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JPH04249556A - 重合体配合物およびその調製方法ならびにこの重合体配合物を用いる空気入りタイヤ - Google Patents

重合体配合物およびその調製方法ならびにこの重合体配合物を用いる空気入りタイヤ

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JPH04249556A
JPH04249556A JP3134453A JP13445391A JPH04249556A JP H04249556 A JPH04249556 A JP H04249556A JP 3134453 A JP3134453 A JP 3134453A JP 13445391 A JP13445391 A JP 13445391A JP H04249556 A JPH04249556 A JP H04249556A
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JP
Japan
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polymer
fibers
pneumatic tire
rubber composite
group
Prior art date
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Application number
JP3134453A
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English (en)
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Inventor
Marc Borowczak
マーク　ボロウツァック
Donald J Burlett
ドナルド　ジェームス　バーレット
Richard G Bauer
リチャード　ジョージ　バウエル
Jr Joseph W Miller
ジョセフ　ウォルター　ミラー，ジュニア
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Goodyear Tire and Rubber Co
Original Assignee
Goodyear Tire and Rubber Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Goodyear Tire and Rubber Co filed Critical Goodyear Tire and Rubber Co
Publication of JPH04249556A publication Critical patent/JPH04249556A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP2965743B2 publication Critical patent/JP2965743B2/ja
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    • B60—VEHICLES IN GENERAL
    • B60C—VEHICLE TYRES; TYRE INFLATION; TYRE CHANGING; CONNECTING VALVES TO INFLATABLE ELASTIC BODIES IN GENERAL; DEVICES OR ARRANGEMENTS RELATED TO TYRES
    • B60C9/00—Reinforcements or ply arrangement of pneumatic tyres
    • B60C9/0042—Reinforcements made of synthetic materials
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29D—PRODUCING PARTICULAR ARTICLES FROM PLASTICS OR FROM SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE
    • B29D30/00—Producing pneumatic or solid tyres or parts thereof
    • B29D30/06—Pneumatic tyres or parts thereof (e.g. produced by casting, moulding, compression moulding, injection moulding, centrifugal casting)
    • B29D30/38—Textile inserts, e.g. cord or canvas layers, for tyres; Treatment of inserts prior to building the tyre
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08J—WORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00—Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/04—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material
    • C08J5/047—Reinforcing macromolecular compounds with loose or coherent fibrous material with mixed fibrous material
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29D—PRODUCING PARTICULAR ARTICLES FROM PLASTICS OR FROM SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE
    • B29D30/00—Producing pneumatic or solid tyres or parts thereof
    • B29D30/06—Pneumatic tyres or parts thereof (e.g. produced by casting, moulding, compression moulding, injection moulding, centrifugal casting)
    • B29D30/52—Unvulcanised treads, e.g. on used tyres; Retreading
    • B29D30/66—Moulding treads on to tyre casings, e.g. non-skid treads with spikes
    • B29D2030/665—Treads containing inserts other than spikes, e.g. fibers or hard granules, providing antiskid properties

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  • Materials Engineering (AREA)
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  • Reinforced Plastic Materials (AREA)
  • Tires In General (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、強化重合体の加工方法
、本方法により作られた強化重合体およびこの強化重合
体を用いて作られたタイヤに関する。
【０００２】
【従来の技術】（アスペクト比が５０〜１００で長さが
０．０５ｍｍから１０ｍｍの）マクロ短繊維強化重合体
を用いるＶベルト、タイヤおよびその他の複合重合体品
の製造は高知の技術である。このような従来技術による
複合材は、例えば、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）
、ポリイソプレン、ポリブタジエン、ポリクロロプレン
、ニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、エチレンプロピ
レンジエン単量体ゴム（ＥＰＤＭ）、天然ゴムおよびこ
れらの混合物のようなゴム組成物より成り、このゴム組
成物には種々の材料より成る繊維の細断または破砕した
ものが添加されている。これらの材料としては、ポリア
ラミド紡糸（例えば、米国デラウエア州、ウイルミント
ン市、デュポン社商品名ケブラー（Ｒ）　）、アミド紡
糸、ナイロン６紡糸（米国ニュージャージー州、モリス
タウン市、アライドケミカル社の１，６ポリカプロラク
タム）、ポリベンゾイミダゾール繊維、ポリエステル紡
糸（例えば、同じくアライドケミカル社のポリエチレン
テレフタレート（ＰＥＴ））がある。
【発明が解決しようとする課題】従来技術においても、
マクロ繊維はもつれ易くかつ分散をよくするには多くの
混合工程を要するので、マクロ繊維の多くはこれをゴム
配合物に混入することは難しいとされている。またマク
ロ繊維の添加は、例えば、エイペックス用に要する細か
い寸法に押し出せないので（すなわち、マクロ繊維故に
、ゴムをエイペックスの先端に必要な細かい寸法でくも
の巣状にすることができないから）使用目的によっては
複合ゴム材の有用性を限定することもありうる。
【０００３】例えば、ケルバー（Ｒ）　の場合、最大添
加量は約６ｐｈｒ　（すなわち、ゴム１００重量部当た
り６重量部）が通常有用である。従来技術において、ゴ
ムの細かい寸法を要しないＶベルトまたはホースに用い
る場合、ゴム配合物に約１５〜４０ｐｈｒ　のケルバー
を添加することは公知である。
【０００４】（アスペクト比が１〜５で長さが０．１μ
ｍから１０μｍの）ミクロ繊維はそのまま形成するかま
たは重合体マトリックスに分散することが可能である。 （製品に混和する際は、ミクロ繊維を更に伸長してよく
、伸長量はゴム複合材を加工する方法次第である）。 例えば、イサエフ等の米国特許第４，７２８，６９８号
において、混入または押し出しに先立ち液晶重合体をベ
ース重合体に加えることにより重合体マトリックス中に
繊維をそのまま形成することを教示している。
【０００５】重合体マトリックス中のマクロ繊維の配向
は、これらの繊維を含有するベース重合体の混合および
／または押し出しにより制御可能であることが示されて
いる。重合体マトリックス中の繊維の配向は、配向方向
に平行な方向における重合体の弾性率（剛性）を向上す
る。繊維の存在により、重合体の切傷抵抗特性、荷重支
持特性およびグリーンストレングス（未加硫状態の強さ
）も向上する。一方、マクロ繊維を添加した複合材は相
対的に高いヒステリシスを持つ傾向があり、これにより
複合材の効率を限定する恐れがあり、特に使用中度重な
る曲げを受けるゴム用品に用いたときにしかりである。
【０００６】ミクロ繊維の配向はこれを得るのに一層難
しいが、そうであっても、異方性のないミクロ繊維複合
材は、ゴム配合物のヒステリシスに寄与することは殆ど
ないにしても、ゴム配合物の剛性を向上する。ミクロ繊
維を添加した複合材は、カーボンブラックまたはマクロ
繊維を添加した類似の複合材より低いヒステリシスを有
する。
【０００７】従って、本発明の目的は複合材中のマクロ
繊維、ミクロ繊維および他の強化充填材（例えば、カー
ボンブラック、シリカ等）の量を調整することにより、
特定の使用目的に対してゴム複合材の特性を最適化する
方法を提供することにある。本発明の他の目的は、マク
ロ繊維の若干量をミクロ繊維と置換することにより、高
いマクロ繊維混入度を有する従来技術複合材に実質的に
相当する特性を有する、マクロ繊維添加度を低めたゴム
複合材を提供することにある。本方法によれば、マクロ
繊維を低い濃度で使用するから簡単にマクロ繊維を複合
材中に混入できると共に、配合物の混合が容易となる。
【０００８】更に他の目的は、マクロ繊維およびミクロ
繊維を含有する新規な重合体配合物およびこのような重
合体配合物を含むエラストマー製品を提供することにあ
る。
【０００９】本発明のその他の目的は以下の記述により
明らかになるであろう。定義文中「軸方向配向」とは、
標本の対称軸に実質的に平行な繊維配向をいう。
【００１０】「平面配向」とは、対称軸に垂直な平面に
実質的に平行な繊維配向をいう。
【００１１】「ナットシン（Ｒ）　」とは、合成シス−
ポリイソプレンゴム（天然ゴムに類似の分子構造）をい
う。
【００１２】「粘弾性」とは、材料の複合の（弾性およ
び粘性双方）応答（応力および歪み）例えば、歪みに対
する遅延応力応答として識別できるものをいう。
【００１３】「異方性指数」とは、加工方向に計測し、
加工方向に垂直に計測することにより得られる類似値で
除して得られる有る種の物理特性比率をいう。
【００１４】「Ｇ’」とは、粘弾性材の弾性率をいう。
【００１５】「Ｇ”」とは、粘弾性材の粘性率をいう。
【００１６】「Ｓｅｔ」とは、エラストマーが変形する
際に残留する永久歪率をいう。
【００１７】
【課題を解決するための手段】本発明において提供され
るものは強化重合体加工方法である。本方法は、組成物
の全重量に基づく、ミクロ強化重合体１〜５０重量パー
セントをベース重合体と配合し、別個の混入工程中にマ
クロ短繊維をこのように生成されたミクロ強化重合体と
ベース重合体との配合物に混入することより成る。
【００１８】１実施例においては、ミクロ強化重合体の
選定は、それがベース重合体と混合される間、その一体
性を持ち続け、かつ、重合体配合物内において本来のミ
クロ繊維を形成する特性を持つように行なわれる。マク
ロ繊維の重合体中の配向は、重合体配合物の押し出しま
たは圧延（カレンダー加工）により制御される。ミクロ
繊維の配向は他の工程により制御される。
【００１９】また、ベース重合体、ミクロ強化重合体お
よびマクロ短繊維より成る重合体配合物も提供される。 １実施例においては、ミクロ強化重合体は、ミクロ繊維
がベース重合体内に分散された状態において、重合体配
合物内に存在する。マクロ繊維が方向性をもって配向さ
れることも望ましい。
【００２０】本発明は重合体配合物を用いて製造される
空気入りタイヤも提供する。
【００２１】本発明は、強化重合体の加工方法および本
方法により製造される強化重合体に監視、特に、マクロ
短繊維およびミクロ短繊維により強化されたベース重合
体に関する。
【００２２】
【作用】ベース重合体は以下のごときエラストマーで、
例えば、ポリイソプレンゴム、スチレンブタジエンゴム
（ＳＢＲ）、ポリブタジエンゴム、ニトロブタジエンゴ
ム（ＮＢＲ）、ポリクロロプレンゴム、天然ゴム、ＥＰ
ＤＭ（エチレンプロピレンジエン単量体ゴム）およびこ
れらの混合物であって、マクロ短繊維（例えば、ポリア
ミド、ポリエステル、ポリオレフィン、セルロース繊維
、ポリイミド、ポリユリア、ポリウレタンおよびポリベ
ンゾイミダゾールとその混合物であって、糸状または繊
維に加工し、任意に細断または破砕してアスペクト比が
５０〜１００で長さが０．０５ｍｍから１０ｍｍのもの
）と混合されると、切傷成長抵抗、引張強さ、未加硫強
度といった強度特性の向上を示すと共に、ベース重合体
単体のみの剛性特性を越える剛さを示す。
【００２３】ミクロ強化重合体は、この強化重合体を化
学的に作るときは、従来の調合温度でエラストマーベー
スの重合体に混合され、熱可塑性重合体を融かして強化
重合体を形成するときは、重合体の融点より高い温度で
エラストマーベースの重合体に混合される。本発明によ
れば、ミクロ強化重合体は、ベース重合体エラストマー
とミクロ強化重合体の配合物の１〜５０％、好ましくは
１０〜４０％、最も好ましくは１５〜３０％からなるこ
とが判明している。
【００２４】本発明の重合体配合物を提供するのに用い
られるミクロ強化重合体の例としては、液体または粉体
の熱可塑性重合体が含まれる。上記重合体の例には、ポ
リアミド、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリウレタ
ンおよびその混合物がある。使用しうる他の重合体の例
には、ポリイミド、ポリイミダゾール、ポリユリアおよ
び液晶重合体が含まれる、これらの重合体はベース重合
体に混合されるとき、自己の一体性を保持する能力を有
しており、従って一様には混合しないベース重合体とも
混ぜ合わすことができる。
【００２５】熱可塑性重合体によってはベース重合体の
マトリックス中にミクロ繊維を形成しうる。
【００２６】図１に、本発明の強化エラストマー１０の
顕微鏡写真を示す。マクロ繊維１２（図示実施例中のケ
ブラー（Ｒ）　、ポリアラミド）はエラストマー１４に
より取り囲まれており、かつ複数の配向されたミクロ強
化重合体フィブリル１６（微細繊維）に包まれている。 エラストマーを引き伸ばしてモールドの輪郭に合わせ、
かつエラストマーを加硫してミクロフィブリル周囲にマ
トリックスを設定または形成する際、ミクロフィブリル
はモールド、例えば、タイヤモールドで加硫中エラスト
マー内に配向されることが発見された。図１に示すよう
に、加硫品においてはミクロフィブリルのアスペクト比
は１０乃至２５０またはこれ以上となりうる。
【００２７】本発明の方法の実施例において、ベース重
合体５０〜９９重量％と、熱可塑性重合体１〜５０重量
％と、マクロ短繊維１〜８ｐｈｒ　を押出または他の内
部混合機で通常の配合剤と約１−１０分混合する。そし
てこの混合物はタイヤ部品に作られる。
【００２８】グラフト化剤０−３重量％を重合体配合物
に添加してベース重合体とミクロ強化重合体間に重合相
溶化とポテンシャル結合（架橋）を行う。ミクロ強化重
合体とベース重合体間の結合は望まれかつ得られるとき
は、かく結合が得られる模式的機構は模式的ベース重合
体としてポリイソプレン、ミクロ強化熱可塑性重合体と
してナイロン１２およびグラフト化剤としてジチオジプ
ロピオニック酸を用いて、図１２の（Ａ）の式により表
わすことができると考えられる。
【００２９】今一つの摸式的グラフト化剤は無水マレイ
ン酸であって、図１２の（Ｂ）に示すように反応する蓋
然性が非常に大きいと考えられる。
【００３０】マクロ繊維を配合工程中に重合体配合物に
添加する際、従来のゴム配合に用いられるのと同様なパ
ラメータが用いられる。本発明において、ベース重合体
に種々の割合でミクロ強化重合体と共に、ケブラー短繊
維１〜４０、望ましくは１〜１５ｐｈｒ　（ゴム１００
重量部当たり重量部）を添加して有用な強化製品を得る
ことが可能である。本発明の方法は、約５０％のマクロ
繊維（例えば、ケブラー）を含有するミクロとマクロ強
化重合体のマスターバッチを作るのに用いてもよい。
【００３１】重合体マトリックス中にミクロ繊維が存在
すると、マトリックスに高い弾性率特性が与えられるこ
とが知られている。すなわち、ミクロ繊維は充填材とし
て作用するから、このような配合物を形成するミクロ繊
維はゴム配合物におけるカーボンブラックの代わりに用
いて、相対的に低いヒステリシスを有する組成物を供給
するとともに、その組成物の剛性を増大または維持する
ことができる。
【００３２】一般に、ミクロ繊維は強化性と低いヒステ
リシスを有すると共に加工が容易であるという利点があ
り、一方配向されても顕著な異方性を示さないという欠
点を有し、ミクロ繊維によって重合体マトリックスに用
いた場合切傷抵抗特性に乏しいことが見られる。これに
対し、マクロ繊維は強化性があると共に優れた切傷抵抗
特性を示すが、相対的に高いヒステリシスを有すると共
に加工が難しい。ミクロおよびマクロ繊維が含有する重
合体組成物は、ミクロおよびマクロ繊維の利点を示す一
方双方の欠点をできるだけ少なくする。
【００３３】図２に本発明の強化エラストマーを用いて
作った空気入りタイヤ３０を示す。本発明により調整し
た強化重合体配合物は空気入りタイヤの種々の構成物に
用いることができると考えられる。図示の実施例におい
て、タイヤ３０は一対のビード３２、ビード３２を包む
カーカスプライ３４、タイヤのクラウン部分のカーカス
プライ３４上に配設されたベルトまたはブレーカ３６、
ベルトまたはブレーカ３６上に配設されたトレッド３８
と、ビード３２とトレッド３８間に配設した側壁４０か
ら成る。繊維を添加した重合体配合物はトレッドベース
４２（ベルトプライとトレッドゴム間に配設されたゴム
配合物）に用いられて、切傷成長とヒステリシスを低減
し、異物の耐浸透性、かつ剛性と取扱適性を向上する。 このような配合物はトレッド３８に用いられてチッピン
グとチャンキングを低減し、ローリング抵抗を向上し、
総てのベルトまたはブレーカプライ３６および他の上層
を含むベルトパッケージを用いて剛性を増すと共に切傷
抵抗と亀裂特性を向上し、エイペックス４４に用いてエ
イペックスを堅くすると共にヒステリシスを低減し、側
壁４０に用いて傷および切傷に対して靱性を高め、更に
ビード部分３２を用いて剛性を向上すると共に切傷抵抗
特性を向上する。
【００３４】マクロ繊維とミクロ繊維強化重合体を用い
たエラストマー組成物は、このような組成物がベルトパ
ッケージの剛性を増すのに用いることができるので、タ
イヤの上層の必要を少なくするのに使うことができると
考えられる。ベルトパッケージのゲージを低減すると共
に上層の織物を減じることができ、上層を無くすことも
可能であると考えられる。
【００３５】
【実施例】本発明の方法および組成物を以下の実施例に
より更に説明する。
【００３６】実施例１ 本実施例において、種々の組成物の特性を比較して、表
Ｉ〜ＩＩＩ　にこれら組成物にミクロ繊維およびマクロ
繊維を混入することにより生じる効果を示す。
【００３７】試料の各々は、従来のゴム促進剤、カーボ
ンブラック、硫黄、オイル、オゾン亀裂防止剤、酸化防
止剤、開始剤および充填剤を用いて調整された。天然ゴ
ム（表の試料Ｎｏ．１）を制御剤として用いた。
【００３８】流動計データを従来の技術により得た。 「ミニトルク」とは、硬化曲線における最小限粘性点を
示す。「デルタトルク」とは、最小限トルクよりのトル
クの最大限増加を示す。「ｔ９０」とは、「デルタトル
ク」の９０％を得るのに要する分単位の硬化時間を示す
。
【００３９】５０％弾性率（ＭＯＤ）を混練または圧延
方向、すなわち機械方向（順方向）、および、機械方向
と垂直の方向（対向）における各標本に対するインスト
ロンデータより得た。総てデータはメガパスカル（ＭＰ
ａ）にて示す。不均質性指数とはＭＯＤ順／ＭＯＤ対向
の比である。Ｕ．Ｔ．とは極限引張強さである。Ｅ．Ｂ
．は破断時伸び百分率を示す。
【００４０】ナイロン／ナットシン（Ｒ）　は、ナイロ
ン１２の２０％およびナットシン８０％の配合物より成
るミクロ強化熱可塑性重合体である。ナットシン（Ｒ）
　は合成シス−ポリイソプレンゴムである。
【００４１】Ｈｙｔ／ナットシン（Ｒ）　は、ポリブチ
レン　　テレフタレタレート　　ポリテトラメチレング
リコール共重合体３３％（デラウエア州、ウイルミント
ン市、デュポン社のハイトレル（Ｒ）　５５５５）とナ
ットシン（Ｒ）　６７％の配合物より成るミクロ強化熱
可塑性重合体である。
【００４２】ＲＯＹナイロンはニュージャジー州、モリ
スタウン市、アライドケミカル社より入手可能な部分配
向の（ナイロン６）糸である。
【００４３】Ｃｈｏｐ　　ＰＥＴもアライドケミカル社
より入手可能な切断された短繊維であるチョップト　　
ポリエチレンテレフタレート繊維である。
【００４４】ケブラー（Ｒ）　５０％を含有するマスタ
ーバッチ形式における表ＩＩＩ　のＫＥＶパルプは、ニ
ュージャジー州、トレントン市、ワイラフ＆ルーザ社よ
り入手した。表に記載の配合物の各々は、表に表示の成
分を加えて、以下を含む。
【００４５】１０ｐｈｒ　　　ＺｎＯ ２８ｐｈｒ　　　カーボンブラック １７ｐｈｒ　　　シリカ ２ｐｈｒ　　　オイル ２．７５ｐｈｒ　　　酸化防止剤 ２ｐｈｒ　　　オゾン亀裂防止剤 ２ｐｈｒ　　　促進剤 ３ｐｈｒ　　　カブラー ５ｐｈｒ　　　硫黄 表中のデータはゴム複合材の弾性率を、ミクロ強化重合
体またはマクロ短繊維（表Ｉ）（標本３，４，および５
と標本１を比較）のいずれかを用いて増加できること、
かつ、弾性率をミクロ強化重合体およびマクロ材の割合
を変えることにより維持できることを示す。標本２と標
本３および６を比較されたい。
【００４６】これら素材が硬化速度に殆ど影響を及ぼさ
ないこと、更にヒステリシスが本系列を通して制御され
る事実も示す。異方性を複合材に用いられるマクロ繊維
の量により制御される。
【００４７】実施例２ 本実施例は表ＩＩＩ　にある配合物系列の付加特性を示
す。 異方性指数、粘弾性、極限特性、破壊特性および設定特
性を観察した。
【００４８】１０ｐｈｒ　ミクロ繊維水準におけるミク
ロ繊維（ナイロン／ナットシン（Ｒ）　およびＰＥＴ／
ナットシン（Ｒ）　）の２種と、マクロ繊維（チップト
ナイロン、ＰＯＹ／ナイロンおよびケブラー（Ｒ）　（
Ｗ＆Ｌマスターバッチ）の３種を用いた。ミクロ−マク
ロ繊維配合物特性用比較水準を設けるため、ＰＯＹ／ナ
イロンを含有するマクロ繊維配合物を含めた。
【００４９】標本形状寸法の２種の粘弾性、工業的およ
び破断特性試験を行うため用意した。平行板および純剪
断標本の配合物の各々１５０℃、ｔ９０’ｓで硬化した
。各形状寸法について、２つの繊維配向を試みた。平行
板を優先的に軸方向および平面方向に配向した繊維を用
いて用意した。
【００５０】純剪断標本を加工シートの機械加工方向「
順」および「対向」に用意した。試料を用意する方法は
試料の繊維配向に影響する。
【００５１】剪断弾性率から得た、異方性指数は、マク
ロ繊維のタイプ（１．５４ケブラー（Ｒ）　対ナイロン
の１．３）に依存し、配合物を含有するＰＯＹの異方性
指数は従来のマクロ繊維より若干高い（表ＩＶ）。
【００５２】繊維が軸方向および平面方向配向（図３，
図１１（ａ），図４および図１１（ｂ））を有する試料
における２５℃、および、軸方向繊維配向（図５）を有
する試料の８０℃において得られた粘弾性データは、マ
クロ繊維またはミクロ−マクロ複合繊維をゴム配合物に
添加した際の弾性率および損失弾性率の同時増加を示す
。図３〜図１０における数字は表ＩＩに図示する配合物
である。配合物を含有するＨｙｔ／ナットシン（Ｒ）　
は、これに相当するナイロン／ナットシン（Ｒ）　配合
物より低い弾性率および損失弾性率の双方を示した。ミ
クロおよびマクロ繊維を含有する総ての配合物について
損失弾性率ピークの顕著な拡大が２５℃で観察された。 この効果は８５℃では実質的に存在しなかった。弾性率
および損失弾性率に対する温度効果は、ミクロとマクロ
繊維総ての組み合わせが制御配合物に比べて（２５℃と
８０℃間において）Ｇ’とＧ”の大きな減衰に至ること
を示している。
【００５３】試験 上記平行板標本の２種を用いて２５℃で粘弾性特性決定
を行った。標本を０．１％と低い動的歪み振幅から変換
器範囲限界（制御用として３９％の動的歪み、配合物お
よび単一繊維配合物を含有するＰＥＴ−ナットシン（Ｒ
）　として２０％、ミクロ−マクロ繊維配合物用１０％
未満動的歪み）まで試験した。繊維の軸方向配向で調整
した標本も、弾性率および損失弾性率の温度依存性を決
定するため、８０℃で特性決定を行った。次に異方性指
数を、軸方向対平面標本より得た弾性率の比から決定し
た。
【００５４】機械工学的データは、ミクロ−マクロ繊維
含有の配合物（ケブラー−ナイロン−ＰＯＹ／ナイロン
−ナットシン（Ｒ）　配合物に対して１４％まで）に対
して（１００％歪変形に続く）増加した硬化（図６）を
示した。ヒステリシス（Ｈ１０）と最高の弾性（Ｃ１０
）がナイロン−ナイロン−ナットシン（Ｒ）　材で得ら
れた（図７）。ミクロ−マクロ配合物総てが単一繊維配
合物より高い弾性とヒステリシスを示した。すなわち、
ナイロン−ナットシン（Ｒ）　（ミクロ繊維）がナイロ
ン／ＰＯＹ（マクロ繊維）に続いた。
【００５５】機械工学的かつ極限特性を２５℃で粒子方
向に順および対向して調整した標本について特定した。 従来の機械工学的特性（硬化、ムーニーリブリンＣ１０
弾性率およびヒステリシス）を決定した。極限特性（図
８）（突発引裂エネルギーＴｃおよび極限伸び）も１０
０％／秒歪み率で、配合物のこの系列について得た。極
限特性（伸びおよび突発引裂エネルギーＴｃ）は（制御
剤に対比したとき）顕著な向上を示し、ケブラー／ナイ
ロン−ナットシン（Ｒ）　が最上であり、これにナイロ
ン−ＰＯＹ／ナイロン−ナットシン（Ｒ）　が続いた。 ミクロ−マクロ配合物に関する極限伸びおよびＴｃはナ
イロン−ナットシン（Ｒ）　（ミクロ繊維）とナイロン
／ＰＯＹ（マクロ繊維）双方が向上した。
【００５６】破壊特性を２５℃で（粒子方向に対向）（
図９）繊維優先配向に直角方向の亀裂成長より決定した
。歪み制御下で、ナイロンミクロ−マクロ配合物を制御
剤に相当する単一マクロ繊維（ナイロン−ＰＯＹ）とミ
クロ繊維（ナイロン−ナットシン（Ｒ）　）の中間に位
置づけた。配合物含有のケブラー（Ｒ）　も、ナイロン
−ナットシン（Ｒ）　配合物相当の（制御剤より３倍高
い）切傷成長率を示した。同じ弾性エネルギー（Ｗｏ）
条件に対比して（図１０）、ナイロン−ナットシン（Ｒ
）　／ナイロンＰＯＹ配合物は、この系列配合物に関す
る最も低い切傷成長率を示し、Ｗｏは０．１５ＭＰａよ
り大であった。
【００５７】破壊特性を２５℃で１０Ｈｚ動的歪み制御
条件（０〜２５％および０〜３５％のピーク間で）の下
に、最も好ましい繊維配向（粒子方向に対向する方向）
において決定した。
【００５８】表のデータおよび数字から以下の結論が可
能である。 １．マクロおよびミクロ繊維の組み合わせを変えること
により、同一または増加された強化水準を達成可能であ
る（表ＩＶと図３〜１０）。 ２．異方性は複合材中の繊維（マクロ）含有量により制
御可能である（表ＩＶ）。 ３．ヒステリシスは、ミクロ重合体強化材の量を増すこ
とにより強化を達成する間低く保つことが可能である（
図７）。 ４．マクロ繊維とミクロ繊維を組み合わせることにより
切傷成長の低減が可能である（図９および図１０）。 ５．ミクロ重合体をより多く、マクロ繊維をより少なく
使うことにより、加工を容易にすると共に、所望の強化
水準を得ることができる（ＭＰＴデータ参照）。
【００５９】本発明の実施例の幾つかを図解かつ記述し
たが、本発明の精神より逸脱することなくこれを種々変
更および実施できることは当業者により認められよう。
【００６０】
【表１】
【００６１】
【表２】
【００６２】
【表３】
【００６３】
【表４】
【００６４】
【表５】
【００６５】
【表６】
【図面の簡単な説明】
【図１】マクロ繊維およびミクロ繊維を示す本発明の重
合体配合物の顕微鏡写真。
【図２】本発明の重合体配合物を用いて製造した空気入
りタイヤおよび重合体配合物を含む上記タイヤの各部の
図解。
【図３】２５℃で得られる軸方向配向の種々の繊維を有
するゴム標本に関する粘弾性データ。
【図４】２５℃で得られる平面配向繊維を有する標本に
関する粘弾性データ。
【図５】８０℃における軸方向配向繊維を有する標本に
関する粘弾性データ。
【図６】繊維充填標本に関する設定データ。
【図７】繊維充填標本に関する弾性データ。
【図８】繊維充填標本の最終（破断に至る力）特性。
【図９】繊維充填標本に関する亀裂成長データ。
【図１０】繊維充填標本に関する弾性エネルギーデータ
ー。
【図１１】（ａ）、（ｂ）は軸方向配向の繊維を有する
円形平坦なゴム標本と平面配向繊維を有する円形平坦ゴ
ム標本の図解。
【図１２】（Ａ）、（Ｂ）はミクロ強化重合体とベース
重合体間の結合の模式的機構を示す式。
【符号の説明】
１０　　　　強化エラストマー １２　　　　マクロ繊維 １４　　　　エラストマー １６　　　　フィブリル ３０　　　　タイヤ ３２　　　　ビード ３４　　　　カーカスプライ ３６　　　　ブレーカ ３８　　　　トレッド ４０　　　　側壁 ４２　　　　トレッドベース ４４　　　　エイペックス

Claims (27)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】　　ベース重合体にミクロ強化重合体を、
    該ミクロ強化重合体の混合比率が該ベース重合体とミク
    ロ強化重合体の合計重量の１〜５０重量パーセントにな
    るように混合し、この混合物に、１〜４０ｐｈｒ　のマ
    クロ短繊維を添加して強化重合体配合物を調合する工程
    と、調合されて得られる重合体に求められる所望の特性
    に関連して、用いられるミクロ強化重合体の特定量とマ
    クロ短繊維の特定添加量とを選定する工程とからなる、
    工学的物理特性を有する強化重合体を調製する方法。
  2. 【請求項２】　　ベース重合体とミクロ強化重合体とマ
    クロ短繊維との混合物を押し出しまたは圧延して、前記
    マクロ短繊維を方向性をもって配向する工程を更に含む
    請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】　　ベース重合体内においてミクロ繊維を
    本末の形で形成することができるミクロ強化繊維群の中
    からミクロ強化繊維を選択する工程を更に含み、かつ、
    前記ミクロ強化重合体が前記ベース重合体においてその
    同一性を保持する請求項１記載の方法。
  4. 【請求項４】　　マクロ短繊維が紡糸または配向された
    ポリアミド、ポリエステル、カーボン繊維、セルロース
    プラスチック、ポリオレフィン、金属およびこれらの混
    合物より成る群より選択される請求項１記載の方法。
  5. 【請求項５】　　マクロ短繊維がナイロン６、ポリベン
    ジミダゾール、コットン、レーヨン、ポリエチレンテレ
    フタレート、ポリアロマチックアミドおよびこれらの混
    合物より成る群より選択される請求項１記載の方法。
  6. 【請求項６】　　ミクロ強化重合体がポリアミド、ポリ
    エステル、ポリオレフィン、ポリエステル　　ポリエー
    テル共重合体、ポリユリアとポリウレタン、シンジオタ
    クチックＰＢＤおよびこれらの混合物より成る群より選
    択される請求項１記載の方法。
  7. 【請求項７】　　ミクロ強化重合体がナイロン１２、ポ
    リエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレー
    ト　　ポリテトラメチレングリコール共重合体より成る
    群より選択される請求項１記載の方法。
  8. 【請求項８】　　５０〜９９重量パーセントのベース重
    合体と、１〜５０重量パーセントのミクロ強化重合体と
    、１〜４０ｐｈｒ　のマクロ短繊維とからなる、重合体
    配合物。
  9. 【請求項９】　　ミクロ強化重合体がミクロ繊維の形で
    ベース重合体に存在する請求項８記載の重合体配合物。
  10. 【請求項１０】　　マクロ繊維とミクロ繊維が方向性を
    もって配向される請求項９記載の重合体配合物。
  11. 【請求項１１】　　マクロ短繊維が紡糸または配向した
    ポリアミド、ポリエステル、カーボン繊維、セルロース
    、ポリオレフィン、金属およびこれらの混合物より成る
    群より選択される請求項８記載の重合体配合物。
  12. 【請求項１２】　　マクロ短繊維がナイロン６、ポリベ
    ンジミダゾール、コットン、レーヨン、ポリエチレンテ
    レフタレート、ポリアロマチックアミドおよびこれらの
    混合物より成る群より選択される請求項８記載の重合体
    配合物。
  13. 【請求項１３】　　ミクロ強化重合体がポリアミド、ポ
    リアラミド、ポリエステル、ポリオレフィンおよびこれ
    らの混合物より成る群より選択される請求項８記載の重
    合体配合物。
  14. 【請求項１４】　　ミクロ強化重合体がナイロン、シン
    ジオタクチックＰＢＤ、ポリエチレンテレフタレート、
    ポリブチレンテレフタレート　　ポリテトラメチレング
    リコール共重合体、ポリエステル　　ポリエーテル共重
    合体、ポリユリアおよびポリウレタンより成る群より選
    択される請求項８記載の重合体配合物。
  15. 【請求項１５】　　インナーライナー、少なくとも一対
    のタイヤビード、カーカスプライ、側壁およびトレッド
    より成るゴム複合材空気入りタイヤにおいて、前記タイ
    ヤが、５０〜９０重量パーセントのベース重合体と、１
    〜５０重量パーセントのミクロ強化重合体と、１〜６ｐ
    ｈｒ　のマクロ短繊維よりなる重合体配合物を用いて作
    られるゴム複合材空気入りタイヤ。
  16. 【請求項１６】　　ミクロ強化重合体がミクロ繊維の形
    でベース重合体に存在する請求項１５記載のゴム複合材
    空気入りタイヤ。
  17. 【請求項１７】　　マクロ繊維とミクロ繊維が方向性を
    もって配向される請求項１６記載のゴム複合材空気入り
    タイヤ。
  18. 【請求項１８】　　マクロ短繊維が紡糸または配向され
    たポリアミド、ポリエステル、カーボン繊維、セルロー
    スプラスチック、ポリオレフィン、金属およびこれらの
    混合物より成る群より選択される請求項１５記載のゴム
    複合材空気入りタイヤ。
  19. 【請求項１９】　　マクロ短繊維がナイロン６、ポリベ
    ンジミダゾール、コットン、レーヨン、ポリエチレンテ
    レフタレート、ポリアロマチックアミドおよびこれらの
    混合物より成る群より選択される請求項１５記載のゴム
    複合材空気入りタイヤ。
  20. 【請求項２０】　　ミクロ強化重合体がポリアミド、ポ
    リアラミド、ポリエステル、ポリオレフィンおよびこれ
    らの混合物より成る群より選択される請求項１５記載の
    ゴム複合材空気入りタイヤ。
  21. 【請求項２１】　　ミクロ強化重合体がナイロン／ナッ
    トシン（Ｒ）　、シンジオタクチックＰＢＤ、ポリエチ
    レンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートポリ
    テトラメチレングリコール共重合体、ポリエステル　　
    ポリエーテル共重合体、ポリユリアおよびポリウレタン
    より成る群より選択される請求項１５記載のゴム複合材
    空気入りタイヤ。
  22. 【請求項２２】　　重合体配合物がタイヤのトレッドに
    用いられている請求項１５記載のゴム複合材空気入りタ
    イヤ。
  23. 【請求項２３】　　重合体配合物がタイヤの側壁に用い
    られている請求項１５記載のゴム複合材空気入りタイヤ
    。
  24. 【請求項２４】　　重合体配合物がタイヤのトレッドベ
    ースに用いられている請求項１５記載のゴム複合材空気
    入りタイヤ。
  25. 【請求項２５】　　重合体配合物がタイヤのエイペック
    スに用いられている請求項１５記載のゴム複合材空気入
    りタイヤ。
  26. 【請求項２６】　　重合体配合物がタイヤのビード部分
    に用いられている請求項１５記載のゴム複合材空気入り
    タイヤ。
  27. 【請求項２７】　　重合体配合物がタイヤのカーカスに
    用いられている請求項１５記載のゴム複合材空気入りタ
    イヤ。
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