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KR100758773B1 - 고분자 전해질형 연료전지 - Google Patents

고분자 전해질형 연료전지 Download PDF

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KR100758773B1
KR100758773B1 KR1020067014195A KR20067014195A KR100758773B1 KR 100758773 B1 KR100758773 B1 KR 100758773B1 KR 1020067014195 A KR1020067014195 A KR 1020067014195A KR 20067014195 A KR20067014195 A KR 20067014195A KR 100758773 B1 KR100758773 B1 KR 100758773B1
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KR
South Korea
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polymer electrolyte
separator plate
main surface
fuel cell
surface portion
Prior art date
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KR1020067014195A
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English (en)
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KR20070017987A (ko
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히로키 구사카베
가즈히토 하토
도시히로 마쓰모토
노리히코 가와바타
요시키 나가오
신스케 다케구치
Original Assignee
마쯔시다덴기산교 가부시키가이샤
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Publication date
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Abstract

고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판 중의 적어도 한쪽을, 가스 확산층측으로 볼록형상의 주면부와, 주면부의 둘레를 둘러싸는 둘레가장자리부로 구성하고, 주면부의 평균 두께를 둘레가장자리부의 평균 두께보다 두껍게 함과 동시에, 주면부의 가장 두꺼운 부분의 두께와 둘레가장자리부의 평균 두께와의 차 Δt를 5∼30㎛로 한다. 이에 따라, 가스켓을 충분히 압축하여 가스 누출이 없는 시일 효과를 발휘시킴과 동시에, 가스확산층과 세퍼레이터판의 사이의 전기 저항(접촉 저항)의 증대를 억제할 수 있고, 또한 가스 확산층이 가스 유로를 막아 압력 손실을 증대시키는 경우나 고분자 전해질막을 손상시키는 경우가 없는 고분자 전해질형 연료전지를 제공할 수 있다.
연료전지, 고분자, 전해질, 세퍼레이터, 볼록

Description

고분자 전해질형 연료전지{POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELL}
본 발명은, 휴대용 전원, 전기 자동차용 전원, 가정 내 열병합 발전 시스템(cogeneration system) 등에 사용되는 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이다.
고분자 전해질형 연료전지는, 수소를 함유하는 연료 가스와, 공기 등 산소를 함유하는 산화제 가스를, 전기화학적으로 반응시킴으로써, 전력과 열을 동시에 발생시키는 것이다. 도 12는, 종래의 고분자 전해질형 연료전지의 기본 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
종래의 고분자 전해질형 연료전지(300)에 있어서의 기본 구성인 단전지(101)는, 주로, 양이온(수소이온)을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질막(111), 및 그 양면에 배치된 한 쌍의 전극(애노드 및 캐소드)(112,113)으로 이루어진다. 애노드(112) 및 캐소드(113)는, 전극 촉매(예를 들면 백금 금속)를 담지한 카본 분말에 수소이온 전도성을 가진 고분자 전해질을 혼합한 촉매층, 이 촉매층의 바깥면에 형성된, 통기성과 전자 전도성을 겸비한, 예를 들면 발수 처리를 실시한 카본 페이퍼로 이루어지는 가스 확산층으로 구성된다.
그리고, 연료 가스나 산화제 가스가 외부로 누출하거나, 연료 가스와 산화제 가스가 서로 혼합하거나 하지 않도록, 애노드(112) 및 캐소드(113)의 주위에는 고 분자 전해질막(111)을 사이에 두고 가스켓 등의 가스 시일재(114)가 배치된다. 이 시일재(114)는, 애노드(112), 캐소드(113) 및 고분자 전해질막(111)과 일체화되어, 막전극 접합체(MEA)를 구성한다. MEA의 바깥측에는, MEA를 기계적으로 고정함과 동시에, 인접하는 MEA를 서로 전기적으로 직렬로 접속하기 위한 도전성을 가진 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)이 배치되어 있다.
애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측(117)의 MEA와 접촉하는 부분에는, 각각 애노드(112) 및 캐소드(113)에 반응 가스(연료 가스 및 산화제 가스)를 공급하여, 생성 가스나 잉여 가스를 운반하기 위한 가스 유로(118,120)가 형성되도록 구성되어 있다. 가스 유로(118,120)는, 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)으로 따로 마련할 수도 있지만, 도 12에 나타낸 바와 같이 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)의 표면에 홈을 형성하여 가스 유로(118,120)를 구성하는 방식이 일반적이다.
이들 MEA와 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)이 단전지(101)를 구성한다. 단전지(101)가 단독으로 사용되기도 하지만, 충분한 전지 출력을 얻기 위해서, 냉각부(도시하지 않음)를 통하여, MEA와 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)을 교대로 적층하여{즉, 단전지(101)를 10∼200개 적층하여}, 적층체가 구성된다. 그리고, 적층체를 집전판 및 절연판을 통하여 엔드 플레이트(end plate)로 끼워, 이들을 체결용 볼트 및 너트로 양 끝단에서 고정하여 고분자 전해질형 연료전지(300)로 하는 것이 일반적이다.
이러한 종래의 고분자 전해질형 연료전지(300)에서는, 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)은 카본제의 평판으로 구성되고, 애노드(112) 및 캐소드(113)에 접하는 면에는, 각각 애노드(112) 및 캐소드(113)에 연료 가스 또는 산화제 가스를 공급하는 가스 유로(118,120)가 형성되고, 반대측의 면에는 냉각수를 유통하는 냉각수용 유로(119,121)가 형성되어 있다. 그리고, 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)의 중앙부에서, 상기 가스 유로가 형성되는 주면부(主面部)와, 상기 중앙부의 둘레에서 고분자 전해질막(111)을 끼운 가스켓의 한 면에 접하는 둘레가장자리부는, 단차를 갖지 않고, 동일한 평면을 형성하고 있는 것이 일반적이었다.
여기서, 상기와 같은 고분자 전해질형 연료전지(300)에서는, MEA를 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)으로 끼워, 고분자 전해질막 (111), 애노드(112) 및 캐소드(113)의 삼자간의 압력이 적절하게 유지된다. 왜냐하면, 애노드(112)의 가스 확산층과 애노드측 세퍼레이터판(116)을 접촉시키고, 캐소드(113)의 가스 확산층과 캐소드측 세퍼레이터판(117)을 접촉시키는 것이 바람직하기 때문이다.
또한, 고분자 전해질막(111)의 둘레가장자리부를 끼운 한 쌍의 가스켓(114)을, 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)으로 압축하여, MEA의 둘레가장자리부가 시일되는 것이 요구되기 때문이다. 이 때, 가스켓(114)의 압축 정도{즉, 압축에 의해 감소하는 가스켓의 두께(가스켓의 압축전과 압축후의 두께의 차이)}에 의해, 애노드(112)의 가스 확산층과 애노드측 세퍼레이터판(116)과의 접촉력, 및 캐소드(113)의 가스 확산층과 캐소드측 세퍼레이터판(117)과의 접 촉력이 규정된다.
그러나, 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)이, 상기와 같이, 애노드(112) 및 캐소드(113)에 접촉하는 부분(주면부)과 가스켓(114)에 접촉하는 부분(둘레가장자리부)이 같은 평면상에 있을 경우, 주면부가 제조공차에 의해서 둘레가장자리부보다 얇아졌을 때, 가스 확산층과 애노드측 세퍼레이터판(116) 또는 캐소드측 세퍼레이터판(117)과의 충분한 접촉을 확보하지 못하고, 양자간의 전기 저항이 증대해 버린다고 하는 문제가 있다. 이것은, 가스 확산층을 카본 페이퍼 등의 부드러운 재료로 구성했을 경우에 현저하다. 따라서, 이러한 전기 저항의 증대를 억제하기 위해서는, 가스켓(114)의 압축정도를 더욱더 크게 하여, 주면부와 가스 확산층과의 접촉력을 강하게 할 필요가 있었다.
한편, 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)의 주면부의 평균 두께가, 둘레가장자리부의 평균 두께보다 극단적으로 두꺼운 경우, 적절한 시일 성능을 얻을 수 있을 때까지 가스켓(114)을 압축하면, 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)의 주면부가 가스 확산층을 지나치게 압축해 버린다. 이 경우, 가스 확산성이 저해되어, 단전지(101)의 압력손실이 증대해 버리거나, 가스 확산층이 좌굴(座屈)하여 MEA를 파손해 버리거나 한다고 하는 문제가 있다. 또한, 주면부에 형성된 가스 유로(118,120) 내에 가스 확산층이 비집고 들어가 해당 가스 유로를 막기 때문에, 가스 유로(118,120)의 압력손실이 높아져, 가스 유로(118,120)에 반응 가스의 분배가 불균일해져 버릴 가능성이 있었다.
또한, 고분자 전해질형 연료전지(300)에 있어서 MEA와 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)은 체결되어 있기 때문에, 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)의 둘레가장자리부는 체결력에 의해 휘어져 MEA와 접촉하고 있다. 상기와 같이 애노드측 세퍼레이터판(116) 및 캐소드측 세퍼레이터판(117)의 세퍼레이터가 평면형상인 경우, 이 휘어짐에 의해서 가스 확산층의 둘레가장자리부에 국부적으로 하중이 가해져, 가스 확산층이 고분자 전해질막(111)을 손상시켜, 고분자 전해질막(111)에 핀홀(pin hole)이 발생해 버린다고 하는 문제도 있었다.
본 발명은 이상의 문제에 비추어 이루어진 것으로, 가스켓을 충분히 압축하여 가스 누출이 없는 시일 효과를 발휘시킴과 동시에, 애노드 및 캐소드의 가스 확산층과 애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판의 사이의 전기 저항(접촉 저항)의 증대를 억제할 수 있고, 또한 가스 확산층이 가스 유로를 막아 압력 손실을 증대시키는 경우나 고분자 전해질막을 손상시키는 경우가 없는 고분자 전해질형 연료전지를 제공하는 것을 목적으로 한다. 또한, 본 발명은, 상기와 같은 고분자 전해질형 연료전지를 용이하고 확실하게 실현하기 위한 세퍼레이터판을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위해서, 본 발명은,
수소이온 전도성을 가진 고분자 전해질막 및 고분자 전해질막을 끼운 애노드 및 캐소드를 가진 막전극 접합체와, 막전극 접합체를 끼워 지지하여 배치된 애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판을 포함하고, 애노드 및 캐소드가 각각 가스 확산층과 고분자 전해질막에 접하는 촉매층을 포함한 고분자 전해질형 연료전지로서,
애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판 중의 적어도 한쪽이, 가스 확산층과 접하는 주면부와, 주면부의 둘레를 둘러싸는 둘레가장자리부를 포함하고, 또한 대략 평면형상으로 구성되어 있으며,
주면부가, 가스 확산층측으로 볼록형상으로 돌출하는 형상을 가지며, 또한 애노드 또는 상기 캐소드에 반응 가스를 공급하기 위한 가스 유로를 가지며,
주면부의 평균 두께가 둘레가장자리부의 평균 두께보다 두껍고, 또한 주면부의 가장 두꺼운 부분의 두께와, 둘레가장자리부의 평균 두께와의 차 Δt가 5∼30㎛인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
여기서, 본 발명에 있어서의 세퍼레이터판의 '주면부(主面部))'란, 세퍼레이터판 중의 애노드 또는 캐소드에 접하는 부분을 말한다. 보다 구체적으로는, 세퍼레이터판의 '주면부'란, 세퍼레이터판의 면의 법선 방향으로부터, 막전극 접합체를 투영해 보았을 경우(등배로 투영해 보았을 경우)에, 애노드 또는 캐소드를 나타내는 도형(투영된 결과, '애노드 또는 캐소드측 틈새'를 나타낸 것으로 보이는 도형)과 동일한 크기 및 형상이 되는 영역에 적어도 대응하는 부분을 포함한, 상기 세퍼레이터판의 중앙에 있어서의 일부를 말한다. 따라서, 상기 '주면부'는, 상술의 영역과 동일한 면적을 가지거나, 또는, 상술의 영역보다 큰 면적을 가진다.
상기 세퍼레이터판의 '주면부'의 주위를 둘러싸는 '둘레가장자리부'는, 주면부의 둘레가장자리의 영역으로서 볼록형상으로 돌출한 형상을 가지고 있는 영역 이외의 영역이며, 상기 '주면부'와 일체적으로 성형되어 있다. 상기 '주면부'는 가스 확산층측으로 볼록형상으로 돌출하는 형상을 갖지만, '주면부'와 '둘레가장자리부'로 구성된 본 발명의 세퍼레이터판은, 전체적으로 대략 평면형상으로 구성되어 있다. 따라서, 상기 '둘레가장자리부'는 평면형상이라도 좋지만, 곡면형상이어도 좋다.
또한, 주면부의 '평균 두께'란, 주면부 중의 볼록형상으로 돌출한 형상을 가지고 있는 영역에 있어서, 5개소 이상의 다른 측정점에서 측정한 두께의 산술평균값이다. 다만, 5개소 이상의 다른 측정점 중의 1점은, 볼록형상으로 돌출한 형상을 가지고 있는 영역의 기하학적 중심(重心)이 되는 점으로 한다. 한편 이 기하학적 중심이 되는 점은, 주면부의 가장 두꺼운 부분이 되는 점에 일치하고 있어도 좋다.
또한, 둘레가장자리부의 '평균 두께'란, 상기에 정의되는 둘레가장자리부에 있어서, 8개소 이상의 다른 측정점에서 측정한 두께의 산술평균값이다.
본 발명의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서는, 애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판 중의 적어도 한쪽(바람직하게는 양쪽 모두)이 상기와 같은 구성을 취함으로써, 가스켓을 충분히 압축하여 가스 누출이 없는 시일 효과를 발휘시켜도, 애노드 및 캐소드의 가스 확산층과 애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판과의 사이의 전기 저항(접촉 저항)의 증대를 억제할 수 있고, 또한 가스 확산층이 가스 유로를 막아 압력 손실을 증대시키는 경우나 고분자 전해질막을 손상시키는 경우가 없는 고분자 전해질형 연료전지를 용이하고 확실하게 실현할 수 있다.
또한, 본 발명은,
수소이온 전도성을 가진 고분자 전해질막 및 고분자 전해질막을 끼운 애노드 및 캐소드를 가진 2이상의 막전극 접합체와, 막전극 접합체와 교대로 적층된 2이상의 세퍼레이터판을 포함하고, 애노드 및 캐소드가, 각각 가스 확산층 및 고분자 전해질막에 접하는 촉매층을 포함한 고분자 전해질형 연료전지로서, 세퍼레이터판 중의 적어도 1개가, 애노드측 세퍼레이터판과 캐소드측 세퍼레이터판과의 조합으로 이루어지는 복합 세퍼레이터판이며,
애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판이, 각각 애노드 및 캐소드와 접하는 주면부와, 주면부의 둘레를 둘러싸는 둘레가장자리부를 포함하고, 또한 대략 평면형상으로 구성되어 있고,
주면부가, 각각 애노드측 및 캐소드측에 볼록형상으로 돌출하는 형상을 가지고, 또한 애노드 및 캐소드에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하기 위한 가스 유로를 가지며,
주면부의 평균 두께가 둘레가장자리부의 평균 두께보다 두껍고, 또한 주면부의 가장 두꺼운 부분의 두께와 둘레가장자리부의 평균 두께와의 차 Δt가 5∼30㎛인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
여기서, 상기 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서의 '복합 세퍼레이터판'이란, 애노드측 세퍼레이터판과 캐소드측 세퍼레이터판과의 조합으로 이루어지는 복합 세퍼레이터판으로서, 애노드측 세퍼레이터판과 캐소드측 세퍼레이터판이 일체적으로 성형되어 구성되어 있는 세퍼레이터판을 말한다.
상기 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서는, 적층된 세퍼레이터판의 적어도 1개가 상기와 같은 구성을 취함으로써, 가스켓을 충분히 압축하여 가스 누출이 없는 시일 효과를 발휘시키면서, 애노드 및 캐소드의 가스 확산층과 애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판과의 사이의 전기 저항(접촉 저항)의 증대를 억제할 수 있고, 또한 가스 확산층이 가스 유로를 막아 압력 손실을 증대시키는 경우나 고분자 전해질막을 손상시키는 경우가 없는 고분자 전해질형 연료전지를 용이하고 확실하게 실현할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 제 1 실시형태의 기본 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 2는, 도 1에 도시된 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 주요부를 확대한 정면도{가스 유로(38)측으로부터 본 정면도}이다.
도 3은, 도 2에 도시된 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 개략 단면도{주면부(36)에 수직인 방향에 있어서의 단면}이다.
도 4는, 도 2에 도시된 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 주요부를 확대한 배면도{냉각수용 유로(35)측으로부터 본 정면도}이다.
도 5는, 도 1에 도시된 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에 있어서의 애노드측 세퍼레이터판(40)의 주요부를 확대한 정면도(냉각수용 유로(45)측 으로부터 본 정면도}이다.
도 6은, 도 5에 도시된 애노드측 세퍼레이터판(40)의 주요부를 확대한 배면도{가스 유로(48)측으로부터 본 정면도}이다.
도 7은, 도 1에 있어서의 P부분을 확대한 도면이다.
도 8은, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 제 2 실시형태의 기본 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 9는, 도 8에 도시된 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(200)에 있어서의 복합 세퍼레이터판(50)의 주요부를 확대한 정면도{가스 유로(38)측으로부터 본 정면도}이다.
도 10은, 도 9 및 도 11에 도시된 복합 세퍼레이터판(50)의 개략 단면도{주면부(36c,36a)에 수직인 방향에 있어서의 단면}이다.
도 11은, 도 9에 도시된 복합 세퍼레이터판(50)의 주요부를 확대한 배면도{가스 유로(48)측으로부터 본 정면도}이다.
도 12는, 종래의 고분자 전해질형 연료전지의 기본 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
이하에 도면을 참조하면서 본 발명의 바람직한 실시형태에 대하여 설명한다. 한편, 이하의 설명에서는, 동일 또는 상당 부분에는 동일 부호를 부여하여, 중복하는 설명은 생략하기도 한다.
[제 1 실시형태]
도 1은, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 제 1 실시형태의 기본 구성을 나타내는 개략 단면도이다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에 있어서의 기본 구성인 단전지(1)는, 주로, 양이온(수소이온)을 선택적으로 수송하는 고분자 전해질막(21), 및 그 양면에 배치된 한 쌍의 전극(캐소드 및 애노드)(22,23)로 이루어진다. 캐소드(22) 및 애노드(23)는, 전극 촉매(예를 들면 백금 금속)를 담지한 카본 분말에 수소이온 전도성을 가진 고분자 전해질을 혼합한 촉매층, 이 촉매층의 바깥면에 형성된, 통기성과 전자 전도성을 겸비한, 예를 들면 발수 처리를 실시한 카본 페이퍼로 이루어지는 가스 확산층으로부터 구성된다.
그리고, 연료 가스나 산화제 가스가 외부로 누출하거나 연료 가스와 산화제 가스가 서로 혼합하거나 하지 않도록, 캐소드(22) 및 애노드(23)의 주위에는 고분자 전해질막(21)을 사이에 두고 가스켓(25a) 및 (25c) 등의 가스 시일재가 배치된다. 이들 가스켓(25a,25c)은, 캐소드(22), 애노드(23) 및 고분자 전해질막(21)으로 일체화되어 막전극 접합체(MEA)를 구성한다. MEA의 바깥측에는, MEA를 기계적으로 고정함과 동시에, 인접하는 MEA를 서로 전기적으로 직렬로 접속하기 위한 도전성을 가진 캐소드측 세퍼레이터판(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)이 배치되어 있다.
이들 MEA와 캐소드측 세퍼레이터판(22) 및 애노드측 세퍼레이터판(23)이 단전지(1)를 구성하고, 이 단전지(1)가, 캐소드측 세퍼레이터판(22)이 가진 냉각수용 유로(35)와 애노드측 세퍼레이터판(23)이 가진 냉각수용 유로(45)로 구성되는 냉각 부를 통하여, 캐소드측 세퍼레이터판(22) 및 애노드측 세퍼레이터판(23)과 함께 적층되어, 적층체로 이루어지는 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)를 구성하고 있다. 여기서는 도시하지 않지만, 상기 적층체는 집전판 및 절연판을 통하여 엔드 플레이트로 끼워 이들을 체결용의 볼트 및 너트로 양 끝단으로부터 고정, 체결하여 고분자 전해질형 연료전지(100)가 구성되어 있다.
여기서, 상술한 바와 같이, 종래의 고분자 전해질형 연료전지에서는, 캐소드측 세퍼레이터판 및 애노드측 세퍼레이터판이 평판형상이었기 때문에, 여러 가지 문제를 가지고 있는 바, 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에 있어서는, 이러한 문제를 해소하기 위해서, 특징적인 구조를 가진 캐소드측 세퍼레이터판 및 애노드측 세퍼레이터판을 채택하고 있다. 이하에는, 이들 세퍼레이터판에 대하여 상세하게 설명한다.
도 2는, 도 1에 도시된 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 주요부를 확대한 정면도{가스 유로(38)측으로부터 본 정면도}이며, 도 3은, 도 2에 도시된 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 개략 단면도{주면부(36)에 수직인 방향에 있어서의 단면}이다(따라서, 가스 유로(38) 및 냉각수용 유로(35)는 생략되고 있다.). 또한, 도 4는, 도 2에 도시된 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 주요부를 확대한 배면도{냉각수용 유로(35)측으로부터 본 정면도}이다.
또한, 도 5는, 도 1에 도시된 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에 있어서의 애노드측 세퍼레이터판(40)의 주요부를 확대한 정면도{냉각수용 유 로(45)측으로부터 본 정면도}이며, 도 6은, 도 5에 도시된 애노드측 세퍼레이터판(40)의 주요부를 확대한 배면도{가스 유로(48)측으로부터 본 정면도}이다.
캐소드측 세퍼레이터판(30)은, 도 2에 나타낸 바와 같이, 캐소드(22)에 접하는 주면부(파선으로 둘러싸인 영역에 상당하는 부분)(36)과, 주면부(36)를 둘러싸서 해당 주면부(36)와 일체적으로 성형된 둘레가장자리부(37)로 구성되어 있다. 둘레가장자리부(37)에는, 산화제 가스용 매니폴드구멍(32), 연료 가스용 매니폴드구멍(33) 및 냉각수용 매니폴드구멍(34)이 형성되어 있다. 주면부(36)는, 캐소드(22)에 산화제 가스를 공급하기 위한 가스 유로(38)를 가지며, 가스 유로(38)는 산화제 가스용 매니폴드구멍(32)에 연락하도록 구성되어 있다.
주면부(36)는, 도 3에 나타낸 바와 같이, 바깥측{즉 캐소드(22)측}으로 볼록형상으로 부풀어 있으며, 따라서, 주면부(36)의 평균 두께는 둘레가장자리부(37) 의 평균 두께보다 두꺼워지고 있다. 또한, 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 주면 부(36)와 둘레가장자리부(37)와의 접속부에는 단차가 형성되어 있지만, 배면은, 냉각수용 유로(35)를 가짐과 동시에, 단차가 없는 단일 평면이 되도록 구성되어 있다.
한편, 애노드측 세퍼레이터판(40)은, 도 6에 나타낸 바와 같이, 애노드(23)에 접하는 주면부(파선으로 둘러싸인 영역에 상당하는 부분)(46)와, 주면부(46)를 둘러싸서 상기 주면부(46)와 일체적으로 성형된 둘레가장자리부(47)로 구성되어 있다. 둘레가장자리부(47)에는, 산화제 가스용 매니폴드구멍(42), 연료 가스용 매니폴드구멍(43) 및 냉각수용 매니폴드구멍(44)이 형성되어 있다. 주면부(46)는, 애노드 (23)에 연료 가스를 공급하기 위한 가스 유로(48)를 가지며, 가스 유로(48)는 연료 가스용 매니폴드구멍(43)에 연락하도록 구성되어 있다.
또한, 도시하지 않지만, 주면부(46)도, 도 3에 나타내는 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 주면부(36)와 마찬가지로, 바깥측{즉 애노드(23)측}에 볼록형상으로 부풀어 있으며, 애노드측 세퍼레이터판(40)의 주면부(46)와 둘레가장자리부(47)와의 접속부에는 단차가 형성되어 있지만, 배면은, 냉각수용 유로(45)를 가짐과 동시에, 단차가 없는 단일 평면이 되도록 구성되어 있다.
여기서, 주면부(36,46)의 평균 두께가 둘레가장자리부(37,47)의 평균 두께보다 두껍고, 또한 주면부(36,46)의 가장 두꺼운 부분의 두께와 둘레가장자리부(37,47)의 평균 두께와의 차 Δt(도 3 참조)가, 5∼30㎛인 것이 바람직하다. 5㎛미만이면, 주면부(36,46)와 가스 확산층과의 접촉 저항이 증대하기 때문이고, 30㎛를 넘으면, 가스 확산층이 지나치게 무너져 압손이 증대하기 때문이다. 그 중에서도, 본 발명의 효과를 보다 확실히 얻는다고 하는 관점으로부터, 차 Δt는 5∼10㎛인 것이 바람직하다.
또한, 상기와 같은 Δt를 만족하는 본 실시형태의 캐소드측 세퍼레이터판(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)을 이용하는 경우, 가스 확산층의 두께가 150∼200㎛인 것이 바람직하다. 150㎛이상이면, 압손을 낮게 억제할 수 있어 바람직하고, 200㎛ 이하이면, 부류(副流){가스 유로를 흐르지 않고 가스 확산층속만을 흐르는 반응 가스의 흐름(부류가 많아지면 촉매층에 있어서 이용되지 않는 부분이 나타나, 전극의 이용율이 감소한다)}를 억제하여, 캐소드(22) 및 캐소드(23) 전체에 반응 가스를 공급하는 것이 가능하므로 바람직하다.
상기와 같은 Δt 및 가스 확산층의 두께의 조건을 만족하면, MEA와 캐소드측 세퍼레이터판(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)을 체결했을 때에, 가스 유로(38,48)의 단면적이, 주면부(36,46) 전체에서 대략 균일하게 할 수 있어 바람직하다.
여기서, '가스 유로의 단면적이, 주면부 전체에서 대략 균일해지는 상태'란, 도 1 및 도 7을 이용하여 설명한다. 도 7은, 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)의 체결시에 있어서의 도 1의 P부분을 확대한 도면이다. 도 7에 나타낸 바와 같이, 체결시에는 애노드(23)의 가스 확산층 부분이 가스 유로(48)에 먹혀들어가지만, 본 실시형태에서는, 이 먹혀들어가는 정도를 미리 예측(파악)하여 애노드측 세퍼레이터판(40)이 설계되어 있다. 그 때문에, 체결시에, 도면에 수직인 면에서, 주면부의 중심측에 있어서 가스 유로(48)를 구성하는 홈의 단면적과, 둘레가장자리부측에 있어서 가스 유로(48)를 구성하는 홈의 단면적이, 대략 균일하게 된다. 따라서, 실제로 반응 가스가 흐르는 홈의 단면적이, 애노드측 세퍼레이터판(40)의 전체에서 대략 균일하게 되어 있는 상태를 말한다. 캐소드 측에 있어서도 동일하다.
특히, 체결압을 5∼30kgf/cm2로 했을 경우에는, 확실하게 상기의 효과를 얻을 수 있다.
또한, 도 3에 나타낸 바와 같이, 상기 주면부(36,46)의 표면은, 상기 주면부에 수직인 단면에 있어서, 상기 주면부의 중심부가 가장 높고 둘레가장자리부(37,47)를 향하여 순차적으로 높이가 낮아지는 곡선을 그리도록 구성되고, 또한 상기 곡선이 변극점(變極点, X)을 가진 것이 바람직하다. 이에 따라, 가스 확산층 전체에서 체결압을 균일하게 하는 것이 가능해진다고 하는 장점이 있다.
본 실시형태에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터판(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)은, 도전성 카본 분말과 바인더를 함유한 성형체로 구성되어 있는 것이 바람직하다. 바람직하게는, 예를 들면 팽창 흑연 분말 등의 도전성 카본 분말 70∼80질량부와, 예를 들면 페놀 수지 등의 바인더 20∼30질량부를 함유한 혼련물로부터, 압출 성형에 의해서 그린 시트(green sheet)를 제작하고, 이 그린 시트를 압축성형하는 것에 의해서 얻어진 세퍼레이터판을 이용하는 것이 바람직하다. 바인더로서 페놀 수지를 이용했을 경우, 적당한 압축성형 온도는 160℃, 성형면압은 350∼500kgf/cm2이다.
상기 그린 시트를 압축성형하는 경우, 성형 전의 체적의 60∼75%로 압축하는 것이 바람직하다. 상술한 바와 같은 형상의 세퍼레이터판을 성형할 때, 세퍼레이터판에서의 주면부와 둘레가장자리부와의 평균 두께의 차 Δt가 5∼30㎛일 때, 상기와 같은 압축율을 이용함으로써, 얻어지는 세퍼레이터판의 밀도가 전체면에서 거의 동일해지고, 성형성도 양호해지기 때문이다. 성형 후의 세퍼레이터판의 밀도는 1.5∼2.0g/cm3로 하는 것이 바람직하다.
본 실시형태에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터판(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)의 가장 두꺼운 부분{즉, 주면부(36,48)의 가장 두꺼운 부분}의 두께는, 3mm정도가 적당하다. 한편, 가스켓(25c,25a)의 두께는 0.3∼1.0mm가 적당하다.
한편, 캐소드측 세퍼레이터판(30)에 형성된 한 쌍의 산화제 가스용 매니폴드구멍(32)은, 애노드측 세퍼레이터판(40)에 형성된 한 쌍의 산화제의 매니폴드구멍(42)과 연이어 통하고 있으며, 캐소드측 세퍼레이터판(30)에 형성된 한 쌍의 연료 가스용 매니폴드구멍(33)은, 애노드측 세퍼레이터판(40)에 형성된 한 쌍의 연료 가스의 매니폴드구멍(43)과 연이어 통하고 있다. 또한, 캐소드측 세퍼레이터판 (30)에 형성된 한 쌍의 냉각수용 매니폴드구멍(34)은, 애노드측 세퍼레이터판(40)에 형성된 한 쌍의 냉각수용 매니폴드구멍(44)과 연이어 통하고 있다.
따라서, 한 쌍의 산화제 가스용 매니폴드구멍(32)의 한쪽이 입구이고, 다른한쪽이 출구이다. 또한, 한 쌍의 산화제 가스용 매니폴드구멍(42), 한 쌍의 연료 가스용 매니폴드구멍(33), 한 쌍의 연료 가스용 매니폴드구멍(43), 한 쌍의 냉각수용 매니폴드구멍(34), 및 한 쌍의 냉각수용 매니폴드구멍(44)의 경우도, 마찬가지로, 한쪽이 입구이고 다른 한쪽이 출구이다.
본 실시형태에서는, 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 배면{냉각수용 유로(35)측의 면}에, 산화제 가스용 매니폴드구멍(32) 및 연료 가스용 매니폴드구멍(33)을 각각 둘러싸는 홈(31c) 및 홈(31a), 그리고 냉각수용 매니폴드구멍(34) 및 냉각수용 유로(35) 전체를 둘러싸는 홈(31w)이 더 형성되어 있다. 또한, 애노드측 세퍼레이터판(40)의 배면{냉각수용 유로(45)측의 면}에, 산화제 가스용 매니폴드구멍(42) 및 연료 가스용 매니폴드구멍(43)을 각각 둘러싸는 홈(41c) 및 홈(41a), 그리고 냉각수용 매니폴드구멍(44) 및 냉각수용 유로(45) 전체를 둘러싸는 홈(41w)이 더 형 성되어 있다.
또한, 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에서는, 도 1에 나타낸 바와 같이, 캐소드측 세퍼레이터판(30)의 배면{냉각수용 유로(35)측의 면}과 애노드측 세퍼레이터판(40)의 배면{냉각수용 유로(45)측의 면}이 마주보고 접합되어, MEA와 MEA와의 사이에 삽입되어 있다. 이에 따라, 홈(31c)과 홈(41c)과의 사이, 홈(31a)과 홈(41a)와의 사이, 및 홈(31w)과 홈(41w)과의 사이에, O링이 삽입되어(도시하지 않음), 캐소드측 세퍼레이터판(30)과 애노드측 세퍼레이터판(40)의 사이로부터 반응 가스나 냉각수가 외부로 누출되는 것을 방지하는 구성이 되고 있다.
이상과 같이, 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에 있어서는, 캐소드측 세퍼레이터판(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)이, 각각 캐소드(22) 및 애노드(23)측에 볼록형상으로 돌출한 형상을 가진 주면부를 가진 것에 의해, 가스켓을 충분히 압축하여 가스 누출이 없는 시일 효과를 발휘함과 동시에, 캐소드(22) 및 애노드(23)의 가스 확산층과 캐소드측 세퍼레이터판(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)의 사이의 전기 저항(접촉 저항)의 증대를 억제할 수 있고, 또한 가스 확산층이 가스 유로를 막아 압력 손실을 증대시키는 경우나 고분자 전해질막을 손상시키는 경우가 없는 고분자 전해질형 연료전지를 용이하고 확실하게 실현할 수 있다.
한편, 본 실시형태에서는, 캐소드측 세퍼레이터판(30)과 애노드측 세퍼레이터판(40)의 쌍방에, 볼록형상으로 돌출한 형상을 가진 주면부를 마련하는 경우를 설명했지만, 캐소드측 세퍼레이터판(30)과 애노드측 세퍼레이터판(40)의 어느 한쪽에 볼록형상으로 돌출한 형상을 가진 주면부를 마련해도 좋다. 또한, 본 실시형태에서는, 캐소드측 세퍼레이터판(30)과 애노드측 세퍼레이터판(40)의 쌍방에, 냉각부를 형성하기 위한 냉각수용 유로(35,45)를 마련했지만, 캐소드측 세퍼레이터판(30)과 애노드측 세퍼레이터판(40)의 어느 한쪽에 냉각수용 유로를 마련해도 좋다.
또한, 본 실시형태에서는, 캐소드측 세퍼레이터판(30)과 인접하는 애노드측 세퍼레이터판(40)과의 사이에, 냉각수용 유로를 형성했지만, 각 단전지(1) 사이에 냉각수용 유로를 형성하지 않고, 예를 들면 단전지 2개마다 냉각수용 유로를 형성해도 좋다. 그러한 경우, 한쪽의 면에 연료 가스의 유로를 가지며, 다른쪽의 면에 산화제 가스의 유로를 가진 애노드측 세퍼레이터판과, 캐소드측 세퍼레이터판을 겸하는 단일의 세퍼레이터판(예를 들면, 후술하는 제 2 실시형태의 복합 세퍼레이터판)을 병용하는 것도 가능하다.
[제 2 실시형태]
다음에, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 제 2 실시형태에 대하여 설명한다.
이 제 2 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지는, 도 1에 나타낸 제 1 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)에 있어서의 애노드측 세퍼레이터판(30) 및 캐소드측 세퍼레이터(40)의 조합을, 도 8에 나타낸 바와 같이, 단일의 복합 세퍼레이터판(50)으로 바꾼 것으로, 상기 복합 세퍼레이터판(50) 이외의 구성은 제 1 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(100)와 같다. 도 8은, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지의 제 2 실시형태의 기본 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
이하, 제 2 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(200)에 구비되는 복합 세퍼레이터판(50)(본 발명의 세퍼레이터판의 제 2 실시형태)에 대하여 설명한다. 도 9는, 도 8에 도시된 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(200)에 있어서의 복합 세퍼레이터판(50)의 주요부를 확대한 정면도{가스 유로(38)측으로부터 본 정면도}이며, 도 11은, 도 9에 도시된 복합 세퍼레이터판(50)의 주요부를 확대한 배면도{가스 유로(48)측으로부터 본 정면도}이다. 또한, 도 10은, 도 9 및 도 11에 도시된 복합 세퍼레이터판(50)의 개략 단면도{주면부(36c,36a)에 수직인 방향에 있어서의 단면}이다{가스 유로(38,48)는 생략되어 있다}.
본 실시형태의 복합 세퍼레이터판(50)은, 캐소드측 세퍼레이터판과 애노드측 세퍼레이터판과의 조합으로 이루어지는 단일의 세퍼레이터판이다. 따라서, 이 복합 세퍼레이터판(50)은, 상기 제 1 실시형태에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터(30)의 기능 및 애노드측 세퍼레이터판(40)의 기능을, 단일의 부재로 발휘할 수 있는 것이다. 이 복합 세퍼레이터판(50)은, 성형법에 의해 제작하는 것이 바람직하지만, 상기 제 1 실시형태에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터와 애노드측 세퍼레이터판을 일체화(접속)하여 제작하는 것도 가능하다.
복합 세퍼레이터판(50)은, 한쪽 면에 캐소드(22)에 접하는 주면부(36c)를 가지며, 다른쪽 면에 애노드(23)에 접하는 주면부(36a)를 가진다. 주면부 36c에는 캐소드 (22)에 산화제 가스를 공급하는 가스 유로(38)가 형성되어 있으며, 주면부36a에는 애노드에 연료 가스를 공급하는 가스 유로(48)가 형성되고 있다.
그리고, 각각의 주면부(36c) 및 (36a)는, 그들 주위를 둘러싸는 둘레가장자리부(37c) 및 (37a)와는 연속하여 일체화되어 있으며, 복합 세퍼레이터판(50)은 전체적으로 대체로 평면형상으로 구성되어 있지만, 각각의 주면부(36c) 및 (36a)는, 바깥측{즉 캐소드(22) 및 애노드(23)측}에 볼록형상으로 부풀어 있다. 따라서, 주면부 (36c) 및 (36a)의 평균 두께는 둘레가장자리부(37c) 및 (37a)의 평균 두께보다 두꺼워지고 있다.
복합 세퍼레이터판(50)에 접하는 MEA에 있어서는, 고분자 전해질막(21)을 끼운 캐소드(22) 및 애노드(23)의 부분이, 복합 세퍼레이터판(50)의 주면부(36c)와, 인접하는 다른 복합 세퍼레이터판(50)의 주면부(36a)에 의해 압축된다. 또한, 고분자 전해질막(21)의 둘레가장자리부를 끼운 가스켓(25c) 및 (25a)의 부분이, 한쪽의 복합 세퍼레이터판(50)의 둘레가장자리부(37c)와 다른쪽의 복합 세퍼레이터판(50)의 둘레가장자리부(37a)에 의해 압축된다. 따라서, 복합 세퍼레이터판(50)에 있어서의 주면부(36c) 및 (36a)의 평균 두께와 둘레가장자리부(37c) 및 (37a) 의 평균 두께의 차이를 적당하게 선택함으로써, 캐소드(22) 및 애노드(23)의 가스 확산층과, 복합 세퍼레이터판(50)의 주면부(36c,36a)와의 접촉 정도 및 가스켓 (25c,25a)의 압축정도를 적절한 것으로 할 수 있다.
한편, 도 10에 있어서의 Δt1 및 Δt2의 값은, 동일해도 좋고 달라도 좋지만, 바람직하게는 동일한 것이 좋고, 또한, 상기 제 1 실시형태에 있어서의 Δt와 동일한 범위이면 좋다. 또한, 복합 세퍼레이터(50)의 두께는, 상기 제 1 실시형태에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터(30)의 두께와 애노드측 세퍼레이터판(40)의 두께와의 합계와 동일하면 좋다.
이상과 같이, 본 실시형태의 고분자 전해질형 연료전지(200)에 있어서는, 복합 세퍼레이터(50)를 구성하는 캐소드측 세퍼레이터판부분 및 애노드측 세퍼레이터판부분이, 각각 캐소드(22) 및 애노드(23)측에 볼록형상으로 돌출한 형상을 가진 주면부(36c,36a)를 가진 것에 의해, 가스켓(25c,25a)을 충분히 압축하여 가스 누출이 없는 시일 효과를 발휘함과 동시에, 캐소드(22) 및 애노드(23)의 가스 확산층과 복합 세퍼레이터판(50)과의 사이의 전기 저항(접촉 저항)의 증대를 억제할 수 있고, 또한 가스 확산층이 가스 유로(38,48)를 막아 압력 손실을 증대시키는 경우나 고분자 전해질막(21)을 손상시키는 경우가 없는 고분자 전해질형 연료전지(200)를 용이하고 확실하게 실현할 수 있다.
한편, 본 실시형태에서는, 복합 세퍼레이터판(50)의 내부에 냉각부를 형성하지 않지만, MEA 2∼3개마다, 복합 세퍼레이터판(50) 내부에 냉각수용 유로를 형성하는 것이 바람직하다. 예를 들면, 복수의 복합 세퍼레이터판(50) 중의 몇 개의 복합 세퍼레이터판(50) 대신에, 상기 제 1 실시형태의 캐소드측 세퍼레이터(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)의 조합을 이용하는 것도 가능하다.
이상, 본 발명의 실시형태에 대하여 상세하게 설명했지만, 본 발명은 상술한 각 실시형태에 한정되는 것은 아니다.
예를 들면, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지에 있어서는, 상기 제 1 실시형태에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)과, 상기 제 2 실시형태에 있어서의 복합 세퍼레이터(50)를 병용할 수 있다.
상기 실시형태에 있어서는, 산화제 가스용의 가스 유로(38)는, 5개의 병행하 는 홈으로 구성하고, 연료 가스용의 가스 유로(48)는 3개의 병행하는 홈으로 구성했지만, 각각의 가스 유로를 구성하는 홈의 수는, 상기의 예에 한정되는 것은 아니다. 상기의 가스 유로를 형성하는 홈은, 직선부와 턴부를 조합한 서펜타인형이며, 불가피한 부분을 제외하고, 홈의 중심선은 표리에서 일치하도록 하였다. 따라서, 이러한 세퍼레이터판의 한 쌍으로 MEA를 끼우면 불가피한 부분을 제외하고, 도 1 및 8에 나타낸 바와 같이, 고분자 전해질막(21)의 양면에 있는 가스 유로(38) 및 (48)은, 고분자 전해질막(21)을 사이에 두고 대향하는 위치에 있다.
또한, 본 발명에 있어서의 세퍼레이터판에 있어서, 상기 주면부 중의 가장 두꺼운 부분의 두께는, 3.0mm 정도인 것이 바람직하고, 고분자 전해질형 연료전지의 체결시에 있어서, 가스 유로를 형성하는 홈의 폭 및 깊이, 및 홈과 홈과의 사이의 리브가 되는 부분의 폭은, 모두 1.0mm 정도가 적당하다.
[실시예]
이하에, 실시예를 이용하여 본 발명을 보다 상세하게 설명하지만, 본 발명은, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
≪실시예 1≫
본 실시예에서는, 상기 제 1 실시형태에 있어서의 캐소드측 세퍼레이터(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)을 이용하여, 단전지(1)로 이루어지는 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지를 제작하였다.
먼저, 30nm의 평균 1차 입자 지름을 가진 도전성 카본 입자(네덜란드, AKZO Chemie사: 케첸블랙 EC(상품명))에, 평균 입자지름 약 3nm의 백금 입자를 담지시 켜, 캐소드용 촉매 담지 카본 분말(Pt:50질량%)을 얻었다. 또한, 상기와 같은 도전성 카본 입자에, 평균 입자지름 약 30Å의 백금 입자와 루테늄 입자를 담지시켜, 애노드용 촉매 담지 카본 분말(Pt:25질량%, Ru:25질량%)을 얻었다.
상기 캐소드용 촉매 담지 카본 분말을, 이소프로판올에 분산시키고, 계속해서 퍼플루오르카본술폰산 분말의 에틸알코올 분산액을 혼합하고, 캐소드용 촉매층 형성용 페이스트를 조제하였다. 또한, 마찬가지로 하여, 상기 애노드용 촉매 담지 카본 분말을, 이소프로판올에 분산시키고, 계속해서 퍼플루오르카본술폰산 분말의 에틸알코올 분산액을 혼합하여, 애노드용 촉매층 형성용 페이스트를 조제하였다.
이어서, 스크린 인쇄법을 이용하여, 두께 250㎛의 카본 부직포로 이루어지는 가스 확산층의 한쪽 면에 상기 캐소드용 촉매층 형성용 페이스트를 코팅하여, 캐소드를 제작하였다. 이때, 캐소드 내에 함유되는 전극 촉매(Pt)량이 0.5mg/㎠, 퍼플루오르카본술폰산의 양이 1.2mg/㎠가 되도록 조정하였다. 또한, 마찬가지로 하여, 스크린 인쇄법을 이용하여, 두께 250㎛의 카본 부직포로 이루어지는 가스 확산층의 한쪽 면에 상기 애노드용 촉매층 형성용 페이스트를 코팅하여, 애노드를 제작하였다. 이때, 애노드 내에 함유되는 전극 촉매(Pt)량이 0.5mg/㎠, 퍼플루오로 카본 술폰산의 양이 1.2mg/㎠가 되도록 조정하였다.
여기서, 캐소드 및 애노드의 면적보다 한층 큰 면적을 가진 고분자 전해질막(미국 뒤퐁사제의 Nafion 112(상품명), 두께 30㎛)를 준비하고, 상기 고분자 전해질막의 중심부를, 애노드측의 촉매층 및 캐소드측의 촉매층이 고분자 전해질막에 접하도록, 상기 애노드 및 캐소드로 끼워, 상기 고분자 전해질막, 상기 캐소드 및 상기 애노드를 핫 프레스에 의해서 접합하였다. 또한, 캐소드 및 애노드의 바깥둘레에는, 고분자 전해질막을 끼우도록, 후술하는 세퍼레이터판의 둘레가장자리부와 거의 같은 형상으로 뚫린 가스켓(뒤퐁 다우 에라스토머 쟈판사 제조의 VITON GBL, 불소고무제, 자유 두께:0.8mm)를 핫 프레스에 의해서 접합하여, MEA를 제작하였다.
상기 MEA를, 제 1 실시형태에서 설명한 구조의 캐소드측 세퍼레이터판(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)으로 끼우고, 상기 가스켓의 두께가 0.5mm가 되도록 체결하여, 도 1에 도시된 구조를 가진 단전지(1)(본 발명의 고분자 전해질형 연료전지)를 제작하였다. 이때, 캐소드측 세퍼레이터(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)에서, 각각 주면부(36) 및(46)의 가장 두꺼운 부분의 두께와 둘레가장자리부 (37) 및 (47)의 평균 두께와의 차 Δt를 10㎛로 설정하였다.
[특성 평가]
이상과 같이 하여 제작한 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지를 이용하여 세퍼레이터판과 가스 확산층과의 접촉 저항(mΩ·㎠) 및 일정 유량의 반응 가스(연료 가스 및 산화제 가스)를 흘렸을 경우에 발생하는 압력손실(kPa)을 측정하였다.
고분자 전해질형 연료전지에 있어서, 접촉 저항이 20mΩ·㎠를 넘으면, IR손실의 영향에 의한 전압강하가 현저해져서 실용성이 부족해진다. 따라서, 20mΩ·㎠ 이하의 경우를 '1'로 하고, 20mΩ·㎠를 넘으면 '2'로 하였다. 또한, 압력 손실이 10kPa를 넘으면, 에너지 변환효율이 저하해 버려, 반응 가스의 공급을 위한 동력이 증대하고 실용성이 부족해진다. 따라서, 10kPa 이하의 경우를 '1'로 하고, 10kPa가 넘는 경우를 '2'로 하였다. 그리고, 종합 평가로서 접촉 저항 및 압력 손실의 결과가 모두 '1'의 경우를 '1'(합격)로 하고, 어느 한쪽이라도 '2'의 경우를 '2'(불합격)로 하였다. 결과를 표 1에 나타냈다.
≪실시예 2≫
Δt의 값을 20㎛로 한 것 이외에는, 실시예 1과 같이 하여 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지(단전지)를 제작하고, 마찬가지로 특성 평가를 실시하였다. 결과를 표 1에 나타냈다.
≪실시예 3≫
Δt의 값을 30㎛로 한 것 이외에는, 실시예 1과 같이 하여 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지(단전지)를 제작하고, 마찬가지로 특성 평가를 실시하였다. 결과를 표 1에 나타냈다.
≪실시예 4≫
Δt의 값을 5㎛로 한 것 이외에는, 실시예 1과 같이 하여 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지(단전지)를 제작하고, 마찬가지로 특성 평가를 실시하였다. 결과를 표 1에 나타냈다.
≪비교예 1≫
캐소드측 세퍼레이터(30) 및 애노드측 세퍼레이터판(40)에 있어서, 주면부(36,46)를 각각 안쪽{즉, 냉각수용 유로(35,45)측}에 볼록형상으로 형성하고, 둘레가장자리부(37,47)보다도 얇게 하여, Δt의 값을 -5㎛로 한 것 이외에는, 실시예 1과 같이 하여 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지(단전지)를 제작하고, 마찬가지로 특성 평가를 실시하였다. 결과를 표 1에 나타냈다.
≪비교예 2≫
Δt의 값을 50㎛로 한 것 이외에는, 실시예 1과 같이 하여 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지(단전지)를 제작하고, 마찬가지로 특성 평가를 실시하였다. 결과를 표 1에 나타냈다.
≪비교예 3≫
Δt의 값을 100㎛로 한 것 이외에는, 실시예 1과 같이 하여 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지(단전지)를 제작하고, 마찬가지로 특성 평가를 실시하였다. 결과를 표 1에 나타냈다.
[표 1]
Δt(㎛) 접촉저항 압력손실 종합평가
비교예 1 -5 2 1 2
실시예 4 5 1 1 1
실시예 1 10 1 1 1
실시예 2 20 1 1 1
실시예 3 30 1 1 1
비교예 2 50 1 2 2
비교예 3 100 1 2 2
표 1의 결과로부터, 세퍼레이터판 주면부의 가장 두꺼운 부분의 두께와 둘레가장자리부의 두께와의 차 Δt가 5㎛∼30㎛인 경우에, 접촉 저항이 작고, 또한 압력 손실이 적은, 뛰어난 고분자 전해질형 연료전지를 얻을 수 있는 것을 알 수 있다.
[발명의 효과]
본 발명에 의하면, 가스켓을 충분히 압축하여 가스 누출이 없는 시일 효과를 발휘시켜도, 애노드 및 캐소드의 가스 확산층과 애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판과의 사이의 전기 저항(접촉 저항)의 증대를 억제할 수 있고, 또 한 가스 확산층이 가스 유로를 막아 압력 손실을 증대시키는 경우나 고분자 전해질막을 손상시키는 경우가 없는 고분자 전해질형 연료전지를 얻을 수 있다.
이상과 같이, 본 발명에 의한 고분자 전해질형 연료전지에 있어서는, 전극(캐소드 및 애노드)과 세퍼레이터판과의 사이의 접촉 저항이 저감되어, 압력 손실이 안정화한다. 따라서, 본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 휴대용 전원, 전기자동차용 전원, 가정 내 열병합 시스템 등에 적합하게 사용할 수 있다.

Claims (20)

  1. 수소이온 전도성을 가진 고분자 전해질막 및 상기 고분자 전해질막을 끼운 애노드 및 캐소드를 가진 막전극 접합체와, 상기 막전극 접합체를 끼워 지지하여 배치된 애노드측 세퍼레이터판 및 캐소드측 세퍼레이터판을 포함하고, 상기 애노드 및 상기 캐소드가 각각 가스 확산층과 상기 고분자 전해질막에 접하는 촉매층을 포함한 고분자 전해질형 연료전지로서,
    상기 애노드측 세퍼레이터판 및 상기 캐소드측 세퍼레이터판 중의 적어도 한쪽이, 상기 가스 확산층과 접하는 주면부와, 상기 주면부의 둘레를 둘러싸는 둘레가장자리부를 포함하고, 상기 둘레가장자리부는 평판 형상으로 구성되어 있으며,
    상기 주면부가, 상기 가스 확산층측으로 볼록형상으로 돌출하는 형상을 가지며, 또한 상기 애노드 또는 상기 캐소드에 반응 가스를 공급하기 위한 가스 유로를 가지며,
    상기 주면부의 평균 두께가 상기 둘레가장자리부의 평균 두께보다 두껍고, 또한 상기 주면부의 가장 두꺼운 부분의 두께와 상기 둘레가장자리부의 평균 두께와의 차 Δt가, 5∼30㎛인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 차Δt가, 5∼10㎛인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 가스 확산층의 두께가 150∼200㎛인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 주면부의 표면은, 상기 주면부에 수직인 단면에 있어서, 상기 주면부의 중심부가 가장 높고 둘레가장자리부를 향하여 순차적으로 높이가 낮아지는 곡선을 그리도록 구성되고, 또한 상기 곡선이 변극점을 가진 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 둘레가장자리부가, 반응 가스용 매니폴드구멍 및 냉각수용 매니폴드구멍을 가진 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 애노드측 세퍼레이터판 및 상기 캐소드측 세퍼레이터판 중 적어도 한쪽이, 상기 고분자 전해질막측의 면과 반대면에, 냉각수용 유로를 가진 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 주면부와 상기 둘레가장자리부와의 사이에 단차를 가진 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 둘레가장자리부의 두께가 상기 주면부의 두께보다 얇게 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 주면부에 있어서의 상기 가스 유로가, 상기 주면부의 중심부가 가장 깊고, 둘레가장자리부를 향함에 따라서 순차적으로 깊이가 얕아지도록 되어 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  11. 수소이온 전도성을 가진 고분자 전해질막 및 상기 고분자 전해질막을 끼운 애노드 및 캐소드를 가진 2이상의 막전극 접합체와, 상기 막전극 접합체와 교대로 적층된 2이상의 세퍼레이터판을 포함하고, 상기 애노드 및 상기 캐소드가, 각각 가스 확산층 및 상기 고분자 전해질막에 접하는 촉매층을 포함한 고분자 전해질형 연료전지로서,
    상기 세퍼레이터판 중의 적어도 1개가, 애노드측 세퍼레이터판과 캐소드측 세퍼레이터판과의 조합으로 이루어지는 복합 세퍼레이터판이며,
    상기 애노드측 세퍼레이터판 및 상기 캐소드측 세퍼레이터판이, 각각 상기 애노드 및 상기 캐소드와 접하는 주면부와, 상기 주면부의 둘레를 둘러싸는 둘레가장자리부를 포함하고, 상기 둘레가장자리부는 평판 형상으로 구성되어 있으며,
    상기 주면부가, 각각 상기 애노드측 및 상기 캐소드측으로 볼록형상으로 돌출하는 형상을 가지고, 또한 상기 애노드 및 상기 캐소드에 각각 연료 가스 및 산화제 가스를 공급하기 위한 가스 유로를 가지며,
    상기 주면부의 평균 두께가 상기 둘레가장자리부의 평균 두께보다 두껍고, 또한 상기 주면부의 가장 두꺼운 부분의 두께와, 상기 둘레가장자리부의 평균 두께와의 차 Δt가, 5∼30㎛인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 차 Δt가, 5∼10㎛인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  13. 제 11 항에 있어서, 상기 가스 확산층의 두께가 150∼200㎛인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  14. 삭제
  15. 제 11 항에 있어서, 상기 주면부의 표면은, 상기 주면부에 수직인 단면에 있어서, 상기 주면부의 중심부가 가장 높고 둘레가장자리부를 향하여 순차적으로 높이가 낮아지는 곡선을 그리도록 구성되고, 또한 상기 곡선이 변극점을 가진 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  16. 제 11 항에 있어서, 상기 둘레가장자리부가, 반응 가스용 매니폴드구멍 및 냉각수용 매니폴드구멍을 가진 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  17. 제 11 항에 있어서, 상기 애노드측 세퍼레이터판과 상기 캐소드측 세퍼레이터판과의 사이에, 냉각수용 유로를 가진 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  18. 제 11 항에 있어서, 상기 주면부와 상기 둘레가장자리부와의 사이에 단차를 가진 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  19. 제 11 항에 있어서, 상기 둘레가장자리부의 두께가 상기 주면부의 두께보다 얇게 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  20. 제 11 항에 있어서, 상기 주면부에 있어서의 상기 가스 유로가, 상기 주면부의 중심부가 가장 깊고, 둘레가장자리부를 향함에 따라서 순차적으로 깊이가 얕아지도록 되어 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
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