到的基团，来自不含羟基的羧酸的基团表示从不含羟基的羧酸的羧基中除去-OH部分的基团。来自不含羟基的羧酸的基团表示从不含羟基的羧酸的羧基中除去-OH部分的基团。进而，不含羟基的羧酸表示在分子内不含羟基(羧基中所含的-OH部分除外)的羧酸，具体而言，可以举出乙酸、丙酸、丁酸、2-乙基丁酸、己酸、2-乙基己酸、癸酸、月桂酸、棕榈酸、硬脂酸、油酸、亚油酸、亚麻酸等。

这些羟基羧酸酯化合物的使用量没有特别限定，相对于聚乙烯醇缩醛组合物中所含的聚乙烯醇缩醛100质量份为0.5～100质量份，优选为5～100质量份、10～80质量份，最优选为20～60质量份。羟基羧酸酯化合物的使用量小于5质量份时，有时对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果不充分，例如将本发明的层叠体用于夹层玻璃中间膜情况下的柔软性不充分，大于100质量份时，有时引起包含含有烃系聚合物的组合物B的B层的力学强度的降低、雾度的上升。

接着，对本发明中使用的聚醚化合物进行说明。本发明的聚醚化合物的羟值最优选为15～450mgKOH/g。但也可以为15～1000mgKOH/g或15～600mgKOH/g。通过将本发明的聚醚化合物的羟值调节在上述范围，可以得到对于聚乙烯醇缩醛的优异的相容性、增塑效果，另外，由于可以降低向烃系聚合物的转移性，故优选。

本发明中使用的聚醚化合物，可以使用在常温下为固体的物质及在常温下为液体的物质中的任意1种，优选熔点为30℃以下，更优选为15℃以下，进一步优选为0℃以下。通过使用熔点满足上述范围的聚醚化合物，可以得到耐寒性优异的聚乙烯醇缩醛组合物。

另外，本发明中使用的聚醚化合物为非结晶性。在本发明中，非结晶性表示在-20℃以上的温度下不具有熔点。通过使用非结晶性的聚醚化合物，可以得到耐寒性优异的聚乙烯醇缩醛组合物。

本发明中使用的聚醚化合物是指具有将选自乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、1，2-丁二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇、2，3-丁二醇(将以上物质总称为原料二醇)的1种以上的化合物2分子以上(聚合度为2以上)、优选2～100分子(聚合度为2～100)、更优选为2～40分子(聚合度为2～40)进行脱水缩聚而成的化学结构的化合物(作为原料二醇聚合物)、及具有来自原料二醇聚合物的基团的化合物。聚醚化合物的聚合度越低，与聚乙烯醇缩醛的相容性及对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果越优异，但另一方面，有损害聚醚化合物向B层的低转移性的趋势。在此，来自原料二醇聚合物的基团，表示除去原料二醇聚合物所具有的2个羟基中的任一方的羟基的基团。作为参考，化学式(9)：

[化学式9]

表示聚乙二醇(乙二醇聚合物)，另外，化学式(10)：

[化学式10]

表示来自聚乙二醇的基团(来自乙二醇聚合物的基团)。

若具体例示原料二醇聚合物，除聚乙二醇、聚(1，2-丙二醇)、聚(1，3-丙二醇)、聚(1，2-丁二醇)、聚(1，3-丁二醇)、聚(1，4-丁二醇)、聚(2，3-丁二醇)等以外，可以举出选自乙二醇、1，2-丙二醇、1，3-丙二醇、1，2-丁二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇、2，3-丁二醇中的2种以上化合物的无规共聚物或嵌段共聚物等。其中，选自由聚乙二醇、聚(1，2-丙二醇)、聚(1，2-丁二醇)、具有来自聚乙二醇的基团的化合物、具有来自聚(1，2-丙二醇)的基团的化合物及具有来自聚(1，2-丁二醇)的基团的化合物构成的组中的化合物，在对于聚乙烯醇缩醛的高相容性，另外增塑效果优异、不易引起B层的力学强度降低、雾度上升的方面优选。

另外，作为具有来自原料二醇聚合物的基团的化合物，将一元醇的羟基中所含的氢原子用来自原料二醇聚合物的基团取代而成的化合物、将多元醇的羟基中所含的至少1个氢原子用来自原料二醇聚合物的基团取代而成的化合物、将一元羧酸的羧基中所含的氢原子用来自原料二醇聚合物的基团取代而成的化合物、将多元羧酸的羧基中所含的至少1个氢原子用来自原料二醇聚合物的基团取代而成的化合物、将羟基羧酸的羧基中所含的至少1个氢原子及/或羟基中所含的至少1个氢原子用来自原料二醇聚合物的基团取代而成的化合物(将以上化合物总称为末端改性原料二醇聚合物)等，也可以作为本发明的聚醚化合物来使用。例如可以举出化学式(11)：

[化学式11]

所示的甲醇的羟基中所含的氢原子用来自乙二醇聚合物的基团取代而成的化合物、化学式(12)：

[化学式12]

所示的3-甲基-1，5-戊二醇的羟基中所含的2个氢原子用来自乙二醇聚合物的基团取代而成的化合物、化学式(13)：

[化学式13]

所示的2-乙基己酸的羧基中所含的氢原子用来自乙二醇聚合物的基团取代而成的化合物、化学式(14)：

[化学式14]

所示的己二酸的羧基中所含的2个氢原子用来自乙二醇聚合物的基团取代而成的化合物、化学式(15)：

[化学式15]

所示的6-羟基己酸的羧基中所含的氢原子及羟基中所含的氢原子用来自乙二醇聚合物的基团取代而成的化合物。

聚醚化合物的数均分子量没有特别限定，优选为200～2000，更优选为200～1500，进一步优选为200～1200。数均分子量小于200时，有时容易引起聚醚化合物从A层向B层转移，数均分子量大于2000时，有与聚乙烯醇缩醛的相容性、另外对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果变得不充分的趋势。需要说明的是，聚醚化合物的数均分子量是基于羟值来求得的。

若具体例示一元醇，可以举出一元脂肪族饱和醇：甲醇、乙醇、1-丁醇、2-丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基-1-己醇、癸醇、十二烷醇、棕榈醇、硬脂醇、6-丁氧基己醇等；一元脂肪族不饱和醇：烯丙醇、3-丁烯-1-醇等；具有芳香环的醇：苄醇等，但不限定于这些。另外，若具体例示多元醇，可以举出二元脂肪族饱和醇：乙二醇、1，2-丙二醇、1，2-丁二醇、1，2-戊二醇、1，5-戊二醇、2，4-戊二醇、1，2-己二醇、1，6-己二醇、3-甲基-1，5-戊二醇、3-甲基-2，4-戊二醇、1，2-庚二醇、1，7-庚二醇、1，2-辛二醇、1，8-辛二醇、1，2-壬二醇、1，9-壬二醇、2-甲基-1，8-辛二醇、1，2-癸二醇、1，10-癸二醇、1，2-十二烷二醇、1，12-十二烷二醇、1，2-环己烷二醇、1，3-环己烷二醇、1，4-环己烷二醇、1，2-环己烷二甲醇、1，3-环己烷二甲醇、1，4-环己烷二甲醇；二元脂肪族不饱和醇：2-丁烯-1，4-二醇、2-甲基-2-丁烯-1，4-二醇等；3元以上的脂肪族饱和醇：甘油、季戊四醇、1，1，1-三羟甲基乙烷、1，1，1-三羟甲基丙烷、1，3，5-环己烷三醇等；及3元以上脂肪族不饱和醇、具有芳香环的2元或3元以上的醇：1，2-二羟基苯、1，3-二羟基苯、1，4-二羟基苯、双酚A、双酚F、4，4’-双酚、双(4-羟基苯基)砜、双(4-羟基苯基)醚、1，2-双(羟基甲基)苯、1，3-双(羟基甲基)苯、1，4-双(羟基甲基)苯等，其中一元脂肪族饱和醇、二元脂肪族饱和醇、三元以上的脂肪族饱和醇，从耐候性的观点考虑优选。

另外，若具体例示一元羧酸，可以举出一元脂肪族饱和羧酸：甲酸、乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、辛酸、壬酸、癸酸、十一烷酸、十二碳酸、棕榈酸、硬脂酸；一元脂肪族不饱和羧酸：巴豆酸、油酸、亚油酸、亚麻酸；具有芳香环的一元羧酸：苯甲酸等。若具体例示多元羧酸，可以举出二元脂肪族饱和羧酸：草酸、丙二酸、琥珀酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、1，2-环己烷二羧酸、1，3-环己烷二羧酸、1，4-环己烷二羧酸；二元脂肪族不饱和羧酸：马来酸、富马酸、衣康酸、乌头酸；3元以上的脂肪族饱和羧酸：1，3，5-戊烷三羧酸、1，3，5-环己烷三羧酸、1，2，4-环己烷三羧酸；3元以上的脂肪族不饱和羧酸、具有芳香环的2元或3元以上的羧酸：邻苯二甲酸、对苯二甲酸、偏苯三酸等，这些中一元脂肪族饱和羧酸、二元脂肪族饱和羧酸、3元以上的脂肪族饱和羧酸，从耐候性的观点考虑优选。

若具体例示羟基羧酸，可以举出脂肪族饱和羟基羧酸：乙醇酸、乳酸、羟基丙二酸、甘油酸、2-羟基丁酸、3-羟基丁酸、4-羟基丁酸、6-羟基己酸、苹果酸、酒石酸、柠檬酸、异柠檬酸、12-羟基硬脂酸等；脂肪族不饱和羟基羧酸：2-羟基巴豆酸、蓖麻酸等；含芳香环的羟基羧酸：水杨酸、没食子酸、扁桃酸等，这些中脂肪族饱和羟基羧酸从耐候性的观点考虑优选。

制备本发明中使用的聚醚化合物的方法没有特别限定，例如可以使用通过以往公知的方法调整而成的物质，使选自原料二醇化合物、一元醇、多元醇、一元羧酸、多元羧酸、羟基羧酸及另行制备的原料二醇聚合物、末端改性原料二醇聚合物的化合物和选自环氧乙烷、1，2-环氧丙烷、氧杂环丁烷、1，2-环氧丁烷、2，3-环氧丁烷、1，3-环氧丁烷、四氢呋喃等的化合物在催化量的氢氧化钠、氢氧化钾等碱催化剂或者酸催化剂存在下，根据需要在适当的有机溶剂中进行反应，反应后，根据需要中和催化剂，减压蒸馏除去溶剂、未反应的化合物或者低沸点的产物。由此得到本发明中使用的聚醚化合物。通过这样的制法得到的聚醚化合物，每1分子具有至少1个羟基，因此对于聚乙烯醇缩醛的相容性、另外增塑效果优异，进而向烃系聚合物层的转移性低，故特别优选。

这样得到的聚醚化合物可以直接使用，也可以根据需要通过蒸馏等方法进行精制。另外，也可以将通过不同方法调整的2种以上聚醚化合物进行混合来用作本发明中使用的聚醚化合物。

本发明的聚醚化合物的使用量没有特别限定，相对于聚乙烯醇缩醛组合物中所含的聚乙烯醇缩醛100质量份，为0.5～100质量份，优选为5～100质量份、10～80质量份，最优选为20～60质量份。聚醚化合物的使用量小于5质量份时，有时对于聚乙烯醇缩醛的增塑效果不充分，例如在将层叠体用于夹层玻璃中间膜情况下的柔软性不充分，多于100质量份时，有时容易引起聚醚化合物向B层转移，引起包含含有烃系聚合物的组合物B的B层的力学强度的降低、雾度的上升。

接着，对本发明中使用的聚乙烯醇缩醛进行说明。聚乙烯醇缩醛，通常以乙烯醇系聚合物作为原料来制造。上述乙烯醇系聚合物可以通过以往公知的手法来、即聚合乙烯基酯系单体、对得到的聚合物进行皂化而得到。作为聚合乙烯基酯系单体的方法，可以应用溶液聚合法、本体聚合法、悬浮聚合法、乳液聚合法等以往公知的方法。作为聚合引发剂，可以根据聚合方法适宜选择偶氮系引发剂、过氧化物系引发剂、氧化还原系引发剂等。皂化反应可应用使用以往公知的碱催化剂或酸催化剂的醇解、水解等，其中，以甲醇作为溶剂并使用苛性碱(NaOH)催化剂的皂化反应简便，故最优选。

作为乙烯基酯系单体，可以举出甲酸乙烯酯、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、异丁酸乙烯酯、特戊酸乙烯酯、叔碳酸乙烯酯、己酸乙烯酯、辛酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯、棕榈酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、油酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯等，特别优选乙酸乙烯酯。

另外，在聚合上述乙烯基酯系单体的情况下，也可以在不损害本发明的主旨的范围内与其它单体进行共聚。作为其它单体的实例，可以举出：乙烯、丙烯、正丁烯、异丁烯等α-烯烃；丙烯酸或其盐；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸十二烷基酯、丙烯酸十八烷基酯等丙烯酸酯类；甲基丙烯酸及其盐、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸叔丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸十二烷基酯、甲基丙烯酸十八烷基酯等甲基丙烯酸酯类；丙烯酰胺、N-甲基丙烯酰胺、N-乙基丙烯酰胺、N，N-二甲基丙烯酰胺、二丙酮丙烯酰胺、丙烯酰胺丙磺酸及其盐、丙烯酰胺丙基二甲基胺及其盐、其季盐、N-羟甲基丙烯酰胺及其衍生物等丙烯酰胺衍生物；甲基丙烯酰胺、N-甲基甲基丙烯酰胺、N-乙基甲基丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺丙磺酸及其盐、甲基丙烯酰胺丙基二甲基胺及其盐、其季盐、N-羟甲基甲基丙烯酰胺或其衍生物等甲基丙烯酰胺衍生物；甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、正丙基乙烯基醚、异丙基乙烯基醚、正丁基乙烯基醚、异丁基乙烯基醚、叔丁基乙烯基醚、十二烷基乙烯基醚、硬脂基乙烯基醚等乙烯基醚类；丙烯腈、甲基丙烯腈等腈类；氯化乙烯、氟化乙烯等卤化乙烯；偏二氯乙烯、偏二氟乙烯等偏二卤乙烯；乙酸烯丙酯、烯丙基氯等烯丙基化合物；马来酸及其盐或其酯或其酐；乙烯基三甲氧基硅烷等乙烯基甲硅烷基化合物；乙酸异丙烯酯等。这些单体通常相对于乙烯基酯系单体以低于10摩尔％的比例来使用。

另外，在聚合上述乙烯基酯系单体的情况下，只要不违反本发明的主旨，也可以与其它单体进行共聚。作为其它单体的实例，可以举出与作为组合物B中所使用的烃系聚合物的聚合中所使用的上述碳数2～12的脂肪族不饱和烃化合物、碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物或者可以在不损害本发明的效果的范围内与碳数2～12的脂肪族不饱和烃化合物及碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物共聚的化合物(例如，丙烯酸或其的盐、丙烯酸甲酯等)所例示的化合物相同的物质，但不限定于这些。这些单体通常相对于乙烯基酯系单体以低于10摩尔％的比例来使用。

作为本发明中所使用的聚乙烯醇缩醛的原料的乙烯醇系聚合物的粘度平均聚合度可根据用途适宜选择，优选为150～3,000，更优选为200～2,000。乙烯醇系聚合物的粘度平均聚合度小于150时，有时未表现出聚乙烯醇缩醛原本具有的力学强度等，大于3,000时，有时聚乙烯醇缩醛的操作性(溶剂溶解性、熔融混炼性)变差。

本发明中所使用的聚乙烯醇缩醛例如可以通过如下方法来得到。首先，将3～30质量％浓度的乙烯醇系聚合物的水溶液调整到80～100℃的温度范围，经10～60分钟将其温度慢慢冷却。在温度降低至-10～30℃时，添加醛及酸催化剂，一边保持温度一定一边进行缩醛化反应30～300分钟。然后，经30～200分钟将反应液升温至30～80℃，保持该温度10～300分钟、1～6小时。接着，将反应液优选冷却至室温，进行水洗后，根据需要添加碱等中和剂进行中和后，进行水洗、干燥，由此得到本发明中使用的聚乙烯醇缩醛。

作为用于缩醛化反应的酸催化剂，没有特别限定，可以使用有机酸及无机酸中的任意，例如可以举出乙酸、对甲苯磺酸、硝酸、硫酸、盐酸等。这些中，可优选使用盐酸、硫酸、硝酸，特别优选使用盐酸。

用于缩醛化反应的醛没有特别限定，优选使用碳数1～8的醛。作为碳数1～8的醛，可以举出甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、异丁醛、正己醛、2-乙基丁醛、正辛醛、2-乙基己醛、苯甲醛等，这些可以单独使用，也可以并用二种以上。这些中，从得到的聚乙烯醇缩醛的力学强度方面考虑，优选使用碳数4～6的醛，特别优选使用正丁醛。即，作为聚乙烯醇缩醛，特别优选聚乙烯醇缩丁醛。

聚乙烯醇缩醛的平均缩醛化度，优选为40～85摩尔％，更优选为48～82摩尔％、50～82摩尔％，进一步优选为55～81摩尔％，最优选为60～80摩尔％。通过使用缩醛化度在该范围的聚乙烯醇缩醛，可以得到与上述聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物的相容性优异、另外透明性也优异的聚乙烯醇缩醛组合物。另外，为了更好地实现本发明的目的，聚乙烯醇缩醛的乙烯基酯单元含量可以为0.01～30摩尔％，优选为0.05～15摩尔％，更优选为0.1～5摩尔％。乙烯基酯单元含量在该范围的聚乙烯醇缩醛的耐候性更优异，故优选。另外乙烯醇单元含量可以为10～50摩尔％，优选为12～40摩尔％，最优选为15～35摩尔％。需要说明的是，上述缩醛化度、乙烯基酯单元含量、乙烯醇单元含量的值，为分别将缩醛化了的单元的物质量(乙烯基缩醛单元的物质量)、乙烯基酯单元的物质量、乙烯醇单元的物质量除以聚乙烯醇缩醛整体的单体单元的物质量的合计而得到的值。

在本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中，只要不违反本发明的主旨，也可以包含聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物之外的增塑剂。作为增塑剂，没有特别限定，可以举出一元羧酸酯系、多元羧酸酯系等羧酸酯系增塑剂、磷酸酯系增塑剂、有机亚磷酸酯系增塑剂等。可以根据目的从这些中适宜选择，但一般形成层叠体时使用从A层向B层转移、损害B层的强度、透明性或者损害A层和B层之间的粘接性这样的种类的增塑剂、另外添加产生上述弊端的添加量，很多情况不优选。

作为一元羧酸酯系增塑剂，在通过丁酸、异丁酸、己酸、2-乙基己酸、戊酸、辛酸、2-乙基己酸、月桂酸等一元羧酸与乙二醇、二甘醇、三甘醇、四甘醇、聚乙二醇、甘油等多元醇的缩合反应而得到的化合物中，为非本发明的聚醚化合物，若例示具体的化合物，可以举出三甘醇二2-乙基己酸酯、三甘醇二异丁酸酯、三甘醇二2-己酸酯、三甘醇二2-乙基丁酸酯、三甘醇二月桂酸酯、乙二醇二2-乙基己酸酯、二甘醇二2-乙基己酸酯、四甘醇二2-乙基己酸酯、四甘醇二庚酸酯、PEG#400二2-乙基己酸酯、三甘醇单2-乙基己酸酯、甘油三2-乙基己酸酯等。在此PEG#400表示平均分子量为350～450的聚乙二醇。

作为多元羧酸酯系增塑剂，可以举出通过己二酸、琥珀酸、壬二酸、癸二酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、偏苯三酸等多元羧酸和甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二烷醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、苄醇等碳数1～12的醇进行缩合反应而得到的化合物。若例示具体的化合物，可以举出己二酸二己酯、己二酸二-2-乙基己酯、己二酸二庚酯、己二酸二辛酯、己二酸二2-乙基己酯、己二酸二(丁氧基乙基)酯、己二酸二(丁氧基乙氧基乙基)酯、己二酸单(2-乙基己基)酯、邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二己酯、邻苯二甲酸二(2-乙基丁基)酯、邻苯二甲酸二辛酯、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、邻苯二甲酸苄基丁酯、邻苯二甲酸双十二烷基酯等、但不限定于这些。

作为磷酸系增塑剂、另外亚磷酸系增塑剂，可以举出通过磷酸或亚磷酸与甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二烷醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、苄醇等碳数1～12的醇进行缩合反应而得到的化合物。若例示具体的化合物，可以举出磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三(2-乙基己基)酯、磷酸三(丁氧基乙基)酯、亚磷酸三(2-乙基己基)酯等。

这些中，特别优选三甘醇二2-乙基己酸酯、三甘醇二2-乙基丁酸酯、四甘醇二2-乙基己酸酯、四甘醇二庚酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸二(2-乙基己基)酯等。

在本发明中，在使用聚酯、羟基羧酸酯化合物、聚醚化合物之外的增塑剂的情况下，这些可以单独使用，也可以并用2种以上。其使用量没有特别限定，优选相对于聚乙烯醇缩醛组合物中所含的聚乙烯醇缩醛100质量份为0.1～80质量份，0.1～60质量份，更优选为5～70质量份、5～50质量份，最优选为20～45质量份。相对于聚乙烯醇缩醛组合物中所含的聚乙烯醇缩醛100质量份，增塑剂的使用量小于0.1质量份时，有时得不到充分的增塑效果，即使多于80质量份时，也得不到格外的可增塑效果。

本发明的聚乙烯醇缩醛组合物，需要相对于聚乙烯醇缩醛100质量份含有0.5～100质量份熔点为30℃以下或非结晶性、羟值为15～450mgKOH/g的聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物，更优选含有5～90质量份，最优选含有20～80质量份。通过本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中的上述聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物的含量满足上述范围，可以形成柔软性优异，另外，聚乙烯醇缩醛原本具有的透明性、力学强度优异的聚乙烯醇缩醛组合物。

本发明中使用的聚乙烯醇缩醛组合物的酸值没有特别限定，优选具有10mgKOH/g以下的酸值，更优选为7mgKOH/g以下，进一步优选为5mgKOH/g以下。通过本发明中使用的聚乙烯醇缩醛组合物具有上述范围的酸值，不易引起长期使用时的劣化，故优选。

本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的玻璃化转变温度没有特别限定，优选为0～50℃，更优选为5～45℃，最优选为10～40℃。通过本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的玻璃化转变温度满足上述范围，夹层玻璃中间膜等使用该聚乙烯醇缩醛组合物而得到的片材，在常温左右的柔软性优异，另外，表现出适度的力学强度，故优选，特别是适于将本发明的层叠体用作夹层玻璃中间膜的情况。

在本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中，只要不违反本发明的主旨，也可以含有抗氧化剂、紫外线吸收剂、粘接性改良剂、其它以往公知的添加剂。以下对其进行说明。

作为在本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中可使用的抗氧化剂，其种类没有特别限定，可以举出例如酚系抗氧化剂、磷系抗氧化剂、硫系抗氧化剂等，这些中，优选酚系抗氧化剂，特别优选烷基取代酚系抗氧化剂。

作为酚系抗氧化剂的实例，有2-叔丁基-6-(3-叔丁基-2-羟基-5-甲基苄基)-4-甲基苯基丙烯酸酯、2，4-二叔戊基-6-(1-(3，5-二叔戊基-2-羟基苯基)乙基)苯基丙烯酸酯等丙烯酸酯系化合物、2，6-二叔丁基-4-甲基苯酚、2，6-二叔丁基-4-乙基苯酚、十八烷基-3-(3，5-)二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、2，2’-亚甲基-双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、4，4’-亚丁基-双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、4，4’-亚丁基-双(6-叔丁基-间甲酚)、4，4’-硫代双(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、双(3-环己基-2-羟基-5-甲基苯基)甲烷、3，9-双(2-(3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酰氧基)-1，1-二甲基乙基)-2，4，8，10-四氧杂螺[5，5]十一烷、1，1，3-三(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷、1，3，5-三甲基-2，4，6-三(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、四(亚甲基-3-(3’，5’-二叔丁基-4’-羟基苯基)丙酸酯)甲烷、三甘醇双(3-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酸酯)等烷基取代酚系化合物、6-(4-羟基-3，5-二叔丁基苯胺基)-2，4-双-辛基硫代-1，3，5-三嗪、6-(4-羟基-3，5-二甲基苯胺基)-2，4-双-辛基硫代-1，3，5-三嗪、6-(4-羟基-3-甲基-5-叔丁基苯胺基)-2，4-双-辛基硫代-1，3，5-三嗪、2-辛基硫代-4，6-双-(3，5-二叔丁基-4-氧基苯胺基)-1，3，5-三嗪等含有三嗪基的酚系化合物等。

作为磷系抗氧化剂，例如有亚磷酸三苯酯、亚磷酸二苯基异癸基酯、亚磷酸苯基二异癸基酯、三(壬基苯基)亚磷酸酯、三(二壬基苯基)亚磷酸酯、三(2-叔丁基-4-甲基苯基)亚磷酸酯、三(环己基苯基)亚磷酸酯、2，2-亚甲基双(4，6-二叔丁基苯基)辛基亚磷酸酯、9，10-二氢-9-氧杂-10-膦菲-10-氧化物、10-(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)-9，10-二氢-9-氧杂-10-膦菲-10-氧化物、10-癸氧基-9，10-二氢-9-氧杂-10-膦菲等单亚磷酸酯系化合物、4，4’-亚丁基-双(3-甲基-6-叔丁基苯基-二-十三烷基亚磷酸酯)、4，4’-异亚丙基-双(苯基-二-烷基(C12～C15)亚磷酸酯)、4，4’-异亚丙基-双(二苯基单烷基(C12～C15)亚磷酸酯)、1，1，3-三(2-甲基-4-二-十三烷基亚磷酸酯-5-叔丁基苯基)丁烷、四(2，4-二叔丁基苯基)-4，4’-亚联苯基亚磷酸酯等二亚磷酸酯系化合物等。这些中，优选单亚磷酸酯系化合物。

作为硫系抗氧化剂，例如有3，3’-硫代二丙酸二月桂酯、3，3’-硫代二丙酸二硬脂基酯、3，3’-硫代二丙酸二月桂基硬脂基酯、季戊四醇-四-(β-月桂基-硫代丙酸酯)、3，9-双(2-十二烷基硫代乙基)-2，4，8，10-四氧杂螺[5，5]十一烷等。

这些抗氧化剂可以单独使用，或者也可以组合2种以上使用。抗氧化剂的配合量，相对于聚乙烯醇缩醛树脂100质量份在0.001～5质量份、优选在0.01～1质量份的范围。抗氧化剂的量小于0.001质量份时，有时无法表现出充分的效果，另外，即使配合量多于5质量份，也无法期待格外的效果。

另外，本发明的聚乙烯醇缩醛组合物，也可以含紫外线吸收剂。作为所使用的紫外线吸收剂，可以举出2-(5-甲基-2-羟基苯基)苯并三唑、2-[2-羟基-3，5-双(α，α’二甲基苄基)苯基]-2H-苯并三唑、2-(3，5-二叔丁基-2-羟基苯基)苯并三唑、2-(3-叔丁基-5-甲基-2-羟基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(3，5-二叔丁基-5-甲基-2-羟基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(3，5-二叔戊基-2-羟基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-5’-t-辛基苯基)苯并三唑等苯并三唑系紫外线吸收剂、2，2，6，6-四甲基-4-哌啶基苯甲酸酯、双(2，2，6，6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯、双(1，2，2，6，6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)-2-正丁基丙二酸酯、4-(3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基)-1-(2-(3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基)乙基)-2，2，6，6-四甲基哌啶等受阻胺系紫外线吸收剂、2，4-二叔丁基苯基-3，5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸酯、十六烷基-3，5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸酯等苯甲酸酯系紫外线吸收剂等。这些紫外线吸收剂可以单独单独，或者也可以组合使用2种以上。该紫外线吸收剂的添加量，相对于聚乙烯醇缩醛组合物以质量基准计优选为10～50,000ppm，更优选在100～10,000ppm的范围。添加量少于10ppm时，有时无法表现出充分的效果，另外，即使添加量大于50,000ppm，也无法期待格外的效果。这些紫外线吸收剂也可以组合2种以上来使用。

本发明的聚乙烯醇缩醛组合物，可以通过用以往公知的方法混合聚乙烯醇缩醛和上述聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物而得到。例如将聚乙烯醇缩醛、上述聚酯等与根据需要的抗氧化剂、紫外线吸收剂、增塑剂及其它添加剂一起用混炼辊、鼓风混炼机等进行混炼而得到。另外，也可以通过将聚乙烯醇缩醛、上述聚酯等与根据需要的抗氧化剂、紫外线吸收剂、增塑剂及其它添加剂一起溶解于聚乙烯醇缩醛及聚酯的良溶剂中后，进行浇铸、干燥来制作。作为聚乙烯醇缩醛的良溶剂，可例示乙醇、丙醇、丁醇等低级醇、丙酮、甲基乙基酮、四氢呋喃、1，4-二噁烷、二甲基亚砜、氯仿等，但不限定于这些。

本发明的聚乙烯醇缩醛组合物可以通过用以往公知的方法将聚乙烯醇缩醛及上述聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物和根据需要的添加剂进行混合而得到。若具体例示混合方法，可以举出使用混炼辊、鼓风混炼机、挤出机等的熔融混炼，或者将聚乙烯醇缩醛组合物的成分溶解于适当的有机溶剂中后、蒸馏除去溶剂的方法等。只要不违反本发明的主旨，就没有特别限定。

本发明的聚乙烯醇缩醛组合物。通过将其成形为片材，可以优选用于各种用途、特别作为夹层玻璃中间膜，因此，以下，对该片材进行说明。含有本发明的聚乙烯醇缩醛组合物的片材，可以通过用热压成形机、压延辊、挤出机等公知的方法将本发明的聚乙烯醇缩醛组合物成形为片材状而得到。另外，此时也可以在片材表面上通过熔体断裂、浮雕等以往公知的方法形成凹凸结构，特别优选作为夹层玻璃中间膜使用的情况。熔体断裂、浮雕的形状没有特别限定，可以使用以往公知的形状。

本发明的片材的厚度为20～10,000μm，优选为20～3,000μm，进一步优选为20～1,600μm。

在本发明的片材中所含的聚乙烯醇缩醛组合物中，只要不违反本发明的主旨，以中间膜的柔软性提高为目的，也可以在上述聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物之外含有上述增塑剂。此时的上述聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物和增塑剂的合计含量，只要不违反本发明的主旨，没有特别限定，若考虑片材的柔软性、强度，优选相对于聚乙烯醇缩醛100质量份为20～100质量份，更优选为25～80质量份，最优选为30～70质量份。

在将由本发明的聚乙烯醇缩醛组合物构成的片材、或层叠了由聚乙烯醇缩醛组合物构成的树脂层与其它的树脂层的层叠体用于需要适当调节特别是与夹层玻璃中间膜、太阳能电池组件等玻璃的粘接性的情况下，也可以在聚乙烯醇缩醛组合物中以调节与玻璃的粘接性为目的而添加粘接性改良剂，特别是用作夹层玻璃中间膜的情况是优选的。作为粘接性改良剂，例如可以使用国际公开第03/033583号中所公开的物质，优选添加羧酸的碱金属盐及/或碱土类金属盐，特别优选乙酸钾及/或乙酸镁。其添加量，相对于用于片材的聚乙烯醇缩醛组合物的质量优选为1～10,000ppm，更优选为5～1,000ppm，进一步优选为10～300ppm。粘接性改良剂的最佳添加量根据使用的添加剂而不同，另外，在将本发明的片材用作夹层玻璃中间膜的情况下，也根据使用该夹层玻璃的情况而不同。在通过使夹层玻璃经受拳击试验(Pummel test；记载于国际公开第03/033583号等)而对片材与玻璃的粘接性进行评价时，一般优选调整为3～10；在需要特别高的耐贯通性的情况下，优选调整为3～6；在需要高的防止玻璃飞散性的情况下，优选调整为7～10。在要求夹层玻璃的高的防止玻璃飞散性的情况下，不添加粘接性改良剂也是有用的方法。

本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中所含的上述聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物除聚碳酸酯、苯乙烯系热塑性弹性体之外，对于聚乙烯、聚丙烯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚甲基丙烯酸、聚(甲基)丙烯酸酯、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等不易转移。因此，优选将直接层叠这些树脂层与由本发明的聚乙烯醇缩醛组合物构成的夹层玻璃中间膜而得到的层叠体用作高功能中间膜。特别是与聚碳酸酯片材、聚(甲基)丙烯酸酯的层叠体优选用作具有非常高的耐贯通性的夹层玻璃用中间膜，另外，与苯乙烯系热塑性弹性体的层叠体优选用作具有非常高的隔音性能的夹层玻璃中间膜。

另外，本发明的片材，在与以各种热塑性树脂为主要成分的层直接层叠了的情况下，本发明的片材中所含的上述聚酯、羟基羧酸酯化合物或聚醚化合物，对于这些以热塑性树脂为主要成分的层不易转移，故优选。在此，以热塑性树脂为主要成分的层是指热塑性树脂相对于该层总质量的比例为60质量％以上、优选为80质量％以上、最优选90质量％以上。若例示热塑性树脂，可以举出聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚氯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物、聚苯乙烯、苯乙烯-多烯嵌段共聚物、丙烯腈-苯乙烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、尼龙、聚氨酯及聚缩醛树脂等(将以上总称为层叠对象树脂)。这些中特别是聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、另外聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物、聚苯乙烯、苯乙烯-多烯嵌段共聚物等的聚烯烃系聚合物，特别优选与本发明的片材进行层叠的情况。以下，按顺序对这些物质进行说明。

通过层叠本发明的片材和由含有选自聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯的树脂的组合物(组合物B)构成的层(B层)而得到的层叠体，兼备本发明的片材所具有的隔音性能和聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯所具有的耐贯通性，故优选。

本发明中所使用的聚(甲基)丙烯酸酯，只要是以(甲基)丙烯酸酯单元为主要成分的聚合物就没有特别限定。在此以(甲基)丙烯酸酯单元为主要成分的聚合物是指聚合物中所含的来自(甲基)丙烯酸酯的单元为70质量％以上，优选为80质量％以上，最优选为90质量％以上。聚合物中所含的来自(甲基)丙烯酸酯的单元低于70质量％时，有时未表现出聚(甲基)丙烯酸酯原本具有的透明性、力学强度。另外用于该聚合物的原料的(甲基)丙烯酸酯没有特别限定，可以使用以往公知的物质，另外也可以并用2种以上的(甲基)丙烯酸酯。若具体例示(甲基)丙烯酸酯，可以举出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸苯酯等。这些中，从透明性、力学强度的观点考虑，特别优选甲基丙烯酸甲酯。

另外，本发明中所使用的聚碳酸酯没有特别限定，可以使用以往公知的物质，以例如2，2-双(4-羟基苯基)丙烷、双(4-羟基苯基)甲烷等芳香族二醇化合物和碳酸二甲酯、碳酸二苯酯、光气等为原料的芳香族聚碳酸酯，在透明性、力学强度等方面优选。

通过将本发明的片材、和由含聚烯烃(烃系聚合物)的组合物、特别是含有由后述的嵌段共聚物构成的树脂的组合物构成的层进行层叠而得到的层叠体，具有来自嵌段共聚物的高隔音性能，故优选。以下，对其进行说明。

组合物B中所含的烃系聚合物的含量，只要不违反本发明的主旨，就没有特别限定，相对于组合物B的质量优选为30质量％以上，更优选为80质量％以上，最优选为90质量％以上。烃系聚合物的含量相对于组合物B的质量低于30质量％时，存在烃系聚合物原本具有的低吸水性、各种力学特性、另外后述嵌段共聚物所具有的隔音性等特性降低的趋势。

本发明中使用的烃系聚合物，只要是以烃成分为主要成分的聚合物就没有特别限定，可以根据目的适宜选择。从层间粘接性、各种力学特性优异及容易获得方面考虑，特别优选为选自碳数2～12的脂肪族不饱和烃化合物及碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物中的1种以上的化合物的聚合物或其氢化物。在此选自碳数2～12的脂肪族不饱和烃化合物及碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物中的1种以上的化合物的聚合物或其氢化物，优选碳数2～12的脂肪族不饱和烃化合物及碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物的合计量占聚合物中所含的全体单体单元的比例为80质量％以上，优选为95质量％以上，最优选为98质量％以上的聚合物或其氢化物。碳数2～12的脂肪族不饱和烃化合物及碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物的合计量占聚合物中所含的全体单体单元的比例低于80质量％时，有时聚烯烃原本具有的低吸水性、各种力学特性、另外后述嵌段共聚物所具有的隔音性等特性降低。

若具体例示碳数2～12的脂肪族不饱和烃化合物，可以举出乙烯、丙烯、丁烯、2-丁烯、异丁烯、戊烯、己烯、庚烯、辛烯、壬烯、癸烯、十一烯、十二烯、环己烯、环辛烯等脂肪族单烯化合物、丁二烯、异戊二烯、1，3-己二烯、1，3-辛二烯、1，3，5-己三烯、1，3-环戊二烯、1，3-环己二烯、1，3-环辛二烯等脂肪族共轭多烯化合物、另外1，4-戊二烯、1，5-己二烯、1，5-环辛二烯等脂肪族非共轭多烯化合物等。这些中优选乙烯、丙烯、丁二烯、异戊二烯。

另外，若具体例示碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物，可以举出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、β-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、4-乙基苯乙烯、4-丁基苯乙烯、4-叔丁基苯乙烯、(1-萘基)乙烯、(2-萘基)乙烯等的芳香族单烯化合物、1-苯基丁二烯、2-苯基丁二烯等芳香族共轭多烯化合物、1-苯基-1，4-戊二烯、1-苯基-1，3-环己二烯等芳香族非共轭多烯化合物。这些中优选苯乙烯。

除上述例示的化合物之外，也可以在不损害本发明的效果的范围内将以下化合物进行共聚。例如可以举出丙烯酸或其盐；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸十二烷基酯、丙烯酸十八烷基酯等丙烯酸酯类；甲基丙烯酸及其盐；甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸叔丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸十二烷基酯、甲基丙烯酸十八烷基酯等甲基丙烯酸酯类；丙烯酰胺、N-甲基丙烯酰胺、N-乙基丙烯酰胺、N，N-二甲基丙烯酰胺、二丙酮丙烯酰胺、丙烯酰胺丙烷磺酸及其盐、N-羟甲基丙烯酰胺及其衍生物等丙烯酰胺衍生物；甲基丙烯酰胺、N-甲基甲基丙烯酰胺、N-乙基甲基丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺丙烷磺酸及其盐、N-羟甲基甲基丙烯酰胺或其衍生物等甲基丙烯酰胺衍生物；甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、正丙基乙烯基醚、异丙基乙烯基醚、正丁基乙烯基醚、异丁基乙烯基醚、叔丁基乙烯基醚、十二烷基乙烯基醚、硬脂基乙烯基醚等乙烯基醚类；丙烯腈、甲基丙烯腈等腈类；氯乙烯、氟化乙烯等卤化乙烯；偏二氯乙烯、偏二氟乙烯等偏二卤乙烯；乙酸烯丙酯、烯丙基氯等烯丙基化合物；马来酸及其盐或其酯或其酐；乙烯基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等乙烯基甲硅烷基化合物；乙酸异丙烯酯。

若具体例示选自碳数2～12的脂肪族不饱和烃化合物及碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物中的1种以上化合物的聚合物或其氢化物，除高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、超低密度聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚丁二烯、聚异戊二烯、乙烯-丙烯共聚物、氢化聚丁二烯、氢化聚异戊二烯之外，可以举出苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-异戊二烯嵌段共聚物及它们的氢化物等嵌段共聚物。另外，这些的聚合方法没有特别限定，例如可以使用用以往公知的方法进行聚合而成的物质。特别是在将本发明的层叠体作为隔音性夹层玻璃中间膜来使用的情况下，苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-异戊二烯嵌段共聚物及其氢化物等由碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物的聚合物构成的聚合物嵌段(X)和由碳数2～12的脂肪族共轭多烯化合物的聚合物构成的聚合物嵌段(Y)的嵌段共聚物及其氢化物(以下，将这些综合简称为嵌段共聚物)，在减震性、隔音性方面优异，故优选使用。以下，对其进行说明。

本发明中所使用的嵌段共聚物，只要具有嵌段(X)部分和嵌段(Y)部分就没有特别限定，可以使用例如[(X)-(Y)]_k、[(X)-(Y)]_m-(X)、(Y)-[(X)-(Y)]_n等嵌段共聚物。在此，k、m、n为任意的自然数。这些中，优选具有2个以上嵌段(X)、具有1个以上嵌段(Y)的嵌段共聚物，特别优选包含(X)-(Y)-(X)的三嵌段共聚物。另外，在本发明中使用的嵌段共聚物含2个以上嵌段(X)的情况下或含2个以上嵌段(Y)的情况下，嵌段(X)、嵌段(Y)可以分别相同或不同。

嵌段(X)及嵌段(Y)占嵌段共聚物的含量，只要不违反本发明的目的，就没有特别限定，从减震性、隔音性的观点考虑，嵌段(X)相对于嵌段共聚物的总质量的含量优选为5～95质量％，更优选为10～70质量％。嵌段(X)的含量在该范围的情况下，表现出嵌段共聚物原本具有的减震性、隔音性等特性，优选。

嵌段共聚物中的嵌段(X)及嵌段(Y)的重均分子量没有特别限定，优选每1个嵌段(X)的重均分子量为2,500～75,000；另外，优选每1个嵌段(Y)的重均分子量为1,000～100,000。另外作为嵌段共聚物的重均分子量，优选为10,000～1,000,000，更优选为15,000～200,000。嵌段(X)、嵌段(Y)的重均分子量过小时，有时未表现出作为嵌段共聚物的性能。另外嵌段共聚物的重均分子量过小时，有时形成层叠体时的力学强度变得过低，嵌段共聚物的重均分子量过大时，成形时的操作性变差。另外，嵌段共聚物的玻璃化转变温度、熔点等可以根据目的适宜选择。

本发明中使用的嵌段共聚物的玻璃化转变温度没有特别限定，可以根据目的适宜选择，优选为-50～50℃，更优选为-45～30℃，进一步优选为-40～20℃。通过嵌段共聚物的玻璃化转变温度满足上述范围，使本发明的层叠体的力学物性、各种特性为优选。

本发明中使用的嵌段共聚物的tanδ的峰温度没有特别限定，可以根据目的适宜选择，优选为-40～30℃，更优选为-35～25℃，进一步优选为-30～20℃。

本发明中使用的嵌段共聚物的力学强度没有特别限定，可以根据目的适宜选择，例如如果以拉伸断裂强度作为指标表示，优选为0.1MPa以上，更优选为0.5MPa以上，进一步优选为1.0MPa以上。

本发明中使用的嵌段共聚物的MFR值没有特别限定，可以根据目的适宜选择，例如根据ASTM D1238、在负载2.16kg、温度190℃下进行测定的情况下的MFR值，优选为0.1～100g/10分钟，更优选为0.1～70g/10分钟，进一步优选为0.1～50g/10分钟。

对本发明中使用的嵌段共聚物而言，其嵌段(Y)部分可以被氢化，也可以不被氢化，从耐候性的观点考虑，优选被氢化。优选其氢化率为50摩尔％以上，更优选为80摩尔％以上，进一步优选为95摩尔％以上。

这样的嵌段共聚物，可以用以往公知的方法来制造，例如可以举出将有机锂试剂等作为引发剂、依次添加碳数8～12的芳香族不饱和烃化合物及碳数2～12的脂肪族共轭多烯化合物而使其进行反应的方法，但不限定于这些。

也可以在本发明中所使用的组合物B中添加抗氧化剂、紫外线吸收剂及其它以往公知的添加剂。

在本发明中使用的组合物B中添加抗氧化剂的情况下，其种类没有特别限定，例如可以举出酚系抗氧化剂、磷系抗氧化剂、硫系抗氧化剂等，这些中优选酚系抗氧化剂，特别优选烷基取代酚系抗氧化剂。作为这些酚系抗氧化剂、磷系抗氧化剂、硫系抗氧化剂，具体而言，可以举出作为可以添加在组合物A中的物质而例示的抗氧化剂。这些抗氧化剂可以单独使用，或者也可以组合使用2种以上。抗氧化剂的添加量，可以相对于组合物B的质量在0.001～5质量％、优选0.01～1质量％的范围。抗氧化剂的添加量小于0.001质量％时，有时得不到充分的效果，另外，即使多于5质量％，也无法期待格外的效果。

在本发明中使用的组合物B中添加紫外线吸收剂的情况下，其种类没有特别限定。作为所使用的紫外线吸收剂，可以举出例如作为可以添加在组合物A中的紫外线吸收剂而例示的紫外线吸收剂。这些紫外线吸收剂的添加量，优选相对于组合物B的质量为0.001～5质量％，更优选为0.01～1质量％的范围。紫外线吸收剂的添加量小于0.001质量％时，有时得不到充分的效果，另外，即使大于5质量％，也无法期待格外的效果。这些紫外线吸收剂可以单独使用，或者也可以组合使用2种以上。

本发明的组合物B，可以通过用以往公知的方法混合烃系聚合物和根据需要的添加剂来得到。若具体例示混合方法，可以举出使用混炼辊，鼓风混炼机、挤出机等的熔融混炼、或者将组合物B的成分溶解于适当的有机溶剂中后、蒸馏除去溶剂的方法等，只要不违反本发明的主旨，就没有特别限定。

本发明的层叠体的制造方法没有特别限定，可以用共挤出成形、多层注射成形、干式层合等以往公知的方法来制造。

另外，本发明的层叠体的层叠结构没有特别限定，若包含A层和B层进行层叠而成的结构，可以包含2个以上A层、B层，另外，在包含2个以上的情况下，它们可以相同也可以不同。另外，在本发明的层叠体中，也可以包含上述之外的其它层(称为C层)。若具体例示C层，可以举出聚酯层、聚酰胺层、聚酰亚胺层等，但不限定于此。若具体例示本发明的层叠体的层结构，可以举出A层/B层、A层/B层/A层、A层/B层/A层/B层/A层、B层/A层/B层、A层/B层/B层/A层、A层/B层/C层/B层/A层、A层/B层/C层/A层、A层/B层/C层等，但不限定于此。

本发明的层叠体，若包含A层和B层进行层叠而成的构成，各层的厚度没有特别限定，A层、B层的厚度为0.001～5mm，优选为0.01～3mm，最优选为0.1～1.6mm。在本发明的层叠体中包含2个以上这些层的情况下，它们的厚度可以相同也可以不同。另外，这些各层的厚度可以均匀，也可以不均匀，优选均匀。

本发明的层叠体的制造方法没有特别限定，可以用共挤出成形、多层注射成形、干式层合等以往公知的方法来制造。例如在为包含A层和B层进行层叠而成的构成的层叠体的情况下，优选进行共挤出成形，该方法可以为在模头内使各层成分接触的模头内层合，也可以为在模头外使各层成分接触的模头外层合。另外，可适宜选择挤出温度，可以为150～300℃，优选为180～250℃。

另外，本发明的层叠体中使用的A层、B层，也可以使用根据目的添加或在其表面涂布各种粘接剂、或在层的表面设置硬涂层来使用

这样得到的层叠体可以用于各种用途，例如(本发明的片材/聚碳酸酯树脂层/本发明的片材)这样的构成的层叠体、或者(本发明的片材/聚甲基丙烯酸甲酯/本发明的片材)这样的构成的层叠体，通过用玻璃夹持其两侧，可以形成耐贯通性非常优异的夹层玻璃。另外(聚碳酸酯树脂层/本发明的片材/聚碳酸酯树脂层)这样的构成的层叠体、或者(聚甲基丙烯酸甲酯树脂层/本发明的片材/聚甲基丙烯酸甲酯树脂层)这样的构成的层叠体，为轻量、高透明性、高强度，同时，优选作为来自本发明的片材的隔音性能优异的层叠体而是用。

本发明的片材或层叠体，通过用玻璃将其夹持，可优选用作夹层玻璃。简言之，本发明的片材或层叠体优选用于夹层玻璃中间膜用途。接着，对其进行说明。用于本发明的夹层玻璃的玻璃没有特别限定，除浮法平板玻璃、抛光平板玻璃、图案玻璃、嵌网玻璃、吸热板玻璃、反射热玻璃、强化玻璃等无机玻璃之外，可以举出聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯等以往公知的有机玻璃等。这些可以为无色、有色或者透明、非透明中的任意。这些可以仅使用1种，也可以并用2种以上。另外，玻璃的厚度没有特别限定，优选为100mm以下，更优选为50mm以下，进一步优选为1～10mm。

本发明的夹层玻璃的制造方法没有特别限定，可以用以往公知的方法来进行制造。例如将本发明的夹层玻璃中间膜夹持在2片浮法平板玻璃中后放入真空袋，在真空状态下、在100℃下保持30分钟；或者将夹层玻璃中间膜夹持在2片浮法平板玻璃中后，一边加热至30～120℃一边用压料辊进行处理来进行预粘接。将得到的预粘接体在120～150℃的高压釜内、在1.5～20kg/cm²的压力下进行处理，由此可以得到夹层玻璃。

在将本发明的层叠体用作夹层玻璃中间膜的情况下，层叠体的构成没有特别限定，优选在本发明的层叠体的最表层具有与玻璃的粘接性适当的层，特别是在使用无机玻璃作为玻璃的情况下，优选最表层为与玻璃的粘接性优异的A层。若具体例示最表层为A层的本发明的层叠体，可以举出A层/B层/A层、A层/B层/C层/B层/A层、A层/B层/C层/A层等。

在将本发明的层叠体用作夹层玻璃中间膜的情况下，层叠体的最表面的形状没有特别限定，若考虑与玻璃进行层合时的操作性(脱泡性)，优选用熔体断裂、浮雕等以往公知的方法在层叠体的最表面形成凹凸结构。

进而，本发明的层叠体，通过用作太阳能电池组件的密封材料，可优选用于要求隔音性的领域、特别是BIPV等建筑一体型太阳能电池等。以下，对其进行说明。作为本发明的太阳能电池组件中所使用的太阳能电池单元的类型没有特别限定，可例示单晶硅、多晶硅等结晶型、无定形硅及其与多晶薄膜等的层叠物等的薄膜硅型、使用了CIS、CIGS、CdTe、GaAs等的化合物半导体型这样的薄膜型及有机太阳能电池型等。

太阳能电池组件的基本的构成，由以下层叠结构构成：由结晶硅、无定形硅等硅化合物或者CIS、CIGS、CdS/CdTe、GaAs等构成的发电元件(单元)、和保护其免受外部冲击的柔软的有机聚合物密封材料、进而以密封材料的保护、遮断作为单元的劣化的原因的水分的目的而用玻璃、层叠树脂片材、或者单层树脂片材夹持两侧的层叠结构。

作为一例，图1示出密封了结晶硅的太阳能电池组件的示意图。本发明的片材或层叠体，作为柔软的有机聚合物密封材料2来使用，用于密封由结晶硅构成的太阳能电池单元3(发电元件)。此时，作为所使用的层叠树脂片材1，特别是在最内层(与密封材料2接触的层)使用聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚2，6-萘二甲酸乙二醇酯等透湿性低的树脂层和含氟树脂等高耐候性树脂的片材、即一般使用(透湿性低的树脂层/耐候性树脂层)这样的构成的层叠树脂片材1。另外，也可以代替层叠树脂片材1而使用单层树脂片材，作为单层树脂片材，可以使用高耐候性聚酯片材等。另外，以提高耐透湿性的目的，也可以使用在这些片材上蒸镀、层叠无机物层而成的材料、或者分散无机物而成的材料。

在本发明的太阳能电池组件中所使用的太阳能电池单元为结晶型的情况下，例如可以举出将如图2(a)所示的结晶型的太阳能电池单元3和密封材料2及玻璃、背板等(以下，称为玻璃等)1重叠后，进行层合而得到的如图2(b)那样的构成。此时如果所使用的密封材料2的至少1个为本发明的层叠体，则也可并用除此之外的密封材料，例如以往公知的交联性乙烯-乙酸乙烯酯共聚物组合物、由可塑化聚乙烯醇缩醛构成的组合物所构成的密封材料。

另外，在本发明的太阳能电池组件中所使用的太阳能电池单元为薄膜型的情况下，例如可以举出将如图3(a)所示的蒸镀了太阳能电池单元4的表面玻璃(也可以包含含有ITO、ATO、FTO等的透明电极层)和密封材料2及玻璃等1重叠后、进行层合而得到的如图3(b)那样的构成。即使在该情况下，作为密封材料2，也可以根据需要并用交联性乙烯-乙酸乙烯酯共聚物组合物、由可塑化聚乙烯醇缩醛构成的组合物所构成的密封材料。

本发明的太阳能电池组件，除本发明的片材作为密封材料2使用以外，可以为以往公知的构成，例如也可以含有连接太阳能电池单元3的电极、透明电极等。

本发明的太阳能电池组件的制造方法没有特别限制，例如可以举出以下方法：将玻璃(也可以在密封材料2侧的面上形成非晶硅、CIGS等的发电元件层)/本发明的片材或层叠体(密封材料2)/层叠树脂片材1进行重叠、用现有公知的方法、例如真空层合机在100～180℃的温度下、优选在115～175℃的温度下、最优选在120～170℃下、以脱气时间0.1～10分钟、加压压力0.1～20kg/cm²、加压时间1～120分钟下进行加热压接的方法来密封结晶硅3。

本发明的太阳能电池组件中所使用的玻璃没有特别限制，例如除浮法平板玻璃、抛光平板玻璃、图案玻璃、嵌网玻璃、吸热板玻璃等无机玻璃之外，可以使用以往公知的有机玻璃等。另外，背板也没有特别限制，可优选使用耐候性优异、透湿度低的材料，可以使用聚酯系膜、氟系树脂膜及它们的层叠物、及在这些之上层叠了无机化合物的材料等。

此外，本发明的太阳能电池组件，可与公知的框架、接线盒、密封剂、安装夹具及架台、防反射膜、利用太阳热的各种设备、雨槽结构等组合。

本发明的夹层玻璃及太阳能电池组件可以用以往公知的方法来制造，例如可以举出使用真空层合机装置的方法、使用真空袋的方法、使用真空环的方法、使用压料辊的方法等。另外，在预压接后，也可以附加进行投入高压釜工序的方法。

在使用真空层合机装置的情况下，例如使用太阳能电池的制造中所使用的公知的装置，在1～30000Pa的减压下、100～200℃、特别是130～160℃的温度下进行层合。使用真空袋或真空环的方法，例如如欧州专利第1235683号说明书中所记载那样，在例如约20000Pa的压力下、130～145℃下进行层合。

在使用压料辊的情况下，例如可以举出在塑化聚乙烯醇缩醛树脂的流动开始温度以下的温度下进行第一次预压接后，再以接近于流动开始温度的条件进行预压接的方法。具体而言，例如可以举出用红外线加热器等加热至30～70℃后，用辊进行脱气，再加热至50～120℃后，用辊进行压接而使其粘接或假粘接的方法。

在预压接后附加进行的高压釜工序，也取决于组件、夹层玻璃的厚度、构成，但例如可在约1～1.5MPa的压力、130～145℃的温度下实施0.5～2小时。

这样得到的夹层玻璃的雾度值没有特别限定，优选较低的雾度值，若例示优选的范围，优选5％以下，更优选为3％以下，进一步优选为1％以下。

实施例

以下，举出实施例对本发明进行更详细的说明，但本发明并不受这些的实施例任何限定。需要说明的是，在以下的实施例中，“％”及“份”只要没有特别说明，则是指“质量％”及“质量份”。

合成例1

(聚乙烯醇缩丁醛的制备)

在具备回流冷凝器、温度计、锚型搅拌叶片的10L(升)的玻璃制容器中，填入离子交换水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(粘度平均聚合度1700、皂化度99摩尔％)660g(PVA浓度7.5％)，将内容物升温至95℃，使其完全溶解。接着，在120rpm下搅拌下，经约30分钟冷却至5℃后，添加正丁醛384g和20％的盐酸540mL，进行缩丁醛化反应150分钟。然后，经60分钟升温至50℃，在50℃下保持120分钟后，冷却至室温。用离子交换水对析出的树脂进行清洗后，添加过量的氢氧化钠水溶液，进行再清洗、干燥而得到聚乙烯醇缩丁醛(PVB-1)。得到的PVB-1的缩丁醛化度(平均缩醛化度)为69摩尔％，乙酸乙烯酯基的含量为1摩尔％，乙烯醇基的含量为30摩尔％。另外，酸值为0.1mgKOH/g。需要说明的是PVB-1的缩丁醛化度、残存的乙酸乙烯酯基的含量、酸值根据JIS K6728进行测定。

合成例2

将正丁醛使用量变更为420g、另外将盐酸使用量变更为820mL、进而将升温后的反应温度变更为65℃，除此之外，与合成例1同样，得到聚乙烯醇缩丁醛(PVB-2)。PVB-2的缩丁醛化度为75摩尔％，乙酸乙烯酯基的含量为1摩尔％，乙烯醇基的含量为24摩尔％。另外酸值为0.1mgKOH/g。

合成例3

(聚酯的制备)

在500mL可分离式烧瓶中填入3-甲基-1，5-戊二醇100g、己二酸93g，在常压、200℃下，一边将生成的水蒸馏除去至体系外一边进行酯化反应。在反应物的酸值达到30mgKOH/g以下的时刻，加入作为催化剂的钛酸四异丙酯5mg，一边减压至100～200mmHg一边继续反应。在酸值达到1mgKOH/g的时刻通过真空泵慢慢地提高真空度来使反应完成。然后，冷却至100℃，一边加入水5g进行搅拌一边使其反应2小时来将催化剂失活，在减压下蒸馏除去水，得到聚酯(PEs-1：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。

(聚酯的熔点测定)

根据JIS K7121，通过DSC(差示扫描量热测定)测量PEs-1的熔点，结果为比-20℃低或者非结晶性。(在-20℃～100℃之间进行测定，将在-20℃以上观测不到熔点的情况作为“比-20℃低或者非结晶性”。在表1中，简记为＜-20)。

(聚酯的羟值测定)

根据JIS K1557进行测定。

(聚酯的酸值测定)

根据JIS K1557进行测定。

(聚酯的基于GPC测定的数均分子量)

在测定柱：在Shodex GPC KF-802，KF-802.5，KF-803 in series(昭和电工株式会社制)、测定温度：40℃、溶液：THF0.1％溶液、流速：1mL/分钟、检测器：IR、对照样品：聚苯乙烯这样的条件下进行测定。

(聚酯中的多元羧酸和多元醇的交替共聚物类的含量)

根据与(聚酯的基于GPC测定的数均分子量)时同样的方法测定GPC，由得到的结果(区域值)根据通式(2)进行计算。

[数学式2]

100×[(总区域值)-(聚合物之外的化合物的区域值)]/(总区域值)(2)

(聚酯的基于羟值的数均分子量)

根据通式(3)进行计算。

[数学式3]

(基于羟值的数均分子量)＝1,000×56×(每分子的羟基数)/(羟值)(3)

(平均碳原子数)

根据用于合成的原料多元羧酸量、多元醇量和在聚酯的制备中从反应器中蒸馏除去的原料多元羧酸量、多元醇量的物质收取平衡而算出、计算聚酯中所含的来自多元羧酸的基团、来自多元醇的基团的量。

合成例4

通过将己二酸使用量变更为97g、除此之外与合成例3相同的方法而得到聚酯(PEs-2：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-2的分析结果示于表1。

合成例5

通过将己二酸使用量变更为100g、除此之外与合成例3相同的方法而得到聚酯(PEs-3：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-3的分析结果示于表1。

合成例6

通过将己二酸使用量变更为105g、除此之外与合成例3相同的方法而得到聚酯(PEs-4：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-4的分析结果示于表1。

合成例7

代替3-甲基-1，5-戊二醇100g而使用3-甲基-1，5-戊二醇50g、1，9-壬二醇68g，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-5：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-5的分析结果示于表1。

合成例8

代替3-甲基-1，5-戊二醇100g而使用1，9-壬二醇和2-甲基-1，8-辛二醇的混合物(混合摩尔比85∶15)136g，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-6：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-6的分析结果示于表1。

合成例9

代替3-甲基-1，5-戊二醇100g而使用1，12-十二烷二醇171g，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-7：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-7的分析结果示于表1。

合成例10

代替3-甲基-1，5-戊二醇100g而使用3-甲基-1，5-戊二醇60g和甘油28g的混合物，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-8：羟基化聚酯、每分子的羟基数3个)。将PEs-8的分析结果示于表1。

合成例11

代替己二酸95g而使用癸二酸131g，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-9：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-9的分析结果示于表1。

合成例12

将癸二酸的使用量变更为134g，除此之外，与合成例11同样地进行反应，得到聚酯(PEs-10：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-10的分析结果示于表1。

合成例13

将癸二酸的使用量变更为138g，除此之外，与合成例11同样地进行反应，得到聚酯(PEs-11：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-11的分析结果示于表1。

合成例14

代替己二酸95g而使用环己烷二羧酸112g，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-12：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-12的分析结果示于表1。

合成例15

代替己二酸95g而使用己二酸80g和间苯二甲酸17g，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-13：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-13的分析结果示于表1。

合成例16

代替己二酸95g而使用琥珀酸76g，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-14：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-14的分析结果示于表1。

合成例17

在反应开始时添加2-乙基己酸31g，除此之外，与合成例3同样地进行反应，得到聚酯(PEs-15)。将PEs-15的分析结果示于表1。

合成例18

将2-乙基己酸添加量变更为53g，除此之外，与合成例17同样地进行反应，得到聚酯(PEs-16)。将PEs-16的分析结果示于表1。

合成例19

将2-乙基己酸添加量变更为104g，在催化剂失活后减压蒸馏除去未反应的2-乙基己酸，除此之外，与合成例17同样地进行反应，得到聚酯(PEs-17)。将PEs-17的分析结果示于表1。

合成例20

在反应开始时添加2-乙基己酸27g，在催化剂失活后减压蒸馏除去未反应的2-乙基己酸，除此之外，与合成例5同样地进行反应，得到聚酯(PEs-18)。将PEs-18的分析结果示于表1。

合成例21

在500mL可分离式烧瓶中放入3-甲基-1，5-戊二醇110g、ε-己内酯335g、钛酸四丁酯0.5mg，在氮气氛下、165℃下，进行5小时反应后，减压蒸馏除去未反应的ε-己内酯，得到聚酯(PEs-19：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-19的分析结果示于表2。

合成例22

在1L可分离式烧瓶中放入1，4-环己烷二甲醇135g、ε-己内酯370g、钛酸四丁酯0.5mg，在氮气氛下、165℃下，进行10小时反应后，减压蒸馏除去未反应的ε-己内酯，得到聚酯(PEs-20：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-20的分析结果示于表2。

合成例23

在500mL可分离式烧瓶中放入乙二醇50g、β-甲基-δ-戊内酯400g，一边在氮气氛下一边进行搅拌一边调整至30℃。接着，添加1，8-二氮杂二环[5，4，0]-7-十一烯2g，再进行25小时反应后，减压蒸馏除去未反应β-甲基-δ-戊内酯，得到聚酯(PEs-21：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-21的分析结果示于表2。

合成例24

在500mL可分离式烧瓶中放入碳酸二乙酯175g、3-甲基-1，5-戊二醇195g及钛酸四异丙酯38mg，在氮气氛下，使碳酸二乙酯进行回流，在反应进行的同时一边将生成的乙醇与碳酸二乙酯同时蒸馏除去一边进行反应。在乙醇的蒸馏除去减少了的阶段，开始升温而达到200℃，在该温度下进一步进行反应。在没有乙醇的蒸馏除去的时刻冷却反应溶液，用真空泵减压后，再次加热，蒸馏除去未反应的碳酸二乙酯，得到聚酯(PEs-22：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-22的分析结果示于表2。

合成例25

通过代替3-甲基-1，5-戊二醇175g而使用3-甲基-1，5-戊二醇100g、1，10-十二烷二醇140g，除此之外与合成例24同样的方法得到聚酯(PEs-23：羟基化聚酯、每分子的羟基数2个)。将PEs-23的分析结果示于表2。

合成例26

通过代替己二酸而使用对苯二甲酸110g、除此之外与合成例3同样的方法而得到聚酯(PEs-24：每分子的羟基数2个)。将PEs-24的分析结果示于表2。

合成例27

通过代替3-甲基-1，5-戊二醇而使用1，9-壬二醇136g、除此之外与合成例5同样的方法而得到聚酯(PEs-25：每分子的羟基数2个)。将PEs-25的分析结果示于表2。

实施例1

(组合物A-1的制备)

将40g的PVB-1和16g的PEs-1(150℃、5分钟)用laboplastmill进行混炼，得到组合物A-1。对以下的项目进行测定、评价，将结果示于表3。

(组合物A-1的酸值测定)

根据JIS K6728进行测定。

(组合物A-1的玻璃化转变温度测定)

根据JIS K7198测定动态粘弹性(频率：1Hz)，由tanδ的峰温度来求得。

(膜A-1的制作)

在10cm×10cm×0.8mm的砂箱内对9g的聚乙烯醇缩醛组合物-1进行热加压(12kg/cm²、150℃、30分钟)，得到膜A-1。

(膜有无经时相分离的评价)

将膜A-1在30℃、25％RH下静置30天，通过目视确认由于相分离引起的膜的白浊及聚酯向膜表面的浮出的有无。

(增塑剂向聚碳酸酯的转移性的评价)

将片材B(PC)：10cm×10cm的聚碳酸酯片材(住友ベ一クライト株式会社制、ポリカエ一スECK100、厚度3mm)和膜A-1以不夹持气泡地进行重叠，在100℃下热处理5小时，制作PC层叠体。通过下述通式(4)测定处理后的片材B(PC)的质量变化率。另外测定雾度变化量(スガ试验机株式会社制雾度计)。

[数学式4]

(质量变化率)＝100×[(处理后片材的质量)-(处理前片材的质量)]/(处理前片材的质量)(4)

(增塑剂向聚甲基丙烯酸甲酯的转移性的评价)

代替片材B(PC)而使用片材B(PMMA)：聚甲基丙烯酸甲酯片材(三菱レイヨン株式会社制、アクリライトL、厚度2mm)，除此之外，与上述同样地进行热处理，制作PMMA层叠体。测定处理后的片材B(PMMA)的质量变化率及雾度变化。质量变化率通过通式(4)来计算。

(增塑剂向烃系聚合物的转移性的评价)

代替片材B(PC)而使用将烃系聚合物-1：苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物的氢化物(利用GPC分析而求得的重均分子量100,000、苯乙烯嵌段含量18质量％、丁二烯嵌段的氢化率＝99质量％)10g在10cm×10cm×1mm的砂箱内进行热加压(12kg/cm²、200℃、30分钟)而得到的片材B(PO)-1，除此之外与上述同样地进行热处理，制作PO层叠体。测定处理后的片材B(PO)-1的质量变化率及雾度变化。质量变化率通过通式(4)来计算。

(单层膜夹层玻璃的制作)

将膜A-1和浮法玻璃(厚度4mm)2片按照玻璃/膜A-1/玻璃的顺序以没有气泡地进行重叠，在真空袋内，在100mmHg、145℃下处理1小时，制作单层膜夹层玻璃-1。

(雾度评价)

通过スガ试验机株式会社制雾度计对单层膜夹层玻璃-1的雾度进行评价，结果为0.6。

(层叠体的制作)

对膜A-1和片材B(PC)2片按照片材B(PC)/膜A-1/片材B(PC)的顺序以没有气泡地进行重叠，在真空袋内、在100mmHg、145℃下处理1小时，制作层叠体-1。

(雾度评价)

通过スガ试验机株式会社制雾度计对层叠体-1的雾度进行评价，结果为0.6。

(含PC的夹层玻璃的制作)

将2片膜A-1和浮法玻璃(厚度4mm)2片及片材B(PC)按照玻璃/膜A-1/片材B(PC)/膜A-1/玻璃的顺序以没有气泡地进行重叠，在真空袋内、在100mmHg、145℃下处理1小时，制作含PC的夹层玻璃-1。

(雾度评价)

通过スガ试验机株式会社制雾度计对包含PC的夹层玻璃的雾度进行评价，结果为0.5。

(含PO的夹层玻璃的制作)

将2片膜A-1和2片浮法玻璃(厚度4mm)及片材B(PO)-1按照玻璃/膜A-1/片材B(PO)-1/膜A-1/玻璃的顺序以没有气泡地进行重叠，在真空袋内、在100mmHg、145℃下处理1小时，制作含PO的夹层玻璃-1。

(雾度评价)

通过スガ试验机株式会社制雾度计对含PO的夹层玻璃-1的雾度进行评价，结果为0.9。

实施例2～4

通过将PEs-1的使用量分别变更为13g、19g或22g、除此之外与实施例1相同的方法而得到组合物A-2～组合物A-4。通过与实施例1相同的方法，对组合物A-2～组合物A-4进行酸值测定、玻璃化转变温度测定。另外，通过代替组合物A-1而分别使用组合物A-2～组合物A-4、除此之外与实施例1相同的方法制作膜、PC层叠体·PMMA层叠体·PO层叠体(以下，称为PC层叠体等)、单层膜夹层玻璃、含PC的夹层玻璃及含PO的夹层玻璃，进行同样的评价。将评价结果示于表3。

实施例5～24

通过代替PEs-1而分别使用16g的PEs-2～16、19～23、除此之外与实施例1相同的方法而得到组合物A-5～组合物A-24。通过与实施例1相同的方法，对组合物A-5～组合物A-24进行酸值测定、玻璃化转变温度测定。另外，通过代替组合物A-1而分别使用组合物A-5～组合物A-24、除此之外与实施例1相同的方法，制作膜、PC层叠体等、单层膜夹层玻璃、含PC的夹层玻璃及含PO的夹层玻璃，进行同样的同评价。将评价结果示于表3。

实施例25～48

通过代替PVB-1而使用40gPVB-2、除此之外与实施例1～24相同的方法，得到组合物A-25～组合物A-48。通过与实施例1相同的方法，对组合物A-25～组合物A-48进行酸值测定、玻璃化转变温度测定。另外，通过代替组合物A-1而分别使用组合物A-25～组合物A-48，除此之外与实施例1相同的方法，制作膜、PC层叠体等、单层膜夹层玻璃、含PC的夹层玻璃及含PO的夹层玻璃，进行同样的评价。将评价结果示于表4。

(烃系聚合物-2的利用NMR的分析)

对于合成例28中得到的烃系聚合物-2、通过以重氯仿为溶剂的¹H-NMR测定进行分析。

(烃系聚合物-2的重均分子量)

对于合成例28中得到的烃系聚合物-2、通过以四氢呋喃为溶剂的GPC测定而测定以聚苯乙烯为标准的重均分子量。以下，表示GPC测定条件。

装置：SYSTEM11(昭和电工株式会社制)

柱：MIXED-C 2根(ポリマ一ラボラトリ一公司制)

流动相：四氢呋喃

流量：1.0mL/分钟

温度：40℃

浓度：0.1％

注入量：100μL

检测器：RI

标准品：聚苯乙烯(ポリマ一ラボラトリ一公司制)

合成例28

(烃系聚合物的合成)

在用干燥氮取代了的200L的耐压容器中添加环己烷60kg、作为聚合引发剂的仲丁基锂35g，接着，添加苯乙烯2.9kg，在50～52℃下进行聚合后，加入THF0.17kg，接着，依次添加丁二烯26.2kg及苯乙烯2.9kg，使其进行聚合而得到苯乙烯-丁二烯-苯乙烯型的嵌段共聚物。将得到的嵌段共聚物在环己烷中，以Pd/C(钯·碳)作为催化剂，在氢压力2.1MPa、反应温度100℃下进行氢化，得到烃系聚合物-2。得到的烃系聚合物-2的重均分子量为100,400、苯乙烯含量为18质量％、氢化率为99摩尔％。

另外，在本发明中使用的其它烃系聚合物如下所示。

烃系聚合物-3；

聚苯乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物(聚异戊二烯部分为完全氢化)，聚苯乙烯部分的合计含量＝12％、玻璃化转变温度＝-32℃、tanδ的峰温度＝-17℃、MFR值(ASTM D1238、负载2.16kg)在190℃为0.5g/10分钟、在-20℃下的tanδ＝1.0、在0℃下的tanδ＝0.8、在20℃下的tanδ＝0.3。

烃系聚合物-4；

聚苯乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物(聚异戊二烯部分为完全氢化)，聚苯乙烯部分的含量＝22％、玻璃化转变温度＝-12℃、tanδ的峰温度＝-5℃、MFR值(ASTM D1238、负载2.16kg)在190℃下为0.7g/10分钟、在-20℃下的tanδ＝0.15、在0℃下的tanδ＝1.05、在20℃下的tanδ＝0.4。

烃系聚合物-5；

聚苯乙烯-聚异戊二烯-聚苯乙烯三嵌段共聚物(聚异戊二烯部分为未氢化)，聚苯乙烯部分的含量＝20％、玻璃化转变温度＝-12℃、tanδ的峰温度＝-1℃、MFR值(ASTM D1238、负载2.16kg)在190℃下＝3.8g/10分钟、在-20℃下的tanδ＝0.08、在0℃下的tanδ＝1.05、在20℃下的tanδ＝0.9。

实施例49～52

通过代替烃系聚合物-1而使用烃系聚合物2～5、除此之外与实施例1同样的方法，制作对烃系聚合物进行热加压而得到的片材和膜A-1的PO层叠体，对制作的PO层叠体进行增塑剂向烃系聚合物的转移性的评价。将结果示于表5。

[表5]

比较例1

通过代替PEs-1而使用16g三甘醇二(2-乙基己酸酯)(熔点＜-20℃、羟值为1mgKOH/g以下)、除此之外与实施例1同样的方法而得到组合物CA-1。通过与实施例1同样的方法对组合物CA-1进行酸值测定、玻璃化转变温度测定。另外，通过代替组合物A-1而使用组合物CA-1、除此之外与实施例1相同的方法来制作膜、PC层叠体等及单层膜夹层玻璃，进行同样的评价。将评价结果示于表6。

比较例2～5

通过代替PEs-1而分别使用16gPEs-17、18、24、25、除此之外与实施例1同样的方法而得到组合物CA-2～组合物CA-5。通过与实施例1同样的方法对组合物CA-2～组合物CA-5进行酸值测定、玻璃化转变温度测定。另外，通过代替组合物A-1而分别使用组合物CA-2～组合物CA-5、除此之外与实施例1同样的方法来制作膜及PC层叠体等，进行同样的评价。将评价结果示于表6。

比较例6

通过代替PEs-1而使用16g聚己内酯(ダイセル化学工业株式会社制、プラクセル210、羟值112mgKOH/g、熔点46～48℃)、除此之外与实施例1同样的方法而得到组合物CA-6。通过与实施例1同样的方法，对组合物CA-6进行酸值测定、玻璃化转变温度测定。另外，通过代替组合物A-1而使用组合物CA-6、除此之外与实施例1相同的方法而制作膜及PC层叠体等，进行同样的评价。将评价结果示于表6。

比较例7

通过代替PEs-1而使用16g聚己内酯(ダイセル化学工业株式会社制、プラクセルH1P、熔点60℃)、除此之外与实施例1同样的方法而得到组合物CA-7。通过与实施例1同样的方法对组合物CA-7进行酸值测定、玻璃化转变温度测定。另外，通过代替组合物A-1而使用组合物CA-7、除此之外与实施例1相同的方法来制作膜及PC层叠体等，进行同样的评价。将评价结果示于表6。

比较例8～14

通过代替PVB-1而使用40g PVB-2、除此之外与比较例1～7同样的方法而得到组合物CA-8～组合物CA-14。通过与实施例1同样的方法对组合物CA-8～组合物CA-14进行酸值测定、玻璃化转变温度测定。另外，通过代替组合物A-1而分别使用组合物CA-8～组合物CA-14、除此之外与实施例1相同的方法来制作膜、PC层叠体等及单层膜夹层玻璃，进行同样的评价。将评价结果示于表6。

如表6所示，在使用羟值未达到15mgKOH/g的聚酯的情况下，该聚酯的数均分子量比较小时，该聚酯中的低分子量成分的低转移性不充分，另外，该聚酯的数均分子量大时，该聚酯和聚乙烯醇缩醛的相容性不充分。另外，在使用熔点超过30℃的聚酯的情况下，在室温左右以下的温度下长期保存、使用的情况下，由于聚酯成分的结晶化而相分离。

(聚乙烯醇缩醛PVB-3的制备)

在具备回流冷凝器、温度计、锚型搅拌叶片的10L(升)的玻璃制容器中填入离子交换水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(粘度平均聚合度1700、皂化度99摩尔％)660g(PVA浓度7.5％)，将内容物升温·保持在95℃下使其完全溶解。接着，在120rpm搅拌下，经约30分钟慢慢冷却至5℃后，添加丁醛416g和20％的盐酸540mL，进行150分钟缩丁醛化反应。然后，经60分钟升温至50℃，在50℃下保持120分钟后，冷却至室温。用离子交换水对析出的树脂进行清洗，添加过量的氢氧化钠水溶液进行中和后，进行再清洗、干燥，得到聚乙烯醇缩丁醛(PVB-3)。得到的PVB-3的缩丁醛化度(平均缩醛化度)为75摩尔％，乙酸乙烯酯基的含量为1摩尔％，乙烯醇基的含量为24摩尔％。PVB-3的缩丁醛化度、残存的乙酸乙烯酯基的含量根据JIS K6728进行测定。

(组合物A-53的制备)

将40g PVB-1、16g甘油三(蓖麻酸)酯(羟值180mgKOH/g、熔点＜20℃：非结晶性)、0.12g 2-(3，5-二叔丁基-2-羟基苯基)苯并三唑、0.04g乙酸钾及0.05g 2，6-二叔丁基-4-甲基苯酚用laboplast mill(150℃、60rpm、5分)进行熔融混炼，得到组合物A-53。

(组合物A-53的酸值测定)

根据JIS K6728，对测定组合物A-53的酸值。

(组合物A-53的玻璃化转变温度测定)

根据JIS K7198测定组合物A-53的动态粘弹性(频率：1Hz)，由tanδ的峰温度来求得。

(组合物A-54的制备)

代替甘油三(蓖麻酸)酯而使用16g蓖麻油(羟值160mgKOH/g、熔点＜-20℃：非结晶性)，除此之外，与组合物A-53的制备同样地制备组合物A-54，进行同样的测定。需要说明的是，本发明中使用的蓖麻油，在包含甘油三羧酸酯的组合物中，蓖麻酸酯基的比例为90摩尔％，油酸酯基、亚油酸酯基、亚麻酸酯基的合计比例为8摩尔％，棕榈酸酯基、硬脂酸酯基的合计比例为1摩尔％，其它羧酸酯基的比例为1摩尔％的组合物(非羟基羧酸酯化合物的分子数占本组合物中所含的甘油三羧酸酯的总分子数中的比例为1％以下)。

(组合物A-55的制备)

代替甘油三(蓖麻酸)酯而使用三甘醇二(2-羟基丁酸)酯(羟值345mgKOH/g、熔点＜-20℃：非结晶性)，除此之外，与组合物A-53的制备同样地制备组合物A-55，进行同样的测定。

(组合物A-56的制备)

代替甘油三(蓖麻酸)酯而使用3-甲基-1，5-戊二醇二(6-羟基己酸)酯(羟值256mgKOH/g，熔点-20℃)，除此之外，与制备组合物A-53同样地制备组合物A-56，进行同样的测定。

(组合物A-57的制备)

代替甘油三(蓖麻酸)酯而使用L-酒石酸二(1-(2-乙基己基))酯(羟值325mgKOH/g、熔点＜-20℃：非结晶性)，除此之外，与制备组合物A-53同样地制备组合物A-57，进行同样的测定。

(组合物A-58的制备)

代替PVB-1而使用40g的PVB-3，除此之外，与制备组合物A-53同样地制备组合物A-58，进行同样的测定。

(组合物CA-15的制备)

代替甘油三(蓖麻酸)酯而使用16g三甘醇二(2-乙基己酸酯)(羟值5mgKOH/g以下、熔点＜-20℃：非结晶性)，除此之外，与制备组合物A-53同样地制备组合物CA-15，进行同样的测定。

(组合物B(PO)-2的制备)

将100g的烃系聚合物-2和0.1g的2，6-二叔丁基-4-甲基苯酚用laboplast mill(200℃、60rpm、5分钟)进行熔融混炼，得到组合物B(PO)-2。

(组合物B(PO)-3的制备)

代替烃系聚合物-2而使用烃系聚合物-3，除此之外，与制备组合物B(PO)-2同样地得到组合物B(PO)-3。

(组合物B(PO)-4的制备)

代替烃系聚合物-2而使用烃系聚合物-4，除此之外，与制备组合物B(PO)-2同样地得到组合物B(PO)-4。

(组合物B(PO)-5的制备)

代替烃系聚合物-2而使用烃系聚合物-5，除此之外，与制备组合物B(PO)-2同样地得到组合物B(PO)-5。

(实施例53)

将在10cm×10cm×0.3mm的砂箱内对组合物A-53进行热加压(150℃、12kg/cm²、30分钟)而得到膜A-53和在10cm×10cm×0.2mm的砂箱内对组合物B(PO)-2进行热加压(200℃、12kg/cm²、5分钟)而得到的膜B(PO)-2按照(膜A-53/膜B(PO)-2/膜A-53)的顺序进行重叠，在10cm×10cm×0.8mm的砂箱内、在12kg/cm²的压力、135℃下，热处理30分钟，得到层叠体-53。

(增塑剂转移性的评价)

在100℃下对层叠体-53进行5小时处理，通过スガ试验机株式会社制雾度计测定处理前后的雾度值变化量。另外，测定层叠体-53中所含的膜A-53的在处理前后的质量变化率。将结果示于表7。

(含PO的夹层玻璃的评价)

将层叠体-53夹持在10cm×10cm×3mm的两片玻璃之间而成的夹层在50℃下、通过压料辊处理进行脱气后，进行高压釜处理(140℃、12kg/cm²、2小时)，得到含PO的夹层玻璃-53。通过スガ试验机株式会社制雾度计对含PO的夹层玻璃-53的雾度进行评价。将结果示于表7。

(实施例54)

通过代替组合物A-53而使用组合物A-54、除此之外与实施例53同样的方法来制作层叠体-54、含PO的夹层玻璃-54，进行同样的评价。将结果示于表7。

(实施例55)

通过代替组合物A-53而使用组合物A-55、除此之外与实施例53同样的方法而制作层叠体-55、含PO的夹层玻璃-55，进行同样的评价。将结果示于表7。

(实施例56)

通过代替组合物A-53而使用组合物A-56、除此之外与实施例53同样的方法而制作层叠体-56，含PO的夹层玻璃-56，进行同样的评价。将结果示于表7。

(实施例57)

通过代替组合物A-53而使用组合物A-57、除此之外与实施例53同样的方法来制作层叠体-57、含PO的夹层玻璃-57，进行同样的评价。将结果示于表7。

(实施例58)

通过代替组合物A-53而使用组合物A-58，除此之外与实施例53同样的方法而制作层叠体-58、含PO的夹层玻璃-58，进行同样的评价。将结果示于表7。

(实施例59)

通过代替组合物B(PO)-2使用组合物B(PO)-3、除此之外与实施例54同样的方法而制作层叠体-59、含PO的夹层玻璃-59，进行同样的评价。将结果示于表7。

(实施例60)

通过代替组合物B(PO)-2而使用组合物B(PO)-4、除此之外与实施例54同样的方法而制作层叠体-60、含PO的夹层玻璃-60，进行同样的评价。将结果示于表7。

(实施例61)

通过代替组合物B(PO)-2而使用组合物B(PO)-5、除此之外与实施例54同样的方法而制作层叠体-61、含PO的夹层玻璃-61，进行同样的评价。将结果示于表7。

(比较例15)

通过代替组合物A-53而使用组合物CA-15、除此之外与实施例53同样的方法而制作比较例层叠体-15、比较例夹层玻璃-15，进行同样的评价。将结果示于表7。

(聚乙烯醇缩醛PVB-4的制备)

在具备回流冷凝器、温度计、锚型搅拌叶片的10L(升)的玻璃制容器中填入离子交换水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(粘度平均聚合度1700、皂化度99摩尔％)660g(PVA浓度7.5％)，将内容物升温至95℃使其完全溶解。接着，在120rpm下搅拌下，经约30分钟慢慢冷却至5℃后，添加丁醛330g和20％盐酸540mL，进行150分钟缩丁醛化反应。然后，经60分钟升温至50℃，在50℃下保持120分钟后，冷却至室温。用离子交换水对析出的树脂进行清洗后，添加过量的氢氧化钠水溶液，进行再清洗、干燥，得到聚乙烯醇缩丁醛(PVB-4)。得到的PVB-4的缩丁醛化度(平均缩醛化度)为60摩尔％，乙酸乙烯酯基的含量为1摩尔％，乙烯醇基的含量为39摩尔％。PVB-4的缩丁醛化度、残存的乙酸乙烯酯基的含量根据JIS K6728进行测定。

(聚乙烯醇缩醛PVB-5的制备)

在具备回流冷凝器、温度计、锚型搅拌叶的片10L(升)的玻璃制容器中填入离子交换水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(粘度平均聚合度1700、皂化度99摩尔％)660g(PVA浓度7.5％)，将内容物升温至95℃并使其完全溶解。接着，在120rpm下搅拌下，经约30分钟慢慢冷却至5℃后，添加丁醛275g和20％的盐酸540mL，进行150分钟缩丁醛化反应。然后，经60分钟升温至50℃，在50℃下保持120分钟后，冷却至室温。用离子交换水对析出的树脂进行清洗后，添加过量的氢氧化钠水溶液，进行再清洗、干燥，得到聚乙烯醇缩丁醛(PVB-5)。得到的PVB-5的缩丁醛化度(平均缩醛化度)为50摩尔％，乙酸乙烯酯基的含量为1摩尔％，乙烯醇基的含量为49摩尔％。PVB-5的缩丁醛化度、残存的乙酸乙烯酯基的含量根据JIS K6728进行测定。

(聚醚化合物PEt-1的制备)

在5L(升)的高压釜中放入乙二醇500g、氢氧化钾0.6g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度140℃、反应压力0.4MPa一边导入、搅拌环氧乙烷2000g一边进行反应。在将环氧乙烷全部导入后，在140℃下进行1小时反应，然后，在100℃、0.02气压下，除去未反应的环氧乙烷。将其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，包含由数均分子量250的聚乙二醇构成的聚醚化合物-1(PEt-1)。

(聚醚化合物的熔点测定)

根据JIS K7121，通过DSC(差示扫描量热测定)对聚醚化合物-1的熔点进行测定，结果为比-20℃低、或者非结晶性。(将在-20℃～100℃之间进行测定、在-20℃以上未观测到熔点情况作为“熔点比-20℃或者非结晶性”。在表8中，简记为＜-20)。

(聚醚化合物的羟值测定)

根据JIS K1557进行测定。将结果示于表8。

(聚醚化合物的基于羟值的数均分子量)

根据通式(3)进行计算。将结果示于表8。

(聚醚化合物PEt-2的制备)

在5L(升)的高压釜中放入乙二醇200g、氢氧化钾0.4g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度140℃、反应压力0.4MPa一边导入、搅拌环氧乙烷1800g一边进行反应。在将环氧乙烷全部导入后，在140℃下进行3小时反应，然后，在100℃、0.02气压下，除去未反应的环氧乙烷。将其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，得到由数均分子量400的聚乙二醇构成的聚醚化合物-2(PEt-2)。通过与PEt-1同样的方法对得到的PEt-2进行评价。将结果示于表8。

(聚醚化合物PEt-3的制备)

在5L(升)的高压釜中放入乙二醇120g、氢氧化钾0.4g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度140℃、反应压力0.4MPa一边导入、搅拌环氧乙烷1500g一边进行反应。在将环氧乙烷全部导入后，在140℃下进行5小时反应，然后，在100℃、0.02气压下，除去未反应的环氧乙烷。将其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，得到由数均分子量600的聚乙二醇构成的聚醚化合物-3(PEt-3)。通过与PEt-1同样的方法对得到的PEt-3进行评价。将结果示于表8。

(聚醚化合物PEt-4的制备)

在5L(升)的高压釜中放入二甘醇单月桂酸酯500g、氢氧化钾0.4g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度140℃、反应压力0.4MPa一边导入、搅拌环氧乙烷1000g一边进行反应。在将环氧乙烷全部导入后，在140℃下进行3小时反应，然后，在100℃、0.02气压下，除去未反应的环氧乙烷。将其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，得到由数均分子量600的聚乙二醇单月桂酸酯构成的聚醚化合物-4(PEt-4)。通过与PEt-1同样的方法对得到的PEt-4进行评价。将结果示于表8。

(聚醚化合物PEt-5的制备)

在5L(升)的高压釜中放入甘油250g、氢氧化钾0.4g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度140℃、反应压力0.4MPa一边导入、搅拌环氧乙烷1400g一边进行反应。在将环氧乙烷全部导后，在140℃下进行3小时反应，然后，在100℃、0.02气压下，除去未反应的环氧乙烷。使其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，得到由数均分子量600的甘油三(聚乙二醇)醚构成的聚醚化合物-5(PEt-5)。通过与PEt-1同样的方法对得到的PEt-5进行评价。将结果示于表8。

(聚醚化合物PEt-6的制备)

在5L(升)的高压釜中放入己二酸300g、氢氧化钾0.4g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度140℃、反应压力0.4MPa一边导入、搅拌环氧乙烷800g一边进行反应。在将环氧乙烷全部导入后，在140℃下进行3小时反应，然后，在100℃、0.02气压下，除去未反应的环氧乙烷。将其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，得到由数均分子量500的二(聚乙二醇)己二酸酯构成的聚醚化合物-6(PEt-6)。通过与PEt-1同样的方法对得到的PEt-6进行评价。将结果示于表8。

(聚醚化合物PEt-7的制备)

在5L(升)的高压釜中放入1，2-丙二醇190g、氢氧化钾1.5g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度130℃、反应压力0.4MPa一边导入、搅拌1，2-环氧丙烷1600g一边进行反应。在将1，2-环氧丙烷全部导入后，在130℃下进行5小时反应，然后，在0.02气压下，除去未反应的1，2-环氧丙烷。将其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，得到由数均分子量700的聚(1，2-丙二醇)构成的聚醚化合物-7(PEt-7)。通过与PEt-1同样的方法对得到的PEt-7进行评价。将结果示于表8。

(聚醚化合物PEt-8的制备)

在5L(升)的高压釜中放入1，2-丙二醇80g、氢氧化钾1.5g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度130℃、反应压力0.4MPa一边导入、搅拌1，2-环氧丙烷1100g一边进行反应。在将1，2-环氧丙烷全部导入后，在130℃下进行5小时反应，然后，在0.02气压下除去未反应的1，2-环氧丙烷。将其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，得到由数均分子量1050的聚(1，2-丙二醇)构成的聚醚化合物-8(PEt-8)。通过与PEt-1同样的方法对得到的PEt-8进行评价。将结果示于表8。

(聚醚化合物PEt-9的制备)

在5L(升)的高压釜中放入1，2-丁二醇200g、氢氧化钾1.8g，在减压下充分地进行脱水(50℃、0.05气压、2小时)。然后，使高压釜为氮气氛，一边维持反应温度140℃、反应压力0.4MPa一边导入搅拌1，2-环氧丁烷2000g一边进行反应。在将1，2-环氧丁烷全部导入后，在140℃下进行5小时反应，然后，在0.02气压下除去未反应的1，2-环氧丁烷。将其冷却至85℃，导入氮而恢复常压后，进行过滤，得到由数均分子量1000的聚(1，2-丁二醇)构成的聚醚化合物-9(PEt-9)。通过与PEt-1同样的方法对得到的PEt-9进行评价。将结果示于表8。

(组合物A-62的制备)

将40g的PVB-5、16g(相对于PVB100质量份为40质量份)的PEt-1、0.12g的2-(3，5-二叔丁基-2-羟基苯基)苯并三唑、0.04g的乙酸钾及0.05g的2，6-二叔丁基-4-甲基苯酚用laboplast mill(150℃、60rpm、5分钟)进行熔融混炼，得到组合物A-62。

(组合物A-62的酸值测定)

根据JIS K6728对组合物A-62的酸值进行测定。将结果示于表9。

(组合物A-62的玻璃化转变温度测定)

根据JIS K7198，对组合物A-62的动态粘弹性进行测定(频率：1Hz)，由tanδ的峰温度求得。将结果示于表9。

(组合物A-63的制备)

代替PEt-1而使用PEt-2，除此之外与组合物A-62的制备同样地制备组合物A-63，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-64的制备)

代替PEt-1而使用PEt-3，除此之外与组合物A-62的制备同样地制备组合物A-64，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-65的制备)

代替PEt-1而使用PEt-4，除此之外与组合物A-62的制备同样地制备组合物A-65，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-66的制备)

代替PEt-1而使用PEt-5，除此之外与组合物A-62的制备同样地制备组合物A-66，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-67的制备)

代替PEt-1而使用PEt-6，除此之外与组合物A-62的制备同样地制备组合物A-67，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-68的制备)

将PEt-2的使用量变更为20g(相对于PVB100质量份为50质量份)，除此之外与组合物A-63的制备同样地制备组合物A-68，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-69的制备)

将PEt-2的使用量变更为12g(相对于PVB100质量份为30质量份)，除此之外，与组合物A-63的制备同样地制备组合物A-69，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-70的制备)

代替PVB-5而使用PVB-4，除此之外与组合物A-65的制备同样地制备组合物A-70，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-71的制备)

代替PVB-5而使用PVB-1，除此之外与组合物A-65的制备同样地制备组合物A-71，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-72的制备)

代替PEt-1而使用PEt-7、代替PVB-5而使用PVB-1，除此之外与组合物A-62的制备同样地制备组合物A-72，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-73的制备)

代替PEt-7而使用PEt-8，除此之外与组合物A-72的制备同样地制备组合物A-73，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物A-74的制备)

代替PEt-7而使用PEt-9，除此之外与组合物A-72的制备同样地制备组合物A-74，进行同样的测定。将结果示于表9。

(组合物CA-16的制备)

代替PEt-4而使用三甘醇二2-乙基己酸酯(3G8)，除此之外与制备组合物A-71同样地制备组合物CA-16，进行同样的测定。将结果示于表9。

(实施例62)

将在10cm×10cm×0.3mm的砂箱内对组合物A-62进行热加压(150℃、12kg/Gm²、30分钟)而得到的膜(薄膜A-62)和在10cm×10cm×0.2mm的砂箱内对组合物B(PO)-3进行热加压(200℃、12kg/cm²、5分钟)得到的膜(薄膜B(PO)-3)按照(膜A-62/膜B(PO)-3/膜A-62)的顺序进行重叠，在10cm×10cm×0.8mm的砂箱内、在12kg/cm²的压力下，在135℃下热处理30分钟，得到层叠体-62。

(增塑剂转移性的评价)

在100℃下对层叠体-62进行5小时处理，通过スガ试验机株式会社制雾度计测定处理前后的雾度值变化量。另外，测定层叠体-62中所含的膜A-62在处理前后的质量变化率。将结果示于表9。

(含PO的夹层玻璃的评价)

将层叠体-62夹持在10cm×10cm×3mm的两片玻璃之间而成的夹层在50℃的温度下、通过压料辊处理进行脱气后，进行高压釜处理(140℃、12kg/Gm²、2小时)，得到含PO的夹层玻璃-62。通过スガ试验机株式会社制雾度计对包含夹层PO的玻璃-62的雾度进行评价。将结果示于表9。

(实施例63)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-63、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-63、含PO的夹层玻璃-63，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例64)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-64、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-64、含PO的夹层玻璃-64，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例65)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-65、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-65、含PO的夹层玻璃-65，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例66)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-66、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-66、含PO的夹层玻璃-66，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例67)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-67、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-67、含PO的夹层玻璃-67，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例68)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-68、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-68、含PO的夹层玻璃-68，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例69)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-69、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-69、含PO的夹层玻璃-69，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例70)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-70、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-70、含PO的夹层玻璃-70，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例71)

通过使用组合物A-71而代替组合物A-62、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-71、含PO的夹层玻璃-71，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例72)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-72、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-72、含PO的夹层玻璃-72，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例73)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-73、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-73、含PO的夹层玻璃-73，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例74)

通过代替组合物A-62而使用组合物A-74、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-74、含PO的夹层玻璃-74，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例75)

通过代替组合物B(PO)-3而使用组合物B(PO)-4、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-75、含PO的夹层玻璃-75、，进行同样的评价。将结果示于表9。

(实施例76)

通过代替组合物B(PO)-3而使用组合物B(PO)-5、除此之外与实施例62同样的方法而制作层叠体-76、含PO的夹层玻璃-76，进行同样的评价。将结果示于表9。

(比较例16)

通过代替组合物A-62而使用组合物CA-16、除此之外与实施例62同样的方法而制作比较例层叠体-16、比较例夹层玻璃-16，进行同样的评价。将结果示于表9。

[表8]

PEG：聚乙二醇

PPG：聚(1，2-丙二醇)

PBG：聚(1，2-丁二醇)

产业上的可利用性

本发明的聚乙烯醇缩醛组合物，适合使用于夹层玻璃中间膜用途、层叠陶瓷粘结剂用途等要求柔软的聚乙烯醇缩醛的用途。另外，本发明的聚乙烯醇缩醛组合物中含有的酯系增塑剂或醚系增塑剂，具有与聚乙烯醇缩醛的高相溶性，另一方面，对于其它树脂层、例如聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚烯烃、苯乙烯系热塑性弹性体等的转移性低。因此，不会引起这些树脂层的力学强度的降低、雾度的上升，可适合使用于直接层叠这些树脂层与由上述聚乙烯醇缩醛组合物构成的层的用途、特别是高功能化夹层玻璃中间膜用途等。

符号的说明

1    层叠树脂片材、玻璃等

2    密封材料

3    太阳能电池单元(结晶系)

4    太阳能电池单元(薄膜型)

Claims (33)

1.一种聚乙烯醇缩醛组合物，其含有聚乙烯醇缩醛100质量份、和熔点为30℃以下、羟值为15～450mgKOH/g的酯系增塑剂或非结晶、羟值为15～450mgKOH/g的酯系增塑剂0.5～100质量份。

2.根据权利要求1所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，酯系增塑剂为聚酯。

3.根据权利要求2所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚酯含有多元羧酸与多元醇的缩聚物。

4.根据权利要求3所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述多元羧酸为碳数4～12的脂肪族饱和二羧酸。

5.根据权利要求3或4所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述多元醇为碳数2～12的脂肪族饱和二醇。

6.根据权利要求3所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述多元羧酸的平均碳原子数和所述多元醇的平均碳原子数的合计为8～20。

7.根据权利要求2所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚酯含有羟基羧酸或内酯化合物的聚合物。

8.根据权利要求7所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述羟基羧酸或内酯化合物的碳数为2～10。

9.根据权利要求2所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚酯含有碳酸化合物和多元醇的缩聚物。

10.根据权利要求9所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述多元醇为碳数2～12的脂肪族饱和二醇。

11.根据权利要求2所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚酯中所含的化合物在分子中具有至少1个选自由羟基、羧基及羧酸酯基构成的组中的官能团。

12.根据权利要求11所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述官能团为羟基。

13.根据权利要求2所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚酯的基于GPC分析的数均分子量为200～5,000。

14.根据权利要求2所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚酯为羟基化聚酯，该聚酯的基于羟值的数均分子量为200～2,500。

15.根据权利要求1所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，酯系增塑剂为羟基羧酸酯化合物。

16.根据权利要求15所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，相对于聚乙烯醇缩醛100质量份，含有5～100质量份的羟基羧酸酯化合物。

17.根据权利要求15所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，羟基羧酸酯化合物为羟基羧酸和醇的酯化合物，羟基羧酸为蓖麻酸。

18.根据权利要求15所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，羟基羧酸酯化合物为羟基羧酸和碳数2～20的多元脂肪族醇的酯化合物。

19.根据权利要求1所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，聚乙烯醇缩醛组合物的酸值为10.0mgKOH/g以下。

20.根据权利要求1所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚乙烯醇缩醛的平均缩醛化度为40～85摩尔％，平均乙烯基酯单元含量为0.01～30摩尔％。

21.根据权利要求1所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚乙烯醇缩醛是将粘度平均聚合度150～3000的乙烯醇系聚合物进行缩醛化而得到的。

22.根据权利要求1所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，所述聚乙烯醇缩醛为聚乙烯醇缩丁醛。

23.根据权利要求1所述的聚乙烯醇缩醛组合物，其中，聚乙烯醇缩醛组合物的玻璃化转变温度为0～50℃。

24.一种片材，其由权利要求1～23中任一项所述的聚乙烯醇缩醛组合物构成。

25.一种夹层玻璃，其含有权利要求24所述的片材。

26.一种太阳能电池组件，其含有权利要求24所述的片材。

27.一种层叠体，其含有由组合物构成的层和权利要求24所述的片材,所述组合物含有选自由聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯及聚烯烃构成的组中的至少1种的树脂。

28.根据权利要求27所述的层叠体，其中，所述树脂为聚甲基丙烯酸甲酯。

29.根据权利要求27所述的层叠体，其中，所述树脂为芳香族聚碳酸酯。

30.一种层叠体，其含有由组合物构成的层和权利要求24所述的片材，所述组合物含有树脂，所述树脂为选自由碳数2～12的脂肪族不饱和烃及碳数8～12的芳香族不饱和烃构成的组中的至少1种的化合物的聚合物或其氢化物。

31.根据权利要求30所述的层叠体，其中，所述树脂为含有碳数8～12的芳香族不饱和烃的聚合物嵌段(X)和碳数2～12的脂肪族共轭多烯的聚合物嵌段(Y)的嵌段共聚物或其氢化物。

32.根据权利要求31所述的层叠体，其中，所述芳香族不饱和烃为苯乙烯，所述脂肪族共轭多烯为选自由丁二烯、异戊二烯及丁二烯与异戊二烯的混合物构成的组中的至少1种的化合物。

33.一种夹层玻璃，其含有权利要求27～32中任一项所述的层叠体。