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TW202409197A - 樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板 - Google Patents

樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板 Download PDF

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TW202409197A
TW202409197A TW112126357A TW112126357A TW202409197A TW 202409197 A TW202409197 A TW 202409197A TW 112126357 A TW112126357 A TW 112126357A TW 112126357 A TW112126357 A TW 112126357A TW 202409197 A TW202409197 A TW 202409197A
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group
resin
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大塚學
藤澤洋之
中島太一
廣野颯
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日商松下知識產權經營股份有限公司
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Abstract

本發明中之一個層面涉及一種樹脂組成物，包含：聚伸苯基醚化合物(A)，分子內具有羥基；聚伸苯基醚化合物(B)，分子內具有不飽和雙鍵；反應性化合物(C)，包含選自於馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者；及無機充填材(D)，且相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為1質量份以上且小於50質量份。

Description

樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板
本發明涉及一種樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板。
各種電子機器伴隨著資訊處理量的增大，所搭載之半導體器件的高積體化、配線的高密度化及多層化等之安裝技術正急速地進展。又，作為各種電子機器中所使用之配線板，要求是例如車載用途之毫米波雷達基板等之對應高頻之配線板。為了提高訊號之傳輸速度，且降低訊號傳輸時的損失，而針對用以構成各種電子機器中所使用之配線板之絕緣層的基板材料，要求介電常數及介電正切要低。
已知聚伸苯基醚在低相對介電常數或低介電正切等之低介電特性方面很優異，即使在MHz帶至GHz帶這種高頻帶(高頻區域)中，低相對介電常數或低介電正切等之低介電特性依舊優異。因此，有在研討將聚伸苯基醚作為例如高頻用成形材料來使用。更具體而言，聚伸苯基醚宜用在基板材料等，前述基板材料是用以構成利用高頻帶之電子機器所具備之配線板之絕緣層的基板材料。
迄今為止，作為含有改質聚伸苯基醚之樹脂組成物，例如專利文獻1中，揭示了一種包含聚伸苯基醚及交聯型硬化劑之聚伸苯基醚樹脂組成物，前述聚伸苯基醚是分子結構內具有聚伸苯基醚部分，且該分子末端具有對乙烯基苄基或間乙烯基苄基等，且數量平均分子量為1000~7000的聚伸苯基醚。
專利文獻1中記載之聚伸苯基醚樹脂組成物被視為可提供一種具有介電特性與耐熱性的積層板。
另一方面，電子機器尤其在可攜式通訊終端機或筆記型個人電腦等之小型可攜式機器中，多樣化、高性能化、薄型化及小型化正急速地進展。伴隨於此，在該等製品中所使用之配線板中，也有在進一步要求導體配線之微細化、導體配線層之多層化、薄型化及機械特性等之高性能化。因此，最近的印刷配線板等之絕緣層的各種特性的要求已更為提高，而且有在要求一種在維持優異的介電(電)特性的狀態下，以更高的水準兼具除膠渣性、與金屬箔之密接性、玻璃轉移溫度等之特性的基板材料。
具體而言，針對各種電子機器中所使用之配線板之絕緣層，期望在藉由鑽孔機或雷射等施行開孔加工時，可適當去除因開孔加工而產生的殘渣(膠渣)。亦即，針對配線板之絕緣層，宜藉由過錳酸等，來抑制對配線板之絕緣層的損傷，同時可適當去除膠渣(除膠渣性優異)。因此，針對用以構成配線板之絕緣層的基板材料，要求可得到除膠渣性優異的硬化物。
又，針對各種電子機器中所使用之配線板，亦要求不易受外部環境的變化等之影響。亦即，為了得到在廣泛溫度範圍內具有優異可靠性的配線板，針對用以構成配線板之絕緣層的基板材料，期望可得到玻璃轉移溫度高之硬化物。
此外，在製造配線板等時使用之覆金屬積層板及附樹脂之金屬箔不僅具備絕緣層，還在前述絕緣層上具備金屬箔。又，配線板也不僅具備絕緣層，還在前述絕緣層上具備配線。並且，前述配線可舉源自前述覆金屬積層板等所具備之金屬箔的配線等。
針對前述配線板，期望即使所具備之配線是業已微細化的配線，前述配線也不會從前述絕緣層剝離。為了滿足該需求，針對前述配線板，配線與絕緣層之密接性最好要高。因此，針對覆金屬積層板，要求金屬箔與絕緣層之密接性要高，針對用以構成配線板之絕緣層的基板材料，要求可得到與金屬箔之密接性優異的硬化物。
本發明是有鑑於上述情事而作成的發明，其目的在於提供一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。又，本發明之目的在於提供一種使用前述樹脂組成物得到的預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板。 先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1：日本專利特表2006-516297號公報
本發明一態樣之樹脂組成物包含：聚伸苯基醚化合物(A)，分子內具有羥基；聚伸苯基醚化合物(B)，分子內具有不飽和雙鍵；反應性化合物(C)，包含選自於馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者；及無機充填材(D)，且相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為1質量份以上且小於50質量份。
用以實施發明之形態 以下，針對本發明之實施形態進行說明，但本發明不受該等所限定。
[樹脂組成物] 本發明一實施形態之樹脂組成物包含：聚伸苯基醚化合物(A)，分子內具有羥基；聚伸苯基醚化合物(B)，分子內具有不飽和雙鍵；反應性化合物(C)，包含選自於馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者；及無機充填材(D)，且相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為1質量份以上且小於50質量份。所述構成之樹脂組成物藉由硬化，可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
根據本實施形態，可提供一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。又，根據本實施形態，可提供一種使用前述樹脂組成物得到的預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板。
(聚伸苯基醚化合物(A)) 前述聚伸苯基醚化合物(A)只要是分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物，即無特別限定。分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物只要是分子內具有1個以上羥基之聚伸苯基醚即可，無特別限定，可舉例如聚伸苯基醚化合物之兩末端或一末端有羥基維持未改質的狀態殘留之聚伸苯基醚化合物等。更具體而言，前述聚伸苯基醚化合物(A)於分子內具有聚伸苯基醚鏈，前述聚伸苯基醚化合物(A)例如宜於分子內具有下述式(1)所示重複單元。
[化學式1]
式(1)中，t表示1~50。又，R 1~R 4分別獨立。亦即，R 1~R 4可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R 1~R 4表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。其中，宜為氫原子及烷基。
R 1~R 4中，所列舉之各官能基具體而言，可舉如以下之物。
烷基並無特別限定，例如宜為碳數1~18之烷基，且碳數1~10之烷基較佳。具體而言，前述烷基可舉例如甲基、乙基、丙基、己基及癸基等。
烯基並無特別限定，例如宜為碳數2~18之烯基，且碳數2~10之烯基較佳。具體而言，前述烯基可舉例如乙烯基、烯丙基及3-丁烯基等。
炔基並無特別限定，例如宜為碳數2~18之炔基，且碳數2~10之炔基較佳。具體而言，前述炔基可舉例如乙炔基及丙-2-炔-1-基(prop-2-yn-1-yl；炔丙基)等。
烷基羰基只要是業經烷基取代之羰基，即無特別限定，例如宜為碳數2~18之烷基羰基，且碳數2~10之烷基羰基較佳。具體而言，前述烷基羰基可舉例如乙醯基、丙醯基、丁醯基、異丁醯基、三甲基乙醯基、己醯基、辛醯基及環己基羰基等。
烯基羰基只要是業經烯基取代之羰基，即無特別限定，例如宜為碳數3~18之烯基羰基，且碳數3~10之烯基羰基較佳。具體而言，前述烯基羰基可舉例如丙烯醯基、甲基丙烯醯基及巴豆醯基等。
炔基羰基只要是業經炔基取代之羰基，即無特別限定，例如宜為碳數3~18之炔基羰基，且碳數3~10之炔基羰基較佳。具體而言，前述炔基羰基可舉例如丙炔醯基等。
前述聚伸苯基醚化合物(A)之重量平均分子量(Mw)及數量平均分子量(Mn)並無特別限定，例如宜為500~5000，且宜為800~4000，並宜為1000~3000。吾等認為，藉由分子量為500以上，可更確實地得到硬化物之耐熱性。又，吾等認為，藉由分子量為5000以下，可得到充分的流動性，從而可抑制成形不良。因此，聚伸苯基醚化合物(A)之重量平均分子量只要在上述範圍內，即可實現優異的硬化物之耐熱性及成形性。
另外，在此，重量平均分子量及數量平均分子量只要是以一般分子量測定方法測得者即可，具體而言，可舉例如使用凝膠滲透層析術(GPC)測得之值等。又，前述聚伸苯基醚化合物(A)於分子中具有前述式(1)所示重複單元時，t宜為像是使前述聚伸苯基醚化合物(A)之重量平均分子量及數量平均分子量成為前述範圍內之數值。具體而言，前述式(1)中之t宜為1~50。
前述聚伸苯基醚化合物(A)中之前述羥基的平均個數(羥基數)並無特別限定，例如宜為1~5個，且1.5~3個較佳。前述羥基數若過少，會有不易得到就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，前述羥基數若過多，反應性會變得過高，恐怕會有例如樹脂組成物之保存性降低之虞。
另外，前述聚伸苯基醚化合物(A)之羥基數例如可從使用之聚伸苯基醚化合物之製品之規格值得知。又，此處之羥基數具體而言，可舉例如表示聚伸苯基醚化合物1莫耳中所存在之所有聚伸苯基醚化合物每1分子之羥基的平均值的數值等。
前述聚伸苯基醚化合物(A)之固有黏度並無特別限定，例如宜為0.03~0.12dl/g，且0.04~0.11dl/g較佳，0.06~0.095dl/g更佳。吾等認為，藉由前述固有黏度為0.03dl/g以上，可更確實地得到硬化物之耐熱性。又，吾等認為，藉由前述固有黏度為0.12dl/g以下，可得到充分的流動性，從而可抑制成形不良。因此，前述聚伸苯基醚化合物(A)之固有黏度只要在上述範圍內，即可實現優異的硬化物之耐熱性及成形性。
另外，此處之固有黏度可從使用之聚伸苯基醚化合物之製品之規格值得知。又，此處之固有黏度是在25℃之二氯甲烷中測得之固有黏度，更具體而言，例如是以黏度計測定0.18g/45ml之二氯甲烷溶液(液溫25℃)所得之值等。該黏度計可舉例如Schott公司製之AVS500 Visco System等。
前述聚伸苯基醚化合物(A)並無特別限定，可舉例如以由2,6-二甲基酚與2官能酚及3官能酚中之至少任一者所構成之聚伸苯基醚及聚(2,6-二甲基-1,4-氧化苯)等之聚伸苯基醚為主成分者等。前述聚伸苯基醚化合物(A)更具體而言，可舉例如下述式(2)所示聚伸苯基醚化合物及下述式(3)所示聚伸苯基醚化合物等。
[化學式2]
[化學式3]
式(2)及式(3)中，R 5~R 20以及R 21~R 36分別獨立。亦即，R 5~R 20以及R 21~R 36可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R 5~R 20以及R 21~R 36可舉與上述式(1)中之R 1~R 4相同之物。亦即，R 5~R 20以及R 21~R 36表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。又，式(3)中，Y表示碳數20以下之直鏈狀、支鏈狀或環狀之烴。m及n宜分別表示0~20。又，m及n宜表示m與n之合計值成為1~30之數值。因此，m表示0~20，n表示0~20，m與n之合計表示1~30較佳。
前述式(3)中，Y如上述，為碳數20以下之直鏈狀、支鏈狀或環狀之烴。Y可舉例如下述式(4)所示基團等。
[化學式4]
前述式(4)中，R 37及R 38分別獨立表示氫原子或烷基。前述烷基可舉例如甲基等。又，式(4)所示基團可舉例如亞甲基、甲基亞甲基及二甲基亞甲基等，其中，宜為二甲基亞甲基。
前述式(2)所示聚伸苯基醚化合物之更具體例示，可舉例如下述式(5)所示聚伸苯基醚化合物等。又，前述式(3)所示聚伸苯基醚化合物之更具體例示，可舉例如下述式(6)所示聚伸苯基醚化合物等。
[化學式5]
[化學式6]
上述式(5)及上述式(6)中，m及n與上述式(2)及上述式(3)中之m及n相同，具體而言，m及n宜分別表示0~20。又，上述式(6)中，Y可舉與上述式(3)中之Y相同之物。
(聚伸苯基醚(B)) 前述聚伸苯基醚(B)只要是分子內具有不飽和雙鍵之聚伸苯基醚化合物，即無特別限定。前述聚伸苯基醚化合物(B)可舉例如分子內具有上述式(1)所示重複單元之前述聚伸苯基醚化合物(A)業經具有碳-碳不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的聚伸苯基醚化合物等。
具有碳-碳不飽和雙鍵之取代基並無特別限定。前述取代基可舉例如下述式(7)所示取代基等。
[化學式7]
式(7)中，s表示0~10。又，Z表示伸芳基。又，R 39~R 41分別獨立。亦即，R 39~R 41可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R 39~R 41表示氫原子或烷基。
另外，式(7)中，s為0時，Z表示直接鍵結於聚伸苯基醚末端者。
該伸芳基並無特別限定，具體而言，前述伸芳基可舉伸苯基等之單環芳香族基，或是芳香族非為單環而為萘環等之多環芳香族即多環芳香族基等。又，該伸芳基亦包含鍵結於芳香族環之氫原子被烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基等之官能基取代之衍生物。
又，前述烷基並無特別限定，例如宜為碳數1~18之烷基，較宜為碳數1~10之烷基。具體而言，前述烷基可舉例如甲基、乙基、丙基、己基及癸基等。
又，前述取代基更具體而言，可舉對乙烯基苄基或間乙烯基苄基等之乙烯基苄基(ethenyl benzyl group)、乙烯基苯基、丙烯酸酯基及甲基丙烯酸酯基等。
上述式(7)所示取代基之理想具體例可舉包含乙烯基苄基之官能基。具體而言，可舉選自於下述式(8)或式(9)中之至少1個取代基等。
[化學式8]
[化學式9]
又，具有碳-碳不飽和雙鍵之其他取代基可舉(甲基)丙烯酸酯基，例如下述式(10)所示。
[化學式10]
式(10)中，R 42表示氫原子或烷基。前述烷基並無特別限定，例如宜為碳數1~18之烷基，且碳數1~10之烷基較佳。具體而言，前述烷基可舉例如甲基、乙基、丙基、己基及癸基等。
前述聚伸苯基醚化合物(B)之重量平均分子量(Mw)並無特別限定，具體而言，宜為500~5000，且800~4000較佳，1000~3000更佳。
另外，在此，重量平均分子量只要為以一般分子量測定方法測得者即可，具體而言，可舉使用凝膠滲透層析術(GPC)測得之值等。又，聚伸苯基醚化合物(B)於分子中具有上述式(1)所示重複單元時，t宜為像是使改質聚伸苯基醚化合物之重量平均分子量成為所述範圍內之數值。具體而言，上述式(1)中之t宜為1~50。
前述聚伸苯基醚化合物(B)之重量平均分子量若在所述範圍內，便成為具有聚伸苯基醚所具有之優異的低介電特性，且硬化物之耐熱性更優異，不僅如此，成形性也很優異之物。
又，前述聚伸苯基醚化合物(B)中，聚伸苯基醚化合物(B)每分子之分子末端具有之前述取代基的平均個數(末端官能基數)並無特別限定，具體而言，宜為1~5個，且1~3個較佳，1.5~3個更佳。該末端官能基數若過少，會有不易得到就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，末端官能基數若過多，反應性會變得過高，恐怕會有例如樹脂組成物之保存性降低，或是樹脂組成物之流動性降低等之不良情況產生之虞。
另外，聚伸苯基醚化合物(B)之末端官能基數可舉例如表示聚伸苯基醚化合物1莫耳中所存在之所有聚伸苯基醚化合物每1分子之前述取代基的平均值的數值等。該末端官能基數更具體而言，例如可藉由測定所得改質聚伸苯基醚化合物中殘存之羥基數，並算出從改質前之聚伸苯基醚之羥基數減少的減少量而測得。該從改質前之聚伸苯基醚之羥基數減少的減少量即為末端官能基數。而且，聚伸苯基醚化合物中殘存之羥基數的測定方法，可藉由於聚伸苯基醚化合物之溶液中添加能與羥基締合之四級銨鹽(氫氧化四乙銨)，並測定其混合溶液之UV吸光度而求得。
又，前述聚伸苯基醚化合物(B)之固有黏度並無特別限定。具體而言，宜為0.03~0.12dl/g，且0.04~0.11dl/g較佳，0.06~0.095dl/g更佳。吾等認為，藉由前述固有黏度為0.03dl/g以上，可更確實地得到硬化物之耐熱性。又，吾等認為，藉由前述固有黏度為0.12dl/g以下，可得到充分的流動性，從而可抑制成形不良。因此，聚伸苯基醚化合物(B)之固有黏度只要在上述範圍內，即可實現優異的硬化物之耐熱性及成形性。
另外，此處之固有黏度是在25℃之二氯甲烷中測得之固有黏度，更具體而言，例如是以黏度計測定0.18g/45ml之二氯甲烷溶液(液溫25℃)所得之值等。該黏度計可舉例如Schott公司製之AVS500 Visco System等。
又，前述聚伸苯基醚化合物(B)可使用市售之製品，亦可使用藉由公知的合成方法所製造出之物。前述聚伸苯基醚化合物(B)的合成方法只要可合成業經具碳-碳不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的聚伸苯基醚化合物(B)，即無特別限定。前述聚伸苯基醚化合物(B)的合成方法可舉例如使具有碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物對前述聚伸苯基醚(A)進行反應的方法等。
具有碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物可舉例如下述式(11)所示化合物等。
[化學式11]
式(11)中，s、Z、R 39~R 41表示與上述式(7)中之s、Z、R 39~R 41相同者。具體而言，s表示0~10。又，Z表示伸芳基。又，R 39~R 41分別獨立。亦即，R 39~R 41可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R 39~R 41表示氫原子或烷基。又，W表示鹵素原子，具體而言，可舉氯原子、溴原子、碘原子及氟原子等。其中，宜為氯原子。
又，式(11)所示化合物可單獨使用上述例示之物，亦可組合2種以上來使用。
又，具有碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物可舉例如對氯甲基苯乙烯或間氯甲基苯乙烯等。
(反應性化合物(C)) 前述反應性化合物(C)只要是包含選自於馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者的反應性化合物，即無特別限定。又，前述反應性化合物(C)如上述，可僅包含有前述馬來醯亞胺化合物(C1)，亦可僅包含有前述苯并㗁𠯤化合物(C2)，還可包含有前述馬來醯亞胺化合物(C1)與前述苯并㗁𠯤化合物(C2)兩者。又，反應性化合物(C)宜包含前述馬來醯亞胺化合物(C1)與前述苯并㗁𠯤化合物(C2)兩者。藉此，可更確實地得到一種可得到耐熱性及與金屬箔之密接性優異之硬化物的樹脂組成物。
・馬來醯亞胺化合物(C1) 前述馬來醯亞胺化合物(C1)只要是分子中具有馬來醯亞胺基之化合物，即無特別限定。前述馬來醯亞胺化合物(C1)可舉分子中具有1個馬來醯亞胺基之單官能馬來醯亞胺化合物、分子中具有2個以上馬來醯亞胺基之多官能馬來醯亞胺化合物及改質馬來醯亞胺化合物等。
前述改質馬來醯亞胺化合物可舉例如分子中一部分經胺化合物改質的改質馬來醯亞胺化合物、分子中一部分經聚矽氧化合物改質的改質馬來醯亞胺化合物、及分子中一部分經胺化合物及聚矽氧化合物改質的改質馬來醯亞胺化合物等。
又，反應性化合物(C)宜包含選自於由具有聯苯芳烷基結構之馬來醯亞胺化合物、具有苯基馬來醯亞胺基之馬來醯亞胺化合物、具有碳數6以上之烷基之馬來醯亞胺化合物、具有碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物、以及具有碳數6以上之烷基及碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物所構成群組中之至少1者作為馬來醯亞胺化合物(C1)。藉此，可更確實地得到一種可得到具有優異的相對介電常數或高玻璃轉移溫度之硬化物的樹脂組成物。
前述具有聯苯芳烷基結構之馬來醯亞胺化合物可舉例如聯苯芳烷基型雙馬來醯亞胺化合物等，但不受此所限定。
前述具有苯基馬來醯亞胺基之馬來醯亞胺化合物可舉例如具有定向鍵結於間位之伸芳基結構之馬來醯亞胺化合物、4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、聚苯甲烷馬來醯亞胺、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺及3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺等。又，前述具有定向鍵結於間位之伸芳基結構之馬來醯亞胺化合物可舉例如間伸苯基雙馬來醯亞胺及4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺等。
前述具有碳數6以上之烷基之馬來醯亞胺化合物、前述具有碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物、以及前述具有碳數6以上之烷基及碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物可舉例如長鏈烷基雙馬來醯亞胺等，但不受此所限定。
又，前述反應性化合物(C)較宜含有馬來醯亞胺化合物(C1-1)作為前述馬來醯亞胺化合物(C1)，前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)包含選自於由具有聯苯芳烷基結構之馬來醯亞胺化合物及聚苯甲烷馬來醯亞胺所構成群組中之至少1者。藉此，可更確實地得到一種可得到與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。
前述反應性化合物(C)更宜包含前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)與前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)以外之馬來醯亞胺化合物(C1-2)作為前述馬來醯亞胺化合物(C1)。藉此，可更確實地得到一種可得到相對介電常數及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。又，吾等認為在所得樹脂組成物之硬化物中，可發揮提高所含有成分之均勻性之效果。前述馬來醯亞胺化合物(C1-2)例如宜為3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、長鏈烷基雙馬來醯亞胺等。
如上述之馬來醯亞胺化合物(C1)可單獨使用1種，亦可組合2種以上來使用。
又，前述馬來醯亞胺化合物(C1)可使用市售物。具體而言，例如可使用大和化成工業股份公司製之BMI-1000(4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺)、大和化成工業股份公司製之BMI-2300(聚苯甲烷馬來醯亞胺)、大和化成工業股份公司製之BMI-3000(間伸苯基雙馬來醯亞胺)、大和化成工業股份公司製之BMI-4000(雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺)、大和化成工業股份公司製之BMI-5100(3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺)、大和化成工業股份公司製之BMI-7000(4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺)、日本化藥股份公司製之MIR-3000-70T(聯苯芳烷基型馬來醯亞胺化合物)、大和化成工業股份公司製之BMI-TMH(1,6'-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷等。又，長鏈烷基雙馬來醯亞胺可使用Designer Molercules Inc.製之BMI-1700、BMI-1500及BMI-689等。
・苯并㗁𠯤化合物(C2) 前述苯并㗁𠯤化合物(C2)是分子內具有苯并㗁𠯤環之化合物，可舉苯并㗁𠯤樹脂等。前述苯并㗁𠯤化合物(C2)可舉例如分子內具有酚肽結構之苯并㗁𠯤化合物(酚肽型苯并㗁𠯤化合物)、分子內具有烯基之苯并㗁𠯤化合物、雙酚F型苯并㗁𠯤化合物及二胺基二苯甲烷(DDM)型苯并㗁𠯤化合物等。前述苯并㗁𠯤化合物(C2)更具體而言，可舉3,3'-(亞甲基-1,4-二伸苯基)雙(3,4-二氫-2H-1,3-苯并㗁𠯤)(P-d型苯并㗁𠯤化合物)及2,2-雙(3,4-二氫-2H-3-苯基-1,3-苯并㗁𠯤)甲烷(F-a型苯并㗁𠯤化合物)等。前述苯并㗁𠯤化合物(C2)可單獨使用1種，亦可組合2種以上來使用。
前述苯并㗁𠯤化合物(C2)中，宜使用分子內具有烯基之苯并㗁𠯤化合物(C2-1)。藉由使用具有烯基之苯并㗁𠯤化合物(C2-1)，可更確實地得到一種可得到與金屬箔之密接性更優異且玻璃轉移溫度更高之硬化物的樹脂組成物。
前述烯基並無特別限定，可舉例如碳數2~6之烯基等。前述烯基具體而言，可舉乙烯基、烯丙基及丁烯基等，其中，宜為烯丙基。
又，前述具有烯基之苯并㗁𠯤化合物(C2-1)可舉例如分子內具有具烯基之苯并㗁𠯤基之化合物等。前述苯并㗁𠯤基(具烯基之苯并㗁𠯤基)可舉例如下述式(12)所示苯并㗁𠯤基及下述式(13)所示苯并㗁𠯤基等。前述分子內具有烯基之苯并㗁𠯤化合物可舉例如分子內具有下述式(12)所示苯并㗁𠯤基之苯并㗁𠯤化合物、分子內具有下述式(13)所示苯并㗁𠯤基之苯并㗁𠯤化合物、及分子內具有下述式(12)所示苯并㗁𠯤基與下述式(13)所示苯并㗁𠯤基之苯并㗁𠯤化合物等。分子內具有下述式(12)所示苯并㗁𠯤基之苯并㗁𠯤化合物可舉例如下述式(14)所示苯并㗁𠯤化合物等。
[化學式12]
式(12)中，R 43表示烯基，p是R 43之取代度的平均值，為1~4，且宜為1。
[化學式13]
式(13)中，R 44表示烯基。
[化學式14]
式(14)中，R 45及R 46分別獨立表示烯基，X表示伸烷基，q及r分別獨立表示1~4。
前述式(12)~式(14)中之前述烯基如上述，並無特別限定，宜為烯丙基。
前述伸烷基並無特別限定，可舉例如亞甲基(methylene group)、伸乙基(ethylene group)、伸丙基(propylene group)、伸丁基(butylene group)、伸戊基(pentylene group)、伸己基(hexylene group)、伸庚基(heptylene group)、辛烷基(octane group)、二十烷基(eicosane group)及三十六烷基(hexatriacontane group)等。其中，前述伸烷基宜為亞甲基。
前述式(14)中之q是R 45之取代度的平均值，為1~4，且宜為1。又，前述式(14)中之r是R 46之取代度的平均值，為1~4，且宜為1。
前述苯并㗁𠯤化合物(C2)亦可使用市售物。例如，具有烯基之苯并㗁𠯤化合物可使用四國化成工業股份公司製之ALP-d型苯并㗁𠯤化合物等。又，3,3'-(亞甲基-1,4-二伸苯基)雙(3,4-二氫-2H-1,3-苯并㗁𠯤)可使用四國化成工業股份公司製之P-d型苯并㗁𠯤化合物等。
・其他反應性化合物 此外，前述反應性化合物(C)除了選自於前述馬來醯亞胺化合物(C1)及前述苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者之外，亦可包含有其他反應性化合物(C3)。前述其他反應性化合物(C3)可舉例如烯丙基化合物、丙烯酸酯化合物、甲基丙烯酸酯化合物、聚丁二烯化合物及苯乙烯化合物等乙烯基化合物、苊化合物、氰酸酯化合物、環氧化合物以及活性酯化合物等。
前述烯丙基化合物是分子中具有烯丙基之化合物，可舉例如三聚異氰酸三烯丙酯(TAIC)等之三聚異氰酸三烯丙酯化合物、二烯丙基雙酚化合物及酞酸二烯丙酯(DAP)等。
前述丙烯酸酯化合物是分子中具有丙烯醯基之化合物，可舉例如分子中具有1個丙烯醯基之單官能丙烯酸酯化合物、及分子中具有2個以上丙烯醯基之多官能丙烯酸酯化合物等。前述單官能丙烯酸酯化合物可舉例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯及丙烯酸丁酯等。前述多官能丙烯酸酯化合物可舉例如三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯等之二丙烯酸酯化合物等。
前述甲基丙烯酸酯化合物是分子中具有甲基丙烯醯基之化合物，可舉例如分子中具有1個甲基丙烯醯基之單官能甲基丙烯酸酯化合物、及分子中具有2個以上甲基丙烯醯基之多官能甲基丙烯酸酯化合物等。前述單官能甲基丙烯酸酯化合物可舉例如甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯及甲基丙烯酸丁酯等。前述多官能甲基丙烯酸酯化合物可舉例如三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯(DCP)等之二甲基丙烯酸酯化合物等。
前述乙烯基化合物是分子中具有乙烯基之化合物。前述乙烯基化合物可舉分子中具有1個乙烯基之單官能乙烯基化合物(單乙烯基化合物)、及分子中具有2個以上乙烯基之多官能乙烯基化合物。前述單官能乙烯基化合物可舉例如苯乙烯化合物等。前述多官能乙烯基化合物可舉多官能芳香族乙烯基化合物及乙烯基烴系化合物等。又，前述乙烯基烴系化合物可舉例如二乙烯基苯及聚丁二烯化合物等。
前述苊化合物是分子中具有苊結構之化合物。前述苊化合物可舉例如苊、烷基苊類、鹵化苊類及苯基苊類等。前述烷基苊類可舉例如1-甲基苊、3-甲基苊、4-甲基苊、5-甲基苊、1-乙基苊、3-乙基苊、4-乙基苊、5-乙基苊等。前述鹵化苊類可舉例如1-氯苊、3-氯苊、4-氯苊、5-氯苊、1-溴苊、3-溴苊、4-溴苊、5-溴苊等。前述苯基苊類可舉例如1-苯基苊、3-苯基苊、4-苯基苊、5-苯基苊等。前述苊化合物可為如前述之分子中具有1個苊結構之單官能苊化合物，亦可為分子中具有2個以上苊結構之多官能苊化合物。
前述氰酸酯化合物是分子中具有氰氧基之化合物，可舉例如2,2-雙(4-氰酸苯酯)丙烷、雙(3,5-二甲基-4-氰酸苯酯)甲烷及2,2-雙(4-氰酸苯酯)乙烷等。
前述環氧化合物是分子中具有環氧基之化合物，可舉例如具有萘骨架之環氧化合物、具有二環戊二烯骨架之環氧化合物等。
前述活性酯化合物是分子中具有反應活性高之酯基之化合物，可舉例如苯羧酸活性酯、苯二羧酸活性酯、苯三羧酸活性酯、苯四羧酸活性酯、萘羧酸活性酯、萘二羧酸活性酯、萘三羧酸活性酯、萘四羧酸活性酯、芴羧酸活性酯、芴二羧酸活性酯、芴三羧酸活性酯及芴四羧酸活性酯等。
前述反應性化合物(C)包含前述馬來醯亞胺化合物(C1)及前述苯并㗁𠯤化合物(C2)以外之前述其他反應性化合物(C3)時，可單獨使用1種如上述之前述反應性化合物(C3)，亦可組合2種以上來使用。
(無機充填材(D)) 前述無機充填材(D)只要是可作為樹脂組成物所含有之無機充填材來使用的無機充填材，即無特別限定。前述無機充填材(D)可舉例如二氧化矽、氧化鋁、氧化鈦、氧化鎂及雲母等之金屬氧化物、氫氧化鎂及氫氧化鋁等之金屬氫氧化物、滑石、硼酸鋁、硫酸鋇、氮化鋁、氮化硼、鈦酸鋇、無水碳酸鎂等之碳酸鎂及碳酸鈣等。其中，宜為二氧化矽、氫氧化鎂及氫氧化鋁等之金屬氫氧化物、氧化鋁、氮化硼及鈦酸鋇等，且二氧化矽較佳。前述二氧化矽並無特別限定，可舉例如破碎狀二氧化矽、球狀二氧化矽及二氧化矽粒子等。
前述無機充填材(D)可為業經表面處理的無機充填材，亦可為未經表面處理的無機充填材。又，前述表面處理可舉例如由矽烷耦合劑進行之處理等。
前述矽烷耦合劑可舉例如具有選自於由乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯醯基、丙烯醯基、苯胺基、三聚異氰酸酯基、脲基、巰基、異氰酸酯基、環氧基及酸酐基所構成群組中之至少1種官能基的矽烷耦合劑等。亦即，該矽烷耦合劑可舉具有乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯醯基、丙烯醯基、苯胺基、三聚異氰酸酯基、脲基、巰基、異氰酸酯基、環氧基及酸酐基中之至少1者作為反應性官能基，而且還具有甲氧基或乙氧基等之水解性基之化合物等。
前述矽烷耦合劑可舉例如乙烯基三乙氧基矽烷及乙烯基三甲氧基矽烷等作為具有乙烯基者。前述矽烷耦合劑可舉例如對苯乙烯基三甲氧基矽烷及對苯乙烯基三乙氧基矽烷等作為具有苯乙烯基者。前述矽烷耦合劑可舉例如3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷及3-甲基丙烯醯氧基丙基乙基二乙氧基矽烷等作為具有甲基丙烯醯基者。前述矽烷耦合劑可舉例如3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷及3-丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷等作為具有丙烯醯基者。前述矽烷耦合劑可舉例如N-苯基-3-胺丙基三甲氧基矽烷及N-苯基-3-胺丙基三乙氧基矽烷等作為具有苯胺基者。
前述無機充填材(D)之平均粒徑並無特別限定，例如宜為0.05~10µm，且0.1~8µm較佳。另外，在此，平均粒徑是指體積平均粒徑。體積平均粒徑例如可藉由雷射繞射法等來測定。
(含量) 相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為1質量份以上且小於50質量份。藉由前述聚伸苯基醚化合物(A)為1質量份以上，具有可提供一種可得到除膠渣性優異之硬化物的樹脂組成物之優點。又，藉由前述聚伸苯基醚化合物(A)小於50質量份，具有可提供一種可得到與金屬箔之密接性及除膠渣性優異之硬化物的樹脂組成物之優點。
相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量宜為3~45質量份。
此外，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量宜為0.1~45質量份。藉由前述聚伸苯基醚化合物(A)為0.1質量份以上，可更確實地得到一種可得到除膠渣性優異之硬化物的樹脂組成物。又，藉由前述聚伸苯基醚化合物(A)為45質量份以下，可更確實地得到一種可得到與金屬箔之密接性及除膠渣性優異之硬化物的樹脂組成物。
相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量的下限值較宜為3質量份以上，且5質量份以上更佳。又，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量的上限值宜為40質量份以下，且30質量份以下較佳。
又，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(B)之含量宜為10~70質量份。藉由前述聚伸苯基醚化合物(B)為10質量份以上，可更確實地得到一種可得到與金屬箔之密接性及相對介電常數優異之硬化物的樹脂組成物。藉由前述聚伸苯基醚化合物(B)為70質量份以下，可更確實地得到一種可得到除膠渣性優異之硬化物的樹脂組成物。
相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(B)之含量的下限值較宜為15質量份以上，且20質量份以上更佳。又，前述聚伸苯基醚化合物(B)之含量的上限值較宜為65質量份以下，且60質量份以下更佳。
此外，前述反應性化合物(C)之含量並無特別限定，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，宜為10~80質量份。藉由前述反應性化合物(C)之含量為10質量份以上，可更確實地得到一種可得到玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。藉由前述反應性化合物(C)之含量為80質量份以下，可更確實地得到一種可得到相對介電常數優異之硬化物的樹脂組成物。
相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述反應性化合物(C)之含量的下限值較宜為15質量份以上，且20質量份以上更佳。又，前述反應性化合物(C)之含量的上限值較宜為75質量份以下，且70質量份以下更佳。
前述反應性化合物(C)包含前述馬來醯亞胺化合物(C1)時，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述馬來醯亞胺化合物(C1)之含量宜為10~70質量份。藉由設為上述範圍，具有可更確實地得到一種可得到相對介電常數優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物之優點。
相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述馬來醯亞胺化合物(C1)之含量的下限值較宜為15質量份以上，且20質量份以上更佳。又，前述馬來醯亞胺化合物(C1)之含量的上限值較宜為65質量份以下，且60質量份以下更佳。
前述反應性化合物(C)包含前述苯并㗁𠯤化合物(C2)時，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述苯并㗁𠯤化合物(C2)之含量宜為1~70質量份以上。藉由設為上述範圍，具有可得到一種可得到玻璃轉移溫度更高之硬化物的樹脂組成物之優點。
相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述苯并㗁𠯤化合物(C2)之含量的下限值較宜為3質量份以上，且5質量份以上更佳。
在前述苯并㗁𠯤化合物(C2)之含量的上限值方面，前述反應性化合物(C)不含前述馬來醯亞胺化合物(C1)，且包含前述苯并㗁𠯤化合物(C2)時，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述苯并㗁𠯤化合物(C2)之含量較宜為60質量份以下，且50質量份以下更佳。又，前述反應性化合物(C)包含前述馬來醯亞胺化合物(C1)與前述苯并㗁𠯤化合物(C2)兩者時，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述苯并㗁𠯤化合物(C2)之含量較宜為50質量份以下，且40質量份以下更佳，20質量份以下最佳。
此外，前述反應性化合物(C)含有馬來醯亞胺化合物(C1-1)與前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)以外之馬來醯亞胺化合物(C1-2)時，相對於前述馬來醯亞胺化合物(C1)之質量100質量份(相對於前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)與前述馬來醯亞胺化合物(C1-2)之合計100質量份)，前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)之含量宜為10~90質量份，且10~80質量份較佳，25~60質量份更佳，前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)包含選自於由具有聯苯芳烷基結構之馬來醯亞胺化合物及聚苯甲烷馬來醯亞胺所構成群組中之至少1者。藉由相對於前述馬來醯亞胺化合物(C1)之合計100質量份，前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)之含量為10~90質量份，可更確實地得到一種可得到相對介電常數及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。又，吾等認為在所得樹脂組成物之硬化物中，可發揮提高所含有成分之均勻性之效果。
又，前述反應性化合物(C)除了選自於前述馬來醯亞胺化合物(C1)及前述苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者之外，還包含前述其他反應性化合物(C3)時，相對於前述反應性化合物(C)之質量100質量份，前述其他反應性化合物(C3)之含量宜為1~40質量份，且1~20質量份較佳。
前述無機填充材(D)之含量並無特別限定，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，宜為10~250質量份。藉由前述無機填充材(D)之含量為10質量份以上，具有可得到一種可得到尺寸穩定性更優異之硬化物的樹脂組成物之優點。藉由前述無機充填材之含量為250質量份以下，具有可得到一種可得到成型性更優異之硬化物的樹脂組成物之優點。
相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述無機填充材(D)之含量的下限值較宜為40質量份以上，且60質量份以上更佳。又，前述無機填充材(D)之含量的上限值較宜為200質量份以下，且180質量份以下更佳。
(其他成分) 本實施形態之樹脂組成物亦可在不損及本發明效果之範圍內，視需求含有聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)、前述反應性化合物(C)及無機填充材(D)以外之成分(其他成分)。本實施形態之樹脂組成物所含有之其他成分不僅如上述之無機充填材，還可更包含例如反應引發劑、硬化促進劑、觸媒、聚合阻滯劑、聚合抑制劑、分散劑、調平劑、矽烷耦合劑、消泡劑、抗氧化劑、熱穩定劑、抗靜電劑、紫外線吸收劑、染料或顏料及助滑劑等之添加劑。
本實施形態之樹脂組成物如上述，亦可含有反應引發劑。前述樹脂組成物即使為不含有反應引發劑者，硬化反應仍得以進行。然而，依製程條件有時會很難維持高溫直到硬化進行，因此亦可添加反應引發劑。前述反應引發劑只要是可促進前述樹脂組成物之硬化反應者，即無特別限定，可舉例如過氧化物及有機偶氮化合物等。前述過氧化物可舉例如過氧化二異丙苯、α,α'-雙(三級丁基過氧基-間異丙基)苯、2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧基)-3-己炔及過氧化苯甲醯等。又，前述有機偶氮化合物可舉例如偶氮雙異丁腈等。又，可視需求併用羧酸金屬鹽等。藉由如此進行，可進一步促進硬化反應。該等之中，宜使用α,α'-雙(三級丁基過氧基-間異丙基)苯。由於α,α'-雙(三級丁基過氧基-間異丙基)苯的反應引發溫度比較高，因此可抑制在預浸體乾燥時等之無須硬化之時間點下的硬化反應之促進，從而可抑制樹脂組成物之保存性降低。此外，由於α,α'-雙(三級丁基過氧基-間異丙基)苯的揮發性低，因此在預浸體乾燥時或保存時不會揮發，穩定性良好。又，反應引發劑可單獨使用1種，亦可組合2種以上來使用。
本實施形態之樹脂組成物如上述，亦可含有硬化促進劑。前述硬化促進劑只要是可促進前述樹脂組成物之硬化反應者，即無特別限定。前述硬化促進劑具體而言，可舉咪唑類及其衍生物、有機磷系化合物、二級胺類及三級胺類等之胺類、四級銨鹽、有機硼系化合物及金屬皂等。前述咪唑類可舉例如2-乙基-4-甲基咪唑、2-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑及1-苄基-2-甲基咪唑等。又，前述有機磷系化合物可舉三苯膦、二苯膦、苯膦、三丁膦及三甲膦等。又，前述胺類可舉例如二甲基苄胺、三伸乙二胺、三乙醇胺及1,8-二氮雜-雙環(5,4,0)十一烯-7(DBU)等。又，前述四級銨鹽可舉四丁基溴化銨等。又，前述有機硼系化合物可舉例如2-乙基-4-甲基咪唑・四苯基硼酸鹽等之四苯基硼鹽、及四苯基鏻・乙基三苯基硼酸鹽等之四取代鏻・四取代硼酸鹽等。又，前述金屬皂是指脂肪酸金屬鹽，可為直鏈狀脂肪酸金屬鹽，亦可為環狀脂肪酸金屬鹽。前述金屬皂具體而言，可舉碳數6~10之直鏈狀脂肪族金屬鹽及環狀脂肪族金屬鹽等。更具體而言，可舉例如由硬脂酸、月桂酸、蓖蔴油酸及辛酸等之直鏈狀脂肪酸或環烷酸等之環狀脂肪酸與鋰、鎂、鈣、鋇、銅及鋅等之金屬所構成之脂肪族金屬鹽等。例如，可舉辛酸鋅等。前述硬化促進劑可單獨使用1種，亦可組合2種以上來使用。
本實施形態之樹脂組成物如上述，亦可含有矽烷耦合劑。矽烷耦合劑可直接含於前述樹脂組成物中，亦可作為預先對前述無機充填材進行表面處理時使用之矽烷耦合劑來含有。其中，前述矽烷耦合劑以作為預先對無機充填材進行表面處理時使用之矽烷耦合劑來含有為佳。又，以作為預先對無機充填材進行表面處理時使用之矽烷耦合劑來含有，而且矽烷耦合劑還直接含於樹脂組成物中為較佳。又，在預浸體的情況下，亦可於該預浸體中作為預先對纖維質基材進行表面處理時使用之矽烷耦合劑來含有。前述矽烷耦合劑可舉例如與上述之對前述無機充填材進行表面處理時使用之矽烷耦合劑相同之物。
本實施形態之樹脂組成物如上述，亦可含有阻燃劑。藉由含有阻燃劑，可提高樹脂組成物之硬化物的阻燃性。前述阻燃劑並無特別限定。具體而言，在使用溴系阻燃劑等之鹵素系阻燃劑之領域中，例如宜為熔點為300℃以上之伸乙基二五溴苯、伸乙基雙四溴醯亞胺、氧化十溴二苯、十四溴二苯氧基苯及可與前述聚合性化合物反應之溴苯乙烯系化合物。吾等認為藉由使用鹵素系阻燃劑，可抑制在高溫時鹵素之脫離，從而可抑制耐熱性降低。又，在要求無鹵素之領域中，有時也會使用含磷之阻燃劑(磷系阻燃劑)。前述磷系阻燃劑並無特別限定，可舉例如磷酸酯系阻燃劑、膦氮烯系阻燃劑、雙二苯基膦氧化物系阻燃劑及次膦酸鹽系阻燃劑。磷酸酯系阻燃劑之具體例可舉二甲苯基磷酸酯(dixylenyl phosphate)之縮合磷酸酯。膦氮烯系阻燃劑之具體例可舉苯氧基膦氮烯。雙二苯基膦氧化物系阻燃劑之具體例可舉伸茬基雙二苯基膦氧化物。次膦酸鹽系阻燃劑之具體例可舉例如二烷基次膦酸鋁鹽之次膦酸金屬鹽。前述阻燃劑可單獨使用1種所例示之各阻燃劑，亦可組合2種以上來使用。
(用途) 前述樹脂組成物如後述，可在製造預浸體時使用。又，前述樹脂組成物可在形成附樹脂之金屬箔及附樹脂之薄膜所具備之樹脂層以及覆金屬積層板及配線板所具備之絕緣層時使用。又，前述樹脂組成物如上述，可得到低相對介電常數等之低介電特性優異的硬化物。因此，前述樹脂組成物適宜用來形成天線用配線板或毫米波雷達天線基板等之對應高頻的配線板所具備之絕緣層。亦即，前述樹脂組成物適宜作為對應高頻的配線板製造用。
(製造方法) 製造前述樹脂組成物的方法並無特別限定，可舉例如將前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)、前述反應性化合物(C)及前述無機充填材(D)以成為預定含量之方式進行混合的方法等。又，要得到包含有機溶劑之清漆狀組成物時，可舉後述方法等。
接著，針對使用本實施形態之樹脂組成物的預浸體、覆金屬積層板、配線板、附樹脂之金屬箔及附樹脂之薄膜，一邊參照圖式一邊進行說明。另外，在各圖式中，各符號表示1:預浸體、2:樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物、3:纖維質基材、11:覆金屬積層板、12:絕緣層、13:金屬箔、14:配線、21:配線板、31:附樹脂之金屬箔、32、42:樹脂層、41:附樹脂之薄膜、43:支持薄膜。
[預浸體] 圖1是顯示本發明實施形態之預浸體1之一例的概略剖面圖。
如圖1所示，本實施形態之預浸體1具備前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2及纖維質基材3。該預浸體1具備前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2及存在於前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2之中的纖維質基材3。
另外，在本實施形態中，半硬化物是指使樹脂組成物在可進一步硬化之程度上硬化至中途之狀態者。亦即，半硬化物是樹脂組成物呈半硬化狀態(經B階段化)者。例如，當樹脂組成物加熱時，剛開始黏度會緩慢地下降，然後會開始硬化，黏度又緩慢地上升。此時，半硬化可舉從黏度開始上升後至完全硬化前之期間的狀態等。
使用本實施形態之樹脂組成物得到的預浸體可為如上述之具備前述樹脂組成物之半硬化物者，又，亦可為具備未經硬化之前述樹脂組成物本身者。亦即，可為具備前述樹脂組成物之半硬化物(B階段之前述樹脂組成物)與纖維質基材的預浸體，亦可為具備硬化前之前述樹脂組成物(A階段之前述樹脂組成物)與纖維質基材的預浸體。又，前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物亦可為前述樹脂組成物經乾燥或加熱乾燥者。
製造前述預浸體時，為了浸潤至用以形成預浸體之基材即纖維質基材3，前述樹脂組成物2大多是調製成清漆狀來使用。亦即，前述樹脂組成物2通常大多是調製成清漆狀的樹脂清漆。所述清漆狀樹脂組成物(樹脂清漆)例如可依以下方式進行調製。
首先，將可溶解於有機溶劑之各成分投入有機溶劑而使其溶解。此時，亦可視需求進行加熱。然後，添加視需求使用之不溶解於有機溶劑之成分，並使用球磨機、珠磨機、行星式混合器、輥磨機等，使其分散至成為預定的分散狀態為止，藉此調製清漆狀樹脂組成物。在此使用之有機溶劑只要是可使前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)等溶解且不阻礙硬化反應者，即無特別限定。具體而言，可舉例如甲苯或甲基乙基酮(MEK)等。
前述纖維質基材具體而言，可舉例如玻璃布、芳醯胺布、聚酯布、玻璃不織布、芳醯胺不織布、聚酯不織布、紙漿紙及棉絨紙。另外，若使用玻璃布，便可得到機械強度優異的積層板，尤宜為經扁平處理加工之玻璃布。前述扁平處理加工具體而言，可舉例如在適當壓力下以壓輥將玻璃布連續加壓，將紗線(yarn)壓縮成扁平的方法。另外，一般所使用之纖維質基材的厚度例如為0.01mm以上且0.3mm以下。又，構成前述玻璃布之玻璃纖維並無特別限定，可舉例如Q玻璃、NE玻璃、E玻璃、S玻璃、T玻璃、L玻璃及L2玻璃等。又，前述纖維質基材之表面亦可業經矽烷耦合劑進行表面處理。該矽烷耦合劑並無特別限定，可舉例如分子內具有選自於由乙烯基、丙烯醯基、甲基丙烯醯基、苯乙烯基、胺基及環氧基所構成群組中之至少1種的矽烷耦合劑等。
前述預浸體的製造方法只要可製造前述預浸體，即無特別限定。具體而言，製造前述預浸體時，上述本實施形態之樹脂組成物如上述，大多是調製成清漆狀作為樹脂清漆來使用。
製造預浸體1的方法具體而言，可舉使前述樹脂組成物2，例如使已調製成清漆狀之樹脂組成物2浸潤至纖維質基材3後進行乾燥的方法。前述樹脂組成物2可藉由浸漬及塗佈等浸潤至前述纖維質基材3。亦可視需求重複複數次進行浸潤。又，此時，亦可藉由使用組成或濃度不同之複數種樹脂組成物重複浸潤，調整成最終希望的組成及浸潤量。
已浸潤前述樹脂組成物(樹脂清漆)2的纖維質基材3可在所期望之加熱條件下，例如40℃以上且180℃以下，加熱1分鐘以上且10分鐘以下。藉由加熱，可得到硬化前(A階段)或半硬化狀態(B階段)之預浸體1。另外，藉由前述加熱，可使有機溶劑從前述樹脂清漆揮發，減少或去除有機溶劑。
本實施形態之樹脂組成物是一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。因此，具備該樹脂組成物或該樹脂組成物之半硬化物的預浸體是一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的預浸體。並且，該預浸體可適宜製造一種具備絕緣層的配線板，且前述絕緣層包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
[覆金屬積層板] 圖2是顯示本發明實施形態之覆金屬積層板11之一例的概略剖面圖。
如圖2所示，本實施形態之覆金屬積層板11具有包含前述樹脂組成物之硬化物的絕緣層12與設置於前述絕緣層12上的金屬箔13。前述覆金屬積層板11可舉例如由絕緣層12與金屬箔13所構成之覆金屬積層板等，前述絕緣層12包含圖1所示預浸體1之硬化物，前述金屬箔13積層於前述絕緣層12之上下兩面或單面。又，前述絕緣層12可為由前述樹脂組成物之硬化物所構成者，亦可為由前述預浸體之硬化物所構成者。又，前述金屬箔13的厚度會因應對於最終得到的配線板所要求之性能等而不同，並無特別限定。前述金屬箔13的厚度可因應所期望之目的適當設定，例如宜為0.2~70µm。又，前述金屬箔13可舉例如銅箔及鋁箔等，當前述金屬箔較薄時，為提升處理性，亦可為具備剝離層及載體的附載體之銅箔。
製造前述覆金屬積層板11的方法只要可製造前述覆金屬積層板11，即無特別限定。具體而言，可舉使用前述預浸體1來製作覆金屬積層板11的方法。該方法可舉以下方法等：取1片前述預浸體1或層疊多片前述預浸體1，接著於其上下兩面或單面層疊銅箔等之金屬箔13，並將前述金屬箔13及前述預浸體1加熱加壓成形進行積層一體化，藉此來製作兩面覆有金屬箔或單面覆有金屬箔之積層板11。亦即，前述覆金屬積層板11是在前述預浸體1積層前述金屬箔13後進行加熱加壓成形而製得。又，前述加熱加壓的條件可根據前述覆金屬積層板11的厚度或前述預浸體1中所含之樹脂組成物的種類等適當設定。例如，可將溫度設為170~230℃，壓力設為2~4MPa，時間設為60~150分鐘。又，前述覆金屬積層板亦可不使用預浸體來製造。例如，可舉將清漆狀樹脂組成物塗佈於金屬箔上，於金屬箔上形成包含樹脂組成物之層後進行加熱加壓的方法等。
本實施形態之樹脂組成物是一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。因此，具備包含該樹脂組成物之硬化物的絕緣層的覆金屬積層板是一種具備包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的絕緣層的覆金屬積層板。
又，本實施形態之預浸體是一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的預浸體。因此，具備包含該預浸體之硬化物的絕緣層的覆金屬積層板是一種具備包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的絕緣層的覆金屬積層板。
並且，上述覆金屬積層板可適宜製造一種具備絕緣層的配線板，且前述絕緣層包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
[配線板] 圖3是顯示本發明實施形態之配線板21之一例的概略剖面圖。
如圖3所示，本實施形態之配線板21具有包含前述樹脂組成物之硬化物的絕緣層12與設置於前述絕緣層12之上下兩面或單面的配線14。前述配線板21可舉例如由絕緣層12與配線14所構成之配線板等，前述絕緣層12是將圖1所示預浸體1硬化來使用，前述配線14積層於前述絕緣層12之上下兩面或單面，且是將前述金屬箔13局部去除而形成。又，前述絕緣層12可為由前述樹脂組成物之硬化物所構成者，亦可為由前述預浸體之硬化物所構成者。
製造前述配線板21的方法只要可製造前述配線板21，即無特別限定。具體而言，可舉使用前述預浸體1來製作配線板21的方法等。該方法可舉例如將以上述方式製作之覆金屬積層板11之表面的前述金屬箔13進行蝕刻加工等來形成配線，藉此來製作於前述絕緣層12之表面設置有配線作為電路的配線板21的方法等。亦即，前述配線板21是藉由將前述覆金屬積層板11之表面的前述金屬箔13局部去除來形成電路而製得。又，形成電路的方法除了上述方法以外，還可舉例如利用半加成法(SAP：Semi Additive Process)或改良半加成法(MSAP：Modified Semi Additive Process)來形成電路等。
前述配線板21是一種具備絕緣層12的配線板，且前述絕緣層12包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
[附樹脂之金屬箔] 圖4是顯示本發明實施形態之附樹脂之金屬箔31之一例的概略剖面圖。
如圖4所示，本實施形態之附樹脂之金屬箔31具備包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物的樹脂層32及金屬箔13。該附樹脂之金屬箔31於前述樹脂層32之表面上具有金屬箔13。亦即，該附樹脂之金屬箔31具備前述樹脂層32及與前述樹脂層32積層的金屬箔13。又，前述附樹脂之金屬箔31亦可在前述樹脂層32與前述金屬箔13之間具備其他層。
前述樹脂層32可為如上述之包含前述樹脂組成物之半硬化物者，又，亦可為包含未經硬化之前述樹脂組成物者。亦即，前述附樹脂之金屬箔31可為具備包含前述樹脂組成物之半硬化物(B階段之前述樹脂組成物)的樹脂層與金屬箔的附樹脂之金屬箔，亦可為具備包含硬化前之前述樹脂組成物(A階段之前述樹脂組成物)的樹脂層與金屬箔的附樹脂之金屬箔。又，前述樹脂層只要包含有前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物即可，至於纖維質基材可含或可不含。又，前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物亦可為前述樹脂組成物經乾燥或加熱乾燥者。又，前述纖維質基材可使用與預浸體之纖維質基材相同之物。
前述金屬箔可以不作限定地使用可用於覆金屬積層板或附樹脂之金屬箔的金屬箔。前述金屬箔可舉例如銅箔及鋁箔等。
前述附樹脂之金屬箔31亦可視需求具備覆蓋薄膜等。藉由具備覆蓋薄膜，可防止異物混入等。前述覆蓋薄膜並無特別限定，可舉例如聚烯烴薄膜、聚酯薄膜、聚甲基戊烯薄膜及於該等薄膜設置脫模劑層而形成之薄膜等。
製造前述附樹脂之金屬箔31的方法只要可製造前述附樹脂之金屬箔31，即無特別限定。前述附樹脂之金屬箔31的製造方法可舉藉由將上述清漆狀樹脂組成物(樹脂清漆)塗佈於金屬箔13上進行加熱來製造的方法等。清漆狀樹脂組成物例如可藉由使用棒塗機而塗佈於金屬箔13上。經塗佈之樹脂組成物例如可在40℃以上且180℃以下、0.1分鐘以上且10分鐘以下的條件下加熱。經加熱之樹脂組成物是作為未硬化之樹脂層32形成於前述金屬箔13上。另外，藉由前述加熱，可使有機溶劑從前述樹脂清漆揮發，減少或去除有機溶劑。
本實施形態之樹脂組成物是一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。因此，具備包含該樹脂組成物或該樹脂組成物之半硬化物的樹脂層的附樹脂之金屬箔是一種具備可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂層的附樹脂之金屬箔。並且，該附樹脂之金屬箔可在製造一種具備絕緣層的配線板時使用，且前述絕緣層包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。例如，可藉由積層至配線板上，來製造多層配線板。作為使用所述附樹脂之金屬箔得到的配線板，可得到一種具備絕緣層的配線板，且前述絕緣層包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
[附樹脂薄膜] 圖5是顯示本發明實施形態之附樹脂之薄膜41之一例的概略剖面圖。
如圖5所示，本實施形態之附樹脂之薄膜41具備包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物的樹脂層42及支持薄膜43。該附樹脂之薄膜41具備前述樹脂層42及與前述樹脂層42積層的支持薄膜43。又，前述附樹脂之薄膜41亦可在前述樹脂層42與前述支持薄膜43之間具備其他層。
前述樹脂層42可為如上述之包含前述樹脂組成物之半硬化物者，又，亦可為包含未經硬化之前述樹脂組成物者。亦即，前述附樹脂之薄膜41可為具備包含前述樹脂組成物之半硬化物(B階段之前述樹脂組成物)的樹脂層與支持薄膜的附樹脂之薄膜，亦可為具備包含硬化前之前述樹脂組成物(A階段之前述樹脂組成物)的樹脂層與支持薄膜的附樹脂之薄膜。又，前述樹脂層只要包含有前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物即可，至於纖維質基材可含或可不含。又，前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物亦可為前述樹脂組成物經乾燥或加熱乾燥者。又，纖維質基材可使用與預浸體之纖維質基材相同之物。
前述支持薄膜43可以不作限定地使用可用於附樹脂之薄膜的支持薄膜。前述支持薄膜可舉例如聚酯薄膜、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜、聚醯亞胺薄膜、聚乙二醯脲薄膜、聚醚醚酮薄膜、聚苯硫醚薄膜、聚醯胺薄膜、聚碳酸酯薄膜及聚芳酯薄膜等之電絕緣性薄膜等。
前述附樹脂之薄膜41亦可視需求具備覆蓋薄膜等。藉由具備覆蓋薄膜，可防止異物混入等。前述覆蓋膜薄並無特別限定，可舉例如聚烯烴薄膜、聚酯薄膜及聚甲基戊烯薄膜等。
前述支持薄膜及前述覆蓋薄膜亦可為視需求施行過消光處理、電暈處理、脫模處理及粗化處理等之表面處理者。
製造前述附樹脂之薄膜41的方法只要可製造前述附樹脂之薄膜41，即無特別限定。前述附樹脂之薄膜41的製造方法可舉例如藉由將上述清漆狀樹脂組成物(樹脂清漆)塗佈於支持薄膜43上進行加熱來製造的方法等。清漆狀樹脂組成物例如可藉由使用棒塗機而塗佈於支持薄膜43上。經塗佈之樹脂組成物例如可在40℃以上且180℃以下、0.1分鐘以上且10分鐘以下的條件下加熱。經加熱之樹脂組成物是作為未硬化之樹脂層42形成於前述支持薄膜43上。另外，藉由前述加熱，可使有機溶劑從前述樹脂清漆揮發，減少或去除有機溶劑。
本實施形態之樹脂組成物是一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。因此，具備包含該樹脂組成物或該樹脂組成物之半硬化物的樹脂層的附樹脂之薄膜是一種具備可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂層的附樹脂之薄膜。並且，該附樹脂之薄膜可在適宜製造一種具備絕緣層的配線板時使用，且前述絕緣層包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。例如，可藉由積層至配線板上後再剝離支持薄膜，或是剝離支持薄膜後再積層至配線板上，來製造多層配線板。作為使用所述附樹脂之薄膜得到的配線板，可得到一種具備絕緣層的配線板，且前述絕緣層包含低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物。
經由以上所述，根據本發明，可提供一種可得到低介電特性、除膠渣性及與金屬箔之密接性優異且玻璃轉移溫度高之硬化物的樹脂組成物。又，根據本發明，可提供一種使用前述樹脂組成物得到的預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及配線板。
本說明書如上述，揭示了各種態樣的技術，並將其中主要的技術彙整如下。
第1態樣之樹脂組成物包含：聚伸苯基醚化合物(A)，分子內具有羥基；聚伸苯基醚化合物(B)，分子內具有不飽和雙鍵；反應性化合物(C)，包含選自於馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者；及無機充填材(D)，且相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為1質量份以上且小於50質量份。
第2態樣之樹脂組成物是在第1態樣之樹脂組成物中，前述反應性化合物(C)包含選自於由下列所構成群組中之至少1者：具有聯苯芳烷基結構之馬來醯亞胺化合物、具有苯基馬來醯亞胺基之馬來醯亞胺化合物、具有碳數6以上之烷基之馬來醯亞胺化合物、具有碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物、以及具有碳數6以上之烷基及碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物。
第3態樣之樹脂組成物是在第1或第2態樣之樹脂組成物中，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為0.1~45質量份。
第4態樣之樹脂組成物是在第1至第3中任一態樣之樹脂組成物中，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(B)之含量為10~70質量份。
第5態樣之樹脂組成物是在第1至第4中任一態樣之樹脂組成物中，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述反應性化合物(C)之含量為10~80質量份。
第6態樣之樹脂組成物是在第1至第5中任一態樣之樹脂組成物中，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述無機填充材(D)為10~250質量份。
第7態樣之樹脂組成物是在第1至第6中任一態樣之樹脂組成物中，前述反應性化合物(C)包含馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)。
第8態樣之樹脂組成物是在第1至第7中任一態樣之樹脂組成物中，前述苯并㗁𠯤化合物(C2)包含具有烯基之苯并㗁𠯤化合物(C2-1)。
第9態樣之預浸體具備：第1至第8中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及纖維質基材。
第10態樣之附樹脂之薄膜具備：樹脂層，包含第1至第8中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜。
第11態樣之附樹脂之金屬箔具備：樹脂層，包含第1至第8中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔。
第12態樣之覆金屬積層板具備：絕緣層，包含第1至第8中任一態樣之樹脂組成物之硬化物；及金屬箔。
第13態樣之覆金屬積層板具備：絕緣層，包含第9態樣之預浸體之硬化物；及金屬箔。
第14態樣之配線板具備：絕緣層，包含第1至第8中任一態樣之樹脂組成物之硬化物；及配線。
第15態樣之配線板具備：絕緣層，包含第9態樣之預浸體之硬化物；及配線。
以下，藉由實施例來更具體說明本發明，但本發明之範圍不受該等所限定。 [實施例]
[實施例1~12及比較例1~6] 首先，針對在本實施例中調製預浸體時使用之各成分進行說明。
(聚伸苯基醚化合物(A)) PPE：分子內具有羥基之聚伸苯基醚化合物(SABIC Innovative Plastics公司製之SA90，末端羥基數2個，數量平均分子量Mn1700，酚當量(羥基當量)850g/eq) (聚伸苯基醚化合物(B)) 改質PPE：分子末端具有乙烯基苄基(ethenyl benzyl group)之聚伸苯基醚化合物(苯乙烯改質聚伸苯基醚)(三菱瓦斯化學股份公司製之OPE-1200，數量平均分子量Mn1200，乙烯基苄基之官能基當量670g/eq) (反應性化合物(C)) 馬來醯亞胺化合物1：聯苯芳烷基型雙馬來醯亞胺化合物(日本化藥股份公司製之MIR-3000-70MT，雙馬來醯亞胺化合物，馬來醯亞胺基之官能基當量275g/eq) 馬來醯亞胺化合物2：3,3'-二甲基-5,5'-二乙基-4,4'-二苯甲烷雙馬來醯亞胺(日本化藥股份公司製之BMI-5100，雙馬來醯亞胺化合物，雙馬來醯亞胺基之官能基當量221g/eq) 馬來醯亞胺化合物3：具有碳數6以上之烷基及碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物(Designer Molercules Inc.製之BMI-689) 苯并㗁𠯤化合物1：3,3'-(亞甲基-1,4-二伸苯基)雙(3,4-二氫-2H-1,3-苯并㗁𠯤)(四國化成工業股份公司製之P-d型苯并㗁𠯤化合物，苯并㗁𠯤基之官能基當量217g/eq) 苯并㗁𠯤化合物2：分子內具有烯基即烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(前述式(14)所示，X為亞甲基，R 45及R 46為烯丙基，q及r為1之苯并㗁𠯤化合物(四國化成工業股份公司製之ALP-d型苯并㗁𠯤化合物，苯并㗁𠯤基之官能基當量244g/eq) (無機充填材(D)) SC2300-SVJ：業經乙烯基矽烷進行過表面處理的球狀二氧化矽(股份公司Admatechs製之SC2300-SVJ) (硬化促進劑) 2E4MZ：咪唑系硬化促進劑(2-乙基-4-甲基咪唑，四國化成工業股份公司製之2E4MZ)
(調製方法) 將無機充填材以外之成分以表1中記載之組成(質量份)添加至甲基乙基酮(MEK)，以使固體成分濃度成為60質量%，並以分散器進行攪拌及混合使其均勻化。將無機充填材以表1中記載之組成(質量份)添加至該業經均勻化之混合物，並以分散器花2小時進行攪拌及混合使其均勻化。藉由如此進行，可得到清漆狀樹脂組成物(清漆)。
接著，依以下方式得到預浸體及評價基板1(覆金屬積層板)。
使所得清漆浸潤至纖維質基材(玻璃布：日東紡績股份公司製之「2116型布」)後，以非接觸型加熱單元在150℃下加熱乾燥。藉由如此進行，去除前述清漆中之溶劑或使前述樹脂組成物半硬化，藉此便可得到預浸體(340mm×510mm)。此時，調整成藉由硬化反應構成樹脂組成物之成分對預浸體的含量(樹脂含量)成為47質量%。
接著，依以下方式得到評價基板1(覆金屬積層板)。
將所得各預浸體層疊6片，並於其兩側配置銅箔(三井金屬礦業股份公司製，厚度35µm，ST箔，單面為粗化面)，且配置成銅箔之粗化面成為預浸體側。以此為被壓體，在200℃、90分鐘、壓力2.94MPa的條件下加熱加壓，藉此得到在兩面接著有銅箔且厚度約0.6mm的覆銅積層板(評價基板1：覆金屬積層板)。
除了將所用預浸體的片數變更成8片以外，藉由與上述評價基板1相同之方法，得到在兩面接著有銅箔且厚度約0.8mm的覆銅積層板(評價基板2：覆金屬積層板)。
除了將所用預浸體的片數變更成1片以外，藉由與上述評價基板1相同之方法，得到在兩面接著有銅箔且厚度約0.1mm的覆銅積層板(評價基板3：覆金屬積層板)。
藉由以下所示方法，針對以上述方式調製之評價基板1~3(覆銅積層板)進行了評價。
[除膠渣性] 首先，藉由蝕刻去除前述評價基板1(覆銅積層板)之表面的銅箔。作為除膠渣步驟，使去除銅箔之基板以60℃浸漬於膨潤液(Atotech Japan股份公司製之Swelling Dip Securiganth P)中5分鐘，接著以80℃浸漬於過錳酸鉀水溶液(Atotech Japan股份公司製之Concentrate Compact CP)中10分鐘後，進行中和處理。在所述除膠渣步驟前後，分別測定基板之重量，算出除膠渣步驟所得之重量減少量(除膠渣步驟前之基板之重量-除膠渣步驟後之基板之重量)，而且還從其重量減少量算出每1mm 2之重量減少量(mg/mm 2)。從該每1mm 2之重量減少量依以下方式進行評價。
每1mm 2之重量減少量若為小於15mg/mm 2，則評價為「A(×)」，若為15mg/mm 2以上且小於30mg/mm 2，則評價為「B (○)」，若為30mg/mm 2以上且小於45mg/mm 2，則評價為「C (◎)」，若為45mg/mm 2以上，則評價為「D(×)」。
另外，從不易清除膠渣這點來看，前述「A(×)」不佳，又，從因為清除過多樹脂而無法維持通孔等之形狀這點來看，前述「D(×)」不佳。相對於此，從維持通孔等之形狀，且可去除膠渣這點來看，「B (○)」及「C (◎)」為佳，且從這點來看，「C (◎)」較佳。
[相對介電常數(Dk)] 將藉由蝕刻從前述評價基板2(覆銅積層板)去除銅箔之未包覆板作為試驗片，以空腔共振器微擾法(cavity resonator perturbation method)測定在1GHz下的相對介電常數(Dk)。具體而言，使用Hewlett-Packard公司製之「Impedance/Material Analyzer 4291A」，依據IPC-TM-650 2.5.5.9，測定前述未包覆板(評價基板2所具備之絕緣層)在1GHz下的相對介電常數(Dk)。另外，相對介電常數若為3.4以下即良好。
[玻璃轉移溫度(Tg)] 將藉由蝕刻從前述評價基板2(覆銅積層板)去除銅箔之未包覆板作為試驗片，使用SEIKO INSTRUMENTS股份公司製之黏彈性分光計「DMS6100」測定前述未包覆板(評價基板2所具備之絕緣層)之玻璃轉移溫度(Tg)。此時，利用彎曲模數將頻率設為10Hz進行動態黏彈性測定(DMA)，將在升溫速度5℃/分鐘的條件下從室溫升溫至280℃時之tanδ顯示極大值的溫度設為玻璃轉移溫度Tg(℃)。另外，玻璃轉移溫度若為240℃以上即良好。
[剝離強度] 從前述評價基板3剝離銅箔，遵循JIS C6481測定此時的剝離強度。具體而言，藉由拉伸試驗機以50mm/分鐘之速度從前述評價基板3剝離銅箔，並測定此時的剝離強度(N/mm)。
上述評價之結果顯示於表1。
[表1]
由表1可知，在如下樹脂組成物的情況下(實施例1~12)，可得到低介電特性、除膠渣性及剝離強度優異且玻璃轉移溫度高之硬化物，前述樹脂組成物包含：聚伸苯基醚化合物(A)，分子內具有羥基；聚伸苯基醚化合物(B)，分子內具有不飽和雙鍵；反應性化合物(C)，包含選自於馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者；及無機充填材(D)，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為1質量份以上且小於50質量份。
相對於此，可知在不含前述聚伸苯基醚化合物(A)的情況下(比較例1)，除膠渣性差。又，可知在不含前述聚伸苯基醚化合物(B)的情況下(比較例2)，剝離強度低，除膠渣性差。此外，可知在不含前述反應性化合物(C)的情況下(比較例3)，玻璃轉移溫度變低。
可知在即使包含有前述聚伸苯基醚化合物(A)及前述聚伸苯基醚化合物(B)，但相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為50質量份以上的情況下(比較例4~6)，除膠渣性差。
從上述比較例1、2及比較例4~6與實施例1~12(尤其是實施例1~3及實施例5)的比較可知，相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量必須為1質量份以上且小於50質量份。
又，從實施例3與實施例4的比較可知，在包含具有烯基之苯并㗁𠯤化合物(C2-1)作為前述苯并㗁𠯤化合物(C2)的情況下(實施例4)，可得到剝離強度更優異且玻璃轉移溫度更高之硬化物。
又，比較實施例8~10、12，可知在反應性化合物(C)包含前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)與前述馬來醯亞胺化合物(C1-1)以外之馬來醯亞胺化合物(C1-2)作為馬來醯亞胺化合物(C1)的情況下(實施例8、12)，可得到就相對介電常數、剝離強度及玻璃轉移溫度方面平衡良好且優異的硬化物。
本申請案是以已於2022年7月20日提申之日本專利申請案特願2022-115729號為基礎，且其內容包含在本申請案中。
為了闡述本發明，在前述中一邊參照具體例或圖式等，一邊透過實施形態適當且充分說明了本發明，惟應知悉，只要是所屬技術領域中具有通常知識者，便可輕易地做到變更及/或改良前述實施形態。從而，所屬技術領域中具有通常知識者所實施的變更形態或改良形態只要不是脫離申請專利範圍所記載之請求項的權利範圍的層級的形態，該變更形態或該改良形態就可解釋為有包括在該請求項的權利範圍內。
產業上之可利用性 本發明在涉及電子材料或使用其之各種器件的技術領域中，具有廣泛的產業上之可利用性。
1:預浸體 2:樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物 3:纖維質基材 11:覆金屬積層板 12:絕緣層 13:金屬箔 14:配線 21:配線板 31:附樹脂之金屬箔 32,42:樹脂層 41:附樹脂之薄膜 43:支持薄膜
圖1是顯示本發明實施形態之預浸體之一例的概略剖面圖。 圖2是顯示本發明實施形態之覆金屬積層板之一例的概略剖面圖。 圖3是顯示本發明實施形態之配線板之一例的概略剖面圖。 圖4是顯示本發明實施形態之附樹脂之金屬箔之一例的概略剖面圖。 圖5是顯示本發明實施形態之附樹脂之薄膜之一例的概略剖面圖。
1:預浸體
2:樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物
3:纖維質基材

Claims (15)

  1. 一種樹脂組成物，包含： 聚伸苯基醚化合物(A)，分子內具有羥基； 聚伸苯基醚化合物(B)，分子內具有不飽和雙鍵； 反應性化合物(C)，包含選自於馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)中之至少1者；及 無機充填材(D)，且 相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)與前述聚伸苯基醚化合物(B)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為1質量份以上且小於50質量份。
  2. 如請求項1之樹脂組成物，其中前述反應性化合物(C)包含選自於由下列所構成群組中之至少1者：具有聯苯芳烷基結構之馬來醯亞胺化合物、具有苯基馬來醯亞胺基之馬來醯亞胺化合物、具有碳數6以上之烷基之馬來醯亞胺化合物、具有碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物、以及具有碳數6以上之烷基及碳數6以上之伸烷基之馬來醯亞胺化合物。
  3. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(A)之含量為0.1~45質量份。
  4. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述聚伸苯基醚化合物(B)之含量為10~70質量份。
  5. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述反應性化合物(C)之含量為10~80質量份。
  6. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述聚伸苯基醚化合物(A)、前述聚伸苯基醚化合物(B)及前述反應性化合物(C)之合計100質量份，前述無機填充材(D)為10~250質量份。
  7. 如請求項1之樹脂組成物，其中前述反應性化合物(C)包含馬來醯亞胺化合物(C1)及苯并㗁𠯤化合物(C2)。
  8. 如請求項1之樹脂組成物，其中前述苯并㗁𠯤化合物(C2)包含具有烯基之苯并㗁𠯤化合物(C2-1)。
  9. 一種預浸體，具備：如請求項1至8中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及纖維質基材。
  10. 一種附樹脂之薄膜，具備：樹脂層，包含如請求項1至8中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜。
  11. 一種附樹脂之金屬箔，具備：樹脂層，包含如請求項1至8中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔。
  12. 一種覆金屬積層板，具備：絕緣層，包含如請求項1至8中任一項之樹脂組成物之硬化物；及金屬箔。
  13. 一種覆金屬積層板，具備：絕緣層，包含如請求項9之預浸體之硬化物；及金屬箔。
  14. 一種配線板，具備：絕緣層，包含如請求項1至8中任一項之樹脂組成物之硬化物；及配線。
  15. 一種配線板，具備：絕緣層，包含如請求項9之預浸體之硬化物；及配線。
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