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DE3650155T2 - Anwendung von porösen Membrane in einem Reaktionsverfahren. - Google Patents

Anwendung von porösen Membrane in einem Reaktionsverfahren.

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DE3650155T2
DE3650155T2 DE3650155T DE3650155T DE3650155T2 DE 3650155 T2 DE3650155 T2 DE 3650155T2 DE 3650155 T DE3650155 T DE 3650155T DE 3650155 T DE3650155 T DE 3650155T DE 3650155 T2 DE3650155 T2 DE 3650155T2
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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein chemisches Reaktionsverfahren, bei dem eine poröse Membran verwendet wird.
  • Auf dem Gebiet der Trennung von Gasen, bei dem ein Gasdiffusionsverfahren so angepaßt wird, um ein spezielles Gas aus einer Gasmischung zu trennen, wurde eine poröse Membran verwendet, die aus miteinander verbundenen Mikroporen mit einer durchschnittlichen Porengröße von mehreren Nanometern bis mehreren zehn Nanometern (mehreren zehn Angström und mehreren hundert Angström), die kleiner als die mittlere freie Weglänge der Gasmoleküle sind, gebildet ist. Die JP-A-59-59223 offenbart eine solche poröse Membran, die so angepaßt wurde, um Wasserstoffgas aus einer Mischung von Wasserstoff und Stickstoff- oder Kohlenstoffmonoxid zu trennen, deren Molekulargewichtsverhältnis relativ groß ist. Die Trennung des Wasserstoffgases aus der Mischung, wird basierend auf der Differenz in den Verhältnissen der Permeabilität der Gase in der Knudsenströmung, durchgeführt.
  • In den letzten Jahren wurde herausgefunden, daß die Eigenschaft der porösen Membran bei der Trennung von Gasen für ein chemisches Reaktionsverfahren anwendbar ist. Wo die Reaktionsgeschwindigkeit eines katalytischen Reaktionsverfahrens (A B + P) merklich infolge des Druckes des Produktgases P abnimmt oder die Reaktion durch ein Gleichgewicht beschränkt ist, ist die poröse Membran nutzbar, das Produktgas P aus dem Reaktionssystem durch sie hindurch zu entziehen, wodurch der Prozentsatz der Umwandlung des Produktgases und die Effizienz der Trennung und Konzentration des Produktgases P ansteigen. Auf den Seiten 58-61 in Chemical Engineering, veröffentlicht im Februar 1984, ist ein solches Reaktionsverfahren als eine Zersetzungsreaktion von Hydrogensulfid (H&sub2;S = H&sub2; + S) beschrieben, wobei wie in Fig. 5 gezeigt, die poröse Membran in der Form eines porösen Glasrohres (1) ist, das mit katalytischen Teilchen (2) aus Molybdänsulfid gefüllt ist, um die Zersetzungsreaktion des Ausgangsgases, das dadurch geführt wird, zu bewirken und das Produktgas abhängig von der Druckdifferenz zwischen dem Inneren und dem Äußeren des Rohres (1) zu konzentrieren.
  • Bei dem oben beschriebenen Reaktionsverfahren kommt es jedoch manchmal vor, daß die Trennung des Produktgases infolge der unzureichenden Membranfläche pro Volumeneinheit der porösen Membran und des unzureichenden Kontaktes des Produktgases mit der porösen Membran nicht ausreichend ist. Dies resultiert in einem geringen Prozentsatz der Umwandlung des Produktgases.
  • Zusätzlich ergibt die Anwesenheit der katalytischen Teilchen (2) einen Druckverlust des Ausgangsmaterialgases, das durch das Glasrohr (1) geführt wird, und die Poren des Glasrohres (1) werden mit Staub der katalytischen Teilchen verstopft.
  • Es ist deshalb eine erste Aufgabe der vorliegenden Erfindung ein Verfahren bereitzustellen, bei dem eine poröse Membran verwendet wird, die den Prozentsatz der Umwandlung des Produktgases in der chemischen Reaktion und die Effizienz der Trennung und Konzentrierung des Produktgases erhöht, ohne irgendeines der oben beschriebenen Probleme zu verursachen.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wird daher ein Verfahren zur Durchführung einer chemischen Reaktion unter Verwendung einer porösen Membran bereitgestellt, die aus zahlreichen miteinander verbundenen Mikroporen gebildet ist und die ausgezeichnet in der selektiven Permeabilität und katalytischen Aktivität ist. Das Verfahren umfaßt die Zufuhr der Reaktionsflüssigkeit zu einer porösen Membran, die eine poröse Trägerschicht (13a, 14a oder 15a) mit miteinander verbundenen Mikroporen, eine poröse dünne Schicht (13b, 14c oder 15c) mit einer Dicke von weniger als 500 um, die aus miteinander verbundenen Mikroporen mit einer durchschnittlichen Porengröße von weniger als 100 nm (1000 Å) gebildet ist, und wahlweise eine weitere poröse Schicht (14b oder 15b), die aus miteinander verbundenen Mikroporen gebildet ist, die entweder zwischen der Trägerschicht (14a) und besagter poröser dünner Schicht (14c) oder auf der Seite der Trägerschicht (15a) angebracht ist, die von besagter dünner Schicht (15c) entfernt ist, umfaßt, alle vorhandenen Schichten sind integral gebildet, entweder die poröse Trägerschicht oder die wahlweise weitere poröse Schicht sind aus einem Katalysator gebildet oder ein Katalysator ist einheitlich darin verteilt, um den chemischen Reaktionsprozess in der Reaktionsflüssigkeit, die dazu hinzugefügt wurde, zu katalysieren, und die poröse Trägerschicht (13a, 14a oder 15a) und die wahlweise weitere poröse Schicht (14b oder 15b) haben eine Porengröße größer als die Porengröße von besagter dünner Schicht (13b, 14c oder 15c). Die Flüssigkeit wird der Seite der porösen Membran, die von der porösen dünnen Schicht (13b, 14c oder 15c) entfernt liegt, so zugeführt, daß die Reaktion in der katalysatorhaltigen Schicht stattfindet, und das Produktgas wird von der Flüssigkeit durch die poröse dünne Schicht durch Knudsen-Diffusion getrennt.
  • Beispiele der katalytischen Komponente sind Molybdänsulfid, Platinaluminiumoxid, Palladium-Siliziumdioxid-Aluminiumoxid im wesentlichen in einem einheitlichen Zustand.
  • Zum besseren Verständnis der vorliegenden Erfindung und um zu zeigen, wie sie verwendet wird, um ein chemische Reaktion zu bewirken, wird mittels Beispielen bezug genommen auf die beigefügten Zeichnungen, in denen:
  • Fig. 1 bis 3 schematisch jeweils vergrößerte Querschnitte der porösen Membran, die in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, zeigen;
  • Fig. 4 eine Schnittansicht einer Reaktionsvorrichtung, in der jede der porösen Membranen als ein Modul der Vorrichtung verwendet werden, ist;
  • Fig. 4 (b) eine Vorderansicht der Reaktionsvorrichtung ist, die entlang der Pfeile in Fig 4 (a) dargestellt ist; und
  • Fig. 5 eine Schnittansicht der herkömmlichen Reaktionsvorrichtung ist.
  • Fig. 1 veranschaulicht eine doppelschichtige poröse Membran (13), die aus einer porösen Trägerschicht (13a), die in sich eine katalytische Komponente in einem im wesentlichen einheitlichen Zustand enthält, und einer porösen dünnen Schicht (13b), die integral auf der porösen Trägerschicht (13a) gebildet ist, besteht. Bei der doppelschichtigen porösen Membran (13) ist es bevorzugt, daß die poröse Trägerschicht (13a) aus einem anorganischen Ausgangsmaterial, wie zum Beispiel Aluminiumoxid, Siliziumdioxid-Aluminiumoxid, Mullit, Cordierit, Zirkoniumoxid oder Kohlenstoff besteht. Die poröse Trägerschicht (13a) wird in einer gewünschten Konfiguration unter den gleichen Bedingungen wie unter den herkömmlichen Bedingungen zur Bildung einer keramischen porösen Trägerschicht hergestellt und wird einem Brennvorgang oder einer Hitzebehandlung unterworfen. Während des Herstellungsverfahrens der porösen Trägerschicht (13a) kann das Ausgangsmaterial der katalytischen Komponente einheitlich mit dem anorganischen Ausgangsmaterial gemischt werden, zum Beispiel durch Kopräzipitation oder Kneten, und die Mischung wird verwendet, um die poröse Trägerschicht (13a) herzustellen. Alternativ wird das anorganische Ausgangsmaterial in der gewünschten Form gebildet und das Ausgangsmaterial der katalytischen Komponente wird zu dem anorganischen Ausgangsmaterial mittels Imprägnierung, Adsorption oder Ionenaustausch hinzugefügt. Das katalytische Ausgangsmaterial kann ein Edelmetallkatalysator, wie zum Beispiel Platinaluminiumoxid oder Palladium- Siliziumdioxid-Aluminiumoxid, wie es für das chemische Reaktionsverfahren geeignet ist, sein. Wenn die poröse Membran verwendet wird, um die Zersetzung von Hydrogensulfid zu bewirken, wird Molybdänsulfid als Ausgangsmaterial für die katalytische Komponente verwendet. Die poröse Trägerschicht (13a) ist aus zahlreichen miteinander verbundenen Mikroporen mit einer durchschnittlichen Porengröße von etwa 0,5 um bis etwa 30 um, vorzugsweise etwa 0,5 um bis etwa 5 um gebildet. In diesem Fall ist die durchschnittliche Porengröße so ausgewählt, um zuverlässig Gasdiffusion zu bewirken und das Auftreten von Rissen oder feinen Löchern in dem porösen Träger zu eliminieren. Von dem Gesichtspunkt der Stärke und Verarbeitbarkeit ist es bevorzugt, daß die Dicke des porösen Trägers etwa 1 mm beträgt.
  • Die poröse dünne Schicht wird aus einem anorganischen Ausgangsmaterial, wie zum Beispiel Aluminiumoxid, Siliziumdioxid-Aluminiumoxid oder Zirkoniumoxid hergestellt und ist integral auf einer Oberfläche der porösen Trägerschicht (13a) mittels eines Sol-Gel-Verfahrens, eines Hochdruckadhäsionsverfahrens mit feinem Staub, eines Adhäsionsverfahrens mit porösem Glas oder dergleichen gebildet. Die poröse dünne Schicht (13b) ist aus zahlreichen miteinander verbundenen Mikroporen mit einer durchschnittlichen Porengröße von weniger als 100 nm (1000 Å) hergestellt. Die Dicke der porösen dünnen Schicht (13b) ist weniger als 500 um, wünschenswerterweise 1 nm (10 Å) bis 100 um. Dies wird bevorzugt, um zuverlässig Gasdiffusion zu bewirken und das Auftreten von Rissen und kleinen Löchern in der porösen dünnen Schicht zu eliminieren. Unter diesem Gesichtspunkt wurde ebenfalls gefunden, daß die durchschnittliche Porengröße der Mikroporen in der porösen dünnen Schicht (13b) und die Dicke derselben in engem Bezug zu der selektiven Permeabilität der doppelschichtigen porösen Membran (13) steht. In der doppelschichtigen porösen Membran (13) ist es vorteilhaft, daß die poröse Trägerschicht (13a) in sich eine ausreichende Menge an der katalytischen Komponente enthält, um so die katalytische Aktivität der porösen Membran (13) zu erhöhen. In dieser Hinsicht kann die poröse Trägerschicht (13a) ihrerseits aus der katalytischen Komponente herstellt sein.
  • In Fig. 2 ist schematisch eine dreischichtige poröse Membran (14) gezeigt, die zusammengesetzt ist aus einer porösen Trägerschicht (14a), einer ersten porösen dünnen Schicht (14b), die intergral auf der porösen Trägerschicht (14a) gebildet ist, und einer zweiten porösen dünnen Schicht (14c), die integral auf der ersten porösen dünnen Schicht (14c) gebildet ist. In der porösen Membran (14) enthält die erste poröse Schicht (14a) in sich die gleiche Katalysatorkomponente wie die der porösen Schicht (13a) und die zweite poröse dünne Schicht (14c) ist gebildet, um selektive Permeabilität bereitzustellen. In Fig. 3 ist eine weitere dreischichtige poröse Membran (15) schematisch gezeigt, die aus einer porösen Trägerschicht (15a) und einer ersten und einer zweiten porösen dünnen Schicht (15b) und (15c), die integral auf gegenüberliegenden Seiten der porösen Trägerschicht gebildet sind, zusammengesetzt ist. In der porösen Membran (15) enthält die erste poröse dünne Schicht (15b) in sich eine Katalysatorkomponente und die zweite poröse dünne Schicht (15c) ist gebildet, um selektive Permeabilität bereitzustellen. Die Zusammensetzung der jeweiligen porösen Trägerschichten (14a) und (15a) ist im wesentlichen die gleiche wie die der anorganischen Komponenten der porösen Trägerschicht (13a). Die katalytische Komponente der jeweiligen dünnen Schichten (14b) und (15b) ist im wesentlichen die gleiche wie die der porösen Schicht (13a). Die Zusammensetzung der jeweiligen porösen dünnen Schichten (14c) und (15c) ist im wesentlichen die gleiche wie die der porösen dünnen Schicht (13b). Zusätzlich ist die durchschnittliche Porengröße der jeweiligen Mikroporen in den ersten dünnen Schichten (14b), (15b) und deren Dicke größer als die der porösen dünnen Schicht (13b) und die zweiten porösen dünnen Schichten (14c), (15c) können modifiziert werden, um in sich die katalytische Komponente beinhalten.
  • In einer praktischen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann die Porengröße der vorhergenannten porösen Membranen (13)
  • - (15) durch die Zusammensetzung des Ausgangsmaterials, die mechanischen Behandlung, die Wärmebehandlung oder das Brennen eingestellt werden. Zum Beispiel kann die Einstellung der Porengröße auf weniger als 100 nm (1000 Å) durch das folgende Verfahren durchgeführt werden. In einem Sol-Gel-Verfahren zum Gelieren feiner Solprimärteilchen, die durch Hydrolyse von Metallalkoxid erhalten wurden, werden die Solprimärteilchen nur geliert, um einen porösen Körper zu liefern, der mit zahlreichen Mikroporen mit einer durchschnittlichen Porengröße von weniger als 20 nm (200 Å) gebildet wird. Um einen porösen Körper mit zahlreichen Mikroporen mit einer durchschnittlichen Porengröße von etwa 20 nm (200 Å) bis etwa 100 nm (1000 Å) zu erhalten, werden die Solprimärteilchen zeitweise bei einer Temperatur unterhalb von 900ºC gebrannt, um ein feines Pulver davon zu erhalten. Danach wird eine geeignete Menge des feinen Pulvers zu den Solteilchen gegeben oder in einem trockenen Zustand pulverisiert, um als eine Trägeraufschlämmung verwendet zu werden. Bei einem Verfahren zur Herstellung von porösem Glas kann die durchschnittliche Porengröße in der porösen Membran durch eine geeignete Selektion der Zusammensetzung der phasentrennbaren Glasteilchen, der Temperatur der Phasentrennungsbehandlung und den Schmelzbehandlungsbedingungen eingestellt werden. In einem Adhäsionsverfahren mit feinem Pulver unter einem hohen Druck wird ein isostatisches Druckverfahren bei Pulver mit einem Teilchendurchmesser von weniger als 1 um verwendet, um einen porösen Körper, der aus Mikroporen mit einer durchschnittlichen Porengröße von weniger als 100 nm (1000 Å) gebildet ist, zu erhalten.
  • In einer praktischen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird jede der porösen Membranen (13) bis (15) als ein gewünschtes Bauteil in der Form von zum Beispiel einem Plattenteil, einem Rohrelement oder einer wabenförmigen Struktur verwendet. Angenommen, daß in einem solchen Bauteil eine Menge an Reaktionsflüssigkeit entlang einer Seite der porösen Membran fließt, wird eine chemische Reaktion der Flüssigkeit durch die katalytische Aktivität der Membran verursacht, so daß eine spezielle Produktflüssigkeit aus der Reaktionsflüssigkeit abgetrennt und durch die selektive Permeabilität der porösen Membran konzentriert wird. Bei einer solchen Verwendung der porösen Membran ist es nicht nötig, daß katalytische Teilchen innerhalb des porösen Membranrohres wie in dem herkömmlichen Reaktionsverfahren enthalten sind. Aus diesem Grund wird die Membranfläche in einer Volumeneinheit der porösen Membran erhöht, um einen ausreichenden Kontakt der Reaktionsflüssigkeit mit der porösen Membran sicherzustellen, der Druckverlust der Reaktionsflüssigkeit wird erniedrigt und ein Verstopfen der Poren der porösen Membran wird verhindert. Es ist deshalb möglich, den Prozentsatz der Umwandlung der Produktflüssigkeit aus der Reaktionsflüssigkeit zu erhöhen. Infolge dieser Tatsachen kann die Reaktionsvorrichtung in einem kleinen Raum konstruiert werden. Obwohl die poröse Membran in verschiedenen Reaktionsverfahren für eine Dehydrierungsreaktion, einer Hydrierungsreaktion, einer Hydrogenolysereaktion und dergleichen verwendet werden kann, ist es erwünscht, daß die poröse Membran in einem Reaktionsverfahren zur Trennung von Gas verwendet wird, zum Beispiel in einem Verfahren zum Sammeln von Wasserstoff aus Abgas bei einer Zersetzungsreaktion von Hydrogensulfid, bei der Ammoniaksynthese oder Methanolsynthese.
  • Im weiteren wird die jeweilige Herstellung der porösen Membran (13) bis (15) zur Verwendung in einem Zersetzungsreaktionsverfahrens von Hydrogensulfid im Detail beschrieben.
    • Beispiel 1
  • Zur Herstellung einer porösen Membran (13) in der Form eines Röhrenelementes wird Molybdänsulfid mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 1 um zu einem organischen Bindemittel hinzugefügt und durch Extrusion in ein röhrenförmiges Element geformt. Das röhrenförmige Element wurde bei einer Temperatur von 100ºC für zwei Stunden getrocknet, bei einer Temperatur von 400ºC für drei Stunden in atmosphärischer Luft gebrannt und weiterhin bei einer Temperatur von 800ºC für drei Stunden in einem Stickstofffluß behandelt, um eine röhrenförmige poröse Trägerschicht (13a) aus Molybdänsulfid zu erhalten. Danach wurde Boehmite-Sol, das durch Hydrolyse von Aluminiumisopropoxid erhalten wurde, zugeführt, um die äußere Oberfläche der röhrenförmigen Trägerschicht (13a) zu überziehen und bei einer Temperatur von 400ºC für drei Stunden in atmosphärischer Luft gebrannt, um die poröse dünne Schicht (13b) auf der äußeren Oberfläche der röhrenförmigen Trägerschicht (13a) zu bilden. Die Zusammensetzung des sich ergebenden porösen Röhrenelementes ist in der Tabelle unter Beispiel 1 aufgeführt.
    • Beispiel 2
  • Zur Herstellung einer porösen Membran (14) in der Form eines Röhrenelementes wurde eine Aufschlämmung A in der Form von Molybdänsulfid mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 1 um, um die innere Oberfläche der röhrenförmigen porösen Trägerschicht (14a) aus Cordierit zu überziehen, zugeführt, bei einer Temperatur von 100ºC für zwei Stunden getrocknet, danach bei einer Temperatur von 400ºC für drei Stunden in atmosphärischer Luft gebrannt und außerdem bei einer Temperatur von 800ºC für drei, Stunden in einem Stickstofffluß behandelt, um eine erste poröse dünne Schicht (14b) auf der inneren Oberfläche der röhrenförmigen Trägerschicht (14a) zu bilden. Danach wurde Aufschlämmung B in der Form von Boehmite-Sol, das durch Hydrolyse von Aluminiumisopropoxid erhalten wurde, zugeführt, um die äußere Oberfläche der ersten porösen dünnen Schicht (14b) zu überziehen, bei einer Temperatur von 100ºC für zwei Stunden getrocknet, danach bei einer Temperatur von 400ºC für drei Stunden in atmosphärischer Luft gebrannt, um eine zweite poröse dünne Schicht (14c) auf der ersten dünnen porösen Schicht (14b) zu bilden. Die Zusammensetzung des sich ergebenden porösen Röhrenelementes ist in der Tabelle unter Beispiel 2 aufgeführt.
    • Beispiel 3
  • Zur Herstellung der porösen Membran (15) in der Form eines Röhrenelementes wurde die röhrenförmige poröse Trägerschicht aus Beispiel 2 als eine röhrenförmige poröse Trägerschicht (15a) verwendet und die Aufschlämmung A aus Beispiel 2 wurde zugeführt, um die innere Oberfläche der röhrenförmigen Trägerschicht (15a) zu überziehen, und in der gleichen Weise wie in Beispiel 2 gebrannt und hitzebehandelt, um eine erste poröse dünne Schicht (15a) auf der inneren Oberfläche der röhrenförmigen Trägerschicht (15b) zu bilden. Zusätzlich wurde die Aufschlämmung B aus Beispiel 2 zugeführt, um die äußere Oberfläche der röhrenförmigen Trägerschicht (15a) zu überziehen und in der gleichen Weise wie in Beispiel 2 gebrannt, um eine zweite poröse dünne Schicht (15c) auf der äußeren Oberfläche der röhrenförmigen Trägerschicht (15a) zu bilden. Die Zusammensetzung des sich ergebenden porösen Röhrenelementes ist in der Tabelle unter Beispiel 3 aufgeführt.
    • Vergleichsbeispiel
  • Ein erstes Vergleichsbeispiel 1 wurde in der Form eines porösen Röhrenelementes (16) hergestellt, das aus Cordierit hergestellt war und mit Kügelchen aus Molybdänsulfid mit einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 1 mm gefüllt war. Ein zweites Vergleichsbeispiel 2 wurde in der Form eines porösen Röhrenelementes (17) aus Cordierit hergestellt, dessen äußere Oberfläche mit der Aufschlämmung B aus Beispiel 2 überzogen war, das gebrannt und hitzebehandelt wurde, um so eine dünne poröse Schicht (14c) bereitzustellen, und mit Kügelchen aus Molybdänsulfid gefüllt war. Die einzelnen Zusammensetzungen der porösen Röhrenelemente (16) und (17, 14c) sind jeweils unter den Vergleichsbeispielen 1 und 2 der Tabelle aufgeführt.
    • Test
  • Die jeweiligen porösen Röhrenelemente in der vorhergehenden Beispielen 1 bis 3 und den Vergleichsbeispielen 1 und 2 wurden mit der Zersetzungsreaktion von Hydrogensulfid in einer Reaktionsvorrichtung, so wie sie in Fig. 4(a) und 4(b) gezeigt ist, getestet. Die Reaktionsvorrichtung enthält eine Vielzahl von parallelen Röhrenelementen (10), die in einem zylindrischen Gehäuse (20) angebracht sind. Bei diesem Test wurden die jeweiligen porösen Röhrenelemente aus den vorherigen Beispielen als parallele Röhrenelemente (10) verwendet, um ihre Zersetzungsaktivität bei der Reaktion von Hydrogensulfid zu messen. Das zylindrische Gehäuse (20) ist an seinen gegenüberliegenden Seiten mit einem Einlaß (21) und einem ersten Auslaß (22) und an seinem in der Mitte liegenden Teil mit einem zweiten Auslaß (32) versehen. Bei Verwendung der Reaktionsvorrichtung wurde eine Menge an Hydrogensulfidgas in die parallelen Röhrenelemente (10) durch den Einlaß (21) des Gehäuses (20) zugeführt, eine Mischung von Schwefelgas und nicht-reagiertem Hydrogensulfidgas wurde aus dem ersten Auslaß (22) des Gehäuses (20) abgeführt und das hergestellte Wasserstoffgas wurde aus dem zweiten Auslaß (23) des Gehäuses (20) abgeführt. Die Testergebnisse, die in der Tabelle angegeben sind, wurden durch die Messung der Konzentration des abgetrennten Wasserstoffgases unter Verwendung einer gaschromatographischen Adsorption unter den folgenden Bedingungen erhalten.
  • SV *1 : 500 Std&supmin;¹
  • Druck des zugeführtes Gases: 3,8 atm
  • Druck am zweiten Auslaß: 0,5 atm
  • Reaktionstemperatur: 800ºC
  • wobei SV *1 eine zugeführte Menge an Gas pro Volumeneinheit des Katalysators darstellt. Tabelle Beispiel Membran Dicke Porengröße Vergleichs-Beispiel Anmerkung: *2: Gewichts-% von Molybdänsulfid *3: Kügelchen aus Molybdänsulfid *4: Volumen-% von Wasserstoff
  • Aus der Tabelle kann entnommen werden, daß in den Beispielen 1 bis 3 die Konzentration an Wasserstoffgas, das aus dem zweiten Auslaß (23) abgeführt wird, hoch ist. Dies bedeutet, daß die porösen Röhrenelemente in den Beispielen 1 bis 3 wirksam sind, um den Prozentsatz der Umwandlung von Wasserstoffgas aus Hydrogensulfid und die Trennung und Konzentrierung des Wasserstoffgases zu erhöhen. Im Gegensatz dazu war die Konzentration des Wasserstoffgases in den Vergleichsbeispielen 1 und 2 gering.

Claims (9)

1. Verfahren zur Durchführung einer chemischen Reaktion in einer Reaktionsflüssigkeit, um wenigstens ein Produktgas zu ergeben, wobei das Verfahren die Zufuhr der Flüssigkeit zu einer Membran umfaßt, die eine poröse Trägerschicht (13a, 14a oder 15a) mit miteinander verbundenen Mikroporen, eine poröse dünne Schicht (13b, 14c oder 15c) mit einer Dicke von weniger als 500 um, die aus Aluminiumoxid, Siliziumdioxid-Aluminiumoxid oder Zirkoniumoxid besteht und eine durchschnittliche Porengröße von weniger als 100 nm (1000 A) hat, und wahlweise eine weitere poröse Schicht (14b oder 15b), die mit miteinander verbundenen Mikroporen gebildet ist, die entweder zwischen der Trägerschicht (14a) und besagter dünner Schicht (14c) oder auf der Seite der Trägerschicht (15a), die von besagter dünner Schicht (15c) entfernt ist, umfaßt, alle dargestellten Schichten sind integral gebildet, entweder die poröse Trägerschicht oder die wahlweise weitere Schicht sind aus einem Katalysator gebildet oder ein Katalysator ist einheitlich darin verteilt, um den chemischen Reaktionsprozess in der Reaktionsflüssigkeit, die hinzugefügt wurde, zu katalysieren, und die poröse Trägerschicht (13a, 14a oder 15a) und die wahlweise weitere poröse Schicht (14b oder 15b) haben eine Porengröße größer als die Porengröße von besagter dünner Schicht (13b, 14c oder 15c), wobei die Flüssigkeit der Seite der porösen Membran von der porösen dünnen Schicht (13b, 14c oder 15c) zugeführt wird, die Reaktion findet in der katalytischen Schicht statt und das Produktgas wird von der Flüssigkeit durch die poröse dünne Schicht (13b, 14 c oder 15c) durch Knudsen-Diffusion getrennt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der Katalysator Molybdänsulfid ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der Katalysator ein Edelmetallkatalysator auf einer Trägerschicht ist.
4. Verfahren nach Anspruch 3, bei dem der trägergeschichtete Katalysator ein Platin-Aluminiumoxid oder ein Palladium-Siliziumdioxid-Aluminiumoxid ist.
5. Verfahren nach irgendeinem der vorherigen Ansprüche, wobei die poröse Trägerschicht (13a, 14a oder 15a) aus einem anorganischen Rohmaterial gemacht ist.
6. Verfahren nach Anspruch 5, bei dem die poröse Trägerschicht (13a, 14a oder 15a) aus Aluminiumoxid, Siliziumdioxid-Aluminiumoxid, Mullit, Cordierit, Zirkoniumoxid oder Kohlenstoff gemacht ist.
7. Verfahren nach irgendeinem der vorherigen Ansprüche, bei dem die besagte poröse dünne Schicht (13b, 14c oder 15c) auf integrale Weise auf einer porösen Trägerschicht (13a, 14a oder 15a) mit einer durchschnittlichen Porengröße von 0,5 bis 30 um, gebildet ist.
8. Verfahren nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 6, bei dem die poröse Membran aus, in dieser Reihenfolge, einer porösen Trägerschicht (14a), einer weiteren porösen Schicht (14b) als die katalytische Schicht und einer porösen dünnen Schicht (14c) besteht.
9. Verfahren nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 6, bei dem die poröse Membran aus, in dieser Reihenfolge, einer weiteren porösen Schicht als die katalytische Schicht (15b), einer porösen Trägerschicht (15a) und einer porösen dünnen Schicht (15c) besteht.
DE3650155T 1985-12-28 1986-12-22 Anwendung von porösen Membrane in einem Reaktionsverfahren. Expired - Fee Related DE3650155T2 (de)

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