JP3734027B2 - 固体電解質型燃料電池用単セル - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体電解質を用い、電気化学反応により電気エネルギーを得る固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）用の単セルに係り、さらに詳細には、固体電解質を電極で挟持してなる固体電解質型燃料電池用単セルに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来から、２つの電極、即ち燃料極（アノード）と空気極（カソード）で固体酸化物電解質を挟持する構成を発電要素としてもち、燃料極側に水素、メタンなどの炭化水素系燃料ガスを通じ、空気極側側に酸素、空気などの酸化性ガスを通じて発電する固体電解質型燃料電池（以下「ＳＯＦＣ」と略す）が知られており、このＳＯＦＣは、その発電効率が高く、また排熱利用も可能であり第三世代の燃料電池として期待されている。
【０００３】
従来から知られているＳＯＦＣのセル構造としては、図１に示すような電解質支持型セルを例示できる。このセルは、電解質材料粉を高密度に焼結して緻密電解質体１２とし、その表裏にスクリーン印刷等で燃料極１０および空気極１１を形成してなる。また、このセルは電解質を発電要素の支持部材として使用している。
【０００４】
また、他の例として、図２に電極支持型セルを例示する。このセルは、電極材料粉を焼結し多孔質電極体１０とし、その上に電解質層１２および電極層１１をスクリーン印刷等で形成してなる。さらに、このセルは、多孔質電極体を発電要素の支持部材として使用している。
【０００５】
具体的には、特開平９−５０８１２号公報において、気孔率が板厚方向に異なるセラミックス電極材料粉の焼結体よりなる多孔質電極基板が報告されており、一方、特開平２０００−２００６１４号公報において、上記と同様にセラミックス電極材料粉の焼結体よりなる多孔質電極基板が報告されている。
【０００６】
また、燃料極／電解質／空気極（以下「発電要素」と略す）の支持部材として、図３に示すような燃料極１０／電解質１２／空気極１１を多孔質金属基体１に溶射法にて製膜したセルが報告されている。
【０００７】
さらに、ＤＬＲセル（Ｐｌａｓｍａ Ｓｐｒａｙｅｄ Ｔｈｉｎ−Ｆｉｌｍ ＳＯＦＣ ｆｏｒ Ｒｅｄｕｃｅｄ Ｏｐｅｒａｔｉｎｇ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ，Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌｓ Ｂｕｌｌｅｔｉｎ，ｐｐ５９７−６００，２０００）が提案されている。
【０００８】
さらにまた、特開平７−４５２９７号公報、実開昭６３−１０６０６３号公報などで開示されているように、従来から知られているＳＯＦＣでは、燃料極、空気極で発生した電力を集電するために電極とは別個にＮｉフェルトなどの集電体が使用されており、このＳＯＦＣは、多数の電池要素を電気的に直列または並列に接続して使用されて、その際には、各電池要素を電気的に接続する部材（以下「Ｉ．Ｃ．（インタコネクタ）」と略す）を必要としている。このＩ．Ｃ．は集電体機能を備える場合もある。
【０００９】
さらにまた、ＳＯＦＣは、燃料極側に水素、メタンなどの炭化水素系燃料ガスを通じると共に、空気極側に酸素、空気などの酸化性ガスを通じて発電するため、ガスを電極表面に導くためのガス流路を形成する部材を必要とする。このガス流路はＩ．Ｃ．機能を備える場合もある。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、図３に示したセルのように、図１に示す電解質支持型セルや図２に示す電極支持型セルを多孔質金属基体１で支持するようになすと、すなわち、発電要素(燃料極１０／電解質１２／空気極１１)を多孔質金属基体１で支持するようになすと、発電要素および多孔質金属基体１の各々の熱変形量が互いに異なる関係上、発電要素に割れが生じたり、発電要素が多孔質金属基体１から剥離したりすることがないとは言えないという問題があり、この問題を解決することが従来の課題となっていた。
【００１１】
【発明の目的】
本発明は、上記した従来の課題に鑑みてなされたもので、発電要素(燃料極／電解質／空気極)が割れることや、これを支持する多孔質金属基体から剥がれ落ちることのない固体電解質型燃料電池用単セルを提供することを目的としている。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、電池要素の支持基体として柔軟性を有する多孔性金属基体を用いることにより、上記課題が解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１３】
即ち、本発明の請求項１に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、該多孔質金属基体は、電気伝導性を有する金属シートを介して複数の多孔質金属小片同士を互いに接合してなり、隣接する多孔質金属小片の間を凹部として形成してある構成としたことを特徴としており、この固体電解質型燃料電池用単セルの構成を前述した従来の課題を解決するための手段としている。
【００１４】
また、本発明の請求項２に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、複数の凹部は、多孔質金属基体の挟持体とは反対側の面および／または挟持体側の面に設けてある構成とし、本発明の請求項３に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、複数の凹部は、互いに直接連通して格子状を成している構成とし、本発明の請求項４に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、挟持体以外の部分をガスシール部材で被覆した構成としている。
【００１５】
さらに、本発明の請求項５に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、複数の凹部は、互いに直接連通して格子状を成している構成としている。
【００１６】
さらにまた、本発明の請求項６に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、挟持体以外の部分をガスシール部材で被覆した構成としている。
【００１７】
さらにまた、本発明の請求項７に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、多孔質金属基体に、さらに複数の凹部を介して挟持体側にガスを導入するガス導入室を設けると共に、複数の凹部と連通してガスを排出するガス排出室を設けた構成とし、本発明の請求項８に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、複数の凹部を介して連通するガス導入室およびガス排出室を具備した多孔質金属基体を挟持体の表面および裏面に被覆し、挟持体の空気極側に酸化性ガスを通じると共に、燃料極メタン側に燃料ガスを通じる構成としている。
【００１８】
さらにまた、本発明の請求項９に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、多孔質金属基体が、ニッケル、ニッケルクロム、ニッケルクロム鉄、ニッケルクロムタングステンモリブデン、ニッケルコバルト、ニッケル銅、銀、銀パラジウム、銀白金、鉄クロムニッケルおよび鉄クロムアルミからなる群より選ばれた少なくとも１種の金属を含む合金である構成とし、本発明の請求項１０に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、多孔質金属基体を白金、ニッケル、白金パラジウムおよび銅からなる群より選ばれた少なくとも１種の金属でメッキしてなる構成とし、本発明の請求項１１に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、凹部の深さを多孔質金属基体の肉厚の５０％以上でかつ８０％以下とし、開口寸法を０．０５ｍｍ以上でかつ２ｍｍ以下とした構成としている。
【００１９】
さらにまた、本発明の請求項１２に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、凹部の深さを多孔質金属基体の肉厚の５０％以上でかつ８０％以下とし、開口寸法を０．０５ｍｍ以上でかつ２ｍｍ以下とした構成としている。
【００２０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の固体電解質型燃料電池用単セルについて詳細に説明する。
また、説明の便宜上、基体や電極などの一方の面を「表面」および「上面」、他の面を「裏面」および「下面」などと記載するが、これらは等価な要素であり、相互に置換した構成も本発明の範囲に含まれるのは言うまでもない。
【００２１】
本発明の固体電解質型燃料電池用単セル（以下「単セル」と略す）は、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置してなり、例えば、挟持体の一方の面に多孔質金属基体を設置した単セル（多孔質金属基体／燃料極／固体電解質／空気極、または、多孔質金属基体／空気極／固体電解質／燃料極の構成を採る）や、挟持体の両面に多孔質金属基体を設置した単セル（多孔質金属基体／燃料極／固体電解質／空気極／多孔質金属基体、または、多孔質金属基体／空気極／固体電解質／燃料極／多孔質金属基体の構成を採る）を挙げることができる。なお、挟持体の一方の面に多孔質金属基体を設置した構成の単セルを用いてスタックを形成する場合は、挟持体が多孔質金属基体に挟まれる構成となることはいうまでもない。
【００２２】
この場合、単セルの多孔質金属基体には、金属焼結体や、発泡金属体や、金属繊維不織布などを用いることができ、一方、発電要素の固体電解質には、ＹＺＣや、セリアや、ランタンガレートなどを採用でき、空気電極には、ＬＳＭや、ＬＳＣや、Ａｇや、Ｐｔなどを用い、燃料極には、Ｎｉや、Ｎｉサーメットなどを用い得る。この多孔質基体もガス流路となり得るものである。
【００２３】
また、本発明の単セルは、多孔質金属基体に、複数の凹部を設けたことを特徴としており、これにより、多孔性金属基体に柔軟性が付与されることとなって、発電要素に割れが生じたり、発電要素が多孔質金属基体から剥離したりするようなことが回避されることとなり、加えて、多孔性金属基体の反りやうねりなどの変形が少なく抑えられ、これに伴って、発電要素の薄板化，薄膜化が図られることとなる。
【００２４】
さらに、本発明の単セルにおいて、凹部を形成するにあたり、電気伝導性を有する金属箔などの金属シートを介して複数の多孔質金属小片同士を互いに接合することで多孔質金属基体を形成して、具体的には、複数の多孔質金属小片同士をろう付けや溶接などによって互いに接合することで多孔質金属基体を形成して、隣接する多孔質金属小片の合わせ目を凹部とすることができる。
【００２５】
さらにまた、本発明の単セルにおいて、基本的には、多孔質金属基体の挟持体とは反対側の面に複数の凹部を設けることとしているが、複数の凹部を多孔質金属基体の挟持体側の面にも設けてもよく、複数の凹部を多孔質金属基体の両面に設けた場合には、多孔質金属基体に伸びや縮みが生じたとしても、発電要素に加わる熱ストレスが大幅に緩和されることとなる。
【００２６】
さらにまた、複数の凹部は、互いに直接連通させることが好ましく、このように、複数の凹部を互いに直接連通させた場合には、多孔性金属基体に全体的に柔軟性が付与されることとなり、この際、凹部の深さは、多孔質金属基体の肉厚の５０％以上でかつ８０％以下とし、開口寸法を０．０５ｍｍ以上でかつ２ｍｍ以下とすることが望ましい。
【００２７】
さらにまた、本発明の単セルにおいて、挟持体以外の部分をガスシール部材で被覆する構成としてもよく、このような構成とすることで、さらに多孔性金属基体に設けた複数の凹部をガスの流路として利用することが可能となって、例えば、スタックの小型化に寄与し得ることとなる。
【００２８】
ところで、多孔質金属基体において、発電要素を支持するうえで過度に多孔質化することができないことから、多孔質金属基体の空孔を発電要素に長距離にわたってガスを供給するガス流路として利用するには通気抵抗が大きくなってしまう場合がある。
【００２９】
そこで、本発明の好適例としての単セルでは、多孔質金属基体に、ガス導入室およびガス排出室を設けて、複数の凹部を介して両者を連通させ、複数の凹部を通気抵抗の小さいガス流路として利用するようにしており、この際、本発明のより一層の好適例としての単セルのように、複数の凹部を介して連通するガス導入室およびガス排出室を具備した多孔質金属基体を挟持体の表面および裏面にそれぞれ設けて、一方の多孔質金属基体で空気極側に酸化性ガスを通じるようにすると共に、他方の多孔質金属基体で燃料極メタン側に燃料ガスを通じるようにしてもよい。
【００３０】
ＳＯＦＣ用途の多孔質金属基体およびその補強部材は、高温下において還元性ガスや酸化性ガスに晒されることから、高温下でも十分な耐還元性，耐酸化性および耐硫化性が求められる。これを考慮して、多孔質金属基体として、ニッケル（Ｎｉ）、ニッケルクロム（Ｎｉ−Ｃｒ）、ニッケルクロム鉄（Ｎｉ−Ｃｒ−Ｆｅ）、ニッケルクロムタングステンモリブデン（Ｎｉ−Ｃｒ−Ｗ−Ｍｏ）、ニッケルコバルト（Ｎｉ−Ｃｏ）、ニッケル銅（Ｎｉ−Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、銀パラジウム（Ａｇ−Ｐｒ）、銀白金（Ａｇ−Ｐｔ）、鉄クロムニッケル（Ｆｅ−Ｃｒ−Ｎｉ）または鉄クロムアルミ（Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ）、およびこれらの任意の組合せからなる金属を含む合金を使用するのが好適である。
【００３１】
また、白金、ニッケル、白金パラジウムおよび銅からなる群より選ばれた少なくとも１種の金属によりメッキを施した多孔質基体を使用することもでき、メッキ処理を施すことで、構成材料の耐酸化性および電気特性の向上が図られることとなる。
【００３２】
【実施例】
以下、本発明を実施例および比較例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００３３】
（実施例１）
図４および図５に示すように、厚さ寸法が２ｍｍでかつ気孔率が９０％の発泡金属としてのインコネル合金からなる多孔質金属基体１に、電極１０（Ｎｉ−ＹＳＺ），固体電解質１２（ＹＳＺ）および電極１１（ＬＳＣ）をいずれも厚みが３０μｍとなるようにしてスクリーン印刷法で順次被覆して、固体電解質型燃料電池用単セルを得た。この発電要素の形成に先立って、多孔質金属基体１の発電要素とは反対側の面(裏面)に、機械加工によって幅が約１ｍｍでかつ深さが約１．５ｍｍの溝(凹部)１Ａを５ｍｍ間隔で格子状に形成した。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表１に示す。
【００３４】
（実施例２）
図６に示すように、厚さ寸法が０．５ｍｍでかつ気孔率が４０％の金属不織布(Ｆｅ２０Ｃｒ５Ａｌのシート)を多孔質金属基体２１として使用し、固体電解質１２をスパッタ法により被覆し、固体電解質１２および燃料極１０の厚みを変更して、本例の単セルを得た。この場合、１６個の１０ｍｍ□の多孔質金属小片２１ａをフェライト系ステンレス箔２２で接合することで多孔質金属基体２１を形成しており、隣接する多孔質金属小片２１ａの合わせ目に形成された溝２１Ａを凹部としている。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表１に示す。
【００３５】
（実施例３）
図７に示すように、多孔質金属基体３１の両面に、機械加工によって幅が約０．５ｍｍでかつ深さが約０．５ｍｍの溝(凹部)３１Ａを５ｍｍ間隔で格子状に形成した以外は実施例１と同様の構成とした本例の単セルを得た。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表１に示す。
【００３６】
（実施例４）
図８に示すように、多孔質金属基体４１の発電要素以外の部分をガスシール部材(フェライト系ステンレス箔)４２で被覆した以外は実施例１と同様の構成とした本例の単セルを得た。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表１に示す。
【００３７】
【表１】
【００３８】
（比較例１）
厚さ寸法が２ｍｍでかつ気孔率が９０％の発泡金属としてのインコネル合金からなる多孔質金属基体に、電極（Ｎｉ−ＹＳＺ），固体電解質（ＹＳＺ）および電極（ＬＳＣ）をいずれも厚みが３０μｍとなるようにしてスクリーン印刷法で順次被覆して、固体電解質型燃料電池用単セルを得た。なお、この多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表２に示す。
【００３９】
（比較例２）
図１１に示すように、多孔質金属基体５１の発電要素以外の部分をガスシール部材(フェライト系ステンレス箔)６２で被覆した以外は比較例１と同様の構成とした本例の単セルを得た。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表２に示す。
【００４０】
【表２】
【００４１】
表１に示すように、上記実施例に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、多孔質金属基体１(２１，３１，４１)の形状は、いずれも反りのない良好なものであった。また、発電要素の印刷性も良好であり、割れや剥離も生じなかった。さらに、８００℃＊１０００ｈの環境下においても、多孔質金属基体１に反りなどの変形が生じたり、発電要素に割れや剥離が発生したりすることがなかった。加えて、実施例４に係わる固体電解質型燃料電池用単セルでは、ガス漏れも発生しなかった。
【００４２】
これに対して、表２に示すように、上記比較例に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、多孔質金属基体５１には反りが生じていた。また、発電要素の印刷性は不良であり、割れや剥離が発生していた。さらに、８００℃＊１０００ｈの環境下においては、多孔質金属基体５１の反りの発生や、発電要素の割れの発生が顕著であった。加えて、比較例２に係わる固体電解質型燃料電池用単セルでは、大なる通気抵抗が認められた。
【００４３】
したがって、本発明に係わる固体電解質型燃料電池用単セルでは、熱ストレスで発電要素が割れたり、多孔質金属基体から剥がれ落ちたりすることがないことが実証できた。
【００４４】
以上、本発明を実施例により詳細に説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の要旨の範囲内において種々の変形が可能であり、例えば、図９および図１０に示すように、多孔質金属基体１’に、溝(凹部)１Ａを介して発電要素側にガスを導入するガス導入室１Ｂ(１Ｂ’)を設けると共に、溝１Ａと連通してガスを排出するガス排出室１Ｃ(１Ｃ’)を設けた構成とすることが可能であるほか、上記したガス導入室１Ｂ(１Ｂ’)およびガス排出室１Ｃ(１Ｃ’)を具備した多孔質金属基体１’を発電要素の両面に被覆し、空気極側に酸化性ガスを通じると共に、燃料極メタン側に燃料ガスを通じる構成としてもよい。
【００４５】
【発明の効果】
以上説明してきたように、本発明によれば、発電要素の支持部材である多孔質金属基体に、複数の凹部を設けた構成としたから、発電要素(燃料極／電解質／空気極)が割れたり、多孔質金属基体から剥がれ落ちたりすることのない固体電解質型燃料電池用単セルを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】電解質支持型の燃料電池用単セルの一例を示す概略図である。
【図２】電極支持型の燃料電池用単セルの一例を示す概略図である。
【図３】多孔質金属基体を使用した燃料電池用単セル構造の一例を示す概略図である。
【図４】本発明の燃料電池用単セルの一例を示す概略図である。
【図５】図４における燃料電池用単セルの多孔質金属基体の底面図である。
【図６】本発明の燃料電池用単セルの他の例を示す概略図である。
【図７】本発明の燃料電池用単セルのさらに他の例を示す概略図である。
【図８】本発明の燃料電池用単セルのさらに他の例を示す概略図である。
【図９】本発明の燃料電池用単セルのさらに他の例を示す多孔質金属基体の底面図である。
【図１０】本発明の燃料電池用単セルのさらに他の例を示す多孔質金属基体の底面図である。
【図１１】本発明の燃料電池用単セルに対する比較例を示す概略図である。
【符号の説明】
１ 多孔質金属基体
１Ａ，２１Ａ，３１Ａ，４１Ａ 溝(凹部)
１Ｂ，１Ｂ’ ガス導入室
１Ｃ，１Ｃ’ ガス排出室
１０ 電極（燃料極または空気極）
１１ 電極（空気極または燃料極）
１２ 固体電解質
２１ａ 多孔質金属小片
２２ フェライト系ステンレス箔（金属シート）
４２ フェライト系ステンレス箔（ガスシール部材）
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体電解質を用い、電気化学反応により電気エネルギーを得る固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）用の単セルに係り、さらに詳細には、固体電解質を電極で挟持してなる固体電解質型燃料電池用単セルに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来から、２つの電極、即ち燃料極（アノード）と空気極（カソード）で固体酸化物電解質を挟持する構成を発電要素としてもち、燃料極側に水素、メタンなどの炭化水素系燃料ガスを通じ、空気極側側に酸素、空気などの酸化性ガスを通じて発電する固体電解質型燃料電池（以下「ＳＯＦＣ」と略す）が知られており、このＳＯＦＣは、その発電効率が高く、また排熱利用も可能であり第三世代の燃料電池として期待されている。
【０００３】
従来から知られているＳＯＦＣのセル構造としては、図１に示すような電解質支持型セルを例示できる。このセルは、電解質材料粉を高密度に焼結して緻密電解質体１２とし、その表裏にスクリーン印刷等で燃料極１０および空気極１１を形成してなる。また、このセルは電解質を発電要素の支持部材として使用している。
【０００４】
また、他の例として、図２に電極支持型セルを例示する。このセルは、電極材料粉を焼結し多孔質電極体１０とし、その上に電解質層１２および電極層１１をスクリーン印刷等で形成してなる。さらに、このセルは、多孔質電極体を発電要素の支持部材として使用している。
【０００５】
具体的には、特開平９−５０８１２号公報において、気孔率が板厚方向に異なるセラミックス電極材料粉の焼結体よりなる多孔質電極基板が報告されており、一方、特開平２０００−２００６１４号公報において、上記と同様にセラミックス電極材料粉の焼結体よりなる多孔質電極基板が報告されている。
【０００６】
また、燃料極／電解質／空気極（以下「発電要素」と略す）の支持部材として、図３に示すような燃料極１０／電解質１２／空気極１１を多孔質金属基体１に溶射法にて製膜したセルが報告されている。
【０００７】
さらに、ＤＬＲセル（Ｐｌａｓｍａ Ｓｐｒａｙｅｄ Ｔｈｉｎ−Ｆｉｌｍ ＳＯＦＣ ｆｏｒ Ｒｅｄｕｃｅｄ Ｏｐｅｒａｔｉｎｇ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ，Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌｓ Ｂｕｌｌｅｔｉｎ，ｐｐ５９７−６００，２０００）が提案されている。
【０００８】
さらにまた、特開平７−４５２９７号公報、実開昭６３−１０６０６３号公報などで開示されているように、従来から知られているＳＯＦＣでは、燃料極、空気極で発生した電力を集電するために電極とは別個にＮｉフェルトなどの集電体が使用されており、このＳＯＦＣは、多数の電池要素を電気的に直列または並列に接続して使用されて、その際には、各電池要素を電気的に接続する部材（以下「Ｉ．Ｃ．（インタコネクタ）」と略す）を必要としている。このＩ．Ｃ．は集電体機能を備える場合もある。
【０００９】
さらにまた、ＳＯＦＣは、燃料極側に水素、メタンなどの炭化水素系燃料ガスを通じると共に、空気極側に酸素、空気などの酸化性ガスを通じて発電するため、ガスを電極表面に導くためのガス流路を形成する部材を必要とする。このガス流路はＩ．Ｃ．機能を備える場合もある。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、図３に示したセルのように、図１に示す電解質支持型セルや図２に示す電極支持型セルを多孔質金属基体１で支持するようになすと、すなわち、発電要素(燃料極１０／電解質１２／空気極１１)を多孔質金属基体１で支持するようになすと、発電要素および多孔質金属基体１の各々の熱変形量が互いに異なる関係上、発電要素に割れが生じたり、発電要素が多孔質金属基体１から剥離したりすることがないとは言えないという問題があり、この問題を解決することが従来の課題となっていた。
【００１１】
【発明の目的】
本発明は、上記した従来の課題に鑑みてなされたもので、発電要素(燃料極／電解質／空気極)が割れることや、これを支持する多孔質金属基体から剥がれ落ちることのない固体電解質型燃料電池用単セルを提供することを目的としている。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、電池要素の支持基体として柔軟性を有する多孔性金属基体を用いることにより、上記課題が解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１３】
即ち、本発明の請求項１に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、該多孔質金属基体は、電気伝導性を有する金属シートを介して複数の多孔質金属小片同士を互いに接合してなり、隣接する多孔質金属小片の間を凹部として形成してある構成としたことを特徴としており、この固体電解質型燃料電池用単セルの構成を前述した従来の課題を解決するための手段としている。
【００１４】
また、本発明の請求項２に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、複数の凹部は、多孔質金属基体の挟持体とは反対側の面および／または挟持体側の面に設けてある構成とし、本発明の請求項３に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、複数の凹部は、互いに直接連通して格子状を成している構成とし、本発明の請求項４に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、挟持体以外の部分をガスシール部材で被覆した構成としている。
【００１５】
さらに、本発明の請求項５に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、複数の凹部は、互いに直接連通して格子状を成している構成としている。
【００１６】
さらにまた、本発明の請求項６に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、挟持体以外の部分をガスシール部材で被覆した構成としている。
【００１７】
さらにまた、本発明の請求項７に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、多孔質金属基体に、さらに複数の凹部を介して挟持体側にガスを導入するガス導入室を設けると共に、複数の凹部と連通してガスを排出するガス排出室を設けた構成とし、本発明の請求項８に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、複数の凹部を介して連通するガス導入室およびガス排出室を具備した多孔質金属基体を挟持体の表面および裏面に被覆し、挟持体の空気極側に酸化性ガスを通じると共に、燃料極メタン側に燃料ガスを通じる構成としている。
【００１８】
さらにまた、本発明の請求項９に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、多孔質金属基体が、ニッケル、ニッケルクロム、ニッケルクロム鉄、ニッケルクロムタングステンモリブデン、ニッケルコバルト、ニッケル銅、銀、銀パラジウム、銀白金、鉄クロムニッケルおよび鉄クロムアルミからなる群より選ばれた少なくとも１種の金属を含む合金である構成とし、本発明の請求項１０に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、多孔質金属基体を白金、ニッケル、白金パラジウムおよび銅からなる群より選ばれた少なくとも１種の金属でメッキしてなる構成とし、本発明の請求項１１に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、凹部の深さを多孔質金属基体の肉厚の５０％以上でかつ８０％以下とし、開口寸法を０．０５ｍｍ以上でかつ２ｍｍ以下とした構成としている。
【００１９】
さらにまた、本発明の請求項１２に係わる固体電解質型燃料電池用単セルは、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、凹部の深さを多孔質金属基体の肉厚の５０％以上でかつ８０％以下とし、開口寸法を０．０５ｍｍ以上でかつ２ｍｍ以下とした構成としている。
【００２０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の固体電解質型燃料電池用単セルについて詳細に説明する。
また、説明の便宜上、基体や電極などの一方の面を「表面」および「上面」、他の面を「裏面」および「下面」などと記載するが、これらは等価な要素であり、相互に置換した構成も本発明の範囲に含まれるのは言うまでもない。
【００２１】
本発明の固体電解質型燃料電池用単セル（以下「単セル」と略す）は、固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置してなり、例えば、挟持体の一方の面に多孔質金属基体を設置した単セル（多孔質金属基体／燃料極／固体電解質／空気極、または、多孔質金属基体／空気極／固体電解質／燃料極の構成を採る）や、挟持体の両面に多孔質金属基体を設置した単セル（多孔質金属基体／燃料極／固体電解質／空気極／多孔質金属基体、または、多孔質金属基体／空気極／固体電解質／燃料極／多孔質金属基体の構成を採る）を挙げることができる。なお、挟持体の一方の面に多孔質金属基体を設置した構成の単セルを用いてスタックを形成する場合は、挟持体が多孔質金属基体に挟まれる構成となることはいうまでもない。
【００２２】
この場合、単セルの多孔質金属基体には、金属焼結体や、発泡金属体や、金属繊維不織布などを用いることができ、一方、発電要素の固体電解質には、ＹＺＣや、セリアや、ランタンガレートなどを採用でき、空気電極には、ＬＳＭや、ＬＳＣや、Ａｇや、Ｐｔなどを用い、燃料極には、Ｎｉや、Ｎｉサーメットなどを用い得る。この多孔質基体もガス流路となり得るものである。
【００２３】
また、本発明の単セルは、多孔質金属基体に、複数の凹部を設けたことを特徴としており、これにより、多孔性金属基体に柔軟性が付与されることとなって、発電要素に割れが生じたり、発電要素が多孔質金属基体から剥離したりするようなことが回避されることとなり、加えて、多孔性金属基体の反りやうねりなどの変形が少なく抑えられ、これに伴って、発電要素の薄板化，薄膜化が図られることとなる。
【００２４】
さらに、本発明の単セルにおいて、凹部を形成するにあたり、電気伝導性を有する金属箔などの金属シートを介して複数の多孔質金属小片同士を互いに接合することで多孔質金属基体を形成して、具体的には、複数の多孔質金属小片同士をろう付けや溶接などによって互いに接合することで多孔質金属基体を形成して、隣接する多孔質金属小片の合わせ目を凹部とすることができる。
【００２５】
さらにまた、本発明の単セルにおいて、基本的には、多孔質金属基体の挟持体とは反対側の面に複数の凹部を設けることとしているが、複数の凹部を多孔質金属基体の挟持体側の面にも設けてもよく、複数の凹部を多孔質金属基体の両面に設けた場合には、多孔質金属基体に伸びや縮みが生じたとしても、発電要素に加わる熱ストレスが大幅に緩和されることとなる。
【００２６】
さらにまた、複数の凹部は、互いに直接連通させることが好ましく、このように、複数の凹部を互いに直接連通させた場合には、多孔性金属基体に全体的に柔軟性が付与されることとなり、この際、凹部の深さは、多孔質金属基体の肉厚の５０％以上でかつ８０％以下とし、開口寸法を０．０５ｍｍ以上でかつ２ｍｍ以下とすることが望ましい。
【００２７】
さらにまた、本発明の単セルにおいて、挟持体以外の部分をガスシール部材で被覆する構成としてもよく、このような構成とすることで、さらに多孔性金属基体に設けた複数の凹部をガスの流路として利用することが可能となって、例えば、スタックの小型化に寄与し得ることとなる。
【００２８】
ところで、多孔質金属基体において、発電要素を支持するうえで過度に多孔質化することができないことから、多孔質金属基体の空孔を発電要素に長距離にわたってガスを供給するガス流路として利用するには通気抵抗が大きくなってしまう場合がある。
【００２９】
そこで、本発明の好適例としての単セルでは、多孔質金属基体に、ガス導入室およびガス排出室を設けて、複数の凹部を介して両者を連通させ、複数の凹部を通気抵抗の小さいガス流路として利用するようにしており、この際、本発明のより一層の好適例としての単セルのように、複数の凹部を介して連通するガス導入室およびガス排出室を具備した多孔質金属基体を挟持体の表面および裏面にそれぞれ設けて、一方の多孔質金属基体で空気極側に酸化性ガスを通じるようにすると共に、他方の多孔質金属基体で燃料極メタン側に燃料ガスを通じるようにしてもよい。
【００３０】
ＳＯＦＣ用途の多孔質金属基体およびその補強部材は、高温下において還元性ガスや酸化性ガスに晒されることから、高温下でも十分な耐還元性，耐酸化性および耐硫化性が求められる。これを考慮して、多孔質金属基体として、ニッケル（Ｎｉ）、ニッケルクロム（Ｎｉ−Ｃｒ）、ニッケルクロム鉄（Ｎｉ−Ｃｒ−Ｆｅ）、ニッケルクロムタングステンモリブデン（Ｎｉ−Ｃｒ−Ｗ−Ｍｏ）、ニッケルコバルト（Ｎｉ−Ｃｏ）、ニッケル銅（Ｎｉ−Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、銀パラジウム（Ａｇ−Ｐｒ）、銀白金（Ａｇ−Ｐｔ）、鉄クロムニッケル（Ｆｅ−Ｃｒ−Ｎｉ）または鉄クロムアルミ（Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ）、およびこれらの任意の組合せからなる金属を含む合金を使用するのが好適である。
【００３１】
また、白金、ニッケル、白金パラジウムおよび銅からなる群より選ばれた少なくとも１種の金属によりメッキを施した多孔質基体を使用することもでき、メッキ処理を施すことで、構成材料の耐酸化性および電気特性の向上が図られることとなる。
【００３２】
【実施例】
以下、本発明を実施例および比較例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００３３】
（実施例１）
図４および図５に示すように、厚さ寸法が２ｍｍでかつ気孔率が９０％の発泡金属としてのインコネル合金からなる多孔質金属基体１に、電極１０（Ｎｉ−ＹＳＺ），固体電解質１２（ＹＳＺ）および電極１１（ＬＳＣ）をいずれも厚みが３０μｍとなるようにしてスクリーン印刷法で順次被覆して、固体電解質型燃料電池用単セルを得た。この発電要素の形成に先立って、多孔質金属基体１の発電要素とは反対側の面(裏面)に、機械加工によって幅が約１ｍｍでかつ深さが約１．５ｍｍの溝(凹部)１Ａを５ｍｍ間隔で格子状に形成した。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表１に示す。
【００３４】
（実施例２）
図６に示すように、厚さ寸法が０．５ｍｍでかつ気孔率が４０％の金属不織布(Ｆｅ２０Ｃｒ５Ａｌのシート)を多孔質金属基体２１として使用し、固体電解質１２をスパッタ法により被覆し、固体電解質１２および燃料極１０の厚みを変更して、本例の単セルを得た。この場合、１６個の１０ｍｍ□の多孔質金属小片２１ａをフェライト系ステンレス箔２２で接合することで多孔質金属基体２１を形成しており、隣接する多孔質金属小片２１ａの合わせ目に形成された溝２１Ａを凹部としている。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表１に示す。
【００３５】
（実施例３）
図７に示すように、多孔質金属基体３１の両面に、機械加工によって幅が約０．５ｍｍでかつ深さが約０．５ｍｍの溝(凹部)３１Ａを５ｍｍ間隔で格子状に形成した以外は実施例１と同様の構成とした本例の単セルを得た。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表１に示す。
【００３６】
（実施例４）
図８に示すように、多孔質金属基体４１の発電要素以外の部分をガスシール部材(フェライト系ステンレス箔)４２で被覆した以外は実施例１と同様の構成とした本例の単セルを得た。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表１に示す。
【００３７】
【表１】
（比較例１）
厚さ寸法が２ｍｍでかつ気孔率が９０％の発泡金属としてのインコネル合金からなる多孔質金属基体に、電極（Ｎｉ−ＹＳＺ），固体電解質（ＹＳＺ）および電極（ＬＳＣ）をいずれも厚みが３０μｍとなるようにしてスクリーン印刷法で順次被覆して、固体電解質型燃料電池用単セルを得た。なお、この多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表２に示す。
【００３９】
（比較例２）
図１１に示すように、多孔質金属基体５１の発電要素以外の部分をガスシール部材(フェライト系ステンレス箔)６２で被覆した以外は比較例１と同様の構成とした本例の単セルを得た。なお、多孔質金属基体と発電要素（電極および固体電解質）の構成を表２に示す。
【００４０】
【表２】
表１に示すように、上記実施例に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、多孔質金属基体１(２１，３１，４１)の形状は、いずれも反りのない良好なものであった。また、発電要素の印刷性も良好であり、割れや剥離も生じなかった。さらに、８００℃＊１０００ｈの環境下においても、多孔質金属基体１に反りなどの変形が生じたり、発電要素に割れや剥離が発生したりすることがなかった。加えて、実施例４に係わる固体電解質型燃料電池用単セルでは、ガス漏れも発生しなかった。
【００４２】
これに対して、表２に示すように、上記比較例に係わる固体電解質型燃料電池用単セルにおいて、多孔質金属基体５１には反りが生じていた。また、発電要素の印刷性は不良であり、割れや剥離が発生していた。さらに、８００℃＊１０００ｈの環境下においては、多孔質金属基体５１の反りの発生や、発電要素の割れの発生が顕著であった。加えて、比較例２に係わる固体電解質型燃料電池用単セルでは、大なる通気抵抗が認められた。
【００４３】
したがって、本発明に係わる固体電解質型燃料電池用単セルでは、熱ストレスで発電要素が割れたり、多孔質金属基体から剥がれ落ちたりすることがないことが実証できた。
【００４４】
以上、本発明を実施例により詳細に説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の要旨の範囲内において種々の変形が可能であり、例えば、図９および図１０に示すように、多孔質金属基体１’に、溝(凹部)１Ａを介して発電要素側にガスを導入するガス導入室１Ｂ(１Ｂ’)を設けると共に、溝１Ａと連通してガスを排出するガス排出室１Ｃ(１Ｃ’)を設けた構成とすることが可能であるほか、上記したガス導入室１Ｂ(１Ｂ’)およびガス排出室１Ｃ(１Ｃ’)を具備した多孔質金属基体１’を発電要素の両面に被覆し、空気極側に酸化性ガスを通じると共に、燃料極メタン側に燃料ガスを通じる構成としてもよい。
【００４５】
【発明の効果】
以上説明してきたように、本発明によれば、発電要素の支持部材である多孔質金属基体に、複数の凹部を設けた構成としたから、発電要素(燃料極／電解質／空気極)が割れたり、多孔質金属基体から剥がれ落ちたりすることのない固体電解質型燃料電池用単セルを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】電解質支持型の燃料電池用単セルの一例を示す概略図である。
【図２】電極支持型の燃料電池用単セルの一例を示す概略図である。
【図３】多孔質金属基体を使用した燃料電池用単セル構造の一例を示す概略図である。
【図４】本発明の燃料電池用単セルの一例を示す概略図である。
【図５】図４における燃料電池用単セルの多孔質金属基体の底面図である。
【図６】本発明の燃料電池用単セルの他の例を示す概略図である。
【図７】本発明の燃料電池用単セルのさらに他の例を示す概略図である。
【図８】本発明の燃料電池用単セルのさらに他の例を示す概略図である。
【図９】本発明の燃料電池用単セルのさらに他の例を示す多孔質金属基体の底面図である。
【図１０】本発明の燃料電池用単セルのさらに他の例を示す多孔質金属基体の底面図である。
【図１１】本発明の燃料電池用単セルに対する比較例を示す概略図である。
【符号の説明】
１ 多孔質金属基体
１Ａ，２１Ａ，３１Ａ，４１Ａ 溝(凹部)
１Ｂ，１Ｂ’ ガス導入室
１Ｃ，１Ｃ’ ガス排出室
１０ 電極（燃料極または空気極）
１１ 電極（空気極または燃料極）
１２ 固体電解質
２１ａ 多孔質金属小片
２２ フェライト系ステンレス箔（金属シート）
４２ フェライト系ステンレス箔（ガスシール部材）
Claims (12)
- 固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、
多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、
該多孔質金属基体は、電気伝導性を有する金属シートを介して複数の多孔質金属小片同士を互いに接合してなり、隣接する多孔質金属小片の間を凹部として形成してある
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池用単セル。 - 複数の凹部は、多孔質金属基体の挟持体とは反対側の面および／または挟持体側の面に設けてある請求項１に記載の固体電解質型燃料電池用単セル。
- 複数の凹部は、互いに直接連通して格子状を成している請求項１または２に記載の固体電解質型燃料電池用単セル。
- 挟持体以外の部分をガスシール部材で被覆した請求項１ないし３のいずれかに記載の固体電解質型燃料電池用単セル。
- 固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、
多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、
複数の凹部は、互いに直接連通して格子状を成している
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池用単セル。 - 固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、
多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、
挟持体以外の部分をガスシール部材で被覆した
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池用単セル。 - 多孔質金属基体に、さらに複数の凹部を介して挟持体側にガスを導入するガス導入室を設けると共に、複数の凹部と連通してガスを排出するガス排出室を設けた請求項３ないし６のいずれかに記載の固体電解質型燃料電池用単セル。
- 複数の凹部を介して連通するガス導入室およびガス排出室を具備した多孔質金属基体を挟持体の表面および裏面に被覆し、挟持体の空気極側に酸化性ガスを通じると共に、燃料極メタン側に燃料ガスを通じる請求項７に記載の固体電解質型燃料電池用単セル。
- 多孔質金属基体が、ニッケル、ニッケルクロム、ニッケルクロム鉄、ニッケルクロムタングステンモリブデン、ニッケルコバルト、ニッケル銅、銀、銀パラジウム、銀白金、鉄クロムニッケルおよび鉄クロムアルミからなる群より選ばれた少なくとも１種の金属を含む合金である請求項１ないし８のいずれかに記載の固体電解質型燃料電池用単セル。
- 多孔質金属基体を白金、ニッケル、白金パラジウムおよび銅からなる群より選ばれた少なくとも１種の金属でメッキしてなる請求項８または９に記載の固体電解質型燃料電池用単セル。
- 凹部の深さを多孔質金属基体の肉厚の５０％以上でかつ８０％以下とし、開口寸法を０．０５ｍｍ以上でかつ２ｍｍ以下とした請求項１ないし１０のいずれかに記載の固体電解質型燃料電池用単セル。
- 固体電解質を空気極および燃料極で挟持してなる挟持体の表面および／または裏面に多孔質金属基体を設置した固体電解質型燃料電池用の単セルにおいて、
多孔質金属基体に、複数の凹部を設け、
凹部の深さを多孔質金属基体の肉厚の５０％以上でかつ８０％以下とし、開口寸法を０．０５ｍｍ以上でかつ２ｍｍ以下とした
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池用単セル。
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