JP2024070465A - 樹脂組成物、プリプレグ、樹脂付きフィルム、樹脂付き金属箔、金属張積層板、及び配線板 - Google Patents

Abstract

【課題】比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物を提供することを目的とする。また、本発明は、前記樹脂組成物を用いて得られる、プリプレグ、樹脂付きフィルム、樹脂付き金属箔、金属張積層板、及び配線板を提供することを目的とする。
【解決手段】炭素－炭素不飽和二重結合を分子中に有するポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）とを含み、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、下記式（１）で表される構造単位を所定量で分子中に有する樹脂組成物である。
【化１】

式（１）中、Ｒ_１は、アルキル基、又はアリール基を示す。
【選択図】なし

Description

本発明は、樹脂組成物、プリプレグ、樹脂付きフィルム、樹脂付き金属箔、金属張積層板、及び配線板に関する。

各種電子機器は、情報処理量の増大に伴い、搭載される半導体デバイスの、高集積化、配線の高密度化、及び多層化等の実装技術が急速に進展している。また、各種電子機器に用いられる配線板としては、例えば、車載用途におけるミリ波レーダ基板等の、高周波対応の配線板であることが求められる。各種電子機器において用いられる配線板の絶縁層を構成するための基板材料には、信号の伝送速度を高め、信号伝送時の損失を低減させるために、比誘電率及び誘電正接が低いことが求められる。

比誘電率及び誘電正接の低い基板材料としては、例えば、ポリフェニレンエーテルを含む樹脂組成物等が挙げられ、より具体的には、特許文献１に記載の樹脂組成物等が挙げられる。

特許文献１には、数平均分子量が１０００～７０００であるエテニルベンジル化したポリフェニレンエーテルと架橋型硬化剤とを含むポリフェニレンエーテル樹脂組成物が記載されている。特許文献１によれば、分子量の小さいポリフェニレンエーテルを用いても、誘電特性を低下させることなく耐熱性の高い積層板を得ることができるポリフェニレンエーテル樹脂組成物が得られる旨が開示されている。

特表２００６－５１６２９７号公報

配線板等を製造する際に用いられる金属張積層板及び樹脂付き金属箔は、絶縁層だけではなく、前記絶縁層上に金属箔を備える。また、配線板も、絶縁層だけではなく、前記絶縁層上に、配線が備えられる。そして、前記配線としては、前記金属張積層板等に備えられる金属箔由来の配線等が挙げられる。

近年、特に携帯通信端末やノート型ＰＣ等の小型携帯機器の多機能化、高性能化、薄型化・小型化が急速に進んでいる。これに伴い、これらの製品に用いられる配線板においても、導体配線の微細化、導体配線層の多層化、薄型化、機械特性等の高性能化が要求されている。特に、配線板の薄型化が進むにつれ、配線板に半導体チップを搭載した半導体パッケージに反りが発生し、実装不良が発生しやすくなるという問題がある。配線板に半導体チップを搭載した半導体パッケージの反りを抑制するために、前記絶縁層は、熱膨張係数（熱膨張率）の低いことが求められる。よって、配線板の絶縁層を構成するための基板材料には、熱膨張係数の低い硬化物が得られることが求められる。また、配線板の薄型化に伴い、インピーダンスの整合のしやすさの観点から、配線板を構成する絶縁層は、比誘電率が低いことも求められている。

本発明は、かかる事情に鑑みてなされた発明であって、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物を提供することを目的とする。また、本発明は、前記樹脂組成物を用いて得られる、プリプレグ、樹脂付きフィルム、樹脂付き金属箔、金属張積層板、及び配線板を提供することを目的とする。

本発明者は、種々検討した結果、上記目的は、以下の本発明により達成されることを見出した。

本発明の一態様に係る樹脂組成物は、炭素－炭素不飽和二重結合を分子中に有するポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）とを含み、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、下記式（１）で表される構造単位と、下記式（２）～（５）で表される構造単位から選択される少なくとも１種とを分子中に有し、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）における、下記式（１）で表される構造単位に含まれるＳｉ原子の数の、下記式（１）～（５）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率が、７０％以上１００％未満であり、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）における、下記式（２）～（４）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数の、下記式（１）～（５）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率が、０％超２０％以下である樹脂組成物である。

式（１）中、Ｒ_１は、アルキル基、又はアリール基を示す。

式（２）中、Ｒ_２は、アルキル基、又はアリール基を示す。

本発明によれば、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物を提供することができる。また、本発明によれば、前記樹脂組成物を用いて得られる、プリプレグ、樹脂付きフィルム、樹脂付き金属箔、金属張積層板、及び配線板が提供される。

図１は、本発明の実施形態に係るプリプレグの一例を示す概略断面図である。 図２は、本発明の実施形態に係る金属張積層板の一例を示す概略断面図である。 図３は、本発明の実施形態に係る配線板の一例を示す概略断面図である。 図４は、本発明の実施形態に係る樹脂付き金属箔の一例を示す概略断面図である。 図５は、本発明の実施形態に係る樹脂付きフィルムの一例を示す概略断面図である。

以下、本発明に係る実施形態について説明するが、本発明は、これらに限定されるものではない。

［樹脂組成物］
本発明の一実施形態に係る樹脂組成物は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、後述するポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）とを含む樹脂組成物である。

（ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ））
前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）は、炭素－炭素不飽和二重結合を分子中に有するポリフェニレンエーテル化合物であれば、特に限定されない。前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）としては、例えば、炭素－炭素不飽和二重結合を末端に有するポリフェニレンエーテル化合物等が挙げられ、より具体的には、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基により末端変性された変性ポリフェニレンエーテル化合物等の、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基を分子末端に有するポリフェニレンエーテル化合物等が挙げられる。

前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基としては、例えば、下記式（６）で表される基及び下記式（７）で表される基等が挙げられる。すなわち、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）としては、例えば、下記式（６）で表される基及び下記式（７）で表される基から選択される少なくとも１種を分子中に有するポリフェニレンエーテル化合物等が挙げられる。

式（６）中、ｐは、０～１０を示す。Ａｒは、アリーレン基を示す。Ｒ_３～Ｒ_５は、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_３～Ｒ_５は、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。Ｒ_３～Ｒ_５は、水素原子又はアルキル基を示す。なお、前記式（６）において、ｐが０である場合は、Ａｒがポリフェニレンエーテルに直接結合していることを示す。

前記アリーレン基は、特に限定されない。このアリーレン基としては、例えば、フェニレン基等の単環芳香族基や、ナフタレン環等の多環芳香族である多環芳香族基等が挙げられる。また、このアリーレン基には、芳香族環に結合する水素原子が、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基等の官能基で置換された誘導体も含む。

前記アルキル基は、特に限定されず、例えば、炭素数１～１８のアルキル基が好ましく、炭素数１～１０のアルキル基がより好ましい。具体的には、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、及びデシル基等が挙げられる。

式（７）中、Ｒ_６は、水素原子又はアルキル基を示す。前記アルキル基は、特に限定されず、例えば、炭素数１～１８のアルキル基が好ましく、炭素数１～１０のアルキル基がより好ましい。具体的には、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、及びデシル基等が挙げられる。

前記式（６）で表される基としては、例えば、下記式（８）で表されるビニルベンジル基（エテニルベンジル基）等が挙げられる。また、前記式（７）で表される基としては、例えば、アクリロイル基及びメタクリロイル基等が挙げられる。

前記置換基としては、より具体的には、ｏ－エテニルベンジル基、ｍ－エテニルベンジル基、及びｐ－エテニルベンジル基等のビニルベンジル基（エテニルベンジル基）、ビニルフェニル基、アクリロイル基、及びメタクリロイル基等が挙げられる。前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）は、前記置換基として、１種を有するものであってもよいし、２種以上有するものであってもよい。前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）は、例えば、ｏ－エテニルベンジル基、ｍ－エテニルベンジル基、及びｐ－エテニルベンジル基等のいずれかを有するものであってもよいし、これらを２種又は３種有するものであってもよい。

前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）は、ポリフェニレンエーテル鎖を分子中に有しており、例えば、下記式（９）で表される繰り返し単位を分子中に有していることが好ましい。

式（９）において、ｔは、１～５０を示す。また、Ｒ_７～Ｒ_１０は、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_７～Ｒ_１０は、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。また、Ｒ_７～Ｒ_１０は、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。この中でも、水素原子及びアルキル基が好ましい。

Ｒ_７～Ｒ_１０において、挙げられた各官能基としては、具体的には、以下のようなものが挙げられる。

アルキル基は、特に限定されないが、例えば、炭素数１～１８のアルキル基が好ましく、炭素数１～１０のアルキル基がより好ましい。具体的には、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、及びデシル基等が挙げられる。

アルケニル基は、特に限定されないが、例えば、炭素数２～１８のアルケニル基が好ましく、炭素数２～１０のアルケニル基がより好ましい。具体的には、例えば、ビニル基、アリル基、及び３－ブテニル基等が挙げられる。

アルキニル基は、特に限定されないが、例えば、炭素数２～１８のアルキニル基が好ましく、炭素数２～１０のアルキニル基がより好ましい。具体的には、例えば、エチニル基、及びプロパ－２－イン－１－イル基（プロパルギル基）等が挙げられる。

アルキルカルボニル基は、アルキル基で置換されたカルボニル基であれば、特に限定されないが、例えば、炭素数２～１８のアルキルカルボニル基が好ましく、炭素数２～１０のアルキルカルボニル基がより好ましい。具体的には、例えば、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、イソブチリル基、ピバロイル基、ヘキサノイル基、オクタノイル基、及びシクロヘキシルカルボニル基等が挙げられる。

アルケニルカルボニル基は、アルケニル基で置換されたカルボニル基であれば、特に限定されないが、例えば、炭素数３～１８のアルケニルカルボニル基が好ましく、炭素数３～１０のアルケニルカルボニル基がより好ましい。具体的には、例えば、アクリロイル基、メタクリロイル基、及びクロトノイル基等が挙げられる。

アルキニルカルボニル基は、アルキニル基で置換されたカルボニル基であれば、特に限定されないが、例えば、炭素数３～１８のアルキニルカルボニル基が好ましく、炭素数３～１０のアルキニルカルボニル基がより好ましい。具体的には、例えば、プロピオロイル基等が挙げられる。

前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、特に限定されず、具体的には、５００～５０００であることが好ましく、８００～４０００であることがより好ましく、１０００～３０００であることがさらに好ましい。なお、ここで、重量平均分子量及び数平均分子量は、一般的な分子量測定方法で測定したものであればよく、具体的には、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）を用いて測定した値等が挙げられる。また、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）が、前記式（９）で表される繰り返し単位を分子中に有している場合、ｔは、ポリフェニレンエーテル化合物の重量平均分子量及び数平均分子量がこのような範囲内になるような数値であることが好ましい。具体的には、ｔは、１～５０であることが好ましい。

前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の重量平均分子量及び数平均分子量が上記範囲内であると、ポリフェニレンエーテルの有する優れた低誘電特性を有し、硬化物の耐熱性により優れるだけではなく、成形性にも優れたものとなる。このことは、以下のことによると考えられる。通常のポリフェニレンエーテルでは、その重量平均分子量及び数平均分子量が上記範囲内であると、比較的低分子量のものであるので、耐熱性が低下する傾向がある。この点、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）は、末端に不飽和二重結合を１個以上有するので、硬化反応が進行することで、硬化物の耐熱性が充分に高いものが得られると考えられる。また、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の重量平均分子量及び数平均分子量が上記範囲内であると、比較的低分子量のものであるので、成形性にも優れると考えられる。よって、このようなポリフェニレンエーテル化合物は、硬化物の耐熱性により優れるだけではなく、成形性にも優れたものが得られると考えられる。

前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）における、ポリフェニレンエーテル化合物１分子当たりの、分子末端に有する、前記置換基の平均個数（末端官能基数）は、特に限定されない。具体的には、１～５個であることが好ましく、１～３個であることがより好ましく、１．５～３個であることがさらに好ましい。この末端官能基数が少なすぎると、硬化物の耐熱性としては充分なものが得られにくい傾向がある。また、末端官能基数が多すぎると、反応性が高くなりすぎ、例えば、樹脂組成物の保存性が低下したり、樹脂組成物の流動性が低下してしまう等の不具合が発生するおそれがある。すなわち、このようなポリフェニレンエーテル化合物を用いると、流動性不足等により、例えば、多層成形時にボイドが発生する等の成形不良が発生し、信頼性の高いプリント配線板が得られにくいという成形性の問題が生じるおそれがある。

なお、ポリフェニレンエーテル化合物の末端官能基数は、ポリフェニレンエーテル化合物１モル中に存在する全てのポリフェニレンエーテル化合物の１分子あたりの、前記置換基の平均値を表した数値等が挙げられる。この末端官能基数は、例えば、得られたポリフェニレンエーテル化合物に残存する水酸基数を測定して、前記置換基を有する前の（変性前の）ポリフェニレンエーテルの水酸基数からの減少分を算出することによって、測定することができる。この変性前のポリフェニレンエーテルの水酸基数からの減少分が、末端官能基数である。そして、ポリフェニレンエーテル化合物に残存する水酸基数の測定方法は、ポリフェニレンエーテル化合物の溶液に、水酸基と会合する４級アンモニウム塩（テトラエチルアンモニウムヒドロキシド）を添加し、その混合溶液のＵＶ吸光度を測定することによって、求めることができる。

前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の固有粘度は、特に限定されない。具体的には、０．０３～０．１２ｄｌ／ｇであればよいが、０．０４～０．１１ｄｌ／ｇであることが好ましく、０．０６～０．０９５ｄｌ／ｇであることがより好ましい。この固有粘度が低すぎると、分子量が低い傾向があり、低比誘電率や低誘電正接等の低誘電性が得られにくい傾向がある。また、固有粘度が高すぎると、粘度が高く、充分な流動性が得られず、硬化物の成形性が低下する傾向がある。よって、ポリフェニレンエーテル化合物の固有粘度が上記範囲内であれば、優れた、硬化物の耐熱性及び成形性を実現できる。

なお、ここでの固有粘度は、２５℃の塩化メチレン中で測定した固有粘度であり、より具体的には、例えば、０．１８ｇ／４５ｍｌの塩化メチレン溶液（液温２５℃）を、粘度計で測定した値等である。この粘度計としては、例えば、Ｓｃｈｏｔｔ社製のＡＶＳ５００ Ｖｉｓｃｏ Ｓｙｓｔｅｍ等が挙げられる。

前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）としては、例えば、下記式（１０）で表されるポリフェニレンエーテル化合物、及び下記式（１１）で表されるポリフェニレンエーテル化合物等が挙げられる。また、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）としては、これらのポリフェニレンエーテル化合物を単独で用いてもよいし、この２種のポリフェニレンエーテル化合物を組み合わせて用いてもよい。

式（１０）及び式（１１）中、Ｒ_１１～Ｒ_１８並びにＲ_１９～Ｒ_２６は、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_１１～Ｒ_１８並びにＲ_１９～Ｒ_２６は、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。また、Ｒ_１１～Ｒ_１８並びにＲ_１９～Ｒ_２６は、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。Ｘ_１及びＸ_２は、それぞれ独立している。すなわち、Ｘ_１とＸ_２とは、同一の基であってもよいし、異なる基であってもよい。Ｘ_１及びＸ_２は、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基を示す。Ａ及びＢは、それぞれ、下記式（１２）及び下記式（１３）で表される繰り返し単位を示す。また、式（１１）中、Ｙは、炭素数２０以下の直鎖状、分岐状、又は環状の炭化水素を示す。

式（１２）及び式（１３）中、ｍ及びｎは、それぞれ、０～２０を示す。Ｒ_２７～Ｒ_３０並びにＲ_３１～Ｒ_３４は、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_２７～Ｒ_３０並びにＲ_３１～Ｒ_３４は、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。また、Ｒ_２７～Ｒ_３０並びにＲ_３１～Ｒ_３４は、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。

前記式（１０）で表されるポリフェニレンエーテル化合物、及び前記式（１１）で表されるポリフェニレンエーテル化合物は、上記構成を満たす化合物であれば特に限定されない。具体的には、前記式（１０）及び前記式（１１）において、Ｒ_１１～Ｒ_１８並びにＲ_１９～Ｒ_２６は、上述したように、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_１１～Ｒ_１８並びにＲ_１９～Ｒ_２６は、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。また、Ｒ_１１～Ｒ_１８並びにＲ_１９～Ｒ_２６は、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。この中でも、水素原子及びアルキル基が好ましい。

式（１２）及び式（１３）中、ｍ及びｎは、それぞれ、上述したように、０～２０を示すことが好ましい。また、ｍ及びｎは、ｍとｎとの合計値が、１～３０となる数値を示すことが好ましい。よって、ｍは、０～２０を示し、ｎは、０～２０を示し、ｍとｎとの合計は、１～３０を示すことがより好ましい。また、Ｒ_２７～Ｒ_３０並びにＲ_３１～Ｒ_３４は、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_２７～Ｒ_３０並びにＲ_３１～Ｒ_３４は、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。また、Ｒ_２７～Ｒ_３０並びにＲ_３１～Ｒ_３４は、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。この中でも、水素原子及びアルキル基が好ましい。

Ｒ_１１～Ｒ_３４は、上記式（９）におけるＲ_７～Ｒ_１０と同じである。

前記式（１１）中において、Ｙは、上述したように、炭素数２０以下の直鎖状、分岐状、又は環状の炭化水素である。Ｙとしては、例えば、下記式（１４）で表される基等が挙げられる。

前記式（１４）中、Ｒ_３５及びＲ_３６は、それぞれ独立して、水素原子、又はアルキル基を示す。前記アルキル基としては、例えば、メチル基等が挙げられる。また、式（１４）で表される基としては、例えば、メチレン基、メチルメチレン基、及びジメチルメチレン基等が挙げられ、この中でも、ジメチルメチレン基が好ましい。

前記式（１０）及び前記式（１１）中において、Ｘ_１及びＸ_２は、それぞれ独立して、炭素－炭素二重結合を有する置換基である。なお、前記式（１０）で表されるポリフェニレンエーテル化合物及び前記式（１１）で表されるポリフェニレンエーテル化合物において、Ｘ_１及びＸ_２は、同一の基であってもよいし、異なる基であってもよい。

前記式（１０）で表されるポリフェニレンエーテル化合物のより具体的な例示としては、例えば、下記式（１５）で表されるポリフェニレンエーテル化合物等が挙げられる。

前記式（１１）で表されるポリフェニレンエーテル化合物のより具体的な例示としては、例えば、下記式（１６）で表されるポリフェニレンエーテル化合物、及び下記式（１７）で表されるポリフェニレンエーテル化合物等が挙げられる。

上記式（１５）～式（１７）において、ｍ及びｎは、上記式（１２）及び上記式（１３）におけるｍ及びｎと同じである。また、上記式（１５）及び上記式（１６）において、Ｒ_３～Ｒ_５、ｐ及びＡｒは、上記式（６）におけるＲ_３～Ｒ_５、ｐ及びＡｒと同じである。また、上記式（１６）及び上記式（１７）において、Ｙは、上記式（１１）におけるＹと同じである。また、上記式（１７）において、Ｒ_６は、上記式（７）におけるＲ_６と同じである。

本実施形態において用いられるポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の合成方法は、炭素－炭素不飽和二重結合を分子中に有するポリフェニレンエーテル化合物を合成できれば、特に限定されない。この方法としては、具体的には、ポリフェニレンエーテルに、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物を反応させる方法等が挙げられる。

前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物としては、例えば、前記式（６）～式（８）で表される置換基とハロゲン原子とが結合された化合物等が挙げられる。前記ハロゲン原子としては、具体的には、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子、及びフッ素原子が挙げられ、この中でも、塩素原子が好ましい。前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物としては、より具体的には、ｏ－クロロメチルスチレン、ｐ－クロロメチルスチレン、及びｍ－クロロメチルスチレン等が挙げられる。前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。例えば、ｏ－クロロメチルスチレン、ｐ－クロロメチルスチレン、及びｍ－クロロメチルスチレンを単独で用いてもよいし、２種又は３種を組み合わせて用いてもよい。

原料であるポリフェニレンエーテルは、最終的に、所定のポリフェニレンエーテル化合物を合成することができるものであれば、特に限定されない。具体的には、２，６－ジメチルフェノールと２官能フェノール及び３官能フェノールの少なくともいずれか一方とからなるポリフェニレンエーテルやポリ（２，６－ジメチル－１，４－フェニレンオキサイド）等のポリフェニレンエーテルを主成分とするもの等が挙げられる。また、２官能フェノールとは、フェノール性水酸基を分子中に２個有するフェノール化合物であり、例えば、テトラメチルビスフェノールＡ等が挙げられる。また、３官能フェノールとは、フェノール性水酸基を分子中に３個有するフェノール化合物である。

前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の合成方法は、上述した方法が挙げられる。具体的には、上記のようなポリフェニレンエーテルと、前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物とを溶媒に溶解させ、攪拌する。そうすることによって、ポリフェニレンエーテルと、前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物とが反応し、本実施形態で用いられるポリフェニレンエーテル化合物が得られる。

前記反応の際、アルカリ金属水酸化物の存在下で行うことが好ましい。そうすることによって、この反応が好適に進行すると考えられる。このことは、アルカリ金属水酸化物が、脱ハロゲン化水素剤、具体的には、脱塩酸剤として機能するためと考えられる。すなわち、アルカリ金属水酸化物が、ポリフェニレンエーテルのフェノール基と、前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物とから、ハロゲン化水素を脱離させ、そうすることによって、ポリフェニレンエーテルのフェノール基の水素原子の代わりに、前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基が、フェノール基の酸素原子に結合すると考えられる。

アルカリ金属水酸化物は、脱ハロゲン化剤として働きうるものであれば、特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウム等が挙げられる。また、アルカリ金属水酸化物は、通常、水溶液の状態で用いられ、具体的には、水酸化ナトリウム水溶液として用いられる。

反応時間や反応温度等の反応条件は、前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物等によっても異なり、上記のような反応が好適に進行する条件であれば、特に限定されない。具体的には、反応温度は、室温～１００℃であることが好ましく、３０～１００℃であることがより好ましい。また、反応時間は、０．５～２０時間であることが好ましく、０．５～１０時間であることがより好ましい。

反応時に用いる溶媒は、ポリフェニレンエーテルと、前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物とを溶解させることができ、ポリフェニレンエーテルと、前記炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合された化合物との反応を阻害しないものであれば、特に限定されない。具体的には、トルエン等が挙げられる。

上記の反応は、アルカリ金属水酸化物だけではなく、相間移動触媒も存在した状態で反応させることが好ましい。すなわち、上記の反応は、アルカリ金属水酸化物及び相間移動触媒の存在下で反応させることが好ましい。そうすることによって、上記反応がより好適に進行すると考えられる。このことは、以下のことによると考えられる。相間移動触媒は、アルカリ金属水酸化物を取り込む機能を有し、水のような極性溶剤の相と、有機溶剤のような非極性溶剤の相との両方の相に可溶で、これらの相間を移動することができる触媒であることによると考えられる。具体的には、アルカリ金属水酸化物として、水酸化ナトリウム水溶液を用い、溶媒として、水に相溶しない、トルエン等の有機溶剤を用いた場合、水酸化ナトリウム水溶液を、反応に供されている溶媒に滴下しても、溶媒と水酸化ナトリウム水溶液とが分離し、水酸化ナトリウムが、溶媒に移行しにくいと考えられる。そうなると、アルカリ金属水酸化物として添加した水酸化ナトリウム水溶液が、反応促進に寄与しにくくなると考えられる。これに対して、アルカリ金属水酸化物及び相間移動触媒の存在下で反応させると、アルカリ金属水酸化物が相間移動触媒に取り込まれた状態で、溶媒に移行し、水酸化ナトリウム水溶液が、反応促進に寄与しやすくなると考えられる。このため、アルカリ金属水酸化物及び相間移動触媒の存在下で反応させると、上記反応がより好適に進行すると考えられる。

相間移動触媒は、特に限定されないが、例えば、テトラ－ｎ－ブチルアンモニウムブロマイド等の第４級アンモニウム塩等が挙げられる。

本実施形態で用いられる樹脂組成物には、前記ポリフェニレンエーテル化合物としては、上記のようにして得られたポリフェニレンエーテル化合物を含むことが好ましい。

（ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ））
前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、下記式（１）で表される構造単位（Ｔ^３構造）と、下記式（２）～（５）で表される構造単位［下記式（２）で表される構造単位（Ｔ^２構造）、下記式（３）で表される構造単位（Ｑ^２構造）、下記式（４）で表される構造単位（Ｑ^３構造）、及び下記式（５）で表される構造単位（Ｑ^４構造）からなる群］から選択される少なくとも１種とを分子中に有する。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）における、下記式（１）で表される構造単位に含まれるＳｉ原子の数の、下記式（１）～（５）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率が、７０％以上１００％未満である。すなわち、前記Ｔ^３構造に含まれるＳｉ原子の数の、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］が、７０％以上１００％未満である。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）における、下記式（２）～（４）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数の、下記式（１）～（５）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率が、０％超２０％以下である。すなわち、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、及び前記Ｑ^３構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数の、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］が、０％超２０％以下である。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、下記式（１）で表される構造単位を上記比率となるように分子中に有し、下記式（２）～（５）で表される構造単位から選択される少なくとも１種を上記比率となるように分子中にさらに有するポリシルセスキオキサン粒子であれば、特に限定されない。すなわち、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）において、前記Ｔ^３構造を分子中に有し、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のいずれかが上記比率となるように分子内に有していれば、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及びＱ^４構造のうち分子内に有していない構造があってもよい。また、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造を上記各比率となるように分子中に有していれば、これらの構造以外の構造を有していてもよい。

式（１）中、Ｒ_１は、アルキル基、又はアリール基を示す。

式（２）中、Ｒ_２は、アルキル基、又はアリール基を示す。

前記アルキル基は、特に限定されず、例えば、炭素数１～３０のアルキル基が好ましく、炭素数１～１８のアルキル基がより好ましい。前記アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、及びデシル基等が挙げられ、この中でも、メチル基が好ましい。また、前記アリール基は、特に限定されず、例えば、炭素数６～１０のアリール基が好ましい。前記アリール基としては、例えば、フェニル基、及びナフチル基等が挙げられ、この中でも、フェニル基が好ましい。前記Ｒ_１及びＲ_２としては、前記アルキル基が好ましく、メチル基がより好ましい。前記Ｒ_１及びＲ_２としては、これらの基のいずれかの単独であってもよいし、２種以上を組み合わせてもよい。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）において、前記Ｔ^３構造に含まれるＳｉ原子の数の、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］は、上述したように、７０％以上１００％未満であり、８０％以上１００％未満であることが好ましく、８６％以上１００％未満であることがより好ましい。前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）において、前記Ｔ^３構造が多いほど、硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる樹脂組成物が得られ、好ましい。このことは、前記Ｔ^３構造が多いほど、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）に含まれる水酸基の数が少なくなること等から、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になると考えられる。よって、前記比率［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］が上記範囲内であれば、得られる樹脂組成物の硬化物の、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低くなる傾向がある。ただ、実際には、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）には、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造等の、前記Ｔ^３構造以外の構造も分子内に有する。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）において、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、及び前記Ｑ^３構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数の、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］は、上述したように、０％超２０％以下であり、０％超１５％以下であることが好ましく、０％超１０％以下であることがより好ましい。前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）において、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、及び前記Ｑ^３構造が少ないほど、前記Ｔ^３構造が相対的に多くなり、硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる樹脂組成物が得られ、好ましい。このことは、上述と同様の理由、すなわち、前記Ｔ^３構造が多いほど、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）に含まれる水酸基の数が少なくなること等から、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になると考えられる。よって、前記比率［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］が上記範囲内であれば、得られる樹脂組成物の硬化物の、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低くなる傾向がある。

前記比率［（Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］、及び前記比率［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］の測定方法は、これらの比率を求めることができれば、特に限定されない。例えば、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の比率を、Ｔ^３構造、Ｔ^２構造、Ｑ^２構造、Ｑ^３構造、及びＱ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率として求めることができる方法を用いて、その得られた各比率から算出する方法等が挙げられる。すなわち、Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）、Ｔ^２／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）、Ｑ^２／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）、Ｑ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）、及びＱ^４／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）のそれぞれを求められる測定方法を用いて、その得られた各比率から算出する方法等が挙げられる。具体的には、以下の測定方法等が挙げられる。

まず、双極子デカップリング（Ｄｉｐｏｌａｒ Ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ：ＤＤ）法による固体^２９Ｓｉ－ＮＭＲ測定により、シリカのスペクトルを得る。得られた、シリカの固体^２９Ｓｉ－ＮＭＲスペクトルでは、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子に由来の各ピークを有するスペクトルとして得られる。また、前記シリカの固体^２９Ｓｉ－ＮＭＲスペクトルでは、ピークによっては、ピークが重なった状態になる。そして、前記シリカの固体^２９Ｓｉ－ＮＭＲスペクトルとして、ピークが重なったスペクトルとして得られた場合、このスペクトルに対して波形分離を行う。そうすることによって、前記シリカの固体^２９Ｓｉ－ＮＭＲスペクトルにおける各ピークが得られる。前記得られたスペクトルの帰属等から、得られた各ピークが、どの構造を示すピークであるかがわかる。

そして、得られた各ピークから、それぞれのピーク面積（積分面積）を求める。なお、それぞれのピーク面積は、例えば、以下のように求める。前記Ｔ^３構造のピーク面積としては、前記Ｔ^３構造を示すピークで囲まれた面積（例えば、前記Ｔ^３構造を示すピークとベースライン又はＸ軸とで囲まれた面積）を求める。他の構造のピーク面積（前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれのピーク面積）も、前記Ｔ^３構造のピーク面積と同様に求める。そして、得られた、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれのピーク面積を、ＳＴ^３、ＳＴ^２、ＳＱ^２、ＳＱ^３、及びＳＱ^４として、前記各比率を以下のように算出する。

例えば、前記Ｔ^３構造に含まれるＳｉ原子の数の、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］は、以下のように算出する。前記Ｔ^３構造のピーク面積（ＳＴ^３）を、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれのピーク面積の合計（ＳＴ^３＋ＳＴ^２＋ＳＱ^２＋ＳＱ^３＋ＳＱ^４）で除することで、前記比率［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］が得られる。すなわち、前記比率［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］は、ＳＴ^３／（ＳＴ^３＋ＳＴ^２＋ＳＱ^２＋ＳＱ^３＋ＳＱ^４）×１００（％）で算出することができる。

前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、及び前記Ｑ^３構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数の、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］は、以下のように算出する。前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、及び前記Ｑ^３構造のそれぞれのピーク面積の合計（ＳＴ^２＋ＳＱ^２＋ＳＱ^３）を、前記Ｔ^３構造、前記Ｔ^２構造、前記Ｑ^２構造、前記Ｑ^３構造、及び前記Ｑ^４構造のそれぞれのピーク面積の合計（ＳＴ^３＋ＳＴ^２＋ＳＱ^２＋ＳＱ^３＋ＳＱ^４）で除することで、前記比率［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］が得られる。すなわち、前記比率［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］は、（ＳＴ^２＋ＳＱ^２＋ＳＱ^３）／（ＳＴ^３＋ＳＴ^２＋ＳＱ^２＋ＳＱ^３＋ＳＱ^４）×１００（％）で算出することができる。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の構造は、特に限定されず、例えば、完全かご型構造及び部分開裂かご型構造等の不完全かご型構造等のかご型構造、はしご型構造、及びランダム構造等が挙げられる。前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）としては、これらの構造のうち単独で含むものであってもよいし、２種以上を組み合わせて含むものであってもよい。また、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、この中でも、ランダム構造のポリシルセスキオキサンを含むことが好ましい。前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）としては、例えば、ランダム構造のポリシルセスキオキサンを主成分（例えば、５０質量％超等）として含み、他の構造のポリシルセスキオキサンを副成分（例えば、５０質量％未満等）として含むポリシルセスキオキサン粒子や、ランダム構造のポリシルセスキオキサンからなるポリシルセスキオキサン粒子等が挙げられる。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の粒子径は、特に限定されないが、例えば、体積平均粒子径で、０．０１～１０μｍであることが好ましく、０．１～５μｍであることがより好ましい。前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の粒子径が上記範囲内であれば、硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる樹脂組成物が得られる。なお、ここでの体積平均粒子径は、動的光散乱法等の公知の方法で測定される粒子径分布から算出することができる。例えば、粒度計（ベックマン・コールター株式会社製のマルチサイザー３）等によって、測定することができる。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の水酸基当量は、特に限定されないが、例えば、３００～３０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、５００～２５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の水酸基当量が上記範囲内であれば、硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる樹脂組成物が得られる。ここでの水酸基当量は、例えば、製品の規格値等からわかる。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、表面処理されたポリシルセスキオキサン粒子であってもよいし、表面処理されていないポリシルセスキオキサン粒子であってもよい。また、前記表面処理としては、例えば、シランカップリング剤による処理等が挙げられる。

前記シランカップリング剤としては、特に限定されず、例えば、ビニル基、スチリル基、メタクリロイル基、アクリロイル基、フェニルアミノ基、イソシアヌレート基、ウレイド基、メルカプト基、イソシアネート基、エポキシ基、及び酸無水物基からなる群から選ばれる少なくとも１種の官能基を有するシランカップリング剤等が挙げられる。すなわち、このシランカップリング剤は、反応性官能基として、ビニル基、スチリル基、メタクリロイル基、アクリロイル基、フェニルアミノ基、イソシアヌレート基、ウレイド基、メルカプト基、イソシアネート基、エポキシ基、及び酸無水物基のうち、少なくとも１つを有し、さらに、メトキシ基やエトキシ基等の加水分解性基を有する化合物等が挙げられる。

前記シランカップリング剤としては、ビニル基を有するものとして、例えば、ビニルトリエトキシシラン、及びビニルトリメトキシシラン等が挙げられる。前記シランカップリング剤としては、スチリル基を有するものとして、例えば、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、及びｐ－スチリルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記シランカップリング剤としては、メタクリロイル基を有するものとして、例えば、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、及び３－メタクリロキシプロピルエチルジエトキシシラン等が挙げられる。前記シランカップリング剤としては、アクリロイル基を有するものとして、例えば、３－アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、及び３－アクリロキシプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。前記シランカップリング剤としては、フェニルアミノ基を有するものとして、例えば、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン及びＮ－フェニル－３－アミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。

前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）としては、例えば、ＴＡＴ製の、ＢＱ１５１０－ＳＢ、ＢＱ１５１０－ＳＳＢ、及びＢＱＱ１５１０等が挙げられる。

（熱硬化性樹脂（Ｃ））
前記樹脂組成物には、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と反応する熱硬化性樹脂（Ｃ）を含んでいてもよい。また、前記樹脂組成物には、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）を含んでいなくてもよいが、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）を含むことが好ましい。

前記熱硬化性樹脂（Ｃ）は、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と反応して、前記樹脂組成物の硬化に寄与する熱硬化性樹脂であれば、特に限定されない。ここで前記熱硬化性樹脂（Ｃ）とは、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と反応して、前記樹脂組成物の硬化に寄与する化合物であって、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とは異なる化合物である。前記熱硬化性樹脂（Ｃ）としては、例えば、マレイミド化合物（Ｃ１）、炭化水素系化合物、エポキシ化合物、メタクリレート化合物、アクリレート化合物、シアン酸エステル化合物、活性エステル化合物、アリル化合物、アセナフチレン化合物、ビニル化合物、及びベンゾオキサジン化合物等が挙げられる。

前記マレイミド化合物（Ｃ１）は、前記分子中にマレイミド基を有する化合物であれば、特に限定されない。前記マレイミド化合物（Ｃ１）としては、分子中にマレイミド基を１個有する単官能マレイミド化合物、分子中にマレイミド基を２個以上有する多官能マレイミド化合物、及び変性マレイミド化合物等が挙げられる。前記変性マレイミド化合物としては、例えば、分子中の一部がアミン化合物で変性された変性マレイミド化合物、分子中の一部がシリコーン化合物で変性された変性マレイミド化合物、及び分子中の一部がアミン化合物及びシリコーン化合物で変性された変性マレイミド化合物等が挙げられる。

前記マレイミド化合物（Ｃ１）としては、例えば、インダン構造を分子中に有するマレイミド化合物（Ｃ２）等が挙げられる。前記インダン構造としては、例えば、インダン又は置換基で置換されたインダンから２個の水素を除いてできる２価の基等が挙げられ、具体的には、下記式（１８）で表される構造等が挙げられる。すなわち、前記マレイミド化合物（Ｃ２）としては、例えば、下記式（１８）で表される構造を分子中に有するマレイミド化合物等が挙げられる。なお、前記マレイミド化合物（Ｃ２）は、マレイミド基も分子中に有する。

式（１８）中、Ｒｂは、それぞれ独立している。すなわち、Ｒｂは、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよく、例えば、ｒが２又は３である場合、同一のベンゼン環に結合される２個又は３個のＲｂは、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。Ｒｂは、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルオキシ基（アルコキシ基）、炭素数１～１０のアルキルチオ基、炭素数６～１０のアリール基、炭素数６～１０のアリールオキシ基、炭素数６～１０のアリールチオ基、炭素数３～１０のシクロアルキル基、ハロゲン原子、水酸基、又はメルカプト基（チオール基）を示す。ｒは、０～３を示す。

前記マレイミド化合物（Ｃ２）としては、より具体的には、下記式（１９）で表される構造を分子中に有するマレイミド化合物等が挙げられる。

式（１９）中、Ｒａは、それぞれ独立している。すなわち、Ｒａは、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよく、例えば、ｑが２～４である場合、同一のベンゼン環に結合される２～４個のＲａは、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。Ｒａは、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルオキシ基、炭素数１～１０のアルキルチオ基、炭素数６～１０のアリール基、炭素数６～１０のアリールオキシ基、炭素数６～１０のアリールチオ基、炭素数３～１０のシクロアルキル基、ハロゲン原子、ニトロ基、水酸基、又はメルカプト基を示す。Ｒｂは、式（１９）のＲｂと同じであり、それぞれ独立して、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルオキシ基、炭素数１～１０のアルキルチオ基、炭素数６～１０のアリール基、炭素数６～１０のアリールオキシ基、炭素数６～１０のアリールチオ基、炭素数３～１０のシクロアルキル基、ハロゲン原子、ニトロ基、水酸基、又はメルカプト基を示す。ｑは、０～４を示す。ｒは、０～３を示す。ｎは、０．９５～１０を示す。

ｒは、Ｒｂの置換度の平均値であり、小さいほうが好ましく、具体的には０であることが好ましい。すなわち、Ｒｂが結合されうるベンゼン環において、Ｒｂが結合されうる位置には、水素原子が結合されていることが好ましい。ｒが０である前記マレイミド化合物（Ｃ２）は、合成しやすい。このことは、立体障害が小さくなり、芳香族環状の電子密度が高まることによると考えられる。また、前記ｒが１～３である場合には、Ｒｂは、上記の中でも、炭素数１～４のアルキル基、炭素数３～６のシクロアルキル基、及び炭素数６～１０のアリール基からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。また、Ｒａは、上記の中でも、炭素数１～４のアルキル基、炭素数３～６のシクロアルキル基、及び炭素数６～１０のアリール基からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。炭素数１～４のアルキル基、炭素数３～６のシクロアルキル基、及び炭素数６～１０のアリール基であることによって、溶剤に溶解しやくなるとともに、マレイミド基の反応性の低下を抑制することができ、好適な硬化物が得られる。このことは、マレイミド基近傍の平面性の低下、及び結晶性の低下等によると考えられる。

Ｒａ及びＲｂで示される基は、具体的には、以下の基等が挙げられる。

前記炭素数１～１０のアルキル基は、特に限定されず、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、及びデシル基等が挙げられる。

前記炭素数１～１０のアルキルオキシ基は、特に限定されず、例えば、メチルオキシ基、エチルオキシ基、プロピルオキシ基、ヘキシルオキシ基、及びデシルオキシ基等が挙げられる。

前記炭素数１～１０のアルキルチオ基は、特に限定されず、例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、プロピルチオ基、ヘキシルチオ基、及びデシルチオ基等が挙げられる。

前記炭素数６～１０のアリール基は、特に限定されず、例えば、フェニル基、及びナフチル基等が挙げられる。

前記炭素数６～１０のアリールオキシ基は、特に限定されず、例えば、フェニルオキシ基、及びナフチルオキシ基等が挙げられる。

前記炭素数６～１０のアリールチオ基は、特に限定されず、例えば、フェニルチオ基、及びナフチルチオ基等が挙げられる。

前記炭素数３～１０のシクロアルキル基は、特に限定されず、例えば、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロヘキシル基、及びシクロオクチル基等が挙げられる。

前記ハロゲン原子は、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子等が挙げられる。

ｑは、Ｒａの置換度の平均値であり、２～３であることが好ましく、２であることがより好ましい。このようなｑの前記マレイミド化合物は、合成しやすい。このことは、特にｑが２のとき、立体障害が小さくなり、芳香族環状の電子密度が高まることによると考えられる。

ｎは、繰り返し数の平均値であり、上述したように、０．９５～１０であり、０．９８～８であることが好ましく、１～７であることがより好ましく、１．１～６であることがさらに好ましい。前記式（１８）で表されるマレイミド化合物及び前記式（１９）で表されるマレイミド化合物において、繰り返し数（重合度）の平均値であるｎが０である前記マレイミド化合物の含有量が、前記マレイミド化合物全量に対して、３２質量％以下であることが好ましい。

前記マレイミド化合物は、ＧＰＣ測定により得られる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が、１～４であることが好ましく、１．１～３．８であることがより好ましく、１．２～３．６であることがさらに好ましく、１．３～３．４であることが特に好ましい。なお、前記分子量分布は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定により得られる。

前記マレイミド化合物（Ｃ２）としては、具体的には、式（２０）～式（２２）で表されるマレイミド化合物等が挙げられる。

式（２０）中、ｎは、０．９５～１０を示す。

式（２１）中、ｎは、０．９５～１０を示す。

式（２２）中、ｎは、０．９５～１０を示す。

前記マレイミド化合物（Ｃ２）の製造方法は、前記マレイミド化合物を製造することができれば、特に限定されない。前記マレイミド化合物は、具体的には、下記式（２４）で表されるアミン化合物と無水マレイン酸とを、トルエン等の有機溶媒中で、トルエンスルホン酸等の触媒の存在下で反応させる、いわゆるマレイミド化反応によって得られる。より具体的には、このマレイミド化反応後に、水洗等により未反応の無水マレイン酸や他の不純物を除去し、減圧によって溶媒を除去することによって得られる。この反応時に、脱水剤を用いてもよい。

式（２３）中、Ｒａは、それぞれ独立している。すなわち、Ｒａは、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよく、例えば、ｑが２～４である場合、同一のベンゼン環に結合される２～４個のＲａは、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。Ｒａは、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルオキシ基、炭素数１～１０のアルキルチオ基、炭素数６～１０のアリール基、炭素数６～１０のアリールオキシ基、炭素数６～１０のアリールチオ基、炭素数３～１０のシクロアルキル基、ハロゲン原子、ニトロ基、水酸基、又はメルカプト基を示す。Ｒｂは、式（１８）のＲｂと同じであり、それぞれ独立して、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数１～１０のアルキルオキシ基、炭素数１～１０のアルキルチオ基、炭素数６～１０のアリール基、炭素数６～１０のアリールオキシ基、炭素数６～１０のアリールチオ基、炭素数３～１０のシクロアルキル基、ハロゲン原子、ニトロ基、水酸基、又はメルカプト基を示す。ｑは、０～４を示す。ｒは、０～３を示す。ｎは、０．９５～１０を示す。

前記式（２３）で表されるアミン化合物は、例えば、２，６－ジメチルアニリンとα、α’－ジヒドロキシ－１，３－ジイソプロピルベンゼンとを、キシレン等の有機溶媒中で、活性白土を触媒として、反応させることによって得られる。

なお、前記マレイミド化合物（Ｃ２）としては、市販品を使用してもよい。

前記マレイミド化合物（Ｃ１）としては、前記マレイミド化合物（Ｃ２）に限定されず、前記マレイミド化合物（Ｃ２）以外のマレイミド化合物（Ｃ３）も挙げられる。前記マレイミド化合物（Ｃ２）以外のマレイミド化合物（Ｃ３）としては、例えば、分子中にマレイミド基を有し、かつ、インダン構造を分子中に有しないマレイミド化合物等が挙げられる。前記マレイミド化合物（Ｃ３）としては、例えば、分子中にマレイミド基を１個以上有し、かつ、インダン構造を分子中に有しないマレイミド化合物等が挙げられる。前記マレイミド化合物（Ｃ３）としては、具体的には、例えば、４，４’－ジフェニルメタンビスマレイミド、ポリフェニルメタンマレイミド、ｍ－フェニレンビスマレイミド、ビスフェノールＡジフェニルエーテルビスマレイミド、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジフェニルメタンビスマレイミド、４－メチル１，３－フェニレンビスマレイミド、ビフェニルアラルキル型ポリマレイミド化合物等のフェニルマレイミド化合物、及び脂肪族骨格を有するＮ－アルキルビスマレイミド化合物等が挙げられる。前記変性マレイミド化合物としては、例えば、分子中の一部がアミン化合物で変性された変性マレイミド化合物、分子中の一部がシリコーン化合物で変性された変性マレイミド化合物等が挙げられる。前記マレイミド化合物とは異なるマレイミド化合物としては、市販品を使用することもでき、例えば、日本化薬株式会社製のＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ中の固形分、ＭＩＲ－５０００－６０Ｔ中の固形分、大和化成工業株式会社製の、ＢＭＩ－４０００、ＢＭＩ－５１００、及びＤｅｓｉｇｎｅｒ Ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ Ｉｎｃ．製の、ＢＭＩ－６８９、ＢＭＩ－１５００、ＢＭＩ－３０００Ｊ、ＢＭＩ－５０００等を用いてもよい。

前記炭化水素系化合物は、熱硬化性の炭化水素系化合物であれば、特に限定されず、例えば、下記式（２４）で表される炭化水素系化合物等が挙げられる。

式（２４）中、Ｘは、芳香族環状基及び脂肪族環状基から選択される少なくとも１つを含む、炭素数６以上の炭化水素基を示す。ｎは１～１０を示す。

前記芳香族環状基としては、特に限定されないが、例えば、フェニレン基、キシリレン基、ナフチレン基、トリレン基、及びビフェニレン基等が挙げられる。前記脂肪族環状基としては、特に限定されないが、例えば、インダン構造を含む基、及びシクロオレフィン構造を含む基等が挙げられる。Ｘは、この中でも、前記芳香族環状基が好ましく、キシリレン基がより好ましい。前記炭化水素基の炭素数は、６以上であれば特に限定されないが、６～２０であることが好ましい。

前記炭化水素系化合物としては、より具体的には、下記式（２５）で表される炭化水素系化合物等が挙げられる。また、前記炭化水素系化合物は、下記式（２５）で表される炭化水素系化合物を含むことが好ましい。

式（２５）中、ｎは１～１０を示す。

前記エポキシ化合物は、分子中にエポキシ基を有する化合物であり、具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物等のビスフェノール型エポキシ化合物、フェノールノボラック型エポキシ化合物、クレゾールノボラック型エポキシ化合物、ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ化合物、ビフェニルアラルキル型エポキシ化合物、及びナフタレン環含有エポキシ化合物等が挙げられる。また、前記エポキシ化合物としては、前記各エポキシ化合物の重合体であるエポキシ樹脂も含まれる。

前記メタクリレート化合物は、分子中にメタクリロイル基を有する化合物であり、例えば、分子中にメタクリロイル基を１個有する単官能メタクリレート化合物、及び分子中にメタクリロイル基を２個以上有する多官能メタクリレート化合物等が挙げられる。前記単官能メタクリレート化合物としては、例えば、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、プロピルメタクリレート、及びブチルメタクリレート等が挙げられる。前記多官能メタクリレート化合物としては、例えば、トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート（ＤＣＰ）等のジメタクリレート化合物等が挙げられる。

前記アクリレート化合物は、分子中にアクリロイル基を有する化合物であり、例えば、分子中にアクリロイル基を１個有する単官能アクリレート化合物、及び分子中にアクリロイル基を２個以上有する多官能アクリレート化合物等が挙げられる。前記単官能アクリレート化合物としては、例えば、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、及びブチルアクリレート等が挙げられる。前記多官能アクリレート化合物としては、例えば、トリシクロデカンジメタノールジアクリレート等のジアクリレート化合物等が挙げられる。

前記シアン酸エステル化合物は、分子中にシアナト基を有する化合物であり、例えば、２，２－ビス（４－シアネートフェニル）プロパン、ビス（３，５－ジメチル－４－シアネートフェニル）メタン、及び２，２－ビス（４－シアネートフェニル）エタン等が挙げられる。

前記活性エステル化合物は、分子中に反応活性の高いエステル基を有する化合物であり、例えば、ベンゼンカルボン酸活性エステル、ベンゼンジカルボン酸活性エステル、ベンゼントリカルボン酸活性エステル、ベンゼンテトラカルボン酸活性エステル、ナフタレンカルボン酸活性エステル、ナフタレンジカルボン酸活性エステル、ナフタレントリカルボン酸活性エステル、ナフタレンテトラカルボン酸活性エステル、フルオレンカルボン酸活性エステル、フルオレンジカルボン酸活性エステル、フルオレントリカルボン酸活性エステル、及びフルオレンテトラカルボン酸活性エステル等が挙げられる。

前記アリル化合物は、分子中にアリル基を有する化合物であり、例えば、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）等のトリアリルイソシアヌレート化合物、ジアリルビスフェノール化合物、及びジアリルフタレート（ＤＡＰ）等が挙げられる。

前記アセナフチレン化合物は、分子中にアセナフチレン構造を有する化合物であり、例えば、アセナフチレン、アルキルアセナフチレン類、ハロゲン化アセナフチレン類、及びフェニルアセナフチレン類等が挙げられる。前記アルキルアセナフチレン類としては、例えば、１－メチルアセナフチレン、３－メチルアセナフチレン、４－メチルアセナフチレン、５－メチルアセナフチレン、１－エチルアセナフチレン、３－エチルアセナフチレン、４－エチルアセナフチレン、５－エチルアセナフチレン等が挙げられる。前記ハロゲン化アセナフチレン類としては、例えば、１－クロロアセナフチレン、３－クロロアセナフチレン、４－クロロアセナフチレン、５－クロロアセナフチレン、１－ブロモアセナフチレン、３－ブロモアセナフチレン、４－ブロモアセナフチレン、５－ブロモアセナフチレン等が挙げられる。前記フェニルアセナフチレン類としては、例えば、１－フェニルアセナフチレン、３－フェニルアセナフチレン、４－フェニルアセナフチレン、５－フェニルアセナフチレン等が挙げられる。前記アセナフチレン化合物としては、前記のような、分子中にアセナフチレン構造を１個有する単官能アセナフチレン化合物であってもよいし、分子中にアセナフチレン構造を２個以上有する多官能アセナフチレン化合物であってもよい。

前記ビニル化合物は、分子中にビニル基を有する化合物であり、例えば、分子中にビニル基を１個有する単官能ビニル化合物（モノビニル化合物）、及び分子中にビニル基を２個以上有する多官能ビニル化合物が挙げられる。前記多官能ビニル化合物としては、例えば、ジビニルベンゼン、炭素－炭素不飽和二重結合を分子中に有する硬化性ポリブタジエン、及び炭素－炭素不飽和二重結合を分子中に有する硬化性ブタジエン－スチレン共重合体等が挙げられる。

前記ベンゾオキサジン化合物は、分子内にベンゾオキサジン環を有する化合物であり、ベンゾオキサジン樹脂等が挙げられる。

前記熱硬化性樹脂（Ｃ）は、これらの中でも、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）等のトリアリルイソシアヌレート化合物が好ましい。また、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）は、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。すなわち、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）は、トリアリルイソシアヌレート化合物を含むことが好ましい。

前記熱硬化性樹脂（Ｃ）の重量平均分子量は、特に限定されず、例えば、１００～５０００であることが好ましく、１００～４０００であることがより好ましく、１００～３０００であることがさらに好ましい。前記熱硬化性樹脂の重量平均分子量が低すぎると、前記熱硬化性樹脂が樹脂組成物の配合成分系から揮発しやすくなるおそれがある。また、前記熱硬化性樹脂の重量平均分子量が高すぎると、樹脂組成物のワニスの粘度や、樹脂組成物をＢステージにした場合に溶融粘度が高くなりすぎて、成形性の悪化や成形後の外観悪化のおそれがある。よって、前記熱硬化性樹脂の重量平均分子量がこのような範囲内であると、硬化物の耐熱性や成形性により優れた樹脂組成物が得られる。このことは、前記樹脂組成物を好適に硬化させることができるためと考えられる。なお、ここで、重量平均分子量は、一般的な分子量測定方法で測定したものであればよく、具体的には、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）を用いて測定した値等が挙げられる。

前記熱硬化性樹脂（Ｃ）は、前記樹脂組成物の硬化時の反応に寄与する官能基の、前記熱硬化性樹脂１分子当たりの平均個数（官能基数）は、前記熱硬化性樹脂の重量平均分子量によって異なるが、例えば、１～２０個であることが好ましく、２～１８個であることがより好ましい。この官能基数が少なすぎると、硬化物の耐熱性としては充分なものが得られにくい傾向がある。また、官能基数が多すぎると、反応性が高くなりすぎ、例えば、樹脂組成物の保存性が低下したり、樹脂組成物の流動性が低下してしまう等の不具合が発生するおそれがある。

（スチレン系エラストマー（Ｄ））
前記樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、スチレン系エラストマー（Ｄ）を含んでいてもよい。また、前記樹脂組成物には、前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を含んでいなくてもよいが、前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を含むことが好ましい。

前記スチレン系エラストマー（Ｄ）は、特に限定されず、例えば、スチレン系単量体を含む単量体を重合して得られる共重合体を含むエラストマー等が挙げられる。また、前記スチレン系エラストマー（Ｄ）は、前記炭化水素系化合物（Ａ３）とは異なる化合物である。前記スチレン系エラストマー（Ｄ）としては、例えば、前記スチレン系単量体の１種以上と、前記スチレン系単量体と共重合可能な他の単量体の１種以上とを共重合させて得られる共重合体を含むエラストマー等が挙げられる。前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を構成する共重合体は、前記スチレン系単量体由来の構造を分子内に有していれば、ランダム共重合体であっても、ブロック共重合体であっても、交互共重合体であっても、グラフト共重合体であってもよい。前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を構成する共重合体としては、この中でも、ブロック共重合体、すなわち、スチレン系ブロック共重合体が好ましい。前記スチレン系ブロック共重合体は、特に限定されず、例えば、スチレン系単量体を含む単量体を重合して得られるブロック共重合体である。すなわち、前記スチレン系ブロック共重合体は、少なくとも前記スチレン系単量体由来の構造（繰り返し単位）を分子中に有するブロック共重合体である。前記スチレン系ブロック共重合体としては、例えば、前記スチレン系単量体の１種以上と、前記スチレン系単量体と共重合可能な他の単量体の１種以上とを共重合させて得られるブロック共重合体等が挙げられる。前記スチレン系ブロック共重合体は、上述したように、少なくとも前記スチレン系単量体由来の構造（繰り返し単位）を分子中に有するブロック共重合体であればよく、例えば、二元共重合体、三元共重合体、及び四元以上の共重合体等が挙げられる。なお、前記二元共重合体は、前記スチレン系単量体由来の構造（繰り返し単位）と前記共重合可能な他の単量体由来の構造（繰り返し単位）との二元共重合体である。また、前記三元共重合体としては、前記スチレン系単量体由来の構造（繰り返し単位）と前記共重合可能な他の単量体由来の構造（繰り返し単位）と前記スチレン系単量体由来の構造（繰り返し単位）との三元共重合体、及び前記共重合可能な他の単量体由来の構造（繰り返し単位）と前記スチレン系単量体由来の構造（繰り返し単位）と前記共重合可能な他の単量体由来の構造（繰り返し単位）との三元共重合体等が挙げられる。前記スチレン系共重合体としては、前記スチレン系共重合体を水添した水添スチレン系共重合体であってもよい。また、前記スチレン系共重合体としては、前記スチレン系ブロック共重合体を水添した水添スチレン系ブロック共重合体であってもよい。

前記スチレン系単量体としては、特に限定されないが、例えば、スチレン、スチレン誘導体、スチレンにおけるベンゼン環の水素原子の一部がアルキル基で置換されたもの、スチレンにおけるビニル基の水素原子の一部がアルキル基で置換されたもの、ビニルトルエン、α－メチルスチレン、ブチルスチレン、ジメチルスチレン、及びイソプロペニルトルエン等が挙げられる。前記スチレン系単量体は、これらを単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、前記共重合可能な他の単量体としては、特に限定されないが、例えば、α－ピネン、β－ピネン、及びジペンテン等のオレフィン類、１，４－ヘキサジエン、及び３－メチル－１，４－ヘキサジエン等の非共役ジエン類、１，３－ブタジエン、及び２－メチル－１，３－ブタジエン（イソプレン）等の共役ジエン類等が挙げられる。前記共重合可能な他の単量体は、これらを単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記スチレン系共重合体としては、従来公知のものを広く使用でき、特に限定されないが、例えば、下記式（２６）で表される構造単位（前記スチレン系単量体由来の構造）を分子中に有する共重合体（好ましくは、ブロック共重合体）等が挙げられる。

式（２６）中、Ｒ_３８～Ｒ_４０は、それぞれ独立して、水素原子、又はアルキル基を示し、Ｒ_４１は、水素原子、アルキル基、アルケニル基、及びイソプロぺニル基からなる群から選択されるいずれかの基を示す。前記アルキル基は、特に限定されず、例えば、炭素数１～１８のアルキル基が好ましく、炭素数１～１０のアルキル基がより好ましい。具体的には、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、及びデシル基等が挙げられる。また、前記アルケニル基は、炭素数１～１０のアルケニル基が好ましい。

前記スチレン系共重合体は、前記式（２６）で表される構造単位を少なくとも１種含んでいることが好ましく、異なる２種以上を組み合わせて含んでいてもよい。また、前記スチレン系共重合体は、前記式（２６）で表される構造単位を繰り返した構造を含んでいてもよい。

前記スチレン系共重合体は、前記式（２６）で表される構造単位に加えて、前記スチレン系単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位として、下記式（２７）～（２９）で表される構造単位のうち少なくとも１つを有していてもよい。また、前記スチレン系単量体と共重合可能な他の単量体由来の構造単位は、下記式（２７）～（２９）で表される構造単位のそれぞれを繰り返した構造を含んでいてもよい。

前記式（２７）～（２９）中、Ｒ_４２～Ｒ_５９は、それぞれ独立して、水素原子、アルキル基、アルケニル基、及び、イソプロペニル基からなる群から選択されるいずれかの基を示す。前記アルキル基は、特に限定されず、例えば、炭素数１～１８のアルキル基が好ましく、炭素数１～１０のアルキル基がより好ましい。具体的には、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、及びデシル基等が挙げられる。また、前記アルケニル基は、炭素数１～１０のアルケニル基が好ましい。

前記スチレン系共重合体は、前記式（２７）～（２９）で表される構造単位を少なくとも１種含んでいることが好ましく、これらのうち異なる２種以上を組み合わせて含んでいてもよい。また、前記スチレン系共重合体は、前記式（２７）～（２９）で表される構造単位を繰り返した構造を含んでいてもよい。

前記式（２６）で表される構造単位としては、より具体的には、下記式（３０）～（３２）で表される構造単位等が挙げられる。また、前記式（２６）で表される構造単位としては、下記式（３０）～（３２）で表される構造単位を、それぞれ繰り返した構造等であってもよい。前記式（２６）で表される構造単位は、これらのうち１種単独であってもよいし、異なる２種以上を組み合わせたものであってもよい。

前記式（２７）で表される構造単位としては、より具体的には、下記式（３３）～（３９）で表される構造単位等が挙げられる。また、前記式（２７）で表される構造単位としては、下記式（３３）～（３９）で表される構造単位を、それぞれ繰り返した構造等であってもよい。前記式（２７）で表される構造単位は、これらのうち１種単独であってもよいし、異なる２種以上を組み合わせたものであってもよい。

前記式（２８）で表される構造単位としては、より具体的には、下記式（４０）及び下記式（４１）で表される構造単位等が挙げられる。また、前記式（２８）で表される構造単位としては、下記式（４０）及び下記式（４１）で表される構造単位を、それぞれ繰り返した構造等であってもよい。前記式（２８）で表される構造単位は、これらのうち１種単独であってもよいし、異なる２種以上を組み合わせたものであってもよい。

前記式（２９）で表される構造単位としては、より具体的には、下記式（４２）及び下記式（４３）で表される構造単位等が挙げられる。また、前記式（２９）で表される構造単位としては、下記式（４２）及び下記式（４３）で表される構造単位を、それぞれ繰り返した構造等であってもよい。前記式（２９）で表される構造単位は、これらのうち１種単独であってもよいし、異なる２種以上を組み合わせたものであってもよい。

前記スチレン系共重合体の好ましい例示としては、スチレン、ビニルトルエン、α－メチルスチレン、イソプロペニルトルエン、ジビニルベンゼン、及びアリルスチレン等のスチレン系単量体の１種以上を共重合して得られる共重合体等が挙げられる。前記スチレン系共重合体としては、より具体的には、メチルスチレン（エチレン／ブチレン）メチルスチレンブロック共重合体、メチルスチレン（エチレン－エチレン／プロピレン）メチルスチレンブロック共重合体、スチレンイソプレンブロック共重合体、スチレンイソプレンスチレンブロック共重合体、スチレン（エチレン／ブチレン）スチレンブロック共重合体、スチレン（エチレン－エチレン／プロピレン）スチレンブロック共重合体、スチレンブタジエンスチレンブロック共重合体、スチレン（ブタジエン／ブチレン）スチレンブロック共重合体、及びスチレンイソブチレンスチレンブロック共重合体等が挙げられる。前記水添スチレン系共重合体としては、例えば、前記スチレン系共重合体の水添物が挙げられる。前記水添スチレン系共重合体としては、より具体的には、水添メチルスチレン（エチレン／ブチレン）メチルスチレンブロック共重合体、水添メチルスチレン（エチレン－エチレン／プロピレン）メチルスチレンブロック共重合体、水添スチレンイソプレンブロック共重合体、水添スチレンイソプレンスチレンブロック共重合体、水添スチレン（エチレン／ブチレン）スチレンブロック共重合体、及び水添スチレン（エチレン－エチレン／プロピレン）スチレンブロック共重合体等が挙げられる。

前記スチレン系共重合体は、上記例示のスチレン系共重合体を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記スチレン系共重合体において、前記式（３０）～（３２）で表される構造単位の少なくとも一種を含む場合において、その質量分率（すなわち、スチレン由来の構成単位の含有量）は、前記重合体全体に対して１０～６０％程度であることが好ましく、２０～４０％程度であることがより好ましい。それにより、前記ラジカル重合性化合物との良好な相溶性を保ちつつ、樹脂組成物を硬化した際により優れる低誘電特性も得られるという利点がある。

前記スチレン系共重合体の重量平均分子量は、１０，０００～２００，０００であることが好ましく、５０，０００～１８０，０００であることがより好ましい。前記分子量が低すぎると、前記樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度が低下したり、耐熱性が低下する傾向がある。また、前記分子量が高すぎると、前記樹脂組成物をワニス状にしたときの粘度や、加熱成形時の前記樹脂組成物の粘度が高くなりすぎる傾向がある。前記分子量が上記範囲内であれば、樹脂組成物又は樹脂組成物の半硬化状態（Ｂステージ）において適正な樹脂流動性を担保することが可能であるといった利点がある。なお、重量平均分子量は、一般的な分子量測定方法で測定したものであればよく、具体的には、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて測定した値等が挙げられる。

前記スチレン系エラストマー（Ｄ）は、硬さが２０～１００のスチレン系共重合体であることが好ましく、硬さが３０～８０のスチレン系共重合体であることが好ましい。硬さが前記範囲内であるスチレン系共重合体を含有することによって、硬化させると、比誘電率等の誘電特性がより低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる樹脂組成物が得られると考えられる。

なお、前記硬さは、例えば、デュロメータ硬さ等が挙げられ、より具体的には、ＪＩＳ Ｋ ６２５３に準拠のタイプＡデュロメータを用いて測定したデュロメータ硬さ等が挙げられる。

前記スチレン系エラストマー（Ｄ）としては、市販品を使用することもでき、例えば、株式会社クラレ製の、セプトンＶ９８２７、セプトンＶ９４６１、セプトン１０２０、セプトン２００２、セプトン２００４Ｆ、セプトン２００５、セプトン２００６、セプトン２０６３、セプトン２１０４、セプトン４０３３、セプトン４０４４、セプトン４０５５、セプトン４０７７、セプトン４０９９、セプトン８００４、セプトン８００６、セプトン８００７Ｌ、セプトンＨＧ２５２、ハイブラー５１２５、ハイブラー５１２７、ハイブラー７１２５Ｆ、及びハイブラー７３１１Ｆ、三井化学株式会社製の、ＦＴＲ２１４０、及びＦＴＲ６１２５、ＪＳＲ株式会社製の、ＤＹＮＡＲＯＮ１３２０Ｐ、ＤＹＮＡＲＯＮ１３２１Ｐ、ＤＹＮＡＲＯＮ２３２４Ｐ、ＤＹＮＡＲＯＮ４６００Ｐ、ＤＹＮＡＲＯＮ６２００Ｐ、ＤＹＮＡＲＯＮ６２０１Ｂ、ＤＹＮＡＲＯＮ８６００Ｐ、ＤＹＮＡＲＯＮ８３００Ｐ、ＤＹＮＡＲＯＮ８９０３Ｐ、及びＤＹＮＡＲＯＮ９９０１Ｐ、旭化成株式会社製のタフテックＨ１２２１、タフテックＨ１０６２、タフテックＨ１５２１、タフテックＨ１０５１、タフテックＨ１５１７、タフテックＨ１０４３、タフテックＮ５０４、タフテックＨ１２７２、タフテックＭ１９４３、タフテックＭ１９１１、タフテックＭ１９１３、タフテックＭＰ１０、タフテックＰ１０８３、タフテックＰ１５００、タフテックＰ５０５１、及びタフテックＰ２０００、株式会社カネカ製のＳＩＢＳＴＡＲシリーズ０６２Ｍ、０６２Ｔ、０７２Ｔ、０７３Ｔ、１０２Ｔ、及び１０３Ｔ等を用いてもよい。

（無機充填材（Ｅ））
前記樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）以外の無機充填材（Ｅ）を含んでいてもよい。前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）が充填材として作用するとしても、前記樹脂組成物には、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）以外の無機充填材（Ｅ）を含んでいてもよい。

前記無機充填材（Ｅ）は、樹脂組成物に含有される無機充填材として使用できる無機充填材であれば、特に限定されない。前記無機充填材（Ｅ）としては、例えば、シリカ、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシウム及びマイカ等の金属酸化物、水酸化マグネシウム及び水酸化アルミニウム等の金属水酸化物、タルク、ホウ酸アルミニウム、硫酸バリウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、チタン酸バリウム、無水炭酸マグネシウム等の炭酸マグネシウム、及び炭酸カルシウム等が挙げられる。この中でも、シリカ、水酸化マグネシウム及び水酸化アルミニウム等の金属水酸化物、酸化アルミニウム、窒化ホウ素、及びチタン酸バリウム等が好ましく、シリカがより好ましい。前記シリカは、特に限定されず、例えば、破砕状シリカ、球状シリカ、及びシリカ粒子等が挙げられ、球状シリカが好ましい。すなわち、前記樹脂組成物において、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）とシリカとを併用することが好ましく、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）と球状シリカとを併用することがより好ましい。

前記無機充填材（Ｅ）は、表面処理された無機充填材であってもよいし、表面処理されていない無機充填材であってもよい。また、前記表面処理としては、例えば、シランカップリング剤による処理等が挙げられる。前記シランカップリング剤としては、特に限定されず、例えば、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の表面処理に用いることができる前記シランカップリング剤と同様のシランカップリング剤等が挙げられる。

前記無機充填材（Ｅ）の平均粒子径は、特に限定されず、例えば、０．０５～１０μｍであることが好ましく、０．１～８μｍであることがより好ましい。なお、ここで平均粒子径とは、体積平均粒子径のことを指す。体積平均粒子径は、例えば、レーザ回折法等によって測定することができる。

（含有量）
前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、１０～２００質量部であることが好ましく、３０～１５０質量部であることがより好ましく、５０～１２０質量部であることがさらに好ましい。すなわち、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量は、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）、及び前記スチレン系エラストマー（Ｄ）の合計１００質量部に対して、１０～２００質量部であることが好ましく、３０～１５０質量部であることがより好ましく、５０～１２０質量部であることがさらに好ましい。より具体的には、前記樹脂成分として、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）及び前記熱硬化性樹脂（Ｃ）を含み、前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を含まない場合、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量は、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、及び前記熱硬化性樹脂（Ｃ）の合計１００質量部に対して、１０～２００質量部であることが好ましく、３０～１５０質量部であることがより好ましく、５０～１２０質量部であることがさらに好ましい。また、前記樹脂成分として、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）及び前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を含むが、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）を含まない場合、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量は、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）及び前記スチレン系エラストマー（Ｄ）の合計１００質量部に対して、１０～２００質量部であることが好ましく、３０～１５０質量部であることがより好ましく、５０～１２０質量部であることがさらに好ましい。また、前記樹脂成分として、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）を含むが、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）及び前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を含まない場合、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量は、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）１００質量部に対して、１０～２００質量部であることが好ましく、３０～１５０質量部であることがより好ましく、５０～１２０質量部であることがさらに好ましい。なお、前記樹脂成分として、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）、及び前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を含む場合は、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量は、上記の範囲、すなわち、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）、及び前記スチレン系エラストマー（Ｄ）の合計１００質量部に対して、１０～２００質量部であることが好ましく、３０～１５０質量部であることがより好ましく、５０～１２０質量部であることがさらに好ましい。前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量が上記範囲内であると、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）を含有することにより奏する効果を充分に発揮でき、硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる樹脂組成物がより好適に得られる。

前記樹脂組成物には、上述したように、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）を含んでいてもよい。前記樹脂組成物に前記熱硬化性樹脂（Ｃ）を含む場合は、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）の含有量は、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、及び前記熱硬化性樹脂（Ｃ）の合計１００質量部に対して、１０～４０質量部であることが好ましい。また、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の含有量は、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、及び前記熱硬化性樹脂（Ｃ）の合計１００質量部に対して、５０～９０質量部であることが好ましい。

前記樹脂組成物には、上述したように、前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を含んでいてもよい。前記樹脂組成物に前記スチレン系エラストマー（Ｄ）を含む場合は、前記スチレン系エラストマー（Ｄ）の含有量は、樹脂成分１００質量部、すなわち、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）、及び前記スチレン系エラストマー（Ｄ）の合計１００質量部に対して、１０～６０質量部であることが好ましい。

前記樹脂組成物には、上述したように、前記無機充填材（Ｅ）を含んでいてもよい。前記樹脂組成物に前記無機充填材（Ｅ）を含む場合、すなわち、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）と前記無機充填材（Ｅ）とを併用する場合は、前記無機充填材（Ｅ）の含有量は、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）及び前記無機充填材（Ｅ）の合計１００質量部に対して、１０～５０質量部であることが好ましい。

（その他の成分）
前記樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）及び前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）以外の成分（その他の成分）を含有してもよい。前記樹脂組成物には、前記その他の成分として、上述したように、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）、前記スチレン系エラストマー（Ｄ）、及び前記無機充填材（Ｅ）を含有してもよい。前記その他の成分としては、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）、前記スチレン系エラストマー（Ｄ）、及び前記無機充填材（Ｅ）以外として、例えば、難燃剤、反応開始剤、反応促進剤、触媒、重合遅延剤、重合禁止剤、分散剤、レベリング剤、カップリング剤、消泡剤、酸化防止剤、熱安定剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、染料や顔料、及び滑剤等の添加剤等が挙げられる。

本実施形態に係る樹脂組成物には、上述したように、難燃剤を含有してもよい。難燃剤を含有することによって、樹脂組成物の硬化物の難燃性を高めることができる。前記難燃剤は、特に限定されない。具体的には、臭素系難燃剤等のハロゲン系難燃剤を使用する分野では、例えば、融点が３００℃以上のエチレンジペンタブロモベンゼン、エチレンビステトラブロモイミド、デカブロモジフェニルオキサイド、テトラデカブロモジフェノキシベンゼン、及び前記重合性化合物と反応するブロモスチレン系化合物が好ましい。ハロゲン系難燃剤を使用することにより、高温時におけるハロゲンの脱離が抑制でき、耐熱性の低下を抑制できると考えられる。また、ハロゲンフリーが要求される分野では、リンを含有する難燃剤（リン系難燃剤）が用いられることもある。前記リン系難燃剤としては、特に限定されないが、例えば、リン酸エステル系難燃剤、ホスファゼン系難燃剤、ビスジフェニルホスフィンオキサイド系難燃剤、及びホスフィン酸塩系難燃剤が挙げられる。リン酸エステル系難燃剤の具体例としては、ジキシレニルホスフェートの縮合リン酸エステルが挙げられる。ホスファゼン系難燃剤の具体例としては、フェノキシホスファゼンが挙げられる。ビスジフェニルホスフィンオキサイド系難燃剤の具体例としては、キシリレンビスジフェニルホスフィンオキサイドが挙げられる。ホスフィン酸塩系難燃剤の具体例としては、例えば、ジアルキルホスフィン酸アルミニウム塩のホスフィン酸金属塩が挙げられる。前記難燃剤としては、例示した各難燃剤を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

本実施形態に係る樹脂組成物には、上述したように、反応開始剤を含有してもよい。前記反応開始剤は、前記樹脂組成物の硬化反応を促進することができるものであれば、特に限定されず、例えば、過酸化物及び有機アゾ化合物等が挙げられる。前記過酸化物としては、例えば、α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ－ｍ－イソプロピル）ベンゼン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）－３－ヘキシン、及び過酸化ベンゾイル等が挙げられる。また、前記有機アゾ化合物としては、例えば、アゾビスイソブチロニトリル等が挙げられる。また、必要に応じて、カルボン酸金属塩等を併用することができる。そうすることによって、硬化反応を一層促進させるができる。これらの中でも、α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ－ｍ－イソプロピル）ベンゼンが好ましく用いられる。α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ－ｍ－イソプロピル）ベンゼンは、反応開始温度が比較的に高いため、プリプレグ乾燥時等の硬化する必要がない時点での硬化反応の促進を抑制することができ、樹脂組成物の保存性の低下を抑制することができる。さらに、α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ－ｍ－イソプロピル）ベンゼンは、揮発性が低いため、プリプレグ乾燥時や保存時に揮発せず、安定性が良好である。また、反応開始剤は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

本実施形態に係る樹脂組成物には、上述したように、シランカップリング剤を含有してもよい。シランカップリング剤は、樹脂組成物に含有してもよいし、樹脂組成物に含有されている無機充填材に予め表面処理されたシランカップリング剤として含有していてもよい。この中でも、前記シランカップリング剤としては、無機充填材に予め表面処理されたシランカップリング剤として含有することが好ましく、このように無機充填材に予め表面処理されたシランカップリング剤として含有し、さらに、樹脂組成物にもシランカップリング剤を含有させることがより好ましい。また、プリプレグの場合、そのプリプレグには、繊維質基材に予め表面処理されたシランカップリング剤として含有していてもよい。前記シランカップリング剤としては、例えば、上述した、前記無機充填材を表面処理する際に用いるシランカップリング剤と同様のものが挙げられる。

本実施形態に係る樹脂組成物は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物である。

（用途）
前記樹脂組成物は、後述するように、プリプレグを製造する際に用いられる。また、前記樹脂組成物は、樹脂付き金属箔及び樹脂付きフィルムに備えられる樹脂層、及び金属張積層板及び配線板に備えられる絶縁層を形成する際に用いられる。

（製造方法）
前記樹脂組成物を製造する方法としては、特に限定されず、例えば、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）及び前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）を、所定の含有量となるように混合する方法等が挙げられる。また、有機溶媒を含むワニス状の組成物を得る場合は、後述する方法等が挙げられる。

本実施形態に係る樹脂組成物を用いることによって、以下のように、プリプレグ、金属張積層板、配線板、樹脂付き金属箔、及び樹脂付きフィルムを得ることができる。

［プリプレグ］
図１は、本発明の実施形態に係るプリプレグ１の一例を示す概略断面図である。

本実施形態に係るプリプレグ１は、図１に示すように、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物２と、繊維質基材３とを備える。このプリプレグ１は、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物２と、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物２の中に存在する繊維質基材３とを備える。

なお、本実施形態において、半硬化物とは、樹脂組成物をさらに硬化しうる程度に途中まで硬化された状態のものである。すなわち、半硬化物は、樹脂組成物を半硬化した状態の（Ｂステージ化された）ものである。例えば、樹脂組成物は、加熱すると、最初、粘度が徐々に低下し、その後、硬化が開始し、粘度が徐々に上昇する。このような場合、半硬化としては、粘度が上昇し始めてから、完全に硬化する前の間の状態等が挙げられる。

本実施形態に係る樹脂組成物を用いて得られるプリプレグとしては、上記のような、前記樹脂組成物の半硬化物を備えるものであってもよいし、また、硬化させていない前記樹脂組成物そのものを備えるものであってもよい。すなわち、前記樹脂組成物の半硬化物（Ｂステージの前記樹脂組成物）と、繊維質基材とを備えるプリプレグであってもよいし、硬化前の前記樹脂組成物（Ａステージの前記樹脂組成物）と、繊維質基材とを備えるプリプレグであってもよい。また、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物としては、前記樹脂組成物を乾燥又は加熱乾燥させたものであってもよい。

前記プリプレグを製造する際には、プリプレグを形成するための基材である繊維質基材３に含浸するために、前記樹脂組成物２は、ワニス状に調製されて用いられることが多い。すなわち、前記樹脂組成物２は、通常、ワニス状に調製された樹脂ワニスであることが多い。このようなワニス状の樹脂組成物（樹脂ワニス）は、例えば、以下のようにして調製される。

まず、有機溶媒に溶解できる各成分を、有機溶媒に投入して溶解させる。この際、必要に応じて、加熱してもよい。その後、必要に応じて用いられる、有機溶媒に溶解しない成分を添加して、ボールミル、ビーズミル、プラネタリーミキサー、ロールミル等を用いて、所定の分散状態になるまで分散させることにより、ワニス状の樹脂組成物が調製される。ここで用いられる有機溶媒としては、前記ポリフェニレンエーテル化合物、及び前記熱硬化性樹脂等を溶解させ、硬化反応を阻害しないものであれば、特に限定されない。具体的には、例えば、トルエンやメチルエチルケトン（ＭＥＫ）等が挙げられる。

前記繊維質基材としては、具体的には、例えば、ガラスクロス、アラミドクロス、ポリエステルクロス、ガラス不織布、アラミド不織布、ポリエステル不織布、パルプ紙、及びリンター紙が挙げられる。なお、ガラスクロスを用いると、機械強度が優れた積層板が得られ、特に偏平処理加工したガラスクロスが好ましい。前記偏平処理加工としては、具体的には、例えば、ガラスクロスを適宜の圧力でプレスロールにて連続的に加圧してヤーンを偏平に圧縮する方法が挙げられる。なお、一般的に使用される繊維質基材の厚さは、例えば、０．０１ｍｍ以上０．３ｍｍ以下である。また、前記ガラスクロスを構成するガラス繊維としては、特に限定されないが、例えば、Ｑガラス、ＮＥガラス、Ｅガラス、Ｓガラス、Ｔガラス、Ｌガラス、及びＬ２ガラス等が挙げられる。また、前記繊維質基材の表面は、シランカップリング剤で表面処理されていてもよい。このシランカップリング剤としては、特に限定されないが、例えば、ビニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基、スチリル基、アミノ基、及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種を分子内に有するシランカップリング剤等が挙げられる。

前記プリプレグの製造方法は、前記プリプレグを製造することができれば、特に限定されない。具体的には、前記プリプレグを製造する際には、上述した本実施形態に係る樹脂組成物は、上述したように、ワニス状に調製し、樹脂ワニスとして用いられることが多い。

プリプレグ１を製造する方法としては、具体的には、前記樹脂組成物２、例えば、ワニス状に調製された樹脂組成物２を繊維質基材３に含浸させた後、乾燥する方法が挙げられる。前記樹脂組成物２は、前記繊維質基材３へ、浸漬及び塗布等によって含浸される。必要に応じて複数回繰り返して含浸することも可能である。また、この際、組成や濃度の異なる複数の樹脂組成物を用いて含浸を繰り返すことにより、最終的に希望とする組成及び含浸量に調整することも可能である。

前記樹脂組成物（樹脂ワニス）２が含浸された繊維質基材３は、所望の加熱条件、例えば、４０℃以上１８０℃以下で１分間以上１０分間以下加熱される。加熱によって、硬化前（Ａステージ）又は半硬化状態（Ｂステージ）のプリプレグ１が得られる。なお、前記加熱によって、前記樹脂ワニスから有機溶媒を揮発させ、有機溶媒を減少又は除去させることができる。

本実施形態に係る樹脂組成物は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物である。すなわち、前記樹脂組成物を硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる。このため、この樹脂組成物又はこの樹脂組成物の半硬化物を備えるプリプレグは、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られるプリプレグである。そして、このプリプレグは、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層を備える配線板を好適に製造することができる。

［金属張積層板］
図２は、本発明の実施形態に係る金属張積層板１１の一例を示す概略断面図である。

本実施形態に係る金属張積層板１１は、図２に示すように、前記樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層１２と、前記絶縁層１２の上に設けられた金属箔１３とを有する。前記金属張積層板１１としては、例えば、図１に示したプリプレグ１の硬化物を含む絶縁層１２と、前記絶縁層１２とともに積層される金属箔１３とから構成される金属張積層板等が挙げられる。また、前記絶縁層１２は、前記樹脂組成物の硬化物からなるものであってもよいし、前記プリプレグの硬化物からなるものであってもよい。また、前記金属箔１３の厚みは、最終的に得られる配線板に求められる性能等に応じて異なり、特に限定されない。前記金属箔１３の厚みは、所望の目的に応じて、適宜設定することができ、例えば、０．２～７０μｍであることが好ましい。また、前記金属箔１３としては、例えば、銅箔及びアルミニウム箔等が挙げられ、前記金属箔が薄い場合は、ハンドリング性を向上のために剥離層及びキャリアを備えたキャリア付銅箔であってもよい。

前記金属張積層板１１を製造する方法としては、前記金属張積層板１１を製造することができれば、特に限定されない。具体的には、前記プリプレグ１を用いて金属張積層板１１を作製する方法が挙げられる。この方法としては、前記プリプレグ１を１枚又は複数枚重ね、さらに、その上下の両面又は片面に銅箔等の金属箔１３を重ね、前記金属箔１３及び前記プリプレグ１を加熱加圧成形して積層一体化することによって、両面金属箔張り又は片面金属箔張りの積層板１１を作製する方法等が挙げられる。すなわち、前記金属張積層板１１は、前記プリプレグ１に前記金属箔１３を積層して、加熱加圧成形して得られる。また、前記加熱加圧の条件は、前記金属張積層板１１の厚みや前記プリプレグ１に含まれる樹脂組成物の種類等により適宜設定することができる。例えば、温度を１７０～２３０℃、圧力を２～４ＭＰａ、時間を６０～１５０分間とすることができる。また、前記金属張積層板は、プリプレグを用いずに製造してもよい。例えば、ワニス状の樹脂組成物を金属箔上に塗布し、金属箔上に樹脂組成物を含む層を形成した後に、加熱加圧する方法等が挙げられる。

本実施形態に係る樹脂組成物は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物である。すなわち、前記樹脂組成物を硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる。このため、この樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層を備える金属張積層板は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層を備える金属張積層板である。そして、この金属張積層板は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層を備える配線板を好適に製造することができる。

［配線板］
図３は、本発明の実施形態に係る配線板２１の一例を示す概略断面図である。

本実施形態に係る配線板２１は、図３に示すように、前記樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層１２と、前記絶縁層１２の上に設けられた配線１４とを有する。前記配線板２１としては、例えば、図１に示したプリプレグ１を硬化して用いられる絶縁層１２と、前記絶縁層１２ともに積層され、前記金属箔１３を部分的に除去して形成された配線１４とから構成される配線板等が挙げられる。また、前記絶縁層１２は、前記樹脂組成物の硬化物からなるものであってもよいし、前記プリプレグの硬化物からなるものであってもよい。

前記配線板２１を製造する方法は、前記配線板２１を製造することができれば、特に限定されない。具体的には、前記プリプレグ１を用いて配線板２１を作製する方法等が挙げられる。この方法としては、例えば、上記のように作製された金属張積層板１１の表面の前記金属箔１３をエッチング加工等して配線形成をすることによって、前記絶縁層１２の表面に回路として配線が設けられた配線板２１を作製する方法等が挙げられる。すなわち、前記配線板２１は、前記金属張積層板１１の表面の前記金属箔１３を部分的に除去することにより回路形成して得られる。また、回路形成する方法としては、上記の方法以外に、例えば、セミアディティブ法（ＳＡＰ：Ｓｅｍｉ Ａｄｄｉｔｉｖｅ Ｐｒｏｃｅｓｓ）やモディファイドセミアディティブ法（ＭＳＡＰ：Ｍｏｄｉｆｉｅｄ Ｓｅｍｉ Ａｄｄｉｔｉｖｅ Ｐｒｏｃｅｓｓ）による回路形成等が挙げられる。

本実施形態に係る樹脂組成物は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物である。すなわち、前記樹脂組成物を硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる。このため、この樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層を備える配線板は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層を備える配線板である。

［樹脂付き金属箔］
図４は、本実施の形態に係る樹脂付き金属箔３１の一例を示す概略断面図である。

本実施形態に係る樹脂付き金属箔３１は、図４に示すように、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層３２と、金属箔１３とを備える。この樹脂付き金属箔３１は、前記樹脂層３２の表面上に金属箔１３を有する。すなわち、この樹脂付き金属箔３１は、前記樹脂層３２と、前記樹脂層３２とともに積層される金属箔１３とを備える。また、前記樹脂付き金属箔３１は、前記樹脂層３２と前記金属箔１３との間に、他の層を備えていてもよい。

前記樹脂層３２としては、上記のような、前記樹脂組成物の半硬化物を含むものであってもよいし、また、硬化させていない前記樹脂組成物を含むものであってもよい。すなわち、前記樹脂付き金属箔３１は、前記樹脂組成物の半硬化物（Ｂステージの前記樹脂組成物）を含む樹脂層と、金属箔とを備えるであってもよいし、硬化前の前記樹脂組成物（Ａステージの前記樹脂組成物）を含む樹脂層と、金属箔とを備える樹脂付き金属箔であってもよい。また、前記樹脂層としては、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含んでいればよく、繊維質基材を含んでいても、含んでいなくてもよい。また、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物としては、前記樹脂組成物を乾燥又は加熱乾燥させたものであってもよい。また、前記繊維質基材としては、プリプレグの繊維質基材と同様のものを用いることができる。

前記金属箔としては、金属張積層板や樹脂付き金属箔に用いられる金属箔を限定なく用いることができる。前記金属箔としては、例えば、銅箔及びアルミニウム箔等が挙げられる。

前記樹脂付き金属箔３１は、必要に応じて、カバーフィルム等を備えてもよい。カバーフィルムを備えることにより、異物の混入等を防ぐことができる。前記カバーフィルムとしては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリオレフィンフィルム、ポリエステルフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、及びこれらのフィルムに離型剤層を設けて形成されたフィルム等が挙げられる。

前記樹脂付き金属箔３１を製造する方法は、前記樹脂付き金属箔３１を製造することができれば、特に限定されない。前記樹脂付き金属箔３１の製造方法としては、上記ワニス状の樹脂組成物（樹脂ワニス）を金属箔１３上に塗布し、加熱することにより製造する方法等が挙げられる。ワニス状の樹脂組成物は、例えば、バーコーターを用いることにより、金属箔１３上に塗布される。塗布された樹脂組成物は、例えば、４０℃以上１８０℃以下、０．１分以上１０分以下の条件で加熱される。加熱された樹脂組成物は、未硬化の樹脂層３２として、前記金属箔１３上に形成される。なお、前記加熱によって、前記樹脂ワニスから有機溶媒を揮発させ、有機溶媒を減少又は除去させることができる。

本実施形態に係る樹脂組成物は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物である。すなわち、前記樹脂組成物を硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる。このため、この樹脂組成物又はこの樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層を備える樹脂付き金属箔は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層が得られる樹脂層を備える樹脂付き金属箔である。そして、この樹脂付き金属箔は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層を備える配線板を製造する際に用いることができる。例えば、配線板の上に積層することによって、多層の配線板を製造することができる。このような樹脂付き金属箔を用いて得られた配線板としては、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層を備える配線板が得られる。

［樹脂付きフィルム］
図５は、本実施の形態に係る樹脂付きフィルム４１の一例を示す概略断面図である。

本実施形態に係る樹脂付きフィルム４１は、図５に示すように、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層４２と、支持フィルム４３とを備える。この樹脂付きフィルム４１は、前記樹脂層４２と、前記樹脂層４２とともに積層される支持フィルム４３とを備える。また、前記樹脂付きフィルム４１は、前記樹脂層４２と前記支持フィルム４３との間に、他の層を備えていてもよい。

前記樹脂層４２としては、上記のような、前記樹脂組成物の半硬化物を含むものであってもよいし、また、硬化させていない前記樹脂組成物を含むものであってもよい。すなわち、前記樹脂付きフィルム４１は、前記樹脂組成物の半硬化物（Ｂステージの前記樹脂組成物）を含む樹脂層と、支持フィルムとを備えるであってもよいし、硬化前の前記樹脂組成物（Ａステージの前記樹脂組成物）を含む樹脂層と、支持フィルムとを備える樹脂付きフィルムであってもよい。また、前記樹脂層としては、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含んでいればよく、繊維質基材を含んでいても、含んでいなくてもよい。また、前記樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物としては、前記樹脂組成物を乾燥又は加熱乾燥させたものであってもよい。また、繊維質基材としては、プリプレグの繊維質基材と同様のものを用いることができる。

前記支持フィルム４３としては、樹脂付きフィルムに用いられる支持フィルムを限定なく用いることができる。前記支持フィルムとしては、例えば、ポリエステルフィルム、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ポリイミドフィルム、ポリパラバン酸フィルム、ポリエーテルエーテルケトンフィルム、ポリフェニレンスルフィドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリカーボネートフィルム、及びポリアリレートフィルム等の電気絶縁性フィルム等が挙げられる。

前記樹脂付きフィルム４１は、必要に応じて、カバーフィルム等を備えてもよい。カバーフィルムを備えることにより、異物の混入等を防ぐことができる。前記カバーフィルムとしては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリオレフィンフィルム、ポリエステルフィルム、及びポリメチルペンテンフィルム等が挙げられる。

前記支持フィルム及び前記カバーフィルムとしては、必要に応じて、マット処理、コロナ処理、離型処理、及び粗化処理等の表面処理が施されたものであってもよい。

前記樹脂付きフィルム４１を製造する方法は、前記樹脂付きフィルム４１を製造することができれば、特に限定されない。前記樹脂付きフィルム４１の製造方法は、例えば、上記ワニス状の樹脂組成物（樹脂ワニス）を支持フィルム４３上に塗布し、加熱することにより製造する方法等が挙げられる。ワニス状の樹脂組成物は、例えば、バーコーターを用いることにより、支持フィルム４３上に塗布される。塗布された樹脂組成物は、例えば、４０℃以上１８０℃以下、０．１分以上１０分以下の条件で加熱される。加熱された樹脂組成物は、未硬化の樹脂層４２として、前記支持フィルム４３上に形成される。なお、前記加熱によって、前記樹脂ワニスから有機溶媒を揮発させ、有機溶媒を減少又は除去させることができる。

本実施形態に係る樹脂組成物は、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物が得られる樹脂組成物である。すなわち、前記樹脂組成物を硬化させると、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物になる。このため、この樹脂組成物又はこの樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層を備える樹脂付きフィルムは、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層が得られる樹脂層を備える樹脂付きフィルムである。そして、この樹脂付きフィルムは、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層を含む絶縁層を備える配線板を好適に製造する際に用いることができる。例えば、配線板の上に積層した後に、支持フィルムを剥離すること、又は、支持フィルムを剥離した後に、配線板の上に積層することによって、多層の配線板を製造することができる。このような樹脂付きフィルムを用いて得られた配線板としては、比誘電率が低く、かつ、熱膨張係数の低い硬化物を含む絶縁層を含む絶縁層を備える配線板が得られる。

本明細書は、上述したように、様々な態様の技術を開示しているが、そのうち主な技術を以下に纏める。

第１の態様に係る樹脂組成物は、炭素－炭素不飽和二重結合を分子中に有するポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）とを含み、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、下記式（１）で表される構造単位と、下記式（２）～（５）で表される構造単位から選択される少なくとも１種とを分子中に有し、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）における、下記式（１）で表される構造単位に含まれるＳｉ原子の数の、下記式（１）～（５）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率が、７０％以上１００％未満であり、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）における、下記式（２）～（４）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数の、下記式（１）～（５）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率が、０％超２０％以下である樹脂組成物である。

［式（１）中、Ｒ_１は、アルキル基、又はアリール基を示す。］

［式（２）中、Ｒ_２は、アルキル基、又はアリール基を示す。］

第２の態様に係る樹脂組成物は、第１の態様に係る樹脂組成物において、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、ランダム構造のポリシルセスキオサンを含む樹脂組成物である。

第３の態様に係る樹脂組成物は、第１又は第２の態様に係る樹脂組成物において、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と反応する熱硬化性樹脂（Ｃ）をさらに含む樹脂組成物である。

第４の態様に係る樹脂組成物は、第３の態様に係る樹脂組成物において、前記熱硬化性樹脂（Ｃ）は、トリアリルイソシアヌレート化合物を含む樹脂組成物である。

第５の態様に係る樹脂組成物は、第１～４のいずれか１つの態様に係る樹脂組成物において、スチレン系エラストマー（Ｄ）をさらに含む樹脂組成物である。

第６の態様に係る樹脂組成物は、第１～５のいずれか１つの態様に係る樹脂組成物において、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、１０～２００質量部である樹脂組成物である。

第７の態様に係るプリプレグは、第１～６のいずれか１つの態様に係る樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物と、繊維質基材とを備えるプリプレグである。

第８の態様に係る樹脂付きフィルムは、第１～６のいずれか１つの態様に係る樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層と、支持フィルムとを備える樹脂付きフィルムである。

第９の態様に係る樹脂付き金属箔は、第１～６のいずれか１つの態様に係る樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層と、金属箔とを備える樹脂付き金属箔である。

第１０の態様に係る金属張積層板は、第１～６のいずれか１つの態様に係る樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層と、金属箔とを備える金属張積層板である。

第１１の態様に係る金属張積層板は、第７の態様に係るプリプレグの硬化物を含む絶縁層と、金属箔とを備える金属張積層板である。

第１２の態様に係る配線板は、第１～６のいずれか１つの態様に係る樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層と、配線とを備える配線板である。

第１３の態様に係る配線板は、第７の態様に係るプリプレグの硬化物を含む絶縁層と、配線とを備える配線板である。

以下に、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明の範囲はこれらに限定されるものではない。

［実施例１～３、及び比較例１～２］
本実施例において、樹脂組成物を調製する際に用いる各成分について説明する。

（ポリフェニレンエーテル化合物）
変性ＰＰＥ：ポリフェニレンエーテルの末端水酸基をメタクリロイル基で変性した変性ポリフェニレンエーテル化合物［上記式（１７）で表され、上記式（１７）中のＹがジメチルメチレン基（上記式（１４）で表され、上記式（１４）中のＲ_３５及びＲ_３６がメチル基である基）である変性ポリフェニレンエーテル化合物、ＳＡＢＩＣイノベーティブプラスチック社製のＳＡ９０００、数平均分子量Ｍｎ２３００、末端官能基数２個］
（熱硬化性樹脂）
ＴＡＩＣ：トリアリルイソシアヌレート（日本化成株式会社製のＴＡＩＣ）
（スチレン系エラストマー）
スチレン系エラストマー：水添スチレン系熱可塑性エラストマー（ＳＥＢＳ）（旭化成株式会社製のタフテックＨ１５１７、数平均分子量Ｍｎ７６０００、２５℃で固体）
（触媒）
ＰＢＰ：α，α’－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン（日油株式会社製のパーブチルＰ（ＰＢＰ））
（難燃剤）
ＰＱ－６０（晋一化工有限公司製）
（充填材）
ポリシルセスキオキサン粒子－１：ＴＡＴ製のＢＱ１５１０－ＳＢ（前記式（１）で表される構造単位（Ｔ^３構造）におけるＲ_１及び前記式（２）で表される構造単位（Ｔ^２構造）におけるＲ_２はメチル基、［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：９１％、［Ｔ^２／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：９％、水酸基当量：７７８．１８ｇ／ｅｑ）
ポリシルセスキオキサン粒子－２：ＴＡＴ製のＢＱ１５１０－ＳＳＢ（前記式（１）で表される構造単位（Ｔ^３構造）におけるＲ_１及び前記式（２）で表される構造単位（Ｔ^２構造）におけるＲ_２はメチル基、［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：９４％、［Ｔ^２／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：６％、水酸基当量：１１１０．４２ｇ／ｅｑ）
ポリシルセスキオキサン粒子－３：ＴＡＴ製のＢＱＱ１５１０（前記式（１）で表される構造単位（Ｔ^３構造）におけるＲ_１及び前記式（２）で表される構造単位（Ｔ^２構造）におけるＲ_２はメチル基、［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：８５．９％、［Ｔ^２／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：１１．５％、［Ｑ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：１．１％、［Ｑ^４／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：１．５％、［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］：１４．１％、水酸基当量：５４０．２５ｇ／ｅｑ）
球状シリカ：分子中にビニル基を有するシランカップリング剤で表面処理された球状シリカ（ビニルシラン処理された球状シリカ、株式会社アドマテックス製のＳＣ２０５０－ＭＮＵ）
［調製方法］
まず、充填材以外の成分を、表１に記載の組成（質量部）で、固形分濃度が５０質量％となるように、トルエンに添加し、混合させた。得られた混合物を６０分間攪拌した。その後、得られた液体に、表１に記載の組成（質量部）で、充填材を添加し、ビーズミルで分散させた。そうすることによって、ワニス状の樹脂組成物（ワニス）が得られた。

次に、以下のようにして、樹脂付き銅箔（樹脂付き金属箔）を得た。

得られたワニスを、キャリア箔付銅箔（銅箔：三井金属鉱業株式会社製のＭＴ１８ＦＬ、厚み１．５μｍ）に塗布した後、８０～１２０℃で２～３分間加熱乾燥することにより、絶縁層の厚みが２０μｍの樹脂付き銅箔を作製した。

上記のように調製された樹脂組成物及び樹脂付き銅箔を、以下に示す方法により評価を行った。

［誘電特性（比誘電率）］
得られた樹脂付き銅箔を樹脂面が内側になるように配置した。これを被圧体とし、昇温速度６℃／分で温度２２０℃まで加熱し、２２０℃、１２０分間、圧力４ＭＰａの条件で加熱加圧することにより、両面に銅箔が接着された、厚み約０．０４ｍｍの評価基板（金属張積層板）を得た。

前記評価基板（金属張積層板）から銅箔をエッチングにより除去したアンクラッド板を試験片とし、１０ＧＨｚにおける比誘電率を、空洞共振器摂動法で測定した。具体的には、ネットワークアナライザ（アジレント・テクノロジー株式会社製のＮ５２３０Ａ）を用い、１０ＧＨｚにおける評価基板の比誘電率を測定した。

［熱膨張率］
前記評価基板（金属張積層板）から銅箔をエッチングにより除去したアンクラッド板を試験片とし、Ｙ軸方向の熱膨張率（ＣＴＥ：ｐｐｍ／℃）を、ＪＩＳ Ｃ ６４８１に従ってＴＭＡ法（Ｔｈｅｒｍｏ－ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ａｎａｌｙｓｉｓ）により測定した。測定には、ＴＭＡ装置（エスアイアイ・ナノテクノロジー株式会社製のＴＭＡ６０００）を用い、５０～１００℃の範囲で測定した。

［銅箔ピール強度］
前記評価基板（金属張積層板）から銅箔を引き剥がし、そのときのピール強度を、ＪＩＳ Ｃ ６４８１（１９９６）に準拠して測定した。具体的には、前記評価基板に、幅１０ｍｍ長さ１００ｍｍ厚み０．０１２ｍｍのパターンを形成し、前記銅箔を引っ張り試験機により５０ｍｍ／分の速度で引き剥がし、そのときのピール強度（Ｎ／ｍｍ）を測定した。

上記各評価における結果は、表１に示す。なお、充填材における括弧［（ ）］は、樹脂組成物に対する充填材の含有率（体積％）を示す。

表１からわかるように、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）を含む樹脂組成物に対して、［Ｔ^３／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］が７０％以上１００％未満であって、［（Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３）／（Ｔ^３＋Ｔ^２＋Ｑ^２＋Ｑ^３＋Ｑ^４）］０％超２０％以下であるポリシルセスキオキサン粒子（前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ））を含む場合（実施例１～３）は、そうでない場合（比較例１～２）と比較して、比誘電率が低く、かつ、熱膨張率（熱膨張係数）の低い硬化物となる樹脂組成物が得られた。具体的には、実施例１～３に係る樹脂組成物は、ポリシルセスキオキサン粒子等の充填材を含まない場合（比較例１）と比較して、熱膨張率（熱膨張係数）の低い硬化物となる樹脂組成物であった。また、実施例１～３に係る樹脂組成物は、充填材を含んでいても、充填材として球状シリカを含む場合（比較例２）と比較して、比誘電率が低い硬化物となる樹脂組成物であった。これらのことから、充填材として前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）を含む場合、比誘電率が低く、かつ、熱膨張率（熱膨張係数）の低い硬化物となる樹脂組成物が得られることがわかった。また、前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）を含ませても、銅箔ピール強度の低下を抑制しつつ（大幅に低下させることなく）、比誘電率が低く、かつ、熱膨張率（熱膨張係数）の低い硬化物となる樹脂組成物が得られた。

１ プリプレグ
２ 樹脂組成物又は樹脂組成物の半硬化物
３ 繊維質基材
１１ 金属張積層板
１２ 絶縁層
１３ 金属箔
１４ 配線
２１ 配線板
３１ 樹脂付き金属箔
３２、４２ 樹脂層
４１ 樹脂付きフィルム
４３ 支持フィルム

Claims (13)

1. 炭素－炭素不飽和二重結合を分子中に有するポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、
   ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）とを含み、
   前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、下記式（１）で表される構造単位と、下記式（２）～（５）で表される構造単位から選択される少なくとも１種とを分子中に有し、
   前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）における、下記式（１）で表される構造単位に含まれるＳｉ原子の数の、下記式（１）～（５）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率が、７０％以上１００％未満であり、
   前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）における、下記式（２）～（４）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数の、下記式（１）～（５）で表される構造単位のそれぞれに含まれるＳｉ原子の合計数に対する比率が、０％超２０％以下である樹脂組成物。
   
   ［式（１）中、Ｒ_１は、アルキル基、又はアリール基を示す。］
   
   ［式（２）中、Ｒ_２は、アルキル基、又はアリール基を示す。］
   
   
   
2. 前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）は、ランダム構造のポリシルセスキオサンを含む請求項１に記載の樹脂組成物。
3. 前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と反応する熱硬化性樹脂（Ｃ）をさらに含む請求項１に記載の樹脂組成物。
4. 前記熱硬化性樹脂（Ｃ）は、トリアリルイソシアヌレート化合物を含む請求項３に記載の樹脂組成物。
5. スチレン系エラストマー（Ｄ）をさらに含む請求項１に記載の樹脂組成物。
6. 前記ポリシルセスキオキサン粒子（Ｂ）の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、１０～２００質量部である請求項１に記載の樹脂組成物。
7. 請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物と、繊維質基材とを備えるプリプレグ。
8. 請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層と、支持フィルムとを備える樹脂付きフィルム。
9. 請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物又は前記樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層と、金属箔とを備える樹脂付き金属箔。
10. 請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層と、金属箔とを備える金属張積層板。
11. 請求項７に記載のプリプレグの硬化物を含む絶縁層と、金属箔とを備える金属張積層板。
12. 請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層と、配線とを備える配線板。
13. 請求項７に記載のプリプレグの硬化物を含む絶縁層と、配線とを備える配線板。