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KR100938948B1 - 고분자 전해질형 연료전지 - Google Patents

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KR100938948B1
KR100938948B1 KR1020087031826A KR20087031826A KR100938948B1 KR 100938948 B1 KR100938948 B1 KR 100938948B1 KR 1020087031826 A KR1020087031826 A KR 1020087031826A KR 20087031826 A KR20087031826 A KR 20087031826A KR 100938948 B1 KR100938948 B1 KR 100938948B1
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요시키 나가오
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파나소닉 주식회사
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Abstract

적층된 복수의 단전지 모듈이 한 쌍의 단판을 통해서 복수의 체결 부재로 끼워 붙여서 조립된 연료전지 스택을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 체결 부재와 단판의 사이에 개재해서 배치된 복수의 제1탄성 부재와, 단판과 연료전지 스택 단부의 사이에 배치된 복수의 제2탄성 부재를 구비하고, 각 단전지 모듈에 있어서 막전극 접합체의 전극부에 상당하는 단판 표면에, 각각의 제2탄성 부재가 배치되고, 각 단전지 모듈에 있어서 막전극 접합체의 둘레 가장자리부와 한 쌍의 세퍼레이터판 사이에 배치된 밀봉 부재의 배치 영역에 상당하는 단판 표면에, 각각의 제1탄성 부재를 배치한다.
고분자 전해질형 연료전지

Description

고분자 전해질형 연료전지{POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELL}
본 발명은, 휴대용 전원, 전기 자동차용 전원, 가정 내 열병합 발전 등에 사용하는 연료전지에 관한 것이고, 특히 고분자 전해질을 이용한 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이다.
고분자 전해질을 이용한 연료전지는, 수소를 함유하는 연료 가스와 공기 등 산소를 함유하는 산화제 가스를 전기 화학적으로 반응시킴으로써, 전력과 열을 동시에 발생시키는 것이다. 이 연료전지는, 기본적으로는, 수소 이온을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질막, 및 고분자 전해질막의 양면에 형성된 한 쌍의 전극, 즉 애노드(anode)와 캐소드(cathode)로 구성된다. 이들 전극은, 백금족(族) 금속촉매를 담지한 카본 분말을 주성분으로 하고 고분자 전해질막의 표면에 형성되는 촉매층, 및 촉매층의 외면에 배치되는, 통기성과 전자 도전성을 함께 가지는 가스 확산층을 가진다. 이렇게 고분자 전해질막과 전극(가스 확산층을 포함한다)이 일체적으로 접합되어서 조립된 것을 전해질막 전극 접합체(이후, 「MEA」라고 한다.)라고 부른다.
또한, MEA의 양측에는, MEA를 기계적으로 끼워서 고정함과 더불어, 인접하는 MEA를 서로 전기적으로 직렬로 접속하기 위한 도전성의 세퍼레이터판이 배치된다. 세퍼레이터판에 있어서 MEA와 접촉하는 부분에는, 각각의 전극에 연료 가스나 산화제 가스 등의 반응 가스를 공급하고, 생성수(生成水)나 잉여 가스를 배출해버리기 위한 가스 유로가 형성된다. 이러한 가스 유로는, 세퍼레이터판과 별도로 설치할 수도 있지만, 세퍼레이터판의 표면에 홈을 설치해서 가스 유로로 하는 방식이 일반적이다. 또한 이렇게, MEA가 한 쌍의 세퍼레이터판에 의해 끼워진 구조체를, 단전지(單電池) 모듈이라고 한다.
세퍼레이터판과 MEA의 사이에 형성되는 가스 유로에의 반응 가스의 공급 및 가스 유로로부터의 반응 가스, 생성수의 배출은, 세퍼레이터판의 가장자리부에 매니폴드(manifold) 구멍이라 불리는 관통한 구멍을 설치하여, 가스 유로의 출입구를 이 매니폴드 구멍에 연통해서, 매니폴드 구멍으로부터 각 가스 유로에 반응 가스를 분배함으로써 실행된다.
또한, 가스 유로에 공급되는 연료 가스나 산화제 가스가 외부에 누설되거나, 2종류의 가스가 서로 혼합하거나 하지 않도록, MEA에 있어서의 전극이 형성되어 있는 부분, 즉 발전 영역의 외주(外周)를 둘러싸도록 한 쌍의 세퍼레이터판의 사이에는 밀봉 부재로서 가스 밀봉재나 개스킷(gasket)이 배치된다. 이들 가스 밀봉재나 개스킷은, 매니폴드 구멍 주위의 밀봉도 실행한다.
연료전지는, 운전 중에 발열하므로, 전지를 양호한 온도상태로 유지하기 위해서, 냉각수 등으로 냉각할 필요가 있다. 보통, 1∼3셀마다, 냉각수을 흐르게 하는 냉각부가 구성된다. 이들 MEA, 세퍼레이터판 및 냉각부를 교대로 중첩하여, 10∼200셀 적층한 후, 집전판과 절연판을 통해서 단판(端板)으로 이것을 끼워서, 체 결 로드(볼트)로 양단에서 고정하는 것이 일반적인 적층 전지(연료전지 스택(stack))의 구조이다.
이러한 적층 전지에서는, 냉각부를 포함하는 복수의 단전지 모듈을 한 방향으로 쌓아서 중첩하여, 그 양단에 한 쌍의 단판을 배치하고, 각각의 단판 사이를 체결 로드(볼트)로 고정하여, 각각의 단전지 모듈을 조이는 조임 방식이 채용되어 있다. 이러한 조임 방식으로서, 기계적 강도의 관점에서, 단판이나 체결 로드에는 통상, 스테인리스강 등의 금속재료를 이용하고, 이들 단판이나 체결 로드와, 적층 전지의 사이를 절연판에 의해 전기적으로 절연하여, 전류가 단판을 통해서 외부에 누출되지 않는 구조가 채용되어 있다. 체결 로드에 대해서는, 세퍼레이터판의 가장자리부에 형성된 관통 구멍을 관통하는 방법이나, 적층 전지 전체를 단판 너머로 금속의 벨트로 죄는 방식이 일반적이다.
이러한 조임 방식이 채용되어 있는 적층 전지에 있어서는, 단전지 모듈을 면 내(적층 방향에 직교하는 평면 내)에서 균일한 체결력으로 조일 수 있는 것이 중요해진다. 이 균일한 체결력에 의해, 공기, 수소, 냉각수 등의 누설을 방지하고, 또한 단전지 모듈의 파손을 방지하고, 또한 그것에 의해서 발전 효율을 올리거나, 전지 수명을 연장하거나 하는 것이 가능해지기 때문이다. 이러한 조임 방식에 있어서의 체결력의 균일화의 관점에서, 예를 들면 특허문헌 1에서는, 단판의 외측에 배치한 X형의 조임판과의 사이에 스프링을 끼워서, 스프링의 탄력성을 주위에 배치한 스프링보다 중앙에 배치한 스프링을 크게 함으로써, 체결력을 균일화하는 방법이 제안되어 있다. 또한, 특허문헌 2에서는, 단판에의 가압부를 점 접촉으로 함으로써 체결력을 균일하게 하는 방법이 제안되어 있다. 또한, 기타, 예를 들면, 특허문헌 3∼10에 개시되어 있는 여러 가지 제안이 이루어지고 있다.
특허문헌 1: 일본특허공개 소62-271364호 공보
특허문헌 2: 일본특허공개 평9-259916호 공보
특허문헌 3: 일본특허공개 2007-113707호 공보
특허문헌 4: 일본특허공개 소61-248368호 공보
특허문헌 5: 일본특허공개 평09-270267호 공보
특허문헌 6: 미국특허 제4997728호 명세서
특허문헌 7: 미국특허 제6258475호 명세서
특허문헌 8: 미국특허출원 공개 제2005/0277012호 명세서
특허문헌 9: 미국특허 제4973531호 명세서
특허문헌 10: 미국특허출원 공개 제2007/0042250호 명세서
[발명이 해결하고자 하는 과제]
그런데, 일반적으로, 세퍼레이터판의 사이에 배치하는 MEA와 개스킷은 그 강성이 다르다. 일반적으로는, 개스킷의 강성은, MEA의 두께 방향에 있어서의 강성보다도 낮다. 그 때문에, 단판에 의해 체결을 위한 하중을 부가하면, 이 강성의 차이에 의해 MEA에 비해서 개스킷이 크게 변형되어, MEA 및 개스킷과 세퍼레이터판의 사이에 있어서, 서로의 접촉 압력에 불균일이 생긴다. 이러한 접촉 압력의 불균일은 접촉 저항의 불균일이 되고, 연료전지에 있어서의 발전 성능을 저하시키는 요인이 되는 문제가 있다. 이러한 접촉 저항의 불균일에 의한 발전 성능의 저하가 생기는 것을 억제하기 위해서, 체결력으로서 필요 이상으로 하중을 부가하는 대책이 채용될 경우도 있으나, 이러한 경우에 있어서는, MEA나 개스킷의 기계적 강도의 저하가 촉진되어서, 연료전지의 수명이 짧아진다는 문제가 있다. 특허문헌 1 및 2와 같은 방식에 있어서도, MEA와 세퍼레이터판의 사이에, 접촉 압력의 불균일이 생겨서, 마찬가지의 문제가 발생한다.
따라서, 본 발명의 목적은, 상기 문제를 해결하는 데 있어서, 고분자 전해질막 연료전지에 있어서, 막전극 접합체와 세퍼레이터판의 사이에 접촉 압력의 불균일이 생기는 것을 저감하고 또한, 세퍼레이터판 사이에 배치되는 밀봉 부재에 적정한 체결력을 부가하는 체결 구조가 이용된 고분자 전해질형 연료전지를 제공하는 것에 있다.
[과제를 해결하기 위한 수단]
상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 아래와 같이 구성한다.
본 발명의 제1형태에 의하면, 막전극 접합체와, 상기 막전극 접합체를 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터판과, 상기 막전극 접합체의 둘레 가장자리부와 상기 한 쌍의 세퍼레이터판의 사이에 배치된 밀봉 부재를 가지는 단전지 모듈이 적층되고, 상기 적층된 단전지 모듈의 양단(兩端)에 한 쌍의 단판이 배치됨과 더불어, 상기 한 쌍의 단판을 복수의 체결 부재로 끼워 붙여서 조립된 연료전지 스택을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,
상기 각각의 체결 부재와 상기 단판의 사이에 개재(介在)해서 배치된 제1탄성 부재와,
상기 단판과 상기 연료전지 스택 단부의 사이에 배치된 복수의 제2탄성 부재를 구비하고,
상기 각 단전지 모듈에 있어서의 상기 막전극 접합체의 전극부에 상당하는 상기 단판 표면의 제2탄성 부재 배치 영역에, 상기 각각의 제2탄성 부재가 배치되어 있는, 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제2형태에 의하면, 상기 각 단전지 모듈에 있어서의 상기 밀봉 부재의 배치 영역에 상당하는 상기 단판 표면에, 상기 제1탄성 부재가 배치되어 있는, 제1형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제3형태에 의하면, 상기 단판의 상기 연료전지 스택 단부측의 표면에 오목부가 형성되고,
상기 오목부의 내저면(內底面)을 상기 제2탄성 부재 배치 영역으로 해서, 상기 내저면과 상기 연료전지 스택 단부의 사이에 상기 복수의 제2탄성 부재가 배치되고,
상기 단판의 표면에 있어서의 상기 오목부의 주위의 가장자리부가, 상기 연료전지 스택 단부와 접촉하고 있는, 제2형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제4형태에 의하면, 상기 각각의 세퍼레이터판 및 단판은 사각형 형상을 가지고,
상기 단판에 있어서, 상기 사각형 형상의 네 변에 있어서의 각각의 중점위치 근방에 상기 제1탄성 부재가 배치되고,
상기 제2탄성 부재 배치 영역에 있어서, 4개의 상기 제1탄성 부재를 연결하는 선분에 의해 형성되는 사각형상의 영역보다 내측의 영역에, 상기 각각의 제2탄성 부재가 배치되는, 제3형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제5형태에 의하면, 상기 4개의 제1탄성 부재를 연결하는 선분에 의해 형성되는 사각형 형상의 영역의 중심과 상기 제1탄성 부재를 연결하는 선분 상에서, 상기 선분의 중점으로부터 상기 중심까지의 상기 제2탄성 부재의 배치 영역에 있어서의 위치에 상기 제2탄성 부재가 배치되는, 제4형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제6형태에 의하면, 상기 각각의 세퍼레이터판 및 단판은 사각형 형상을 가지고,
상기 단판에 있어서, 상기 사각형 형상의 네 모서리 각각에 상기 제1탄성 부재가 배치되고,
4개의 상기 제1탄성 부재를 연결하는 선분에 의해 형성되는 사각형 형상의 영역의 중심과 상기 제1탄성 부재를 연결하는 선분 상에서, 상기 선분의 중점으로부터 상기 중심까지의 상기 제2탄성 부재의 배치 영역에 있어서의 위치에 상기 제2탄성 부재가 배치되는, 제3형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제7형태에 의하면, 상기 단판에 있어서의 상기 제2탄성 부재 배치 영역과 상기 연료전지 스택 단부의 사이에, 집전판이 배치되어 있는, 제3형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제8형태에 의하면, 상기 단전지 모듈의 적층 방향에 있어서, 상기 밀봉 부재는 상기 막전극 접합체의 전극부보다도 그 강성이 낮은 부재이고,
상기 각각의 제1탄성 부재의 탄성에 의해 생기는 단위면적당 하중이, 상기 각각의 제2탄성 부재의 탄성에 의해 생기는 단위면적당 하중보다도 작아지도록, 상기 각각의 제1탄성 부재 및 제2탄성 부재가 배치되는, 제3형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 제9형태에 의하면, 상기 체결 부재는, 상기 각각의 단판 및 세퍼레이터판을 관통하도록 체결하는 체결용 볼트이고, 상기 제1탄성 부재 및 제2탄성 부재는 스프링 부재인, 제3형태에 기재한 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
[발명의 효과]
본 발명에 의하면, 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 각각의 체결 부재와 단판의 사이에 개재해서 배치된 복수의 제1탄성 부재와, 단판과 연료전지 스택 단부의 사이에 배치된 복수의 제2탄성 부재를 구비시키고, 또한, 각 단전지 모듈에 있어서 막전극 접합체의 전극부에 상당하는 단판 표면의 제2탄성 부재 배치 영역에, 각각의 제2탄성 부재를 배치함으로써, 전극부에 부가되는 하중(체결력)을, 전극부 이외(예를 들면, 밀봉 부재)에 부가되는 하중과는 별도로 제어하는 것이 가능해진다.
또한, 각 단전지 모듈에 있어서 막전극 접합체의 전극부를 둘러싸도록 막전극 접합체의 둘레 가장자리부와 한 쌍의 세퍼레이터판의 사이에 배치된 밀봉 부재의 배치 영역에 상당하는 단판 표면의 제1탄성 부재 배치 영역에, 각각의 제1탄성 부재를 배치함으로써, 밀봉 부재 배치 영역에 부가되는 하중을, 전극부에 부가되는 하중과는 별도로 제어하는 것이 가능해진다.
즉, 밀봉 부재 배치 영역에 있어서는, 밀봉 부재에 의한 밀봉 기능을 달성하기 위해서 필요한 하중을, 제1탄성 부재의 탄성력으로 체결 부재 및 단판을 통해서 연료전지 스택에 부여할 수 있음과 더불어, 전극부에 있어서는, 막전극 접합체와 세퍼레이터판의 발전에 요구되는 적정한 접촉 하중을, 그 불균일을 억제하면서, 제2탄성 부재의 탄성력으로 연료전지 스택에 부여할 수 있다.
따라서, 고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 막전극 접합체와 세퍼레이터판의 사이에 접촉 압력의 불균일이 생기는 것을 저감하고 또한, 세퍼레이터판 사이에 배치되는 밀봉 부재에 적정한 체결력을 부가하는 체결 구조가 이용된 고분자 전해질형 연료전지를 제공할 수 있다.
본 발명의 이들의 형태와 특징은, 첨부된 도면에 관한 바람직한 실시 형태에 관련된 다음 기술(記述)로부터 밝혀진다. 이 도면에 있어서는,
도 1은, 본 발명의 제1실시 형태에 따른 연료전지의 분해 사시도이며,
도 2는, 도 1의 연료전지에 있어서의 단전지 모듈의 부분 모식 단면도이며,
도 3A는, 상기 실시 형태에 있어서의 연료전지의 체결 구조를 나타내는 부분 모식 단면도이며,
도 3B는, 도 3A의 체결 구조를 분해한 상태를 나타내는 부분 모식 단면도이며,
도 4A는, 본 발명의 실시예 1의 체결 구조를 나타내는 모식 평면도이며,
도 4B는, 실시예 1의 체결 구조에 있어서의 접촉 압력 분포의 시뮬레이션 결과의 그래프이며,
도 5A는, 본 발명의 비교예의 체결 구조를 나타내는 모식 평면도이며,
도 5B는, 비교예의 체결 구조에 있어서의 접촉 압력 분포의 시뮬레이션 결과의 그래프이며,
도 6A는, 본 발명의 실시예 2의 체결 구조를 나타내는 모식 평면도이며,
도 6B는, 실시예 2의 체결 구조에 있어서의 접촉 압력 분포의 시뮬레이션 결과의 그래프이며,
도 7A는, 본 발명의 실시예 3의 체결 구조를 나타내는 모식 평면도이며,
도 7B는, 실시예 3의 체결 구조에 있어서의 접촉 압력 분포의 시뮬레이션 결과의 그래프이며,
도 8은, 실시예 1 내지 3 및 비교예의 체결 구조에 있어서의 세퍼레이터판의 휨량을 나타내는 그래프이며,
도 9는, 실시예 1 및 비교예의 연료전지의 전류-전압특성을 나타내는 그래프이며,
도 10은, 실시예 1 및 비교예 1의 전압 내구특성을 나타내는 그래프이다.
본 발명의 기술을 계속하기 전에, 첨부도면에 있어서 동일한 부품에 대해서는 동일한 참조부호를 첨부하고 있다.
이하에, 본 발명에 따른 실시 형태를 도면에 근거해서 상세히 설명한다.
(제1실시 형태)
본 발명의 제1실시 형태에 따른 고분자 전해질형 연료전지(PEFC)의 일례인 연료전지(101)의 구조를, 일부 분해한 상태로 나타내는 모식 사시도를 도 1에 나타낸다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 연료전지(101)는, 복수의 단전지 모듈을 적층시켜서 구성되어 있다. 또한, 도 1의 연료전지(101)에 있어서의 단전지 모듈에서의 둘레 가장자리부의 부분 모식 단면도(II-II선 단면도)를 도 2에 나타낸다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 연료전지(101)는, 연료전지에 있어서의 발전 장치의 단위구성인 단전지 모듈(11)을 복수 대(臺) 적층한 상태에서, 양단(兩端)에 한 쌍의 집전판(12), 단판(13)을 배치해서 끼우고, 볼트 구멍을 관통시킨 체결 볼트(14)와 너트(15)(체결 부재의 일례)로 체결함으로써 구성되어 있다. 또한 이렇게, 복수의 단전지 모듈(11)이 적층되어서 체결된 것을, 연료전지 스택(10)이라고 부르고 있다. 또한 본 실시 형태에서는, 예를 들면 단전지 모듈(「셀」이라고도 한다.)이 60대 적층되어서, 연료전지 스택(10)이 구성되어 있다.
이어서, 단전지 모듈(11)의 구체적인 구성에 대해서 설명한다. 도 1 및 도 2에 나타낸 바와 같이, 단전지 모듈(11)은, MEA(1)의 양단에 배치된 한 쌍의 도전성의 세퍼레이터판, 구체적으로는 애노드측 세퍼레이터판(4A) 및 캐소드측 세퍼레이터판(4B)에 의해, MEA(1)를 끼워서 구성되어 있다. MEA(1)는, 고분자 전해질막(2)과, 이 고분자 전해질막(2)의 양면에 형성된 한 쌍의 전극, 즉 애노드 전극(3A) 및 캐소드 전극(3B)을 구비해서 구성된다. 이들 전극(3A 및 3B)은, 고분자 전해질 막(2)의 표면에 형성되는 촉매층과, 이 촉매층의 겉 표면에 배치되는 가스 확산층에 의해 구성된다. 또한, 애노드측 세퍼레이터판(4A)의 MEA(1)측의 표면에는, 연료 가스 유로를 형성하기 위한 연료 가스 유로홈(5)이 형성되어 있고, 캐소드측 세퍼레이터판(4B)의 MEA(1)측의 표면에는, 산화제 가스 유로를 형성하기 위한 산화제 가스 유로홈(6)이 형성되어 있다.
MEA(1)에 있어서의 각각의 전극(전극부)(3A 및 3B)의 가장 외측에 배치되어 있는 가스 확산층이, 각각의 세퍼레이터판(4A 및 4B)과 맞닿고, 애노드측 세퍼레이터판(4A)의 연료 가스 유로홈(5)이 가스 확산층에 의해 피복되어 연료 가스 유로가 형성됨과 더불어, 캐소드측 세퍼레이터판(4B)의 산화제 가스 유로홈(6)이 가스 확산층에 의해 피복되어 산화제 가스 유로가 형성된다. 이렇게 형성된 연료 가스 유로에 연료 가스가 유통되면, 유통되는 연료 가스에 애노드 전극(3A)의 가스 확산층이 폭로되게 됨과 더불어, 산화제 가스 유로에 산화제 가스가 유통되면, 유통되는 산화제 가스에 캐소드 전극(3B)의 가스 확산층이 폭로되게 된다. 그 결과, 각각의 전극(3A 및 3B)에 있어서, 소정의 전기 화학반응이 발생하여, 단전지 모듈(11)에 있어서의 발전이 실행된다. 적층된 각각의 단전지 모듈(11)에 있어서는, 인접한 단전지 모듈(11)에 있어서의 MEA(1)끼리가 서로 전기적으로 직렬로 접속되거나, 혹은 전기적으로 병렬로 접속되어서, 연료전지(101) 전체로서 발전된 전력을 취출(取出)하는 것이 가능하게 구성되어 있다.
또한, 단전지 모듈(11) 있어서의 각각의 세퍼레이터판(4A 및 4B)의 둘레 가장자리부에는, 연료 가스 유로홈(5) 및 산화제 가스 유로홈(6)에 개별적으로 연통 하는 관통 구멍인 연료 가스 매니폴드 구멍(7A) 및 산화제 가스 매니폴드 구멍(7B)이 형성되어 있다. 단전지 모듈(11)이 적층된 상태에서는, 이들 매니폴드 구멍(7A, 7B)이 적층되어 결합하고, 연통된 유체의 통로가 되는 연료 가스 매니폴드 및 산화제 가스 매니폴드가 형성된다.
또한, 각각의 세퍼레이터판(4A 및 4B)의 둘레 가장자리부에는, 연료 가스 매니폴드 구멍(7A) 및 산화제 가스 매니폴드 구멍(7B)과 마찬가지로, 물이 유통하는 2쌍의 매니폴드를 형성하는 물 매니폴드 구멍(7C)이 형성되어 있다. 마찬가지로 단전지 모듈(11)이 적층된 상태에서는, 이들 매니폴드 구멍(7C)이 적층되어 결합하고, 연통된 유체의 통로가 되는 물 매니폴드가 형성된다.
또한, 도 2에 나타낸 바와 같이, MEA(1)의 고분자 전해질막(2)의 둘레 가장자리부에는, 전극(3A 및 3B)이 형성되어 있지 않고, 이 부분은, 밀봉 기능을 가지는 개스킷부(밀봉 부재의 일례이다)(8)로서 형성되어 있다. 즉 MEA(1)의 둘레 가장자리부의 내측에 전극(3A 및 3B)이 배치되어 있다. 개스킷부(8)는, 고분자 전해질막(2)의 둘레 가장자리부를 끼우도록 탄성체에 의해 형성되어 있어, 도 2에 나타낸 바와 같이, 단전지 모듈(11)에 있어서, 한 쌍의 세퍼레이터판(4A 및 4B)으로 끼워진 상태로 배치된다. 이러한 상태에 있어서, 개스킷부(8)는, MEA(1)의 전극(3A 및 3B)에 공급되는 연료 가스나 산화제 가스가 단전지 모듈(11)의 외부로 누설되지 않도록, 또한 2종류의 가스가 혼합하지 않도록, 밀봉을 실행한다. 또한, 개스킷부(8)에는, 각각의 매니폴드 구멍(7A∼7C)에 상응하는 위치에 구멍이 형성되어 있고, 각각의 세퍼레이터판(4A 및 4B)에 끼워진 상태에서, 매니폴드 구멍의 주위를 밀봉한 다. 또한 본 실시 형태에 있어서는, 개스킷부(8)는, MEA(1)의 일부로서 일체적으로 형성되어 있는 경우를 예로서 설명한다. 단, 본 실시 형태의 연료전지(101)는 이러한 경우에 대해서만 한정되는 것이 아니고, 이러한 경우 대신에 예를 들면 개스킷부(8)가 MEA(1)와 별체(別體)로 해서 형성되는 경우이어도 좋다. 또한, 본 실시 형태에 있어서는, MEA(1)에 있어서, 개스킷부(8)가 형성되어 있는 영역을 개스킷 배치 영역(밀봉 부재 배치 영역의 일례이다) R1로 하고, 전극(3A 및 3B)이 형성되어 있는 영역을 전극 배치 영역(전극부가 배치된 영역 혹은 발전 영역의 일례이다) R2로 한다.
애노드측 세퍼레이터판(4A) 및 캐소드측 세퍼레이터판(4B)은, 평판상이며, MEA(1)와 접촉하는 쪽의 면, 즉 단전지 모듈(11)에 있어서의 내측 면은, MEA(1)에 있어서의 전극 배치 영역 R2와 개스킷 배치 영역 R1의 표면 형상에 따른 형상을 가지도록 형성되어 있다. 도 2의 모식도에서는, MEA(1)의 표면 형상 및 그것에 접하는 세퍼레이터판(4A 및 4B)의 표면 형상이 평탄한 것 같이 나타내고 있지만, 실제로는, 특히 개스킷 배치 영역 R1에 있어서, 개스킷부(8)의 기능을 달성하기 위해서, MEA(1)의 표면이 융기하도록 형성되어 있다. 또한, 본 실시 형태에서는, 애노드측 세퍼레이터판(4A) 및 캐소드측 세퍼레이터판(4B)에는, 예를 들면 도카이 카본 주식회사제 글래시카본(두께: 3mm)을 이용하고 있다. 또한, 세퍼레이터판(4A 및 4B)에서는, 각종 매니폴드 구멍, 볼트 구멍이 세퍼레이터판(4A 및 4B)의 가장자리부에 있어서 그 두께 방향으로 관통하도록 형성되어 있다. 또한, 각각의 세퍼레이터판(4A 및 4B)의 배면(背面)에는 물 유로홈(9A 및 9B)이 형성되어 있다. 세퍼레이 터판(4A 및 4B)에 있어서, 각종 매니폴드 구멍, 볼트 구멍, 연료 가스 유로홈, 산화제 가스 유로홈, 물 유로홈 등은, 절삭가공 혹은 성형 가공에 의해 형성된다.
또한, 물 유로홈(9A 및 9B)은, 2쌍의 물 매니폴드 구멍(7C) 사이를 연결하도록 해서 형성된다. 즉, 물이 공급측의 매니폴드로부터, 물 유로홈(9A 및 9B)에 분기(分岐)해서 공급되어, 배출측의 매니폴드에 유통하도록 형성되어 있다. 이러한 구조가 채용됨으로써, 물의 전열 능력을 이용해서 단전지 모듈(11)을 전기 화학반응에 적합한 소정의 온도로 유지할 수 있다. 또한 연료 가스 및 산화제 가스와 마찬가지로 하여, 세퍼레이터판(4A, 4B) 및 MEA(1)의 둘레 가장자리부에 물 매니폴드 구멍을 형성하지 않고, 냉각수 급배로(給排路)를 세퍼레이터판의 외부에 형성하는 외부 매니폴드 구조가 채용되는 경우이어도 좋다. 또, 세퍼레이터판의 배면에 물 유로홈을 형성하지 않고, 인접하는 단전지 모듈(11)의 사이에, 냉각수가 순환하는 냉각 유닛을 삽입하여, 단전지 모듈(11)을 적층하는 구성이 채용되는 경우이어도 좋다.
또한, 도 2에 나타낸 바와 같이, 애노드측 세퍼레이터판(4A) 및 캐소드측 세퍼레이터판(4B)의 배면에는, 각종 매니폴드 구멍의 주위에, 내열성 재질로 이루어지는 스퀴즈 패킹(squeeze packing) 등의 일반적인 밀봉 부재인 패킹(16)이 배치되어 있다. 이것에 의해, 인접하는 단전지 모듈(11)의 사이에 있어서, 각종 매니폴드 구멍의 모듈 사이의 연접부(連接部)에서의 연료 가스, 산화제 가스, 및 물의 누출이 방지된다.
집전판(12)은, 연료전지 스택(단전지 모듈 적층체)(10)의 외측에 배치되어, 발전된 전기를 효율적으로 집전할 수 있도록, 구리판에 금도금이 실시된 것을 사용한다. 또한 집전판(12)에는, 기타 전기 전도성이 양호한 금속재료, 예를 들면, 철, 스테인리스, 알루미늄 등을 사용해도 좋다. 또한, 표면처리는 주석 도금, 니켈 도금 등을 실시해도 좋다. 집전판(12)의 외측에는 통상, 전기를 절연하기 위한 절연판이 배치되지만, 본 실시 형태에서는, 전기 절연성이 있는 재료를 이용한 단판(13)으로 그 역할도 겸용시키고 있다. 여기서 단판(13)에는, 예를 들면 폴리페닐렌술파이드(polyphenylene sulfide)제의 수지를 이용하여, 사출 성형으로 제작한 것이 사용되고 있다. 또한 단판(13)에는 단판(13)과 일체가 되는 배관(도시하지 않음)이 구비되어 있고, 이 배관은, 각종 매니폴드에 연통해서 유체의 공급 또는 배출을 실행하도록 구성되어 있다. 또한, 본 실시 형태에서는, 「연료전지 스택」은, 연료전지 스택(10) 자체를 의미하는 경우 외에, 연료전지 스택(10)의 외측에 집전판(12)이 배치되는 구성(즉, 도 1에 나타내는 바와 같은 구성)에서는, 각각의 집전판(12)도 포함해서 연료전지 스택을 의미할 경우도 포함한다. 따라서, 도 1에 나타내는 바와 같은 구성에서는, 「연료전지 스택 단부」는, 각각의 집전판(12)의 단부를 의미한다.
이어서, 본 실시 형태의 연료전지(101)에 있어서, 단전지 모듈(11)의 적층체인 연료전지 스택(10)을 한 쌍의 단판(13), 및 체결 볼트(14) 및 너트(15)에 의해 체결했을 때에, MEA(1)와 세퍼레이터판(4A, 4B)의 사이에 접촉 압력의 불균일이 생기는 것을 저감하고 또한, 세퍼레이터 사이에 배치되는 개스킷부(8)에 적정한 체결력을 부가하는 체결 구조를 실현하기 위한 구성에 대해서 설명한다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 단판(13)의 외측의 모서리부에는, 제1탄성 부재의 일례인 4개의 외측 스프링(21)이 배치되어 있다. 이들 4개의 외측 스프링(21)을 개재하도록 하여, 체결 볼트(14) 및 너트에 의해, 한 쌍의 단판(13)의 사이에 끼워진 연료전지 스택(10)이 체결되어 있고, 외측 스프링(21)이 압축됨으로써 생기는 탄성력을, 단판(13)을 통해서 각각의 단전지 모듈(11)에 체결 하중으로서 부가하고 있다. 또한, 사각형 형상을 가지는 단판(13)의 내측 표면에는, 사각형 프레임 형상으로 그 가장자리부를 남기도록 해서 오목부(23)가 형성되어 있다. 오목부(23)의 내저면(23a)은 평탄한 형상으로 형성되어 있고, 이 내저면(23a)에는, 제2탄성 부재의 일례인 25개의 내측 스프링(22)이, 균등한 간격으로 배치되어 있다. 각각의 내측 스프링(22)은, 집전판(12)을 통해서 오목부(23) 내에서 압축됨으로써, 그 탄성력을 각각의 단전지 모듈(11)에 부가하고 있다.
여기서, 본 실시 형태의 연료전지(101)에 있어서의 체결 구조를 한쪽의 단판(13) 부근에 있어서 나타내는 모식도를 도 3A에 나타냄과 더불어, 그 체결 구조의 분해도를 도 3B에 나타낸다.
도 3A 및 도 3B에 나타낸 바와 같이, 단판(13)에 있어서의 연료전지 스택(10)측의 면(이후, 「내측 표면」이라고 한다.)에 형성된 오목부(23)에는, 25개의 내측 스프링(22)이 균등한 간격으로 배치되어 있다. 이들 내측 스프링(22)은, 스택(10)의 단부에 위치되는 단전지 모듈(11)의 세퍼레이터, 예를 들면 애노드측 세퍼레이터판(4A)과, 단판(13)의 사이에 배치된 집전판(12)과, 단판(13)의 오목부(23)의 내저면(23a)의 사이에 끼워지도록 해서 배치되어 있다. 이 단판(13)의 오 목부(23)는, 그 배치(내측 스프링 배치 영역)가, 단전지 모듈(11)에 있어서의 전극 배치 영역 R2와 거의 합치하도록 형성되어 있다. 그 때문에, 단판(13)이 체결된 상태에 있어서, 각각의 내측 스프링(22)이 압축됨으로써 생기는 탄성력이, 각각의 단전지 모듈(11)에 있어서의 전극 배치 영역 R2에 적극적으로 부가되는 구조가 실현되어 있다.
또한, 단판(13)의 내측 표면에 있어서의 오목부(23)의 주위에 형성되는 사각형 프레임 형상의 가장자리부(이후, 「프레임부(24)」로 한다.)는, 집전판(12)의 표면에 직접적으로 맞닿도록 배치된다. 즉, 단판(13)의 프레임부(24)는, 내측 스프링(22)이나 외측 스프링(21) 등의 탄성 부재를 개재시키지 않고, 집전판(12)의 표면에 직접적으로 접촉해서 배치(즉, 「연료전지 스택 단부」에 직접 접촉해서 배치)되어 있다. 단판(13)의 프레임부(24)는, 그 배치(외측 스프링 배치 영역)가, 단전지 모듈(11)에 있어서의 개스킷 배치 영역 R1과 거의 합치하도록 형성되어 있다. 또한, 단판(13)에 있어서는, 이 프레임부(24)의 모서리부에, 체결 볼트(14)의 관통용의 구멍이 형성되어 있고, 이 구멍이 각각의 단전지 모듈(11)에 형성되어 있는 볼트 관통용 구멍과 합치하도록 배치되어 있다. 단판(13)의 외측 표면에 있어서는, 이 볼트 관통용 구멍의 형성 위치에 외측 스프링(21)이 배치되어 있고, 이 외측 스프링(21)의 중앙부를 관통하고, 또한 각각의 볼트 관통용 구멍을 관통시키도록 하여, 각각의 체결 볼트(14)가 배치되어 있다. 이러한 구성에 있어서, 체결 볼트(14)를 너트(15)와 나사 맞춤시켜서 체결을 실행하면, 체결 볼트(14)의 두부(頭部)와 단판(13)의 외측 표면의 사이에 외측 스프링(21)이 압축되고, 이것에 의해 생기는 탄성력이, 단판(13)의 프레임부(24)를 통해서 각각의 단전지 모듈(11)에 있어서의 개스킷 배치 영역 R2에 적극적으로 부가되는 구조가 실현되어 있다.
즉, 본 실시 형태의 연료전지(101)에 있어서의 체결 구조에 있어서는, 단전지 모듈(11)에 있어서의 개스킷 배치 영역 R1에 적극적으로 그 탄성력에 의한 체결 하중을 부가하는 외측 스프링(21)과, 전극 배치 영역 R2에 적극적으로 그 탄성력에 의한 체결 하중을 부가하는 내측 스프링(22)을 구비시킴으로써, MEA(1)의 전극(3A, 3B)과 세퍼레이터(4A, 4B)의 사이에 효율적인 발전에 필요한 접촉 압력을 부여함과 더불어, 그 접촉력의 위치에 의해 불균일이 생기는 것을 저감하고 또한, 세퍼레이터판(4A 및 4B)의 사이에 배치되는 개스킷부(8)에 상기 접촉 압력과는 다른 적정한 체결 하중을 부가하는 체결 구조를 실현할 수 있다.
또한, 단판(13)에 있어서, 내측 표면에 오목부(23)와 프레임부(24)가 형성되고, 외측 스프링(21)에 의해 프레임부(24)가 집전판(12)을 통해서 각각의 단전지 모듈(11)을 체결함과 더불어, 이러한 체결 상태에 있어서, 단판(13)의 오목부(23) 내에 배치된 내측 스프링(22)이 집전판(12)과의 사이에 끼워지도록 해서 압축 상태가 되어, 단판(13)을 개재시키지 않고, 집전판(12)을 통해서 각각의 단전지 모듈(11)에 그 탄성력을 부가하는 구성이 채용됨으로써, 2종류의 스프링(21, 22)이 서로 독립해서 그 탄성력에 의한 하중 부가를 실현할 수 있다. 또한 이러한 체결 구조에 있어서의 부가 하중의 설정은, 각각의 스프링(21, 22)의 스프링 상수 등의 사양, 외측 스프링(21)에 대해서는, 체결 볼트(14)의 체결에 의한 외측 스프링(21)의 압축량, 및 내측 스프링(22)에 대해서는, 단판(13)의 오목부(23)의 깊이 치수에 의해 실행된다.
본 제1실시 형태의 연료전지(101)의 체결 구조에 있어서는, 예를 들면, 단전지 모듈(11)의 개스킷 배치 영역 R1에 단위면적당 하중으로서 1kgf/cm2의 하중을 부가하고, 전극 배치 영역 R2에 4kgf/cm2의 하중(부가 하중을 전극 배치 영역 R2 전체의 면적으로 나눈 값)을 부가할 수 있다. 따라서, 단전지 모듈(11)의 외주 가장자리인 개스킷부(8)가 배치되어 있어서 강성이 작은 영역에는 비교적 작은 하중으로 체결을 실행하고, 내측의 MEA(1)의 전극(3A, 3B)이 배치되어 있어서 강성이 강한 영역은 비교적 강한 하중으로 체결을 실행할 수 있다. 그 결과로서, 각각의 세퍼레이터(4A, 4B)의 변형을 억제하고, MEA(1)의 전극 배치 영역 R2에 대하여 균등하게 하중을 부가할 수 있다. 또한, 본 실시 형태에 따르면, 전극 배치 영역 R2 및 개스킷 배치 영역 R1에 대하여, 내측 스프링(22) 및 외측 스프링(21)에 의해 거의 균등한 하중을 부가하는 구성이 채용되어 있기 때문에, 예를 들면, MEA(1)이 열적인 영향에 의해 부분적으로 팽창하는 형태 변화가 생겨도, 스프링에 의해 그 변화를 흡수할 수 있어, 형태 변화에 대응할 수 있다.
또한, 상술한 바와 같은 단판(13)의 외측 및 내측의 스프링의 배치 구성은, 연료전지 스택(10)에 있어서, 한 쌍의 단판(13)의 적어도 한쪽에 구성되어 있으면, 그 효과를 얻을 수 있다. 단, 한 쌍의 단판(13)의 양쪽에 구성되어 있는 것이 더욱 바람직하다.
또한, 상기 실시 형태에서는, 각각의 외측 스프링(21)이, 단전지 모듈(11)에 있어서의 개스킷 배치 영역 R1에 상당하는 단판(13) 상의 영역(즉, 외측 스프링 배치 영역)에 배치되어 있는 경우를 예로서 설명했지만, 본 발명은 이러한 경우에 대해서만 한정되는 것이 아니다. 이러한 경우 대신에, 예를 들면, 단판(13)의 외측 표면상에 있어서, 외측 스프링 배치 영역에 관계없이, 외측 스프링(21)의 배치가 결정되는 경우이어도 좋다. 단, 이러한 배치 구성을 채용할 경우에는, 단판(13)의 프레임부(24)가 개스킷 배치 영역 R1과 거의 합치하도록 형성되어 있는 것이 필요해진다.
또한, 상기 실시 형태에서는, 체결 부재의 일례로서 체결 볼트(14) 및 너트(15)가 이용되는 경우에 대해서 설명했지만, 이러한 경우 대신에, 체결 부재로서, 와이어(wire)나 스틸 벨트 등이 이용되는 경우이어도 좋다.
(실시예에 대해서)
본 발명의 단판과 2종류의 스프링을 이용한 체결 구조에 있어서는, 외측 스프링과 내측 스프링의 배치를 고안함에 따라, 하중분포의 균일성의 효과도 크게 다르다. 여기서, 이러한 외측 스프링과 내측 스프링의 배치 관계의 실시예(변형예)에 대해서 언급함과 더불어, 그 하중분포의 시뮬레이션 결과에 대해서 설명한다.
(공통되는 구성)
우선, 이후에 설명하는 각각의 실시예에 공통되는 단전지 모듈(11)의 구체적인 형성 재료 및 제조 방법에 대해서 설명한다. 아세틸렌 블랙(acetylene black)계 카본 분말(덴키 가가쿠 주식회사제 DENKA BLACK FX-35), 평균 입경 약 30Å의 백금 입자를 25중량％ 담지시킨 것을 캐소드의 촉매로 했다. 또한, 아세틸렌 블랙계 카 본 분말(덴키 가가쿠 주식회사제 DENKA BLACK FX-35)에, 평균 입경 약 30Å의 백금-루테늄 합금(Pt:Ru=1:1(중량비)) 입자를 25중량％ 담지시킨 것을 애노드의 촉매로 했다. 이들 촉매 분말의 이소프로판올 분산액에, 퍼플루오로카본술폰산 분말의 에틸알코올 분산액(아사히 유리 주식회사제 Flemion FSS-1)을 혼합하여, 페이스트 상으로 했다. 그 후, 이들 페이스트를 원료로 해서 스크린 인쇄법을 이용하여, 각각 두께 250㎛의 카본 부직포(도레 공업 주식회사제 TGP-H-090)의 한쪽 면에 전극 촉매층을 형성했다. 이렇게 해서 형성된 전극의 촉매층에 포함되는 백금량은 0.3mg/cm2, 퍼플루오로카본술폰산의 양은 1.2mg/cm2로 했다.
이들 전극은, 촉매 재료 이외의 구성은 캐소드·애노드 모두 동일한 구성이다. 이들 전극을, 전극보다 한 둘레 큰 면적을 가지는 프로톤 전도성 고분자 전해질막(미국 듀폰사제 NAFION 122)의 중심부의 양면에, 인쇄한 촉매층이 전해질막측에 접하도록 핫 프레스(hot press) 가공에 의해 접합했다. 또한, 전극의 외주에 노출하는 고분자 전해질막의 둘레 가장자리부는, 두께 250㎛의 플루오르계 고무(아사히 유리 주식회사제 아프라스(등록상표))의 시트로 이루어지는 개스킷으로 끼워서, 핫 프레스 가공에 의해 접합해서 일체화시켰다. 이렇게 해서, 전해질막 전극 접합체(MEA)를 제작했다. 프로톤 전도성 고분자 전해질막으로서, 퍼플루오로카본술폰산을 30㎛의 두께로 박막화한 것을 이용했다.
또한, 두께 3mm의 등방성(等方性) 흑연판에 기계 가공에 의해 가스 유로 및 매니폴드 구멍을 형성함으로써, 도전성 세퍼레이터를 형성했다. 가스 유로의 홈폭 은 2mm, 깊이는 1mm, 유로 사이의 폭은 1mm로 하여, 각각 2개 통로의 유로 구성으로 했다. 냉각수의 유로는 홈의 깊이를 0.5mm로 한 외에는 가스 유로와 동일하다. 이 전지의 정격(定格) 운전 조건은, 연료 이용률 75％, 산소 이용률 40％, 전류 밀도 0.3A/cm2이다.
이상과 같은 캐소드측 세퍼레이터와 애노드측 세퍼레이터에 의해 MEA를 끼운 단전지 모듈(셀)을 50셀 적층했다. 인접하는 셀 사이에는, 양 세퍼레이터판에 의해 냉각수의 유로가 형성된다. 이 셀 적층체를, 표면에 금도금한 5mm의 구리제 집전판과 폴리페닐렌술파이드제의 단판으로 끼워서, 양 단판을 체결 로드로 체결했다.
(실시예 1)
여기서, 도 1의 상기 실시 형태의 체결 구조를 실시예 1로 해서, 그 단판(13)에 있어서의 외측 스프링(21) 및 내측 스프링(22)의 배치 관계를 도 4A에 나타낸다. 도 4A에 나타낸 바와 같이, 실시예 1의 체결 구조에서는, 단판(13)과 집전판(12)의 사이에는 도 1 및 도 3A에서도 나타낸 바와 같이, 오목부(23) 내에 25개의 내측 스프링(22)을 배치했다. 내측 스프링(22)으로서는, 스프링 상수 7kgf/mm의 스프링을 이용하여, 자유 길이보다 4.8mm 단축함으로써 840kgf의 하중을 발생시켰다. 또한, 단판(13)의 외측 표면에 있어서의 4개의 모서리부 각각은, 외측 스프링(21)으로서, 스프링 상수 50kgf/mm의 스프링을 이용하여, 4개의 체결 볼트(14)로 자유 길이로부터 5mm 조여서 1000kgf의 하중을 발생시켜 너트(15)로 체결을 실행했다.
또한, MEA에 있어서의 전극 배치 영역의 압력 분포를 확인하기 위해서, 구조해석 소프트(ABAQUS Version 6.4)를 이용하여, 1/4 모델로 시뮬레이션을 실행했다. 또한 1/4 모델은, 도 4A에 나타내는 점선으로 둘러싸인 영역 Q에 상당하는 모델이다. 이 실시예 1의 체결 구조에 있어서의 MEA의 전극 배치 영역에 생기는 접촉 압력의 시뮬레이션 계산 결과를 도 4B의 그래프에 나타낸다. 도 4B의 그래프는, 영역 Q에 상당하는 1/4 모델에 있어서, 접촉 압력의 균일성의 정도, 혹은 불균일의 정도를 나타내고 있고, 도시되는 등압선의 개수가 많을 경우나 간격이 좁을 경우에는, 그 압력 분포에 불균일이 큰 것을 나타내고, 그 반대의 경우에는 압력 분포의 균일성이 높은 것을 나타내는 그래프이다. 도 4B에 나타내는 그래프로부터는, 전극 배치 영역 R2의 중심위치 A로부터 모서리부 단부위치 A'를 향해서 접촉 압력이 상승하는 경향이지만, 그 상승이 완만한 것으로 억제되어 있다. 또한, 이 시뮬레이션 결과를 확인하기 위해서, 실시예 1의 단전지 모듈에 있어서, MEA와 세퍼레이터의 사이에 감압지(후지 필름제)를 끼워서, 그 접촉 압력의 확인을 실행한 결과, 시뮬레이션과 동일한 결과를 얻을 수 있었다.
(비교예)
이어서, 실시예 1의 체결 구조에 대한 비교예로서, 단판(13)의 외측 표면의 모서리부에 4개의 외측 스프링(21)을 배치하고, 내측 스프링(22)이 배치되지 않은 구성을 도 5A에 나타낸다. 또한, 이러한 구성에 있어서의 1/4 모델의 시뮬레이션 결과를 도 5B에 나타낸다. 또한 이 비교예에서는, 셀 적층체는 공통된 것을 사용하고, 이 셀 적층체를, 표면에 금도금한 5mm의 구리제 집전판과 폴리페닐렌술파이드 제의 절연판을 사이에 두고 스테인리스강제의 단판으로 끼워서, 양 단판을 체결 볼트로 체결했다. 체결 하중은 마찬가지로 1000kgf의 하중을 부하했다. 도 5B에 나타낸 바와 같이, 시뮬레이션 결과보다, 등압선의 개수가 많고 또한 그 간격도 좁으므로, 전극 배치 영역 R2의 중심위치 A로부터 모서리부 단부위치 A'를 향해서 접촉 압력이 대폭 상승하는 경향인 것이 확인되었다. 따라서, 실시예 1의 체결 구조는, 비교예의 체결 구조에 비하여, 접촉 압력의 최대값과 최소값의 차가 평균값에 대하여 25％ 내지 10％로 저감할 수 있는 효과를 가지는 것을 알았다.
(실시예 2)
이어서, 본 발명의 실시예 2의 체결 구조에 있어서의 외측 스프링(21)과 내측 스프링(22)의 배치 구성의 모식도를 도 6A에 나타낸다.
도 6A에 나타낸 바와 같이, 실시예 2에 있어서는, 단판(13)의 모서리부에 외측 스프링(21)을 배치하는 것이 아니라, 사각형상의 단판(13)에 있어서의 각 변의 가장자리부의 중점위치 부근에 4개의 외측 스프링(21)을 배치하고 있다. 또한, 각각의 내측 스프링(22)은, 전극 배치 영역 R2 내에 균등하게 배치하는 것이 아니라, 4개의 외측 스프링(21)을 연결하는 선분 L1에 의해 구성되는 사각형의 내측에 있어서의 전극 배치 영역 R2 내에 그 중심이 위치되도록, 내측 스프링(22)이 배치되어 있다. 또한, 4개의 외측 스프링(21)을 연결하는 선분 L1에 의해 구성되는 사각형의 대각선 L2 상에는 복수의 내측 스프링(22)이 배치되어 있다. 우선, 대각선 L2의 중점 PO(즉 사각형의 중심)에 1개의 내측 스프링(22)이 배치되고, 이 대각선 L2의 중점 PO와 외측 스프링(21)의 배치 위치를 연결하는 선분(대각선 L2의 일부이다)의 중점 P1보다도 중점 PO측으로 시프트된 위치 P2에 내측 스프링(22)이 배치되어 있다. 또한 각각의 외측 스프링(21) 및 내측 스프링(22)의 배치는, 중심위치(PO)에 대하여 대칭인 배치 구성으로 되어 있다. 또한, 내측 스프링(22)은 합계 13개 배치되어 있다.
이러한 실시예 2의 배치 구성에 있어서, 마찬가지로 1/4 모델의 시뮬레이션 계산을 실행한 결과를 도 6B에 나타낸다. 도 6B의 그래프로부터도 명확한 바와 같이, 전극 배치 영역 R2의 중심위치 A로부터 모서리부 단부위치 A'를 향해서 접촉 압력이 상승하는 실시예 1이나 비교예에 나타난 경향이 개선되어, 접촉 압력의 최대값과 최소값의 차가 평균치에 대하여 5％로 감소되어 있는 것을 알았다. 이렇게, 외측 스프링(21)의 배치 위치와의 관계에서, 내측 스프링(22)의 배치 위치를 예를 들면 중점 P1보다도 내측에 적극적으로 배치시킴으로써, 외측 스프링(21)에 의한 부가되는 하중의 영향이, 전극 배치 영역 R2에 나타나기 어렵게 할 수 있다.
(실시예 3)
이어서, 본 발명의 실시예 3의 체결 구조에 있어서의 외측 스프링(21)과 내측 스프링(22)의 배치 구성의 모식도를 도 7A에 나타낸다.
도 7A에 나타낸 바와 같이, 실시예 3에 있어서는, 단판(13)의 모서리부에 외측 스프링(21)을 배치한 형태에 있어서, 내측 스프링(22)의 배치 구성에 고안을 가미한 것이다. 구체적으로는, 도 7A에 나타낸 바와 같이, 전극 배치 영역 R2 내에 균등하게 배치하는 것이 아니라, 4개의 외측 스프링(21)을 연결하는 선분 L3 상에는 복수의 내측 스프링(22)이 배치되어 있고, 선분 L3의 중점 PO(즉 전극 배치 영 역 R2의 중심)에 1개의 내측 스프링(22)이 배치되고, 이 선분 L3의 중점 PO와 외측 스프링(21)의 배치 위치를 연결하는 선분(선분 L3의 일부이다)의 중점 P3보다도 중점 PO측으로 시프트된 위치 P4에 내측 스프링(22)이 배치되어 있다. 또한 각각의 외측 스프링(21) 및 내측 스프링(22)의 배치는, 중심위치(PO)에 대하여 대칭인 배치 구성으로 되어 있다. 또한, 내측 스프링(22)은 합계 13개 배치되어 있다.
이러한 실시예 3의 배치 구성에 있어서, 마찬가지로 1/4 모델의 시뮬레이션 계산을 실행한 결과를 도 7B에 나타낸다. 도 7B의 그래프로부터도 명확한 바와 같이, 전극 배치 영역 R2의 중심위치 A로부터 모서리부 단부위치 A'를 향해서 접촉 압력이 상승하는 실시예 1이나 비교예에 나타난 경향이 개선되어, 접촉 압력의 최대값과 최소값의 차가 평균치에 대하여 5％로 감소되어 있는 것을 알았다. 이렇게, 외측 스프링(21)의 배치 위치와의 관계에서, 내측 스프링(22)의 배치 위치를 예를 들면 중점 P3보다도 내측에 적극적으로 배치시킴으로써, 외측 스프링(21)에 의한 부가되는 하중의 영향이, 전극 배치 영역 R2에 나타나기 어렵게 할 수 있다.
이러한 실시예 1∼3 및 비교예에 있어서의 전극 배치 영역 R2의 중심위치 A로부터 모서리부 단부위치 A'에 있어서의 MEA(혹은 세퍼레이터판)의 휨량의 비교 그래프를 도 8에 나타낸다.
도 8의 그래프로부터 명확한 바와 같이, 내측 스프링을 배치하지 않은 비교예에서는, 중심위치 A에 대한 모서리부 단부위치 A'의 휨량의 변화가 실시예 1∼3에 비해서 큰 것을 알았다. 또한, 실시예 1에서는, 모서리부 단부위치 A'를 향함에 따라, 휨량이 상승하는 경향이기는 하지만, 그 상승량은, 비교예에 비해서 억제되 어 있는 것을 알았다. 또한, 실시예 3에서는, 실시예 1에 비해서 중심위치 A부근의 휨량을 억제하는 효과가 있다. 또한, 실시예 2에서는, 모서리부 단부위치 A'에 향함에 따라서의 휨량의 상승 경향을 억제하여, 휨량의 균일화가 도모되고 있는 것을 알았다.
이어서, 실시예 1의 연료전지를 70℃로 유지하고, 애노드에 70℃의 이슬점이 되도록 가습·가온한 연료 가스(수소 가스 80％, 이산화탄소 20％, 일산화탄소 10ppm)를, 캐소드에 70℃의 이슬점이 되도록 가습 및 가온한 공기를 각각 공급했다. 이 연료전지를 정격의 25％의 저부하가 되는 전류 밀도 0.075A/cm2로부터, 정격 부하가 되는 0.3A/cm2까지 전류 밀도를 변화시켜서 전류-전압특성을 평가했다. 단, 시험중의 이용률은 정격 조건과 동등으로 했다. 그 결과를 도 9에 나타낸다. 또한 도 9에는 비교예의 연료전지의 특성도 병기하고 있다.
도 9에 나타낸 바와 같이, 비교예의 연료전지는 하중분포에 의해 접촉 저항이 부분적으로 커져 전지전압의 저하를 초래하고 있는 것에 반해서, 실시예 1의 연료전지에서는 높은 전압을 유지하고 있다. 그래서, 비교예의 연료전지에서는, 접촉 저항을 저감시키기 위해서 이 전지특성이 동등해지는 곳까지 하중을 부하한 결과, 체결압(締結壓)을 1200kgf로 높인 곳에서 동등한 전지성능을 발휘하게 되었다. 그래서, 이들 전지를 정격 부하인 0.3A/cm2의 전류 밀도로 전압 내구특성을 평가했다. 그 결과를 도 10에 나타낸다. 도 10에는 비교예의 연료전지의 특성도 병기했다. 도 10에 나타낸 바와 같이, 비교예의 연료전지가, 5㎶/h의 열화율을 보이는 것에 반하 여, 실시예 1의 연료전지에서는, 1㎶/h의 열화율을 유지하여 안정한 운전을 할 수 있는 것을 알았다. 비교예에서는 하중분포의 불균일이 발생한 채 하중을 증대시켰기 때문에, 접촉 저항이 낮은 곳으로 전류의 집중, 혹은 MEA에 국소적인 하중이 부하되어 장기적인 전압의 저하도 초래하고 있다고 생각된다. 이에 반하여, 실시예 1에서는, 1㎶/h의 열화율을 유지하여 안정한 운전을 할 수 있기 때문에, 연료전지의 수명을 연장시키는 것이 가능해진다고 생각된다. 또한 도 9 및 도 10의 설명에서는, 비교예와 실시예 1의 비교에 있어서 본 발명의 효과를 설명했지만, 접촉 압력의 균일성의 효과가 더 높은 실시예 2 및 3의 형태에 있어서도, 실시예 1과 동등하거나 혹은 그 이상의 수명에 관한 효과를 얻을 수 있는 것으로 생각된다.
본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 휴대용 전원, 전기 자동차용 전원, 가정 내 열병합 발전 등에 사용되는 연료전지로서 유용하다.
또한, 상기 여러 가지 실시 형태 중 임의의 실시 형태를 적당히 조합함으로써, 각각이 가지는 효과를 나타내도록 할 수 있다.
본 발명은, 첨부도면을 참조하면서 바람직한 실시 형태에 관련하여 충분히 기재되어 있지만, 이 기술이 숙련된 사람들에 있어서는 여러 가지 변형이나 수정은 명백하다. 그러한 변형이나 수정은, 첨부한 청구범위에 의한 본 발명의 범위로부터 벗어나지 않는 한에서, 그 중에 포함된다고 이해되어야 한다.
2007년 6월 6일에 출원된 일본국 특허출원 No. 2007-150309호의 명세서 도면, 및 특허청구범위의 개시 내용은, 전체로서 참조되어 본 명세서 내에 받아들여지는 것이다.

Claims (9)

  1. 막전극 접합체와, 상기 막전극 접합체를 끼우는 한 쌍의 세퍼레이터판과, 상기 막전극 접합체의 둘레 가장자리부와 상기 한 쌍의 세퍼레이터판의 사이에 배치된 밀봉 부재를 가지는 단전지 모듈이 적층되고, 상기 적층된 단전지 모듈의 양단에 한 쌍의 단판(端板)이 배치됨과 더불어, 상기 한 쌍의 단판을 복수의 체결 부재로 끼워 붙여서 조립된 연료전지 스택을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지에 있어서,
    상기 각각의 체결 부재와 상기 단판의 사이에 개재해서 배치되고, 상기 각 단전지 모듈에 있어서의 상기 밀봉 부재의 배치 영역에 상당하는 상기 단판의 표면에 각각 배치되어 있는 복수의 제1탄성 부재와,
    상기 단판과 상기 연료전지 스택 단부의 사이에 배치되고, 상기 각 단전지 모듈에 있어서의 상기 막전극 접합체의 전극부에 상당하는 상기 단판의 표면에 각각 배치되어 있는 복수의 제2탄성 부재를 포함하고,
    상기 각각의 제1탄성 부재의 탄성에 의해 생기는 단위면적당 하중이, 상기 각각의 제2탄성 부재의 탄성에 의해 생기는 단위면적당 하중보다도 작은, 고분자 전해질형 연료전지.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 단판의 상기 연료전지 스택 단부측의 표면에 오목부가 형성되고,
    상기 오목부의 내저면(內底面)을 상기 제2탄성 부재의 배치 영역으로 해서, 상기 내저면과 상기 연료전지 스택 단부의 사이에 상기 복수의 제2탄성 부재가 배치되고,
    상기 단판의 표면에 있어서의 상기 오목부의 주위의 가장자리부가, 상기 연료전지 스택 단부와 접촉하고 있는, 고분자 전해질형 연료전지.
  4. 제3항에 있어서, 상기 각각의 세퍼레이터판 및 단판은 사각형 형상을 가지고,
    상기 단판에 있어서, 상기 사각형 형상의 네 변에 있어서의 각각의 중점위치 근방에 상기 제1탄성 부재가 배치되고,
    상기 제2탄성 부재 배치 영역에 있어서, 4개의 상기 제1탄성 부재를 연결하는 선분에 의해 형성되는 사각형상의 영역보다 내측의 영역에, 상기 각각의 제2탄성 부재가 배치되는, 고분자 전해질형 연료전지.
  5. 제4항에 있어서, 상기 4개의 제1탄성 부재를 연결하는 선분에 의해 형성되는 사각형 형상의 영역의 중심과 상기 제1탄성 부재를 연결하는 선분 상에서, 상기 선분의 중점으로부터 상기 중심까지의 상기 제2탄성 부재의 배치 영역에 있어서의 위치에 상기 제2탄성 부재가 배치되는, 고분자 전해질형 연료전지.
  6. 제3항에 있어서, 상기 각각의 세퍼레이터판 및 단판은 사각형 형상을 가지고,
    상기 단판에 있어서, 상기 사각형 형상의 네 모서리 각각에 상기 제1탄성 부재가 배치되고,
    4개의 상기 제1탄성 부재를 연결하는 선분에 의해 형성되는 사각형 형상의 영역의 중심과 상기 제1탄성 부재를 연결하는 선분 상에서, 상기 선분의 중점으로부터 상기 중심까지의 상기 제2탄성 부재의 배치 영역에 있어서의 위치에 상기 제2탄성 부재가 배치되는, 고분자 전해질형 연료전지.
  7. 제3항에 있어서, 상기 단판에 있어서의 상기 제2탄성 부재 배치 영역과 상기 연료전지 스택 단부의 사이에, 집전판이 배치되어 있는, 고분자 전해질형 연료전지.
  8. 제3항에 있어서, 상기 단전지 모듈의 적층 방향에 있어서, 상기 밀봉 부재는 상기 막전극 접합체의 전극부보다도 그 강성이 낮은 부재인, 고분자 전해질형 연료전지.
  9. 제3항에 있어서, 상기 체결 부재는, 상기 각각의 단판 및 세퍼레이터판을 관통하도록 체결하는 체결용 볼트이고, 상기 제1탄성 부재 및 제2탄성 부재는 스프링 부재인, 고분자 전해질형 연료전지.
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