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JPH0145417B2 - - Google Patents

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Publication number
JPH0145417B2
JPH0145417B2 JP19209083A JP19209083A JPH0145417B2 JP H0145417 B2 JPH0145417 B2 JP H0145417B2 JP 19209083 A JP19209083 A JP 19209083A JP 19209083 A JP19209083 A JP 19209083A JP H0145417 B2 JPH0145417 B2 JP H0145417B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
paper
alumina
thermally conductive
binder
clad laminate
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
JP19209083A
Other languages
English (en)
Other versions
JPS6083831A (ja
Inventor
Kyoshi Hani
Takako Takei
Mineichi Kodama
Toshuki Sugano
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsubishi Electric Corp
Original Assignee
Mitsubishi Electric Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsubishi Electric Corp filed Critical Mitsubishi Electric Corp
Priority to JP58192090A priority Critical patent/JPS6083831A/ja
Priority to US06/647,638 priority patent/US4578308A/en
Publication of JPS6083831A publication Critical patent/JPS6083831A/ja
Publication of JPH0145417B2 publication Critical patent/JPH0145417B2/ja
Granted legal-status Critical Current

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Laminated Bodies (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
〔発明の技術分野〕 本発明は、熱伝導性、寸法安定性、耐熱性、電
気特性に優れた銅張り積層板に関する。 〔従来技術〕 従来、プリント配線用素材としては、紙あるい
はポリエステル布、ガラス布などの基材にフエノ
ール樹脂やエポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂を含
浸処理したプリプレグシートを用いて銅はくと積
層板が使用されている。 プリント配線板の代表的な素材としては、紙と
フエノール樹脂による積層板を銅はくと接着剤で
貼り合せた紙フエノール板、ガラス基材とエポキ
シ樹脂のプリプレグシートを銅はくと積層成形し
たガラスエポキシ板がある。両者とも性能やコス
ト面で優れた特徴を持つため、プリント配線用素
材として、重要な位置をしめている。紙フエノー
ル板はガラスエポキシ板に比べ性能面で若干劣る
がコスト面で有利な材料となつている。 また、エポキシガラス板は、強度、耐熱性、寸
法安定性、などが優れるため、実装密度の高いプ
リント基板材料として、また多層プリント基板材
料として使用されている。 しかし、最近の電子部品及び電子機器において
は、小形、高性能化、さらに長寿命化などの要求
が強いため、電子部品においては高集積化が進
み、実装技術では高密度実装の進展が著しい。こ
れらの技術の進展にともないプリント配線板にも
高度の性能が要求されているのが現状である。例
えば実装密度の増加にともなう配線パターンの細
線化、基板の多層化技術は重要な課題となつてい
る。さらに、高密度実装が進むと共に電子部品の
放熱特性の向上が必要となるため、プリント配線
板の高熱伝導化が必要になつている。プリント配
線用銅張り積層板が上述の要求を満すためには、
前述した従来の紙フエノール板やガラスエポキシ
板が持つ性能では克服できない問題点がいくつか
ある。例えば、紙フエノール板の場合、基材が紙
であるため、耐熱性が劣り、多層プリント基板を
製作する場合、寸法安定性が問題となる。さらに
紙フエノール板は銅はくと貼り合せる場合、接着
剤が必要なため、多層プリント基板の製作におい
て不利になる。一方、ガラスエポキシ基板は、基
材の耐熱性が優れ、しかもエポキシ樹脂と銅はく
の接着力が優れているため、配線パターンの細線
化や多層プリント基板材料として有用と言はれて
いるが、上記要求を満すためには、改良しなけれ
ばならない点が多く残されている。例えば、熱伝
導率においては、ガラス基材の熱伝導率が0.6〜
1.0Kcal／ｍ・hr・℃程度であり、エポキシ樹脂、
ポリイミド樹脂等の熱硬化性樹脂の熱伝導率が
0.2〜0.3Kcal／ｍ・hr・℃の範囲にあるため、こ
の両者の複合材料である積層成形品の熱伝導率
は、ガラス基材以上の熱伝導率を得ることは不可
能である。高密度実装用プリント基板において、
プリント基板が電子部品の放熱板としての機能を
果す必要があるのに、熱伝導率の上限値が
1Kcal／ｍ・hr・℃以下のプリント配線板しか製
作できないという性質は大きな欠点となつてい
る。また、寸法安定性においては、ガラス基材の
場合、通常ガラス布が用いられるため、寸法安定
性に異方性があり、多層プリント基板の製作にお
いては、この性質の改良が必要とされている。す
なわち、等方性でありかつ寸法安定性の優れた積
層成形材料が必要とされている。 〔発明の概要〕 本発明は上記従来のものの欠点を除去するため
になされたもので、主成分として繊維径が100ミ
クロン以下で、繊維長が繊維径の10倍以上のアル
ミナ短繊維、および結合剤としてミクロフイブリ
ル化した有機繊維を含むものを抄紙して得られる
アルミナペーパーと、熱硬化性樹脂とで形成され
るプリプレグシートに銅はくを張つたものから構
成されるものを用いることにより、熱伝導性に優
れ、寸法安定性、電気絶縁性、強度においても優
れた熱伝導性銅張り積層板を得ることを目的とす
る。又は、主成分として繊維径が100ミクロン以
下で、繊維長が繊維径の10倍以上のアルミナ短繊
維、および結合剤としてミクロフイブリル化した
有機繊維を含むものを抄紙して得られるアルミナ
ペーパーと、平均粒径0.1〜60ミクロンの範囲に
ある熱伝導性フイラーを混合した熱硬化性樹脂と
で形成されるプリプレグシートに銅はくを張つた
ものから構成されるものを用いることにより、さ
らに、熱伝導性に優れ、寸法安定性、電気絶縁
性、強度においても優れた熱伝導性銅張り積層板
を得ることを目的とする。 〔発明の実施例〕 本発明のアルミナ短繊維としては、アスペクト
比が10以上の市販されているウイスカー、繊維な
どを適選用いることができる。なお、以下短繊維
とはウイスカーや繊維状粒子のようなミクロフア
イバーから数10ミリメートル、ほゞ30ミリメート
ルの繊維の総称とする。 上記アルミナ短繊維の繊維径は100ミクロン以
下で繊維長は繊維径の10倍以上の長さである。繊
維径が100ミクロン以上では抄紙したアルミナペ
ーパーの柔軟性が欠け、繊維長が繊維径の10倍以
下では抄紙できない。又数10ミリメートル、ほゞ
30ミリメートル以上では、抄紙原液を調整する際
に繊維が均一に分散しないため紙厚が不均質とな
る。 本発明の結合剤としての有機繊維としては、例
えば通常の紙原料であるセルロース繊維が最も効
果的であるが、これ以外に単繊維径が１ミクロン
以下までミクロフイブリル化したセルロース誘導
体、各種合成繊維などを用いることができる。単
繊維径が１ミクロン以上になるとアルミナペーパ
ーの強度が低下し、少量添加で十分な強度を与え
ようとする場合、１ミクロン以下であるのが好ま
しい。なお、結合剤の使用量は上記アルミナ繊維
に対し、0.5〜10重量パーセントの範囲であるの
が好ましい。0.5重量パーセント以下の場合アル
ミナペーパーの強度が低下し、10重量パーセント
以上の場合、アルミナ含有量が低下し、アルミナ
の特質が低減する。 本発明の熱硬化性樹脂としては、溶剤タイプあ
るいは無溶剤タイプのエポキシ樹脂、トリアジン
樹脂、マレイミド樹脂、ポリイミド樹脂、シリコ
ーン樹脂、フエノール樹脂、ユリア樹脂、メラミ
ン樹脂、ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート
樹脂、ポリブタジエン樹脂、キシレン樹脂、アル
キルベンゼン樹脂およびこれらの変成樹脂を適宜
選んで用いることができる。 本発明の熱伝導性フイラーとしては、平均粒径
0.1〜60ミクロンの範囲にあるアルミナ、マグネ
シア、酸化ベリリウム、ボロンナイトライドなど
を用いることができる。平均粒径は上記範囲内で
あればいずれのフイラーも用いることができる。
平均粒径が上記範囲を外れると、樹脂の粘度が上
昇したり、アルミナペーパーへの含浸性が低下す
るため好ましくない。熱硬化性樹脂に混合する熱
伝導性フイラーの混合割合は、熱硬化性樹脂の樹
脂量に対し10〜60重量パーセントの範囲内で混合
したものが好ましい。上記範囲内であれば、アル
ミナペーパーへの含浸処理が可能であり、熱伝導
性フイラーを多く含んだプリプレグシートが得ら
れるため、本発明の目的に好適である。 本発明の銅はくとしては通常の圧延銅はく又は
電解銅はくを使用することができ、また、銅はく
の接着力を向上させるため、亜塩素酸ソーダやク
ロム酸塩、過マンガン酸塩などにより黒色酸化膜
が形成された銅はくを使用することもできる。 本発明の熱伝導性銅張り積層板は、上記のよう
なもので構成され、例えば以下に示す製造方法に
より得られる。即ち、まず上記アルミナ繊維の所
定量を、多量の水又は有機溶剤等の分散媒の中に
投入し、ついで結合剤として、単繊維径が１ミク
ロン以下までミクロフイブリル化した有機繊維を
少量添加して、高速撹拌を行ないアルミナ繊維を
均一に分散させ、該アルミナ繊維の表面に結合剤
である有機繊維をからめた後、長網又は丸網タイ
プの抄紙機によつて抄紙し、本発明の一実施例に
用いるアルミナペーパーを得る。又、このアルミ
ナペーパーは後述の熱硬化性樹脂を含浸するため
の前処理として、チタン化合物やシリコーン化合
物のカツプリング剤による表面処理を施すことが
できる。次に、上記アルミナペーパーに熱硬化性
樹脂を含浸させ乾燥させることにより半硬化状態
（Ｂステージ）のプリプレグシートを得、これを
上記銅はくと積層成形することにより本発明の一
実施例の熱伝導性銅張り積層板を得る。 又、本発明の他の実施例の熱伝導性銅張り積層
板は、上記製造法により得られたアルミナペーパ
ーに、上記熱伝導性フイラーを混合した上記熱硬
化性樹脂を含浸させ乾燥させることにより半硬化
状態（Ｂステージ）のプリプレグシートを得、こ
れを上記銅はくと積層成形することにより得る。 以下、本発明をより詳細に説明するため、実施
例にもとづき説明を行なうが、実施例は説明のた
めのものであり、実施例のみに限定されるもので
はない。 実施例 １（実１） 繊維径３ミクロン、繊維長が50〜100ミクロン
のアルミナ短繊維、（サフイル ICI社製）100ｇ
を20容器に計量し、ついでアルミナ繊維の結合
剤としてセルロース繊維（MFC 、含水率98％、
ダイセル化学社製）266.5ｇを加え、さらに耐水
化剤（カイメン557H 、濃度1.25％、デイツ
ク・ハーキユレス社製）8.48ｇを加えた後、同容
器に水10を加えた。次にアルミナ繊維の離解と
結合剤であるセルロース繊維を均一に分散させる
目的で高速撹拌機（コーレス形、島崎製作所製）
を用いて５分間撹拌を行なつた。撹拌後、この混
合液を230ml正確に計量し、角形シートマシン
（熊谷理機工業社製）を用いて、250×250mmサイ
ズのアルミナペーパーを抄紙した。抄紙後、160
℃で乾燥を行ない紙厚約0.15mm、アルミナ含有量
94％、引張強度36.3Kg／cm2のアルミナペーパーを
得た。 次に表１に示したエポキシ樹脂Ａ、Ｂを各々含
浸、乾燥して上記アルミナペーパーを基材とした
プリプレグシート（Ａ、Ｂ）を作製した。 該プリプレグシートを用いて、以下の方法で銅
張り積層板の製作を行なつた。各プリプレグを16
層重ね、最上層に35μｍの銅はく（TC箔 、日
本鉱業社製）を１枚重ね、鏡面ステンレス板にサ
ンドイツチして、160℃のプレスで積層成形を行
なつた。硬化条件は160℃のプレスで30分間プレ
ス硬化させた後、プレスから開放し、180℃×１
時間のエージングを行ない銅張り積層板（Ａ，
Ｂ）を得、各々試料１、２とする。
【表】 実施例 ２（実２） アルミナ短繊維（サフイル 、ICI社製）100ｇ
セルロース繊維（MFC 、ダイセル化学社製）
156.0ｇ、耐水化剤（カイメン557H 、デイツ
ク・ハーキユレス社製）8.32ｇ、水10を用い
て、実施例１と同様の方法でアルミナペーパー抄
紙原液を調製し、該抄紙原液225mlから実施例１
と同様の抄紙方法で紙厚約0.15mm、アルミナ含有
量96.0％、引張強度33.1Kg／cm2のアルミナペーパ
ーを得た。 次に、表１に示したエポキシ樹脂Ａ、Ｂを各々
含浸、乾燥して上記アルミナペーパーを基材とし
たプリプレグシートを作製し、実施例１と同様の
方法で各々銅張り積層板を得、各々試料３、４と
する。 実施例 ３ 実施例１と同様にして得たアルミナペーパーを
チタン系カツプリング剤（KR―44 、味の素社
製）により表面処理を行なつた。表面処理方法
は、KR―44をイソプロピルアルコールで濃度が
0.02wt％になるように調製し、この溶液にアルミ
ナペーパーを含浸して、100℃×30分乾燥させた。
表面処理したアルミナペーパーに表１に示したエ
ポキシ樹脂Ａを含浸し、実施例１と同様の方法
で、プリプレグシートを作製し、さらに銅はくと
積層成形を行ない厚さ1.2mmの成形品を得た。成
形品の性質は、曲げ強度が63Kg／mm2、熱伝導率
2.01Kcal／ｍ・hr・℃の優れた性質を有してい
た。 実施例 ４ 実施例１と同様の組成比で、アルミナペーパー
の抄紙原液を調製し、該抄紙原液460mlを用いて
実施例１と同様の抄紙方法で、紙厚約0.30mmのア
ルミナペーパーを得た。 次に、このアルミナペーパーをシリコン系カツ
プリング剤（Ａ―187 、日本ユニカー社製）に
より表面処理を行なつた。表要処理方法は、Ａ―
187をメタノール：H2O＝９：１の溶液で0.09wt
％の濃度に調製し、この溶液にアルミナペーパー
を含浸させ、120℃×１時間乾燥した。該アルミ
ナペーパーを用いて、マレイミド樹脂（ケルイミ
ド601 、三井石油化学工業社製）を含浸処理し
てプリプレグシートを作製した。該、プリプレグ
シートを10枚重ね、最上層に12μｍの銅はく
（GTC箔 、日本鉱業社製）を重ね積層成形を行
ない、試料５とする。成形条件は、180℃のプレ
スに接触圧力程度で５分間保持した後、圧力を35
Kg／cm2に昇圧し、２時間保持させた。ついで、加
圧した状態で降温し、プレス温度が40℃に達した
時点で成形品を取り出した。 実施例 ５ 実施例２のアルミナペーパー抄紙原液450mlか
ら実施例１と同様の抄紙方法で紙厚約0.30mmのア
ルミナペーパーを得た。 次に、このアルミナペーパーを実施例４と同様
表面処理および積層成形を行ない銅張り積層板を
得、試料６とする。 実施例 ６〜14 各々実施例１〜５で使用したアルミナペーパ
ー、エポキシ樹脂、および熱伝導性フイラーを表
２に示したように用いて、各銅張り積層板を作製
する。即ち表２に示したエポキシ樹脂に所定量の
熱伝導性フイラーを混合し、均一になるまで撹拌
する。この混合液を、前述のアルミナペーパーに
含浸処理し、表１に示したように、使用したエポ
キシ樹脂の所定条件で乾燥することにより、タツ
クフリーのプリプレグシートを得た。尚、含浸処
理においては、熱伝導性フイラーをアルミナペー
パーに均一に付着させる必要があるため、混合液
は撹拌しながら含浸処理した。
〔発明の効果〕
以上説明したとおり、本発明は主成分として繊
維径が100ミクロン以下で、繊維長が繊維径の10
倍以上のアルミナ短繊維、および結合剤としてミ
クロフイブリル化した有機繊維を含むものを抄紙
して得られるアルミナペーパーと、熱硬化性樹脂
とで形成されるプリプレグシートに銅はくを張つ
たものを用いることにより、熱伝導性に優れ、寸
法安定性、電気絶縁性、強度においても優れた熱
伝導性銅張り積層板を得ることができる。又は、
主成分として繊維径が100ミクロン以下で、繊維
長が繊維径の10倍以上のアルミナ短繊維、および
結合剤としてミクロフイブリル化した有機繊維を
含むものを抄紙して得られるアルミナペーパー
と、平均粒径0.1〜60ミクロンの範囲にある熱伝
導性フイラーを混合した熱硬化性樹脂とで形成さ
れるプリプレグシートに銅はくを張つたものを用
いることにより、さらに、熱伝導性に優れ、寸法
安定性、電気絶縁性、強度においても優れた熱伝
導性銅張り積層板を得ることができ、例えば実装
密度の高いプリント配線板、多層プリント配線板
材料として好適であり、高性能のプリント配線板
材料として工業的価値が大である。
【表】

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 主成分として繊維径が100ミクロン以下で、
    繊維長が繊維径の10倍以上のアルミナ短繊維、お
    よび結合剤としてミクロフイブリル化した有機繊
    維を含むものを抄紙して得られるアルミナペーパ
    ーと、熱硬化性樹脂とで形成されるプリブレグシ
    ートに銅はくを張つたものから構成される熱伝導
    性銅張り積層板。 ２ 結合剤が主成分に対して0.5重量％〜10重量
    パーセントの範囲である特許請求の範囲第１項記
    載の熱伝導性銅張り積層板。 ３ 結合剤のミクロフイブリル化した有機繊維の
    単繊維径が１ミクロン以下である特許請求の範囲
    第１項又は第２項記載の熱伝導性銅張り積層板。 ４ 主成分として繊維径が100ミクロン以下で、
    繊維長が繊維径の10倍以上のアルミナ短繊維、お
    よび結合剤としてミクロフイブリル化した有機繊
    維を含むものを抄紙して得られるアルミナペーパ
    ーと、平均粒径0.1〜60ミクロンの範囲にある熱
    伝導性フイラーを混合した熱硬化性樹脂とで形成
    されるプリブレグシートに銅はくを張つたものか
    ら構成される熱伝導性銅張り積層板。 ５ 結合剤が主成分に対して0.5重量パーセント
    〜10重量パーセントの範囲である特許請求の範囲
    第４項記載の熱伝導性銅張り積層板。 ６ 結合剤のミクロフイブリル化した有機繊維の
    単繊維径が１ミクロン以下である特許請求の範囲
    第４項又は第５項記載の熱伝導性銅張り積層板。
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