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CH498904A - Verfahren zur Herstellung von sauren Anthrachinonfarbstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von sauren Anthrachinonfarbstoffen

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Publication number
CH498904A
CH498904A CH671267A CH671267A CH498904A CH 498904 A CH498904 A CH 498904A CH 671267 A CH671267 A CH 671267A CH 671267 A CH671267 A CH 671267A CH 498904 A CH498904 A CH 498904A
Authority
CH
Switzerland
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parts
salts
anthraquinone
formula
acid
Prior art date
Application number
CH671267A
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English (en)
Inventor
Hans-Joachim Dr Schulz
Gerhard Dr Berg
Hans-Samuel Dr Bien
Original Assignee
Bayer Ag
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Publication date
Application filed by Bayer Ag filed Critical Bayer Ag
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von sauren Anthrachinonfarbstoffen
Die erfindungsgemäss herstellbaren sauren Anthrachinonfarbstoffe weisen die folgende Formel auf
EMI1.1     
 worin R für einen gegebenenfalls substituierten Aryloder Cycloalkylrest steht.



   Bei den für das   erfindungsgemässe    Verfahren verwendeten aromatischen Aminen handelt es sich vorzugsweise um Amine der Benzol- und Naphthalinreihe.



  Der aromatische Rest kann weitere Substituenten enthalten, wie z. B. Alkylreste, die vorzugsweise bis zu 12 Kohlenstoffatome enthalten können, Cycloalkylreste, vorzugsweise Cyclohexylreste, Phenoxyreste, Alkoxy-, vorzugsweise niedere Alkoxyreste, Alkyl-, vorzugsweise niedere Alkylmercaptoreste oder Acrylmercaptoreste, Alkyl-, vorzugsweise niedere Alkylsulfonylreste oder Arylsulfonylreste, Halogen oder Sulfonsäure-, Sulfonsäureamid- oder Sulfonsäureesterreste. Weitere Beispiele von Substituenten sind Carbonsäure-, Carbonsäureamid-, Carbonsäureester- oder Nitrilgruppen oder Aminogruppen, die gegebenenfalls substituiert sind, z. B. durch Alkyl-, Acyl- oder Cycloalkylreste.



  Die Kohlenwasserstoffreste der Substituenten können ihrerseits wieder substituiert sein, z. B. durch Halogen, wie Chlor, Brom oder Fluor, oder Alkyl-, vorzugsweise niedere Alkylreste, oder Sulfonsäure-, Hydroxy- oder Nitrilgruppen. Die für das erfindungsgemässe Verfahren verwendeten Amine können diese Substituenten auch mehrmals enthalten.

  Beispiele derartiger aromatischer und cycloaliphatischer Amine sind die folgenden: Anilin, a-Naphtylamin, o-, m-, p-Toluidin, 2,6-Dimethyl-anilin, 2,4,6-Trimethyl-anilin, 2-Methyl-6-äthyl-anilin, 2,4-Dimethyl-6-äthyl-anilin,   2,6-Diäthyl-4-methyl-anilin,    p-tert.-Butylanilin,   p-Dodecylanilin,    p-Cyclohexylanilin, o-Chloranilin, m-Chloranilin, p-Chloranilin, m-Bromanilin,   p-Fluoranilin,    3-Chlor-4-methyl-anilin, m-Amino-benzolsulfonsäure,   m-Aminobenzonitril, o-Anisidin,    m-Anisidin,

   p-Anisidin,   3-Athoxy-anilin,      2-[p-Hydroxy]    äthoxy-anilin,   3-[p-Hydroxy]    äthoxy-anilin,   4- [ss-Hydrnxy]    äthoxy-anilin,   4-[/S-Cyano]-äthoxy-anilin,    4-Methoxy-3-chlor-anilin,   2-Methyl-4-methoxy-anilin,    2,5-Diäthoxy-anilin, [4-Amino] -benzylmethylamin, 4-Aminobenzdioxan,   4-Aminophenyl-iS-[N,N-diäthylamino]äthyläther,    Aminohydrochinondimethyläther, [(o-, m-, p-)Amino]-N,N-dimethyl-benzylamin, 4-Aminodiphenyläther, (o-, m-, p-)Thioanisidin, 4-Aminodiphenylthioäther, 3   [ss-Hydroxyäthyl]      srulfonylanilin,      3-Phenylsulfonylanilin,     m-Phenylendiamin, p-Phenylendiamin, m-Phenylendiamin-6-sulfonsäure,

   6-Methyl-m-phenylendiamin-4-sulfonsäure,   4,4'-Diaminostilbendisulfonsäure-(1,1'),      N,N-Di[ss-cyan]    -äthyl-p-phenylendiamin, 3-Amino-acetanilid, 4-Amino-acetanilid, N-Methyl-N-acetyl-p-phenylendiamin, N-Cyclohexyl-N-acetyl-p-phenylendiamin, Benzoesäure-[4-amino] anilid, N-Äthyl-N-benzoyl-p-phenylendiamin, Glykolsäure-[4-amino] anilid,   Glykolsäure-[3-amino]anilid,    3-Acetylamino-4-methyl-anilin,   N-[4-Amino]phenylpyrrolidon;    Glykolsäure-[4-amino]phenylester, 3 -Amino-benzolsulfonsäure-phenylester, Anthranilsäure, 4-Acetylamino-anthranilsäure, 3-Amino-benzoesäure, 4-Amino-benzoesäuremethylester, 3 -Amino-4-methyl-benzoesäure, p-Acetylanilin, 2-Amino-benzoesäuremethylester,    3-Amino-benzoesäuremethylester;

   3-Amino-4-methoxy-benzolsulfonsäure    diäthylamid,   3-Amino-benzolsulfonsäuredi- [p-hydroxy] -    äthylamid, 3-Amino-benzolsulfonsäure-N   [ss-hydroxy] -äthyl-N- [p-cyan] -äthylamid,    4-Amino-benzolsulfonsäure   di-[ss-cyan] -äthylamid,      3-Amino-benzolsulfonsäure-N-[ss-cyan]     äthyl-N-[ss-acetoxy] -äthylamid, Cyclohexylamin, Hexahydro-p-phenylendiamin, N-Acetyl-hexahydro-p-phenylendiamin,   Hexahydro-p-toluidm.   



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann in wässerigem Medium, gegebenenfalls in Gegenwart von Kupfer oder Kupfersalzen als Katalysator, durchgeführt werden. Die erhaltenen Produkte können weiterhin gegebenenfalls nachhalogeniert werden, z. B. mit Chlor oder Brom oder mit üblichen halogenabspaltenden Mitteln.



   Enthält das zur Umsetzung verwendete aromatische oder cycloaliphatische Amin z. B. noch eine zweite primäre oder sekundäre Aminogruppe, so können die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhaltenen Produkte nachacyliert werden. Als Acylierungsmittel kommen gewöhnlich in Betracht: durch niedere Alkyl-, niedere Alkoxy- oder Halogengruppen substituierte Benzoylchloride, Sulfochloride, wie p-Toluol-, Benzoloder a-Naphthylsulfochlorid, ferner Chlorameisensäure- phenyl- oder -alkylester. In den beiden letzten Fällen erhält man in der Regel Urethane, die durch weitere Umsetzung mit niederen aliphatischen Aminen, wie Oxäthylamin oder 3-Methoxypropylamin, in Harnstoffderivate übergeführt werden können.



   Weiterhin können in die nach dem erfindungslgemässen Verfahren erhaltenen Produkte weitere Sulfonsäuregruppen durch nachträgliches Sulfieren eingeführt werden. Durch   tJberführen    derselben in Sulfochloride z. B. mittels Thionylchlorid, und anschliessende Umsetzung mit niederen gegebenenfalls   substituierten¯ali-    phatischen Aminen, wie Oxäthylamin, Diäthanolamin, 3-Methoxy-propylamin, kann man Farbstoffe mit Sulfonamidgruppen erhalten.



   Falls die für die Umsetzung verwendeten Amine keine wasserlöslich machende Gruppe enthalten, sind die Alkalisalze der erhaltenen Farbstoffe manchmal schwer löslich. In diesem Falle ist es zweckmässig, wenn man die Farbstoffe in fein dispergierter Form einsetzt oder wenn man sie in die Ammoniumsalze oder in die Salze eines Amins, wie Methylamin, Äthylamin, Oxäthylamin, Dioxäthylamin, Trioxäthylamin, N-Methyl-N,N-dioxäthylamin, Äthylendiamin, r-Dimethylaminopropylamin, a-Hydroxypropylamin und ähnlicher Verbindungen, überführt. Die freien Säuren können aus den Salzen durch eine Säurebehandlung, z. B. mit 70 bis 96   0/obiger    Schwefelsäure, erhalten werden.



   Die als Ausgangsmaterial verwendete 1-Cyclohexylamino-4-bromanthrachinon-5-sulfonsäure kann man durch Bromierung von 1-Cyclohexylamino-anthrachinon-5-sulfonsäure erhalten, die ihrerseits aus Anthra   chinon-1,5-disulfonsaurem    Natrium und Cyclohexylamin hergestellt werden kann.



   Die erfindungsgemäss erhaltenen Farbstoffe können nach den üblichen Methoden auf Wolle, Seide und synthetischem Polyamidmaterial gefärbt oder gedruckt werden. Sie zeichnen sich durch hervorragende Klarheit der Nuance sowie gute Licht- und Nassechtheiten aus. Sie besitzen besonders auf synthetischem Polyamidmaterial ein sehr gutes Egalisier- und Ausgleichsvermögen.



   Die in den Beispielen angegebenen Teile sind, wenn nicht extra hervorgehoben, Gewichtsteile. Bei der    1-Cyclohexylamino-4-bromanthrachinon-5-sulfonsäure,    im folgenden als A bezeichnet, handelt es sich um ein technisches Produkt, das 85   O/oig    ist. Der Verlauf der Umsetzung kann chromatographisch verfolgt werden.



   Beispiel I
10 Teile 1-Cyclohexylamino-4-brom-anthrachinon5-sulfonsaures Kalium (A) werden mit 6 Teilen p-Aminoacetanilid, 10 Teilen Natriumcarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid in 100 Teilen Wasser auf   80  C    erwärmt. Das Reaktionsprodukt scheidet sich in Form schöner blaugrüner Nadeln aus. Wenn kein Ausgangsprodukt mehr nachzuweisen ist, wird noch heiss abgesaugt, mit warmem Wasser gründlich gewaschen und getrocknet.

 

   Der Farbstoff wird in 10 Teile 30   0/obige    Salzsäure eingetragen, nach etwa 30 Minuten abgesaugt, mit konzentriertem HC1 gewaschen, bis der Ablauf in Pyridinwasser klar grün ist, dann mit   0,1 0/oiger    Salzsäure gewaschen und trocken gesaugt. Der Rückstand 1-Cyclohexylamino-4-[p-acetamido] anilinoanthrachinon-5-sulfonsäure, die als inneres Salz vorliegt - wird in 4 Teilen Wasser suspendiert, mit konzentrierter Natronlauge neutralisiert und getrocknet. Man erhält 7 Teile des entsprechenden Natriumsalzes.



   Durch Neutralisation mit anderen Basen wie etwa:   Ammoniak, Oxäthylamin, Dioxäthylamin, Trioxäthylamin, Methylamin, Dioxäthylmethylamin kann man beliebige andere Salze des Farbstoffes herstellen.



   Beispiel 2
Eine Suspension von 10 Teilen A und 10 Teilen m-Amino-acetanilidhydrochlorid in 150 Teilen Wasser wird durch Zugabe von Natronlauge auf pH 6 gestellt.



  Dazu gibt man 15 Teile Natriumbicarbonat sowie eine katalytische Menge Kupfer(I)chlorid und erhitzt auf 900 C. Wenn das Ausgangsprodukt verbraucht ist, wird noch heiss abgesaugt und mit heissem Wasser gründlich gewaschen. Der getrocknete Farbstoff wird in 2,6 Teilen 85   0/obiger    Schwefelsäure gelöst, durch Verdünnen auf 75    ieige    Säure als inneres Salz der   1-Cyclohexylamino-4-[m-acetylamino]    anilino   anthrachinon-5-sulfons äure    abgeschieden, abgesaugt, mit 75   0/obiger    und dann mit 1   0/obiger    Schwefelsäure gewaschen. Der feuchte Nutschkuchen wird in   5 0/oiger    Kochsalzlösung suspendiert, mit konzentrierter Natronlauge schwach alkalisch gestellt, abgesaugt, mit Wasser neutral gewaschen und getrocknet.

  Man erhält 7,3 Teile-1-Cyclohexylamino-4-[m-acetylamino] anilinoanthrachinon-5-sulfonsaures Natrium. Man erhält auf Wolle bzw.  Perlon  hervorragend egale blaugrüne Färbungen von guten Waschechtheiten.



   Beispiel 3    10    Teile A werden mit 10 Teilen Glykolsäure[4-amino]-anilid, 15 Teilen Natriumbicarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid in 100 Teilen Wasser auf   70"    C erwärmt. Nach ca. 5 Stunden ist das Ausgangsmaterial verbraucht. Man saugt ab, wäscht mit kaltem Wasser gründlich nach, trocknet und reinigt analog Beispiel 3 aus Schwefelsäure. Der als Betain erhaltene Farbstoff gibt nach Neutralisation mit Natronlauge 6,3 Teile des Natriumsalzes. Auf Wolle und  Perlon  erhält man sehr egale, gut waschechte blaustichig grüne Färbungen.



   Beispiel 4
Analog dem Beispiel 3 erhält man bei Verwendung von Glykolsäure[3-amino]anilid 6,1 Teile eines Farbstoffes, der Wolle und  Perlon  egal und mit guter Waschechtheit klar blaugrün färbt.



   Beispiel 5
10 Teile A, 8,4 Teile Natriumbicarbonat, 10 Teile Äthanol, 9,3 Teile Anilin und 50 Teile Wasser werden in Gegenwart katalytischer Mengen Kupfer(I)chlorid 5 Stunden zum Sieden erhitzt. Die Reaktionsmischung wird einer Wasserdampfdestillation unterworfen, anschliessend wird abgesaugt. Der Rückstand wird mit heissem Wasser bis zum farblosen Ablauf gewaschen und bei   100"    C getrocknet.



   Die Reinigung erfolgt aus Schwefelsäure analog Beispiel 2. Aus der in Form ihres inneren Salzes angefallenen   1-Cyclohexyl-amino-4-anilino-anthrachinon-    5-sulfonsäure werden nach Neutralisieren mit konzentrierter Natronlauge 7,0 Teile Natriumsalzes erhalten. Es werden auf Polyamid sehr egale, grünstichig blaue Färbungen mit sehr guten Licht- und Waschechtheiten erhalten.



   Beispiel 6
10 Teile A, 6,0 Teile p-Anisidin, 5,2 Teile Natriumcarbonat und 250 Teile Wasser werden in Gegenwart katalytischer Mengen Kupfer(I)chlorid solange auf   900 C    erwärmt, bis die Umsetzung beendet ist. Es wird abgesaugt, der Rückstand mit heissem Wasser bis zum farblosen Ablauf gewaschen und bei 1000 C getrocknet. Das so erhaltene Rohprodukt wird in 50 Teilen   Athanol    sorgfältig angeteigt und unter kräftigem Rühren in 150 Teilen konzentrierte Salzsäure eingetragen.

  Nach einer Stunde wird die als Betain ausgefallene 1   -Cyclohexyl-amino-4-(p-anisidino)-    anthrachinon-5-sulfonsäure abgesaugt, mit einer Mischung aus 50 Teilen Äthanol und 150 Teilen konzentrierter Salzsäure solange gewaschen, bis der Ablauf in Pyridin klar grünstichig blau ist, anschliessend wird mit 0,5   0/obiger    Salzsäure bis zum fast farblosen Ablauf gewaschen. Der Nutschkuchen wird in 100 Teilen Wasser suspendiert, mit verdünnter Natronlauge neutralisiert, scharf abgesaugt und bei   1000 C    getrocknet. Es werden 7,2 Teile reines Natriumsalz der   1-Cyclohexylamino-4-(p-anisidino)-    anthrachinon-5-sulfonsäure erhalten.



   Es werden auf Wolle bzw. Polyamid hervorragend egale blaugrüne Färbungen mit guten Wasch- und Lichtechtheiten erhalten.



   Beispiel 7
10,0 Teile A werden in 100 Teilen Wasser mit 4,3 Teilen p-Toluidin, 4,2 Teilen Natriumcarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid 9 Stunden auf 900 C erwärmt. Das Umsetzungsprodukt wird heiss abgesaugt, mit heissem Wasser bis zum fast farblosen Ablauf gewaschen und bei   1000 C    getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Nach Neutralisation des Rückstandes   1 -Cyclohexylamino-3-(p-toluidino)-    anthrachinon-5-sulfonsäure in Form des inneren Salzes - mit konzentrierter Natronlauge werden 7,7 Teile des entsprechenden Natriumsalzes erhalten.



   Es werden auf Wolle und  Perlon  hervorragend egale blaugrüne Färbungen mit guten Wasch- und Lichtechtheiten erhalten.



   Beispiel 8
10,0 Teile A werden in 100 Teilen Wasser und 25 Teilen Äthanol mit 4,3 Teilen m-Toluidin, 4,2 Teilen Natriumcarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid 10 Stunden auf 850 C erwärmt. Das Umsetzungsprodukt wird heiss abgesaugt, mit heissem Wasser  bis zum fast farblosen Ablauf gewaschen und bei 1000 C getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Nach Neutralisation des Rückstandes 1 -Cyclohexylamino-4-(m-toluidino)anthrachinon5-sulfonsäure als Betain - mit konzentrierter Natronlauge werden 6,5 Teile des entsprechenden Natriumsalzes erhalten.



   Es werden auf Wolle und  Perlon  hervorragend egale grünstichig blaue Färbungen mit guten Waschund Lichtechtheiten erhalten.



   Beispiel 9
10 Teile A werden in 100 Teilen Wasser und 25 Teilen Äthanol mit 4,3 Teilen o-Toluidin, 4,2 Teilen Natriumcarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid 10 Stunden auf 850 C erwärmt. Das Umsetzungsprodukt wird heiss abgesaugt, mit heissem Wasser bis zum fast farblosen Ablauf gewaschen und bei   100     C getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 6 beschriebenen Methode gereinigt. Nach Neutralisieren des Rückstandes    I-Cyclohexylamino-4-(o-toluidino)-    anthrachinon-5-sulfonsäure als Betain - mit konzentrierter Natronlauge werden 6,8 Teile des entsprechenden Natriumsalzes erhalten.



   Es werden auf Wolle und  Perlon  gut egale grünstichig blaue Färbungen mit guten Wasch- und Lichtechtheiten erhalten.



   Beispiel 10
10,0 Teile A werden in 50 Teilen Wasser mit 6,0 Teilen 1,3-Dimethyl-anilin(-2), 4,2 Teilen Natriumbicarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid 8 Stunden auf   85"    C erhitzt. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur wird das Reaktionsgemisch in 450 Teile konzentrierte Schwefelsäure eingetragen, anschliessend werden noch 76 Teile Wasser zugetropft.



   Nach zwölfstündigem Stehen wird die in Form ihres Betains ausgefallene 1-Cyclohexylamino-4-(2',6'-dimethylphenylamino)-anthrachinon-5-sulfonsäure abgesaugt, mit 400 Teilen   600/obiger    Schwefelsäure, dann mit 0,1   0/obiger    Schwefelsäure gewaschen und mit Triäthanolamin neutralisiert. Der Farbstoff färbt Wolle bzw.  Perlon  in sehr klaren blauen Tönen mit hervorragenden Licht- und Waschechtheiten.



   Beispiel 11
10,0 Teile A, 6,4 Teile p-Chloranilin, 5,2 Teile Natriumcarbonat und 200 Teile Wasser werden in Gegenwart katalytischer Mengen Kupfer(I)chlorid auf   800 C    erwärmt. Die Temperatur wird innerhalb einer Stunde auf 900 C erhöht und dann solange konstant gehalten, bis die Reaktion beendet ist. Es wird heiss abgesaugt, mit heissem Wasser bis zum farblosen Ablauf gewaschen und bei 1000 C getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 6 beschriebenen Methode gereinigt. Es werden 6,4 Teile   1-Cyclohexylamino-4-(4'-chlor-anilino)    anthrachinon-5-sulfonsäure als inneres Salz erhalten. Die mit Natronlauge in das Natriumsalz überführte Substanz färbt Wolle und Polyamid sehr egal in klaren stark grünstichig blauen Tönen bei guten Wasch- und Lichtechtheiten.



   Beispiel 12
10,0 Teile A, 15,3 Teile 4-Aminophenyl-ss-hydroxyäthyläther, 10,6 Teile Natriumcarbonat und katalytische Mengen Kupfer(I)chlorid werden in 100 Teilen Methanol und 400 Teilen Wasser 4 Stunden auf 700 C, dann 8 Stunden auf 800 C und schliesslich 12 Stunden auf   900 C    erwärmt. Das Reaktionsprodukt wird heiss abgesaugt, mit heissem Wasser bis zum fast farblosen Ablauf gewaschen und bei 1000 C getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der in Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Nach Umsetzung des Betains der   1 -Cyclohexylamino-4-(4'-ss-hydroxyäthoxy-    phenylamino)-anthrachinon-5-sulfonsäure mit Natronlauge werden 8,4 Teile des entsprechenden Natriumsalzes gewonnen. Auf Wolle und  Perlon  werden egale blaugrüne Färbungen mit guten Allgemeinechtheiten erhalten.



   Beispiel 13
10,0 Teile A, 15,3 Teile   3-Aminophenyl-ss-hydro-    xyäthyläther, 8,4 Teile Natriumbicarbonat und katalytische Mengen Kupfer(I)chlorid werden in 75 Teilen Methanol und 400 Teilen Wasser 11 Stunden auf   85"    C erwärmt. Das Reaktionsprodukt wird heiss abgesaugt, mit heissem Wasser bis zum fast farblosen Ablauf gewaschen und bei 1000 C getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Nach Umsetzung des Betains der   1-Cyclohexylamino-4-(3'-ss-hydroxyäthoxy-    phenylamino)-anthrachinon-5-sulfonsäure mit Natronlauge werden 8,1 Teile des Natriumsalzes erhalten. Auf Wolle bzw.  Perlon  werden egale grünstichig blaue Färbungen mit guten Allgemeinechtheiten erhalten.



   Beispiel 14
10,0 Teile A werden in 50 Teilen   Athanol    und 150 Teilen Wasser in Gegenwart katalytischer Mengen Kupfer(I)chlorid mit 4,2 Teilen Natriumbicarbonat und 9,3 Teilen 4-Amino-diphenyläther 9 Stunden auf   85  C    erhitzt. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur wird das Reaktionsprodukt abgesaugt und mit Wasser bis zum farblosen Ablauf gewaschen. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Es werden 6,3 Teile   1 -Cyclohexylamino-4-(4'-phenoxy-phenylamino) -    anthrachinon-5-sulfonsäure als inneres Salz erhalten. Die in das Natriumsalz überführte Substanz färbt Wolle und Polyamid sehr egal in blaugrünstichig blauen Tönen bei guten Wasch- und Lichtechtheiten.

 

   Beispiel 15
10 Teile A, 6,9 Teile Anthranilsäure, 5,3 Teile Natriumcarbonat und 100 Teile Wasser werden in Gegenwart katalytischer Mengen Kupfer(I)chlorid so lange auf   95"    C erwärmt, bis die Reaktion beendet ist.



  Mit verdünnter Salzsäure wird die Reaktionsmischung neutralisiert. Die ausgefallene Substanz wird abgesaugt, mit wenig Wasser gewaschen und bei   100"    C getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 6 beschriebenen Methode gereinigt. Es werden 6,3 Teile   1-Cyclohexylamino-4-(2'-carboxy-anilino)-    anthrachinon-5-sulfonsäure  in Form des inneren Salzes erhalten. Die in das Natriumsalz überführte Verbindung färbt Wolle und Polyamid in blaugrünen Tönen mit guten Allgemeinechtheiten.



   Beispiel 16
10 Teile A werden mit 15 Teilen m-Aminobenzoesäure, 25 Teilen Natriumbicarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid in 100 Teilen Wasser solange bei   900 C    gehalten, bis das Ausgangsprodukt verbraucht ist. Danach lässt man erkalten, saugt ab, wäscht mit   1 0/obiger    Kochsalzlösung und trocknet. Der erhaltene Farbstoff (10,3 Teile) färbt Wolle bzw.  Perlon  klar grünstichig blau.



   Beispiel 17
10 Teile A werden mit 3,5 Teilen m-Aminobenzonitril, 10 Teilen Natriumbicarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid in 100 Teilen Wasser 20 Stunden bei   1000 C    gehalten. Man saugt heiss ab, wäscht mit heissem Wasser und trocknet. Nach Reinigung analog Beispiel 2 aus Schwefelsäure erhält man 5,1 Teile 1-Cyclohexylamino-4-[m-cyan] anilinoanthrachinon-5-sulfonsäure als Betain, die in Form des Trioxäthylaminsalzes Wolle und  Perlon  grünblau anfärbt.



   Beispiel 18
Analog Beispiel 5 erhält man bei Verwendung von l-Naphthylamin 7,1 Teile 1-Cyclohexylamino-4-(a-naphthylamino)anthrachinon-5-sulfonsäure als Betain. Das Triäthanolaminsalz gibt auf Wolle und  Perlon  klare blaugrüne Färbungen mit guten Waschund Lichtechtheiten.



   Beispiel 19
10 Teile A werden in 100 Teilen Wasser mit 7,0 Teilen p-Thioanisidin, 5,2 Teilen Natriumcarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid, auf 900 C erhitzt, bis die Reaktion beendet ist. Das Umsetzungsprodukt wird heiss abgesaugt, mit Wasser bis zum farblosen Ablauf gewaschen, bei 1000 C getrocknet und nach der im Beispiel 6 beschriebenen Methode gereinigt. Es werden 6,8 Teile 1 -Cyclohexylamino-4-(p-thioanisidino)anthrachinon-5-sulfonsäure als inneres Salz erhalten. Das Natriumsalz färbt Wolle und  Perlon  in egalen blaugrünen Tönen mit guten Wasch- und Lichtechtheiten.



   Beispiel 20
10 Teile A werden in 75 Teilen Wasser und 25 Teilen Äthanol mit 8,5 Teilen p-Methylsulfonyl-anilin, 5,2 Teilen Natriumcarbonat und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid solange zum Sieden erhitzt, bis die Umsetzung beendet ist. Das Reaktionsprodukt wird heiss abgesaugt, mit heissem Wasser gewaschen, bei   1000 C    getrocknet und nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Es werden 6,5 Teile   1-Cyclohexylamino-4-(p-methylsulfonyl-    anilino)-anthrachinon-5-sulfonsäure als Betain erhalten, welches in Form des Triäthanolaminsalzes Wolle und  Perlon  in egalen, blaugrünen Tönen mit guten Wasch- und Lichtechtheiten färbt.



   Beispiel 21
10,0 Teile A, 10,8 Teile p-Phenylendiamin, 10,6 Teile Natriumcarbonat, 100 Teile Wasser, 100 Teile äthanol und katalytische Mengen Kupfer(I)chlorid werden unter Stickstoff zum Sieden erhitzt. Nach beendeter Reaktion wird heiss abgesaugt, der Rückstand mit heissem Wasser gewaschen und im Vakuum bei 500 C getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Nach Umsetzung des ausgefallenen Betains des 1-Cyclohexylamins-4-(4'-amino-phenylamino)anthrachinon-5-sulfonsäure mit Natronlauge werden 4,6 Teile des entsprechenden Natriumsalzes erhalten.



   Beispiel 22
10,0 Teile A, 10,8 Teile m-Phenylendiamin, 10,6 Teile Natriumcarbonat, 50 Teile Wasser, 50 Teile   Athanol    und katalytische Mengen Kupfer(I)chlorid werden unter Stickstoff zum Sieden erhitzt. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur wird abgesaugt, der Rückstand mit 1   0/obiger    Natriumchloridlösung bis zum farblosen Ablauf gewaschen und nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Nach Umsetzung des ausgefallenen Betains des   1 -Cyclohexylamino-4-(3'-amino-phenylamino)-    anthrachinon-5-sulfonsäure mit Natronlauge werden 7,0 Teile des entsprechenden Natriumsalzes erhalten.



  Beispiel X Farbton
EMI5.1     


<tb> 23 <SEP> -CO-OCHs <SEP> stark <SEP> grünstichiges <SEP> Blau
<tb> 24 <SEP> COtCHs <SEP> stark <SEP> grünstichiges <SEP> Blau
<tb> 25 <SEP> COtCl <SEP> stark <SEP> grünstichiges <SEP> Blau
<tb> 26 <SEP> SO2CHs <SEP> stark <SEP> grünstichiges <SEP> Blau
<tb> 27 <SEP> -SO2 <SEP> stark <SEP> grünstichiges <SEP> Blau
<tb> 28 <SEP> SO2 <SEP> stark <SEP> grünstichiges <SEP> Blau
<tb> 
Beispiel 29
10 Teile A, 16,4 Teile N-Methyl-N-acetyl-p-phenylendiamin, 8,4 Teile Natriumbicarbonat und katalytische Mengen Kupfer(I)chlorid werden in 50 Teilen   Athanol    und 150 Teilen Wasser zum Sieden erhitzt. Ist die Umsetzung beendet, wird das Reaktionsprodukt mit   25 0/oiger      Kochsalzlösung ausgefällt, abgesaugt, mit Wasser bis zum farblosen Ablauf gewaschen und bei   1000 C    getrocknet.

  Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode gereinigt. Es werden 7,5 Teile 1-Cyclohexylamino-4-(4'N-acetyl-N-methyl   amino-phenylamino)-anthrachinon-    5-sulfonsäure erhalten, aus der mit Natronlauge das entsprechende Natriumsalz hergestellt wird. Der Farbstoff gibt auf Wolle und  Perlon  sehr egale, stark grünstichig blaue Färbungen mit sehr guten Licht- und Waschechtheiten.



   Beispiel 30
10,0 Teile A, 8,4 Teile Natriumbicarbonat, 17,6 Teile N-(p-Aminophenyl-)pyrrolidon, katalytische Mengen Kupfer(I)chlorid, 225 Teile Wasser und 75 Teile Äthanol werden zum Sieden erhitzt. Nach 3 Stunden wird das Reaktionsprodukt abgesaugt, zunächst mit 200 Teilen 25   0/obigem    Äthanol, dann mit 200 Teilen   1 0/obiger    Natriumchloridlösung gewaschen und bei   1000    C getrocknet. Das Rohprodukt wird nach der im Beispiel 2 beschriebenen Methode gereinigt. Es werden 6,2 Teile 1 -Cyclohexylamino-4-(4'-pyrrolidonylphenylamino)-anthrachinon-5-sulfonsäure erhalten, aus der mit Natronlauge das entsprechende Natriumsalz hergestellt wird. Damit werden auf Wolle und  Perlon  egale blaugrüne Färbungen mit guten Allgemeinechtheiten erhalten.

 

   Beispiel 31
10 Teile A werden mit 14 Teilen Cyclohexylamin, 5 Teilen Natriumhydroxid und katalytischen Mengen Kupfer(I)chlorid 6 Stunden bei 700 C gehalten.   Über-    schüssiges Amin wird mit Wasserdampf abgetrieben, der Farbstoff abgesaugt, mit heissem Wasser gewaschen und getrocknet. Nach Reinigung aus Schwefelsäure analog Beispiel 2 erhält man 6,5 Teile 1 ,4-Bis-cyclohexylamino-anthrachinon5-sulfonsäure als inneres Salz, die in Form ihres Triäthanolaminsalzes Wolle und  Perlon  in sehr klaren blauen Tönen mit guten Allgemeinechtheiten anfärbt. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von sauren Anthrachinonfarbstoffen der Formel EMI6.1 in der R für einen gegebenenfalls substituierten Aryloder Cycloalkylrest steht, oder ihrer Salze, dadurch gekennzeichnet, dass man 1-Cyclohexylamino-4-brom-anthrachinon5-sulfonsäure oder deren Salze mit aromatischen oder cycloaliphatischen Aminen umsetzt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die sauren Farbstoffe herstellt und die Salzbildung danach vornimmt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man den Anthrachinonfarbstoff der Formel EMI6.2 oder Salze davon herstellt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI6.3 bzw. seiner Salze.
    4. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI6.4 bzw. seiner Salze.
    5. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI6.5 bzw. seiner Salze.
    6. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI7.1 bzw. seiner Salze.
    7. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI7.2 bzw. seiner Salze.
    8. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI7.3 bzw. seiner Salze.
    9. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI7.4 bzw. seiner Salze.
    10. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI7.5 bzw. seiner Salze.
    11. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI7.6 bzw. seiner Salze.
    12. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch die Herstellung des Anthrachinonfarbstoffes der Formel EMI7.7 bzw. seiner Salze.
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