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KR100929886B1 - 고수소 가스 제조용 콤팩트 연료 처리장치 - Google Patents

고수소 가스 제조용 콤팩트 연료 처리장치 Download PDF

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KR100929886B1
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Abstract

본 발명은 공통의 축을 따라 말단끼리 겹겹이 쌓여진 복수의 모듈을 포함하는 장치(100) 및 상기 장치(100)를 사용하여 탄화수소 원료(F)를 실질적으로 순수한 수소 가스(P)로 전화시키는 다단계 방법에 관한 것이다. 각각의 모듈은 제 1말단으로부터 상기 제 1말단의 반대편에 위치한 제 2말단으로 통과하는 가스 스트림 플로우의 통로를 규정하는 내부 공간을 갖는 덮개 및 모듈의 축을 따라 통과하는 가스 스트림에 화학적, 열적 또는 물리적인 변화를 유효하게 하는 상기 내부공간에 포함된 프로세싱 코어를 포함한다. 한 구현예에 있어서, 상기 복수의 모듈은 부분 산화 촉매 및 증기 개질 촉매를 포함하는 제 1 모듈(110), 일차 열 교환기(121)를 포함하는 제 2 모듈(120), 탈황화제를 포함하는 제 3 모듈(130), 통과하는 가스 스트림 성분을 혼합하기 위한 불활성 물질을 포함하는 제 4 모듈(140), 물 가스 전환 촉매층을 포함하는 제 5 모듈(150), 이차 열 교환기(161)를 포함하는 제 6 모듈(160) 및 일산화탄소 산화 촉매층을 포함하는 제 7 모듈(170)을 포함한다.
콤팩트 연료처리장치, 고수소 가스, 모듈, 탄화수소 원료

Description

고수소 가스 제조용 콤팩트 연료 처리장치{COMPACT FUEL PROCESSOR FOR PRODUCING A HYDROGEN RICH GAS}
본 발명은 탄화수소 연료를 고수소 가스로 전화시키는 장치 및 방법에 관한 것이다.
연료전지(fuel cell)는 화학적 산화-환원 반응을 통해 전기를 제공하며, 청결함과 효율성 측면에서 다른 형태의 동력 발생보다 현저한 이점을 가진다. 일반적으로, 연료전지는 수소를 연료로 사용하고 산소를 산화제로 사용한다. 동력 발생은 반응물들의 소비속도에 비례한다.
보다 광범위한 연료전지 사용을 방해하는 현저한 단점으로는 수소 기반구조(infrastructure)가 널리 보급되지 않은 것이다. 수소는 비교적 낮은 부피 에너지 밀도를 가지며, 현재 대부분의 동력 발생 시스템에서 사용되고 있는 탄화수소 연료에 비하여 저장 및 수송이 곤란하다. 이와 같은 문제점을 극복하는 한 가지 방법은 탄화수소를 연료전지의 공급원료로 사용될 수 있는 고수소 가스 스트림으로 전화시키는 개질제를 사용하는 것이다.
천연가스, LPG, 가솔린 및 디젤 등과 같은 탄화수소-기반 연료들은 대부분의 연료전지의 연료원(source)으로 사용하기 위하여 전화 공정이 필요하다. 현재의 기술은 초기 전화(conversion) 공정과 다수의 정제(clean-up) 공정이 결합된 다단계 공정을 사용한다. 초기 공정은 대부분 증기 개질(steam reforming; SR), 자열 개질(autothermal reforming; ATR), 촉매적 부분 산화(catalytic partial oxidation; CPOX), 또는 비촉매적 부분 산화(POX)이다. 정제 공정은 일반적으로 탈황, 고온 물-가스 전환, 저온 물-가스 전환, 선택적 CO 산화, 또는 선택적 CO 메탄화(methanation)로 구성된다. 또한, 상기 정제공정은 수소 선택적 막 반응기 및 필터를 대안으로 포함할 수 있다.
위와 같은 노력에도 불구하고, 탄화수소 연료를 연료전지와 관련하여 사용할 수 있는 고수소 가스 스트림으로 전화시키는 단순한 장치가 여전히 요구된다.
발명의 요약
본 발명은 탄화수소 원료를 고수소 가스로 전화시키는 장치 및 방법에 관한 것이다. 본 발명의 일 실시예에 있어서, 탄화수소 연료를 고수소 가스로 전화시키는 장치는 공통의 축을 따라서 말단끼리 겹겹이 쌓여진 복수의 모듈을 포함한다. 각각의 모듈은 제 1말단(end)으로부터 상기 제 1말단의 반대편에 위치한 제 2말단으로 통과하는 가스 플로우(flow)의 통로를 규정하는 내부 공간을 갖는 덮개(shell)를 포함한다. 상기 장치는 통과하는 가스 스트림에 화학적, 열적 또는 물리적인 변화를 유효하게 하는, 상기 내부공간에 포함된 프로세싱 코어(processing core)를 추가로 포함한다. 본 발명의 바람직한 일면으로는, 모듈이 원통형이다. 본 발명의 한 바람직한 구현예에 있어서, 각 모듈은 상기 덮개의 제 1말단 또는 제 2말단중 어느 하나에 위치한 환형 가장자리(lip) 및 상기 덮개의 반대쪽 말단에 위치한 환형 오목부(recessed portion)를 포함한다. 상기 한 모듈의 환형 가장자리는 근접 모듈의 환형 오목부로 수용 가능하게 되도록 고안되어있다.
모듈내 발생하는 반응에 따라, 각 모듈은 덮게와 개별적인 프로세싱 코어 사이에 위치한 열 절연물질로 이루어진 환형 층(layer)을 포함할 수 있다. 이와 유사한 방법으로, 하나의 모듈은 체(screen), 그물(mesh), 구멍난 평판 및 다공성 소결 평판(porous sintered plate) 등과 같은 다공성 지지부재(porous support member)를 포함할 수 있다. 이와 같은 다공성 지지부재는 모듈의 내용물, 특히 과립형 촉매물질을 지지하고 포함하기 위하여 포함될 수 있다.
앞서 기술되고 본 명세서에 기술된 바와 같이, 본 발명의 장치는 탄화수소 연료를 고수소 가스로 전화하는 일련의 반응들을 수행하기 위하여 사용된다. 이와 같은 장치의 한 실시예에 있어서, 제 1 모듈은 부분 산화 촉매 또는 대안으로 증기 개질 촉매 또는 대안으로 자열 개질 촉매 또는 대안으로 이와 같은 촉매들의 조합 및/또는 혼합물을 포함하는 프로세싱 코어를 보유하는 것이 바람직하다. 상기 제 1 모듈에 근접하게 위치된 제 2 모듈은 보유한 프로세싱 코어가 일차 열 교환기를 포함하도록 고안되는 것이 바람직하다. 이와 같은 열 교환기는 지느러미형(fin-typed) 열 교환기, 튜브형 열 교환기, 열 파이프, 또는 열을 교환할 수 있는 유사 수단일 수 있다.
다수의 모듈 중에서, 제 3 모듈은 상기 제 2 모듈에 근접하여 위치하는 것이 바람직하며, 제 3 모듈의 프로세싱 코어는 탈황화제를 포함한다. 다양한 종류의 탈황화제를 사용할 수 있지만, 탈황화제가 아연 산화물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제 3 모듈에 근접하여 위치하고 이와 유체 연결되어 있는 제 4 모듈은 물 가스 전환촉매를 포함하는 프로세싱 코어를 포함한다. 당업자는 물 가스 전환촉매가 구리(copper), 구리 산화물(copper oxide), 아연(zinc), 백금(platinum), 레늄(rhenium), 팔라듐(palladium), 로듐(rhodium), 및 금(gold) 및 이들의 조합 및 혼합물, 및 유사물질을 포함하는 저온 물 가스 전환촉매일 수 있다는 것을 이해하고 인정할 수 있다. 대안으로, 물 가스 전환촉매가 산화제이철(ferric oxide), 크롬 산화물(chromic oxide), 구리(copper), 철 실리사이드(iron silicide), 백금(platinum), 팔라듐(palladium) 및 기타 백금 그룹 군(member), 및 이들의 조합 및 혼합물 및 유사 물질을 포함하는 고온 물 가스 전환촉매이다.
상기 장치는 복수의 모듈 내부에 상기 제 4 모듈에 인접하여 위치하고 이와 유체 연결된 제 5 모듈을 포함하도록 추가로 고안되어있다. 상기 제 5 모듈의 프로세싱 코어는 이차 열 교환기를 포함한다. 이와 같은 열 교환기는 지느러미형(fin-typed) 열 교환기, 튜브형 열 교환기, 열 파이프, 또는 열을 교환할 수 있는 유사 수단을 포함할 수 있다.
복수의 모듈들은 상기 제 5 모듈에 인접하여 위치하고, 유체 연결된 제 6 모듈을 추가로 포함한다. 상기 제 6 모듈의 프로세싱 코어는 백금(platinum), 팔라듐(palladium), 철(iron), 크롬(chromium), 망간(manganese), 산화철(iron oxide), 크롬 산화물(chromium oxide), 망간 산화물(manganese oxide), 루테늄(ruthenium), 금(gold), 세리움(cerium), 란타눔(lanthanum), 및 이들의 조합 및 혼합물 및 유사 화합물을 바람직하게 포함하는 일산화탄소 산화촉매를 포함한다.
또한, 본 발명은 탄화수소 원료를 고수소 가스로 전화시키는 방법을 포함한다. 상기 방법의 한 실시예로서, 본 명세서에 기술된 장치를 사용한다. 이와 같은 방법은 일반적으로 통상의 축을 따라 말단끼리 겹겹이 쌓여진 복수의 모듈을 갖는 연료 처리장치를 제공하는 단계, 및 상기 기술된 각각의 모듈에 축방향으로 관형 반응기를 통하여 연속적으로 탄화수소 연료를 주입시켜 고수소 가스를 제조하는 단계를 포함한다.
도면의 간략한 설명
첨부 도면에 대한 간략한 설명은 아래와 같다:
도 1은 본 발명의 한 실시예에 대한 단순 공정 흐름도를 도시하고 있다.
도 2는 본 발명의 콤팩트 연료 처리장치의 한 실시예를 도시하고 있다.
도 3은 콤팩트 연료 처리장치에서 사용된 한 모듈의 부분절개 부분 단면 조망도이다.
본 발명은 탄화수소 연료를 고수소 가스로 전화시키는 장치에 관한 것이다. 바람직한 한 일면에 있어서, 본 명세서에 기술된 장치 및 방법은 탄화수소 연료로부터 연료전지에 사용될 수 있는 고수소 가스 스트림을 제조하는 콤팩트 처리장치에 관한 것이다. 그러나, 고수소 스트림이 요구되는 어떠한 용도를 포함하여 이외의 가능한 용도들도 본 명세서에 기술된 장치 및 방법에서 고려되고 있다. 따라서, 연료전지와 관련되어 본 발명이 사용되도록 본 명세서에 기술되어 있지만, 본 발명의 범위는 이와 같은 사용에 제한되지는 않는다.
본 발명의 실시예 각각은 연료 처리장치로 투입될 탄화수소 원료 공급물과 함께 이와 같은 연료 처리장치를 사용하는 연료 처리장치 또는 처리방법을 기술하고 있다. 증발될 수 있는 기간동안에는 상기 탄화수소 원료는 주위 조건하에서 액체 또는 기체일 수 있다. 본 명세서에 기술된 용어 "탄화수소"는 부분 산화 또는 증기 개질 반응으로부터 수소를 생성시킬 수 있는 C-H 결합을 갖는 유기화합물을 포함한다. 상기 화합물의 분자구조에 탄소 및 수소 이외의 원자가 존재하는 것은 제외된다. 즉, 본 명세서에 기술된 방법 및 장치에 사용되는 적합한 연료들은, 이에 제한되지는 않지만, 천연가스, 메탄, 에탄, 프로판, 부탄, 나프타, 가솔린, 및 디젤 연료, 및 메탄올, 에탄올, 프로판올 등과 같은 알코올을 포함한다.
연료 처리장치 공급물은 탄화수소 원료, 산소 및 물을 포함한다. 산소는 공기, 부화(enriched) 공기, 또는 실질적으로 순수한 산소 형태일 수 있다. 물은 액체 또는 증기 형태로 주입될 수 있다. 공급물 성분의 조성비율은 하기에서 논의되는 바와 같이 원하는 운영조건에 의해 결정된다.
본 발명의 연료 처리장치 유출물 스트림은 수소 및 이산화탄소를 포함하고, 또한, 일부 물, 비전화 탄화수소, 일산화탄소, 불순물(예를 들면, 수소 황화물 및 암모니아) 및 불활성 성분(예를 들면, 질소 및 아르곤, 특히 공기가 공급물 스트림의 성분일 경우)을 포함할 수 있다.
도 1은 본 발명의 한 실시예에 포함된 공정 단계를 도해한 일반적인 공정 흐름도를 도시하고 있다. 당업자는 일정량의 프로그레시브 오더(progressive order)가 본 명세서에 개시된 반응기를 통과하는 반응물 흐름에 요구된다는 것으로 이해할 수 있다.
공정 A 단계는 두 개의 반응, 부분 산화(하기 반응식 I) 및 선택적으로 증기 개질(하기 반응식 II)이 결합되어 공급물 스트림 F를 수소 및 일산화탄소를 포함한 합성 가스로 전화시키는 자열 개질 공정이다. 반응식 I 및 II는 탄화수소로서 메탄을 사용한 반응식의 예이다:
CH4 + 1/2O2 → 2H2 + CO (I)
CH4 + H2O → 3H2 + CO (II)
부분 산화 반응은 매우 신속히 일어나서 첨가된 산소를 완전히 전화시키고 열을 생성시킨다. 증기 개질 반응은 보다 느리게 진행되고 열을 소모한다. 부분 산화 반응은 공급물 스트림내 높은 산소 농도를 선호하는 반면에, 증기 개질 반응은 높은 수증기 농도를 선호한다. 그러므로, 탄화수소에 대한 산소의 비율과 탄화수소에 대한 물의 비율이 매개변수들을 특징화하게된다. 이와 같은 비율은 운영 온도 및 수소 수율에 영향을 미친다.
자열 개질 단계의 운영 온도는 공급 조건 및 촉매에 따라 의존적이며, 약 550℃ 내지 약 900℃의 범위일 수 있다. 본 발명은 증기 개질 촉매를 포함하거나 포함하지 않는 부분 산화 촉매로 이루어진 촉매 층(bed)을 사용한다. 촉매는 정제(pellet), 구형(sphere), 압출물(extrudate), 모놀리스(monolith) 등을 포함하는 어떠한 형태일 수 있다. 부분 산화 촉매는 당업자에게 자명한 것이어야 하며, 종종 모놀리스, 압출물, 정제 또는 기타의 지지체 표면에 코팅된 알루미나 워시코트(washcoat)상에 지지된 알루미나 백금(platinum), 팔라듐(palladium), 로듐(rhodium), 및/또는 루테늄 등과 같은 귀금속으로 구성된다. 니켈 또는 코발트와 같은 비-귀금속도 사용된다. 티타니아(titania), 지르코니아(zirconia), 실리카(silica), 및 마그네시아(magnesia) 등과 같은 기타의 워시코트들도 문헌에서 인용되고 있다. 란타눔(lanthanum), 세리움(cerium) 및 포타슘(potassium) 등과 같은 많은 수의 부가 물질들도 부분 산화 촉매의 성능을 향상시키는 프로모터(promoter)로 문헌에서 인용되고 있다.
증기 개질 촉매는 당업자에게 알려져 있어야 하며, 일정량의 코발트 또는 백금, 팔라듐, 로듐, 루테늄 및/또는 이리듐 등과 같은 귀금속과 함께 니켈을 포함할 수 있다. 촉매는 예를 들면, 마그네시아, 알루미나, 실리카, 지르코니아, 또는 마그네슘 알루미네이트의 표면에 단독으로 또는 결합하여 지지될 수 있다. 대안으로, 증기 개질 촉매는 포타슘과 같은 알칼리 금속에 의해 촉진된 마그네시아, 알루미나, 실리카, 지르코니아 또는 마그네슘 알루미네이트 표면에 단독으로 또는 결합하여 바람직하게 지지된 니켈을 포함할 수 있다.
공정 B 단계는 공정 A 단계로부터 수득된 합성 가스를 약 200℃ 내지 약 600℃, 바람직하게는 약 300℃ 내지 약 500℃, 보다 바람직하게는 약 375℃ 내지 약 425℃로 냉각시켜 다음 단계의 합성 가스 유출물 온도를 최적화시키는 냉각 단계이다. 디자인 설계 및 가스 스트림의 열함량을 회수/순환하려는 필요성에 따라서 열 흡수장치(heat sink), 열 파이프(heat pipe) 또는 열 교환기(heat exchanger)를 사용하여 합성 가스를 냉각시킬 수 있다. B 단계의 한 실시예로는 공급물 스트림 F를 열 교환기 전체를 순환하는 냉각제(coolant)로 사용하고 있는 열 교환기의 사용이 있다. 열 교환기는 덮개(shell) 및 튜브(tube), 평판(plate), 나사선(spiral)등을 포함하여, 당업자에게 알려진 적합한 구성중 어떠한 것도 가능할 수 있다. 대안으로, 또는 부가하여, 냉각 단계 B는 연료, 공기 또는 물과 같은 부가의 공급물 성분을 주입하여 달성될 수 있다. 물이 증기로 증발되면서 대량의 열을 흡수할 수 있는 능력 때문에 물이 바람직하다. 첨가되는 성분의 양은 목적하는 냉각정도에 의존하며, 당업자에 의해 쉽게 결정된다.
공정 C 단계는 정제 단계이다. 탄화수소 스트림중 주요 불순물중 하나는 황이며, 이는 자열 개질 단계 A에 의해 수소 황화물로 전화된다. 공정 C 단계에서 사용되는 프로세싱 코어는 아연 산화물 및/또는 수소 황화물을 흡수하고 전화시킬 수 있는 기타 물질을 포함하는 것이 바람직하고, 지지체(예를 들면, 모놀리스(monolith), 압출물(extrudate), 정제(pellet) 등)를 포함할 수 있다. 탈황화반응은 하기의 반응식 III에 따라서 수소 황화물을 물로 전화시킴으로서 수행 된다:
H2S + ZnO → H2O + ZnS (III)
또한, 염화물과 같은 기타의 불순물들도 제거될 수 있다. 상기 반응은 바람직하게는 약 300℃ 내지 약 500℃, 보다 바람직하게는 약 375℃ 내지 약 425℃ 온도에서 수행되는 것이 바람직하다. 아연 산화물은 약 25℃ 내지 약 700℃의 넓은 온도 범위에 걸쳐서 효율적인 수소 황화물 흡착제이고, 운영 온도(operating temperature)를 적당히 선택함으로써 공정 단계의 순서를 최적화하기 위한 큰 유연성을 부여한다.
이후, 유출물 스트림을 혼합 E 단계로 보내며, 혼합 E 단계에서 가스 스트림에 물을 선택적으로 첨가한다. 물을 첨가하면 물에 의한 증발에 의해 반응 스트림의 온도가 감소하며, 공정 E 단계의 물 가스 전환 반응으로 보다 많은 물을 공급하게 한다(하기에 논의됨). 물 증기 및 기타 유출물 스트림 성분들은 효과적으로 혼합하고 및/또는 물의 증기화 반응을 도와주는 세라믹 비드 또는 기타의 유사물질과 같은 불활성 물질로 이루어진 프로세싱 코어를 통과하면서 혼합되어진다. 대안으로, 공급물에 어떠한 부가 물을 주입할 수 있으며, 하기에 개시된 CO 산화 G 단계에서 산화 가스를 보다 원활하게 혼합하기 위하여 혼합단계를 재배치할 수 있다.
공정 E 단계는 반응식 IV에 따라 일산화탄소를 이산화탄소로 전화시키는 물 가스 전환 반응이다:
H2O + CO → H2 + CO2 (IV)
일산화탄소가 인체에 매우 높은 독성을 갖고 있을 뿐만 아니라 연료 전지에도 악영향을 미치기 때문에 이와 같은 전환 단계는 중요한 단계이다. 일산화탄소의 농도는 연료전지에서 허용될 수 있는 수준, 일반적으로 50 ppm 이하 정도로 낮게 유지되어지는 것이 바람직하다. 일반적으로, 물 가스 전환반응은 사용된 촉매에 의존하여 150℃ 내지 600℃ 온도에서 일어날 수 있다. 이와 같은 조건하에서, 가스 스트림에 존재하는 대부분의 일산화탄소가 현 단계에서 전화된다.
저온 전환 촉매는 약 150℃ 내지 약 300℃ 온도범위에서 작용하고, 예를 들면, 구리 산화물(copper oxide), 또는 지르코니아(zirconia)와 같은 기타의 전이(transition) 금속 산화물 표면에 지지된 구리, 실리카(silica), 알루미나(alumina), 지르코니아(zirconia) 등과 같은 전이 금속 산화물 또는 내열성 지지체(refractory support) 표면에 지지된 아연(zinc), 또는 실리카, 알루미나, 지르코니아 등과 같은 적당한 지지체 표면에 지지된 백금, 레늄, 팔라듐, 로듐 또는 금과 같은 귀금속을 포함한다.
고온 전환 촉매는 약 300℃ 내지 약 600℃ 범위의 온도에서 운영되는 것이 바람직하고, 산화제이철(ferric oxide), 또는 크롬 산화물(chromic oxide)과 같은 전이 금속 산화물을 포함할 수 있으며, 구리 또는 철 실리사이드(silicide)와 같은 프로모터(promoter)를 선택적으로 포함할 수 있다.
본 단계를 수행하기 위하여 사용된 프로세싱 코어는 앞서 기술된 바와 같은 고온 또는 저온 전환촉매, 또는 고온 및 저온 전환촉매의 조합의 충전층(packed bed)을 포함한다. 공정은 물 가스 전환 반응에 적당한 어떠한 온도, 사용된 촉매의 형태에 의존하여 바람직하게는 150℃ 내지 약 400℃의 온도하에서 수행되어야 한다. 선택적으로, 촉매 충전층 내부의 반응온도를 감소시키기 위하여 냉각 코일과 같은 냉각 소자(element)를 전환 반응기의 프로세싱 코어에 위치시킬 수 있다. 저온에서 일산화탄소를 이산화탄소로 전화시키는 것이 바람직하다. 또한, 정제 공정 C 단계는 고온 및 저온 전환 단계 사이에 탈황화 모듈을 사용하여 고온 및 저온 전환에 대한 독립적인 단계를 제공함으로써 고 전환 및 저 전환 전화(shift conversion) 사이에서 수행될 수 있다.
공정 F 단계는 열 교환기에 의한 한 실시예에서 수행되는 냉각 단계이다. 상기 열 교환기는 덮게(shell) 및 튜브(tube), 평판(plate), 나사선(spiral) 등을 포함하는 어떠한 적합한 구조물일 수 있다. 대안으로, 열 파이프(heat pipe) 또는 다른 형태의 열 흡수장치(heat sink)를 사용할 수 있다. 열 교환기의 목적은 가스 스트림의 온도를 감소시켜 약 90℃ 내지 약 150℃의 바람직한 온도 범위를 갖는 유출물을 생성시키는 것이다.
산소를 상기 공정 F 단계에 첨가한다. 하기에 기술된 공정 G 단계의 반응에서 상기 산소가 소비된다. 산소는 공기, 부화(enriched) 공기, 또는 실질적으로 순수한 산소 형태일 수 있다. 열 교환기는 디자인을 통하여 공기와 고수소 가스와의 혼합을 제공할 수 있다. 대안으로, 공정 D 단계의 실시예를 혼합과정을 수행하기 위하여 사용될 수 있다.
공정 G 단계는 유출물 스트림에 존재하는 거의 모든 잔존 일산화탄소가 이산 화탄소로 전화되는 산화 단계이다. 일산화탄소를 산화시키는 촉매 존재하에 공정이 수행되며, 정제(pellet), 구형(sphere), 모놀리스(monolith) 등과 같은 어떠한 적합한 형태도 될 수 있다.
일산화탄소에 대한 산화촉매는 알려져 있으며, 일반적으로 귀금속(예를 들면, 백금, 팔라듐) 및/또는 전이금속(예를 들면, 철, 크롬, 망간), 및/또는 귀금속 또는 전이금속 화합물, 특히 산화물을 포함한다. 바람직한 산화 촉매는 알루미나 워시코트 표면에 지지된 백금이다. 워시코트는 모놀리스(monolith), 압출물(extrudate), 정제(pellet) 또는 기타 지지체에 적용될 수 있다. 세리움(cerium) 또는 란타눔(lanthanum)과 같은 부가 물질들도 성능향상을 위해 첨가될 수 있다. 로듐 또는 알루미나 촉매들로부터 우수한 성능을 주장하는 일부 연구자들의 문헌에 이외의 많은 조성들이 인용되어 있다. 루테늄, 팔라듐, 금 및 기타 물질들도 이와 같은 용도에 활성이 있는 것으로 문헌에 인용되어 있다.
공정 G 단계에서 두 가지 반응이 발생된다: 바람직한 일산화탄소의 산화반응(반응식 V) 및 바람직하지 않은 수소의 산화반응(반응식 VI)은 하기와 같다:
CO + 1/2O2 → CO2 (V)
H2 + 1/2O2 → H2O (VI)
일산화탄소의 산화반응은 저온에서 수행되는 것이 바람직하다. 상기 두 가지 반응은 열을 발생하기 때문에 공정 내부에 배치된 냉각 코일과 같은 냉각 소자를 선택 적으로 포함하는 것이 유리하다. 공정의 운영 온도는 약 90℃ 내지 약 150℃ 온도범위에서 유지되는 것이 바람직하다. 공정 G 단계는 일산화탄소 수준을 50 ppm 이하로 감소시키는 것이 바람직하며, 이와 같은 일산화탄소 수준은 연료전지에 사용하기에 적합한 수준이지만, 당업자는 보다 높거나 낮은 수준의 일산화탄소를 함유한 고수소 생성물을 제조하기 위하여 본 발명을 변형할 수 있다는 것을 이해할 수 있다.
연료 처리장치에서 배출되는 유출물은 일산화탄소 및 물, 불활성 성분(예를 들면, 질소, 아르곤), 잔존 탄화수소 등으로 존재할 수 있는 기타의 구성 성분들을 포함한 고수소 가스이다. 생성된 가스는 연료전지의 공급원료로 사용되거나, 고수소 공급원료 스트림이 바람직한 기타의 용도에 사용되는 공급원료로 사용될 수 있다. 선택적으로, 생성 가스는, 예를 들면, 이산화탄소, 물 또는 기타 성분들을 제거하기 위하여, 추가의 공정으로 이송될 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 있어서, 연료 처리장치는 분리가능하고, 재배열가능하고 개별적으로 교체될 수 있는 개개의 모듈(module) 유닛을 보유한 모듈 구조물이다. 도 2에 따르면, 본 발명의 연료 처리장치(100)는 일련의 개개의 모듈들(110, 120, 130, 140, 150, 160 및 170)을 포함한다.
모듈 유닛은 어떠한 방향, 예를 들면, 수직 또는 수평방향으로도 사용될 수 있으며, 연료전지와 공동으로 사용되도록 변형되어, 본 명세서에 기술된 반응기의 고수소 생성 가스가 공급물 스트림으로서 연료전지에 직접 공급된다. 모듈들은 원형, 사각형, 삼각형 등과 같은 어떠한 단면 배열을 가질 수 있지만, 일반적으로 관 형태인 연료 처리장치(100)에는 원형 단면이 바람직하다.
다른 지시사항이 없으면, 도 3에 대한 하기에 기술된 내용에 따라 모듈을 구성한다. 모듈들은 본 명세서에 기술된 운영 조건 및 반응물의 화학적 환경을 견뎌낼 수 있는 어떠한 물질들로 제조될 수 있으며, 예를 들면, 스테인레스 스틸(stainless steel), 인코넬(Inconel), 인콜로이(Incoloy), 하스텔로이(Hastelloy) 등을 포함할 수 있다. 보다 높은 압력을 사용할 수 있지만, 반응 압력은 약 0 내지 약 100 psig가 바람직하다. 연료 처리장치의 운영 압력은 연료전지에 필요한 수송 압력에 의존한다. 1 내지 20 kW에서 운영되는 연료 전지에게는 0 내지 약 1000 psig 운영 압력이면 일반적으로 충분하다. 바람직한 운영 압력 및 온도에서 안전하게 반응을 포함하기 위하여 모듈들은 이와 같은 값을 갖는다.
도 2에 도시된 연료 처리장치(100)는 도 1에 도시된 공정을 도식으로 나타내었다. 공급물 스트림(F)은 입구 파이프(102)를 통하여 주입되고, 생성 가스(P)는 출구 파이프(103)를 통하여 배출된다. 장치(100)는 개개의 모듈을 교체시켜 변형될 수 있는 모듈 어셈블리를 형성하기 위하여 겹겹이 쌓여진 여러 개의 모듈들을 포함한다. 각각의 모듈은 독립된 운영 기능을 수행하며 도 2에 도시된 바와 같이 일반적으로 배열된다. 모듈(110)은 공정 A 단계에 해당하는 자열 개질(autothermal reforming) 모듈이다. 모듈(120)은 도 1의 공정 B 단계에 해당하는 냉각단계이다. 이와 같은 실시예에 있어서, 열 교환기(121)는 모듈(12)에 대한 일반적인 열 흡수장치(heat sink)로 도시되어 있다. 모듈(130)은 도 1의 공정 D 단계에 해당하는 선 택적 혼합단계이다. 공급물 노즐(131)은 모듈(140)에 선택적 물 스트림 공급물을 공급하여 모듈(150)의 물 가스 전환 반응(공식 IV)을 구동하는데 기여한다. 모듈(150)은 도 1의 공정 E 단계에 해당하는 물 가스 전환 모듈이다. 공급 노즐(151)은 모듈(170)의 산화 반응(공식 V)을 위해 공정 가스로 산소원(source)을 공급한다. 또한, 모듈(150)은, 바람직한 물 가스 전환 반응온도를 유지하기 위하여, 촉매 내부 또는 주위에 위치한 열 교환기(미도시)를 포함한다. 모듈(160)은 도 1의 공정 F 단계에 해당하는 냉각 단계이다. 이와 같은 실시예에 있어서, 열 교환기(161)가 모듈(160)에 대한 일반적인 열 흡수장치(heat sink)로 도시되어 있다. 모듈(170)은 도 1의 공정 G 단계에 해당하는 산화 단계이다. 또한, 모듈(170)은, 바람직한 산화 반응 온도를 유지하기 위하여, 촉매층 내부 또는 주위에 위치한 열 교환기(미도시)를 포함한다. 당업자는 본 실시예에 기술된 공정 배치가 공급원료 품질 및 요구되는 생성물 품질 등을 포함한, 이에 제한되지 않지만, 많은 수의 요인들에 따라서 다양할 수 있다는 것을 이해할 수 있다.
도 3은 덥게(11), 선택적 지지 평판(12), 환형 개스킷(13), 선택적 절연물질(14) 및 프로세싱 코어(15)를 포함하는 하나의 모듈(10)을 도시하고 있다. 덮게(11)는 원형, 사각형, 삼각형 등과 같은 어떠한 단면 형태를 가질 수 있다. 그러나, 덮게(11)는 앞서 언급한 이유들에 따라 스테인레스 스틸, 인코넬, 인콜로이 또는 하스텔로이와 같은 물질로 제조하는 것이 바람직하다. 덮게(11)는 둘 이상의 모듈들을 겹겹이 쌓는 것을 원활하게 하는 교합물(mating feature)로 제공되는 환형 상부 오목부(annular upper recess; 11a) 및 환형 하부 가장자리(annular lower lip; 11b)를 포함한다. 상부 오목부(11a)는 개스킷(13) 및 하부 가장자리(11b)를 수용하기 위하여 변형된다.
선택적 지지 평판(12)은 예를 들면, 체(screen), 그물(mesh), 구멍난 평판(perforated plate) 및 다공성 소결 금속 평판(porous sintered metal plate) 등으로 제조하는 것이 바람직하다. 선택적 지지 평판(12)은 스테인레스 스틸, 인코넬, 인콜로이, 또는 하스텔로이와 같은 금속 합금으로 제조되거나, 적당한 세라믹 물질로 제조될 수 있다. 상기 지지 평판(12)은 모듈(10) 내부에 포함된 성분들에 대한 지지를 제공할 뿐만 아니라, 반응기를 통하여 반응기의 단면 구석구석에 골고루 가스 플로우(flow)를 분포시키기 위한 가스 분포장치(distributor)로 작용한다. 가스가 균일하게 분포되면 반응기의 최적 성능이 향상된다.
개스킷(13)은 모듈간의 접합부 봉합을 도와주고 가스가 새는 것을 방지하는 고리 형상의 단편이다. 개스킷(13)은 그래파이트(graphite), 세라믹, 구리(copper) 또는 반응기의 운영 조건을 견딜 수 있는 기타 물질과 같은 물질로 제조할 수 있다.
선택적 내부 절연물(14)은 원통형 덮게(11)의 축 구경(axial bore) 내부에 위치하며, 축 구경을 갖는 원통형 단편을 포함한다. 절연물(14)은 시스템 효율을 감소시킬 수 있는 외부로의 열손실을 최소화시킨다. 절연물(14)은 개시 시간을 짧게 하고, 덮게(11) 및 주위로의 열 전달을 감소시킨다. 내부 절연물(14)은 본 명세서에 기술된 목적에 적합한 어떠한 물질로 제조할 수 있다. 바람직한 물질은 인터람 발포성(interam intumescent) 섬유성 세라믹 매트; 사필(saffil) 알루미나 섬유 성 매트; 유연성 직조(flexible knitted) 스틸 와이어 매트(와이어 랩(wire wrap)과 같은); 및 알루미나 또는 실리카 섬유 및 이와 유사물질로 제조된 기타 유연성 세라믹 매트를 포함한다.
프로세싱 코어(15)는 덮게(11)의 축 구경 내부에 포함되며, 만인 내부 절연물(14)이 존재하면 내부 절연물의 구경 내부에 또한 포함된다. 프로세싱 코어(15)는 모듈의 기능을 수행하게 하고, 촉매, 흡착제(adsorbent), 흡수제(absorbent), 열 교환기 또는 불활성 물질일 수 있다.
당업자에게는 본 발명이 하기의 실시예들을 포함하는 것으로 이해된다. 이와 같은 한 실시예는 공통의 축을 따라 말단끼리 겹겹이 쌓여진 복수의 모듈을 포함하며, 이때, 각각의 모듈이 제 1말단(end)으로부터 상기 제 1말단의 반대편에 위치한 제 2말단으로 통과하는 가스 스트림(stream) 플로우(flow)의 통로를 규정하는 내부 공간을 갖는 덮개(shell) 및 축을 따라 통과하는 가스 스트림에 화학적, 열적 또는 물리적인 변화를 유효하게 하는 상기 내부공간에 포함된 프로세싱 코어(processing core)를 포함하는, 탄화수소 원료를 고수소 가스로 전화시키는 장치를 포함한다. 이와 같은 장치가 다수의 형태 및 배향을 포함하기 위한 의도인 반면에, 본 장치의 바람직한 일면은 선택적인 외부 하우징(housing) 및 원통형의 모듈에 대한 것이다. 모듈들을 연결하여 본 발명의 장치를 형성하는 다수의 수단이 존재한다. 그러나, 본 발명의 바람직한 일면은 덮게의 제 1 말단 또는 제 2 말단중 어느 하나에 위치한 환형 가장자리(lip) 및 덮게의 반대편 말단에 위치한 환형 오목부를 포함하며, 한 모듈의 환형 가장자리는 인접한 모듈의 환형 오목부에 수용될 수 있다. 본 발명 의 바람직한 일면은 덮게와 각각의 프로세싱 코어 사이에 위치한 열 절연물질의 환형 층을 포함하기 위한 하나 이상의 모듈에 대한 것이다. 적어도 하나의 모듈은 덮게의 한 말단에 인접한 다공성 지지체 부재(porous support member)를 포함하고, 여기서 다공성 지지체 부재는 체(screen), 그물(mesh), 구멍난 평판(perforated plate) 및 다공성 소결 평판(porous sintered plate)으로 이루어진 군에서 선택된다.
본 발명의 또 다른 실시예는 공통의 축을 따라 말단끼리 겹겹이 쌓여진 복수의 모듈을 포함하며, 이때, 각각의 모듈이 제 1말단으로부터 상기 제 1말단의 반대편에 위치한 제 2말단으로 통과하는 가스 스트림 플로우의 통로를 규정하는 내부 공간을 갖는 덮개 및 축을 따라 통과하는 가스 스트림에 화학적, 열적 또는 물리적인 변화를 유효하게 하는 상기 내부공간에 포함된 프로세싱 코어를 포함하는, 탄화수소 원료를 고수소 가스로 전화시키는 장치이다. 제 1 모듈은 부분 산화 촉매를 포함하는 프로세싱 코어를 포함한다. 상기 부분 산화 촉매는 백금, 팔라듐, 로듐, 루테늄, 니켈, 코발트, 또는 이들의 조합 등과 같은 금속을 포함할 수 있다. 또한, 선택적으로, 상기 제 1 모듈은 증기 개질 촉매를 포함할 수 있다. 상기 증기 개질 촉매는 백금, 팔라듐, 로듐, 루테늄, 이리듐, 니켈, 포타슘, 또는 이들의 조합 등과 같은 금속을 포함할 수 있다. 상기 부분 산화 촉매는 마그네시아, 알루미나, 티타니아, 지르코니아 또는 실리카 등과 같은 물질 표면에 지지될 수 있다. 상기 제 1 모듈에 인접한 제 2 모듈은 상기 제 1 모듈에서 생성된 가스 스트림을 냉각시키는 프로세싱 코어 내부에 위치한 열 교환기를 포함한다. 상기 제 2 모듈에 인접한 제 3 모듈은 아연산화물과 같은 탈황화제를 프로세싱 코어 내부에 포함한다. 선택적으로 상기 제 3 모듈에 인접한 제 4 모듈이 포함될 수 있으며, 믈과 공정 가스 스트림 성분을 혼합하기 위한 세라믹 비드와 같은 불활성 물질을 포함한다. 만일 제 4 모듈이 상기 장치에 포함되지 않으면, 제 5 모듈에 앞서 물이 첨가되어져야 한다. 상기 제 4 모듈 또는 제 4 모듈이 포함되지 않을 경우 상기 제 3 모듈에 인접한 제 5 모듈은 프로세싱 코어 내부에 물 가스 전환촉매를 포함한다. 저온 물 가스 전환 촉매, 고온 물 가스 전환 촉매, 또는 이 두 효소의 조합이 상기 제 5 모듈에 사용될 수 있다는 것은 본 발명에 의해 의도된 것이다. 가능한 저온 물 가스 전환 촉매는 구리, 구리 산화물, 아연, 백금, 레늄, 팔라듐, 로듐, 및 금을 포함한다. 가능한 고온 물 가스 전환 촉매는 산화제이철(ferric oxide), 크롬 산화물, 구리, 철 실리사이드, 백금, 및 팔라듐으로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 포함한다. 또한, 상기 제 5 모듈은 바람직한 전환 반응 온도 범위를 유지하기 위하여 물 가스 전환 촉매층 내부에 위치한 열 교환기를 포함한다. 상기 제 5 모듈에 인접한 제 6 모듈은 상기 제 5 모듈에 의해 생성된 가스 스트림을 냉각시키기 위하여 프로세싱 코어 내부에 열 교환기를 포함한다. 상기 제 6 모듈에 인접한 제 7 모듈은 프로세싱 코어에 일산화탄소 산화 촉매를 포함한다. 이와 같은 일산화탄소 산화 촉매는 백금, 팔라듐, 철, 크롬, 망간, 산화철(iron oxide), 크롬 산화물, 망간 산화물, 루테늄, 팔라듐, 금, 또는 이들의 조합일 수 있다. 또한, 상기 제 7 모듈은 바람직한 산화 반응 온도 범위를 유지하기 위하여 물 가스 전환 촉매 층 내부에 위치한 열 교환기를 포함한다.
본 발명의 또 다른 실시예로는 공통의 축을 따라 말단끼리 겹겹이 쌓여진 복수의 모듈을 보유한 연료 처리장치(fuel processor)를 사용하는 단계, 및 각각의 모듈에 탄화수소 원료를 축방향으로 연속적으로 통과시켜 고수소 가스를 제조하는 단계를 포함하여 탄화수소 원료를 고수소 가스로 전화시키는 방법이다. 탄화수소 원료의 부분 산화 및 증기 개질을 위해 앞서 기술된 실시예에 따라 고안될 수 있는 제 1 모듈은 약 550℃ 내지 약 900℃ 온도범위에서 운영된다. 이후, 전술한 실시예에 따라 고안될 수 있는 제 2 모듈은 상기 제 1 모듈 유출물을 약 200℃ 내지 약 600℃의 온도로 냉각시킨다. 전술한 실시예에 따라 고안될 수 있는 제 3 모듈은 아연 산화물을 탈황화제로 사용하여 제 2 모듈 유출물을 탈황화시킨다. 전술한 실시예에 따라 고안될 수 있는 선택적인 제 4 모듈은 물을 제 3 모듈 유출물과 혼합하여 제 5 모듈에 대한 공급물을 생성시킨다. 전술한 실시예에 따라 고안될 수 있는 제 5 모듈은 물 가스 전환 반응에서 물과 공정 스트림에 포함된 일산화탄소를 반응시켜 제 5 모듈을 빠져나가는 일산화탄소 농도를 감소시킨다. 본 발명의 바람직한 면은 제 5 모듈이 약 150℃ 내지 약 400℃의 온도 범위에서 운영된다는 것이다. 전술한 실시예에 따라 고안될 수 있는 제 6 모듈은 제 5 모듈 유출물을 약 90℃ 내지 약 150℃ 온도로 냉각시킨다. 전술한 실시예에 따라 고안될 수 있는 제 7 모듈은 공정 가스 스트림내 적어도 일부의 일산화탄소를 산화시켜 고수소 가스를 생성시킨다. 본 발명의 바람직한 일면은 제 7 모듈이 약 90℃ 내지 약 150℃의 온도에서 운영되는 것이다. 본 발명의 부가적인 일면으로는 열 통합용 퍼탠셜이다. 본 실시예에 관하여, 제 2 모듈, 제 5 모듈, 제 6 모듈, 및 제 7 모듈의 열 교환기는 본 발 명의 장치로 공급되는 탄화수소 공급원료를 예열시키기 위하여 사용될 수 있다. 본 발명은 고수소 가스내 일산화탄소 농도를 50 ppm 이하로 감소시킬 수 있도록 의도되었다.
본 발명의 장치, 조성 및 방법이 바람직하거나 또는 실시예 측면으로 기술되어 있지만, 본 발명의 개념 및 범위에서 벗어나지 않으면서 본 명세서에 기술된 방법을 변형시킬 수 있다는 것은 당업자에게 자명할 것이다. 이와 같은 당업자에게 자명한 유사 치환 및 변형들 모두는 하기 청구항에 기술된 바와 같은 본 발명의 범위 및 개념안에 존재한다고 사료된다.

Claims (46)

  1. 공통의 축을 따라 말단끼리 겹겹이 쌓여진 복수의 모듈을 포함하며, 상기 복수의 모듈 각각은 제 1말단(end)으로부터 상기 제 1말단의 반대편에 위치한 제 2말단으로 통과하는 가스 스트림(stream) 플로우(flow)의 통로를 한정하는 내부 공간을 갖는 덮개(shell) 및 축을 따라 통과하는 가스 스트림에 화학적, 열적 또는 물리적인 변화를 유효하게 하는 상기 내부공간에 포함된 프로세싱 코어(processing core)를 포함하고,
    상기 복수의 모듈 각각은 상기 덮개의 제 1말단 또는 제 2말단 중 어느 하나에 위치한 환형 가장자리(lip) 및 상기 덮개의 반대쪽 말단에 위치한 환형 오목부를 포함하며, 이때 상기 한 모듈의 환형 가장자리는 다른 모듈의 환형 오목부로 수용 가능한,
    탄화수소 연료를 고수소 가스로 전화시키는 장치.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 복수의 모듈이 원통형인 것을 특징으로 하는 장치.
  3. 삭제
  4. 제 1항에 있어서, 적어도 하나의 상기 모듈이 덮개와 각각의 프로세싱 코어 사이에 배치된 열 절연물질로 구성된 환형 층(layer)을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  5. 제 1항에 있어서, 적어도 하나의 상기 모듈이 상기 덮개의 제 1말단에 설치된 다공성 지지체 부재(porous support member)를 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  6. 제 1항에 있어서, 적어도 하나의 상기 모듈이 상기 덮개의 제 2말단에 설치된 다공성 지지체 부재를 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  7. 제 6항에 있어서, 상기 다공성 지지체 부재가 체(screen), 그물(mesh), 구멍난 평판 및 다공성 소결 평판(porous sintered plate)으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 장치.
  8. 제 1항에 있어서, 복수의 상기 모듈들이 부분 산화 촉매(partial oxidation catalyst)를 포함하는 프로세싱 코어를 갖는 제 1 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  9. 제 8항에 있어서, 상기 제 1 모듈이 증기 개질 촉매(steam reforming catalyst)를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  10. 제 8항에 있어서, 상기 부분 산화 촉매가 백금(platinum), 팔라듐(palladium), 로듐(rhodium), 루테늄(ruthenium), 니켈(nickel), 코발트(cobalt) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  11. 제 9항에 있어서, 상기 증기 개질 촉매가 백금(platinum), 팔라듐(palladium), 로듐(rhodium), 루테늄(ruthenium), 이리듐(iridium), 니켈(nickel), 포타슘(potassium) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  12. 제 10항에 있어서, 상기 부분 산화 촉매의 금속이 마그네시아(magnesia), 알루미나(alumina), 티타니아(titania), 지르코니아(zirconia) 및 실리카(silica)로 이루어진 군에서 선택된 물질상에 지지되는 것을 특징으로 하는 장치.
  13. 제 11항에 있어서, 상기 증기 개질 촉매의 금속이 마그네시아(magnesia), 알루미나(alumina), 실리카(silica), 지르코니아(zirconia) 및 마그네슘 알루미네이트(magnesium aluminate)로 이루어진 군에서 선택된 물질상에 지지되는 것을 특징으로 하는 장치.
  14. 제 1항에 있어서, 상기 복수의 모듈들이 가스 스트림을 냉각시키는 일차 열 교환기를 포함하는 프로세싱 코어를 갖는 제 2 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하 는 장치.
  15. 제 1항에 있어서, 상기 복수의 모듈들이 탈황화제를 포함하는 프로세싱 코어를 갖는 제 3 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  16. 제 15항에 있어서, 상기 탈황화제가 아연산화물(zinc oxide)을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  17. 제 1항에 있어서, 상기 복수의 모듈들이 통과하는 가스 스트림 성분을 혼합하는 불활성(inert) 물질을 포함하는 프로세싱 코어를 갖는 제 4 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  18. 제 17항에 있어서, 상기 불활성 물질이 세라믹 비드를 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  19. 제 17항에 있어서, 상기 제 4 모듈은 가스 스트림에 물을 주입시키기 위하여 공급물 노즐을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  20. 제 1항에 있어서, 복수의 상기 모듈들이 물 가스 전환 촉매층(water gas shift catalyst bed); 및 전환 반응 온도범위를 유지시키기 위하여 상기 물 가스 전환 촉매층 내부에 위치한 열 교환기를 포함하는 프로세싱 코어를 갖는 제 5 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  21. 제 20항에 있어서, 상기 물 가스 전환촉매가 저온 물 가스 전환촉매인 것을 특징으로 하는 장치.
  22. 제 21항에 있어서, 상기 저온 물 가스 전환촉매가 구리(copper), 구리 산화물(copper oxide), 아연(zinc), 백금(platinum), 레늄(rhenium), 팔라듐(palladium), 로듐(rhodium) 및 금(gold)으로 이루어진 군에서 선택된 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  23. 제 20항에 있어서, 상기 물 가스 전환촉매가 고온 물 가스 전환촉매인 것을 특징으로 하는 장치.
  24. 제 23항에 있어서, 상기 고온 물 가스 전환촉매가 산화제이철(ferric oxide), 크롬 산화물(chromic oxide), 구리(copper), 철 실리사이드(iron silicide), 백금(platinum) 및 팔라듐(palladium)으로 이루어진 군에서 선택된 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  25. 제 1항에 있어서, 복수의 상기 모듈들이 가스 스트림을 냉각시키는 이차 열 교환기를 포함하는 프로세싱 코어를 갖는 제 6 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하 는 장치.
  26. 제 1항에 있어서, 복수의 상기 모듈들이 일산화탄소 산화 촉매층; 및 산화 반응 온도범위를 유지시키고 상기 일산화탄소 산화 촉매층 내부에 위치한 열 교환기를 포함하는 프로세싱 코어를 갖는 제 7 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  27. 삭제
  28. 제 26항에 있어서, 상기 일산화탄소 산화 촉매층이 백금(platinum), 팔라듐(palladium), 철(iron), 크롬(chromium), 망간(manganese), 산화철(iron oxide), 크롬 산화물(chromium oxide), 망간 산화물(manganese oxide), 루테늄(ruthenium), 팔라듐(palladium), 금(gold) 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 장치.
  29. 삭제
  30. 삭제
  31. 공통의 축을 따라 말단끼리 겹겹이 쌓여진 복수의 모듈을 보유한 제1항에 따른 탄화수소 연료를 고수소 가스로 전화시키는 장치를 제공하는 단계; 및
    각각의 모듈에 탄화수소 원료를 축방향으로 연속적으로 통과시켜 고수소 가스를 제조하는 단계를 포함하는, 탄화수소 원료를 고수소 가스로 전화시키는 방법.
  32. 제 31항에 있어서, 상기 복수의 모듈들은
    탄화수소 원료를 부분 산화 및 증기 개질시켜 제 1 모듈 유출물을 생성시키는 제 1 모듈;
    상기 제 1 모듈 유출물을 냉각시켜 제 2 모듈 유출물을 생성시키는 제 2 모듈;
    상기 제 2 모듈 유출물을 탈황화시켜 제 3 모듈 유출물을 생성시키는 제 3 모듈;
    상기 제 3 모듈 유출물에 물을 혼합하여 제 4 모듈 유출물을 생성시키는 제 4 모듈;
    상기 제 4 모듈 유출물에 포함된 물과 일산화탄소를 반응시켜 감소된 일산화탄소 농도를 갖는 제 5 모듈 유출물을 생성시키는 제 5 모듈;
    상기 제 5 모듈 유출물을 냉각시켜 제 6 모듈 유출물을 생성시키는 제 6 모듈; 및
    적어도 일부의 일산화탄소를 산화시켜 고수소 가스를 생성시키는 제 7 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  33. 제 32항에 있어서, 상기 탄화수소 연료가 제 2 모듈, 제 5 모듈, 제 6 모듈, 제 7 모듈 및 이들의 조합에 의해 예열될 수 있는 것을 특징으로 하는 방법.
  34. 제 32항에 있어서, 상기 제 1 모듈이 550℃ 내지 900℃ 온도범위에서 작동하는 것을 특징으로 하는 방법.
  35. 제 32항에 있어서, 상기 제 2 모듈 유출물의 온도가 200℃ 내지 600℃인 것을 특징으로 하는 방법.
  36. 제 32항에 있어서, 상기 제 5 모듈이 150℃ 내지 400℃ 온도범위에서 작동하는 것을 특징으로 하는 방법.
  37. 제 32항에 있어서, 상기 제 5 모듈 유출물이 90℃ 내지 150℃의 온도로 냉각되는 것을 특징으로 하는 방법.
  38. 제 32항에 있어서, 상기 제 7 모듈이 90℃ 내지 150℃ 온도에서 작동하는 것을 특징을 하는 방법.
  39. 제 31항에 있어서, 상기 복수의 모듈들은
    탄화수소 원료를 부분 산화 및 증기 개질시켜 제 1 모듈 유출물을 생성시키는 제 1 모듈;
    상기 제 1 모듈 유출물을 냉각시켜 제 2 모듈 유출물을 생성시키는 제 2 모듈;
    상기 제 2 모듈 유출물을 탈황화시켜 제 3 모듈 유출물을 생성시키는 제 3 모듈;
    상기 제 3 모듈 유출물에 포함된 물과 일산화탄소를 반응시켜 감소된 일산화탄소 농도를 갖는 제 4 모듈 유출물을 생성시키는 제 4 모듈;
    상기 제 4 모듈 유출물을 냉각시켜 제 5 모듈 유출물을 생성시키는 제 5 모듈; 및
    적어도 일부의 일산화탄소를 산화시켜 고수소 가스를 생성시키는 제 6 모듈을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  40. 제 39항에 있어서, 상기 탄화수소 연료가 제 2 모듈, 제 4 모듈, 제 5 모듈, 제 6 모듈 및 이들의 조합에 의해 예열될 수 있는 것을 특징으로 하는 방법.
  41. 제 39항에 있어서, 상기 제 1 모듈이 550℃ 내지 900℃ 온도범위에서 작동하는 것을 특징으로 하는 방법.
  42. 제 39항에 있어서, 상기 제 2 모듈 유출물의 온도가 200℃ 내지 600℃인 것을 특징으로 하는 방법.
  43. 제 39항에 있어서, 상기 제 4 모듈이 150℃ 내지 400℃ 온도범위에서 작동하는 것을 특징으로 하는 방법.
  44. 제 39항에 있어서, 상기 제 4 모듈 유출물이 90℃ 내지 150℃의 온도로 냉각되는 것을 특징으로 하는 방법.
  45. 제 39항에 있어서, 상기 제 6 모듈이 90℃ 내지 150℃ 온도에서 작동하는 것을 특징을 하는 방법.
  46. 제 39항에 있어서, 상기 고수소 가스가 50 ppm 이하의 일산화탄소를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
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