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JP2007269615A - 水素生成機およびこれを用いた燃料電池システム - Google Patents

水素生成機およびこれを用いた燃料電池システム Download PDF

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JP2007269615A JP2006100950A JP2006100950A JP2007269615A JP 2007269615 A JP2007269615 A JP 2007269615A JP 2006100950 A JP2006100950 A JP 2006100950A JP 2006100950 A JP2006100950 A JP 2006100950A JP 2007269615 A JP2007269615 A JP 2007269615A
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英夫 古川
Osamu Tanaka
収 田中
Kenji Yasui
賢志 安井
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Miura Protec Co Ltd
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Miura Co Ltd
Miura Protec Co Ltd
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Abstract

【課題】 設備全体を小型にでき、しかも改質部２での水素改質に熱交換器１の熱を利用することによりランニングコストを低減して、特に、水蒸気と電気を共に使用する病院やレストランおよびホテルなどの施設に好適に使用できる水素生成器とこれを利用した燃料電池システムを提供する。
【解決手段】 水素生成機は、水管１３が配設された熱交換器１の燃焼ガス流路１２に、燃料ガスＧと蒸気Ｈ2Ｏから水素Ｈ2を生成する改質部２が組み込まれ、ここでの水素改質に熱交換器１の熱の一部を利用する。また、水素生成機は、改質部２と、この改質部２で生成される一酸化炭素と蒸気から水素を生成する変成器３この変成器３で生成される一酸化炭素ガスを除去するＣＯ除去器４が熱交換器１の燃焼ガス流路１２に配列されている。
【選択図】 図１

Description

本発明は、蒸気を多量に使用する病院やホテルなどに付設される燃料電池への水素供給源として好適に用いられる水素生成機およびこれを用いた燃料電池システムに関するものである。
従来、ボイラ(熱交換器)と燃料電池が併設された施設に、ガスと蒸気から水素を生成する改質器を配置し、この改質器で得られる水素を燃料電池に供給して発電に供するようにした施設は知られている。前記改質器には、ボイラからの蒸気の一部が供給されて水素生成に使用される（特許文献１参照）。
特開平６−１３０９３号公報
しかし、以上の施設は、改質器が外部に配置されているので、設備全体が大型化する。
本発明の課題は、設備全体を小型にでき、しかも改質部での水素改質に熱交換器の熱を利用することによりランニングコストを低減して、特に、水蒸気と電気を共に使用する病院やレストランおよびホテルなどの施設に好適に使用できる水素生成器とこれを利用した燃料電池システムを提供することにある。
前記課題を解決するために、請求項１記載の発明にかかる水素生成機は、水管が配設された熱交換器の燃焼ガス流路に、ガスなどの燃料と水蒸気から水素を生成する改質部が組み込まれている。
この発明の水素生成機では、改質部が熱交換器の燃焼ガス流路内に組み込まれて、その熱の一部が改質部においてガスなどの燃料と水蒸気から水素を生成ときの熱源として利用されるため、設備全体の小型化が可能となり、しかも、ランニングコストの低減化が可能となる。また、前記熱交換器の燃焼ガス流路は高温から低温までの広い温度領域を有しており、一方、改質部は使用する触媒の種類などによって水素を効率的に生成する上での最適な温度があるので、この改質部を水素改質に最適温度となる熱交換器の温度領域に配置することが可能となる。このため、改質部による効率的な水素の生成が行える。
請求項２記載の発明は、前記改質部が改質触媒または水素分離膜を有している。
この発明によれば、改質部において高濃度の水素が得られる。
請求項３記載の発明は、前記改質部と変成器およびＣＯ除去器が熱交換器に設けられている。
この発明によれば、改質部と変成器およびＣＯ除去器により水素が効率良く得られる。つまり、改質部、変成器、ＣＯ除去器は、これらに用いられる触媒の機能を効率的に発揮させるためにそれぞれ異なる最適な温度域を有しているが、これら各者を熱交換器の最適温度領域に配置することが可能となる。このため、各者による機能をそれぞれ効果的に発揮させて、水素生成効率を高めることができる。
請求項４記載の発明は、前記改質部と変成器およびＣＯ除去器が熱交換器の燃焼ガス流路の外に設けられている。
この発明によれば、熱交換器内に変成機とＣＯ除去器のスペースを必要とせず、生成される蒸気量を多く確保できる。
請求項５記載の発明は、前記熱交換器における水管の下流側が前記改質部の上流側に接続されている。
この発明によれば、改質部で水素を安定して得ることができる。
請求項６記載の発明にかかる燃料電池システムは、前記水素生成機の下流側に燃料電池が接続されている。
この発明によれば、設備全体が小型で、しかもランニングコストが安い燃料電池システムが得られる。
請求項７記載の発明は、前記水素生成機からの改質ガスを前記熱交換器の燃焼ガス流路の上流側へ供給する。
この発明によれば、エネルギーの有効利用を図ることができるか、若しくはＮＯｘの生
成を抑制することができる。すなわち、水素生成機からの改質ガス中に水素が多い場合はエネルギーの有効利用が図れ、二酸化炭素が多い場合はＮＯｘの生成を抑制することができる。
請求項８の発明は、前記水素生成機から前記燃料電池へ供給された改質ガス中の水素または二酸化炭素の濃度を検出する検出部と、この検出部における検出に基づいて前記熱交換器の燃焼ガス流路の上流側への供給量を調整する調整手段とを設けている。
この発明によれば、エネルギーの有効利用か、ＮＯｘの生成の抑制かを前記水素生成機の燃料状態に応じて選択することができる。
以上の水素生成機およびこれを用いた燃料電池システムによれば、設備全体を小型化でき、しかもランニングコストを低減できて、電気と蒸気を共に使用する病院やホテルなどの施設に好適に使用することができる。
次に、本発明の実施の形態について説明する。
本実施形態の水素生成機は、その改質部を水管が配設された熱交換器の燃焼ガス流路内に組み込んでいる。この熱交換器としては、角型または丸型タイプの何れをも用いることができ、この角型のものは矩形缶体内の燃焼ガス流路に多数本の水管を縦方向に配列したものであり、また、丸型のものは丸型缶体内に円周方向に沿って形成された燃焼ガス流路に沿って多数本の水管を縦方向に配列したものである。そして、各水管の内部を通る水と燃焼ガス流路を通る燃焼ガスとの間で熱交換が行われて、熱交換器の外部に蒸気が取り出される。
改質部としては、熱交換器内に配設される水管を除いて、ここに水管以外の金属管内に水素改質触媒を装填させたものが用いられる。また、改質部として、メンブレンリアクタ式のものを用いることもできる。このメンブレンリアクタ式のものとしては、多孔質金属管の表面にパラジウムメッキなどが施されたチューブ状の水素分離膜が用いられ、この水素分離膜は金属管の内部に水素改質触媒とともに挿入される。また、パラジウムメッキなどが施されたシート状の水素分離膜を用い、これと金属板とを対向させて、その対向部間に水素改質触媒を装填したものも用いられる。このとき、改質部は、熱交換器の燃焼ガス流路の内部に、または、外部に燃焼ガス流路と連通させて設置される。
また、水素生成機には、以上の改質部とともに、この改質部で生成される一酸化炭素と蒸気から水素を生成する変成器、および、この変成器で生成される一酸化炭素ガスを除去するＣＯ除去器が配列されるのが好ましく、これらを前記熱交換器の燃焼ガス流路に配列させることがより好ましい。
改質部に使用される水蒸気改質触媒としては例えばＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)が、変成器で使用される触媒としては例えばＦｅ2Ｏ3，Ｃｒ2Ｏ3またはＣｕＯ，ＺｎＯ，Ａｌ2Ｏ3が、ＣＯ除去器で使用される触媒としては例えばＲｕが挙げられる。ＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)が最も有効に機能する温度は６００〜８００℃であり、Ｆｅ2Ｏ3，Ｃｒ2Ｏ3が最も有効に機能する温度は３２０〜４００℃、ＣｕＯ，ＺｎＯ，Ａｌ2Ｏ3が最も有効に機能する温度は１８０〜２５０℃、Ｒｕが最も有効に機能する温度は１５０〜２００℃である。一方、角型の熱交換器は１５００〜３００℃程度、丸型の熱交換器は１２００〜３００℃程度の温度領域を有している。そこで、ＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)を触媒として用いる改質部は、熱交換器における燃焼ガス流路の上流側で６００〜８００℃の温度領域を有する部分に、また、Ｆｅ2Ｏ3，Ｃｒ2Ｏ3を触媒として用いる変成器は、燃焼ガス流路の中流部分で３２０〜４００℃の温度領域を有する部分に、変成器としてＣｕＯ，ＺｎＯ，Ａｌ2Ｏ3を用いる場合は、１８０〜２５０℃の温度領域を有する部分に、さらに、Ｒｕを触媒として用いるＣＯ除去器は、前記燃焼ガス流路の下流部分で１５０〜２００℃の温度領域を有する部分にそれぞれ設置する。
また、熱交換器で生成される蒸気を改質部での水素生成に利用するために、熱交換器に設ける水管の下流側を改質部の上流側に接続して、熱交換器で生成された蒸気の一部とガスなどの燃料とにより水素を生成する。
以上の水素生成機の下流側には燃料電池を接続して、水素生成機で生成した水素を燃料電池での発電用として供給する。
また、燃料電池と熱交換器の燃焼ガス流路との間には互いに連通する配管が設けられて、この配管を介して燃料電池を介したガスを燃焼ガス流路の上流側に供給することにより、エネルギーの有効利用を図ることができるか、若しくはＮＯｘの生成を抑制することができる。すなわち、水素生成機からのガス中に水素が多い場合はエネルギーの有効利用が図れ、二酸化炭素が多い場合はＮＯｘの生成を抑制することができる。なお、以上の水素生成機は、燃料電池以外に例えば水素を多量に使用する半導体製造装置にも用いることができる。
以下、本発明にかかる水素生成機の具体例を図面に基づいて説明する。図１は本発明の一実施形態にかかる水素生成機を備えた燃料電池システムを示す配管ブロック図である。この図の実施例では、角型缶体１１内の燃焼ガス流路１２に多数の水管１３を配列した角型の熱交換器１を用い、その燃焼ガス流路１２の上流域に改質部２を、燃焼ガス流路１２の中流域に変成器３を、また、燃焼ガス流路１２の下流域にＣＯ除去器４をそれぞれ配置している。
改質部２の入口側には都市ガスなどの燃料ガスＧの供給源から延びる第１配管５１が接続され、その途中に脱硫器６が介装されるとともに、改質部２の出口側と変成器３の入口側との間に第２配管５２が接続されている。また、変成器３の出口側とＣＯ除去器４との間に第３配管５３が接続され、このＣＯ除去器４の出口側に第４配管５４を介して燃料電池７が接続されている。さらに、熱交換器１の入口側には給水源から延びる第５配管５５が接続され、この第５配管５５と第２配管５２との間に第１熱交換器５Ａが、第５配管５５と第４配管５４との間に第２熱交換器５Ｂが設けられて、これらの熱交換器５Ａ，５Ｂで改質部２から変成器３に至る改質ガスおよびＣＯ除去器４から燃料電池７に至る改質ガスと第５配管５５内を流れる給水とが熱交換して熱交換器1の入口側に供給するようにしている。これにより熱交換器１による熱交換効率が高められる。
また、熱交換器１の出口側と第１配管５１における改質部２の上流側との間に第６配管５６が設けられて、熱交換器1で得られる蒸気Ｓの一部を改質部２での水素生成に利用するようにしている。さらに、図の実施例では、燃料電池７のガス排出側を、第７配管５７を介して熱交換器１における燃焼ガス流路１２の上流側に接続している。そして、燃料電池７を介したガスを熱交換器１に供給して燃焼させることにより、水素生成機からのガス中に水素が多い場合はエネルギーの有効利用が図れ、二酸化炭素が多い場合はＮＯｘの生成を抑制することができるようにし、これによってエネルギーの有効利用を図ることができるか、若しくはＮＯｘの生成を抑制することができる。
なお、図１では燃料電池のガス排出側を、第７配管５７を介して熱交換器１における燃焼ガス流路１２の上流側に接続しているが、燃料電池に入る前の配管５４から分岐させて熱交換器１における燃焼ガス流路１２の上流側に接続し、ガスを缶の上流側へ入れることもできる。
以上の燃料電池システムでは、前記熱交換器１の燃焼ガス流路１２に燃料ガスＧが供給されて燃焼され、燃焼ガスが燃焼ガス流路１２を排出側に向かって通過するときに水管１３に供給される水と熱交換することにより蒸気Ｓが生成されて、これが熱交換器１の外部に各種作業用として取り出される。また、燃料ガスＧの一部は、第１配管５１から脱硫器６に送られ、ここで燃料ガスＧに混入している腐食成分である硫黄分が除去されて、改質部２へと送られる。さらに、第１配管５１における改質部２の上流側には、第６配管５６から蒸気Ｓが供給され、この蒸気Ｓと燃料ガスＧとが改質部２に送られる。この改質部２では、燃焼ガス流路１２を通る燃焼ガスにより最適温度に加温されたＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)などの改質触媒により、蒸気Ｓと燃料ガスＧから水素リッチガスが生成される。この水素リッチガスは、第２配管５２から変成器３へ送られ、この変成器３内を通過するとき、その内部に装填されて燃焼ガスにより最適温度に加温されたＦｅ2Ｏ3，Ｃｒ2Ｏ3やＣｕＯ，ＺｎＯ，Ａｌ2Ｏ3などの触媒により、前記改質部２で生成されたＣＯからＣＯ2とＨ2Ｏが生成される。これらの改質ガスは、第３配管５３を介して途中で注入される空気とともにＣＯ除去器４に送られて、燃焼ガスにより最適温度に加温されたＲｕなどの触媒により未反応ＣＯがＣＯ2に変えられる。そして、Ｈ2とＣＯ2からなるガスが第４配管５４を経て前記燃料電池７へ送られ、このＨ2が燃料電池７の発電に供される。
図２は本発明のさらに別の実施例を示す配管ブロック図である。この図の実施例では、熱交換器１の上流域にメンブレンリアクタ式の改質部２を組み込み、その入口側に第１配管５１を接続し、改質部２の出口側を第８配管５８を介して燃料電池７に接続させている。
図３はメンブレンリアクタ式改質部２に用いる触媒素子を示す断面図である。この触媒素子８Ａは、上部に入口８１を、下部側方にオフガスの出口８２を有する筒体８３の内部に多孔質金属管の表面にパラジウムメッキなどを施したチューブ状の水素分離膜８４を挿入し、この水素分離膜８４の下方出口８５を前記筒体８３から下方に突出させるとともに、この筒体８３の内部で水素分離膜８４の周りにＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)などの改質触媒８６を装填して形成されている。そして、このような触媒素子８Ａを熱交換器１に設け改質部２内に組み込む。
この実施例の水素生成機では、図３のように、第１配管５１からＣＨ4とＨ2Ｏが触媒素子８Ａの入口８１から筒体８３内へ送られ、その内部に装填された改質触媒８６に接触して水素分離膜８４を通過することによりＨ2に改質され、このＨ2が触媒素子８Ａの出口８５から第８配管５８を経て燃料電池７に発電用として供給される。また、触媒素子８Ａで発生するオフガス(ＣＯ，ＣＯ2，ＣＨ4)は、その出口８２から第９配管５９を経て第7配管５７の下流域に送られ、この第７配管５７を通るガス(未反応Ｈ2)とともに熱交換器1の入口側に供給されて燃焼される。
図４は熱交換器１として丸型缶体を用いた場合の改質部の形成例を示している。この例では、丸型缶体１１の内部で内，外径側にそれぞれ多数の水管１３を配設して、これら内,外径側の水管１３の間に燃焼ガス流路１２を形成している。そして、外径側に位置する水管１３の一つを除いて、ここに内部に水素改質触媒が装填された水管以外の金属管２１からなる改質部２を組み込んでいる。
図５は図４と同様の熱交換器を用い、その缶体１１の外部に改質部２を外付けし、これを缶体１１内の燃焼ガス流路１２にバイパス通路１４を介して連通させている。
図６は熱交換器１として角型缶体を用いた場合の改質部２の形成例を示している。この例では、角型缶体１１の燃焼ガス流路１２内に多数の水管１３を配設している。そして、改質部２として、複数のチューブ状の水素分離膜８４が筒体８３内に挿入された図３のような触媒素子８Ａを用い、これの複数を燃焼ガス流路１２内の上流域に缶体１１の幅方向に並べて配設する。また、幅方向両側には、互いに対向する金属板８７，８７の間に複数のチューブ状の水素分離膜８４を挿入し、その周りにＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)などの水素改質触媒８６を装填させた別の触媒素子８Ｂを配設して、これら２つの触媒素子８Ａ，８Ｂにより水素を生成するようにしている。これら触媒素子８Ａ，８Ｂはいずれか一方だけを用いてもよい。
図７は熱交換器１として角型缶体を用いた場合の改質部２のさらに別の形成例を示している。この例では、金属板８８と多孔質金属管の表面にパラジウムメッキなどが施されたシート状の水素分離膜８９とを対向状に配置し、これら対向部間に水素改質触媒８６を装填させた触媒素子８Ｃを用い、この触媒素子８Ｃの２つをその水素分離膜８９が対向するように配設されたものの複数組を熱交換器１の上流域に幅方向に並べて配設している。この触媒素子８Ｃを用いる場合は、互いに対向するシート状の水素分離膜８９を水素が通過して、各触媒素子８Ｃにおける水素分離膜８９の間に形成される流路から外部へ導かれる。このとき、水素分離膜８９を波形状に形成して表面積を増大させることにより、水素生成効率を高めることができる。
図８は熱交換器１として角型缶体を用いた場合の改質部２のさらに別の形成例を示している。この例では、金属管９０の内部にＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)などの水素改質触媒８６を単に装填させてなる触媒素子８Ｄ、または、互いに対向する金属板９１，９１の間に水素改質触媒８６を装填させてなる触媒素子８Ｅのいずれかを熱交換器１の上流域に配置している。また、以上の触媒素子８Ｄ，８Ｅとともに熱交換器１の中流域に、金属管９２の内部に複数のチューブ状の水素分離膜９３を挿入した触媒素子８Ｆを配置している。この例によれば、触媒素子８Ｄ，８Ｅのいずれかと触媒素子８Ｆとにより水素が生成される。
図９は熱交換器として角型缶体を用いた場合の内部におけるセクションごとの温度分布を表すグラフ、図１０は同じく丸型缶体を用いた場合の内部におけるセクションごとの温度分布を表すグラフである。これらの図は、熱交換器における燃焼ガス流路を入口から出口にかけて複数のセクションに分割し、これらセクションごとに温度を測定したものである。これらの図のように、角型の熱交換器は約１５００〜３００℃、丸型の熱交換器は約１２００〜３００℃の温度領域を有している。一方、改質部２の水素改質触媒として用いられるＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)は６００〜８００℃の温度領域で最も有効に機能し、また、変成器３で触媒として使用されるＦｅ2Ｏ3，Ｃｒ2Ｏ3は３２０〜４００℃の温度領域で最も有効に機能し、ＣｕＯ，ＺｎＯ，Ａｌ2Ｏ3は１８０〜２５０℃の温度領域で最も有効に機能する。さらに、ＣＯ除去器４で触媒として使用されるＲｕは１５０〜２００℃の温度領域で最も有効に機能する。
したがって、図１に示す燃料電池システムにおいては、ＮｉＯ(Ａｌ2Ｏ3)を触媒として用いる改質部２が熱交換器１における燃焼ガス流路１２の上流域で約７００℃の温度領域を有する部分に設置される。また、ＣｕＯＺｎＯ，Ａｌ2Ｏ3を触媒として用いる変成器３は、燃焼ガス流路１２の中流域で約２５０℃の温度領域を有する部分に、Ｆｅ2Ｏ3，Ｃｒ2Ｏ3を触媒として用いる場合は、約３５０℃の温度領域を有する部分にそれぞれ設置される。さらに、Ｒｕを触媒として用いるＣＯ除去器４は、燃焼ガス流路１２の下流域で約２００℃の温度領域を有する部分に設置される。このようにすることにより、各部に設けられる触媒がそれぞれ有効な触媒能を発揮するので水素生成効率が高められる。また、水素分離膜を用いる場合、これは約５５０℃の温度領域で最も有効に機能するので、この水素分離膜は前記熱交換器１における燃焼ガス流路１２の中流域で約５５０℃の温度領域を有する部分に設置させる。
さらに、図１の実施例では、ＣＯ除去器４から燃料電池７に至る第４配管５４に、この配管５４を通るガスに含まれる水素または二酸化炭素の濃度を検出するセンサなどの検出部６０を設けるとともに、第７配管５７の途中に検出部６０による検出結果に基づいて第７配管５７からの熱交換器１の燃焼ガス流路１２へのガス供給量を調整する調整手段６１を配設している。
以上の構成によれば、検出部６０により水素生成機のＣＯ除去器４から燃料電池７に至るガス中の水素もしくは二酸化炭素の濃度が検出され、その検出結果に基づき調整手段６１により、第７配管５７による熱交換器１へのガスの供給量が調整される。このようにすれば、水素生成機の燃料の状態に応じて、この水素生成機からのガスに含まれる水素が多い場合にはこの過剰の水素を第７配管５７により熱交換器１の上流側に供給し、エネルギーの有効利用を図り、二酸化炭素の多い場合はＮＯｘの量を低下させることが可能となる。
本発明の一実施形態にかかる水素生成機を備えた燃料電池システムを示す配管ブロック図である。 メンブレンリアクタ式の改質部を用いた燃料電池システムのさらに別の例を示す配管ブロック図である。 メンブレンリアクタ式改質部に用いる触媒素子を示す断面図である。 熱交換器として丸型缶体を用いた場合の改質部の形成例を示す模式図である。 図４と同様の熱交換器を用い、その缶体の外部に改質部を外付けした例を示す模式図である。 熱交換器として角型缶体を用いた場合の改質部の形成例を示す模式図である。 熱交換器として角型缶体を用いた場合の改質部のさらに別の形成例を示す模式図である。 熱交換器として角型缶体を用いた場合の改質部のさらに別の形成例を示す模式図である。 熱交換器として角型缶体を用いた場合の内部におけるセクションごとの温度分布を表すグラフである。 同じく丸型缶体を用いた場合の内部におけるセクションごとの温度分布を表すグラフである。
符号の説明
１ 熱交換器
１２ 燃焼ガス流路
１３ 水管
２ 改質部
３ 変成器
４ ＣＯ除去器
７ 燃料電池

Claims (8)

  1. 水管が配設された熱交換器の燃焼ガス流路に、燃料と蒸気から水素を生成する改質部が組み込まれている水素生成機。
  2. 請求項１において、前記改質部が改質触媒または水素分離膜を有している水素生成機。
  3. 請求項１または２において、前記改質部と、この改質部で生成される一酸化炭素と蒸気から水素を生成する変成器、および、この変成器で生成される一酸化炭素ガスを除去するＣＯ除去器が前記熱交換器の燃焼ガス流路に配列されている水素生成機。
  4. 請求項１または２において、前記改質部の後流側の、熱交換器の燃焼ガス流路外に、この改質部で生成される一酸化炭素と蒸気から水素を生成する変成器、および、この変成器で生成される一酸化炭素ガスを除去するＣＯ除去器が設けられている水素生成機。
  5. 請求項１から４のいずれかにおいて、前記熱交換器における水管の下流側が前記改質部の上流側に接続されている水素生成機。
  6. 請求項１から５のいずれかに記載の水素生成機の下流側に燃料電池が接続されている水素生成機付き燃料電池システム。
  7. 請求項６において、前記水素生成機からの改質ガスを前記熱交換器の燃焼ガス流路の上流側へ供給する水素生成機付き燃料電池システム。
  8. 請求項６において、前記水素生成機から前記燃料電池へ供給された改質ガス中の水素または二酸化炭素の濃度を検出する検出部と、この検出部における検出に基づいて前記熱交換器の燃焼ガス流路の上流側への供給量を調整する調整手段とを設けた水素生成機付き燃料電池システム。
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