JPH09504817A - 炭化水素類の接触転換による軽質オレフィン類の製造法 - Google Patents
炭化水素類の接触転換による軽質オレフィン類の製造法Info
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Abstract
(57)【要約】
石油炭化水素類をペンタシル触媒の構造を有するリンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオライトと接触させ、温度４８０℃〜６８０℃および圧力１.２×１０5〜４.０×１０5Ｐａ、接触時間０.１〜６秒、触媒対供給原料の重量比４：１〜２０：１および水蒸気：供給原料の重量比０.０１：０.５：１で接触転換することを含み、副生成物としてハイオクタンガソリンをともなう軽質オレフィン類、特にエチレン、プロピレン、イソブチレンおよびイソアミレンの製造法。
Description
【発明の詳細な説明】
炭化水素類の接触転換による軽質オレフィン類の製造法
発明の分野
本発明は、石油炭化水素類の接触転換法、特に、ペンタシル触媒の構造を有す
るリンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオライトを使用して石油炭化水素類の接
触転換により副生成物としてハイオクタンガソリンをともなう、軽質オレフィン
類、特に、エチレン、プロピレン、イソブチレンおよびイソアミレンの製造法に
関する。
先行技術の説明
軽質オレフィン類は石油炭化水素類から製造できる。それらの製造法は、供給
原料として軽質天然ガス、ナフサまたは軽質ガスオイルを使用することによる管
状炉熱分解、供給原料として重質炭化水素類を使用することによる熱担体上での
熱分解および供給原料として低級脂肪族アルコールの接触転換を含む。従来の接
触分解でもガソリンおよび軽質サイクルオイル（cycle oil）の製造中に供給原
料の重量に対して１５％以下の収率で副生成物として軽質オレフィン類が生成す
る。
最近では、石油炭化水素類を軽質オレフィン類に転換するのにより有効である
触媒の研究が行われていて、その結果は種々の特許で報告されている。米国特許
第３,５４１,１７９号および同第３,６４７,６８２号；ドイツ特許第２２５,１
３５号およびソ連特許第１,２１４,７２６号に記載のように、酸化物に担持され
た金属触媒を使用する軽質オレフィン類の製造では、担体がＳiＯ2、Ａl2Ｏ3ま
たは他の酸化物であることが可能であり、金属成分がIIＢ、ＶＢ、ＶIIＢおよび
ＶIII族の元素から主として選択される。担持された金属が脱水素能を有すると
き、分解反応工程中芳香族の縮合およびコークス形成反応を促進する。したがっ
て、これらの種類の触媒は軽質炭化水素類の処理にのみ使用できる。
ソ連特許第５２３,１３３号、同第４８７,９２７号および同第４１０,０７３
号に記載のように、バナジン酸カリウム、スズ酸カリウムまたはニオブ酸カリウ
ムをガソリン分解の触媒として使用し、Ｃ2〜Ｃ4オレフィン類を約５６重量％収
率（エチレン収率は３６.５重量％であり、プロピレン収率は１２.５重量％であ
る）を得ている。ドイツ特許第１５２,３５６号には種々の液状炭化水素類すな
わちガソリン、灯油、ガスオイル、または真空蒸留物を含む炭化水素画分を６０
０℃〜８００℃の温度でおよび０.３〜０.７秒の接触時間で無定形シリカ−アル
ミナ触媒を使用して、固定または移動床反応器により分解することにより、４０
〜５５重量％のＣ2〜Ｃ4オレフィン収率を有する軽質オレフィン類を製造する方
法が開示されている。日本特許第６０−２２２,４２８号には、触媒としてＺＳ
Ｍ−５ゼオライト、供給原料としてＣ5〜Ｃ25パラフィン系炭化水素類を使用す
る方法が開示されている。この方法は６００℃〜７５０℃の温度および重量空間
速度２０〜３００／時間で行われ、約３０重量％のＣ2〜Ｃ4オレフィン類の収率
を有する。これらの上記の方法は、高い分解温度と比較的狭い沸騰範囲により制
限される炭化水素供給原料を含む。
米国特許第３,７５８,４０３号には、ＺＳＭ−５ゼオライトとＲＥＹゼオライ
トを混合したものを触媒として用いる方法を開示しており、接触分解条件下で生
成ガソリンのオクタン価と収率を高め、触媒としてＲＥＹゼオライトを単独で用
いる場合よりも高い軽質オレフィン収率を得ている。上記の特許の実施例では、
沸騰範囲２２０〜５１０℃の真空ガスオイルが供給原料として使用され、プロピ
レンおよびブチレンの１０〜１５重量％の収率を得るために温度約４８３℃、体
積空間速度４／時間および触媒対供給原料１.５：１で処理される。米国特許第
４,９８０,０５３号明細書および欧州特許出願公開第３０５,７２０号では、収
率約４０重量％のＣ2〜Ｃ4オレフィン類を得るため本出願人は流動床または移動
床または緻密相間移動ラインリアクター（dense phase transfer line reactor
）中で温度５００℃〜６５０℃で重量空間速度０.２〜２０／時間および触媒対
供給原料比２：１〜１２：１で触媒としてＺＳＭ−５ゼオライトおよびＹゼオラ
イトの混合物を使用してガソリン、灯油、真空ガスオイル、または残油を含む石
油炭化水素類を分解することにより、軽質オレフィン類を製造する方法を開示し
ている。中国特許出願第１０７２２０３号でも、上昇管または流動床反応器中で
温度４８０℃〜５５０℃で重量空間速度１〜１５０／時間および触媒対供給原料
比
４：１〜１５：１でガソリン、灯油、真空ガスオイル、または残油を含む石油炭
化水素類を分解することによりＬＰＧおよびハイオクタンガソリンを製造をする
方法を開示し、プロピレンとブチレンの収率２０〜３０重量％を得ている。
本発明の課題は与えられた運転条件下で上昇管または下降流移動ラインリアク
ターまたは流動床反応器中でペンタシル触媒の構造を有するリンおよび稀土類含
有高シリカ含量ゼオライトを使用して石油炭化水素類から副生成物としてハイオ
クタンガソリンをともなう軽質オレフィン類、特に、エチレン、プロピレン、イ
ソブチレンおよびイソアミレンを製造する接触転換方法を提供することである。
本発明のもう１の課題は、請求の範囲を含む本発明の明細書の内容から認める
ことができる。
本発明の概要
石油炭化水素類の接触転換により、副生成物としてハイオクタンガソリンをと
もなう軽質オレフィン類、特に、エチレン、プロピレン、イソブチレンおよびイ
ソアミレンを製造する方法は、移動触媒反応器中でペンタシル触媒の構造を有す
るリンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオライトで石油炭化水素類を接触するこ
とおよび温度４８０℃〜６８０℃および圧力１.２×１０5〜４.０×１０5Ｐａ、
接触時間０.１〜６秒、触媒対供給原料の重量比４：１〜２０：１および水蒸気
対供給原料の重量比０.０１：１〜０.５：１で反応することを含む。反応物を分
離して、軽質オレフィン類および液体生成物を得、使用済みの触媒をストリッピ
ングして再生器に移し、そこで温度６００℃〜８００℃で酸素含有気体と接触さ
せて、再生し、再生された触媒をストリッピングし、再使用のために反応器に再
循環する。
本発明の詳細な説明
本発明の工程は、以下のとおりである：予熱した炭化水素類供給原料を、上昇
管または下降流移動リアクターまたは流動床反応器中でペンタシル触媒の構造を
有する加熱リンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオライトと接触し、与えられた
操作条件下で接触転換する。反応物、水蒸気および使用済みの触媒を、高速気−
固分離（rapid gas-solid separation）により分離し、反応物を連続して分離し
、軽質オレフィン類および液状生成物を得、使用済みの触媒を連続してストリッ
パーに移す。水蒸気によるストリッピング後に、使用済みの触媒を酸素含有気体
と接触する再生器に移し、再生し、加熱再生触媒をストリッピングし、ついで再
使用のための反応器に再循環する。
（１）触媒
本発明に使用する触媒は、クレーを０〜７０重量％、無機酸化物を５〜９０重
量％およびゼオライト類を１０〜３５重量％含む。その中で、上記のクレーをカ
オリンおよび／またはハロイサイトから選択し、上記の無機酸化物をＳｉＯ2・
Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2および／またはＡｌ2Ｏ3から選択し、上記のゼオライトの成
分はペンタシルの構造を有するリンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオライトを
２５〜１００重量％、高シリカ含量Ｙ型ゼオライトを０〜７５重量％および稀土
類含有Ｙ型ゼオライトを０〜２５重量％含む。
本発明に使用する高シリカ含量Ｙ型ゼオライトはＳｉ／Ａｌ比が高く、即ち、
水熱法、酸処理法、骨組シリコン増加法(framework silicon enriching method)
およびＳiＣl4処理法のような種々の化学的および／または物理的方法で処理さ
れた稀土類を０〜３重量％（ＲＥ2Ｏ3として算出した）含有する安定化された高
シリカ含量Ｙ型ゼオライトである。
本発明で使用する稀土類含有Ｙ型ゼオライトは稀土類交換したＹ型ゼオライト
（ＲＥＹ）および／または稀土類−水素含有Ｙ型ゼオライト（ＲＥＨＹ）から選
ぶ。
本発明で使用するペンタシル構造を有するリンおよび稀土類含有高シリカ含量
ゼオライト（以下、Ｐ−ＺＲＰと称する）は、（Ｐ2Ｏ5として算出した）２〜２
０重量％、好ましくは２〜１０重量％のリン含量を有し、リン酸アルミニウムに
より変成されたペンタシルの構造を有する稀土類含有高シリカ含量ゼオライトで
ある。
ペンタシルの構造を有する稀土類含有高シリカ含量ゼオライト（商品名ＺＲＰ
）を、米国特許第５,２３２,６７５号明細書または欧州特許公開第０５５０９１
７
号明細書に記載の方法により、原料として水ガラス、リン酸アルミニウムおよび
無機酸および種結晶としてＲＥＹまたはＲＥＨＹゼオライトを使用して製造し、
１３０〜２００℃で１２〜６０時間再結晶する。ＺＲＰゼオライトはＺＳＭ−５
ゼオライト族のＸ線回折パタンおよび無水化学組成物：０.０１〜０.３Ｒｅ2Ｏ3
・０.４〜１.０Ｎａ2Ｏ・Ａｌ2Ｏ3・２０〜６０ＳiＯ2（そのうち、稀土類はＺ
ＲＰゼオライトの製造に使用された種に由来する）を有する。ＺＲＰゼオライト
はノルマルヘキサン対シクロヘキサン吸収がＺＳＭ−５ゼオライトよりも２〜４
倍高い。ＺＲＰゼオライトを以下のようにリン酸アルミニウムにより変成した：
ゼオライトをアンモニウムイオンで予備交換し、０.１重量％（Ｎａ2Ｏとしての
計算値）以下の濃度にナトリウム含量を減少し、ついで、Ｐ2Ｏ5：ゼオライト（
無水基準）＝１：５〜９９の重量比に対応してＡｌ2Ｏ3：Ｐ2Ｏ5＝１：１〜３の
組成を有するリン酸アルミニウムゾルと均一に混合し、ついで１０〜１００％水
蒸気の存在下で３００〜６００℃で０.５〜６時間か焼した。
（２）供給原料
本発明の炭化水素供給原料は広い範囲にわたっていてもよく、ナフサ、留出物
、真空ガスオイル、残油およびそれらの混合物のような異なる沸騰範囲を有する
石油画分を含む。原油を直接使用してもよい。
反応器中への供給原料注入の形態は単一点注入または多点注入を使用できる。
（３）それらの方法および操作条件
本発明により提供される方法は、以下の工程を含む：石油炭化水素類を予熱し
、ついで、上昇管または下降流移動ラインリアクターは流動床反応器中へ注入し
、そこで石油炭化水素類を、ペンタシル触媒の構造を有する加熱リンおよび稀土
類含有高シリカ含量ゼオライトと接触し、温度４８０〜６８０℃、好ましくは５
００℃〜６２０℃、圧力１.２×１０5〜４.０×１０5Ｐａ、接触時間０.１〜６
秒、好ましくは０.１〜５秒、触媒対供給原料の重量比４：１〜２０：１、好ま
しくは５：１〜１５：１および水蒸気対供給原料の重量比０.０１：１〜０.５：
１、好ましくは０.０５：１〜０.３：１で接触転換する。反応物、水蒸気および
使用
済みの触媒を高速気−固分離により分離し、反応物を連続して分離し、エチレン
、プロピレン、イソブチレン、イソアミレン等を含む軽質オレフィン類および液
状生成物を得、使用済みの触媒を連続してストリッパーに移す。水蒸気および／
または他の気体によりストリッピングした後に、触媒に吸着した炭化水素生成物
をストリッピングする。ついで、その上に固着したコークスと共に使用済みの触
媒を再生器に移す。温度６００℃〜８００℃で空気のような酸素含有気体と触媒
を接触することにより再生する。水蒸気および／または他の気体によりストリッ
ピングした後に、加熱再生触媒を再使用のために反応器に再循環する。加熱再生
触媒は必要な反応熱を石油炭化水素の接触転換に供給する。そして反応後、使用
済みの触媒を再生器中で再生し、再生した触媒により吸収されるであろう熱を放
出する。再生した触媒を反応器に戻した後に、吸収された熱が石油炭化水素類の
接触転換に更に供給される。
本発明の利点は以下のとおりである：
１．常用の触媒分解法と比較して、本発明の方法は、低い水素転移活性および
高いオレフィン選択性を有するペンタシル触媒構造を有するリンおよび稀土類含
有高シリカ含量ゼオライトを使用し、従って、軽質オレフィン類、特にプロピレ
ン、イソブチレンおよびイソアミレンの収率は増加する。
２．先行技術の軽質オレフィン類の接触転換法と比較して、本発明の方法は希
釈相間移動ラインリアクターおよび高い分解性および高いオレフィン選択性を有
するペンタシル構造を有するリンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオライトを使
用し、従って、軽質オレフィン類、特に、プロピレン、イソブチレンおよびイソ
アミレンの収率は増加する。
３．本発明の方法は、適切な触媒、反応器モデル（reactor model）および操
作条件を提供し、従って、軽質オレフィン類（特に、イソオレフィン類を得、そ
のうち、イソブチレンの収率は６.５７重量％であり、イソアミレンの収率は６.
５２重量％である）が高収率で得られる。
４．本発明の方法に使用される供給原料は非常に広い沸騰範囲を有し、ナフサ
、留出物、真空ガスオイル、残油およびそれらの混合物のような種々の沸騰範囲
を
有する石油画分を含んでもよく、原油も直接使用してもよい。
以下の実施例は本発明により提供される接触転換方法を例証する。しかしなが
ら、それらの実施例は本発明の範囲を制限するものではない。
以下の実施例に使用される供給原料の主な特性は表１に掲げる。
本発明の実施例で使用された触媒は以下の通りである：
触媒Ａは米国特許出願番号第０８／０７２,７７１号（１９９３年６月７日出
願）またはオランダ特許出願番号第９３０１３３３号明細書に記載の実施例３の
方法により製造した。これはＰ−ＺＲＰゼオライトを１５.０重量％、カオリン
を５９.５重量％およびＡｌ2Ｏ3を２５.５重量％含有していた。
触媒Ｂは米国特許出願番号第０８／０７２,７７１号（１９９３年６月７日出
願）またはオランダ特許出願番号第９３０１３３３号明細書に記載の実施例５の
方法により製造した。これはＰ−ＺＲＰゼオライト１８.０重量％およびそれ以
外は無定形アルミノシリケート（ＳｉＯ2・Ａｌ2Ｏ3）からなるものであった。
触媒Ｃを米国特許番号第０８／０７２,７７１号（１９９３年６月７日出願）
またはオランダ特許番号第９３０１３３３号明細書に記載の実施例７の方法によ
り製造した。これはＰ−ＺＲＰゼオライトを１６.２重量％、ＲＥＹゼオライト
を１.８重量％、カオリン５７.４重量％およびＡｌ2Ｏ3を２４.６重量％含有し
ていた。
触媒Ｄは常用の半合成分解触媒の製造法に従って製造した。これはＰ−ＺＲＰ
ゼオライトを１２.０重量％、ＲＥＵＳＹゼオライトを８重量％（そのうち、Ｒ
Ｅ2Ｏ3含量≦３重量％）、カオリン５４.５重量％およびＡｌ2Ｏ3を２５.５重量
％含有していた。
触媒Ｅは常用の半合成分解触媒の製造法に従って製造した。これはＰ−ＺＲＰ
ゼオライトを１０重量％、ＵＳＹゼオライトを１０重量％、ＲＥＹゼオライトを
２重量％、カオリン５９.３重量％およびＡｌ2Ｏ3を１８.７重量％含有していた
。
触媒Ｆは常用の半合成分解触媒の製造法に従って製造した。Ｐ−ＺＲＰゼオラ
イトを１０.０重量％、シリカ高含有Ｙ型ゼオライト（液相骨組シリコン増加法
により製造された）を１０.０重量％、ＲＥＹゼオライトを２.０重量％、カオリ
ンを５９.３重量％およびＡｌ2Ｏ3を１８.７重量％含有していた。
触媒Ｇは常用の半合成分解触媒の製造法に従って製造した。これはＰ−ＺＲＰ
ゼオライトを８.０重量％、ＲＥＵＳＹゼオライトを８.０重量％、ＵＳＹゼオラ
イトを４.０重量％、カオリン５６.５重量％およびＡｌ2Ｏ3およびＳｉＯ2を２
３.５重量％含有していた。
実施例１
この実施例は、半合成マトリックスと共に単一ゼオライト（Ｐ−ＺＲＰ）を含
む触媒を使用することにより軽質オレフィン類を製造する本発明の方法を例証し
たものである。
温度５８０℃で圧力１.３×１０5Ｐａで接触時間５秒でベンチスケールの固定
−流動床反応器中で、触媒対供給原料の重量比５：１および水蒸気対供給原料の
重量比０.２：１で供給原料Ａおよび触媒Ａをそこに入れて接触転換を行った。
試験の結果を表２に掲げた。
［比較実施例１］比較試料１として触媒を製造するためにＰ−ＺＲＰゼオライ
トの代わりにＨ−ＺＳＭ−５ゼオライトを使用し、触媒を米国特許第４,９８０,
０５３号明細書または欧州特許出願公開第３０５,７２０号明細書に記載のよう
に使用した。表２は実施例１に記載と同じ操作条件で比較試料１での試験結果を
掲げる。
表２の結果は、同じ操作条件下では、本発明に提供された方法が先行技術（米
国特許第４,９８０,０５３号または欧州特許出願公開第３０５,７２０号明細書
）より軽質オレフィン類、特に、プロピレン、イソブチレンおよびイソアミレン
の高い収率を示したということを示している。
実施例２
この実施例は全合成マトリックスと共に単一ゼオライト（Ｐ−ＺＲＰ）を含む
触媒を使用して軽質オレフィン類を製造する本発明の方法を例証する。
供給原料Ａおよび触媒Ｂによりベンチスケールの固定−流動床反応器中で実施
例１に記載と同じ操作条件で接触転換を行った。試験結果を表３に掲げる。
実施例３
この実施例は２種のゼオライト（Ｐ−ＺＲＰおよびＲＥＹ）を含む触媒を使用
して軽質オレフィン類を製造する本発明の方法を例証する。
供給原料Ｂおよび触媒Ｃによりベンチスケールの固定−流動床反応器中で実施
例１に記載と同じ操作条件で接触転換を行った。試験結果を表４に掲げる。
［比較実施例２］比較試料２としての触媒を製造するためにＰ−ＺＲＰゼオラ
イトの代わりにＨ−ＺＳＭ−５ゼオライトを使用し、触媒を米国特許第４,９８
０,０５３号または欧州特許出願公開第３０５,７２０号明細書に記載のように使
用した。表４には実施例３に記載と同じ操作条件での比較試料２による試験結果
も掲げてある。
表４の結果は、同じ操作条件下では、本発明の方法は先行技術（米国特許第４
,９８０,０５３号または欧州特許出願公開第３０５,７２０号明細書）より軽質
オレフィン類、特に、プロピレン、イソブチレンおよびイソアミレンの高い収率
を示したことを示している。
実施例４
この実施例は、Ｐ−ＺＲＰゼオライト、ＵＳＹゼオライトおよびＲＥＵＳＹゼ
オライトを含む触媒を使用して軽質オレフィン類を製造する本発明の方法を例証
する。
温度５００℃および圧力１.４×１０5Ｐａで接触時間１.５秒、触媒対供給原
料の重量比６:１および水蒸気対供給原料の重量比０.０５:１の条件で、供給原
料Ｂおよび触媒Ｇによりベンチスケールの固定−流動床反応器中で接触転換を行
った。試験結果を表５に掲げる。
実施例５
この実施例は３種のゼオライト（Ｐ−ＺＲＰ、高シリカ含量Ｙ型およびＲＥＹ
）を含む触媒を使用して軽質オレフィン類を製造する本発明の方法を例証する。
温度５１５℃、重量空間速度１４／時間で触媒対供給原料の重量比８：１およ
び水蒸気対供給原料の重量比０.０７：１の条件で供給原料Ｃおよび触媒Ｅおよ
びＦによりベンチスケール固定−流動床反応器中で接触転換を行った。試験結果
を表６に掲ける。
［比較実施例３］比較試料３としての触媒を製造するためにＰ−ＺＲＰゼオラ
イトの代わりにＨ−ＺＳＭ−５ゼオライトを使用し、触媒を中国特許出願公開第
１０７２２０３号明細書に記載のように使用した。表６は実施例５に記載と同じ
操作条件での比較試料３の試験結果を掲げる。
表６の結果は、同じ操作条件下で、本発明に提供された方法は先行技術（中国
特許第１０７２２０３号明細書）より軽質オレフィン類、特に、イソオレフィン
類の高い収率を有していることを示している。
実施例６
この実施例は、上昇管反応器中での石油炭化水素類の接触転換による軽質オレ
フィン類を製造する本発明の方法を例証する。
試験は連続反応および再生操作系を有するパイロット規模の上昇管反応ユニッ
ト上で供給原料Ａおよび触媒Ｄを使用して行い、単一経路操作モードで操作した
。供給原料を約３５０℃に予め加熱し、ついで、上昇管反応器の入口に注入し、
高温の水蒸気を予熱器の出口および上昇管の入口に注入し、水蒸気対供給原料の
重量比は０.１：１であった。供給原料を上昇管中の加熱触媒と接触し、上昇管
出口で温度５３０℃および圧力１.７×１０5Ｐａ接触時間２.３秒および触媒対
供給原料１０：１の重量比で接触転換した。反応物および使用済みの触媒を上昇
管反応器の出口で高速気−固分離により分離し、反応物を連続して分離し、エチ
レン、プロピレン、イソブチレンおよびイソアミレンおよび液状生成物を含む軽
質オレフィン類を得、使用済みの触媒をストリッパーに連続して移した。水蒸気
によりストリップした後に、使用済みの触媒を酸素含有気体と接触させる再生器
へ移し、加熱再生触媒をストリップし、ついで、再使用のために反応器に再循環
させた。試験の結果を表７に掲げる。
表７のデータは以下のことを示している：接触転換条件下での本発明の方法は
、従来の接触分解法よりイソオレフィンの高い収率を明らかにもたらし、そのう
ち、イソブチレンの収率は６.５７重量％およびイソアミレンの収率は６.５２重
量％であり、さらに、ＭＯＮ８２.０およびＲＯＮ９５.４を有するハイオクタン
ガソリンを製造した。
実施例７
この実施例は種々の原油から誘導される真空ガスオイルが軽質オレフィン類を
製造する本発明の方法で供給原料として使用できることを例証している。
触媒対供給原料の重量比８：１および水蒸気対供給原料の重量比０.０５：１
で触媒Ｅを使用してパイロットスケールの固定−流動床反応器中で温度５１５℃
、接触時間１秒で試験を行った。試験結果を表８に掲げる。
実施例８ この実施例は異なる沸騰範囲を有
する炭化水素類が軽質オレフィン類を製造する本発明の方法で供給原料として使
用できることを例証している。
試験は触媒Ａを使用して、ベンチスケールの固定−流動床反応器で行った。操
作条件および試験結果を表９に掲げる。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ
// Ｃ０７Ｂ 61/00 ３００ 7419−4Ｈ Ｃ０７Ｂ 61/00 ３００
Ｃ０７Ｃ 4/06 6958−4Ｈ Ｃ０７Ｃ 4/06
11/02 6958−4Ｈ 11/02
(72)発明者 施文元
中国北京市海淀区学院路18号（100083)
(72)発明者 蒋福康
中国北京市海淀区学院路18号（100083)
(72)発明者 ▲りゅう▼舜▲か▼
中国北京市海淀区学院路18号（100083)
(72)発明者 潘仁南
中国北京市海淀区学院路18号（100083)
(72)発明者 李世春
中国北京市海淀区学院路18号（100083)
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １．以下のことを含む石油炭化水素類の接触転換法：予め加熱した炭化水素類 を、移動触媒反応器中でペンタシル触媒の構造を有するリンおよび稀土類含有高 シリカ含量ゼオライトと接触し、温度４８０℃〜６８０℃および圧力１.２×１ ０5〜４×１０5Ｐａで接触時間０.１〜６秒で、触媒対供給原料の重量比４：１ 〜２０：１および水蒸気対供給原料の重量比０.０１：１〜０.５：１で接触転換 すること。 ２．接触転換を温度５００℃〜６２０℃で、接触時間０.１〜６秒、触媒対供 給原料の重量比５：１〜１５：１および水蒸気対供給原料の重量比０.０５：１ 〜０.３：１で行う請求項１記載の方法。 ３．移動触媒反応器が上昇管反応器である請求項１記載の方法。 ４．移動触媒反応器が下降流移動ラインリアクター（downflow transfer line reactor）である請求項１記載の方法。 ５．移動触媒反応器が流動床反応器である請求項１記載の方法。 ６．触媒がカオリンおよび／またはハロイサイトから選択されるクレーを０〜 ７０重量％、ＳｉＯ2・Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2および／またはＡｌ2Ｏ3から選択され る無機酸化物を５〜９０重量％およびゼオライトを１０〜３５重量％含む請求項 １記載の方法。 ７．ゼオライト成分がペンタシルの構造を有するリンおよび稀土類含有高シリ カ含量ゼオライトを２５〜１００重量％、高シリカ含量Ｙ型ゼオライトを０〜７ ５重量％および稀土類含有Ｙ型ゼオライトを０〜２５重量％含む請求項６記載の 方法。 ８．高シリカ含量Ｙ型ゼオライトが、種々の化学的および／または物理的方法 で処置された稀土類含量０〜３重量％（ＲＥ2Ｏ3として算出）を有する安定化高 シリカ含量Ｙ型ゼオライトである請求項７記載の方法。 ９．稀土類含有Ｙ型ゼオライトを、稀土類交換Ｙ型ゼオライトおよび／または 稀土類−水素含有Ｙ型ゼオライトから選択される請求項７記載の方法。 10．ペンタシル構造を有するリンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオライトが 、 リン酸アルミニウムで処理されたペンタシルの構造を有し、リン含有量が２〜２ ０重量％（Ｐ2Ｏ5として算出）であるリンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオラ イトである請求項７記載の方法。 11．ペンタシルの構造を有するリンおよび稀土類含有高シリカ含量ゼオライト が、リン酸アルミニウムで処理し、リン含有量が２〜１０重量％であるペンタシ ル構造を有する稀土類含有高シリカ含量ゼオライトである請求項７記載の方法。 12．ペンタシル構造を有する稀土類含有高シリカ含量ゼオライトがＺＳＭ−５ ゼオライト族のＸ線回折パタンおよび無水化学組成式：０.０１〜０.３０ＲＥ2 Ｏ3・０.４〜１.０Ｎａ2Ｏ・Ａｌ2Ｏ3・２０〜６０ＳｉＯ2を有し、稀土類がゼ オライトの製造に使用される種に由来するものであり、ノルマルヘキサン対シク ロヘキサンの吸収能がＺＳＭ−５ゼオライトより２〜４倍高い、請求項１０記載 の方法。 13．ペンタシル構造を有する稀土類含有高シリカ含量ゼオライトが、原料とし て水ガラスおよびリン酸アルミニウム、無機酸および種結晶としてＲＥＹまたは ＲＥＨＹゼオライトを使用して製造し、１３０℃〜２００℃で１２〜６０時間結 晶化した請求項１０記載の方法。 14．ペンタシル構造を有する稀土類含有高シリカ含量ゼオライトの上記の処理 方法が、アンモニウムイオンで前交換され、０.１重量％（Ｎａ2Ｏとして算出） 以下の濃度にそのナトリウム含量を減少し、ついで、Ｐ2Ｏ2：ゼオライト（無水 基準）＝１：５〜９９の重量比に従ってＡｌ2Ｏ3：Ｐ2Ｏ5＝１：１〜３の組成を 有するリン酸アルミニウムゾルとともに均一に混合し、水蒸気１０〜１００％の 存在下で０.５〜６時間３００〜６００℃でか焼する、請求項１０記載の方法。 15．炭化水素供給原料がナフサ、留出物、真空ガスオイル、残油およびそれら の混合物のような異なる沸騰範囲をもつ石油留分ならびに原油を含む請求項１記 載の方法。 16．反応器中への供給原料注入のパタンが単一点注入または多点注入である請 求項１記載の方法。 17．更に反応物を分離し、軽質オレフィン類および液状生成物を得、使用済み の触媒をストリッピングし、ついで、温度６００℃〜８００℃の温度で酸素含有 気体と接触する再生器に移し、再生し、再生された触媒をストリップし、ついで 再使用のために反応器に再循環することを含む請求項１記載の方法。 18．軽質オレフィン類を製造するのに使用される請求項１記載の方法。 19．エチレン、プロピレン、イソブチレンおよびイソアミレンの製造に使用さ れる請求項１記載の方法。 20．ハイオクタンガソリンの製造に使用される請求項１記載の方法。
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