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CN112470048A - 光波导形成用感光性环氧树脂组合物、光波导形成用感光性薄膜及使用其的光波导、光/电传输用混载挠性印刷线路板 - Google Patents

光波导形成用感光性环氧树脂组合物、光波导形成用感光性薄膜及使用其的光波导、光/电传输用混载挠性印刷线路板 Download PDF

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Abstract

作为能成为耐热着色性及图案化性优异、进而R‑to‑R适合性(未固化树脂的优异的柔软性)也优异的光波导形成材料的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，提供一种光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其含有环氧树脂成分及光阳离子聚合引发剂，上述环氧树脂成分含有3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂。

Description

光波导形成用感光性环氧树脂组合物、光波导形成用感光性 薄膜及使用其的光波导、光/电传输用混载挠性印刷线路板
技术领域
本发明涉及作为构成在光通信、光信息处理及一般光学中广泛使用的光/电传输用混载挠性印刷线路板中的光波导的包层或芯层等的形成材料而使用的光波导形成用感光性环氧树脂组合物、光波导形成用感光性薄膜及使用其的光波导、光/电传输用混载挠性印刷线路板。
背景技术
以往，在面向光/电传输用混载挠性印刷线路板的光波导形成材料(所谓的包层形成材料、芯层形成材料等)中，使用各种感光性环氧树脂组合物。例如在使用这些对包层、芯层进行图案形成时，例如通过隔着光掩模进行紫外线(UV)照射来制作期望的包层图案、芯层图案。具体而言，使用液态的感光性环氧树脂组合物作为光波导形成材料形成膜(层)之后，隔着光掩模进行UV照射，由此制作包层、芯层。
这样的感光性环氧树脂组合物一方面光固化灵敏度高，另一方面，从涂覆后的表面粘合性(粘性)的观点来看，具有不适合R-to-R(辊对辊：roll-to-roll)这样的连续工艺的缺点(即，接触辊时，感光性环氧树脂组合物制薄膜被破坏)，因此有生产率不足的问题(专利文献1)。因此，为了适应R-to-R工艺，通常使用在常温下显示为固体的树脂成分作为感光性树脂。此时，感光性树脂的分子量越高，则固化之前的阶段的非晶薄膜的柔软性越升高，另一方面图案化分辨率则下降。相反，感光性树脂的分子量低时，图案化分辨率提高，另一方面柔软性则下降。像这样，通常存在薄膜的柔软性与分辨率处于折衷(trade-off)关系的问题。因此，需要兼顾薄膜的柔软性和分辨率的光波导形成材料，例如，作为光波导的包层形成材料，提出了使用含环氧基丙烯酸类橡胶、氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯、不具有氨基甲酸酯键的(甲基)丙烯酸酯的树脂组合物(专利文献2)。
另外，近年来信息通信的高速化及大容量化正在加速，光波导的使用环境日益多元化，预期将会用于更高温的环境下。进而，光波导会与电气布线基板、光纤等构件组合使用，因此在安装IC元件、与各种连接器的连接工序中会暴露于高温。因此，开发了通过以特殊的酚醛清漆型多官能环氧树脂为主剂且配混各种树脂、从而具有高耐热性的感光性环氧树脂组合物(专利文献3)。在这样的使用环境下，为了维持低传播损失的信息传输，光波导需要进行热变色少的材料设计。
因此，作为光波导，期望耐热着色性、图案化性优异、且能够以更高的水平实现未固化树脂在R-to-R工艺中的柔软性的光波导形成材料。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2001-281475号公报
专利文献2：日本特开2011-27903号公报
专利文献3：日本特开2014-215531号公报
发明内容
发明要解决的问题
本发明是鉴于这种情况而作出的，提供一种能够成为耐热着色性及图案化性优异、进而R-to-R适合性(未固化树脂的优异的柔软性)也优异的光波导形成材料的光波导形成用感光性环氧树脂组合物、光波导形成用感光性薄膜及使用其的光波导、光/电传输用混载挠性印刷线路板。
用于解决问题的方案
本发明人们为了解决上述课题进行了深入研究，结果发现，通过使用3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂作为环氧树脂成分，可达到所期望的目的。
即，本发明提供以下的[1]～[10]。
[1]一种光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其含有环氧树脂成分及光阳离子聚合引发剂，上述环氧树脂成分含有3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂。
[2]根据[1]所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，上述环氧树脂成分含有上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂、且含有固态半脂肪族2官能环氧树脂。
[3]根据[2]所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，上述固态半脂肪族2官能环氧树脂为下述的式(1)所示的环氧树脂。
Figure BDA0002907143160000031
[式(1)中，R1～R4分别为氢原子、甲基、氯原子或溴原子，彼此任选相同或不同。X、Y为碳原子数1～15的亚烷基或亚烷基氧基，彼此任选相同或不同。另外，n为正数。]
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂为下述的式(2)及式(3)中的至少一种环氧树脂。
Figure BDA0002907143160000032
Figure BDA0002907143160000041
[式(3)中，n为正数。]
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂的含量为上述环氧树脂成分整体的7～55重量％。
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，光波导形成用感光性环氧树脂组合物为光波导中的芯层形成材料，所述光波导形成有基材和位于该基材上的包层，进而在上述包层中以规定图案形成有传播光信号的芯层。
[7]根据[1]～[5]中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，光波导形成用感光性环氧树脂组合物为光波导中的包层形成材料，所述光波导形成有基材和位于该基材上的包层，进而在上述包层中以规定图案形成有传播光信号的芯层。
[8]一种光波导形成用感光性薄膜，其将[1]～[7]中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物形成为薄膜状而成。
[9]一种光波导，其包含基材、形成于上述基材上的包层、和在上述包层中以规定图案形成的传播光信号的芯层，上述芯层或上述包层中的至少一者包含[6]或[7]所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物或[8]所述的光波导形成用感光性薄膜的固化物。
[10]一种光/电传输用混载挠性印刷线路板，其具备[9]所述的光波导。
发明的效果
根据本发明，可以提供一种耐热着色性及图案化性优异、进而R-to-R适合性(未固化树脂的优异的柔软性)也优异的光波导形成用感光性环氧树脂组合物。
具体实施方式
接着，对本发明的实施方式进行详细说明。但是，本发明不受该实施方式限定。
《光波导形成用感光性环氧树脂组合物》
本实施方式的光波导形成用感光性环氧树脂组合物(以下有时简称为“感光性环氧树脂组合物”。)是使用特定的环氧树脂成分及光阳离子聚合引发剂而得到的。需要说明的是，本实施方式中，“液态”或“固态”分别是指在常温(25±5℃)的温度下呈现显示流动性的“液体”状态或呈现不显示流动性的“固体”状态。另外，本实施方式中，常温是指如上所述的25±5℃的温度区域。
以下，依次对各种成分进行说明。
＜特定的环氧树脂成分＞
作为环氧树脂成分，可列举1分子中的环氧基的数量平均为3个以上的环氧树脂(以下有时简称为“多官能环氧树脂”)、1分子中的环氧基的数量为2个的2官能型的环氧树脂(以下有时简称为“2官能环氧树脂”)等。上述2官能环氧树脂通常在分子链的两末端具有环氧基。
本实施方式中，作为上述特定的环氧树脂成分，特征在于含有上述多官能环氧树脂中的、3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂。需要说明的是，为了方便起见，上述“3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂”中除了高分子量的环氧树脂以外还包括通常可称为树脂的并非高分子量的环氧化合物。
本实施方式中，通过环氧树脂成分使用3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂，从而实现了在维持R-to-R适合性的情况下兼顾高图案化性和耐热着色性。
即，关于图案化性，通常认为对于利用使用感光性树脂组合物的光刻(photolithography)来充分赋予图案化性而言，通过仅使用一般的长链2官能环氧树脂难以实现，必须导入多官能环氧树脂。另外，关于耐热着色性，各种研究表明，与作为一般的多官能环氧树脂的酚醛清漆型环氧树脂相比，使用具有双酚A型骨架的环氧树脂时耐热着色性提高。
作为上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂，可列举例如下述的式(2)所示的环氧树脂、下述式(3)所示的环氧树脂等。这些可以单独使用，或者将两种以上组合使用。若上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂为下述的式(2)及式(3)中的至少一种环氧树脂，则耐热着色性和图案化性会变得更优异。
Figure BDA0002907143160000061
Figure BDA0002907143160000062
[式(3)中，n为正数。]
另外，作为上述式(3)，重复数n为正数，优选其平均值为1以上，更优选n为1～3。
作为上述式(2)所示的环氧树脂，可以使用市售的环氧树脂，具体而言，可列举Printech Co.,Ltd.制造的VG3101L等。作为上述式(3)所示的环氧树脂，具体而言，可列举三菱化学公司制造的jER-157S70等。
另外，本实施方式的光波导形成用感光性环氧树脂组合物中，还可以含有上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂以外的、其他多官能环氧树脂。作为上述其他多官能环氧树脂，可列举例如：3官能甲酚酚醛清漆型环氧树脂(例如新日铁住金化学公司制造的YDCN系列等)、2,2-双(羟甲基)-1-丁醇的1,2-环氧-4-(2-环氧乙基)环己烷加成物(例如Daicel Chemical Industries,Ltd.制造的EHPE3150)、1,3,5-三缩水甘油基异氰脲酸(例如日产化学公司制造的TEPIC-S)等3官能脂肪族环氧树脂；以及苯酚酚醛清漆型环氧树脂(例如新日铁住金化学社制造的YDPN系列等)、特殊的酚醛清漆型环氧树脂(例如三菱化学公司制造的jER-157S70等)等。这些可以单独使用，或者将两种以上组合使用。
这些中，优选3官能脂肪族环氧树脂，更优选2,2-双(羟甲基)-1-丁醇的1,2-环氧-4-(2-环氧乙基)环己烷加成物。
从图案化性的角度出发，上述多官能环氧树脂的含量优选为环氧树脂成分整体的7～55重量％。
另外，从耐热着色性和图案化性的观点出发，上述多官能环氧树脂中的3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂的含量优选为环氧树脂成分整体的7～55重量％，更优选为10～50重量％。
进而，上述多官能环氧树脂中的、3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂以外的其他多官能环氧树脂的含量优选为环氧树脂成分整体的40重量％以下。
另外，从R-to-R适合性(未固化树脂的优异的柔软性)的角度出发，优选上述环氧树脂成分含有上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂、并且含有2官能环氧树脂，进而，从进一步提高R-to-R适合性的角度出发，优选含有2官能环氧树脂中的固态半脂肪族2官能环氧树脂。
上述固态半脂肪族2官能环氧树脂在常温下呈固体状态，是所谓的具有2个作为官能团的环氧基且具有芳香族环的脂肪族系环氧树脂。
通常，树脂的柔软性源自由于分子缠绕而表现的强韧性以及主链所能采取的构象的多样性。例如，软化点高的固态树脂若具有某一定以上的分子量则表现出高的未固化物柔软性。这源自于高分子量树脂中主链的缠绕(相互作用)更强。但是，若向树脂组合物中配混软化点高的固态树脂，则其配方组成会致使涂覆清漆粘度上升，因此变得需要过量使用溶剂成分，除了不适合厚膜涂覆以外还担心图案化性恶化。
另一方面，例如所谓的软化点低的树脂材料由于主链的缠绕较弱而不受主链间相互作用的束缚，所能采取的构象更加多样，因此可以期待未固化物的柔软化。其中，既不是在高温区域、也不是在低温区域、而是在中间温度区域具有软化点的树脂材料会受到上述两种缺点的显著影响，柔软性会恶化。
因此，从以上述软化点低的树脂材料为基础树脂的、赋予未固化物柔软性的设计观点出发，若在上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂的基础上使用固态半脂肪族2官能环氧树脂，则可以以更高的维度实现未固化物柔软性。
作为上述固态半脂肪族2官能环氧树脂，可列举例如下述的式(1)所示的固态半脂肪族2官能环氧树脂。若上述固态半脂肪族2官能环氧树脂为下述的式(1)所示的环氧树脂，则R-to-R适合性变得更加优异。
Figure BDA0002907143160000081
[式(1)中，R1～R4分别为氢原子、甲基、氯原子或溴原子，彼此任选相同或不同。X、Y为碳原子数1～15的亚烷基或亚烷基氧基，彼此任选相同或不同。另外，n为正数。]
上述式(1)所示的固态半脂肪族2官能环氧树脂在分子链的两末端具有环氧基，具有上述那样的特殊的分子链结构。
作为上述式(1)，如上所述，R1～R4分别为氢原子、甲基、氯原子或溴原子。进而，X、Y为碳原子数1～15的亚烷基或亚烷基氧基。另外，重复数n为正数，优选其平均值为1以上。需要说明的是，n的上限值通常为1000。
作为上述固态半脂肪族2官能环氧树脂，具体而言，可列举三菱化学公司制造的YX-7180BH40等。
另外，本实施方式的光波导形成用感光性环氧树脂组合物中也可以含有上述固态半脂肪族2官能环氧树脂以外的、其他2官能环氧树脂。作为这样的其他2官能环氧树脂，可列举例如双酚A型环氧树脂、芴型环氧树脂、氢化双酚A型环氧树脂等。这些可以单独使用，或者将两种以上组合使用。
作为上述双酚A型环氧树脂，具体而言，可列举：jER1001、jER1002、jER1003、jER1007(均为三菱化学公司制造)；EPIKOTE 1006FS(Japan Epoxy Resin Co.,Ltd.制造)等。作为上述芴型环氧树脂，具体而言，可列举OGSOL PG-100、OGSOL EG-200、OGSOL CG-500、OGSOL CG-500H(均为Osaka Gas Chemicals Co.,Ltd.制造)等。作为上述氢化双酚A型环氧树脂，具体而言，可列举YX-8040(三菱化学公司制造)等。
从R-to-R适合性的观点出发，上述固态半脂肪族2官能环氧树脂的含量优选为环氧树脂成分整体的10重量％以上，更优选为10～60重量％，进一步优选为15～50重量％，特别优选为20～30重量％。若含量过少，则未固化膜(干燥涂膜)的柔软性下降，在形成为薄膜状、并用于形成光波导而进行处理时，会观察到产生裂纹的倾向。
上述固态半脂肪族2官能环氧树脂以外的、其他2官能环氧树脂的含量优选为环氧树脂成分整体的50重量％以下，更优选为40重量％以下。若其他2官能环氧树脂为上述含量以下，则更容易得到各物性的良好平衡。
从可以显著地实现本发明的效果的角度出发，上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂相对于2官能环氧树脂的含有比例(3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂/2官能环氧树脂)以重量比计优选为7/93～55/45，更优选为10/90～50/50。
从可以显著地实现本发明的效果的角度出发，上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂相对于固态半脂肪族2官能环氧树脂的含有比例(3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂/固态半脂肪族2官能环氧树脂)以重量比计优选为15/85～90/10，更优选为20/80～85/15，进一步优选为30/70～75/25。
本实施方式中，作为环氧树脂成分的构成的优选方式，可列举如下所述的方式。即，作为优选方式的环氧树脂成分，可列举含有上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂及上述固态半脂肪族2官能环氧树脂、并且还含有上述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂以外的多官能环氧树脂及上述固态半脂肪族2官能环氧树脂以外的2官能环氧树脂中的至少一者的方式。通过像这样适宜地选择各种环氧树脂来作为环氧树脂成分并使用规定量，由此可以得到适合于光波导中的芯层或包层的期望的折射率。
与包层形成用环氧树脂成分相比，芯层形成用环氧树脂成分需要为实现高折射率的环氧树脂成分。因此，作为芯层形成用环氧树脂成分、即实现相对高折射率的环氧树脂成分的方式，优选不仅含有固态半脂肪族2官能环氧树脂、还含有其他2官能环氧树脂来作为2官能环氧树脂。
作为所述其他2官能环氧树脂，可列举上述的其他2官能环氧树脂，其中，优选双酚A型环氧树脂、芴型环氧树脂。这些可以单独使用，或者将两种以上组合使用。作为上述双酚A型环氧树脂，具体而言，可列举：jER1001、jER1002、jER1003、jER1007(均为三菱化学公司制造)；EPIKOTE1006FS(Japan Epoxy Resin Co.,Ltd.制造)等。作为上述芴型环氧树脂，具体而言，可列举OGSOL PG-100、OGSOL EG-200、OGSOL CG-500、OGSOL CG-500H(均为OsakaGas Chemicals Co.,Ltd.制造)等。
另一方面，作为包层形成用环氧树脂成分、即实现相对低折射率的环氧树脂成分的方式，优选不仅含有3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂、而且含有其他多官能环氧树脂来作为多官能环氧树脂。另外，作为2官能环氧树脂，优选不仅含有固态半脂肪族2官能环氧树脂、而且含有其他2官能环氧树脂。
作为所述其他多官能环氧树脂，可列举上述的其他多官能环氧树脂，其中，优选2,2-双(羟甲基)-1-丁醇的1,2-环氧-4-(2-环氧乙基)环己烷加成物(例如Daicel ChemicalIndustries,Ltd.制造的EHPE3150)。
作为所述其他2官能环氧树脂，可列举上述其他2官能环氧树脂，其中，优选双酚A型环氧树脂、氢化双酚A型环氧树脂。作为上述双酚A型环氧树脂，具体而言，可列举：jER1001、jER1002、jER1003、jER1007(均为三菱化学公司制造)；EPIKOTE 1006FS(JapanEpoxy Resin Co.,Ltd.制造)等。作为上述氢化双酚A型环氧树脂，具体而言，可列举YX-8040(三菱化学公司制造)等。
＜光阳离子聚合引发剂＞
本实施方式中使用的光阳离子聚合引发剂(光产酸剂)用于对感光性环氧树脂组合物赋予基于光照射的固化性、例如赋予基于紫外线照射的固化性。
作为上述光阳离子聚合引发剂，可列举例如三苯基锍六氟锑酸盐、三苯基锍六氟磷酸盐、对(苯硫基)苯基二苯基锍六氟锑酸盐、对(苯硫基)苯基二苯基锍六氟磷酸盐、4-氯苯基二苯基锍六氟磷酸盐、4-氯苯基二苯基锍六氟锑酸盐、双[4-(二苯基硫鎓)苯基]硫醚双六氟磷酸盐、双[4-(二苯基硫鎓)苯基]硫醚双六氟锑酸盐、(2,4-环戊二烯-1-基)[(1-甲基乙基)苯]-Fe-六氟磷酸盐、二苯基碘鎓六氟锑酸盐等。这些可单独使用或者将两种以上组合使用。
其中，优选三苯基锍盐系六氟锑酸盐型、二苯基碘鎓盐系六氟锑酸盐型。作为这样的光阳离子聚合引发剂的市售品，可列举三苯基锍盐系六氟锑酸盐型的SP-170(ADEKA公司制造)、CPI-101A(San-Apro,Ltd.制造)、WPAG-1056(FUJIFILM Wako Pure ChemicalCorporation制造)、二苯基碘鎓盐系六氟锑酸盐型的WPI-116(FUJIFILM Wako PureChemical Corporation制造)等。
上述光阳离子聚合引发剂的含量相对于感光性环氧树脂组合物的环氧树脂成分100重量份优选设为0.1～3重量份，更优选为0.25～2重量份。即，若光阳离子聚合引发剂的含量过少，则难以得到令人满意的基于光照射(紫外线照射)的光固化性，若过多，则光灵敏度提高，在图案化时会观察到产生形状异常的倾向、或所要求的初始光损耗的物性恶化的倾向。
本实施方式的感光性环氧树脂组合物中，除了上述特定的环氧树脂成分及光阳离子聚合引发剂以外，可以根据需要配混添加剂。作为添加剂，可例示例如用于提高粘接性的硅烷系或钛系的偶联剂、烯烃系低聚物和降冰片烯系聚合物等环烯烃系低聚物和聚合物、合成橡胶、有机硅化合物等密合赋予剂、受阻酚系抗氧化剂和磷系抗氧化剂等各种抗氧化剂、流平剂、消泡剂等。可在不抑制本发明的效果的范围内适宜地配混这些添加剂。这些可以单独使用或者将两种以上组合使用。
使用上述抗氧化剂时的配混量相对于环氧树脂成分100重量份优选设为小于3重量份，特别优选为1重量份以下。即，若抗氧化剂的含量过多，则会观察到所要求的初始光损耗的物性恶化的倾向。
本实施方式的感光性环氧树脂组合物可以通过使上述特定的环氧树脂成分及光阳离子聚合引发剂、以及根据需要使用的其他添加剂达到规定的配混比例并搅拌混合来制备。进而，为了将本实施方式的感光性环氧树脂组合物制成涂覆用清漆，可以在加热下(例如60～120℃左右)在有机溶剂中进行搅拌溶解。上述有机溶剂的使用量可适宜调整，例如，相对于感光性环氧树脂组合物的环氧树脂成分100重量份优选设为30～80重量份，特别优选为40～70重量份。即，若有机溶剂的使用量过少，则在制成涂覆用清漆时粘度变高，观察到涂覆性下降的倾向，若有机溶剂的使用量过多，会观察到难以使用涂覆用清漆来涂覆形成厚膜的倾向。
作为制备上述涂覆用清漆时使用的有机溶剂，可列举例如乳酸乙酯、甲乙酮、环己酮、2-丁酮、N,N-二甲基乙酰胺、二甘醇二甲醚、二乙二醇甲乙醚、丙二醇甲基乙酸酯、丙二醇单甲醚、四甲基呋喃、二甲氧基乙烷等。这些有机溶剂可以单独使用或将两种以上组合使用，例如以上述范围内的规定量来使用，使得达到适合于涂覆的粘度。
使用本实施方式的光波导形成用感光性环氧树脂组合物形成光波导的包层或芯层时，能够在不变更以往的制造工序的情况下形成耐热着色性优异、R-to-R适合性(未固化树脂的优异的柔软性)优异且图案化性优异的包层或芯层。
另外，光波导形成用感光性环氧树脂组合物使得可以得到适合于光波导中的芯层及包层中的至少一者的期望的折射率，因此优选用于光波导中的芯层形成材料及包层形成材料中的至少一者中。
《光波导》
接着，作为本实施方式的感光性环氧树脂组合物的用途的一例，对作为包层形成材料及芯层形成材料使用的情况进行说明。
本实施方式的光波导例如为下述构成，所述构成具备：基材；位于该基材上的、以规定图案形成的包层(下包层)；位于上述包层上的、传播光信号的以规定图案形成的芯层；以及形成于上述芯层上的包层(上包层)。并且，本实施方式的光波导中，上述包层由上述的感光性环氧树脂组合物形成，进而，优选包层及芯层均由上述的感光性环氧树脂组合物形成。需要说明的是，本实施方式的光波导中，上述包层需要以折射率小于芯层的方式来形成。
本实施方式中，光波导例如可以通过经由如下所述的工序而制造。首先，准备基材。接着，使本实施方式的感光性环氧树脂组合物根据需要溶解于有机溶剂而制备包层形成材料(感光性清漆)，将包层形成材料涂覆在上述基材上。涂覆上述包层形成材料(感光性清漆)之后，加热干燥而除去有机溶剂，由此形成未固化的感光性环氧树脂组合物(薄膜状)。对该清漆涂覆面进行紫外线等光的照射，进而根据需要进行加热处理，由此使感光性清漆固化。由此而形成下包层(包层的下方部分)。
接着，使本实施方式的感光性环氧树脂组合物根据需要溶解于有机溶剂而制备芯层形成材料(感光性清漆)，在上述下包层上，通过涂覆芯层形成材料(感光性清漆)而形成芯层形成用的未固化层。此时，可以通过与上述同样地在涂覆上述芯层形成材料(感光性清漆)之后、加热干燥而除去有机溶剂，从而形成成为未固化的感光性薄膜的薄膜状。接着，在该芯层形成用未固化层面上配设用于使规定图案(光波导图案)曝光的光掩模，隔着该光掩模进行紫外线等光的照射，进而根据需要进行加热处理。之后，用显影液将上述芯层形成用未固化层的未曝光部分(未固化部分)溶解除去，由此形成规定图案的芯层。
接着，在上述芯层上涂覆将本实施方式的感光性环氧树脂组合物溶解于有机溶剂而成的包层形成材料(感光性清漆)之后，进行紫外线照射等光照射，再根据需要进行加热处理，由此形成上包层(包层的上方部分)。通过经由这样的工序，可以制造作为目标的光波导。
从提高光波导制造工序中的操作性的角度出发，优选如上述那样将光波导形成用感光性环氧树脂组合物形成成为未固化的感光性薄膜的薄膜状。另外，从得到在高温环境下使用时也可以维持低传播损耗的信息传输的光波导的角度出发，优选通过使本实施方式的光波导形成用感光性环氧树脂组合物或光波导形成用感光性薄膜固化来形成上述光波导中的上述芯层或上述包层中的至少一者。
作为上述基材材料，可列举例如硅晶圆、金属制基板、高分子薄膜、玻璃基板等。并且，作为上述金属制基板，可列举SUS等不锈钢板等。另外，作为上述高分子薄膜，具体而言，可列举聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜、聚萘二甲酸乙二醇酯薄膜、聚酰亚胺薄膜等。并且，其厚度通常设定在10μm～3mm的范围内。
关于上述光照射，具体而言进行紫外线照射。作为上述紫外线照射中的紫外线的光源，可列举例如低压汞灯、高压汞灯、超高压汞灯等。另外，紫外线的照射量可列举通常为10～20000mJ/cm2、优选为100～15000mJ/cm2、更优选为500～10000mJ/cm2左右。
进而，在基于上述紫外线照射等光照射的曝光后，可以实施加热处理，以完成基于光反应的固化。另外，作为上述加热处理条件，在通常80～250℃、优选100～150℃下且10秒～2小时、优选5分钟～1小时的范围内进行。
另外，作为上述芯层形成材料，优选使用本实施方式的感光性环氧树脂组合物，也可以使用本实施方式的感光性环氧树脂组合物以外的感光性环氧树脂组合物。作为本实施方式的感光性环氧树脂组合物以外的感光性环氧树脂组合物，可列举例如适宜地含有双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、氢化双酚A型环氧树脂、氟化环氧树脂、环氧改性有机硅树脂等各种液态环氧树脂、固态多官能脂肪族环氧树脂等各种固态环氧树脂、以及上述各种光阳离子聚合引发剂的环氧树脂组合物。作为上述芯层形成材料的环氧树脂组合物按照使上述芯层形成材料的折射率高于上述包层形成材料的方式来进行配方设计。进而，为了根据需要而将芯层形成材料制成清漆并涂覆，可以为了得到适合于涂覆的粘度而适量使用现有公知的各种有机溶剂、另外可以以不降低使用上述包层形成材料的光波导的功能的程度适量地使用各种添加剂(抗氧化剂、密合赋予剂、流平剂、UV吸收剂)。
作为用于制备上述清漆的有机溶剂，与上述同样地可列举例如乳酸乙酯、甲乙酮、环己酮、2-丁酮、N,N-二甲基乙酰胺、二甘醇二甲醚、二乙二醇甲乙醚、丙二醇甲基乙酸酯、丙二醇单甲基醚、四甲基呋喃、二甲氧基乙烷等。这些有机溶剂可以单独使用或者将两种以上组合使用，可适量使用以得到适合于涂布的粘度。
需要说明的是，作为上述基材上的、使用各层的形成材料的涂覆方法，可以使用例如：利用旋转涂布机、涂布机、圆涂布机、棒涂机等的涂覆的方法；丝网印刷；使用间隔件形成间隙并通过毛细管现象向其中注入的方法；利用多重涂布器等涂覆机以R-to-R进行连续涂覆的方法等。另外，通过剥离除去上述基材，还能够将上述光波导制成薄膜状光波导。
并且，在将上述所得到的光波导用于例如光/电传输用混载(光电混载)基板之类的伴有光路转换的制品时，对基板上的光波导中的包层表面实施45°镜面加工。
《镜面加工》
作为上述镜面的加工方法，可列举例如激光加工法、切割法、压印等公知的方法。其中，优选使用激光加工法。激光光源可根据所发射的激光的波长适宜选择，可列举准分子激光、CO2激光、He-Ne激光之类的各种气体激光等。并且，作为激光光源，其中可以优选使用ArF及KrF等、以及F2等准分子激光。
上述激光的照射能量根据光波导材料而不同，可适宜设定，为了高效地除去树脂成分，优选为100～1000mJ/cm2的范围，特别优选为200～600mJ/cm2的范围。为了使镜面加工生产率更良好，激光的照射频率优选为10～250Hz的范围，特别优选为50～200Hz的范围。激光照射的对象物的移动速度可根据光波导材料、作为目标的镜面的角度等的设计来适宜设定。另外，激光波长可根据光波导材料来适宜设定，例如设为150～300nm左右，其中优选使用248nm。
如此而得到的光波导例如可以作为光/电传输用混载挠性印刷线路板用的光波导使用。
具备本实施方式的光波导的光/电传输用混载挠性印刷线路板(FPC)可以成为于高温环境下使用时也适合于信息通信的高速化及大容量化的印刷线路板。
实施例
接着，基于实施例说明本发明。但是，本发明不受这些实施例限定。需要说明的是，例子中的“份”只要没有特别声明则是指重量基准。
首先，在制作光波导之前，为了制备作为包层形成材料及芯层形成材料的各感光性清漆而准备下述成分。
〔多官能环氧树脂〕
·VG3101L(Printech Co.,Ltd.制造)：上述式(2)所示的3官能含双酚A型骨架的环氧树脂
·jER-157S70(三菱化学公司制造)：上述式(3)所示的3官能含双酚A型骨架的环氧树脂
·YDCN-700-3(新日铁住金化学公司制造)：甲酚酚醛清漆型环氧树脂
·EHPE3150(Daicel Chemical Industries,Ltd.制造)：2,2-双(羟甲基)-1-丁醇的1,2-环氧-4-(2-环氧乙基)环己烷加成物(固态)
〔2官能环氧树脂〕
·YX-7180BH40(三菱化学公司制造)：上述式(1)所示的固态半脂肪族2官能环氧树脂。固态树脂成分为40重量％的溶液(由环己酮/甲乙酮＝1/1的重量混合比构成的混合溶剂)
·jER-1002(三菱化学公司制)：固态双酚A型环氧树脂
·OGSOL PG-100(Osaka Gas Chemicals Co.,Ltd.制)：芴型环氧树脂
〔光阳离子聚合引发剂〕
·CPI-101A(San-Apro,Ltd.制造)：六氟锑系锍盐
〔抗氧化剂〕
·Songnox1010(共同药品公司制造)：受阻酚系抗氧化剂
·HCA(三光公司制造)：磷酸酯系抗氧化剂
〔实施例1～5、比较例1、2〕
＜包层形成材料·芯层形成材料的制备＞
在遮光条件下，将下述表1所示的各配混成分按照该表所示的比例进行配混，在110℃下完全溶解。需要说明的是，关于固态半脂肪族2官能环氧树脂(YX-7180BH40)的配混份数，以所含的固态树脂成分的重量份数来记载。
之后冷却到室温(25℃)，用直径1.0μm的膜滤器进行加热加压过滤，由此制作作为包层形成材料、芯层形成材料的感光性清漆。使用如此得到的感光性清漆，制作在FPC基材〔SUS(不锈钢)、聚酰亚胺的层叠体〕的背面上形成有规定图案的下包层、在该下包层上形成有规定图案的芯层、进而在该芯层上形成有上包层的光波导(光波导总厚度为75μm)。
＜评价用树脂层的制作＞
在硅晶圆上，使用旋转涂布机涂覆感光性清漆后，在热板上干燥有机溶剂(130℃×10分钟)，由此形成未固化薄膜状态的未固化层。对于形成的未固化层，利用UV照射机〔超高压汞灯、全部光线(无带通滤波器)〕进行4000mJ/cm2(波长365nm累计)的玻璃掩模图案曝光〔图案宽度/图案间隔(L/S)＝50μm/200μm〕，进行后加热(140℃×10分钟)。之后，在γ-丁内酯中显影(室温25℃下、3分钟)后，水洗，在热板上干燥水分(120℃×5分钟)，由此制作规定图案的树脂层(厚50μm)。
使用如此得到的各树脂层，按照以下所示的方法对各层的耐热着色性、图案化性、及未固化物的柔软性进行测定·评价。将这些的结果一并示于下述的表1。
[耐热着色性]
使用旋转涂布机涂覆感光性清漆，使得加热干燥(130℃×10分钟)后形成厚度为50μm的涂膜，由此形成未固化层。对形成的未固化层，使用UV照射机[超高压汞灯、全部光线(无带通滤波器)]进行4000mJ/cm2(波长365nm累计)的曝光，进行后加热(140℃×10分钟)。将形成的固化树脂膜在125℃烘箱中放置500小时，使用分光光度计测定放入烘箱前后的400nm的波长的透射率变化。按照下述基准评价其结果。
〇：放入125℃烘箱后的400nm透射率为放入前的透射率的90％以上
△：放入125℃烘箱后的400nm透射率为放入前的透射率的70％以上且小于90％
×：放入125℃烘箱后的400nm透射率小于放入前的透射率的70％
[图案化性]
在显微镜下观察按照上述各层的制作条件而得到的图案形状的外观。基于下述基准评价其结果。
○：以矩形进行了制作。
△：虽然在图案上部确认到圆形，但是功能上没有问题。
×：形状异常，功能上产生问题。
[未固化物(未固化薄膜)柔软性]
在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)基材上涂覆感光性清漆，使得加热干燥(130℃×10分钟)后形成厚度约80μm的涂膜，由此制作未固化薄膜(非晶薄膜)。接着，在将PET基材上的非晶薄膜沿着曲率半径为4cm及2cm的各卷芯进行卷绕后，确认卷绕后的非晶薄膜是否产生了裂纹。按照下述基准评价其结果。
○：将未固化薄膜卷绕在曲率半径为2cm的卷芯上，未产生裂纹。
△：将未固化薄膜卷绕在曲率半径为4cm的卷芯上，未产生裂纹。接着，将未固化薄膜卷绕在曲率半径为2cm的卷芯上，结果产生了裂纹。
×：将未固化薄膜卷绕在曲率半径为4cm的卷芯上，结果产生了裂纹。
[表1]
Figure BDA0002907143160000191
根据上述结果，包含含有3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂作为环氧树脂成分的感光性环氧树脂组合物的实施例在耐热着色性、图案化性、R-to-R适合性(未固化树脂的优异的柔软性)方面均得到了良好的结果。其中，用于形成芯层的实施例1的配方、用于形成包层的实施例5的配方在全部评价项目中均得到了良好的结果，可以说特别优异。
与此相对地，关于包含在环氧树脂成分中不含3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂的感光性环氧树脂组合物的比较例1、2，在评价项目中，至少有1个为×的项目，结果是特性评价差。
在上述实施例中，示出了本发明的具体方式，但上述实施例只不过是简单的例示，并不做限定性解释。本领域技术人员显而易见的各种变形均在本发明的范围内。
产业上的可利用性
本发明的光波导形成用感光性环氧树脂组合物作为构成光波导的包层或芯层的形成材料是有用的。并且，将上述光波导形成用感光性环氧树脂组合物用作包层形成材料或芯层形成材料而制作的光波导可用于例如光/电传输用混载挠性印刷线路板等中。

Claims (10)

1.一种光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其含有环氧树脂成分及光阳离子聚合引发剂，所述环氧树脂成分含有3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂。
2.根据权利要求1所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，所述环氧树脂成分含有所述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂、且含有固态半脂肪族2官能环氧树脂。
3.根据权利要求2所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，所述固态半脂肪族2官能环氧树脂为下述的式(1)所示的环氧树脂，
Figure FDA0002907143150000011
式(1)中，R1～R4分别为氢原子、甲基、氯原子或溴原子，彼此任选相同或不同，X、Y为碳原子数1～15的亚烷基或亚烷基氧基，彼此任选相同或不同，另外，n为正数。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，所述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂为下述的式(2)及式(3)中的至少一种环氧树脂，
Figure FDA0002907143150000012
Figure FDA0002907143150000021
式(3)中，n为正数。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，所述3官能以上的具有双酚A型骨架的环氧树脂的含量为所述环氧树脂成分整体的7～55重量％。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，光波导形成用感光性环氧树脂组合物为光波导中的芯层形成材料，所述光波导形成有基材和位于该基材上的包层，进而在所述包层中以规定图案形成有传播光信号的芯层。
7.根据权利要求1～5中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物，其中，光波导形成用感光性环氧树脂组合物为光波导中的包层形成材料，所述光波导形成有基材和位于该基材上的包层，进而在所述包层中以规定图案形成有传播光信号的芯层。
8.一种光波导形成用感光性薄膜，其将权利要求1～7中任一项所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物形成为薄膜状而成。
9.一种光波导，其包含基材、形成于所述基材上的包层、和在所述包层中以规定图案形成的传播光信号的芯层，所述芯层或所述包层中的至少一者包含权利要求6或7所述的光波导形成用感光性环氧树脂组合物或权利要求8所述的光波导形成用感光性薄膜的固化物。
10.一种光/电传输用混载挠性印刷线路板，其具备权利要求9所述的光波导。
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