JP5696233B2

JP5696233B2 - 燃料電池セル及び燃料電池スタック

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Publication number: JP5696233B2
Application number: JP2013553677A
Authority: JP
Inventors: 堀田　信行; 信行堀田; 良二谷村; 敦史水野; 哲也森川
Original assignee: NGK Spark Plug Co Ltd
Current assignee: Niterra Co Ltd
Priority date: 2012-07-27
Filing date: 2013-07-25
Publication date: 2015-04-08
Anticipated expiration: 2033-07-25
Also published as: US9455453B2; CN104508882A; WO2014017097A1; KR101708133B1; US20150200404A1; EP2879218A1; JPWO2014017097A1; EP2879218B1; DK2879218T3; CA2880149A1; EP2879218A4; KR20150036771A; CN104508882B; CA2880149C

Description

本発明は、電解質層の両面に二つの極を設け、一方の極（以下燃料極という。）に燃料ガスを供給すると共にもう一方の極（以下空気極という。）に酸化剤ガスを供給して発電する燃料電池セルと、その燃料電池セルを複数個積層して固定した燃料電池スタックに関する。

従来、例えば特許文献１に記載されているように、一対のインターコネクタと、該インターコネクタ間に位置し電解質の一方の面に空気極が形成され他方の面に燃料極が形成されたセル本体と、空気極とインターコネクタ又は燃料極とインターコネクタとの間に配置されて空気極とインターコネクタ又は燃料極とインターコネクタとを電気的に接続する集電部材と、を備えた燃料電池セルがある。

この燃料電池セルの集電部材は、平板状の集電プレートから爪状の弾性部材を切り起こした構造になっており、集電プレートの平坦面をインターコネクタに接合すると共に切り起こした弾性部材の先端を該弾性部材自身の弾性でセル本体に接触させて電気的接続を行わせるものである。

特開２００９−２６６５３３号公報

従来技術のように、導電性を有する弾性部材の弾性でセル本体に接触させる集電部材は、長期の使用で塑性変形し、発電時の高熱で導電性を有する弾性部材の強度が低下し、さらには導電性を有する弾性部材がクリープ変形の影響を受ける、などして予定した電気的接続を得るための接触力が得られなくなる場合がある。そして、そうした場合には、導電性を有する弾性部材が温度サイクルや燃料圧・空気圧の変動などによるセル本体の変形に追従できなくなって接触が不確実になり、空気極とインターコネクタ又は燃料極とインターコネクタの電気的接続が不確実になるおそれがあった。

また、上記した弾性部材の電気的接続を得るための接触力の低下要因が複合的に重なったとき、該弾性部材のセル本体に接触すべき部分が逆にインターコネクタ側に接触する場合がある。一方、集電部材は、平坦面をインターコネクタに接合することからインターコネクタとの接合性に優れた材料で形成されている場合が多い。このため、発電時の高温環境下で弾性部材がインターコネクタ側に接触すると焼結により接合してしまう場合がある。そうなるとその弾性部材はインターコネクタと一体になるからセル本体との接触が困難になり、空気極とインターコネクタ又は燃料極とインターコネクタの電気的接続が不確実になるおそれがあった。

本発明は上記に鑑みなされたもので、その目的は、長期の使用においても良好な電気的接続性が維持可能な燃料電池セル及び燃料電池スタックを提供することにある。

上記の目的を達成するため本発明は、請求項１に記載したように、一対のインターコネクタと、
前記インターコネクタ間に位置し、電解質の一方の面に空気極が形成され他方の面に燃料極が形成されたセル本体と、
前記空気極及び前記燃料極の少なくとも一方と前記インターコネクタとの間に配置され、前記空気極及び／又は前記燃料極と前記インターコネクタとを電気的に接続する集電部材と、を備えた燃料電池セルであって、
前記集電部材は、前記インターコネクタに当接するコネクタ当接部と、前記セル本体に当接するセル本体当接部と、前記コネクタ当接部と前記セル本体当接部をつなぐ
略１８０度に曲げられた連接部とが一連に形成され、さらに曲げられた状態で内側に向かう内側面に面粗度の十点平均粗さＲｚ≧４μｍの凸凹が形成されており、
また、前記セル本体と前記インターコネクタの間において、対向する前記コネクタ当接部と前記セル本体当接部の間にスペーサーが配置されている燃料電池セルを提供する。

また、請求項２に記載したように、前記集電部材が、電解メッキ製法により形成された金属箔で形成されている請求項１に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項３に記載したように、前記集電部材の厚みが１５〜１００μｍである請求項１又は２に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項４に記載したように、前記集電部材は、前記内側面がサンドブラスト加工又はエッチング加工された金属箔で形成されている請求項１又は３に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項５に記載したように、請求項１〜４の何れか１項に記載の燃料電池セルを複数個積層し、締め付け部材により固定してなる燃料電池スタックを提供する。

また、請求項６に記載したように、一対のインターコネクタと、電解質の一方の面に空気極が形成され他方の面に燃料極が形成されたセル本体と、表面及び裏面を有する金属平板で構成される集電部材と、スペーサーと、を含む燃料電池セルの製造方法であって、前記一対のインターコネクタの間に前記セル本体を配置する工程と、面粗度の十点平均粗さが前記表面よりも大きく、面粗度の十点平均粗さＲｚがＲｚ≧４μｍである前記裏面を有する前記金属平板で構成される集電部材準備する工程と、前記金属平板とスペーサーとを組み付けて、前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を準備する工程と、前記インターコネクタと該セル本体の前記空気極及び前記燃料極の少なくとも一方との間に前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を配置する工程と、を含み、前記金属平板とスペーサーとを組み付けて、前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を準備する工程において、前記金属平板に、切込線入れ切片部を形成し、前記切片部を前記金属平板より曲げ起す工程と、前記金属平板上にスペーサーを配置し、前記切片部と該金属平板とで挟み込み、前記金属平板の前記裏面を前記スペーサーと接触させて組み付けることを特徴とする燃料電池セルの製造方法を提供する。

また、請求項６に記載したように、前記金属平板に、切込線入れ切片部を形成し、前記切片部を前記金属平板より曲げ起す工程と、前記金属平板上にスペーサーを配置し、前記切片部と該金属平板とで挟み込み集電部材を形成する工程と、を含む燃料電池セルの製造方法を提供する。

前記金属平板に、切込線入れ切片部を形成し、前記切片部の一部をＵ字状に曲げて前記切片部が前記金属平板へと被さるようにして集電部材を形成する工程と、前記金属平板と前記切片部との間に前記スペーサーを配置する工程と、を含む請求項６に記載の燃料電池セルの製造方法を提供する。

また、請求項６に記載したように、前記金属平板の前記裏面の面粗度の十点平均粗さがＲｚ≧４μｍである燃料電池セルの製造方法を提供する。

本発明の燃料電池セルによれば、コネクタ当接部とセル本体当接部の反接触方向への変形がスペーサーによって抑制されるため塑性変形しにくく、また、発電時の高熱による強度低下の影響或はクリープ変形の影響等も受けにくい。また、スペーサーが集電部材のコネクタ当接部とセル本体当接部の間に入って両者の接触を妨げるため、発電時の高熱でコネクタ当接部とセル本体当接部が焼結により接合するおそれがない。したがって、コネクタ当接部とセル本体当接部の一体化及びそれに伴う電気的接続の不安定化が防止できる。

また、本発明の燃料電池セルは、コネクタ当接部とセル本体当接部の間にスペーサーを配置すると共に該スペーサーの両面に面粗度の十点平均粗さＲｚ≧４μｍの凸凹が当接するようになっているため、コネクタ当接部とスペーサー及びセル本体当接部とスペーサーの間に大きな摩擦力が作用する。したがって、コネクタ当接部とセル本体当接部の間に配置されたスペーサーは、例えば組み付け工程中の搬送やハンドリング等で振動を受けても位置ずれしにくい。もちろん、組み付け工程を慎重に行うことでスペーサーの位置ずれは防止し得るが、その場合には生産効率が低下する。ちなみに、コネクタ当接部とセル本体当接部に対してスペーサーの位置がずれると、スペーサーを設けたことによる上記効果が不十分になるおそれがあることはもちろん、燃料電池セルを複数個積層して締め付けた場合に、スペーサーがセル本体に干渉してセル割れを起こすおそれがあって好ましくない。なお、面粗度の十点平均粗さＲｚの測定方法は、JIS B0601:2001に準ずる。（ただし、本願に記載の面粗度の十点平均粗さＲｚとは、「面粗度の十点平均粗さ」を規定したものであり、ＪＩＳに定める記載によっては、面粗度の十点平均粗さをＲｚまたはＲｚｊｉｓと標記することもある。）また、燃料電池セルを組み上げて運転を行った後に、集電部材面粗度の十点平均粗さＲｚを測定する場合には、セル本体とも、インターコネクタともスペーサーとも当接されていない部分、例えば、集電部材の連接部１９ｃを切り出して、集電部材とスペーサーが当接する側の面の面粗度の十点平均粗さＲｚをJIS B0601:2001に準じて測定することができる。

電解メッキ製法により形成された金属箔は、元々片面に凸凹が形成されているため、そのような金属箔を請求項２に記載したように集電部材に利用することでコストの抑制が可能である。

集電部材の厚みは、好ましくは請求項３に記載したように１５〜１００μｍにするのがよい。集電部材が１５μｍより薄いと必要な強度を得ることが難しく、電気抵抗も高くなる。また、１００μｍより厚いと連接部を１８０度に曲げた反発力が過度に作用するため、組み立て時にセル本体の割れを誘発するおそれがある。

集電部材の凸凹は、請求項４に記載したように、サンドブラスト加工又はエッチング加工で形成することができる。

また、請求項５に記載した燃料電池スタックは、請求項１〜４の何れか１項に記載の燃料電池セルを複数個積層して締め付け部材で固定したものであるため、長期の使用においても良好な電気的接続性が維持可能である。

また、本発明の燃料電池セルの製造方法によれば、金属平板で構成される集電部材のうち面粗度の十点平均粗さが大きい面をスペーサーの両面に当接させるので、集電部材とスペーサーとの間に大きな摩擦力が作用する。したがって、集電部材のコネクタ当接部とセル本体当接部の間に配置されたスペーサーは、例えば組み付け工程中の搬送やハンドリング等で振動を受けても位置ずれしにくい。

また、請求項７に記載の燃料電池セルの製造方法によれば、金属平板に切込線を入れ切片部を形成し、該切片部を曲げお越した後、スペーサーを金属平板状に配置し、スペーサー挟み込むので、曲げ起した切片部を基準にスペーサーの位置決めが可能となり、集電部材にスペーサーを組み込むことが容易となる。

また、請求項８に記載の燃料電池セルの製造方法によれば、金属平板に切込線を入れ切片部を形成し、該切片部をU字状に曲げて集電部材を形成し、U字状に曲げられた切片部を基準にスペーサーの位置決めが可能となり、集電部材にスペーサーを組み込むことが容易となる。

また、請求項９に記載の燃料電池セルの製造方法によれば、集電部材のスペーサーと当接している面の面粗度十点平均粗さＲｚ≧４μｍとすることで、集電部材とスペーサーとの間に大きな摩擦力が作用し、集電部材とスペーサーとが位置ずれしにくい。

燃料電池の斜視図である。燃料電池セルの斜視図である。燃料電池セルの分解斜視図である。分解パーツを絞った燃料電池セルの分解斜視図である。燃料電池セルの中間を省略した縦断面図である。図５を分解して示す縦断面図である。図５のＡ−Ａ線断面図である。図５のＢ−Ｂ線断面図である。集電部材の斜視図である。（ａ）はスペーサーの斜視図、（ｂ）は集電部材のスペーサー装着前の斜視図である。図１０（ｂ）の変形例を示す集電部材の斜視図である。要部拡大図を含む集電部材の断面図である。

現在、燃料電池には電解質の材質により大別して、高分子電解質膜を電解質とする固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）と、リン酸を電解質とするリン酸形燃料電池（ＰＡＦＣ）と、Ｌｉ−Ｎａ／Ｋ系炭酸塩を電解質とする溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）と、例えばＺｒＯ２系セラミックを電解質とする固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の４タイプがある。各タイプは、作動温度（イオンが電解質中を移動できる温度）が異なるのであって、現時点において、ＰＥＦＣは常温〜約９０℃、ＰＡＦＣは約１５０℃〜２００℃、ＭＣＦＣは約６５０℃〜７００℃、ＳＯＦＣは約７００℃〜１０００℃である。

燃料電池１は、例えばＺｒＯ２系セラミックを電解質２とするＳＯＦＣである。この燃料電池１は、発電の最小単位である燃料電池セル３と、該燃料電池セル３に空気を供給する空気供給流路４と、その空気を外部に排出する空気排気流路５と、同じく燃料電池セル３に燃料ガスを供給する燃料供給流路６と、その燃料ガスを外部に排出する燃料排気流路７と、該燃料電池セル３を複数セット積層してセル群となし該セル群を固定して燃料電池スタック８となす固定部材９と、燃料電池スタック８を納める容器１０と、燃料電池スタック８で発電した電気を出力する出力部材１１と、から概略構成される。

［燃料電池セル］
燃料電池セル３は平面視正方形であり、図３に示したように、四角い板形態で導電性を有するフェライト系ステンレス等で形成された上（※ここでの「上」又は「下」は図面の記載を基準とするが、これはあくまでも説明の便宜上のものであって絶対的な上下を意味しない。以下同じ。）のインターコネクタ１２と、同じく四角い板形態で導電性を有するフェライト系ステンレス等で形成された下のインターコネクタ１３と、上下のインターコネクタ１２，１３のほぼ中間に位置すると共に電解質２の上のインターコネクタ１２の内面（下面）に対向する面に空気極１４を形成すると共に下のインターコネクタ１３の内面（上面）に対向する面に燃料極１５を形成したセル本体２０と、上のインターコネクタ１２と空気極１４との間に形成された空気室１６と、下のインターコネクタ１３と燃料極１５との間に形成された燃料室１７と、空気室１６の内部に配置され空気極１４と上のインターコネクタ１２とを電気的に接続する空気極１４側の集電部材１８と、前記燃料室１７の内部に配置され燃料極１５と下のインターコネクタ１３とを電気的に接続する燃料極１５側の集電部材１９と、を有し、正方形のコーナー部分に前記固定部材９の後述する締め付け部材４６ａ〜４６ｄを通すコーナー通孔４７，４７…を貫通状態に形成したものである。

［電解質］
前記電解質２は、ＺｒＯ２系セラミックの他、ＬａＧａＯ３系セラミック、ＢａＣｅＯ３系セラミック、ＳｒＣｅＯ３系セラミック、ＳｒＺｒＯ３系セラミック、ＣａＺｒＯ３系セラミック等で形成される。

［燃料極］
前記燃料極１５の材質は、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、Ｓｃ、Ｙ等の希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等のＺｒＯ２系セラミック、ＣｅＯ２系セラミック等のセラミックのうちの少なくとも１種との混合物が挙げられる。また、燃料極１５の材質は、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｂ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ及びＦｅ等の金属でもよく、これらの金属は１種のみでもよいし、２種以上の合金にしてもよい。さらに、これらの金属及び／又は合金と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物（サーメットを含む。）が挙げられる。また、Ｎｉ及びＦｅ等の金属の酸化物と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物等が挙げられる。

［空気極］
前記空気極１４の材質は、例えば各種の金属、金属の酸化物、金属の複酸化物等を用いることができる。
前記金属としてはＰt、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｂ、Ｉｒ、Ｒｕ及びＲｈ等の金属又は２種以上の金属を含有する合金が挙げられる。
さらに、金属の酸化物としては、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｍｎ及びＦｅ等の酸化物（Ｌａ２Ｏ３、ＳｒＯ、Ｃｅ２Ｏ３、Ｃｏ２Ｏ３、ＭｎＯ２及びＦｅＯ等）が挙げられる。
また、複酸化物としては、少なくともＬａ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃｏ、Ｆｅ及びＭｎ等を含有する複酸化物（Ｌａ１−ＸＳｒＸＣｏＯ３系複酸化物、Ｌａ１−ＸＳｒＸＦｅＯ３系複酸化物、Ｌａ１−ＸＳｒＸＣｏ１−ｙＦｅＯ３系複酸化物、Ｌａ１−ＸＳｒＸＭｎＯ３系複酸化物、Ｐｒ１−ＸＢａＸＣｏＯ３系複酸化物及びＳｍ１−ＸＳｒＸＣｏＯ３系複酸化物等）が挙げられる。

［燃料室］
前記燃料室１７は、図３〜図５に示したように、集電部材１９の周りを囲う状態にして下のインターコネクタ１３の上面に設置された額縁形態の燃料極ガス流路形成用絶縁フレーム（以下、「燃料極絶縁フレーム」ともいう。）２１と、額縁形態であって前記燃料極絶縁フレーム２１の上面に設置される燃料極フレーム２２と、によって四角い部屋状に形成されている。

［燃料室側の集電部材］
燃料室１７側の集電部材１９は、例えば厚さ１５〜１００μｍのＮｉ箔で形成されており、下のインターコネクタ１３に当接するコネクタ当接部１９ａと、セル本体２０の燃料極１５に当接するセル本体当接部１９ｂと、コネクタ当接部１９ａとセル本体当接部１９ｂとをつなぐ１８０度に曲げられたＵ字状の連接部１９ｃとが一連に形成されている。
Ｎｉ箔は、既存の電解メッキ製法により形成されており、図１２の拡大図に示したように、１８０度に曲げられた状態で内側に向かう内側面に面粗度で十点平均粗さＲｚ≧４μｍに相当する微細な凸凹１９ｅが形成されている。なお、連接部１９ｃが１８０度に曲げたＵ字状の状態とは、セル本体当接部１９ｂがコネクタ当接部１９ａ上に被さるように折り返された状態のことを示す。

なお、燃料室１７側の集電部材１９は、前記のようにＮｉ箔で形成する場合の他、例えばＮｉ製の多孔質金属又は金網又はワイヤーで形成するようにしてもよい。また、燃料室１７側の集電部材１９は、Ｎｉの他、Ｎｉ合金やステンレス鋼など酸化に強い金属で形成するようにしてもよい。

この集電部材１９は以下の方法で作成した。
この集電部材１９は、燃料室１７に数十〜百個程度（もちろん燃料室の大きさにより異なる。）設けられており、それらを個々にインターコネクタ１３上に並べて溶接（例えばレーザー溶接や抵抗溶接）するようにしてもよいが、好ましくは図１０（ｂ）に示したように前記Ｎｉ箔を燃料室１７に整合する四角い平板（金属平板とも言う）１９０に加工し、この平板１９０にセル本体当接部１９ｂと連接部１９ｃとからなる切片部１９ｆに対応する切込線１９ｄを形成し、そうして図９の拡大部に示したようにセル本体当接部１９ｂを折り返すように連接部１９ｃをＵ字状に曲げてセル本体当接部１９ｂがコネクタ当接部１９ａの上方に間隔ｔ（図５拡大部参照）を空けて被さるようにするとよい。すなわち、切片部１９ｆの一部である連接部１９ｃをＵ字状に曲げてセル本体当接部１９ｂが金属平板１９０のコネクタ当接部１９ａに被さるようにする。この場合、セル本体当接部１９ｂを曲げ起こして残った穴あき状態の平板１９０がコネクタ当接部１９ａの集合体であり、実施形態では平板１９０のコネクタ当接部１９ａが下のインターコネクタ１３に接合されている。

なお、集電部材１９の前記切込線１９ｄは、図１１に示したように、セル本体当接部１９ｂと連接部１９ｃを列単位で纏めた形にしてもよい。こうすることによりセル本体当接部１９ｂと連接部１９ｃの加工が効率よく行える。

［スペーサー］
前記集電部材１９には、図５に示したようにスペーサー５８が併設されている。該スペーサー５８は、セル本体２０と下のインターコネクタ１３の間の燃料室１７内において、コネクタ当接部１９ａとセル本体当接部１９ｂを隔てるように両者の間に配置され、厚さ方向に弾性力を有し、少なくとも燃料電池作動温度域での該スペーサー５８の厚さ方向の熱膨張によってセル本体当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａをそれぞれの当接方向、すなわちセル本体当接部１９ｂをセル本体２０に向けて、一方、コネクタ当接部１９ａをインターコネクタ１３に向けて押圧し得るようにするべく、燃料電池作動温度域である７００℃〜１０００℃において、熱膨張によって拡大する前記間隔ｔをさらなる熱膨張によって上回る厚みと材質で形成されている。

なお、スペーサー５８の厚みは、燃料電池作動温度域での状態でセル本体当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａの間隔ｔを上回るものであればよいが、好ましくは燃料電池非作動時の常温状態で少なくともセル本体当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａの間隔ｔとほぼ同じにするかまたは若干大きく設定するのがよい。そうすることにより発電開始から作動温度域に達するまでの間においても、スペーサー５８によってコネクタ当接部１９ａとインターコネクタ１３及びセル本体当接部１９ｂとセル本体２０の電気的接触を安定的にすることができる。

また、スペーサー５８は、厚さ方向に対して集電部材１９より大きな弾性を有する材質が選定されており、温度サイクルや燃料圧・空気圧の変化による燃料室１７の間隔の変動に対し比較的弾性の小さい集電部材１９に比べて厚さが大きく増減する。具体的には燃料室１７の前記間隔の縮小に対して厚さ方向に縮んで緩衝作用を発揮し、そうしてセル本体２０の割れを防止し、逆に、前記間隔の拡大に対して厚さ方向への復元力で電気的接点を安定させる。

また、スペーサー５８は、燃料電池作動温度域で集電部材１９と焼結しない性質を持った材料で形成されており、したがって、セル本体当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａとが直接触れ合って焼結するおそれがないことはもちろん、セル本体当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａがスペーサー５８を介して焼結するおそれもない。

以上の条件を満たすスペーサー５８の材質としては、マイカ、アルミナフェルト、バーミキュライト、カーボン繊維、炭化珪素繊維、シリカの何れか１種か、或は複数種を組み合わせたものでもよい。また、これらを例えばマイカのような薄い板状体の積層構造にしておけば、積層方向への荷重に対し適度な弾性が付与されるため好ましい。これらの材質は、後述する締め付け部材４６ａ〜４６ｄの熱膨張率より高い。

なお、実施形態の集電部材１９は、前記のようにコネクタ当接部１９ａの集合体である平板１９０でつながった一体構造になっており、これに合わせてスペーサー５８も図１０（ａ）に示したように、平板１９０とほぼ同幅で平板１９０より若干短い（具体的には、１つの（セル本体当接部１９ｂ＋連接部１９ｃ）の長さ相当分短い）四角形にした１枚の材料シートから、セル本体当接部１９ｂと連接部１９ｃに対応する部分を横１列分ずつ纏めて切り抜いて横格子状に形成されている。
そして、このスペーサー５８を集電部材１９の加工前の図１０（ｂ）に示した平板１９０に重ね、その状態で図９拡大部に示したように連接部１９ｃをＵ字状に曲げるようにすれば、予めスペーサー５８を組み込んだ集電部材１９ができる。すなわち、切片部１９ｆの一部である連接部１９ｃをＵ字状に曲げてセル本体当接部１９ｂがスペーサー５８を介して金属平板１９０のコネクタ当接部１９ａに被さるようにする。
この状態でスペーサー５８は、図１２の拡大図に示したように、両面がコネクタ当接部１９ａの凸凹１９ｅとセル本体当接部１９ｂの凸凹１９ｅに当接していて摩擦力を受けているため、燃料電池セル３或は燃料電池スタック８を組み立てる段階で縦や横の振動を受けても簡単には位置ずれしない。ところで図９拡大部では、セル本体当接部１９ｂが左角部に位置するものから右に向かって段階的に曲げられる状態になっているが、これは専ら加工手順を説明するために描いたものであり、セル本体当接部１９ｂの曲げ加工は全部を一斉に行ってもよいし、加工上都合の良い部分から順に行ってもよい。

また、別の作成方法として、図１０（ｂ）に示したように前記Ｎｉ箔を燃料室１７に整合する四角い金属平板１９０に加工し、この金属平板１９０に切片部１９ｆに対応する切込線１９ｄを複数形成する。その後、図９の拡大部のＡで示したように複数の切片部１９ｆをスペーサー５８を挟み込むための位置あわせとなるように金属平板１９０に対して垂直方向に曲げ起す。曲げ起した状態はスペーサー５８の位置あわせができる程度であれば良く、好ましくは金属平板１９０に対して略垂直状態である。その後、切片部１９ｆを曲げ起した金属平板１９０全体の上に、スペーサー５８を配置する。スペーサー５８を配置した後、スペーサー５８をコネクタ当接部１９ａと切片部１９ｆのセル本体当接部１９ｂとで挟み込むように連接部１９ｃを曲げ加工し、予めスペーサー５８を組み込んだ集電部材１９を作成する。この場合、切片部１９ｆを曲げ起こして残った穴あき状態の金属平板１９０がコネクタ当接部１９ａの集合体である。
また、連接部１９ｃの曲げ加工は全部を一斉に行ってもよいし、加工上都合の良い部分から順に行ってもよい。

さらに別の作成方法としては、図９の拡大部に示したようにセル本体当接部１９ｂを折り返すように連接部１９ｃをＵ字状に曲げてセル本体当接部１９ｂがコネクタ当接部１９ａの上方に間隔ｔ（図５拡大部参照）を空けて被さるようにして集電部材１９を作成する。この集電部材１９のセル本体当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａとの間にスペーサー５８を配置してスペーサー５８を組み込んだ集電部材１９を作成する。

［空気室］
前記空気室１６は、図３〜図５に示したように、四角い額縁形態であって下面に前記電解質２が取着された導電性を有する薄い金属製のセパレータ２３と、該セパレータ２３と上のインターコネクタ１２との間に設置されて集電部材１８の周りを囲う額縁形態の空気極ガス流路形成用絶縁フレーム（以下、「空気極絶縁フレーム」ともいう。）２４と、によって四角い部屋状に形成されている。

［空気室側の集電部材］
空気室１６側の集電部材１８は、細長い角材形状で、緻密な導電部材である例えばステンレス材で形成され、電解質２の上面の空気極１４と上のインターコネクタ１２の下面（内面）に当接する状態にして複数本を平行に且つ一定の間隔をおいて配設されている。なお、空気室１６側の集電部材１８は、燃料室１７側の集電部材１９と同じ構造にしてもよい。

以上のように燃料電池セル３は、下のインターコネクタ１３と、燃料極絶縁フレーム２１と、燃料極フレーム２２と、セパレータ２３と、空気極絶縁フレーム２４と、上のインターコネクタ１２と、の組合せによって燃料室１７と空気室１６を形成し、その燃料室１７と空気室１６を電解質２で仕切って相互に独立させ、さらに、燃料極絶縁フレーム２１と空気極絶縁フレーム２４で燃料極１５側と空気極１４側を電気的に絶縁している。

また、燃料電池セル３は、空気室１６の内部に空気を供給する空気供給流路４を含む空気供給部２５と、空気室１６から空気を外部に排出する空気排気流路５を含む空気排気部２６と、燃料室１７の内部に燃料ガスを供給する燃料供給流路６を含む燃料供給部２７と、燃料室１７から燃料ガスを外部に排出する燃料排気流路７を含む燃料排気部２８と、を備えている。

［空気供給部］
空気供給部２５は、四角い燃料電池セル３の一辺側中央に上下方向に開設した空気供給通孔２９と、該空気供給通孔２９に連通するように空気極絶縁フレーム２４に開設した長孔状の空気供給連絡室３０と、該空気供給連絡室３０と空気室１６の間を仕切る隔壁３１の上面を複数個等間隔に窪ませて形成した空気供給連絡部３２と、前記空気供給通孔２９に挿通して外部から前記空気供給連絡室３０に空気を供給する前記空気供給流路４と、を備えている。

［空気排気部］
空気排気部２６は、燃料電池セル３の空気供給部２５の反対側の一辺側中央に上下方向に開設した空気排気通孔３３と、該空気排気通孔３３に連通するように空気極絶縁フレーム２４に開設した長孔状の空気排気連絡室３４と、該空気排気連絡室３４と空気室１６の間を仕切る隔壁３５の上面を複数個等間隔に窪ませて形成した空気排気連絡部３６と、前記空気排気通孔３３に挿通して空気排気連絡室３４から外部に空気を排出する管状の前記空気排気流路５と、を備えている。

［燃料供給部］
燃料供給部２７は、四角い燃料電池セル３の残り二辺のうちの一辺側中央に上下方向に開設した燃料供給通孔３７と、該燃料供給通孔３７に連通するように燃料極絶縁フレーム２１に開設した長孔状の燃料供給連絡室３８と、該燃料供給連絡室３８と燃料室１７の間を仕切る隔壁３９の上面を複数個等間隔に窪ませて形成した燃料供給連絡部４０と、前記燃料供給通孔３７に挿通して外部から前記燃料供給連絡室３８に燃料ガスを供給する管状の前記燃料供給流路６と、を備えている。

［燃料排気部］
燃料排気部２８は、燃料電池セル３の燃料供給部２７の反対側の一辺側中央に上下方向に開設した燃料排気通孔４１と、該燃料排気通孔４１に連通するように燃料極絶縁フレーム２１に開設した長孔状の燃料排気連絡室４２と、該燃料排気連絡室４２と燃料室１７の間を仕切る隔壁４３の上面を複数個等間隔に窪ませて形成した燃料排気連絡部４４と、前記燃料排気通孔４１に挿通して燃料排気連絡室４２から外部に燃料ガスを排出する管状の燃料排気流路７と、を備えている。

燃料電池セル３は、以下の手順で作成する。
上述した方法で、スペーサー５８に当接する側の面がコネクタ当接部１９ａ、或いは、セル本体当接部１９ｂがインターコネクタ１３、或いは、セル本体２０に当接する側の面より面粗度十点平均粗さが大きいスペーサー５８を組み込んだ集電部材１９を準備した。
インターコネクタ１３上に上述したスペーサー５８を組み込んだ集電部材１９と燃料極絶縁フレーム２１とを配置する。次いで、燃料極絶縁フレーム２１上に燃料極フレーム２２を配置する。セル本体２０が燃料極絶縁フレーム２１と燃料極フレーム２２との枠内開口部に挿入され、かつ、セル本体の燃料極が集電部材１９のセル本体当接部１９ｂと少なくとも一部が当接するようにセパレータ２３付きセル本体２０を配置する。つまり、インターコネクタ１３とセル本体２０との間に集電部材１９が配置され、凹凸１９ｅがスペーサー５８に押し当てられる。この凹凸１９ｅの面粗度十点平均粗さＲｚをセル本体２０ともインターコネクタ１３ともスペーサー５８とも当接していない部分で測定したところＲｚ≧４μｍであった。このセル本体２０ともインターコネクタ１３ともスペーサー５８とも当接していない部分で測定とは上述した連接部１９ｃのスペーサー５８側の面（すなわち、セル本体当接部１９ｂがスペーサー５８と当接している側と同じ方向の面）を測定することである。
その後、セパレータ２３付きセル本体２０の上に空気極絶縁フレーム２４を配置し、次いで空気極絶縁フレーム２４の上にインターコネクタ１２を配置して燃料電池セル３を作成する。

［燃料電池スタック］
燃料電池スタック８は、前記燃料電池セル３を複数セット積層してセル群となし、該セル群を固定部材９で固定して構成される。なお、燃料電池セル３を複数セット積層した場合において、下に位置する燃料電池セル３の上のインターコネクタ１２と、その上に載る燃料電池セル３の下のインターコネクタ１３は、一体にしてその一枚を上下の燃料電池セル３，３同士で共有する。
前記固定部材９は、セル群の上下を挟む一対のエンドプレート４５ａ，４５ｂと、該エンドプレート４５ａ，４５ｂとセル群をエンドプレート４５ａ，４５ｂのコーナー孔（図示せず）とセル群の前記コーナー通孔４７にボルトを通してナットで締め付ける四組の締め付け部材４６ａ〜４６ｄと、を組み合わせたものである。締め付け部材４６ａ〜４６ｄの材質は、例えばインコネル６０１である。

この燃料電池スタック８に対し前記空気供給流路４は、エンドプレート４５ａ，４５ｂの通孔（図示せず）とセル群の前記空気供給通孔２９を上下に貫く状態にして取り付けられており、管状流路の端部を閉じ前記空気供給連絡室３０毎に対応させて図７に示したように横孔４８を設けることにより、該横孔４８を介して空気供給連絡室３０に空気が供給されるようになっている。

同様に空気排気流路５は空気排気連絡室３４毎に対応させた横孔４９から空気を取り込んで外部に排出し、燃料供給流路６は図８に示したように燃料供給連絡室３８毎に対応させた横孔５０から燃料ガスを供給し、燃料排気流路７は燃料排気連絡室４２毎に対応させた横孔５１から燃料ガスを取り込んで外部に排出する。

［容器］
燃料電池スタック８を収める容器１０は、耐熱且つ密閉構造であって、図１に示したように、開口部にフランジ５２ａ，５２ｂを有する二個の半割体５３ａ，５３ｂを向かい合わせにして接合したものである。この容器１０の頂部から前記締め付け部材４６ａ〜４６ｄのボルトが外部に突出しており、この締め付け部材４６ａ〜４６ｄの突出部分にナット５４を螺合させて燃料電池スタック８を容器１０内に固定する。また、容器１０の頂部から前記空気供給流路４、空気排気流路５、燃料供給流路６、燃料排気流路７も外部に突出しており、その突出部分に空気や燃料ガスの供給源等が接続されている。

［出力部材］
燃料電池スタック８で発電した電気を出力する出力部材１１は、燃料電池スタック８のコーナー部分に位置する前記締め付け部材４６ａ〜４６ｄと前記エンドプレート４５ａ，４５ｂであって、対角線上で向かい合う一対の締め付け部材４６ａ，４６ｃを正極である上のエンドプレート４５ａに電気的に接続し、また、他の一対の締め付け部材４６ｂ，４６ｄを負極である下のエンドプレート４５ｂに電気的に接続する。もちろん正極に接続した締め付け部材４６ａ，４６ｄや負極に接続した締め付け部材４６ｂ，４６ｃは、他極のエンドプレート４５ａ（４５ｂ）に対しては絶縁座金５５（図１参照）を介在させ、また、燃料電池スタック８に対してはコーナー通孔４７との間に隙間を設けるなどして絶縁されている。よって、固定部材９の締め付け部材４６ａ，４６ｃは、上のエンドプレート４５ａにつながった正極の出力端子としても機能し、また、他の締め付け部材４６ｂ，４６ｄは、下のエンドプレート４５ｂにつながった負極の出力端子としても機能する。

［発電］
上記燃料電池１の空気供給流路４に空気を供給すると、その空気は、図７の右側から左側に流れ、右側の空気供給流路４と、空気供給連絡室３０と、空気供給連絡部３２とからなる空気供給部２５を通って空気室１６に供給され、この空気室１６の集電部材１８同士の間のガス流路５６を通り抜け、さらに空気排気連絡部３６と、空気排気連絡室３４と、空気排気流路５とからなる空気排気部２６を通って外部に排出される。

同時に燃料電池１の燃料供給流路６に燃料ガスとして例えば水素を供給すると、その燃料ガスは、図８の上側から下側に流れ、上側の燃料供給流路６と、燃料供給連絡室３８と、燃料供給連絡部４０とからなる燃料供給部２７を通って燃料室１７に供給され、この燃料室１７の集電部材１９，１９…の間、厳密にはセル本体当接部１９ｂ，１９ｂ…同士の間のガス流路５７（図８において、燃料室１７内の非斜線部参照）を拡散しながら通り抜け、さらに燃料排気連絡部４４と、燃料排気連絡室４２と、燃料排気流路７とからなる燃料排気部２８を通って外部に排気される。
なお、このとき集電部材１９が前記のように多孔質金属又は金網又はワイヤーで形成されていると、ガス流路５７の表面が凸凹になるため燃料ガスの拡散性が向上する。

このような空気と燃料ガスの供給・排気を行いつつ前記容器１０内の温度を７００℃〜１０００℃にまで上昇させると、空気と燃料ガスが空気極１４と電解質２と燃料極１５を介して反応を起こすため、空気極１４を正極、燃料極１５を負極とする直流の電気エネルギーが発生する。なお、燃料電池セル３内で電気エネルギーが発生する原理は周知であるため説明を省略する。

前記のように空気極１４は、集電部材１８を介して上のインターコネクタ１２に電気的に接続され、一方、燃料極１５は、集電部材１９を介して下のインターコネクタ１３に電気的に接続されており、また、燃料電池スタック８は複数の燃料電池セル３を積層して直列に接続された状態であるから、上のエンドプレート４５ａが正極で、下のエンドプレート４５ｂが負極になり、その電気エネルギーが出力端子としても機能する締め付け部材４６ａ〜４６ｄを介して外部に取り出すことができる。

以上のように燃料電池は、発電時に温度が上昇し、発電停止により温度が下降する、という温度サイクルを繰り返す。したがって、燃料室１７や空気室１６を構成する全ての部材や前記締め付け部材４６ａ〜４６ｄについて熱膨張と収縮が繰り返され、それに伴い燃料室１７や空気室１６の間隔も拡大と縮小が繰り返される。
また、燃料圧や空気圧も変動する場合があり、その圧力の変動でセル本体２０が変形することによっても燃料室１７や空気室１６の間隔が拡大又は縮小する。
このような燃料室１７や空気室１６の拡大方向の変化に対して、実施形態では燃料室１７側の集電部材１９が、専らスペーサー５８の積層方向（＝厚さ方向又は締付部材４６ａ〜４６ｄの締め付け方向）の弾性と同方向の熱膨張によってセル本体２０を押圧するため電気的接点が安定的に維持される。
なお、この集電部材１９によるセル本体２０の押圧は空気室１６側にも影響するため、空気室１６の電気的接点も安定的に維持される。
また、燃料室１７や空気室１６の縮小方向の変化に対して、燃料室１７側の専らスペーサー５８の収縮によってセル本体２０に加わる応力が緩和される。

また、燃料極１５側の集電部材１９がＮｉか又はＮｉ合金であると、発電時の高温環境下でセル本体当接部１９ｂが燃料極１５中のＮｉと拡散接合して一体になる。したがって集電部材１９による電気的接続がより安定的に維持される。
なお、好ましくは燃料極１５にＮｉＯペーストを塗布して接合層を形成しておくとよい。そうすることによりＨ２中の通電でＮｉＯがＮｉになるから集電部材１９と燃料極１５の接合性がさらに向上する。前記接合層は、燃料極１５にＰｔペーストを塗布することによって形成してもよい。

また、実施形態では下のインターコネクタ１３にコネクタ当接部１９ａの集合体である平板１９０を溶接して接合するようにしたが、該インターコネクタ１３と平板１９０の材質を発電時の高温環境下で拡散接合し得る組み合わせ（例えばＣｒｏｆｅｒ２２ＨとＮｉ）にするか、或は下のインターコネクタ１３の内面側に前記のような接合層を形成するようにしておけば、発電時の高温環境下でインターコネクタ１３と集電部材１９を接合して一体にすることができる。

以上、本発明を実施の形態について説明したが、もちろん本発明は上記実施形態に限定されるものではない。例えば、実施形態では、集電部材１９として電解メッキ製法により形成されたＮｉ箔（金属箔）を使用することによって外側面に微細な凸凹１９ｅを形成したが、圧延ロール等で圧延した金属箔の片面にアルミナ粒子を衝突させる公知のサンドブラスト加工又はエッチング加工を施すようにして前記凸凹１９ｅを形成するようにしてもよい。

１ …燃料電池
２ …電解質
３ …燃料電池セル
８ …燃料電池スタック
１２，１３ …インターコネクタ
１４ …空気極
１５ …燃料極
１８，１９ …集電部材
１９ａ …コネクタ当接部
１９ｂ …セル本体当接部
１９ｃ …連接部
１９ｅ …凸凹
１９ｆ …切片部
２０ …セル本体
４６ａ〜４６ｄ …締め付け部材
５８ …スペーサー
６１ …表面
６２ …裏面
１９０ …金属平板

Claims

一対のインターコネクタと、
前記インターコネクタ間に位置し、電解質の一方の面に空気極が形成され他方の面に燃料極が形成されたセル本体と、
前記空気極及び前記燃料極の少なくとも一方と前記インターコネクタとの間に配置され、前記空気極及び／又は前記燃料極と前記インターコネクタとを電気的に接続する集電部材と、を備えた燃料電池セルであって、
前記集電部材は、前記インターコネクタに当接するコネクタ当接部と、前記セル本体に当接するセル本体当接部と、前記コネクタ当接部と前記セル本体当接部をつなぐ略１８０度に曲げられた連接部とが一連に形成され、さらに曲げられた状態で前記コネクタ当接部と前記セル本体当接部のうち少なくとも一方の内側に向かう内側面に面粗度の十点平均粗さＲｚ≧４μｍの凸凹が形成されており、
また、前記セル本体と前記インターコネクタの間において、対向する前記コネクタ当接部と前記セル本体当接部の間にスペーサーが配置されていることを特徴とする燃料電池セル。
前記集電部材は、電解メッキ製法により形成された金属箔で形成されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セル。
前記集電部材の厚みが１５〜１００μｍであることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池セル。
前記集電部材は、前記内側面がサンドブラスト加工又はエッチング加工された金属箔で形成されていることを特徴とする請求項１又は３に記載の燃料電池セル。
請求項１〜４の何れか１項に記載の燃料電池セルを複数個積層し、締め付け部材により固定してなることを特徴とする燃料電池スタック。
一対のインターコネクタと、
電解質の一方の面に空気極が形成され他方の面に燃料極が形成されたセル本体と、
表面及び裏面を有する金属平板で構成される集電部材と、
スペーサーと、
を含む燃料電池セルの製造方法であって、
前記一対のインターコネクタの間に前記セル本体を配置する工程と、
面粗度の十点平均粗さが前記表面よりも大きく、面粗度の十点平均粗さＲｚがＲｚ≧４μｍである前記裏面を有する前記金属平板で構成される集電部材準備する工程と、
前記金属平板とスペーサーとを組み付けて、前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を準備する工程と、
前記インターコネクタと該セル本体の前記空気極及び前記燃料極の少なくとも一方との間に前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を配置する工程と、
を含み、
前記金属平板とスペーサーとを組み付けて、前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を準備する工程において、
前記金属平板に、切込線入れ切片部を形成し、前記切片部を前記金属平板より曲げ起す工程と、
前記金属平板上にスペーサーを配置し、前記切片部と該金属平板とで挟み込み、前記金属平板の前記裏面を前記スペーサーと接触させて組み付けることを特徴とする燃料電池セルの製造方法。
前記金属平板に、切込線入れ切片部を形成し、前記切片部の一部をＵ字状に曲げて前記切片部が前記金属平板へと被さるようにして集電部材を形成する工程と、
前記金属平板と前記切片部との間に前記スペーサーを配置する工程と、
を含むことを特徴とする請求項６に記載の燃料電池セルの製造方法。
一対のインターコネクタと、
電解質の一方の面に空気極が形成され他方の面に燃料極が形成されたセル本体と、
表面及び裏面を有する金属平板で構成される集電部材と、
スペーサーと、
を含む燃料電池セルの製造方法であって、
前記一対のインターコネクタの間に前記セル本体を配置する工程と、
面粗度の十点平均粗さが前記表面よりも大きく、面粗度の十点平均粗さＲｚがＲｚ≧４μｍである前記裏面を有する前記金属平板で構成される集電部材準備する工程と、
前記金属平板とスペーサーとを組み付けて、前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を準備する工程と、
前記インターコネクタと該セル本体の前記空気極及び前記燃料極の少なくとも一方との間に前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を配置する工程と、
を含み、
前記金属平板とスペーサーとを組み付けて、前記スペーサーを組み付けた前記集電部材を準備する工程において、
前記金属平板に、切込線入れ、該切り込み線を入れた部分を前記金属平板より曲げ起す工程と、
前記金属平板上にスペーサーを配置し、前記切り込みを入れた部分が前記スペーサーに被さるように、前記金属平板の前記裏面を前記スペーサーと接触させて組み付けることを特徴とする燃料電池セルの製造方法。