JP5685349B2 - 燃料電池セル及び燃料電池スタック - Google Patents

Description

関連出願の相互参照

本国際出願は、２０１３年１月３１日に日本国特許庁に出願した日本国特許出願第２０１３−０１６４８８に基づく優先権を主張するものであり、日本国特許出願第２０１３−０１６４８８の全内容を本国際出願に援用する。

本発明は、電解質層の上下面にそれぞれ電極層が形成された単セルを備え、一方の電極層（以下燃料極層という。）側に燃料ガスを供給すると共にもう一方の電極層（以下空気極層という。）側に酸化剤ガスを供給して発電する燃料電池セルと、その燃料電池セルを複数個積層して固定した燃料電池スタックに関する。

従来、例えば特許文献１に記載されているように、一対のインターコネクタと、該インターコネクタ間に位置し電解質層の一方の面に空気極層が形成され他方の面に燃料極層が形成された単セルと、空気極層とインターコネクタ又は燃料極層とインターコネクタとの間に配置されて空気極層とインターコネクタ又は燃料極層とインターコネクタとを電気的に接続する集電部材と、を備えた燃料電池セルがある。

この燃料電池セルの集電部材は、平板状の集電プレートから爪状の導電部材を切り起こした構造になっており、集電プレートの平坦面をインターコネクタに接合すると共に導電部材の先端を単セルに接触させて電気的接続を行わせるものである。

特開２００９−２６６５３３号公報

従来技術のように、導電部材の弾性で単セルに接触させる集電部材は、長期の使用で塑性変形し、発電時の高熱で導電部材の強度が低下し、さらには導電部材がクリープ変形の影響を受ける、などして予定した弾力が得られなくなる場合がある。そして、そうした場合には、導電部材が温度サイクルや燃料圧・空気圧の変動などによる単セルの変形に追従できなくなって接触が不確実になり、空気極層とインターコネクタ又は燃料極層とインターコネクタの電気的接続が不確実になるおそれがあった。

また、上記した導電部材の弾力低下要因が複合的に重なったとき、該導電部材の単セルに接触すべき部分が逆にインターコネクタ側に接触する場合があるが、そもそも集電部材は、平坦面をインターコネクタに接合する兼ね合いからインターコネクタとの接合性に優れた材料で形成されているため、発電時の高温環境下で導電部材が前記のようにしてインターコネクタ側に接触すると焼結により接合してしまう場合がある。そうなるとその導電部材はインターコネクタと一体になるから単セルとの接触が困難になり、空気極層とインターコネクタ又は燃料極層とインターコネクタの電気的接続が不確実になるおそれがあった。

本発明は上記に鑑みなされたもので、その目的は、長期の使用においても良好な電気的接続性が維持可能な燃料電池セル及び燃料電池スタックを提供することにある。

上記の目的を達成するため本発明は、
一対のインターコネクタと、
該インターコネクタの間に位置し、電解質層の上下面にそれぞれ電極層が形成された単セルと、
前記電極層と前記インターコネクタとの間に配置され、該電極層と前記インターコネクタとを電気的に接続する集電部材と、を有する燃料電池セルであって、
少なくとも一方の電極層に対応する前記集電部材は、
前記インターコネクタに当接するコネクタ当接部と、
前記単セルの前記電極層に当接するセル当接部と、
前記コネクタ当接部と前記セル当接部とを連結する連接部と、
前記コネクタ当接部と前記セル当接部との間に配置されるスペーサーと、を有しており、
前記セル当接部の前記連接部と反対側の端部、または、前記コネクタ当接部の前記連接部と反対側の端部のうちの少なくとも一方の端部よりも、前記スペーサーの前記連接部と反対側の端部がはみ出している燃料電池セルを提供する。

また、前記燃料電池セルにおいて、前記電解質層は、板状であることを特徴とする燃料電池セルとしてもよい。

上記の目的を達成するため本発明は、請求項に記載したように、
一対のインターコネクタと、
該インターコネクタの間に位置し、板状の電解質層の上下面にそれぞれ電極層が形成された単セルと、
前記電極層と前記インターコネクタとの間に配置され、該電極層と前記インターコネクタとを電気的に接続する集電部材と、を有する燃料電池セルであって、
少なくとも一方の電極層に対応する前記集電部材は、
前記インターコネクタに当接するコネクタ当接部と、
前記単セルの前記電極層に当接するセル当接部と、
前記コネクタ当接部と前記セル当接部とを連結する連接部と、
前記コネクタ当接部と前記セル当接部との間に配置されるスペーサーと、を有しており、
前記セル当接部の前記連接部と反対側の端部、または、前記コネクタ当接部の前記連接部と反対側の端部のうちの少なくとも一方の端部よりも、前記スペーサーの前記連接部と反対側の端部がはみ出している燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記セル当接部の前記連接部と反対側の端部及び前記コネクタ当接部の前記連接部と反対側の端部の両方よりも、前記スペーサーの前記連接部と反対側の端部がはみ出している前記請求項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記一方の電極層に対応する前記集電部材とは反対側の集電部材の少なくとも一部が、平面視で、前記スペーサーと前記セル当接部とが当接し且つ該スペーサーと前記コネクタ当接部とが当接している領域内において前記一方の電極層とは反対側の電極層と当接している前記請求項のいずれか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、平面視で、前記セル当接部と前記電極層とが当接している領域の全てが、平面視で、前記スペーサーの領域に含まれる前記請求項のいずれか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記スペーサーは、マイカ、アルミナフェルト、バーミキュライト、カーボン繊維、炭化珪素繊維、シリカの少なくとも何れか１種とする前記請求項のいずれか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記インターコネクタと、前記単セルと、前記集電部材とを積層して一体に締め付ける締め付け部材をさらに有し、前記締め付け部材及び前記スペーサーにより、前記集電部材の前記セル当接部が前記単セルに当接し、かつ、前記コネクタ当接部が前記インターコネクタに当接するように押圧されている前記請求項のいずれか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記スペーサーは、前記締め付け部材よりも締め付け方向の熱膨張率が高い前記請求項のいずれか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記集電部材は、多孔質金属又は金網又はワイヤー又はパンチングメタル製である前記請求項のいずれか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記集電部材の前記セル当接部が、前記単セルの前記電極層の表面に接合されている前記請求項の何れか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記集電部材の前記コネクタ当接部が、前記インターコネクタに接合されている前記請求項のいずれか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記集電部材は、燃料ガスに対応する前記電極層と前記インターコネクタとの間に配置されて、Ｎｉ又はＮｉ合金製である前記請求項の何れか１項に記載の燃料電池セルを提供する。

また、請求項に記載したように、前記請求項のいずれか１項に記載の燃料電池セルを複数個積層し、前記締め付け部材により固定してなる燃料電池スタックを提供する。

前記請求項に記載の燃料電池セルによれば、コネクタ当接部とセル当接部の反接触方向への変形がスペーサーによって抑制されるため塑性変形しにくく、また、発電時の高熱による強度低下の影響或はクリープ変形の影響等も受けにくい。また、スペーサーが集電部材のコネクタ当接部とセル当接部との間に入って両者の接触を妨げるため、発電時の高熱でコネクタ当接部とセル当接部が焼結により接合するおそれもない。したがって、コネクタ当接部とセル当接部の一体化及びそれに伴う電気的接続の不安定化が防止できる。
そしてさらに本発明の燃料電池セルは、セル当接部の連接部と反対側の端部又はコネクタ当接部の連接部と反対側の端部のうちの少なくとも一方の端部よりもスペーサーの端部がはみ出すようにしたため、少なくとも該当する一方の当接部についてその端部にまで有効に接圧を付加することができる。これにより電気的な広い接触面積が確保できるため、長期の使用においても良好な電気的接続性の維持が可能になる。
さらに、請求項に記載の燃料電池セルによれば、セル当接部と、コネクタ当接部との両方が、スペーサーよりはみ出していないため、セル当接部と、コネクタ当接部の端の変形が少なく、巻き上げるように変形することがない。このため、セル当接部と、コネクタ当接部との焼き付きを、効果的に防止することが可能になる。

さらに請求項に記載の燃料電池セルによれば、スペーサーとセル当接部の当接部分と、スペーサーとコネクタ当接部の当接部分と、反対側の電極層に対応する集電部材の該電極層との当接部分とが一本の直線上に並ぶため、単セルの破損原因ともなり得る有害な面方向の曲げモーメントを殆ど作用させることなく各当接部分に効率的に接圧が作用する。

また、請求項に記載の燃料電池セルによれば、セル当接部と電極層とが当接している領域の全にスペーサーが対応するため、該領域の全てに適度な接圧を付加することができる。

また、スペーサーは、請求項に記載した材質で形成することにより、発電時の高温環境下においても集電部材に適度な接圧を付加し続けることが可能になる。

また、請求項に記載の燃料電池セルによれば、インターコネクタと、単セルと、集電部材とを積層して締め付け部材で締め付けることで、スペーサーが芯になって集電部材のセル当接部が電極層に或はコネクタ当接部がインターコネクタに確実に当接するため、集電部材による電気的接続が安定する。

また、請求項に記載の燃料電池セルによれば、締め付け部材よりもスペーサーの熱膨張率が高いため、発電時の熱で締め付け部材が熱膨張し、それがインターコネクタと単セルと集電部材とを締め付ける締付力の低下要因になっても、スペーサーがそれ以上に熱膨張するから集電部材に対する押圧作用が維持される。

また、請求項に記載したように、集電部材を多孔質金属又は金網又はワイヤー又はパンチングメタルで形成すれば、単純な板材で形成する場合に比べて燃料ガスや酸化剤ガスの拡散性が向上する。

また、請求項に記載したように、セル当接部を、単セルの電極層の表面に接合した場合には、温度サイクルや燃料圧・空気圧の変動などによる単セルの変形に対してセル当接部が一体になって追従するため、安定した電気的接続が得られる。

また、請求項に記載したように、集電部材のコネクタ当接部をインターコネクタに接合しておけば、温度サイクルや燃料圧・空気圧の変動などにより単セルに変形が生じても、コネクタ当接部とインターコネクタの電気的接続は安定的に継続し得る。

また、請求項に記載したように、集電部材を前記燃料極層とインターコネクタとの間に配置してＮｉ又はＮｉ合金で形成すれば、燃料電池セルを組み立てた後に加熱するだけで集電部材のセル当接部やコネクタ当接部を燃料極層やインターコネクタに接合することができる。
すなわち、Ｎｉ又はＮｉ合金は、材質上、燃料極層やインターコネクタとの接合性に優れており、しかも集電部材のセル当接部やコネクタ当接部は、スペーサーの押圧によって単セルやインターコネクタに確実に接触しているから、組み立て完了後に加熱すればセル当接部が単セルの燃料極層中のＮｉと拡散接合し、或はコネクタ当接部がインターコネクタに拡散接合して一体になる。このようにセル当接部やコネクタ当接部がそれぞれ単セルやインターコネクタに接合して一体になると、セル本体とインターコネクタの電気的接続が安定する。
なお、燃料電池の発電時の温度は７００℃前後〜１０００℃に達するため、発電時の熱でセル当接部やコネクタ当接部を燃料極層やインターコネクタに接合することができる。したがって、加熱のための工程を省略してエネルギーを節約することができる。

また、請求項に記載した燃料電池スタックは、前記請求項の何れか１項に記載の燃料電池セルを複数個積層して締め付け部材で固定したものであるため、長期の使用においても良好な電気的接続性が維持可能である。

燃料電池の斜視図である。 燃料電池セルの斜視図である。 燃料電池セルの分解斜視図である。 分解パーツを絞った燃料電池セルの分解斜視図である。 燃料電池セルの中間を省略した縦断面図である。 図５と直交する方向の縦断面図である。 図５のＡ−Ａ線断面図である。 図５のＢ−Ｂ線断面図である。 集電部材の斜視図である。 （ａ）はスペーサーの斜視図、（ｂ）は集電部材のスペーサー装着前の斜視図である。 図１０（ｂ）の変形例を示す集電部材の斜視図である。 他の形態に係る燃料電池セルの中間を省略した縦断面図である。 他の形態に係る燃料電池セルの縦断面図である。

現在、燃料電池には電解質の材質により大別して、高分子電解質膜を電解質とする固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）と、リン酸を電解質とするリン酸形燃料電池（ＰＡＦＣ）と、Ｌｉ−Ｎａ／Ｋ系炭酸塩を電解質とする溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）と、例えばＺｒＯ_２系セラミックを電解質とする固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の４タイプがある。各タイプは、作動温度（イオンが電解質中を移動できる温度）が異なるのであって、現時点において、ＰＥＦＣは常温〜約９０℃、ＰＡＦＣは約１５０℃〜２００℃、ＭＣＦＣは約６５０℃〜７００℃、ＳＯＦＣは約７００℃〜１０００℃である。

実施形態の燃料電池１は、図１に示したように、例えばＺｒＯ_２系セラミックを電解質層２とするＳＯＦＣである。この燃料電池１は、発電の最小単位である燃料電池セル３と、該燃料電池セル３に空気を供給する空気供給流路４と、その空気を外部に排出する空気排気流路５と、同じく燃料電池セル３に燃料ガスを供給する燃料供給流路６と、その燃料ガスを外部に排出する燃料排気流路７と、該燃料電池セル３を複数セット積層してセル群となし該セル群を固定して燃料電池スタック８となす固定部材９と、燃料電池スタック８を納める容器１０と、燃料電池スタック８で発電した電気を出力する出力部材１１と、から概略構成される。

［燃料電池セル］
燃料電池セル３は平面視正方形であり、図３、図４の分解斜視図に示したように、四角い板形態で導電性を有するフェライト系ステンレス等で形成された上（※ここでの「上」又は「下」は図面の記載を基準とするが、これはあくまでも説明の便宜上のものであって絶対的な上下を意味しない。以下同じ。）のインターコネクタ１２と、同じく四角い板形態で導電性を有するフェライト系ステンレス等で形成された下のインターコネクタ１３と、上下のインターコネクタ１２，１３のそれぞれと間隔を離してそのほぼ中間に位置すると共に電解質層２の上のインターコネクタ１２の内面（下面）に対向する面に電極層（以下、「空気極層」という。）１４を形成すると共に下のインターコネクタ１３の内面（上面）に対向する面にもう一方の電極層（以下、「燃料極層」という。）１５を形成した単セル２０と、上のインターコネクタ１２と空気極層１４との間に形成された空気室１６と、下のインターコネクタ１３と燃料極層１５との間に形成された燃料室１７と、空気室１６の内部に配置され空気極層１４と上のインターコネクタ１２とを電気的に接続する空気極層１４側の集電部材１８と、前記燃料室１７の内部に配置され燃料極層１５と下のインターコネクタ１３とを電気的に接続する燃料極層１５側の集電部材１９と、を積層してなり、正方形のコーナー部分と、対向する二辺の中間とに、前記固定部材９の後述する締め付け部材４６ａ〜４６ｆを通す貫通状態の締付通孔４７，４７…を有する。

［電解質層］
前記電解質層２は、ＺｒＯ_２系セラミックの他、ＬａＧａＯ_３系セラミック、ＢａＣｅＯ_３系セラミック、ＳｒＣｅＯ_３系セラミック、ＳｒＺｒＯ_３系セラミック、ＣａＺｒＯ_３系セラミック等で形成される。

［燃料極層］
前記燃料極層１５の材質は、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、Ｓｃ、Ｙ等の希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等のＺｒＯ_２系セラミック、ＣｅＯ_２系セラミック等のセラミックのうちの少なくとも１種との混合物が挙げられる。また、燃料極層１５の材質は、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｂ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ及びＦｅ等の金属でもよく、これらの金属は１種のみでもよいし、２種以上の合金にしてもよい。さらに、前記燃料極層１５の材質は、これらの金属及び／又は合金と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物（サーメットを含む。）が挙げられる。さらにまた、前記燃料極層１５の材質は、Ｎｉ及びＦｅ等の金属の酸化物と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物等が挙げられる。

［空気極層］
前記空気極層１４の材質は、例えば各種の金属、金属の酸化物、金属の複酸化物等を用いることができる。前記金属としてはＰt、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｂ、Ｉｒ、Ｒｕ及びＲｈ等の金属又は２種以上の金属を含有する合金が挙げられる。さらに、金属の酸化物としては、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｍｎ及びＦｅ等の酸化物（Ｌａ_２Ｏ_３、ＳｒＯ、Ｃｅ_２Ｏ_３、Ｃｏ_２Ｏ_３、ＭｎＯ_２及びＦｅＯ等）が挙げられる。また、複酸化物としては、少なくともＬａ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃｏ、Ｆｅ及びＭｎ等を含有する複酸化物（Ｌａ_１−ＸＳｒ_ＸＣｏＯ_３系複酸化物、Ｌａ_１−ＸＳｒ_ＸＦｅＯ_３系複酸化物、Ｌａ_１−ＸＳｒ_ＸＣｏ_１−ｙＦｅＯ_３系複酸化物、Ｌａ_１−ＸＳｒ_ＸＭｎＯ_３系複酸化物、Ｐｒ_１−ＸＢａ_ＸＣｏＯ_３系複酸化物及びＳｍ_１−ＸＳｒ_ＸＣｏＯ_３系複酸化物等）が挙げられる。

［燃料室］
前記燃料室１７は、図３〜図６に示したように、集電部材１９の周りを囲う状態にして下のインターコネクタ１３の上面に設置された額縁形態の燃料極ガス流路形成用絶縁フレーム（以下、「燃料極絶縁フレーム」ともいう。）２１と、額縁形態であって前記燃料極絶縁フレーム２１の上面に設置される燃料極フレーム２２と、によって四角い部屋状に形成されている。

［燃料室側の集電部材］
燃料室１７側の集電部材１９は、図５に示したように、例えばＮｉで形成されており、下のインターコネクタ１３に当接するコネクタ当接部１９ａと、単セル２０の燃料極層１５に当接するセル当接部１９ｂと、コネクタ当接部１９ａとセル当接部１９ｂとをつなぐ略１８０度に曲げられたＵ字状の連接部１９ｃとが一連に形成されている。実施形態の集電部材１９は、例えば厚さ３０μｍ程度の箔材で形成されており、したがって連接部１９ｃは、面と交差する方向について曲げ伸ばし自在であり、且つ、曲げ伸ばしに対する弾性的な反発力がきわめて小さい。

なお、燃料室１７側の集電部材１９は、前記のように形成する場合の他、例えばＮｉ製の多孔質金属又は金網又はワイヤー又はパンチングメタルで形成するようにしてもよい。また、燃料室１７側の集電部材１９は、Ｎｉの他、Ｎｉ合金やステンレス鋼など酸化に強い金属で形成するようにしてもよい。

この集電部材１９は、燃料室１７に数十〜百個程度（もちろん燃料室の大きさにより異なる。）設けられており、それらを個々にインターコネクタ１３上に並べて溶接（例えばレーザー溶接や抵抗溶接）するようにしてもよいが、好ましくは図１０（ｂ）に示したように前記箔材を燃料室１７に整合する四角い平板１９０に加工し、この平板１９０にセル当接部１９ｂと連接部１９ｃに対応する切込線１９ｄを形成し、そうして図９の拡大図に示したように連接部１９ｃをＵ字状にしてセル当接部１９ｂがコネクタ当接部１９ａの上方に間隔ｔ（図５拡大図参照）を空けて被さるようにしてある。したがって、セル当接部１９ｂを曲げ起こして残った穴あき状態の平板１９０がコネクタ当接部１９ａの集合体であり、実施形態では平板１９０のコネクタ当接部１９ａが下のインターコネクタ１３にレーザー溶接や抵抗溶接により接合されている。
上記は、溶接により、接合されたがこれに限ることはない。燃料電池の運転時の熱により、コネクタ当接部１９ａが下のインターコネクタ１３に接合されても良い。

なお、集電部材１９の前記切込線１９ｄは、図１１に示したように、セル当接部１９ｂと連接部１９ｃを列単位で纏めた形にしてもよい。こうすることによりセル当接部１９ｂと連接部１９ｃの加工が効率よく行える。

［スペーサー］
前記集電部材１９には、図５に示したようにスペーサー５８が併設されている。該スペーサー５８は、単セル２０と下のインターコネクタ１３の間の燃料室１７内において、コネクタ当接部１９ａとセル当接部１９ｂを隔てるように両者の間に配置され、少なくとも燃料電池作動温度域での該スペーサー５８の厚さ方向の熱膨張によってセル当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａをそれぞれの当接方向、すなわちセル当接部１９ｂを単セル２０に向けて、一方、コネクタ当接部１９ａをインターコネクタ１３に向けて弾性的に押圧し得るようにするべく、燃料電池作動温度域である７００℃〜１０００℃において、熱膨張によって拡大する前記間隔ｔをさらなる熱膨張によって上回る厚みと材質で形成されている。

なお、スペーサー５８の厚みは、燃料電池作動温度域での状態でセル当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａの間隔ｔを上回るものであればよいが、好ましくは、燃料電池非作動時の常温状態で少なくともセル当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａの間隔ｔとほぼ同じにするかまたは若干大きく設定するのがよい。そうすることにより発電開始から作動温度域に達するまでの間においても、スペーサー５８によってコネクタ当接部１９ａとインターコネクタ１３及びセル当接部１９ｂと単セル２０の電気的接点を安定的にすることができる。

また、スペーサー５８は、厚さ方向に対して集電部材１９より柔軟な材質が選定されており、温度サイクルや燃料圧・空気圧の変化による燃料室１７の間隔の変動に対し厚さ方向に増減する。具体的には燃料室１７の前記間隔の縮小に対して厚さ方向に縮んで緩衝作用を発揮し、そうして単セル２０の割れを防止し、逆に、前記間隔の拡大に対して厚さ方向への復元力で電気的接点を安定させる。

また、スペーサー５８は、図５に示したように、一方の端部が集電部材１９の連接部１９ｃのほぼ奥端に位置し、それとは反対側の端部がセル当接部１９ｂの反連接部側の端部よりも外方にはみ出すように長さが設定されている。したがって、平面視で、セル当接部１９ｂと燃料極層１５とが当接している領域（セル当接部１９ｂと連接部１９ｃとの境界付近からセル当接部１９ｂの反対側の端部までの領域であって、セル当接部１９ｂと燃料極層１５とが実際に当接している領域）の全てが、平面視で、スペーサー５８の領域（長さ）に含まれる。よって、スペーサー５８の作用が、セル当接部１９ｂの前記領域全体に万遍なく及ぶ。
一方、スペーサー５８は、コネクタ当接部１９ａに対して、図５に示したように、集電部材１９の連接部１９ｃと反対側の端部が、同方向のコネクタ当接部１９ａの端部より内方に引き下がっている。したがって、スペーサー５８の全面をとおしてその作用がコネクタ当接部１９ａに万遍なく及ぶ。

また、スペーサー５８は、燃料電池作動温度域で集電部材１９と焼結しない性質を持った材料で形成されており、したがって、セル当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａとが直接触れ合って焼結するようなおそれがない。そしてまた、セル当接部１９ｂとコネクタ当接部１９ａがスペーサー５８を介して焼結するおそれもない。

以上の条件を満たすスペーサー５８の材質としては、マイカ、アルミナフェルト、バーミキュライト、カーボン繊維、炭化珪素繊維、シリカの何れか１種か、或は複数種を組み合わせたものでもよい。また、これらを例えばマイカのような薄い板状体の積層構造にしておけば、積層方向への荷重に対し適度な弾性が付与される。これらの材質により形成されるスペーサー５８は、厚さ方向（積層方向）の熱膨張率が、後述する締め付け部材４６ａ〜４６ｆの軸方向の熱膨張率より高くなるようになっている。

なお、実施形態の集電部材１９は、前記のようにコネクタ当接部１９ａの集合体である平板１９０でつながった一体構造になっており、これに合わせてスペーサー５８も図１０（ａ）に示したように、平板１９０とほぼ同幅で平板１９０より若干短い（具体的には、１つの（セル当接部１９ｂ＋連接部１９ｃ）の長さ相当分短い）四角形にした１枚の材料シートから、セル当接部１９ｂと連接部１９ｃに対応する部分を横１列分ずつ纏めて切り抜いて横格子状に形成されている。
そして、このスペーサー５８を集電部材１９の加工前の図１０（ｂ）に示した平板１９０に重ね、その状態で図９拡大図に示したように連接部１９ｃをＵ字状に略１８０度曲げるようにすれば、予めスペーサー５８を組み込んだ集電部材１９ができる。
ところで図９拡大図では、セル当接部１９ｂが左角部に位置するものから右に向かって段階的に曲げられる状態になっているが、これは専ら加工手順を説明するために描いたものであり、セル当接部１９ｂの曲げ加工は全部を一斉に行ってもよいし、加工上都合の良い部分から順に行ってもよい。

［空気室］
前記空気室１６は、図３〜図６に示したように、四角い額縁形態であって下面に前記電解質層２が取着された導電性を有する薄い金属製のセパレータ２３と、該セパレータ２３と上のインターコネクタ１２との間に設置されて集電部材１８の周りを囲う額縁形態の空気極ガス流路形成用絶縁フレーム（以下、「空気極絶縁フレーム」ともいう。）２４と、によって四角い部屋状に形成されている。

［空気室側の集電部材］
空気室１６側の集電部材１８は、細長い角材形状で、緻密な導電部材である例えばステンレス材で形成され、電解質層２の上面の空気極層１４と上のインターコネクタ１２の下面（内面）に当接する状態にして複数本を平行に且つ一定の間隔をおいて配設されている。

この空気室１６側の集電部材１８は、図５に示したように、少なくとも一部が、平面視で、スペーサー５８とセル当接部１９ｂとが当接し且つスペーサー５８とコネクタ当接部１９ａとが当接している領域内において、空気極層１４と当接する配置になっている。これによりスペーサー５８とセル当接部１９ｂの当接部分と、スペーサー５８とコネクタ当接部１９ａの当接部分と、空気極層１４に対応する集電部材１８の当接部分とが一本の直線上に並ぶため、単セル２０の破損原因ともなり得る有害な面方向の曲げモーメントを殆ど作用させることなく各当接部分に効率的に接圧を作用させることができる。

以上のように燃料電池セル３は、下のインターコネクタ１３と、燃料極絶縁フレーム２１と、燃料極フレーム２２と、セパレータ２３と、空気極絶縁フレーム２４と、上のインターコネクタ１２と、の組合せによって燃料室１７と空気室１６を形成している。また、燃料電池セル３は、その燃料室１７と空気室１６とを、電解質層２で仕切って相互に独立させており、さらに、燃料極絶縁フレーム２１と空気極絶縁フレーム２４で燃料極層１５側と空気極層１４側を電気的に絶縁している。

また、燃料電池セル３は、空気室１６の内部に空気を供給する空気供給流路４を含む空気供給部２５と、空気室１６から空気を外部に排出する空気排気流路５を含む空気排気部２６と、燃料室１７の内部に燃料ガスを供給する燃料供給流路６を含む燃料供給部２７と、燃料室１７から燃料ガスを外部に排出する燃料排気流路７を含む燃料排気部２８と、を備えている。

［空気供給部］
空気供給部２５は、図７に示したように、四角い燃料電池１の一辺側であってコーナー寄りの位置に上下方向に開設した空気供給通孔２９と、該空気供給通孔２９に連通するように空気極絶縁フレーム２４に開設した長孔状の空気供給連絡室３０と、該空気供給連絡室３０と空気室１６の間を仕切る隔壁３１の上面を複数個等間隔に窪ませて形成した空気供給連絡部３２と、前記空気供給通孔２９に挿通して外部から前記空気供給連絡室３０に空気を供給する前記空気供給流路４と、を備えている。

［空気排気部］
空気排気部２６は、燃料電池１の空気供給部２５の反対側の一辺側コーナー寄りの位置に上下方向に開設した空気排気通孔３３と、該空気排気通孔３３に連通するように空気極絶縁フレーム２４に開設した長孔状の空気排気連絡室３４と、該空気排気連絡室３４と空気室１６の間を仕切る隔壁３５の上面を複数個等間隔に窪ませて形成した空気排気連絡部３６と、前記空気排気通孔３３に挿通して空気排気連絡室３４から外部に空気を排出する管状の前記空気排気流路５と、を備えている。

［燃料供給部］
燃料供給部２７は、図８に示したように、四角い燃料電池１の前記空気供給部２５と同じ一辺側であって前記空気供給通孔２９と反対側のコーナー寄りの位置に上下方向に開設した燃料供給通孔３７と、該燃料供給通孔３７に連通するように燃料極絶縁フレーム２１に開設した長孔状の燃料供給連絡室３８と、該燃料供給連絡室３８と燃料室１７の間を仕切る隔壁３９の上面を複数個等間隔に窪ませて形成した燃料供給連絡部４０と、前記燃料供給通孔３７に挿通して外部から前記燃料供給連絡室３８に燃料ガスを供給する管状の前記燃料供給流路６と、を備えている。

［燃料排気部］
燃料排気部２８は、燃料電池１の燃料供給部２７の反対側の一辺側コーナー寄りの位置に上下方向に開設した燃料排気通孔４１と、該燃料排気通孔４１に連通するように燃料極絶縁フレーム２１に開設した長孔状の燃料排気連絡室４２と、該燃料排気連絡室４２と燃料室１７の間を仕切る隔壁４３の上面を複数個等間隔に窪ませて形成した燃料排気連絡部４４と、前記燃料排気通孔４１に挿通して燃料排気連絡室４２から外部に燃料ガスを排出する管状の燃料排気流路７と、を備えている。

［燃料電池スタック］
燃料電池スタック８は、図１に示したように、前記燃料電池セル３を複数セット積層してセル群となし、該セル群を固定部材９で固定して構成される。なお、燃料電池セル３を複数セット積層した場合において、下に位置する燃料電池セル３の上のインターコネクタ１２と、その上に載る燃料電池セル３の下のインターコネクタ１３は、一体にして、その一枚を上下の燃料電池セル３，３同士で共有する。
前記固定部材９は、燃料電池スタック８の上下を挟む一対のエンドプレート４５ａ，４５ｂと、該エンドプレート４５ａ，４５ｂと燃料電池スタック８をエンドプレート４５ａ，４５ｂの締付孔（図示せず）と燃料電池スタック８の前記締付通孔４７にボルトを通してナットで締め付ける６組の締め付け部材４６ａ〜４６ｆと、を組み合わせたものである。締め付け部材４６ａ〜４６ｆの材質は、例えばインコネル６０１である。

この燃料電池１の燃料電池スタック８に対し、前記空気供給流路４は、エンドプレート４５ａ，４５ｂの通孔（図示せず）と前記空気供給通孔２９とを上下に貫く状態にして取り付けられている。また、管状流路の端部を閉じ前記空気供給連絡室３０毎に対応させて、図７に示したように、横孔４８を設けることにより、該横孔４８を介して空気供給連絡室３０に空気が供給されるようになっている。

同様に、空気排気流路５は空気排気連絡室３４毎に対応させた横孔４９から空気を取り込んで外部に排出し、燃料供給流路６は、図８に示したように、燃料供給連絡室３８毎に対応させた横孔５０から燃料ガスを供給し、燃料排気流路７は燃料排気連絡室４２毎に対応させた横孔５１から燃料ガスを取り込んで外部に排出する。

［容器］
燃料電池スタック８を収める容器１０は、耐熱且つ密閉構造であって、図１に示したように、開口部にフランジ５２ａ，５２ｂを有する二個の半割体５３ａ，５３ｂを向かい合わせにして接合したものである。この容器１０の頂部から前記締め付け部材４６ａ〜４６ｆのボルトが外部に突出しており、この締め付け部材４６ａ〜４６ｆの突出部分にナット５４を螺合させて燃料電池スタック８を容器１０内に固定する。また、容器１０の頂部から前記空気供給流路４、空気排気流路５、燃料供給流路６、燃料排気流路７も外部に突出しており、その突出部分に空気や燃料ガスの供給源等が接続されている。

［出力部材］
燃料電池１で発電した電気を出力する出力部材１１は、燃料電池スタック８のコーナー部分に位置する前記締め付け部材４６ａ〜４６ｄと前記エンドプレート４５ａ，４５ｂである。具体的には、対角線上で向かい合う一対の締め付け部材４６ａ，４６ｃを正極である上のエンドプレート４５ａに電気的に接続し、また、他の一対の締め付け部材４６ｂ，４６ｄを負極である下のエンドプレート４５ｂに電気的に接続する。もちろん正極に接続した締め付け部材４６ａ，４６ｄや負極に接続した締め付け部材４６ｂ，４６ｃは、他極のエンドプレート４５ａ（４５ｂ）に対して絶縁座金５５（図１参照）を介在させ、また、燃料電池スタック８に対して締付通孔４７との間に隙間を設けるなどして絶縁されている。よって、固定部材９の締め付け部材４６ａ，４６ｃは、上のエンドプレート４５ａにつながった正極の出力端子としても機能し、また、他の締め付け部材４６ｂ，４６ｄは、下のエンドプレート４５ｂにつながった負極の出力端子としても機能する。

［発電］
上記燃料電池１の空気供給流路４に空気を供給すると、その空気は、図７の上側から下側に流れ、上側の空気供給流路４と、空気供給連絡室３０と、空気供給連絡部３２とからなる空気供給部２５を通って空気室１６に供給され、この空気室１６の集電部材１８同士の間のガス流路５６を通り抜け、さらに空気排気連絡部３６と、空気排気連絡室３４と、空気排気流路５とからなる空気排気部２６を通って外部に排出される。

同時に、燃料電池１の燃料供給流路６に、燃料ガスとして例えば水素を供給すると、その燃料ガスは、図８の上側から下側に流れ、上側の燃料供給流路６と、燃料供給連絡室３８と、燃料供給連絡部４０とからなる燃料供給部２７を通って燃料室１７に供給され、この燃料室１７の集電部材１９のガス流路５７を拡散しながら通り抜け、さらに燃料排気連絡部４４と、燃料排気連絡室４２と、燃料排気流路７とからなる燃料排気部２８を通って外部に排気される。

このような空気と燃料ガスの供給・排気を行いつつ、前記容器１０内の温度を７００℃〜１０００℃にまで上昇させると、空気と燃料ガスが空気極１４と電解質層２と燃料極１５を介して反応を起こすため、空気極１４を正極、燃料極１５を負極とする直流の電気エネルギーが発生する。なお、燃料電池セル３内で電気エネルギーが発生する原理は、周知であるため説明を省略する。

前記のように空気極１４は、集電部材１８を介して上のコネクタ１２に電気的に接続され、一方、燃料極１５は、集電部材１９を介して下のコネクタ１３に電気的に接続されており、また、燃料電池スタック８は複数の燃料電池セル３を積層して直列に接続された状態であるから、上のエンドプレート４５ａが正極で、下のエンドプレート４５ｂが負極になり、その電気エネルギーが出力端子としても機能する締め付け部材４６ａ〜４６ｄを介して外部に取り出すことができる。

以上のように燃料電池は、発電時に温度が上昇し、発電停止により温度が下降する、という温度サイクルを繰り返す。したがって、燃料室１７や空気室１６を構成する全ての部材や前記締め付け部材４６ａ〜４６ｆについて熱膨張と収縮が繰り返され、それに伴い燃料室１７や空気室１６の間隔も拡大と縮小が繰り返される。
また、燃料圧や空気圧も変動する場合があり、その圧力の変動で単セル２０が変形することによっても燃料室１７や空気室１６の間隔が拡大又は縮小する。
このような燃料室１７や空気室１６の拡大方向の変化に対して、実施形態では燃料室１７側の集電部材１９が、専らスペーサー５８の積層方向（＝厚さ方向又は締付部材４６ａ〜４６ｆの締め付け方向）の弾性と同方向の熱膨張によって単セル２０を押圧するため電気的接点が安定的に維持される。この集電部材１９による単セル２０の押圧は空気室１６側にも影響するため、空気室１６の電気的接点も安定的に維持される。
また、燃料室１７や空気室１６の縮小方向の変化に対して、燃料室１７側の専らスペーサー５８の収縮によって単セル２０に加わる応力が緩和される。

また、燃料極層１５側の集電部材１９がＮｉか又はＮｉ合金であると、発電時の高温環境下でセル当接部１９ｂが燃料極層１５中のＮｉと拡散接合して一体になる。したがって集電部材１９による電気的接続がより安定的に維持される。
なお、好ましくは燃料極層１５にＮｉＯペーストを塗布して接合層を形成しておくとよい。そうすることによりＨ_２ 中の通電でＮｉＯがＮｉになるから集電部材１９と燃料極層１５の接合性がさらに向上する。前記接合層は、燃料極層１５にＰｔペーストを塗布することによって形成してもよい。

また、実施形態１では下のインターコネクタ１３にコネクタ当接部１９ａの集合体である平板１９０を溶接して接合するようにしたが、該インターコネクタ１３と平板１９０の材質を発電時の高温環境下で拡散接合し得る組み合わせ（例えばＣｒｏｆｅｒ２２ＨとＮｉ）にするか、或は下のインターコネクタ１３の内面側に前記のような接合層を形成するようにしておけば、発電時の高温環境下でインターコネクタ１３と集電部材１９を接合して一体にすることができる。

以上、本発明を実施の形態について説明したが、もちろん本発明は上記実施形態に限定されるものではない。例えば、実施形態では、空気室１６側の集電部材１８を燃料室１７側の集電部材１９と異なる構成にしたが、空気室１６側の集電部材も燃料室１７側の集電部材１９と同じ構成にしてもよい。
また、燃料室１７側の集電部材１９は、図５の向きに限定されず、図１２に示したように上下を反転させた向きにしてもよい。もちろんそうした場合には、前記平板１９０がセル当接部１９ｂの集合体であり、また、コネクタ当接部１９ａの反連接部側の端部よりもスペーサー５８の端部が外方にはみ出し、一方、スペーサー５８の同じ端部がセル当接部１９ｂの反連接部側の端部より内方に引き下がった状態になる。
また、実施形態では、コネクタ当接部１９ａとセル当接部１９ｂの短い方の端部に対して、スペーサー５８の端部をそれより外方にはみ出させるようにしたが、図１３に示したように、セル当接部１９ｂの反連接部側の端部及びコネクタ当接部１９ａの反連接部側の端部の両方よりも、スペーサー５８の端部を外方にはみ出させるようにしてもよい。

また、実施形態では、前記電解質層２が平らな板状に形成されているが、該電解質層２は、例えば円筒形状にしたものや、扁平円筒形状に形成したものでもよい。

１ …燃料電池
２ …電解質層
３ …燃料電池セル
８ …燃料電池スタック
１２，１３ …インターコネクタ
１４ …空気極層
１５ …燃料極層
１８，１９ …集電部材
１９ａ …コネクタ当接部
１９ｂ …セル当接部
１９ｃ …連接部
２０ …単セル
４６ａ〜４６ｆ …締め付け部材
５８ …スペーサー

Claims (13)

1. 一対のインターコネクタと、
   該インターコネクタの間に位置し、電解質層の上下面にそれぞれ電極層が形成された単セルと、
   前記電極層と前記インターコネクタとの間に配置され、該電極層と前記インターコネクタとを電気的に接続する集電部材と、を有する燃料電池セルであって、
   少なくとも一方の電極層に対応する前記集電部材は、
   前記インターコネクタに当接するコネクタ当接部と、
   前記単セルの前記電極層に当接するセル当接部と、
   前記コネクタ当接部と前記セル当接部とを連結する連接部と、
   前記コネクタ当接部と前記セル当接部との間に配置されるスペーサーと、を有しており、
   前記セル当接部の前記連接部と反対側の端部、または、前記コネクタ当接部の前記連接部と反対側の端部のうちの少なくとも一方の端部よりも、前記スペーサーの前記連接部と反対側の端部がはみ出していることを特徴とする燃料電池セル。
2. 前記セル当接部の前記連接部と反対側の端部及び前記コネクタ当接部の前記連接部と反対側の端部の両方よりも、前記スペーサーの前記連接部と反対側の端部がはみ出していることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セル。
3. 前記一方の電極層に対応する前記集電部材とは反対側の集電部材の少なくとも一部が、平面視で、前記スペーサーと前記セル当接部とが当接し且つ該スペーサーと前記コネクタ当接部とが当接している領域内において前記一方の電極層とは反対側の電極層と当接していることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池セル。
4. 平面視で、前記セル当接部と前記電極層とが当接している領域の全てが、平面視で、前記スペーサーの領域に含まれることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
5. 前記スペーサーは、マイカ、アルミナフェルト、バーミキュライト、カーボン繊維、炭化珪素繊維、シリカの少なくとも何れか１種とすることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
6. 前記インターコネクターと、前記単セルと、前記集電部材とを積層して一体に締め付ける締め付け部材をさらに有し、前記締め付け部材及び前記スペーサーにより、前記集電部材の前記セル当接部が前記単セルに当接し、かつ、前記コネクタ当接部が前記インターコネクタに当接するように押圧されていることを特徴とする請求項１ないし５のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
7. 前記スペーサーは、前記締め付け部材よりも締め付け方向の熱膨張率が高いことを特徴とする請求項６に記載の燃料電池セル。
8. 前記集電部材は、多孔質金属又は金網又はワイヤー又はパンチングメタル製であることを特徴とする請求項１ないし７のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
9. 前記集電部材の前記セル当接部が、前記単セルの前記電極層の表面に接合されていることを特徴とする請求項１ないし８のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
10. 前記集電部材の前記コネクタ当接部が、前記インターコネクタに接合されていることを特徴とする請求項１ないし９のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
11. 前記集電部材は、燃料ガスに対応する前記電極層と前記インターコネクタとの間に配置されて、Ｎｉ又はＮｉ合金製であることを特徴とする請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
12. 請求項１ないし１１のいずれか１項に記載の燃料電池セルを複数個積層し、締め付け部材により固定してなることを特徴とする燃料電池スタック。
13. 前記電解質層は、板状であることを特徴とする請求項１ないし１２のいずれか１項に記載の燃料電池セル。

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