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CN106170330B - Co2除去装置 - Google Patents

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CN106170330B
CN106170330B CN201580011119.1A CN201580011119A CN106170330B CN 106170330 B CN106170330 B CN 106170330B CN 201580011119 A CN201580011119 A CN 201580011119A CN 106170330 B CN106170330 B CN 106170330B
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CN
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capture
removal device
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吉川晃平
金枝雅人
中村英博
白坂敏明
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Hitachi Ltd
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Abstract

本发明的CO2除去装置包括：捕捉气体中的H2O和CO2的CO2捕捉材料、在内部设置有CO2捕捉材料的反应容器、用于测量气体中的H2O浓度的H2O测量器、基于用H2O测量器得到的信息来调整H2O浓度的H2O浓度调整设备、用于从H2O浓度调整设备向反应容器导入气体并使其与CO2捕捉材料接触的气体导入通路、用于使气体在与CO2捕捉材料接触后从反应容器排出的第一气体排出通路、和用于将从CO2捕捉材料脱离的气体从反应容器排出的第二气体排出通路。由此，能够降低除去CO2的消耗能量。

Description

CO2除去装置
技术领域
本发明涉及用于从燃烧排气或大气等含有CO2的气体除去CO2的装置，特别是涉及用于降低CO2除去所需要的能量的技术。
背景技术
由于温室效应气体的排出引起的地球温暖化成为世界性的问题。温室效应气体中具有二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)、氯氟烃类(CFCs) 等。其中影响最大的是CO2，从火电厂和炼铁厂等分离除去CO2的系统的构建成为迫切的课题。
另外，CO2还对人体造成影响。例如，在吸入以高浓度含有CO2的气体的情况下，引起健康损害，因此，在室内等密闭的空间中，需要管理CO2浓度。特别是在空间站等外气与室内空气的换气困难的环境中，需要除去CO2的装置。除此以外，在食品和化工产品的制造时，CO2可能造成不良影响，因此，要求除去CO2的系统。
作为上述课题的解决对策，有化学吸收法、物理吸收法、膜分离法、吸附分离法、深冷分离法等。其中，可以列举使用了固体的CO2捕捉材料的CO2分离回收法。使用了CO2捕捉材料的CO2除去系统中，向填充有CO2捕捉材料的捕捉材料容器中导入含CO2的气体，在规定的温度条件下，使该CO2捕捉材料与含CO2的气体为大气压或加压使其接触，由此，捕捉CO2。然后，加热捕捉材料，或对捕捉材料容器内进行减压，使捕捉的CO2脱离。使CO2脱离后的CO2捕捉材料冷却或减压后，对固体的CO2捕捉材料进行初始化。该CO2捕捉材料如上述重复进行捕捉和脱离，由此，用于从含CO2的气体除去CO2。另外，利用上述机构，还能够用于从含CO2的气体高浓度分离回收CO2。
这些CO2的捕捉除去装置中，作为CO2捕捉材料，主要使用沸石。例如，专利文献1中记载有一种CO2除去方法，通过使含有CO2的气体与沸石系的CO2吸附材料接触，吸附CO2，然后进行加热，由此，使CO2脱离。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特表2010-527757号公报
发明内容
发明所要解决的课题
沸石在与含有水蒸气(H2O)的气体接触的情况下，CO2捕捉量降低，因此，通常在CO2捕捉的前段除去H2O。例如，专利文献1所记载的CO2的捕捉除去方法中，在含CO2的气体含有水蒸气(H2O)的情况下，H2O的浓度优选降低至400ppm以下，更优选降低至20ppm 以下。
认为根据固体的CO2捕捉材料的种类不同，具有由使含有H2O的气体接触引起的有益影响，例如CO2捕捉量的增加或CO2脱离温度的低温化或其双方。但是，专利文献1中没有讨论这些材料，且没有记载使用了该材料的装置结构。
本发明的目的在于提供一种降低消耗能量的CO2分离除去装置。
用于解决课题的方法
本发明的CO2除去装置包括：捕捉气体中的H2O和CO2的CO2捕捉材料、在内部设置有CO2捕捉材料的反应容器、用于测量气体中的H2O浓度的H2O测量器、基于用H2O测量器得到的信息来调整H2O 浓度的H2O浓度调整设备、用于从H2O浓度调整设备向反应容器导入气体并使其与CO2捕捉材料接触的气体导入通路、用于使气体在与CO2捕捉材料接触后从反应容器排出的第一气体排出通路、和用于将从CO2捕捉材料脱离的气体从反应容器排出的第二气体排出通路。
发明的效果
根据本发明，与以往相比，能够降低CO2的除去中的消耗能量。
附图说明
图1是通过H2O流通的有无来比较实施例1的氧化铈中的CO2捕捉量的图表。
图2是通过H2O流通的有无来比较实施例1的氧化铈中的升温时的CO2脱离比例的图表。
图3是通过H2O流通的有无来比较实施例1的氧化铈中的CO2脱离时为了加热捕捉材料而消耗的能量与温度的关联的图表。
图4是通过H2O流通的有无来比较实施例2的氧化锆中的升温时的CO2脱离比例的图表。
图5是表示实施例1的氧化铈中的H2O吸附量与H2O的分压的关联的图表。
图6是表示实施例3的CO2除去装置(固定床方式)的简要结构图。
图7是表示可以进行CO2的连续除去的实施例4的CO2除去装置 (固定床方式)的简要结构图。
图8是表示实施例5的CO2除去装置(转子方式)的简要结构图。
图9是表示实施例6的CO2除去装置的简要结构图，其中，使用两个反应容器，在一个反应容器中产生捕捉饱和时，通过阀的切换利用另一个反应容器除去H2O或CO2或其双方。
图10是表示实施例7的CO2除去装置的简要结构图，其中，使用两个反应容器，将含CO2和H2O的气体的流通方向和加热气体的流通方向设为相反。
具体实施方式
以下，例示用于实施本发明的最佳方式。此外，本发明的范围不限定于下述列举的例子。
本发明人对上述课题进行了深入研究，结果发现，在使用固体的 CO2捕捉材料用于从含有CO2和H2O的气体中将CO2或H2O或其双方分离除去的装置中，上述装置包括：能够捕捉H2O和CO2的捕捉材料、在内部设置有上述捕捉材料的反应容器、用于测量气体中的H2O浓度的H2O测量器、用于调整气体中的H2O浓度的H2O浓度调整设备、用于基于上述H2O测量器得到的信息来控制H2O浓度调整设备的单元、用于向上述反应容器中导入含有CO2和H2O的混合气体并使其与上述捕捉材料接触的配管、和用于使上述混合气体在与上述捕捉材料接触后从反应容器排出的配管，上述H2O浓度调整设备中，通过使H2O残留，能够降低CO2的分离除去所需要的能量。这认为是由于通过流通 H2O，固体的表面状态改变，能够形成脱离温度较低的CO2的捕捉状态，能够降低为了使CO2脱离所需要的加热中需要的能量的缘故。还认为是由于与除去全部量的H2O的情况相比，能够降低H2O除去所需要的能量的缘故。
此外，本说明书中，“除去”还包括从CO2捕捉材料回收CO2的意思。另外，还包括通过将回收的气体作为输入气体再次输入来提高纯度的意思。
用于捕捉CO2和H2O的捕捉材料可以是任意物质。作为例子，可以列举金属氧化物、活性炭、碱金属的碳酸盐、碱金属的氢氧化物、层状双氢氧化物、固体的有机化合物等。作为上述CO2捕捉材料，可以使用单一种类的材料，也可以组合多个种类。另外，也可以使用将一方用作载体并含浸另一方等方法进行载持。
作为金属氧化物，优选为多孔质的金属氧化物，特别优选使用含有选自Ce、Ce以外的稀土金属和锆中的至少一种金属的氧化物或复合氧化物。在使用上述组合的氧化物的情况下，使H2O接触后也能够吸附CO2，并且能够使CO2脱离温度低温化。这认为是由于，上述氧化物中，通过氧化物表面与H2O反应，形成羟基(－OH)，通过该官能团与CO2的反应，能够在表面上以碳酸氢盐(－CO3H)的形态吸附 CO2。作为合成本捕捉材料的方法，可以列举含浸法、混炼法、共沉淀法、溶胶－凝胶法等制备方法。例如，也可以通过向含有Ce的硝酸盐的溶液中添加氨水、氢氧化Na、氢氧化Ca等的碱性化合物，将pH调整成7～10，并使其沉淀来得到。在通过沉淀形成氧化物的情况下，也可以直接使用，也可以通过烧制进一步氧化。
作为金属氧化物，也可以使用将层状双氢氧化物烧制而得到的氧化物。层状双氢氧化物也称为水滑石状化合物，含有2种以上的金属元素，能够以下述化学式(1)表示。此外，下述化学式(1)中，M2表示2价金属离子，例如Mg、Mn、Fe、Co、Ni、Cu或Zn，M3表示 3价金属离子，例如Al、Cr、Fe、Co、或In，An表示n价阴离子，例如碳酸根离子、硝酸根离子或硫酸根离子。M2、M3、An也可以分别使用单一离子，也可以使用多种离子。
M2 1－xM3 x(OH)2An x/n·yH2O…化学式(1)
作为合成层状双氢氧化物的方法，可以列举含浸法、混炼法、共沉淀法、溶胶－凝胶法等制备方法。例如，也可以向含有Mg和Al的硝酸盐的溶液中添加碳酸钠后，添加氨水、氢氧化Na、氢氧化Ca等碱性化合物，由此，将pH调整成8～11，使其沉淀而得到。本沉淀中得到的物质为层状双氢氧化物，因此，为了得到金属氧化物和金属的复合氧化物，也可以进行烧制。烧制温度也可以为任意温度，在例如以400℃以上烧制的情况下，得到金属氧化物。
作为金属氧化物和金属的复合氧化物，除此以外，也可以使用二氧化硅(SiO2)、氧化铝(Al2O3)、沸石等。另外，为了提高比表面积、提高耐热性、降低使用金属量等，也可以在二氧化硅、氧化铝或沸石上载持含有选自Ce、稀土金属和锆中的至少1种金属的氧化物或复合氧化物等。
用作捕捉材料的活性炭也可以为任意材料。活性炭在其内部含有氮元素(N)的情况下，碱性增加，且CO2吸附性能提高，因此，有时优选为含有N量较多的活性炭。在合成这种活性炭的情况下，考虑使含有氨(NH3)的气体与活性炭接触的方法及利用含有大量N的有机分子合成活性炭的方法。
作为固体的有机化合物，优选为具有碱性的有机化合物，例如，可以列举具有氨基的有机化合物。
也可以在填充有CO2捕捉材料的反应容器的后段设置填充有不同的CO2捕捉材料或H2O捕捉材料或其双方的反应容器。另外，也可以利用在与反应容器连接的配管部设置流路切换用的阀并根据需要使用后段的反应容器的方法。例如，在前段的反应容器中填充有可捕捉CO2和H2O的双方的捕捉材料的情况下，考虑首先将CO2和H2O的任一气体先捕捉饱和，并从反应容器出口排出。在CO2先捕捉饱和的情况下，也可以在设置于后段的反应容器中使用在H2O流通时CO2捕捉性能降低的捕捉材料。作为这种捕捉材料的例子，可以列举沸石或活性炭。另外，在H2O先捕捉饱和的情况下，也可以在设置于后段的反应容器中使用CO2捕捉性能较低的捕捉材料。作为这种捕捉材料的例子，可以列举二氧化硅或氧化铝。在气体中的H2O和CO2的浓度比容易变动且任一气体是否容易捕捉饱和不明确的情况下，也可以设为在后段设置两个反应容器并根据捕捉饱和的气体种类选择使用的反应容器的方式。在仅使用前段的捕捉容器就能够除去H2O和CO2的情况下，不需要从后段的反应容器进行H2O或CO2的脱离处理，能够降低消耗能量。
作为上述反应容器和CO2捕捉材料的组合的例子，可以列举如下结构：在前段设置填充有使用了含有选自Ce、Ce以外的稀土金属和锆中的至少1种金属的氧化物或复合氧化物的CO2捕捉材料的反应容器，在后段设置填充有使用了沸石的CO2捕捉材料的反应容器。在使用了本结构的情况下，在前段的反应容器中仅CO2成为捕捉饱和，且从出口气体排出时，也能够在后段的反应容器中捕捉CO2。在反应容器前段H2O成为捕捉饱和，且从出口气体排出的情况下，也可以利用后段的沸石捕捉，通常沸石比CO2更强地吸附H2O，因此，为了使H2O从沸石脱离，与使CO2脱离的情况相比，加热和减压所需要的负荷更高。因此，本结构中，考虑调整H2O浓度使得在前段的反应容器中H2O未成为捕捉饱和，这样能够降低消耗能量。
作为上述反应容器和CO2捕捉材料的组合的例子，可以列举如下结构：在前段设置填充有使用了含有选自Ce、Ce以外的稀土金属和锆中的至少1种金属的氧化物或复合氧化物的CO2捕捉材料的反应容器，且在后段设置填充有使用了二氧化硅或氧化铝的H2O捕捉材料的反应容器。在使用了本结构的情况下，在前段的反应容器中仅H2O成为捕捉饱和，且从出口气体排出时，也能够在后段的反应容器中捕捉H2O。在前段的反应容器中CO2成为捕捉饱和，且流入后段的情况下，二氧化硅和氧化铝的CO2捕捉性能较低，因此，CO2除去可能不完全。因此，本结构中，需要测定前段的反应容器中的CO2浓度分布等，防止前段中的CO2的捕捉饱和。
上述含有CO2和H2O的混合气体也可以为任意气体，例如，可以列举燃煤发电厂的锅炉排气或汽车等燃烧排气、通过来自微生物的发酵产生的气体、大气、生物的呼气等。组成没有限定，例如，在为锅炉排气或燃烧排气的情况下，除了含有CO2和H2O以外，还含有氮(N2)、氧(O2)、氮氧化物(NOx)、硫氧化物(SOx)、一氧化碳(CO)、甲烷(CH4)等烃类、灰尘等。上述气体中，特别是考虑到NOx、SOx 和灰尘会降低上述捕捉材料的CO2捕捉性能，因此，在含有大量这些物质的情况下优选将其预先除去。
上述CO2除去装置中的H2O浓度调整设备也可以使用任意设备。例如，作为利用H2O的饱和蒸气压的温度依赖性的H2O浓度调整器，可以列举冷却式冷凝器。本设备通常为了降低H2O浓度而使用，例如也可以用于通过调整温度提高H2O的饱和蒸气压，使上述含CO2的气体中的H2O浓度增加。作为利用H2O的饱和蒸气压的温度依赖性的 H2O浓度调整器，除此之外，还可以列举如下设备：通过使气体在调整了温度的液体的水(H2O)中流通，调整气体中的H2O浓度。在使用上述设备的情况下，为了提高水和气体的接触面积来提高效率，也可以设置鼓泡器等鼓泡设备。通过使用这种结构，可以管理成恰当的 H2O浓度。
作为上述H2O浓度调整设备，除此以外，还可以列举设置捕捉H2O 的材料的H2O浓度调整器。吸附H2O的材料也可以为任意材料，作为例子，可以列举多孔体或具有吸收水的功能的树脂等。多孔体的成分也可以为任意成分，例如，可以列举二氧化硅(SiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锆(ZrO2)、氧化铈(CeO2)、水滑石等层状双氢氧化物、沸石、活性炭、树脂材料等有机化合物。
在使用了这些吸附材料的情况下，认为在气体中的H2O浓度较高时吸附H2O，在H2O较低时，相反地，使捕捉材料中的H2O脱离，因此，在上述含CO2的气体中的H2O浓度急剧改变的情况下，也能够抑制与CO2捕捉材料接触的气体中的H2O浓度的变化。
调整上述H2O浓度的设备也可以使用单一设备，也可以组合多种设备使用。例如，认为在利用H2O的饱和蒸气压的温度依赖性调整H2O 浓度的情况下，产生水(H2O)的气化或水蒸气的冷凝引起的吸热或发热，在该量较多的情况下，与传热部分的温度差变大，不能恰当地控制温度。在这种情况下，优选使用多个H2O浓度调节设备高精度地控制H2O浓度。
作为测定上述H2O浓度的设备，也可以为任意设备，例如，可以列举露点湿度计、电阻式湿度计、导热率式湿度计，干湿级湿度计。为了基于测量的H2O浓度使用上述H2O浓度来调整器调整H2O浓度，优选将H2O浓度作为电信号输出，基于该信号来控制上述H2O浓度调整器。
设置测定上述H2O浓度的设备的部位没有限定，例如，可以列举在填充有CO2捕捉材料的反应容器的上游侧进行测定的方法；测定H2O 的捕捉量分布，为了预测捕捉饱和而在反应管内部的CO2捕捉材料的填充层内部进行测定的方法；和为了观测捕捉饱和在反应管的下游侧进行测定的方法等。
利用上述H2O浓度调整器调整H2O浓度之后的混合气体中的H2O 浓度没有特别限定，作为例子，优选为20ppm以上，也可以为2000ppm 以上。
H2O浓度也可以根据CO2浓度决定。在该情况下，以与CO2的mol 比计，优选为0.5以上、40以下。通过以与CO2的mol比计控制成0.5 以上，固体的表面状态改变，能够形成脱离温度较低的CO2的捕捉状态，能够降低为了使CO2脱离所需要的加热中需要的能量。通过以与CO2的mol比计控制成40以下，能够防止在CO2的捕捉饱和以前产生 CO2和H2O捕捉材料中的H2O的捕捉饱和。
在上述捕捉材料中捕捉CO2之后使CO2脱离的方法也可以为任意方法。例如，可以列举使捕捉材料的温度上升而使CO2脱离的变温法、或对捕捉材料的气氛进行减压而使CO2脱离的变压法、或使用该双方的变温度/压力法。这些脱离方法考虑含CO2的气体的压力和CO2分压、温度进行决定即可。
作为使用变温法时的CO2捕捉材料的加热方法，可以列举使加热的气体或液体等加热介质直接与CO2捕捉材料接触的方法；在传热管等中使加热的气体或液体等加热介质流通，通过来自传热面的热传导进行加热的方法；利用电炉等电气性地发热而加热CO2捕捉材料的方法等。
在使温度较高的加热用气体与捕捉材料接触的情况下，加热用气体只要考虑CO2分离除去的用途等进行决定即可。例如，在要提高脱离后回收的CO2浓度的情况下，作为加热气体，只要使用CO2即可。在要将加热用气体和脱离气体分离的情况下，只要使用饱和蒸气压根据温度而大幅改变的H2O，通过冷却回收的气体，除去H2O即可。在即使脱离气体中的CO2浓度降低也没有问题的情况下，只要使用比较廉价地得到的N2、O2、大气(空气)等即可。
在两个以上的反应容器中填充不同的CO2捕捉材料或H2O捕捉材料、使加热气体流通而使CO2和H2O脱离的结构中，加热气体也可以向各反应容器分别流通。在该情况下，具有从一个捕捉材料脱离的气体不会对另一捕捉材料造成影响的优点。或者，也可以是在将反应容器彼此连接的状态下，从一方导入加热气体，使加热气体流通至另一反应容器后进行排出的结构。在该情况下，再次利用一捕捉材料的加热中所使用的气体，因此，具有能够降低消耗能量且能够降低使用气体量的优点。该结构中，例如在使用通过H2O的流入而降低CO2捕捉性能的捕捉材料的情况下，优选控制加热气体的流通方向，使脱离的 H2O不与上述捕捉材料接触。例如，在使用氧化铈作为前段的CO2捕捉材料、且使用沸石作为后段的CO2捕捉材料的情况下，优选在捕捉时和脱离时改变气体流通方向。能够构成为在CO2和H2O捕捉时，通过使含CO2和H2O的气体从前段向后段的方向流通，H2O不易流通至后段，在脱离时，通过使加热气体从后段向前段流通，从前段的氧化铈脱离的H2O不易与后段的沸石接触，易于保持后段的反应容器中的 CO2捕捉性能。
作为使用变压法或变温度/压力法时的减压方法，可以列举使用泵等压缩机等的机械单元。在由于从机械单元产生的振动等具有材料的粉化等影响的情况下，可以列举使捕捉材料气氛中的水蒸气通过冷却降低饱和蒸气压而冷凝进行减压的方法等。就对CO2捕捉材料的周边气氛的CO2分压进行减压的方法而言，除了上述方法以外，可以列举使CO2以外的气体流通的方法。作为此时使用的气体，优选为能够容易地与CO2分离的气体，特别是从通过冷却容易冷凝的观点来看，可以列举使用水蒸气的方法。
对CO2捕捉材料的周边气氛进行加压的方法可以列举利用泵或压缩机等机械加压的方法或导入压力比周边气氛高的气体的方法。
上述捕捉材料也可以以任意形状使用。例如，可以列举成型为粉状、小球状和粒状的方法或载持为蜂窝状的方法。它们的形状只要根据需要的反应速度、压力损耗和脱离气体中的CO2纯度决定即可。另外，对于空隙率，在提高脱离气体中的CO2纯度的情况下，只要缩小空隙率即可。例如，在粒状且空隙率较小的情况下，存在压力损耗变大的缺点，但在空隙内残留的CO2以外的气体量变少，因此，具有提高回收气体中的CO2纯度的优点。另一方面，在载持为蜂窝状的情况下，空隙率较高，因此，能够缩小压力损耗，但在空隙内残留的CO2以外的气体量变多，因此，存在脱离气体中的CO2纯度变低的缺点。
填充有CO2捕捉材料的反应容器也可以为任意结构和运转方法。例如，可以列举固定床方式，其中，将粒状或粉状的CO2捕捉材料填充至反应容器内，CO2捕捉材料本身不移动，使导入CO2捕捉材料容器的气体或反应容器内的温度/压力改变。本结构中，捕捉材料的移动较少，因此，具有将捕捉材料彼此或捕捉材料与反应容器的磨损引起的性能降低抑制为较低的优点。另外，能够提高填充密度，因此，认为空隙率较低，能够提高每容积的CO2除去量。另一方面，使用本结构，在使加热用气体流通来加热捕捉材料，使CO2脱离，进行变温法的情况下等，需要流通气体的切换，因此，存在配管和阀的结构变得复杂的缺点。
作为不进行流通气体等的切换而使CO2捕捉材料其本身移动的方法，例如，具有如下转子方式：设置搭载有CO2捕捉材料的蜂窝状转子、反应容器和在反应容器内用于隔开气体流通的隔板，通过流通的气体将反应容器内区分成CO2捕捉区域、CO2加热脱离区域、CO2捕捉材料冷却区域等。通过使上述蜂窝旋转，内部的CO2捕捉材料在各区域中移动，能够进行CO2捕捉、CO2加热脱离、CO2捕捉材料冷却的循环。本结构中，CO2捕捉材料载持为蜂窝状，CO2捕捉材料本身的磨损较少，具有能够将性能降低抑制为较低的优点。另外，不需要流通气体的切换，因此，配管和阀的结构变得简洁。另外，根据隔板的设置的变化能够决定各区域的大小，由此，容易地决定CO2捕捉时间、加热脱离时间和冷却时间等的比。另一方面，存在空隙率较高、每容积的CO2除去量低且CO2脱离气体中的CO2浓度低的缺点。本方式中，使用两个以上的捕捉材料的情况下，也可以设置两个以上的反应容器，使用载持有分别不同的捕捉材料的蜂窝状转子，也可以在1个蜂窝状转子中区分载持各捕捉材料的部位，载持2种以上的捕捉材料。作为例子，可以列举在蜂窝状转子的上游侧载持含有氧化铈的CO2捕捉材料、在下游侧载持含有沸石的CO2捕捉材料的方法。本结构中，从抑制H2O与沸石接触而降低CO2捕捉性能的观点来看，优选含CO2和 H2O的气体从上游侧向下游侧的方向流通，加热气体从下游侧向上游侧的方向流通。
作为不进行流通气体等的切换而使CO2捕捉材料本身移动的方法，除此以外，还有流动床方式，其中，设置流通含CO2的气体的CO2捕捉反应容器和流通捕捉材料加热用的气体的CO2捕捉材料加热用容器，使粒状或粉状的捕捉材料通过传送带或吹风机的动力在上述容器间移动，由此，反复进行捕捉和脱离。本结构中不需要流通气体的切换，因此，配管和阀的结构变得简洁。另外，在捕捉时和脱离时能够设定不同的空隙率，因此，也可以在例如脱离时设定为降低空隙率，提高CO2脱离气体中的CO2浓度。另一方面，考虑到由于捕捉材料本身移动，因此，在长期使用的情况下，性能由于磨损而降低。在锅炉排气等气体流量非常大的情况下，也可以使用通过气体将捕捉材料吹起的方式代替传送带。在该情况下，与传送带相比，机械部件减少，因此，能够形成简洁的结构。
以下，详细地说明本发明的实施例。
此外，硝酸铈六水合物(Ce(NO3)3·6H2O)、28重量％氨水均使用了和光纯药工业制的物质。
实施例1
(使用了氧化铈的CO2捕捉材料)
将硝酸铈六水合物26.05g一边在室温猛烈搅拌一边溶解于精制水 1080g中。一边搅拌上述水溶液，一边滴加28重量％的氨水溶液，将 pH设为9.0。搅拌8小时后，静置1小时，通过清洗过滤进行收集沉淀物。然后，利用干燥炉以120℃干燥沉淀物，并利用大气气氛下的电炉在400℃烧制1小时，将得到的氧化铈作为CO2捕捉材料。
实施例2
(使用了氧化锆的CO2捕捉材料)
将第一稀元素制的氧化锆(RSC－100)作为CO2捕捉材料。
(CO2吸附试验－没有H2O流通)
以下，例示不流通H2O而吸附CO2时的试验条件。
成型和设置：
就CO2捕捉材料而言，使用直径40mm的模具，利用冲压机以 200kgf进行粒料化，破碎后使用筛子整粒成0.5～1.0mm的粒状。然后，使用量筒测量1.0ml，固定在石英玻璃制反应管中。
加热前处理：
一边使He以150ml/分钟流通，一边使用电炉将CO2捕捉材料的温度上升至400℃并保持1小时，除去吸附于杂质和捕捉材料的气体。
冷却：
加热前处理后，进行冷却，将CO2捕捉材料温度降低到50℃。
吸附：
一边利用电炉将试样温度保持为50℃，一边通过CO2脉冲捕捉试验测定CO2捕捉量。作为样品气体，将由12体积％的CO2和88体积％的He构成的混合气体10ml以脉冲状每隔4分钟进行导入，导入进行 2分钟，通过气相色谱法测定反应管出口的CO2浓度。脉冲导入实施到在反应管出口测定的CO2饱和。另外，使用He作为载气。
升温脱离：
利用电炉将试样温度以升温速度10℃/分钟加热到400℃，并测定CO2的脱离量。
(CO2吸附试验－具有H2O流通)
例示在使H2O流通后吸附CO2时的试验条件。在CO2吸附试验－没有H2O流通的测定方法中，在冷却之后、吸附之前进行H2O流通处理，除此以外，通过相同的方法评价CO2吸附量。
H2O流通处理：
在加入有25℃的水的鼓泡器容器中，以150ml/分钟使He流通1 小时。处理中的CO2捕捉材料温度利用电炉设定为50℃。
图1是通过H2O流通的有无来比较实施例1的CO2捕捉材料中的 CO2捕捉量的图表。通过H2O流通，CO2捕捉量降低约10％。
图2是通过H2O流通的有无来比较实施例1的CO2捕捉材料中的升温时的CO2脱离比例的图表。在具有H2O流通的情况下，在50℃～ 200℃的较低温的CO2脱离量较多，直到200℃，CO2大致全部脱离。另一方面，在没有H2O流通的情况下，即使升温到300℃，CO2脱离也未结束。根据本结果可知，H2O流通具有使CO2脱离温度低温化的效果。
图3是表示为了使氧化铈升温所需要的热量的图，表示每脱离CO2量的热量。氧化铈的比热设为382J/K·kg，升温所需要的热量H以下式算出。此外，本试验中的氧化铈的体积密度设为1.41(kg/L)，将CO2脱离量设为Qd，将脱离温度设为Td，以下式(2)算出。
H＝1000(g)/44(g/mol)×1000/Qd(mmol/L)
×1.41(kg/L)×(Td－50)(K)×382(J/K·kg)…(2)
根据本结果可知，具有H2O流通时能够降低加热所需要的能量。
图4是通过H2O流通的有无来比较实施例2的CO2捕捉材料中的升温时的CO2脱离比例的图表。在有H2O流通的情况下，在50℃～ 200℃的CO2脱离量较多，根据本结果可知，H2O流通具有使CO2脱离温度低温化的效果。
(比表面积的评价方法)
使用实施例1的氧化铈中的BET(Brunauer-Emmett-Teller)法测定－196℃中的氮的吸附等温线，测定比表面积。作为前处理，一边进行抽真空，一边以200℃进行加热。实施例1的比表面积为130m2/g。
(H2O吸附等温线的测量)
测量实施例1的氧化铈中的H2O吸附等温线。作为前处理，一边进行抽真空，一边以200℃进行加热。然后，一边进行抽真空，一边冷却，试样温度一边保持于25℃，一边吸附H2O。
(H2O单分子层吸附量的算出)
算出用于在实施例1的氧化铈中的表面形成H2O单分子层的吸附量Qml。将通过上述BET法求得的比表面积设为SA，将阿伏伽德罗常数设为NA＝6.02×1023，将H2O的吸附截面面积设为1.25×10－19m2，使用下式(3)算出。
Qml＝SA÷1.25×10－19÷6.02×1023×1000…(3)
本计算的结果，H2O单分子层吸附量Qml算出为1.8mol/kg。
图5是表示实施例1的氧化铈中的H2O吸附等温线的图表。根据本结果，关于实施例1中的氧化铈的H2O吸附量，用于成为与CO2吸附量同量以上(300mol/L÷1.41kg/L＝0.22mol/kg)的H2O分压为 0.002kPa以下。为了在大气压中成为该H2O分压，H2O浓度只要约为 20ppm即可。即，认为导入该H2O浓度的气体是用于使H2O/CO2以 mol比计以1以上进行反应的条件。认为为了形成上述的碳酸氢盐 1mol，表面上需要1mol的羟基(－OH)。作为羟基的形成机制，假定1mol的表面氧(O)和1mol的H2O反应，生成2mol的羟基，则H2O /CO2以mol比计只要为0.5以上即可，推测如果H2O/CO2以mol比计为1.0以上，充分进行反应。如果为上述的20ppm的H2O浓度，H2O /CO2以mol比计可以超过1.0。另外，认为如果H2O单分子层能够包覆氧化铈表面，则进一步促进羟基的形成。为了使H2O吸附量与H2O 单分子吸附量相等所需要的H2O分压为0.2kPa。为了在大气中成为H2O 分压，H2O浓度只要约为2000ppm即可。
关于上述算出认为，如果提高氧化铈的比表面积，则CO2吸附量增加，但H2O吸附量也与比表面积成比例地增加，因此，认为其它材料中也可利用基于实施例1得到的H2O浓度的相关。
H2O浓度和H2O吸附量的关联根据捕捉材料的温度不同而不同， H2O中该温度中的与饱和蒸气压的相对压P/P0相等即可，具有H2O 吸附量大致相等的性质。因此，在捕捉材料的温度改变的情况下，也可以基于该温度中的饱和蒸气压决定H2O浓度。
实施例3
图6表示将实施例1的CO2捕捉材料应用于固定床方式的CO2除去装置、向室内导入CO2除去气体的例子。
本图所示的CO2除去装置包括：用于使含有H2O和CO2的气体101 流通的配管301；冷凝器501；用于将冷凝器501中冷凝的水201排出的配管305；H2O浓度计601；用于将来自H2O浓度计601的信号输入计算机1002的单元1001；用于从计算器1002输出用于控制冷凝器501的信号的单元1003；用于控制气体101的流通的阀401；反应容器701；在反应容器701内以粒状填充的含有实施例1的氧化铈的CO2捕捉材料801；用于将反应容器内的气体向室内流通的配管302；用于控制配管302的气体流通的阀402；加热器901；用于使从大气引入的加热用气体103向反应容器701流通的配管303；用于控制配管303的气体流通的阀403；用于将反应容器内的气体向大气排出的配管304；和用于控制配管304的气体流通的阀404。
在捕捉CO2的情况下，打开阀401和402，关闭阀403和404，由此，含有H2O和CO2的气体101在CO2捕捉材料801中捕捉CO2和 H2O，除去了H2O和CO2的气体向室内流通。
在CO2捕捉材料中使捕捉的CO2脱离的情况下，打开阀403和404，关闭阀401和402，由此，从大气引入的气体102利用加热器901加热，向反应容器701流通，将CO2捕捉材料801加热，捕捉的CO2脱离。脱离的气体在配管304中流通，向大气放出。
实施例4
图7表示将实施例1的CO2捕捉材料应用于固定床方式的CO2除去装置、使用两个反应容器使CO2除去气体连续向室内流通的例子。
本图中，在实施例3的结构上追加：反应容器702；在反应容器 702内以粒状填充的含有氧化铈的CO2捕捉材料802；用于向反应容器 702流通含有H2O和CO2的气体101的配管306；用于控制配管306 的气体流通的阀406；用于将反应容器内的气体向室内流通的配管307；用于控制配管307的气体流通的阀407；用于使从大气引入的加热用气体102向反应容器702流通的配管308；用于控制配管308的气体流通的阀408；用于将反应容器内的气体向大气排出的配管309；和用于控制配管309的气体流通的阀409。
在利用反应管701捕捉CO2、从反应管702脱离CO2的情况下，只要打开阀401、402、408和409并关闭阀403、404、406和407即可。在利用反应管701脱离CO2、利用反应管701捕捉CO2的情况下，只要打开阀403、404、406和407并关闭阀401、402、408和409即可。通过本结构和运转方法，能够使除去CO2的气体连续地向室内流通。
实施例5
图8表示使用转子方式的CO2除去装置，向室内导入CO2除去气体的例子。
本图所示的CO2除去装置中，在反应容器701的内部设置载持有含有实施例1的氧化铈的CO2捕捉材料的蜂窝状转子801，并利用反应容器内的隔板702限制气体流通的路径。反应容器701内的区域701A、区域701B、区域701C是由隔板702划定的气体流通的范围。即使在蜂窝状转子801旋转的情况下，隔板702的位置也不会改变，通过蜂窝状转子801进行旋转，蜂窝状转子中的气体接触的部位改变。本结构中，在区域701A中流通含H2O和CO2的气体，捕捉CO2(捕捉区域)，在区域701C中流通加热器901中加热的气体，使CO2脱离(脱离区域)，在区域701B中流通从大气引入的气体103进行冷却(冷却区域)。
本CO2除去装置包括：用于使含有H2O和CO2的气体101向反应容器701中的区域701A流通的配管301；冷凝器501；用于从冷凝器排出冷凝水201的配管305；H2O浓度计601；用于从H2O浓度计向计算机1002输入信号的单元1001；用于从计算机1002输出用于控制冷凝器501的信号的单元1002；反应容器701；设置于反应容器701的载持有CO2捕捉材料的可旋转的蜂窝状转子801；置于反应容器内的用于隔开设气体流通的隔板702；用于使从区域701A排出的气体向室内流通的配管302；用于使从大气引入的气体103向区域702B流通的配管303；加热器901；用于使从区域701B排出的气体向加热器901流通的配管304；用于使从加热器901排出的气体向区域701C流通的配管306；和用于使从区域701C排出的气体向大气放出的配管307。
本装置中，通过使含H2O和CO2的气体流经区域701A，被蜂窝状转子内的CO2捕捉材料捕捉，除去了H2O和CO2的气体向室内流通。通过蜂窝状转子的旋转，捕捉CO2的部分向区域701C移动，流通加热的气体，由此，使CO2脱离。加热且CO2脱离的部分向区域701B移动，使用从大气引入的气体冷却。冷却的部分通过向区域701A移动而再次捕捉CO2。
本结构中，将从大气引入的气体103用于蜂窝状转子的冷却，因此，该气体被加热。使用该气体进一步利用加热器901加热，因此，能够降低加热器901的负荷。
实施例6
图9表示使用多个CO2捕捉材料和多个反应容器除去H2O和CO2的例子。
本图所示的CO2除去装置中，使用氧化铈和沸石作为CO2捕捉材料。
本装置包括：用于使含有H2O和CO2的气体101在反应管701中流通的配管301；填充至反应管701的含有实施例1的氧化铈的CO2捕捉材料801；冷凝器501；用于从冷凝器排出冷凝水的配管305；H2O 浓度计601；用于从H2O浓度计601向计算机1002输入信号的单元 1001；用于从计算机1002输出用于控制冷凝器501的信号的单元1002；用于使加热用气体流通的配管302；用于使从反应管701排出的气体向室内流通的配管303；用于控制配管303的气体流通的阀403；用于将气体从反应管701向大气放出的配管304；用于控制配管304的气体流通的阀404；用于进一步测定从反应管701排出的气体中的H2O浓度的H2O浓度计602；CO2浓度计603；反应管702；填充至反应管的含有沸石的捕捉材料802；用于使气体从反应管701向反应管702流通的配管306；用于控制配管306的气体流通的阀406；用于使从反应管702 排出的气体向室内流通的配管307；用于控制配管307的气体流通的阀 407；用于将气体从反应管702向大气放出的配管309；用于控制配管 309的气体流通的阀409；用于使加热用气体在反应管701中流通的配管308；和用于控制配管308的气体流通的阀408。
例如，在CO2捕捉材料801中仅H2O易于捕捉饱和的情况下，只要向后段的反应管702中的捕捉材料802中填充选择性地捕捉H2O的捕捉材料即可。相反，在CO2捕捉材料801中仅CO2易于捕捉饱和的情况下，通过向后段的反应管702中的捕捉材料802中填充选择性地捕捉CO2的捕捉材料，能够使除去了H2O和CO2的气体稳定地向室内流通。
实施例7
图10表示使用多个CO2捕捉材料和多个反应容器除去H2O和CO2的例子。
本实施例中，使用氧化铈和沸石作为CO2捕捉材料。
本图中，反应容器701中使用含有氧化铈的CO2捕捉材料801，反应容器702中使用含有沸石的CO2捕捉材料。在从含H2O和CO2的气体除去H2O和CO2时，气体流通的流动方向从反应容器701朝向反应容器702，在通过加热气体的流通除去H2O和CO2时，调整各阀的开闭，使得加热气体流通的流动从反应容器702向反应容器701流动。这是由于防止从含有氧化铈的CO2捕捉材料801脱离的H2O与反应容器702中的沸石接触，从而H2O在沸石中被强有力地捕捉。
符号说明
101：含有H2O和CO2的气体；103：加热用气体；301、302、303、 304：配管；401、402、403、404：阀；501：冷凝器；601：H2O浓度计；701：反应容器；801、802：CO2捕捉材料；901：加热器。

Claims (11)

1.一种CO2除去装置，其特征在于，包括：
捕捉气体中的H2O和CO2的捕捉材料，
在内部设置有所述捕捉材料的反应容器，
用于测量所述气体中的H2O浓度的H2O测量器，
基于用所述H2O测量器得到的信息来调整所述H2O浓度的H2O浓度调整设备，
用于从所述H2O浓度调整设备向所述反应容器导入所述气体并使其与所述捕捉材料接触的气体导入通路，
用于使所述气体在与所述捕捉材料接触后从所述反应容器排出的第一气体排出通路，和
用于将从所述捕捉材料脱离的气体从所述反应容器排出的第二气体排出通路，
所述CO2除去装置具有多个所述反应容器，
多个所述反应容器中至少1个具有捕捉材料A，所述捕捉材料A含有包含选自铈、铈以外的稀土金属和锆中的至少1种金属元素的氧化物或复合氧化物，
多个所述反应容器中其它容器具有捕捉材料B，所述捕捉材料B含有选自二氧化硅、氧化铝和沸石中的至少1种金属氧化物，
从所述气体除去CO2或H2O或其双方的情况下，所述气体的流通方向为从所述捕捉材料A向所述捕捉材料B的方向。
2.如权利要求1所述的CO2除去装置，其特征在于：
还具有加热所述捕捉材料的加热单元。
3.如权利要求1所述的CO2除去装置，其特征在于：
构成为加热用流体与所述捕捉材料接触的方式，
所述加热用流体为含有选自CO2、水蒸气、N2、燃烧排气和从大气引入后加热而得到的气体中的至少1种气体的流体。
4.如权利要求3所述的CO2除去装置，其特征在于：
所述气体的流通方向和所述加热流体的流通方向为相同方向。
5.如权利要求3所述的CO2除去装置，其特征在于：
所述气体的流通方向和所述加热流体的流通方向为相反方向。
6.如权利要求2所述的CO2除去装置，其特征在于：
包括用于使比所述捕捉材料更高温的加热介质向传热设备流通、通过来自所述传热设备的传热加热所述捕捉材料的设备。
7.如权利要求6所述的CO2除去装置，其特征在于：
所述高温的加热介质为含有水蒸气的气体。
8.如权利要求2所述的CO2除去装置，其特征在于：
所述加热单元为利用电力进行加热的设备。
9.如权利要求1～8中任一项所述的CO2除去装置，其特征在于：
还具有用于对所述反应容器进行减压的减压设备。
10.如权利要求1～8中任一项所述的CO2除去装置，其特征在于：
还具有用于对所述反应容器进行加压的加压设备。
11.如权利要求1～8中任一项所述的CO2除去装置，其特征在于：
所述气体的压力高于大气压。
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