KR100374892B1 - 수소풍부기체의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
개질촉매의 존재하에 디메틸에테르를 수증기개질하여 수소가 풍부한 생성물기체로 함으로써 디메틸에테르 및/또는 메탄올을 함유하는 원료로부터 수소풍부 기체를 제조하는 방법으로서, 흡열 수증기개질 반응을 위해 필요한 열은 수증기개질 반응과의 열전도 관계로 수증기개질된 원료공정에 함유된 수소의 일부의 산화를 통해 공급된다.
Description
기술분야
본 발명은 산소함유 분위기의 존재하에 단열촉매 수증기개질에 의해 디메틸에테르(DME) 및/또는 메탄올(MeOH)을 함유하는 원료로 부터 수소풍부기체를 제조하는 방법에 관한 것이다.
관련기술의 설명
EP-A-0 761 942 및 EP-A-754 649로부터 고체산 촉매의 존재하에 DME를 수소와 일산화탄소 풍부기체로 개질하는 것이 공지되어 있다. DME의 수증기개질의 동안에 진행되는 반응은 다음과 같다.
상기 반응은 흡열반응이고 합리적인 반응속도를 위해 열을 필요로 한다. 상기 EP-A-O 761 942에 기술된 방법에 의해 가스터빈으로부터 뜨거운 배기가스에 의해 열이 공급된다.
W098/18572로부터 발열수성가스 이동반응과의 열전도 관계로 DME를 수증기로 촉매 가수분해하는 것이 또한 공지되어 있다.
이제, DME/MeOH의 수증기개질의 동안에 형성된 수소의 일부의 부분산화반응과 열전도 관계로 반응을 수행할 때 DME가 단열수증기개질될 수 있음이 발견되었다.
도 1은 본 발명의 특정 구체예에 따라 단열 DME 개질장치에서 개질함으로써 DME 원료수증기로부터 암모니아 합성기체를 제조하는 방법의 단순화된 흐름도를 나타내며,
도 2는 본 발명의 더 이상의 구체예에 따라 단열 열교환 DME 개질장치에서 수행된 유사한 방법을 나타낸다.
상기 발견을 기초로하여, 본 발명은 개질촉매의 존재하에 디메틸에테르 및/또는 메탄올을 수증기개질하여 수소가 풍부한 생성물 기체로 함으로써 디메틸에테르 및/또는 메탄올을 함유하는 원료로부터 수소풍부 기체를 제조하는 방법을 제공하는데, 흡열 수증기개질 반응을 위해 필요한 열은 수증기개질반응과의 열전도 관계로 수증기개질된 원료에서 수소의 일부의 산화를 통해 공급된다.
상기 수증기개질반응 및 수소의 부분산화는 단열조작되도록 배열된 하나이상의 촉매지대에서 수행된다. 단일촉매지대를 사용할때, 전술한 DME 및 MeOH수증기개질반응과 수소의 산화에 대한 조합된 활성을 갖는 촉매를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 유형의 유용한 촉매는 종래의 촉매제조과정에 따라 한가지 이상의 귀금속, 예를들면 백금 및/또는 팔라듐이 내포된 실리카 및 쉘로 코팅된, 바람직하게는 1:5 내지 5:1의 중량비율로 메탄올 분해촉매, 예를들면, Cu 또는 Cu-Zn-알루미나와 조합된, 제올라이트물질, 알루미나실리케이트, 실리카알루미나, 알루미나 및 그것들의 혼합물을 포함하는 고체산이 될 수 있다. 조합된 수증기개질 및 산화활성을 갖는 이러한 유형의 촉매는 바람직하게는 유동베드 반응기에서 사용될 것이며, 여기서 DME 및/또는 메탄올, 수증기 및 산소함유분위기의 공정흐름은 반응기의 저부에서 도입될 것이다.
또 다르게는, 본 발명 방법은 상기한 DME 및/또는 메탄올 개질촉매의 많은 고정된 베드 촉매층들과 산화촉매의 중간베드들을 갖는 퀀치형 단열 개질장치 또는단열열교환 개질장치에서 수행될 수 있다.
퀸치형 개질장치를 사용할 때, DME 및/또는 메탄올과 수증기의 예열된 공정기체를 개질촉매를 갖는 제 1베드에 도입하고 수소함유기체로 부분적으로 전환시킨다. 그 다음, 수소의 일부를 상부촉매베드로부터 부분 개질된 공정기체에 도입되는 산소함유 분위기로 산화시키고 상부촉매베드와 개질촉매의 후속의 고정된 베드사이에 배치된 산화촉매의 베드에서 산화시킨다. 산화촉매베드에서 진행하는 발열산화 반응으로 부터 방출하는 열은 이로써 후속개질촉매베드에서 흡열개질반응을 유지하기에 충분한 양으로 반응공정기체로 옮겨진다.
산소함유 분위기를 몇단계로 공정기체에 첨가할 수도 있고, 이로써 각 단계는 상기한 바와 같이 수행된다.
본 발명 방법에서 사용하기 위한 산소함유 분위기는 합리적인 반응속도에서흡열개질 반응을 위해 필요한 열을 제공하기 위해 요구되는 양의 수소의 산화에 충분한 양으로 산소를 함유하는 어떤 분위기도 될 수 있다.
산소함유 분위기는 순수한 산소, 산소가 풍부한 공기, 또는 산소가 고갈된 공기일 수도 있다.
상기 공정에서 공기 또는 산소가 고갈된 공기를 사용함에 의한 이점은 가치있는 암모니아 합성기체가 공정에서 생성된다는 것일 것이다.
상기 공정의 더 이상의 이점으로서는, 공정의 유출물 흐름으로 부터 회수된이산화탄소는 공지의 요소 공정도에 의한 요소의 제조에 이용될 수도 있다는 것이다.
본 발명의 상기 특징 및 이점은 도면을 참고로 본 발명의 구체예를 상세히 개시하는 다음의 설명으로부터 더 명백해질 것이다.
바람직한 구체예의 상세한 설명
도 1에 나타낸 개질장치에서, DME 및 수증기의 이송기체를 DME 개질촉매의 제1베드(5)에 도입한다. 이송기체를 선택적으로 열교환기(6)에서 개질된 이송기체(5)로부터 공급된 열에 의해 약 270℃로 예열한다.
베드(5)를 통한 통과에 의해, 이송기체는 수소함유 공정기체로 부분적으로 개질된다. 공정기체는 혼합기에서 공기의 제 1흐름(2)과 혼합되고 공정기체내 수소함량의 일부가 산화촉매베드(9)에서 산화된다. 산화반응의 동안에 방출하는 열은 이로써 반응공정 기체에 옮겨지고 이것은 DME개질촉매베드(1O)에서 더 개질된다.
그 다음 각각 라인(3) 및 라인(4)를 통해 공급된 공기를 가지고 산화촉매베드(11 및 13)에서 수소의 일부의 산화를 통해 반응공정기체에 열이 더 공급된다. 그 다음 공정기체는 촉매베드(12 및 14)에서 더욱 개질되어 최종 생성물기체(5)로된다.
도 2에 나타낸 열교환 DME개질장치에서 DME 및 수증기함유 이송흐름(1)은 공정기체내 수소함량의 일부의 산화에 의해 공급된 열을 가지고 수소함유 공정기체로개질된 상기 공정과 유사하다. 도 1에 나타낸 상기 공정과 반대로, 이송기체는 산화촉매베드(5)에서 반응된 공정기체에 함유된 수소의 일부의 산화반응과 간접 열교환하고 있는 촉매베드(4)를 통한 통과에 의해 한 단계로 개질된 도 2의 열교환 개질장치에 있다. 도 1에 나타낸 상기 공정과 유사하게, 이송기체는 열교환기(6)에서 열교환에 의해 생성물 기체(3)에 함유된 열로 예열될 수도 있다.
상기한 공정들에 사용된 실제 기체조성과 공정 파라미터를 이하 표에 요약하며, 여기서 위치번호는 도면에서의 참조번호에 해당한다.
본 발명을 특정 구체예와 관련하여 기술하였으나, 많은 다른 변형 및 수정과기타용도는 당업자들에게 명백할 것이다. 그러므로, 본 발명은 여기 구체적인 명세서에 의해 제한되지 않으며 단지 첨부 청구범위에 의해서만 제한된다.
본 발명의 수소풍부기체 제조공정은 암모니아 합성공정에 이용될 수 있고 요소제조공정에도 이용될 수 있는 이점이 있다.
Claims (6)
- 고체산으로 이루어지는 개질촉매, 또는 고체산과의 디메틸에테르 개질촉매, 메탄올 개질촉매 또는 디메틸에테르 및 메탄올 개질촉매와의 혼합물로 이루어지는 개질촉매의 존재하에, 디메틸에테르를 수증기개질하여 수소가 풍부한 생성물기체로 함으로써 디메틸에테르 및/또는 메탄올을 함유하는 원료로부터 수소풍부 기체를 제조하는 방법으로서, 흡열 수증기개질 반응을 위해 필요한 열은 수증기개질반응과의 열전도 관계로 수증기개질된 원료공정에 함유된 수소의 일부를 산소함유 분위기로 산화시키는 것을 통해 공급되는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제 1 항에 있어서, 개질촉매는 고체산으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제 1 항에 있어서, 개질촉매는 고체산과 한가지 이상의 귀금속이 내포된 실리카 및 쉘로 코팅된 메탄올 개질촉매의 혼합물로 구성되는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제 1 항에 있어서, 산소함유 분위기는 공기, 산소고갈 또는 풍부화된 공기로 구성되는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제 4 항에 있어서, 생성물 기체는 암모니아합성 공정을 통과하는 것을 특징으로 하는 방법.
- 제 4 항에 있어서, 공정의 유출물 흐름으로부터 회수된 이산화탄소는 요소의제조방법에 이용되는 것을 특징으로 하는 방법.
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