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KR20030022722A - 고분자 전해질형 연료전지 및 그 도전성 세퍼레이터판 - Google Patents

고분자 전해질형 연료전지 및 그 도전성 세퍼레이터판 Download PDF

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KR20030022722A
KR20030022722A KR1020020054433A KR20020054433A KR20030022722A KR 20030022722 A KR20030022722 A KR 20030022722A KR 1020020054433 A KR1020020054433 A KR 1020020054433A KR 20020054433 A KR20020054433 A KR 20020054433A KR 20030022722 A KR20030022722 A KR 20030022722A
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하토가즈히토
오하라히데오
하세노부히로
고바야시스스무
야마자키다쓰토
다케구치신스케
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마쯔시다덴기산교 가부시키가이샤
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Abstract

수소이온 전도성 고분자 전해질막 및 상기 수소이온 전도성 고분자 전해질막을 끼운 양극 및 음극을 포함하는 복수의 막전극접합체, 및 상기 막전극접합체와 교대로 적층된 복수의 도전성 세퍼레이터판을 포함하는 셀 스택을 구비한 고분자 전해질형 연료전지를 위한 도전성 세퍼레이터판으로서, 상기 도전성 세퍼레이터판이 카본분말 및 바인더를 포함하는 성형체로 이루어지고, 상기 도전성 세퍼레이터판의 양극 또는 음극과 접하는 주면이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있으며, 상기 주면에 양극 또는 음극에 연료가스 또는 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가진다.

Description

고분자 전해질형 연료전지 및 그 도전성 세퍼레이터판{POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELL AND CONDUCTIVE SEPARATOR PLATE THEREOF}
본 발명은 포터블전원, 전기자동차용 전원, 가정내 코제너레이션시스템 등에 사용되는 고분자전해질을 사용한 연료전지에 관한 것이다.
고분자 전해질을 사용한 연료전지는 수소를 함유한 연료가스와, 공기 등의 산소를 함유한 산화제가스를, 전기화학적으로 반응시키는 것으로, 전력과 열을 동시에 발생시키는 것이다. 이 연료전지는 기본적으로는, 수소이온을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질막, 및 그 양면에 배치된 한 쌍의 전극으로 이루어진다. 전극은 백금족 금속촉매를 담지한 카본분말에 수소이온 전도성 고분자 전해질을 혼합한 촉매층, 이 촉매층의 바깥면에 형성된, 통풍성과 전자전도성을 더불어 가진, 예컨대 발수처리를 실시한 카본 페이퍼로 이루어진 가스확산층으로 구성된다.
공급하는 연료가스나 산화제가스가 외부로 새거나, 연료가스와 산화제가스가 서로 혼합하거나 하지 않도록, 전극의 주위에는 고분자 전해질막을 끼워 가스시일재나 가스켓이 배치된다. 이 시일재나 가스켓은 전극 및 고분자 전해질막과 일체화하여, 이것을 MEA(전해질막전극접합체)라고 한다. MEA의 바깥측에는, 이것을 기계적으로 고정함과 동시에, 인접한 MEA를 서로 전기적으로 직렬로 접속하기 위한 도전성 세퍼레이터판이 배치된다. 세퍼레이터판의 MEA와 접촉하는 부분에는, 전극에 반응가스를 공급하고, 생성가스나 잉여가스를 운반하기 위한 가스유로가 형성된다. 가스유로는 세퍼레이터판과 별도로 설치할 수도 있지만, 세퍼레이터판의 표면에 홈을 형성하여 가스유로로 하는 방식이 일반적이다. 이들 MEA와 세퍼레이터판 및 냉각부를 교대로 적층하여 10∼200셀 적층하고, 그 적층체를 집전판 및 절연판을 통해 끝단판으로 끼워, 이들을 체결 볼트로 양 끝단에서 고정하는 것이 일반적인 구조이다.
이러한 고분자 전해질형 연료전지에서는, 세퍼레이터판은 카본으로 이루어진 평판으로 구성되고, 양극 또는 음극에 접하는 면에는 연료가스 또는 산화제가스를 양극 또는 음극에 공급하는 가스유로가 형성되어 있다. 그리고, 상기의 가스유로가 형성되는 면과, 그 둘레가장자리부에 있어서, 고분자 전해질막을 끼운 가스켓의 한 면에 접하는 부분은 단차가 없고, 동일한 평면인 것이 일반적이었다.
그러한 세퍼레이터판을 사용한 경우, 다음과 같은 문제가 생긴다.
이 종류의 연료전지에 있어서는, MEA를 양극측 세퍼레이터판 및 음극측 세퍼레이터판으로 끼워, 고분자전해질막, 양극 및 음극의 3자를 적절한 압력하에서 양극 및 음극의 가스확산층과 세퍼레이터판을 접촉시킴과 동시에, 전해질막의 둘레가장자리부를 끼운 한 쌍의 가스켓을 양 세퍼레이터판으로 압축하여 MEA의 둘레가장자리부를 시일하는 것이 요구된다. 그런데, 상기한 바와 같이, 세퍼레이터판이 양극 또는 음극에 접촉하는 부분과 가스켓에 접촉하는 부분이 동일 평면상에 있는 경우, 가스켓의 압축정도, 바꾸어 말하면 압축에 의해 감소하는 가스켓 두께(가스켓의 압축전과 압축후의 두께의 차)에 의해, 세퍼레이터판과 가스확산층의 접촉력이 규정된다. 그렇게 되면, 카본 페이퍼 등 부드러운 재료로 가스확산층을 구성하였을 때, 가스확산층과 세퍼레이터판의 충분한 접촉을 확보하고, 따라서 양자사이의 전기저항을 최소로 하기 위해서는, 가스켓의 압축정도를 매우 크게 하지 않으면 안된다.
또한, MEA를 박형화하여, 연료전지 스택을 소형화하고자 하면, MEA에 사용하는 가스확산층은 종래의 것보다 더욱 얇은 것이 필요하다. 종래의 세퍼레이터판에서는, 가스켓을 충분히 체결하고, 더구나 가스확산층과의 충분한 접촉을 확보할 수는 없기 때문에, MEA의 두께를 종래 이상으로 얇게 하는 것은 매우 곤란하였다. 따라서, 박형의 MEA에 대응할 수 없다고 하는 문제도 갖고 있었다.
이상의 과제는 본 발명에 의해 해결할 수 있다. 본 발명은 수소이온 전도성 고분자 전해질막 및 상기 수소이온 전도성 고분자 전해질막을 끼운 양극 및 음극을 포함한 복수의 막전극접합체, 및 상기 막전극접합체와 교대로 적층된 복수의 도전성 세퍼레이터판을 포함하는 셀 스택을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지를 위한도전성 세퍼레이터판에 관한 것이다. 본 발명의 도전성 세퍼레이터판은 카본분말 및 바인더를 포함하는 성형체로 이루어지며, 상기 도전성 세퍼레이터판의 양극 또는 음극과 접하는 주면(主面)이, 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있고, 상기 주면에 양극 또는 음극에 연료가스 또는 산화제가스를 공급하는 가스유로를 갖는다.
본 발명은 또한 수소이온 전도성 고분자 전해질막과 상기 수소이온 전도성 고분자 전해질막을 끼운 양극 및 음극을 포함하는 복수의 막전극접합체, 상기 각 막전극접합체를 끼운 양극측 세퍼레이터판 및 음극측 세퍼레이터판, 및 상기 고분자 전해질막의 둘레가장자리부에 있어서 상기 양극측 세퍼레이터판과 음극측 세퍼레이터판의 사이에 압축된 한 쌍의 가스켓을 포함하는 셀 스택을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지로서, 상기 각 세퍼레이터판이 카본분말 및 바인더를 포함하는 성형체로 이루어지고, 상기 양극측 세퍼레이터판의 양극과 접하는 주면이, 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있고, 상기 주면에 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 상기 음극측 세퍼레이터판의 음극과 접하는 주면이, 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있고, 상기 주면에 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 상기 가스켓이 상기 양극측 세퍼레이터판과 음극측 세퍼레이터판의 둘레가장자리부사이에 압축되어 있는 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예의 연료전지로 사용한 도전성 세퍼레이터판의 음극측의 정면도,
도 2는 동 세퍼레이터판의 저면도,
도 3은 동 세퍼레이터판의 배면도,
도 4는 동 세퍼레이터판을 사용한 셀 스택의 주요부의 단면도,
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 있어서의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도,
도 6은 동 세퍼레이터판의 저면도,
도 7은 동 세퍼레이터판의 배면도,
도 8은 양극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도,
도 9는 동 세퍼레이터판의 배면도,
도 10은 또 다른 실시예에 있어서의 도전성 세퍼레이터판의 일부의 단면도,
도 11은 다른 실시예에 있어서의 막전극접합체의 주요부의 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10 : 세퍼레이터판
12, 13, 14, 32, 33, 34, 42, 43, 44 : 매니폴드구멍
16a, 16c, 36, 46 : 주면
17a, 17c, 37, 47 : 둘레가장자리부
18, 19, 38, 49 : 가스유로
21 : 수소이온전도성 고분자 전해질막
30 : 음극측 도전성 세퍼레이터판
35, 45 : 냉각수유로
40 : 양극측 도전성 세퍼레이터판
본 발명의 도전성 세퍼레이터판은 카본분말 및 바인더를 포함하는 성형체로이루어지며, 양극 또는 음극과 접하는 주면이, 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있고, 상기 주면에 양극 또는 음극에 연료가스 또는 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가진다. 본 발명에 의하면, 가스켓의 압축정도에 따라 크게 할 수 있는 동시에, 가스확산층을 세퍼레이터판으로 충분히 밀어 넣을 수 있다. 이에 따라, 충분한 두께를 가진 가스켓을 사용하여도, 세퍼레이터판과 얇은 가스확산층과의 확실한 접촉이 가능해진다.
본 발명의 바람직한 형태에 있어서, 상기 도전성 세퍼레이터판은, 양극 또는 음극에 접하는 주면을 둘러싸는 둘레가장자리부에, 연료가스, 산화제가스 및 냉각수의 각 한 쌍의 매니폴드구멍을 가진다.
본 발명의 다른 바람직한 형태에 있어서, 상기 도전성 세퍼레이터판은 한쪽 면에 양극에 접하는 주면을 가지며, 다른쪽 면에 음극에 접하는 주면을 가지며, 각각의 주면에 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로 및 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가지고, 각각의 주면이 그들 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있다.
본 발명의 또 다른 바람직한 형태에 있어서, 상기 도전성 세퍼레이터판은 한쪽 면에 양극에 접하는 주면을 가지며, 상기 주면에 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 상기 주면이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있는 양극측 도전성 세퍼레이터판과, 한쪽 면에 음극에 접하는 주면을 가지며, 그 주면에 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 상기 주면이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있는 음극측 도전성 세퍼레이터판과의 조합으로 이루어지고, 양극측 도전성 세퍼레이터판과 음극측 도전성 세퍼레이터판은 상기 가스유로를 갖지 않은 면이 접합되어, 양자사이에 냉각수의 유로를 가진다.
상기 세퍼레이터판의 주면과 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부와의 단차는 80∼400㎛인 것이 바람직하다.
본 발명에 의한 세퍼레이터판은 도전성의 카본분말과 바인더를 포함하는 성형체로 이루어진다. 바람직하게는, 카본분말, 예를 들면 팽창흑연분말 80∼70 중량%과 바인더, 예를 들면 페놀수지 20∼30중량%을 포함하는 혼련물을 압출성형한 그린시트를 압축성형함으로써 제조된다. 바인더에 페놀수지를 사용한 경우, 적당한 압축성형온도는 160℃, 성형면압은 350∼500kgf/cm2이다.
상기의 그린시트를 압축성형하는 경우, 성형전의 체적의 60∼75%로 압축하는 것이 바람직하다. 후술의 실시형태에 설명하는 것과 같은 형상의 세퍼레이터판을 성형할 때, 세퍼레이터판의 전극에 접촉하는 주면과 이것을 둘러싸는 둘레가장자리부와의 단차가 250∼400㎛일 때, 상기와 같은 압축율이 되고, 세퍼레이터판의 밀도가 전체면에서 거의 동등하게 되고, 성형성도 양호해진다. 성형후의 세퍼레이터판의 밀도는 1.5∼2.0g/cm3이 된다.
본 발명의 세퍼레이터판은 실시형태 1에 나타내는 양극측 세퍼레이터판과 음극측 세퍼레이터판을 겸하는 단일의 세퍼레이터판, 및, 실시형태 2에 나타내는 복합 세퍼레이터판을 구성하는 양극측 세퍼레이터판 및 음극측 세퍼레이터판의 두께는 3mm 정도가 적당하고, 가스켓은 고분자 전해질막의 양극측 및 음극측에 배치되는 것의 어느 것이나 0.3∼1.0mm가 적당하다.
이하, 본 발명의 실시형태를 도면을 참조하면서 설명한다.
실시형태 1
도 1∼3에 본 실시형태에 있어서의 도전성 세퍼레이터판을 나타내고, 도 4에 동 세퍼레이터판을 사용한 셀 스택의 주요부를 나타낸다.
(10)은 양극측 도전성 세퍼레이터판과 음극측 도전성 세퍼레이터판을 겸하는 단일의 세퍼레이터판을 나타낸다. 이 세퍼레이터판(10)은 산화제가스, 연료가스 및 냉각수를 위한 각각의 한 쌍의 매니폴드구멍(12,13) 및 (14)을 가진다. 각 한 쌍의 매니폴드구멍(12,13) 및 (14)은 한쪽이 입구측, 다른쪽이 출구측이다.
세퍼레이터판(10)은 더욱 한쪽 면에 음극에 접하는 주면(16c)을 가지며, 다른쪽 면에 양극에 접하는 주면(16a)을 가지고, 주면(16c)에는 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로(18)를 가지며, 주면(16a)에는 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로(19)를 갖고 있다. 그리고, 각각의 주면(16c) 및 (16a)은 그들 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부(17c) 및 (17a) 보다 각각 1단 높게 되어 있다. 상기의 가스유로(18) 및 (19)는, 둘레가장자리부(17c) 및 (17a)에 형성된 매니폴드구멍(12) 및 (13)에 연락(連絡)하고 있다.
한편, 세퍼레이터판과 세퍼레이터판의 사이에 끼워지는 막전극접합체(MEA)는 수소이온 전도성 고분자 전해질막(21), 상기 고분자 전해질막(21)의 중앙부를 부를 포함하는 대부분을 끼운 음극(22) 및 양극(23), 및 한 쌍의 가스켓(25c) 및 (25a)로 이루어진다.
한 쌍의 세퍼레이터판(10)에 의해 끼워진 MEA는 고분자 전해질막(21)을 끼운 음극(22) 및 양극(23)의 부분이 한쪽의 세퍼레이터판의 주면(16c)과 다른쪽의 세퍼레이터판의 주면(16a)에 의해 압축된다. 또한, 고분자 전해질막(21)의 둘레가장자리부를 끼운 가스켓(25c) 및 (25a)의 부분이 한쪽 세퍼레이터판의 둘레가장자리부 (17c)와 다른쪽의 세퍼레이터판의 둘레가장자리부(17a)에 의해 압축된다. 따라서, 세퍼레이터판(10)에 있어서의 주면(16c)과 둘레가장자리부(17c)와의 단차 및 주면 (16a)과 둘레가장자리부(17a)의 단차(도 4에 t로 나타낸다)를 적당히 선택함으로써, 음극 및 양극의 가스확산층과 세퍼레이터판의 주면과의 접촉정도 및 가스켓의 압축도를 모두 적절한 것으로 할 수 있다.
본 실시형태에 있어서는, 산화제가스의 유로(18)는 5개의 병행하는 홈으로 구성하고, 연료가스의 유로(19)는 3개의 병행하는 홈으로 구성하였다. 그러나, 각각의 가스유로를 구성하는 홈의 수는 상기의 예에 한정되는 것이 아니다.
상기의 가스유로를 형성하는 홈은 직선부와 턴부를 조합시킨 서펜타인형이고, 불가피한 부분을 제외하고, 홈의 중심선은 표리에서 일치하도록 하였다. 따라서, 이러한 세퍼레이터판의 한 쌍으로 MEA를 끼우면, 불가피한 부분을 제외하고, 도 4와 같이, 고분자 전해질막의 양면에 있는 가스유로(18)과 (19)는 고분자 전해질막(21)을 통해 대향하는 위치에 있다.
여기에 나타낸 세퍼레이터판은 양극 및 음극에 접하는 부분의 두께가 3.0mm, 가스유로를 형성하는 홈의 폭, 홈의 깊이, 및 홈과 홈과의 사이의 리브가 되는 부분의 폭은 모두 1.0mm 정도가 적당하다.
실시형태 2
도 5∼7 및 도 8∼9는 냉각부를 가진 복합 세퍼레이터판을 구성하는 음극측 도전성 세퍼레이터판(30) 및 양극측 도전성 세퍼레이터판(40)을 각각 나타낸다.
음극측 세퍼레이터판(30)은 산화제가스, 연료가스 및 냉각수를 위한 각각 한 쌍의 매니폴드구멍(32,33) 및 (34)을 가진다. 세퍼레이터판(30)은 더욱 한쪽 면에 음극에 접하는 주면(36)을 가지며, 그 주면에 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로(38)를 가지며, 상기 주면(36)이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부(37)보다 1단 높게 되어 있다. 양극측 세퍼레이터판(40)은 산화제가스, 연료가스 및 냉각수를 위한 각각 한 쌍의 매니폴드구멍(42,43) 및 (44)을 가진다. 양극측 세퍼레이터판(40)은 더욱 한쪽 면에 양극에 접하는 주면(46)을 가지며, 상기 주면(46)에 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로(49)를 가지며, 상기 주면(46)이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부(47)보다 1단 높게 되어 있다. 상기의 가스유로(38) 및 (49)은 둘레가장자리부(37) 및 (47)에 형성된 매니폴드구멍(32) 및 (43)에 각각 연락하고 있다.
세퍼레이터판(30)에 형성된 각 한 쌍의 산화제의 매니폴드구멍(32), 연료가스의 매니폴드구멍(33) 및 냉각수의 매니폴드구멍(34)은 세퍼레이터판(40)에 형성된 각 한 쌍의 산화제의 매니폴드구멍(42), 연료가스의 매니폴드구멍(43) 및 냉각수의 매니폴드구멍(44)과 각각 연이어 통한다.
음극측 세퍼레이터판(30)은 그 배면은 단차가 없는 단일평면으로 되어 있고,한 쌍의 매니폴드구멍(34)을 연락하는 냉각수의 유로(35)를 가진다. 세퍼레이터판 (30)은 그 배면에 더욱 산화제가스의 매니폴드구멍(32) 및 연료가스의 매니폴드구멍(33)을 각각 둘러싸는 홈(31c) 및 (31a), 및 냉각수의 매니폴드구멍(34) 및 유로 (35)를 둘러싸는 홈(31w)를 가진다.
마찬가지로, 양극측 세퍼레이터판(40)은 그 배면은 단차가 없는 단일평면으로 되어 있고, 한 쌍의 매니폴드구멍(44)을 연락하는 냉각수의 유로(45)를 가진다. 세퍼레이터판(40)은 그 배면에 더욱 산화제가스의 매니폴드구멍(42) 및 연료가스의 매니폴드구멍(43)을 각각 둘러싸는 홈(41c) 및 (41a), 및 냉각수의 매니폴드구멍 (44) 및 유로(45)를 둘러싸는 홈(41w)을 가진다.
음극측 세퍼레이터판(30)과 양극측 세퍼레이터판(40)은 그들 배면, 즉 냉각수의 유로를 가진 면을 마주 보게 하여 접합되어, MEA와 MEA의 사이에 삽입된다. 이들 세퍼레이터판의 배면에 형성된 홈(31c)과 (41c), (31a)와 (41a), 및 (31w)와 (41w)와의 사이에는, O 링이 삽입되고, 세퍼레이터판(30)과 (40)의 사이에서 냉각수가 외부로 새는 것을 방지한다.
본 실시형태에 있어서는, 세퍼레이터판(30)과 (40)의 쌍방에, 냉각수를 흐르게 하기 위한 1조의 유로를 형성하였지만, 한쪽의 세퍼레이터판에만 냉각수의 유로를 설치하여도 좋다.
본 실시형태의 복합세퍼레이터판은 냉각수를 흐르게 하기 위한 냉각부를 가진 것 외에는, 음극에 대향하는 면 및 양극에 대향하는 면은, 기본적으로는 실시형태 1의 세퍼레이터판과 동일하다.
실시형태 3
본 실시형태에 있어서의 세퍼레이터판의 둘레가장자리부를 도 10에 나타낸다.
이 세퍼레이터판(10A)은 실시형태 1에 있어서의 세퍼레이터판(10)의 둘레가장자리부(17c) 및 (17a)의 끝단부에, 주면(16c) 및 (16a)와 같은 높이의 리브(26c) 및 (26a)를 가진다. 리브(26c) 및 (26a)는 셀 스택을 조립할 때에, 가스켓이 어긋나는 것을 방지한다. 리브(26c) 및 (26a)는 반드시 주면(16c) 및 (16a)와 같은 높이로 할 필요는 없고, 주면(16c) 및 (16a)보다 낮게 하여도 좋다.
실시형태 4
본 실시형태에서는, 가스켓의 변형예를 나타낸다.
도 11에 나타내는 가스켓(27)은 고분자 전해질막(21A)의 음극측을 피복하는 부분과, 양극측을 피복하는 부분이, 고분자 전해질막에 형성한 투과구멍(28) 부분 및 막(21A)의 끝단가장자리를 피복하는 부분에서 서로 연결되어, 일체가 된 예이다. 이러한 가스켓은 예를 들면, 둘레가장자리부에 다수의 투과구멍을 배열한 고분자 전해질막의 둘레가장자리부에 가스켓을 일체로 성형함으로써 제작할 수가 있다. 이러한 가스켓에 있어서는, PCT/JP02/00736에 기재되어 있고, 그 명세서 및 도면의 개시는 여기에 참고를 위해 인용한다.
본 발명에 의한 세퍼레이터판을 사용하여 연료전지장치를 조립하기 위해서는, 실시형태 1에 나타낸 것과 같은 세퍼레이터판을 통해 MEA를 적층하고, 적절히 실시형태 2에 나타낸 것과 같은 냉각부를 가진 복합세퍼레이터판을 MEA와 MEA의 사이에 삽입하는 것이 바람직하다.
이하, 실시예를 설명한다.
실시예 1
먼저, 30nm의 평균일차입자지름을 가진 도전성카본입자(네덜란드, AKZO Chemie사: 케친블랙EC)에, 평균입자지름 약 30Å의 백금입자를 50중량% 담지시켰다. 이것을 음극측의 촉매분말로 하였다. 또한, 상기와 같은 도전성카본입자에, 평균입자지름 약 30Å의 백금입자와 루테늄입자를, 각각 25중량% 담지시켰다. 이것을 양극측의 촉매분말로 하였다.
이들 촉매분말을 각각 이소프로판올에 분산시켜, 그것들에 퍼플루오로카본술폰산분말의 에틸알콜분산액을 혼합하여 음극촉매용 페이스트 및 양극촉매용 페이스트를 조제하였다. 이들 페이스트를 원료로 하여, 스크린인쇄법을 이용하여, 각각 두께 250㎛의 카본부직포의 한쪽 면에 도공하여 음극촉매층 및 양극촉매층을 형성하였다. 이렇게 해서 형성한 전극중에 포함되는 촉매금속량은 0.5mg/cm2, 퍼플루오로카본술폰산의 양은 1.2mg/cm2가 되도록 하였다.
이들 양극촉매층을 가진 카본부직포 및 음극촉매층을 가진 카본부직포는 이들 전극보다 한둘레 큰 면적을 가진 수소이온 전도성의 고분자 전해질막의 중심부의 양면에, 각 촉매층이 전해질막과 접하도록 핫 프레스에 의해 접합하였다. 고분자 전해질막으로서, 퍼플루오로카본술폰산을 박막화한 것(미국듀퐁사제:나피온112)를 사용하였다.
또한, 전극의 바깥둘레에는, 전해질막을 끼워 양 측에, 세퍼레이터판의 바깥둘레부와 거의 같은 형상으로 꿰뚫어진 가스켓을 핫 프레스에 의해서 접합하여, MEA를 제작하였다.
상기의 MEA에, 실시형태 1에서 설명한 구조의 세퍼레이터판 2장을 조합시켜 도 4에 나타난 바와 같은 단셀을 조립한 경우를 상정하여, 세퍼레이터판의 주면과 그 둘레가장자리부와의 단차(도 4의 t)를 여러가지로 바꾸어, MEA의 가스켓에 이러한 시일면압 및 그것에 대한 반력을 구하는 시뮬레이션 테스트를 실시하였다.
상기의 MEA에서는, 두께 30㎛의 고분자 전해질막의 둘레가장자리부를 끼운 불소고무(furuoroelastomer)제 (듀퐁 도우 엘라스토머 재팬사제의 VITON GBL)의 한 쌍 가스켓의 자유두께는 각각 0.8mm로 하였다. 이 경우, MEA의 음극 및 양극을 가진 부분의 두께는 세퍼레이터판의 주면에서 압축된 상태에 있어서 0.5mm로 하는 것이 전극과 세퍼레이터판과의 접촉력이 가장 적절하다. 세퍼레이터판은 음극 및 양극에 접하는 부분의 두께를 3.0mm로 하고, 한쪽의 주면과 둘레가장자리부와의 단차를 500㎛까지의 범위로 바꾸었다.
이상과 같이 하여, 세퍼레이터판의 주면이 MEA의 전극부를 상기의 0.5mm 두께가 되도록 하기 위해서, 가스켓을 압축하였을 때의 시일면압 및 그것에 대한 반력을 측정하였다. 그 결과를 표 1에 나타낸다.
단차(t)(㎛) 시일면압(MPa) 반력(N/mm)
0 69 120
50 25 57
80 11 16
200 4 3
300 2 0.7
400 1 0.1
500 0.3 0.05
이 종류의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 가스켓의 시일면압이 1MPa미만이면 가스의 누출이 발생하고, 한편 시일면압에의 반력이 20N/mm을 넘으면 셀 스택의 체결력을 극단적으로 증대시키지 않으면 안되어, 어느 것이나 실용성이 부족하다. 표 1의 시뮬레이션 테스트의 결과로부터, 세퍼레이터판의 전극과 접하는 주면과 이것을 둘러싸는 둘레가장자리부와의 단차는 80∼400㎛이 적당한 것을 알 수 있다.
이상과 같이 본 발명에 의하면, 가스켓을 충분히 압축하여 가스 누출이 없는 시일효과를 발휘시킴과 동시에, 전극의 가스확산층부분과 세퍼레이터판과의 충분한 접촉력을 얻을 수 있다. 이 때문에 전극과 세퍼레이터판과의 사이의 접촉저항의 저감 및 얇은 가스확산층의 적용이 가능해진다.

Claims (12)

  1. 수소이온 전도성 고분자 전해질막 및 상기 수소이온 전도성 고분자 전해질막을 끼운 양극 및 음극을 포함하는 복수의 막전극접합체, 및 상기 막전극접합체와 교대로 적층된 복수의 도전성 세퍼레이터판을 포함하는 셀 스택을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지를 위한 도전성 세퍼레이터판으로서, 상기 도전성 세퍼레이터판이 카본분말 및 바인더를 포함하는 성형체로 이루어지며, 상기 도전성 세퍼레이터판의 양극 또는 음극과 접하는 주면이, 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있고, 상기 주면에 양극 또는 음극에 연료가스 또는 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가진 고분자 전해질형 연료전지용 도전성 세퍼레이터판.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 도전성 세퍼레이터판이 상기 둘레가장자리부에 연료가스, 산화제가스 및 냉각수의 각 한 쌍의 매니폴드구멍을 가진 고분자 전해질형 연료전지용 도전성 세퍼레이터판.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 도전성 세퍼레이터판이 한쪽 면에 양극에 접하는 주면을 가지며, 다른쪽 면에 음극에 접하는 주면을 가지며, 각각의 주면에 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로 및 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 각각의 주면이 그들 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있는 고분자 전해질형 연료전지용 도전성 세퍼레이터판.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 도전성 세퍼레이터판이 한쪽 면에 양극에 접하는 주면을 가지며, 상기 주면에 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 상기 주면이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있는 양극측 도전성 세퍼레이터판과, 한쪽 면에 음극에 접하는 주면을 가지며, 그 주면에 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 상기 주면이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있는 음극측 도전성 세퍼레이터판과의 조합으로 이루어지고, 양극측 도전성 세퍼레이터판과 음극측 도전성 세퍼레이터판은 상기 가스유로를 갖지 않은 면이 접합되어, 양자사이에 냉각수의 유로를 가진 고분자 전해질형 연료전지용 도전성 세퍼레이터판.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 주면과 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부와의 단차가 80∼400㎛인 고분자 전해질형 연료전지용 도전성 세퍼레이터판.
  6. 복수의 도전성 세퍼레이터판 및 상기 도전성 세퍼레이터판과 교대로 적층된 복수의 막전극접합체를 구비하는 셀 스택, 상기 셀 스택의 각각은 수소이온 전도성 고분자 전해질막, 상기 고분자 전해질막을 끼운 양극 및 음극, 및 상기 양극 및 음극을 둘러싸고, 또한 상기 고분자 전해질막의 둘레가장자리부를 끼운 한 쌍의 가스켓을 구비하고,
    상기 복수의 도전성 세퍼레이터판은, 1개의 막전극접합체를 압력하에서 끼운적어도 한 쌍의 양극측 도전성 세퍼레이터판 및 음극측 도전성 세퍼레이터판을 포함하고,
    상기 양극측 도전성 세퍼레이터판 및 음극측 도전성 세퍼레이터판은 카본분말 및 바인더를 포함하는 성형체로 이루어지며, 각각 상기 양극 및 음극과 접하는 주면이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있고, 상기 주면에 양극 및 음극에 연료가스 및 산화제가스를 각각 공급하는 가스유로를 가지며,
    상기 한 쌍의 가스켓이 각각 상기 양극측 도전성 세퍼레이터판 및 음극측 도전성 세퍼레이터판의 둘레가장자리부 사이에 압축되어 있는 고분자 전해질형 연료전지.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 복수의 도전성 세퍼레이터판은, 한쪽 면에 양극에 접하는 주면을 가지며, 다른쪽 면에 음극에 접하는 주면을 가지며, 각각의 주면에 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로 및 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가지고, 각각의 주면이 그들 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있는, 단일의 판으로 이루어지는 적어도 1개의 세퍼레이터판을 포함하는 고분자 전해질형 연료전지.
  8. 제 6 항에 있어서, 한쪽 면에 양극에 접하는 주면을 가지며, 상기 주면에 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 상기 주면이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있는 양극측 도전성 세퍼레이터판과, 한쪽 면에음극에 접하는 주면을 가지며, 그 주면에 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가지며, 상기 주면이 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부보다 1단 높게 되어 있는 음극측 도전성 세퍼레이터판과의 조합으로 이루어지고, 양극측 도전성 세퍼레이터판과 음극측 도전성 세퍼레이터판은 상기 가스유로를 갖지 않은 면이 접합되어, 양자사이에 냉각수의 유로를 가진, 적어도 1조의 복합세퍼레이터판을 포함하는 고분자 전해질형 연료전지.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 적어도 1개의 세퍼레이터판은 상기 둘레가장자리부에 연료가스 및 산화제가스의 각 한 쌍의 매니폴드구멍을 가지며, 상기 연료가스의 유로는 상기 연료가스의 매니폴드구멍에 연락하고, 상기 산화제가스의 유로는 상기 산화제가스의 매니폴드구멍에 연락하고 있는 고분자 전해질형 연료전지.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 양극측 도전성 세퍼레이터판 및 음극측 도전성 세퍼레이터판은 상기 둘레가장자리부에 연료가스, 산화제가스, 및 냉각수의 각 한 쌍의 매니폴드구멍을 가지며, 상기 연료가스의 유로는 상기 연료가스의 매니폴드구멍에 연락하고, 상기 산화제가스의 유로는 상기 산화제가스의 매니폴드구멍에 연락하며, 상기 냉각수의 유로는 상기 냉각수의 매니폴드구멍에 연락하고 있는 고분자 전해질형 연료전지.
  11. 제 6 항에 있어서, 상기 각 세퍼레이터판의 주면과 그 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부의 단차가 80∼400㎛인 고분자 전해질형 연료전지.
  12. 제 6 항에 있어서, 상기 한 쌍의 가스켓은 상기 고분자 전해질막의 둘레가장자리부에 형성된 투과구멍 부분 및 상기 고분자 전해질막의 끝단가장자리를 피복하는 부분에서 서로 연결되는 고분자 전해질형 연료전지.
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