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DE69811870T2 - Verfahren zur Herstellung von Methanol - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Methanol

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Publication number
DE69811870T2
DE69811870T2 DE69811870T DE69811870T DE69811870T2 DE 69811870 T2 DE69811870 T2 DE 69811870T2 DE 69811870 T DE69811870 T DE 69811870T DE 69811870 T DE69811870 T DE 69811870T DE 69811870 T2 DE69811870 T2 DE 69811870T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
hydrocarbon
methanol
waste water
humidifier
passage
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
DE69811870T
Other languages
English (en)
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DE69811870D1 (de
Inventor
Kazuto Kobayashi
Hideaki Nagai
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Original Assignee
Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsubishi Gas Chemical Co Inc, Mitsubishi Heavy Industries Ltd filed Critical Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Publication of DE69811870D1 publication Critical patent/DE69811870D1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE69811870T2 publication Critical patent/DE69811870T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/15Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively
    • C07C29/151Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases
    • C07C29/1516Multisteps
    • C07C29/1518Multisteps one step being the formation of initial mixture of carbon oxides and hydrogen for synthesis
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E50/00Technologies for the production of fuel of non-fossil origin
    • Y02E50/30Fuel from waste, e.g. synthetic alcohol or diesel
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/52Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Methanol, das von Kohlenwasserstoffen ausgeht, und betrifft insbesondere ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Methanol, das die Erzeugung von Abwasser verringert und die Menge an Kesselspeisewasser senkt.
  • Beschreibung des Stands der Technik
  • Beispielsweise offenbart die japanische Patentveröffentlichung Nr. 1-180841/1989, dass ein Verfahren zur Herstellung von Methanol aus Kohlenwasserstoffen im Allgemeinen aus den folgenden Schritten besteht:
  • (1) einem Synthesegas-Herstellungsschritt, wobei Dampf mit gasförmigem Kohlenwasserstoff oder verdampfter Kohlenwasserstoff-Flüssigkeit auf einem Katalysator auf Nickelbasis bei einer Temperatur von 800-1000ºC in einem Umformungsofen zur Reaktion gebracht wird, wodurch ein Synthesegas hergestellt wird, das Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid als Hauptbestandteile enthält;
  • (2) einem Syntheseschritt, wobei das Synthesegas auf einem Katalysator auf Kupferbasis bei einem Druck von 50-150 atm und einer Temperatur von 200-300ºC umgesetzt wird, und darauf das sich ergebende flüssige Rohmethanol von dem umgesetzten Gas abgetrennt wird; und
  • (3) einem Destillierschritt, wobei das flüssige Rohmethanol über eine oder mehrere Destillationssäulen destilliert wird, wodurch das raffinierte bzw aufgereinigte Methanol von Abwässern getrennt wird, die eine oder mehrere organische Verbindungen mit einem niedrigeren Siedepunkt als demjenigen von Methanol enthalten (hierin nachstehend als organische Verbindungen mit niederem Siedepunkt bezeichnet) und die eine oder mehrere organische Säuren ebenso wie eine oder mehrere organische Verbindungen mit höheren Siedepunkten als demjenigen des Methanols enthalten (hierin nachstehend als organische Verbindungen mit höherem Siedepunkt bezeichnet).
  • Im Synthesegas-Herstellungsschritt ist es üblicherweise notwendig, Dampf zu dreimal mehr Mol als die Anzahl der Kohlenstoffatome des Kohlenwasserstoffs, der als Ausgangsmaterial verwendet wird, zuzuführen. Beispielsweise werden 3 m³ H&sub2;O für 1 m³ CH&sub4; zugesetzt. Somit ist eine große Menge an Dampf zur Herstellung von Methanol-Synthesegas erforderlich. Durch Verwendung von Wärme bzw. Hitze in jedem Herstellungsschritt wird der Dampf aus Wasser mit einer hohen Reinheit wiedergewonnen, so dass er für ein weiteres Verfahren verwendet werden kann.
  • Im Syntheseschritt wird Methanol aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff im Synthesegas erzeugt, wohingegen Methanol und Wasser aus Kohlendioxid und Wasserstoff erzeugt werden. Das Wasser und einige Unreinheiten sind zusammen mit dem Methanol im flüssigen Rohmethanol enthalten und werden im nächsten Destillationsschritt getrennt. Das abgetrennte Wasser wird aus dem System abgeführt, ohne weiterverwendet zu werden.
  • Die japanischen Patentveröffentlichungen Nr. 51-115505/1976, 55-139492/1980, 60-245997/1985, 57-18640/1982 und 1-180841/1989 offenbaren Verfahren zum Reduzieren der Menge an Dampf, die für das konventionelle Herstellungsverfahren für Synthesegas erforderlich ist.
  • Im Verfahren zur Herstellung von Methanol, das oben beschrieben wird, ist eine große Menge an teurem Wasser mit hoher Qualität als Kesselwasser erforderlich. Weil das im Destillationsschritt abgetrennte Wasser die nachfolgenden Bestandteile enthält und deswegen kaum verwendet werden kann, wird es verworfen wie es ist.
  • (a) Eine große Anzahl organischer Verbindungen mit höherem Siedepunkt. Beispielsweise ein höherer Alkohol mit einer Kohlenstoffzahl von 2 oder mehr und Paraffine mit einer Kohlenstoffanzahl von 14 bis 60.
  • (b) Das Salz und der Ester einer organischen Säure wie beispielsweise solche der Ameisensäure.
  • (c) Alkalimetallsalz.
  • Das Salz und der Ester der organischen Säure weisen eine hohe Azidität und Korrosivität auf. Aus diesem Grund wird beispielsweise ein Alkalimetallhydroxid wie beispielsweise Natriumhydroxid oder ein Carbonat, wie beispielsweise Natriumcarbonat zur Neutralisierung zugesetzt. Folglich sind Alkalimetallsalze im Abwasser im Destillationsschritt enthalten, wie es in der japanischen Patentveröffentlichung Nr. 57-18640/1982 beschrieben ist.
  • Es ist extrem schwierig, diese Verunreinigungen aus dem Abwasser, das im Destillationsschritt gewonnen wird, zu entfernen, und ein großer Anteil der Kosten ist zur Verwertung des Abwassers als Kesselwasser für ein Verfahren zur Herstellung von Methanol erforderlich. Deswegen wird das Abwasser verworfen, ohne weiterverwendet zu werden. Weil das Abwasser die genannten Bestandteile enthält, ist es darüber hinaus für die Öffentlichkeit gefährlich und muss einer Abwasserbehandlung, wie beispielsweise einer biologischen Behandlung, unterworfen werden.
  • Somit enthält das im Destillationsschritt gewonnene Abwasser eine große Anzahl organischer Verbindungen und dergleichen und sollte einer Abwasserbehandlung unterworfen werden. Aus diesem Grund ist ein hoher Kostenaufwand erforderlich. Wenn das Abwasser für das Verfahren verwendet werden kann, kann die erforderliche Menge des teuren Kesselwassers reduziert werden. Es bestand deswegen der Wunsch, dass das Abwasser recycelt werden sollte.
  • Die Erfinder offenbaren ein Verfahren zur Verringerung des Prozessdampfes, das in einem Verfahren durchgeführt wird, bei dem eine Alkalimetall-Verbindung im Destillationsschritt nicht zugesetzt wird, wie es in der japanischen Patentveröffentlichung Nr. 1-180841/1989 beschrieben ist. In diesem Verfahren werden rostfreie Materialien, die Nickel und Chrom aufweisen, als Materialien einer Destillationssäule und eines Kohlenwasserstoffbefeuchters eingesetzt. Die Menge an Abwasser, die zugeführt werden muss, wird auf 1/10 bis 1/20 derjenigen Menge für ein konventionelles Verfahren eingestellt, um zu verhindern, dass die Konzentration an organischen Säuren im Befeuchter zunimmt. Die Korrosion des Materials, die durch die organische Säure verursacht wird, kann vermieden werden und das Abwasser kann verwendet bzw. verwertet werden.
  • Gemäß des oben erwähnten Verfahrens werden, während die Menge an Abwasser gesenkt und das Kesselwasser reduziert werden kann, die Kosten erhöht, weil rostfreier Stahl mit einer höheren Güte als Kohlenstoffstahl bzw. unlegierter Stahl für die Materialien des Befeuchters und der Destillationssäule verwendet wird.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Um die oben erwähnten herkömmlichen Probleme zu lösen, ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zum Befeuchten von Kohlenwasserstoff und zum Reduzieren von Dampf für das Verfahren bereitzustellen, d. h. zum Reduzieren von teurem Kesselwasser durch Verwendung von Abwasser, das im Destillationsschritt gewonnen wird. Dies geschieht, weil das Abwasser, in dem das Alkalimetallsalz enthalten ist, recycelt werden soll.
  • Die vorliegende Erfindung stellt Folgendes bereit:
  • (1) ein Verfahren zur Herstellung von Methanol aus Kohlenwasserstoff, das die folgenden Schritte umfasst:
  • (a) Umsetzen von Kohlenwasserstoff mit Wasserdampf zur Erzeugung eines Synthesegases, das Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid als Hauptbestandteile enthält,
  • (b) Umsetzen des Synthesegases auf einem Methanol-Synthesekatalysator und Gewinnen von flüssigem Rohmethanol aus dem umgesetzten Gas, und
  • (c) Destillieren des gewonnenen Rohmethanols zu aufgereinigtem Methanol und Abwasser, das organische Verbindungen mit niedrigerem Siedepunkt, organische Verbindungen mit höherem Siedepunkt und organische Säuren enthält, wobei der Kohlenwasserstoff mit dem Abwasser in Berührung kommt, das mit einem Alkalimetallsalz oder -hydroxid in Schritt (c) neutralisiert wurde, so dass er befeuchtet wird und dann mit Kondenswasser in Berührung kommt, das aus dem in Schritt (a) gewonnenen Synthesegas abgetrennt wurde, so dass er weiter befeuchtet wird, und dann Schritt (a) zugeführt wird; und
  • (2) als eine der bevorzugten Ausführungsformen für (1) das Verfahren zur Herstellung von Methanol aus Synthesegas aus Kohlenwasserstoff, wobei der Kohlenwasserstoff mit dem Abwasser in Berührung kommt, das mit dem Alkalimetallsalz oder -hydroxid in Schritt (c) neutralisiert wurde, so dass er befeuchtet wird, wobei der Kohlenstoff auf eine Temperatur von 250-430ºC vorgewärmt wird und adiabatisch mit dem Abwasser in Berührung kommt, so dass er befeuchtet wird.
  • Im Verfahren zur Herstellung von Methanol gemäß der vorliegenden Erfindung wird Abwasser; das im Destillationsschritt gewonnen wird, das herkömmlicherweise nicht verwertet sondern verworfen wurde, effektiv verwendet. Folglich können die folgenden Vorteile erzielt werden:
  • (1) Die Menge des Abwassers, die im Destillationsschritt erzielt wird, die den größten Teil des Abwassers ausmacht, das beim Verfahren zur Herstellung von Methanol gewonnen wird, kann gesenkt werden. Somit kann die Belastung einer Abwasserbehandlung beträchtlich reduziert werden.
  • (2) Die verwendete Menge des Kesselwassers mit hoher Reinheit kann gesenkt werden.
  • (3) Während das im Destillationsschritt gewonnene Abwasser einem primären Befeuchter zugespeist wird und aus dem Synthesegas gewonnenes Kondenswasser einem Sekundärbefeuchter zugespeist wird, wird Kohlenwasserstoffgas befeuchtet. Somit wird Kohlenwasserstoffhaltiger Nebel, der im primären Befeuchter befeuchtet wurde, mit dem der sekundären Befeuchter zugespeisten Kondenswasser gewaschen, wobei der Nebel, der Natriumsalz und Natriumhydroxid im primären Befeuchter enthält, entfernt wird, und das Natriumhydroxid im Nebel wird mit einer Karbonsäure, die im Kondenswasser enthalten ist, neutralisiert. Folglich wird das Material für ein Vorheizgerät, einen Reaktor oder dergleichen, bei höheren Temperaturen kaum korrodiert.
  • (4) Das Vorheizen des Kohlenwasserstoffs auf eine Temperatur von 250-430ºC und die Verwendung eines primären Befeuchters vom adiabatischen Typ können die Größe der Fabrik weiter reduzieren und auch die Kosten noch weiter reduzieren.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • Fig. 1 ist eine graphische Darstellung, die ein Beispiel eines Verfahrens zur Herstellung von Methanol gemäß der vorliegenden Erfindung darstellt; und
  • Fig. 2 zeigt einen Fall, in dem der primäre Befeuchter in Fig. 1 durch einen adiabatischen Befeuchter ersetzt wird.
  • Ausführliche Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen
  • In der vorliegenden Erfindung kann ein Verfahren zur Herstellung von Methanol aus Kohlenwasserstoff beispielsweise die Schritte verwenden, die in der oben erwähnten japanischen Patentveröffentlichung Nr. 1-180841/1989 beschrieben sind. Das heißt, es können die nachfolgenden Schritte angewendet werden:
  • (1) ein Synthesegas-Herstellungsschritt, wobei Dampf mit gasförmigem Kohlenwasserstoff oder verdampfter Kohlenwasserstoff-Flüssigkeit auf einem Katalysator auf Nickelbasis bei einer Temperatur von 800-1000ºC in einem Umformungsofen (Synthesegas-Herstellungsofen) umgesetzt wird, wodurch ein Synthesegas hergestellt wird, das Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid als Hauptbestandteile enthält;
  • (2) ein Syntheseschritt, wobei das Synthesegas auf einem Methanol-Synthesekatalysator auf Kupferbasis bei einem Druck von 50-150 atm und einer Temperatur von 200-300ºC umgesetzt wird und das erzeugte flüssige Rohmethanol aus dem reagierten bzw. umgesetzten Gas wiedergewonnen wird; und
  • (3) ein Destillationsschritt, wobei das Rohmethanol über eine oder mehrere Destillationssäulen zu raffiniertem Methanol und Abwasser destilliert wird, das organische Verbindungen mit niederem Siedepunkt und organische Verbindungen mit höherem Siedepunkt enthält.
  • Der erfindungsgemäße Ausgangskohlenwasserstoff schließt Gas, wie beispielsweise natürliches Gas bzw. Erdgas, und eine Flüssigkeit, wie beispielsweise verflüssigtes Erdölgas bzw. Flüssiggas (liquefied petroleum gas = LPG), Testbenzin bzw. Naphtha und leichte Öle ein.
  • In der Umsetzung zwischen dem Kohlenwasserstoff und dem Dampf kann der Fall auftreten, in dem ein Reinigungsgas, das im Syntheseschritt gewonnen wurde, zusammen mit dem Kohlenwasserstoff als Teil des Ausgangsmaterials verwendet wird, der Fall auftreten, in dem Kohlendioxid dem Ausgangsmaterial zusammen mit dem Wasserdampf zugesetzt wird, oder der Fall auftreten, in dem Sauerstoff enthaltendes Gas zur Durchführung einer Teiloxidation zugesetzt wird.
  • Im Synthesegas-Herstellungsschritt wird ein Synthesegas, das Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid als Hauptbestandteile enthält, hergestellt.
  • Im Destillationsschritt wird im Allgemeinen ein 2-Säulenverfahren verwendet. Im Syntheseschritt gewonnenes Rohmethanol wird einer ersten Destillationssäule zugeführt, Gase, die beispielsweise organische Verbindungen mit niederem Siedepunkt lösen, Kohlendioxid und dergleichen werden oben aus der ersten Destillationssäule abgetrennt. Methanol, Wasser und organische Verbindungen mit höherem Siedepunkt, die eine organische Säure enthalten, werden vom Boden der ersten Destillationssäule gewonnen und einer zweiten Destillationssäule zugeführt. Raffiniertes Methanol wird vom Oberteil der zweiten Destillationssäule abgetrennt und die organischen Verbindungen mit höherem Siedepunkt, die die organische Säure und Wasser enthalten, werden vom Boden der zweiten Destillationssäule abgetrennt. Weiterhin kann ein Trennverfahren auch über eine Destillationssäule oder drei oder mehr Destillationssäulen durchgeführt werden.
  • In der vorliegenden Erfindung kann Abwasser, das ein oder mehrere organische Verbindungen mit höherem Siedepunkt und ein Salz einer organischen Säure enthält, das mit Kohlenwasser stoffgas in Berührung kommen wird, vom Boden der zweiten Destillationssäule gemäß des 2- Säulenverfahrens getrennt werden oder kann vom Boden oder den Böden einer oder mehrerer Destillationssäulen gemäß des Trennverfahrens aus einer Säule oder drei oder mehr Säulen abgetrennt werden.
  • Obwohl ein für die vorliegende Erfindung verwendeter Befeuchter nicht besonders beschränkt ist, wird ein Befeuchter vom Wärmeaustauschertyp zum gleichzeitigen Erhitzen und Verdampfen von Wasser in vorteilhafter Weise bezüglich der Kosten, wie in der japanischen Patentveröffentlichung Nr. 55-139492/1980 beschrieben ist, verwendet.
  • Das im Syntheseschritt gewonnene Rohmethanol enthält Methylformiat als Reaktionsnebenprodukt. Es erzeugt durch Hydrolyse gemäß der nachfolgenden Formel Ameisensäure, die die Korrosion einer Vorrichtung verursachen kann.
  • HCOOCH&sub3; + H&sub2;O CH&sub3;OH ÷ HCOOH ... Formel (1)
  • Um die Korrosion zu vermeiden, wird üblicherweise ein alkalisches Material nahe einer Rohmethanol-Zuführstufe der ersten Destillationssäule zugesetzt. Alkalimetallcarbonat oder -hydoxid können üblicherweise als alkalisches Material verwendet werden. Beispiele für das Alkalimetallcarbonat schließen Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat und dergleichen ein. Beispiele für das Alkalihydroxid schließen Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid und dergleichen ein. Insbesondere kann Natriumhydroxid vorzugsweise bezüglich der Wirkungen und Kosten verwendet werden.
  • Die Ameisensäure wird durch Zusatz des Natriumhydroxids so neutralisiert, dass Natriumformiat durch die nachfolgende Formel gewonnen wird:
  • HCOOH + NaOH HCOONa + H&sub2;O ... Formel (2)
  • Aus diesem Grund enthält das im Destillationsschritt gewonnene Abwasser ein solches Natriumsalz und nicht umgesetztes Natriumhydroxid. Es ist folglich schwierig, das Abwasser zu verwenden.
  • Der Kohlenwasserstoff wird so angefeuchtet, dass Wärmequellen mit einer niedrigen Temperatur von 150-300ºC im Synthesegasherstellungsschritt und im Syntheseschritt effektiv verwendet werden können und Dampf für das Verfahren reduziert wird. Aus diesem Grunde wurde die Anwendung der Kohlenwasserstoff-Befeuchtung wie oben beschrieben untersucht.
  • Wenn das im Destillationsschritt gewonnene Abwasser zur Befeuchtung des Kohlenwasserstoffs verwendet wird, reißt der Gasnebel, der aus dem Befeuchter ausgeführt wird, ebenfalls das Alkalimetallhydroxid mit, weil das Abwasser die nicht-umgesetzten Alkalimetallhydroxide wie oben beschrieben enthält. Weil der Nebel sich an ein Vorheizgerät und ein Reformer-Rohr anhaftet, findet eine Korrosion durch alkalische Materialien statt. Obwohl die anhaftende Menge des Alkalimetallhydroxids sehr klein ist, wird diese wegen des kontinuierlichen Betriebs eines Herstellungsverfahrens für ein Methanol-Synthesegas über eine längere Zeitspanne zu einem ernsthaften Nachteil.
  • Es wurde folglich vorgeschlagen, dass ein organisches alkalisches Material anstelle des Alkalimetallhydroxids verwendet wird. Verschiedene Arten organischer Alkali-Verbindungen (beispielsweise Amine) werden im Synthesegasherstellungsschritt durch einen Katalysator auf Nickelbasis zu harmlosen Gasen abgebaut. Weil die organische Alkali-Verbindung im Allgemeinen kleine Auswirkungen bezüglich der Neutralisation erzeugt, wird jedoch die Menge des organischen alkalischen Materials, die verwendet werden muss, erhöht. Zusätzlich ist das organische alkalische Material teurer als ein anorganisches alkalisches Material. Somit ist das organische alkalische Material praktisch nicht geeignet.
  • In der vorliegenden Erfindung wird der Kohlenwasserstoff in der folgenden Art und Weise befeuchtet. Der Kohlenwasserstoff kommt zuerst mit dem Abwasser, das aus dem Destillationsschritt gewonnen wird in Berührung, und kommt dann mit Kondenswasser in Berührung, das aus dem Synthesegas abgetrennt wird. Deswegen wird Dampf, der während der Befeuchtung im Kohlenwasserstoff mit dem Abwasser mitgerissen wird, mit dem Kondenswasser gewaschen. Zur selben Zeit wird im Nebel enthaltenes Alkalimetallhydroxid mit einer Karbonsäure, die im Kondenswasser gelöst ist, neutralisiert, so dass das Alkalimetallcarbonat gebildet wird. Somit enthält der Nebel des Kondenswassers, der im Kohlenwasserstoff mitgerissen wird, eine sehr kleine Menge an Alkalimetallcarbonat.
  • Es existiert die Möglichkeit, dass das Alkalimetallcarbonat sich an Rohren eines Erdgasvorwärmers anhaften oder ablagern kann, der stromabwärts des Befeuchters vorgesehen ist. Jedoch weist der Vorwärmer eine niedrige Metalloberflächentemperatur auf, die weniger als 600ºC beträgt. Zusätzlich ist das Umgebungsmedium ebenfalls ein gemischtes Gas aus Kohlenwasserstoff und Dampf, das den Dampf enthält der die dreimalige Molanzahl der Anzahl von Kohlenstoffatomen des Kohlenwasserstoffs aufweist. Deswegen kann ein Kohlenstoffatom kaum durch thermische Zersetzung des Kohlenwasserstoffes abgebaut werden und die durch das Alkalimetallcarbonat im Vorheizer verursachte Hochtemperatur-Korrosion kann vermieden werden.
  • Weiterhin kann herkömmlicher Kohlenstoffstahl für die Materialien des Befeuchters und der Destillationssäule verwendet werden.
  • Erfindungsgemäß kann ebenfalls die folgende Vorgehensweise angewendet werden. Kohlenwasserstoffe, die auf ein Temperatur von 250-430ºC erhitzt wurden, kommen adiabatisch mit Abwasser in Berührung, das Alkalimetallsalz oder -hydroxid enthält, so dass sie befeuchtet werden. Danach wird der Kohlenwasserstoff weiter mit dem kondensierten Wasser angefeuchtet, indem ein Befeuchter vom Wärmeaustauscher-Typ verwendet wird.
  • Der Kohlenwasserstoff wird zur Entfernung der Schwefelverbindungen, die im Kohlenwasserstoff enthalten sind, auf eine Temperatur von 250-430ºC vorerhitzt, bevor er auf den Befeuchter aufgebracht wird.
  • In einem adiabatischen Befeuchter können das Abwasser oder dergleichen für einen adiabatischen Kontakt aufgesprüht werden. Es wird vorzugsweise eine gepackte Säule bereitgestellt, um die Effizienz des Kontaktes zu erhöhen, wie es beispielsweise in der japanischen provisorischen Patentveröffentlichung Nr. 60-245997/1985 beschrieben ist.
  • Weil ein adiabatischer Befeuchter verwendet wird, können die Rohre zum Wärmeaustauschen vermieden werden, wie es in den nachstehenden Beispielen beschrieben ist. Die Größe einer Synthesegas-Herstellungsvorrichtung kann ebenfalls reduziert und die Kosten der Fabrik können reduziert werden.
  • Die vorliegende Erfindung wird nunmehr ausführlicher unter Bezugnahme auf Beispiel 1, dargestellt in Fig. 1, beschrieben werden.
  • Beispiel 1
  • In Fig. 1 wird Rohmethanol, das in einem Syntheseschritt gewonnen wurde, durch eine Passage 1 einer Zwischenstufe einer ersten Destillationssäule 2 zugespeist. Weiterhin wird eine kleine Menge an Wasser manchmal durch eine Passage 3 injiziert. Organische Verbindungen mit niederem Siedepunkt werden oben auf der ersten Destillationssäule 2 konzentriert und werden teilweise kondensiert und durch einen Kondensator 4 unter Rückflusskühlung erhitzt. Der Rest der organischen Verbindungen mit niedrigem Siedepunkt werden zur Außenseite des Systemes zusammen mit einem gelösten Gas entsorgt.
  • Methanol und Wasser, die überwiegend den Boden der ersten Destillationssäule 2 besetzen, werden durch eine Passage 5 zu einer Zwischenstufe einer zweiten Destillationssäule 6 gefördert. Oben auf der zweiten Destillationssäule 6 wird eine Abkühlung durch einen Kondensator 7 zum Kondensieren durchgeführt, so dass Methanol durch eine Rückflusskühlung aufgereinigt wird. Folglich wird Produktmethanol mit hoher Reinheit durch eine Passage 8 zur Außenseite des Systems extrahiert. Das Wasser nimmt überwiegend den Boden der zweiten Destillationssäule 6 ein und enthält eine kleine Menge organischer Verbindungen mit höherem Siedepunkt, organische Substanzen und eine sehr kleine Menge an anorganischen Substanzen, die in der Vorrichtung erzeugt werden. Die organischen Verbindungen mit höherem Siedepunkt können ans dem System durch eine Passage 36 in einer bestimmten Stufe der zweiten Destillationssäule 6 für anschließende Behandlungen wie beispielsweise Verbrennung bzw. Veraschung ausgetragen werden.
  • Bei einem herkömmlichen Verfahren wird ein Alkalimetallhydroxid oder dergleichen der ersten Destillationssäule 2 zugeführt. Und weil eine Flüssigkeit, die vom Boden bzw. unteren Ende der ersten Destillationssäule 2 gewonnen wird, ein Alkalimetallsalz oder -hydroxid enthält, wird die Flüssigkeit als Abwasser zur Außenseite des Systems abgeführt. Obwohl ein Verdampfer oder dergleichen jeweils auf der ersten Destillationssäule 2 und der zweiten Destillationssäule 6 vorgesehen ist, stehen solche Verdampfer mit der vorliegenden Erklärung nicht direkt in Beziehung und sind nicht dargestellt.
  • Das vom Boden der zweiten Destillationssäule 6 geförderte Abwasser wird durch eine Passage 9 und dann durch eine zirkulierende Wasserpassage 10 eines primären Befeuchters 11 dem Oberteil des primären Befeuchters 11 zugeführt.
  • Der primäre Befeuchter 11 ist ein Befeuchter vom Wärmeaustauscher-Typ. Ein vorerhitztes Kohlenwasserstoffgas-Ausgangsmaterial wird durch eine Passage 12 eingebracht und kommt mit dem Abwasser in Berührung. Das Kohlenwasserstoffgas wird ebenfalls erhitzt und mit einem Synthesegas, das eine hohe Temperatur aufweist, befeuchtet, das durch eine Passage 13 eingebracht wird. Das Synthesegas, dessen Wärme durch den primären Befeuchter 11 wiedergewonnen wird, wird durch eine Passage 14 ausgetragen und wird einem zweiten Befeuchter 17 zugeführt. Der befeuchtete Kohlenwasserstoff tritt durch eine Passage 15 in den zweiten Befeuchter 17 ein.
  • Kondenswasser aus dem Synthesegas wird durch die Passage 24 eingebracht und dann durch eine zirkulierende Wasserpassage 18 zum Oberteil des zweiten Befeuchters 17. Der zweite Befeuchter 17 ist ebenfalls ein Befeuchter vom Wärmeaustauscher-Typ. Das durch die Passage 14 eingebrachte Synthesegas wird bezüglich der Wärme wiederverwertet und wird durch die Passage 16 ausgetragen. Dann wir der für das Verfahren notwendige Dampf dem Kohlenwasserstoffgas durch eine Passage 25 zugesetzt. Danach wird ein Mischgas aus Kohlenwasserstoff und Dampf durch eine Passage 26, und zwar durch einen Vorwärmer 27, der auf einem Konvektions anteil eines Verdampferofens 29 (Synthesegas-Herstellungsofen) vorgesehen ist und durch eine Passage 28 einem Verdampferrohr 30 zugespeist, das mit einem Katalysator auf Nickelbasis belullt ist.
  • Das aus dem Reaktionsrohr 30 zugeführte Synthesegas läuft durch eine Passage 31, erhitzt das Kesselwasser, das durch eine Passage 33 zugeführt wurde, mittels eines Wärmeaustauschers 32, um Hochdruckdampf zu erzeugen, und wird dann durch die Passage 13 dem primären Befeuchter 11 zugeführt. Ein Teil des konzentrierten Abwassers wird durch eine Passage 34 zur Außenseite des Systems entleert, wohingegen ein Teil des konzentrierten Kondenswassers durch eine Passage 35 zur Außenseite des Systems entladen wird. Ein Teil des Kondenswassers, das aus dem zweiten Befeuchter 17 ausgetragen wird, kann durch die Passage 35 und dann durch die zirkulierende Wasserpassage 10 dem primären Befeuchter 11 zugeführt werden.
  • Das aus dem sekundären Befeuchter 17 ausgetragene Synthesegas läuft durch eine Passage 19 hindurch und wird durch einen Wärmeaustauscher 20 in der Passage 21 abgekühlt. Das Kondenswasser wird mittels eines Gas-Flüssigkeitsseparators 23 getrennt und wird durch eine Passage 22 ausgetragen. Das Kondenswasser wird durch die Passage 24 und dann durch die zirkulierende Wasserpassage 18, in den sekundären Befeuchter 17 eingebracht.
  • Tabelle 1 zeigt die Hauptzusammensetzung des Abwassers in der Passage 9 aus dem Destillationsschritt. Tabelle 1 Beispiel der Zusammensetzung des Abwassers aus dem Destillationsschritt
  • Tabelle 2 zeigt die Hauptzusammensetzung des konzentrierten Kondensabwassers in der Passage 35. Zu diesem Zeitpunkt betrug die Menge des Abwassers, die aus dem primären Befeuchter 11 ausgetragen wurde, 1/10 einer Durchflussmenge der Passage 9. Tabelle 2 Beispiel einer Zusammensetzung des Abwassers aus dem sekundären Befeuchter
  • Wie oben beschrieben, existieren zwei Befeuchter. Das aus dem Destillationsschritt gewonnene Abwasser wird dem primären Befeuchter zugeführt, wohingegen das Kondenswasser, das aus dem Synthesegas gewonnen wurde, einem sekundären Befeuchter zugespeist wird, um den Kohlenwasserstoff zu befeuchten. Folglich wird feuchter Dunst bzw. Nebel, der im Kohlenwasserstoffgas mitgerissen wird, das im primären Befeuchter befeuchtet wurde, mit dem dem sekundären Befeuchter zugeführten Kondenswasser gewaschen, so dass der Nebel, der das Natriumsalz und das Natriumhydroxid enthält, der aus dem primären Befeuchter zugeführt wird, entfernt wird, und das im Nebel enthaltene Natriumhydroxid mit Kohlensäure, die im Kondenswasser enthalten ist, neutralisiert wird.
  • Darüber hinaus weist das im sekundären Befeuchter zirkulierende Wasser eine niedrige Natriumsalz-Konzentration auf. Deswegen wird die Menge des Natriumsalzes, die im Nebel enthalten ist, der durch das befeuchtete Kohlenwasserstoffgas mitgerissen wird, das aus dem sekundären Befeuchter ausströmt, in großem Maße reduziert.
  • Somit findet eine Hochtemperatur-Korrosion eines Vorheizermaterials oder eines Reaktormaterials kaum statt.
  • Beispiel 2
  • Ein zweites Beispiel der vorliegenden Erfindung wird ausführlicher unter Bezugnahme auf Fig. 2 beschrieben.
  • Fig. 2 ist ein Diagramm, das einen Fall darstellt, in dem ein adiabatischer Befeuchter anstelle des primären Befeuchters in Fig. 1 verwendet wird, und Abwasser, das aus dem Destillationsschritt verwendet wird, bei einer niedrigen Temperatur behandelt wird.
  • Ein auf eine Temperatur von 250-430ºC erhitztes Kohlenwasserstoffgas wird durch die Passage 41 in einen adiabatischen Befeuchter 42 eingebracht und kommt mit dem Abwasser aus dem Destillationsschritt durch eine zirkulierende Wasserpassage 43 in Berührung, so dass sie befeuchtet wird. Der adiabatische Befeuchter 42 ist mit einem Festbett bzw. Schüttbett ausgestattet, um die Kontakteffizienz zu steigern. Das Abwasser, das im adiabatischen Befeuchter 42 nicht verdampft wurde, wird durch eine Passage 45 zur Außenseite des Befeuchters zur Zirkulation ausgetragen. Das Abwasser aus dem Destillationsschritt wird aus einer Passage 44 zur zirkulierenden Wasserpassage 43 gefördert. Das konzentrierte Abwasser wird durch eine Passage 54 zur Außenseite des Systems gefördert.
  • Der durch den adiabatischen Befeuchter 42 befeuchtete Kohlenwasserstoff wird in einen Befeuchter 47 vom Wärmeaustauscher-Typ durch eine Passage 46 eingebracht. Im Befeuchter 47 vom Wärmeaustauscher-Typ wird Kondenswasser, das aus einem Synthesegas gewonnen wurde, durch eine Passage 49 und durch eine Passage 48 einem oberen Anteil des Befeuchters 47 vom Wärmeaustauscher-Typ zusammen mit dem Wasser zugeführt, das aus einer zirkulierenden Wasserpassage 53 gefördert wurde, um den Kohlenwasserstoff weiter zu befeuchten. Der befeuchtete Kohlenwasserstoff wird in einen Gasverdampferofen (Synthesegas-Herstellungsofen) durch eine Passage 52 eingebracht. In derselben Weise wie in Fig. 1 wird das nach Hochdruckdampf gewonnene Synthesegas als Heizquelle des Befeuchters vom Wärmeaustauscher-Typ verwendet und wird durch eine Passage 50 eingebracht und wird bezüglich der Wärme wiedergewonnen und wird dann einem nächsten Schritt durch eine Passage 51 zugeführt. Ein Teil des Kondens wassers, der aus dem Synthesegas gewonnen wurde, das durch den Befeuchter 47 vom Wärmeaustauscher-Typ konzentriert wird, wird durch eine Passage 55 zur Außenseite des Systems ausgetragen. Das durch die Passage 55 zugeführte Wasser kann ebenfalls zur Passage 44 zurückgeführt werden. Auch im vorliegenden System wurden die gleichen Ergebnisse wie bei den Zusammensetzungen des Abwassers, die in den Tabellen 1 und 2 gemäß Beispiel 1 dargestellt sind, erzielt.
  • Zusätzlich zu den im Beispiel 1 beschriebenen Effekten erzeugt das vorliegende System die nachfolgenden Wirkungen. Der erste Befeuchter, der in Beispiel 1 beschrieben ist, ist kein Befeuchter vom Wärmeaustauscher-Typ, jedoch von einem adiabatischen Typ. Deswegen können Rohre zum Hitzeaustauschen vermieden werden, kann die Größe einer Vorrichtung zur Herstellung von Synthesegas reduziert und können die Kosten einer Fabrik verringert werden.

Claims (2)

1. Verfahren zur Herstellung von Methanol aus Kohlenwasserstoff, das die folgenden Schritte umfasst:
(a) Umsetzen von Kohlenwasserstoff mit Wasserdampf zur Erzeugung eines Synthesegases, das Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid als Hauptbestandteile enthält.
(b) Umsetzen des Synthesegases auf einem Methanolsynthesekatalysator und Gewinnen von flüssigem Rohmethanol aus dem umgesetzten Gas; und
(c) Destillieren des gewonnenen Rohmethanols zu aufgereinigtem Methanol und Abwasser, das organische Verbindungen mit niedrigem Siedepunkt, organische Verbindungen mit höherem Siedepunkt und organische Säuren enthält,
wobei der Kohlenwasserstoff mit dem Abwasser in Berührung kommt, das mit einem Alkalimetallsalz oder -hydroxid in Schritt (c) neutralisiert wurde, so dass er befeuchtet wird und dann mit Kondenswasser in Berührung kommt, das aus dem in Schritt (a) gewonnenen Synthesegas abgetrennt wurde, so dass er weiter befeuchtet wird und dann Schritt (a) zugeführt wird.
2. Verfahren zur Herstellung von Methanol aus Kohlenwasserstoff nach Anspruch 1, wobei, wenn Kohlenwasserstoff mit dem Abwasser in Berührung kommt, das mit dem Alkalimetallsalz oder -hydroxid in Schritt (c) neutralisiert wurde, so dass er befeuchtet wird, der Kohlenwasserstoff auf eine Temperatur von 250-430ºC vorgewärmt wird und adiabatisch mit dem Abwasser in Berührung kommt.
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