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CN102666420B - 夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃 - Google Patents

夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种能够得到可抑制发泡的产生及发泡的生长的夹层玻璃的夹层玻璃用中间膜以及该夹层玻璃。夹层玻璃用中间膜(1)具备第一层(2)和第一层(2)的一面(2a)上所叠层的第二层。第一、第二层(2,3)分别含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂。第一层(2)中的聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比第二层(3)中的聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率还低。第一层2中的聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和第二层(3)中的聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol%以下。在上述含有率之差超过8.5mol%且在9.2mol%以下的情况下，上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下。

Description

夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃
技术领域
本发明涉及一种具有至少两层的多层结构的夹层玻璃用中间膜，更详细而言，涉及一种各层分别含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂的夹层玻璃用中间膜以及使用有该夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
背景技术
夹层玻璃受到外部冲击而破损时玻璃破片的飞散量很少，安全性优异。因此，上述夹层玻璃被广泛用于汽车、铁道车辆、航空器、船舶及建筑物等。上述夹层玻璃通过在一对玻璃板之间夹入夹层玻璃用中间膜来制造。
作为上述夹层玻璃用中间膜的一例，在下述专利文献1中公开有一种隔音层，其含有缩醛化度为60~85mol%的聚乙烯醇缩醛树脂100重量份、碱金属盐及碱土金属盐中的至少一种金属盐0.001~1.0重量份和30重量份以上的增塑剂。该隔音层可以以单层作为中间膜使用。
进而，在下述专利文献1中也记载有一种叠层有上述隔音层和其它层的多层中间膜。隔音层上所叠层的其它层包含缩醛化度为60~85mol%的聚乙烯醇缩醛树脂100重量份、碱金属盐及碱土金属盐中至少一种金属盐0.001~1.0重量份和30重量份以下的增塑剂。
专利文献
专利文献1:日本特开2007-070200号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
在使用上述专利文献1中记载的中间膜构成夹层玻璃的情况下，夹层玻璃在2000Hz附近的频率区域中的隔音性不充分，因此，有时无法避免符合效应引起的隔音性降低。特别是有时该夹层玻璃在20℃附近的隔音性不充分。
在此，吻合效应是指如下现象：声波入射在玻璃板上时，由于玻璃板的刚性和惯性，横波在玻璃面上传播，且横波和入射音共振，其结果，引起声音的透过。
另外，在使用上述专利文献1中记载的隔音层和其它层叠合而成的多层中间膜构成夹层玻璃的情况下，可以某种程度上提高夹层玻璃在20℃附近的隔音性。但是，由于多层中间膜具有上述隔音层，因此，有时在使用有该多层中间膜的夹层玻璃中产生发泡。
进而，近年来，为了提高夹层玻璃的隔音性，研究了增加中间膜中的增塑剂的含量。若增加中间膜中的增塑剂的含量，则可以改善夹层玻璃的隔音性。但是，若增加增塑剂的含量，则有时在夹层玻璃中产生发泡。
本发明的目的在于提供一种能够得到可抑制发泡的产生及发泡的生长的夹层玻璃的夹层玻璃用中间膜以及使用有该夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
本发明的限定目的在于提供一种能够得到隔音性优异的夹层玻璃的夹层玻璃用中间膜以及使用有该夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
用于解决技术问题的手段
根据本发明的主要方面，提供一种夹层玻璃用中间膜，具备：
第一层，其含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂；第二层，其叠层于所述第一层的一面，且含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂，所述第一层中，相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份，所述增塑剂的含量为50重量份以上，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol%以下，在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差大于8.5mol%且为9.2mol%以下时，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的某特定的方面中，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol%以下，在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol%以下时，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol%。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下，羟基的含有率低于31.5mol%。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它特定的方面中，上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下，缩醛化度为68mol%以上。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低于31.5mol%，缩醛化度为68mol%以上。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol%以下时，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol%且低于20mol%。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的又一其它的特定的方面中，在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol%以下时，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol%，缩醛化度为52.5mol%以上。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol%以下时，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol%，羟基的含有率为28mol%以下。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的又一其它的特定的方面中，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂为通过对聚合度大于1700且为3000以下的聚乙烯醇进行缩醛化而得到的聚乙烯醇缩醛树脂。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率为33mol%以下。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比所述第二层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量多。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的又一其它的特定的方面中，所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比所述第二层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量多20重量份以上。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第二层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol%以下。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，其还具备第三层，该第三叠层层在所述第一层的另一面，且含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol%以下，在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差大于8.5mol%且为9.2mol%以下时，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的其它的特定的方面中，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol%以下，在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol%以下时，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol%。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的又一其它的特定的方面中，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低于31.5mol%，缩醛化度为68mol%以上。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的又一其它的特定的方面中，所述第三层中聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率为33mol%以下。
在本发明的夹层玻璃用中间膜的又一其它的特定的方面中，所述第一层中的所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比所述第二、第三层中的所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量都多。
本发明的夹层玻璃用中间膜优选包含聚乙烯醇缩丁醛树脂分别作为上述第一~第三层中所含的所述聚乙烯醇缩醛树脂。本发明的夹层玻璃用中间膜优选分别包含二缩三乙二醇二2-乙基己酸酯作为所述第一~第三层中所含的所述增塑剂。
本发明的夹层玻璃具备第一、第二夹层玻璃构成部件和夹入该第一、第二夹层玻璃构成部件之间的中间膜，该中间膜为本发明中的夹层玻璃用中间膜。
发明效果
根据本发明，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的各羟基的含有率低，所述第一层中，所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为50重量份以上，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol%以下，另外，在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差超过8.5mol%且在9.2mol%以下的情况下，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下，因此，在用于构成夹层玻璃的情况下，可以抑制夹层玻璃中发泡的产生及发泡的生长。
附图说明
图1是示意性地表示本发明的一个实施方式的夹层玻璃用中间膜的剖面图；
图2是示意性地表示使用有图1所示的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一例的剖面图
符号说明
1...中间膜
2…第一层
2a…一面
2b…另一面
3…第二层
3a…外侧的表面
4…第三层
4a…外侧的表面
11…夹层玻璃
12…第一夹层玻璃构成部件
13…第二夹层玻璃构成部件
具体实施方式
以下，通过参照附图并举出本发明的具体的实施方式及实施例来说明本发明。
图1是示意性地表示本发明的一个实施方式的夹层玻璃用中间膜的剖面图。
图1所示中间膜1具备第一层2、叠层在第一层2的一面2a(第一面)上的第二层3、叠层在第一层2的另一面2b(第二面)上的第三层4。中间膜1用于得到夹层玻璃而使用。中间膜1为夹层玻璃用中间膜。中间膜1为多层中间膜。
本实施方式中，第一层2为中间层，且第二层3、第三层4为表面层。其中，也可以第二层3、第三层4为中间层，在第二层3、第三层4的外侧的表面3a,4a还可以叠层其它的夹层玻璃用中间膜。
第一~第三层2~4分别含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂。
本实施方式的主要特征在于，第一层2中上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比第二层3中上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低，第一层2中上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和第二层3中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差(以下，有时记为含有率差(1-2))为9.2mol%以下，另外，在第一层2中上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和第二层3中上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差(含有率差(1-2))超过8.5mol%且为9.2mol%以下的情况下，第一层2中上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下。另外，本实施方式中第一层2中的增塑剂相对于上述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为50重量份以上。上述含有率差(1-2)可以超过8.5mol%且在9.2mol%以下，还可以为8.5mol%以下。
另外，本实施方式中，第一层2中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比第三层4中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低，第一层2中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与第三层4中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差(下面，有时记为含有率差(1-3))为9.2mol%以下，另外，在第一层2中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与第三层4中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差(含有率差(1-3))超过8.5mol%且在9.2mol%以下的情况下，优选第一层2中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下。但是，即使含有率差(1-3)为8.5mol%以下，在含有率差(1-2)超过8.5mol%且在9.2mol%以下的情况下，第一层2中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度也为8mol%以下。上述含有率差(1-3)可以超过8.5mol%且在9.2mol%以下，也可以为8.5mol%以下。
另外，在含有率差(1-2)及含有率差(1-3)分别超过8.5mol%且在9.2mol%以下的情况下，第一层2中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度限定在8mol%以下，这是因为若含有率差(1-2)及含有率差(1-3)以及第一层2中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度均增大时，夹层玻璃的发泡及抑制发泡的生长的效果有变小的趋势。另一方面，只要含有率差(1-2)及含有率差(1-3)为8.5mol%以下，即使第一层2中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度超过8mol%，也可以抑制夹层玻璃的发泡的产生及发泡的生长。
本发明人发现，在具有多层结构的夹层玻璃用中间膜中，增塑剂在各层间移动，其结果，形成增塑剂含量多的层，例如增塑剂从第二、第三层向第一层移动，其结果，第一层的增塑剂的含量增多。另外，还发现，形成有增塑剂的含量多的层时，即，第一层的增塑剂的含量增多时，在使用有夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃中容易产生发泡，进而，一旦产生发泡，则发泡就会以产生的发泡为核而生长。
本发明人等为了抑制上述发泡的产生及发泡的生长而进行了潜心研究，结果发现，通过如上所述控制第一~第三层中的聚乙烯醇缩醛树脂的各羟基的含有率，可以充分抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长。为了可以抑制增塑剂的移动，且可以充分抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长，可以增多各层的增塑剂的含量，特别是第一层2的增塑剂的含量。因此，可以提高夹层玻璃的隔音性。
从进一步抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长的观点考虑，第一层2中上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与第二层3、第三层4中上述聚乙烯醇缩醛树脂各自的羟基含有率之差(含有率差(1-2)及含有率差(1-3))的优选的下限为0.1mol%，更优选的下限为1mol%，进一步优选的下限为2mol%，优选的上限为8.5mol%，更优选的上限为7.8mol%，进一步优选的上限为7mol%，特别优选的上限为5.6mol%。从可以进一步抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长的方面考虑，第一层2中上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和第二层3、第三层4中上述聚乙烯醇缩醛树脂各自的羟基含有率之差(含有率差(1-2)及含有率差(1-3))优选为5mol%以下，更优选为4.5mol%以下，进一步优选为4mol%以下，进一步优选为3.5mol%以下。
另外，第一层2中上述增塑剂相对于上述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为55重量份以上时，可以充分提高夹层玻璃的隔音性。当第一层2中上述增塑剂相对于上述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为60重量份以上时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。
以下，详细说明中间膜1的第一~第三层中所含的各成分。
(聚乙烯醇缩醛树脂)
中间膜1的第一~第三层2~4分别含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂，由此可以提高第一~第三层2~4的粘接力。因此，可以进一步提高中间膜1相对于夹层玻璃构成部件的粘接力。
上述聚乙烯醇缩醛树脂例如可以通过将聚乙烯醇利用醛进行缩醛化而制造。上述聚乙烯醇例如可以通过将聚醋酸乙烯酯进行皂化而得到。上述聚乙烯醇的皂化度通常在70~99.9mol%的范围内，优选在80~99.8mol%的范围内。
上述聚乙烯醇的聚合度优选为200以上，更优选为500以上，更优选为3000以下，进一步优选为2800以下。上述聚合度满足上述优选的下限时，可以进一步提高夹层玻璃的耐贯通性。上述聚合度满足上述优选的上限时，中间膜的成形变容易。上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂优选通过将聚合度超过1700且在3000以下的聚乙烯醇进行缩醛化而到的聚乙烯醇缩醛树脂。上述聚合度表示平均聚合度。
需要说明的是，上述聚乙烯醇的平均聚合度利用依据JIS K6726“聚乙烯醇试验方法”的方法求得。
上述醛没有特别限定。作为上述醛，通常可优选使用碳原子数为1~10的醛。作为上述碳原子数为1~10的醛，例如可以举出：丙醛、正丁醛、异丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、甲醛、乙醛及苯甲醛等。其中，优选正丁醛、正己醛或正戊醛，更优选正丁醛。上述醛可以仅使用一种，也可以组合使用两种以上。
上述聚乙烯醇缩醛树脂优选为聚乙烯醇缩丁醛树脂。本发明的夹层玻璃用中间膜优选包含聚乙烯醇缩丁醛树脂分别作为上述第一~第三层中所含的上述聚乙烯醇缩醛树脂。聚乙烯醇缩丁醛树脂的合成很容易。另外，通过使用聚乙烯醇缩丁醛树脂，可以进一步适度地表现出中间膜1相对于夹层玻璃构成部件的粘接力。进而，可以进一步提高耐光性及耐气候性等。
中间层即第一层2中所含的聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率(羟基量)的优选的下限为20mol%，更优选的下限为22mol%，进一步优选的下限为23mol%，特别优选的下限为25mol%，优选的上限为30mol%，更优选的上限为28mol%，进一步优选的上限为27mol%，特别优选的上限为26mol%。上述羟基的含有率满足上述优选的下限时，可以进一步提高第一层2的粘接力。上述羟基的含有率满足上述优选的上限时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。进而，中间膜1的柔软性变高，可以进一步提高中间膜1的操作性。
另外，聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低时，聚乙烯醇缩醛树脂的亲水性降低。因此，可以增加增塑剂的含量，其结果，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。由于第一层2中上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比第二层3、第三层4中的上述聚乙烯醇缩醛树脂各自的羟基含有率低，因此，可以增加第一层2的增塑剂的含量。
表面层即第二层3、第三层4中所含的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基含有率的优选下限为26mol%，更优选的下限为27mol%，进一步优选的下限为28mol%，特别优选的下限为29mol%，优选的上限为35mol%，更优选的上限为33mol%，进一步优选的上限为32mol%，特别优选的上限为31.5mol%。上述羟基的含有率满足上述优选的下限时，可以进一步提高中间膜1的粘接力。上述羟基的含有率满足上述优选的上限时，中间膜1的柔软性变高，可以进一步提高中间膜1的操作性。
上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基含有率是用百分率(mol%)表示的值，其是与羟基键合的乙烯基量除以主链的乙烯基总量而求得的摩尔分率。上述与羟基键合的乙烯基量例如可以利用依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法，通过测定上述聚乙烯醇缩醛树脂中与羟基键合的乙烯基量来求出。
第一层2中所含的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度(乙酰基量)优选为30mol%以下。乙酰化度超过30mol%时，有时制造聚乙烯醇缩醛树脂时的反应效率降低。
第一层2中所含的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度的更优选的下限为0.1mol%，更优选的下限为0.5mol%，进一步优选的下限为1mol%，特别优选的下限为1.2mol%，优选的上限为24mol%，更优选的上限为20mol%，进一步优选的上限为16mol%，特别优选的上限为15mol%。第二层3、第三层4中所含的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度的优选下限为0.1mol%，更优选的下限为0.5mol%，进一步优选的下限为0.8mol%，优选的上限为10mol%，更优选的上限为5mol%，进一步优选的上限为2mol%，特别优选的上限为1.5mol%。上述乙酰化度满足上述优选的下限时，可以进一步提高聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂的相溶性，且可以充分降低中间膜的玻璃化温度。上述乙酰化度满足上述优选的上限时，可以进一步提高中间膜的耐湿性。
由于可以进一步提高夹层玻璃的隔音性，因此，第一层2中所含的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度优选为比第二层3、第三层4中所含的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大。
上述乙酰化度是用百分率(mol%)表示摩尔分率的值，通过从主链的乙烯基总量减去与乙缩醛基键合的乙烯基量和与羟基键合的乙烯基量后的值除以主链的乙烯基总量而求得。上述与乙缩醛基结合的乙烯基量可以例如以JISK6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”为基准进行测定。
第一层2中所含的聚乙烯醇缩醛树脂的缩醛化度的优选下限为45mol%，更优选的下限为52.5mol%，进一步优选的下限为58mol%，特别优选的下限为60mol%，优选的上限为85mol%，更优选的上限为80mol%，进一步优选的上限为77mol％，特别优选的上限为75mol%。第二层3、第三层4中所含的聚乙烯醇缩醛树脂的缩醛化度的优选的下限为61mol%，更优选的下限为65mol%，进一步优选的下限为67mol%，优选的上限为72mol%，更优选的上限为71mol％，进一步优选的上限为70mol%。上述缩醛化度满足上述优选的下限时，可以进一步提高聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂的相溶性，且充分降低中间膜的玻璃化温度。上述缩醛化度满足上述优选的上限时，可以缩短制造聚乙烯醇缩醛树脂所需要的反应时间。
上述缩醛化度是用百分率(mol%)表示的值，其是与乙缩醛基键合的乙烯基量除以主链的乙烯基总量而求得的摩尔分率。
上述缩醛化度可以如下算出：利用依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法，测定乙酰基量和乙烯醇量(羟基的含有率)，并由得到的测定结果算出摩尔分率，接着，从100mol%减去乙酰基量和乙烯醇量。
为了抑制上述发泡的产生及发泡的生长，通过如上控制第一~第三层的羟基的含有率，可以充分抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长。由于可以抑制增塑剂的移动，因此可以充分抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长，且可以提高夹层玻璃的隔音性。
由于可以容易地控制增塑剂的移动且可以进一步提高夹层玻璃的隔音性，因此，在上述含有率差(1-2)为8.5mol%以下的情况下，优选上述第一层中上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度超过8mol%。由于可以容易地控制增塑剂的移动且可以进一步提高夹层玻璃的隔音性，因此，在上述含有率差(1-3)为8.5mol%以下的情况下，优选上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度超过8mol%。
由于可以容易地控制增塑剂的移动且可以进一步提高夹层玻璃的隔音性，因此，在上述含有率差(1-2)超过8.5mol%且在9.2mol%以下的情况或上述含有率差(1-2)为9.2mol%以下的情况下，优选上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的缩醛化度为68mol%以上或羟基的含有率低于31.5mol%。由于可以容易地控制增塑剂的移动且可以进一步提高夹层玻璃的隔音性，因此，在上述含有率差(1-3)超过8.5mol%且在9.2mol%以下的情况或上述含有率差(1-3)为9.2mol%以下的情况下，优选上述第一层中上述聚乙烯醇缩醛树脂的缩醛化度为68mol%以上或羟基的含有率低于31.5mol%。
进而，由于可以容易地控制增塑剂的移动且可以进一步提高夹层玻璃的隔音性，因此，在第一层中所含的聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下的情况下(以下，也称为“聚乙烯醇缩醛树脂A”)，优选含有率差(1-2)及含有率差(1-3)为9.2mol%以下。另外，在第一层中所含的聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度超过8mol%的情况下(以下，也称为“聚乙烯醇缩醛树脂B”)，含有率差(1-2)及含有率差(1-3)为9.2mol%以下，优选为8.5mol%以下。
上述聚乙烯醇缩醛树脂A的乙酰化度a的上限为8mol%，优选的上限为7mol%，更优选的上限为6mol%，进一步优选的上限为5mol%，优选的下限为0.1mol%，更优选的下限为0.5mol%，进一步优选的下限为0.8mol%，特别优选的下限为1mol%。上述乙酰化度a为上述上限以下及上述下限以上时，可以容易地控制增塑剂的移动，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。
上述聚乙烯醇缩醛树脂A的缩醛化度a的优选的下限为68mol%，更优选的下限为70mol%，进一步优选的下限为71mol%，特别优选的下限为72mol%，优选的上限为85mol%，更优选的上限为83mol%，进一步优选的上限为81mol%，特别优选的上限为79mol%。上述缩醛化度a为上述下限以上时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述缩醛化度a为上述上限以下时，可以缩短制造聚乙烯醇缩醛树脂A所需要的反应时间。
上述聚乙烯醇缩醛树脂A的羟基的含有率a优选低于31.5mol％，更优选为31mol%以下，进一步优选为29mol%以下，进一步优选为28mol%以下，优选为20mol%以上，更优选为21mol%以上，进一步优选为22mol%以上，特别优选为24mol%以上。上述羟基的含有率a为上述上限以下时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述羟基的含有率a为上述下限以上时，可以进一步提高中间膜的粘接力。
优选上述聚乙烯醇缩醛树脂A为聚乙烯醇缩丁醛树脂。
上述聚乙烯醇缩醛树脂B的乙酰化度b超过8mol%，优选的下限为10mol%，更优选的下限为11mol%，进一步优选的下限为12mol%，特别优选的下限为15mol%，优选的上限为30mol%，更优选的上限为28mol%，进一步优选的上限为26mol%，特别优选的上限为19.5mol%。上述乙酰化度b为上述下限以上时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述乙酰化度b为上述上限以下时，可以缩短制造聚乙烯醇缩醛树脂B所需要的反应时间。其中，由于可以进一步缩短制造聚乙烯醇缩醛树脂B所需要的反应时间，因此，优选上述聚乙烯醇缩醛树脂B的乙酰化度b低于20mol%。另外，由于可以进一步抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长，因此，优选聚乙烯醇缩醛树脂B的乙酰化度b为25mol%以下。
上述聚乙烯醇缩醛树脂B的缩醛化度b的优选下限为45mol％，更优选的下限为52.5mol%，进一步优选的下限为55mol%，特别优选的下限为60mol%，优选的上限为80mol%，更优选的上限为77mol%，进一步优选的上限为74mol%，特别优选的上限为71mol%。上述缩醛化度b为上述下限以上时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述缩醛化度b为上述上限以下时，可以缩短制造聚乙烯醇缩醛树脂B所需要的反应时间。
上述聚乙烯醇缩醛树脂B的羟基的含有率b的优选上限为31.5mol%，更优选的上限为30mol%，进一步优选的上限为29mol%，特别优选的上限为27.5mol%，优选的下限为22mol%，更优选的下限为23mol%，进一步优选的下限为24mol%，特别优选的下限为25mol%。上述羟基的含有率b为上述上限以下时，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述羟基的含有率b为上述下限以上时，可以进一步提高中间膜的粘接力。
如上所述，在上述含有率差(1-2)或上述含有率差(1-3)超过8.5mol%且在9.2mol%以下的情况下，上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol%以下。
在上述含有率差(1-2)或上述含有率差(1-3)为8.5mol%以下的情况下，第一优选上述第一层中上述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度超过8mol%。另外，关于上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂，第一优选乙酰化度为8mol%以下且羟基的含有率低于31.5mol%，第二优选乙酰化度为8mol%以下且缩醛化度为68mol%以上，第三优选羟基的含有率低于31.5mol%且缩醛化度为68mol%以上。
在上述含有率差(1-2)或上述含有率差(1-3)为8.5mol%以下的情况下，关于上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂，第一优选乙酰化度超过8mol%且低于20mol％，第二优选乙酰化度超过8mol%且缩醛化度为52.5mol%以上，第三优选乙酰化度超过8mol%且羟基的含有率为28mol%以下。
另外，在本发明的夹层玻璃用中间膜具备上述第一层、第二层、第三层的情况下，优选上述第一层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低于31.5mol%且缩醛化度为68mol%以上。优选上述第二层及上述第三层中的上述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率为33mol%以下。
优选上述聚乙烯醇缩醛树脂B为聚乙烯醇缩丁醛树脂。
上述聚乙烯醇缩醛树脂A及上述聚乙烯醇缩醛树脂B通过将聚乙烯醇利用醛进行缩醛化而得到。上述醛优选为碳原子数1~10的醛，更优选为碳原子数4或5的醛。其中，上述聚乙烯醇缩醛树脂A及上述聚乙烯醇缩醛树脂B优选为通过将聚合度超过1700且在3000以下的聚乙烯醇利用醛进行缩醛化而得到的聚乙烯醇缩醛树脂。上述聚乙烯醇的聚合度的优选的下限为1800，更优选的下限为2000，进一步优选的下限为2400，特别优选的下限为2500，优选的上限为3000，更优选的上限为2900，进一步优选的上限为2800，特别优选的上限为2700。上述聚合度满足上述优选的下限时，可以进一步提高夹层玻璃的耐贯通性，且可以进一步抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长。上述聚合度满足上述优选的上限时，中间膜的成应变容易。
(增塑剂)
第一~第三层2~4中分别含有的上述增塑剂没有特别限定。作为上述增塑剂，可以使用现有公知的增塑剂。上述增塑剂可以仅使用一种，也可以并用两种以上。
作为上述增塑剂，例如可以举出一元有机酸酯及多元有机酸酯等有机酸酯增塑剂以及有机磷酸增塑剂及有机亚磷酸增塑剂等磷酸增塑剂等。其中，优选有机酸酯增塑剂。优选上述增塑剂为液态增塑剂。
作为上述一元有机酸酯，没有特别限定，例如可以举出通过乙二醇和一元有机酸的反应而得到的乙二醇酯以及二缩三乙二醇或二缩三丙二醇和一元有机酸形成的酯等。作为上述乙二醇，可以举出二缩三乙二醇、三缩四乙二醇及二缩三丙二醇等。作为上述一元有机酸，可以举出丁酸、异丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酯、正壬酸及癸酸等。
作为上述多元有机酸酯，没有特别限定，例如可以举出多元有机酸和碳原子数4~8的具有直链或支链结构的醇形成的酯化合物。作为上述多元有机酸，可以举出己二酸、癸二酸及壬二酸等。
作为上述有机酸酯增塑剂，没有特别限定，可以举出二缩三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二缩三乙二醇二-2-乙基己酸酯、二缩三乙二醇二戊酸酯、二缩三乙二醇二正辛酸酯、二缩三乙二醇二正庚酸酯、三缩四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯(dibutyl carbitoladipate)、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、一缩二乙二醇二-2-乙基丁酸酯、一缩二乙二醇二-2-乙基己酸酯、一缩二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、二缩三乙二醇二-2-乙基戊酸酯、三缩四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、一缩二乙二醇二癸酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己基环己基酯、己二酸庚酯和己二酸壬酯的混合物、己二酸二异壬酯、己二酸二异癸酯、己二酸庚基壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯和己二酸酯混合物等。也可以使用这些以外的有机酸酯增塑剂。也可以使用上述己二酸酯以外的其它己二酸酯。
作为上述有机磷酸增塑剂，没有特别限定，例如可以举出磷酸三丁氧基乙酯、磷酸异癸基苯基酯及磷酸三异丙酯等。
上述增塑剂优选为下式(1)所示的二酯增塑剂。通过使用该二酯增塑剂，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。
[化学式1]
上述式(1)中，R1及R2分别表示碳原子数5~10的有机基团，R3表示亚乙基、异亚丙基或正亚丙基，p表示3~10的整数。上述式(1)中的R1及R2分别优选为碳原子数6~10的有机基团。
上述增塑剂优选含有二酯化合物，更优选含有选自二缩三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)、二缩三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)及二缩三乙二醇二正庚酸酯(3G7)中的至少一种，进一步优选含有二缩三乙二醇二-2-乙基己酸酯。通过使用这些优选的增塑剂，可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。本发明的夹层玻璃用中间膜特别优选分别含有三乙二醇二-2-乙基己酸酯作为上述第一~第三层中所含的上述增塑剂。
中间膜1的各层中的上述增塑剂的含量没有特别限定。
从充分提高夹层玻璃的隔音性的观点考虑，第一层2中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为50重量份以上。即使第一层2的增塑剂的含量多，但如上所述第一~第三层2~4的羟基的含有率得以抑制，因此，可以抑制夹层玻璃中的发泡的产生及发泡的生长。
第一层2中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量的下限为50重量份，优选的下限为55重量份，更优选的下限为60重量份，优选的上限为80重量份，更优选的上限为75重量份，进一步优选的上限为70重量份。上述增塑剂的含量满足上述优选的下限时，可以进一步提高夹层玻璃的耐贯通性。第一层2的增塑剂的含量越多越可以进一步提高夹层玻璃的隔音性。上述增塑剂的含量满足上述优选的上限时，可以进一步提高中间膜的透明性。为了充分提高夹层玻璃的隔音性，第一层2中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为50重量份以上。另外，第一层2中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量优选在增塑剂移动前(初期)为50重量份以上，在移动后也可以为50重量份以上。另外，在为了得到第一层2而相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份添加50重量份增塑剂的情况下，通常有第一层2中的增塑剂的含量变多的趋势。特别是第一层2中的聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低时，在为了得到第一层2而相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份添加50重量份增塑剂的情况下，通常有第一层2中的增塑剂的含量变多的趋势。
第二层3、第三层4中增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的各含量的优选下限为25重量份，更优选的下限为30重量份，进一步优选的下限为35重量份，优选的上限为50重量份，更优选的上限为45重量份，进一步优选的上限为40重量份。上述增塑剂的含量满足上述优选的下限时，中间膜的粘接力变高，可以进一步提高夹层玻璃的耐贯通性。上述增塑剂的含量满足上述优选的上限时，可以进一步提高中间膜的透明性。
从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点考虑，优选第一层2的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比第二层3、第三层4中的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量还多。从进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点考虑，优选第一层2的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比第二层3、第三层4的增塑剂相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量还多5重量份以上，更优选多10重量份以上，进一步优选多15重量份以上，特别优选多20重量份以上，特别优选多25重量份以上，最优选多30重量份以上。
(其它成分)
中间膜1的第一~第三层2~4也可以根据需要分别含有紫外线吸收剂、抗氧化剂、光稳定剂、阻燃剂、抗静电剂、颜料、染料、粘接力调节剂、耐湿剂、荧光增白剂及红外线吸收剂等添加剂。
(夹层玻璃)
本发明的夹层玻璃用中间膜分别用于得到夹层玻璃。
图2中以剖面图示意性表示使用了图1所示的中间膜1的夹层玻璃的一例。
图2所示的夹层玻璃11具备第一夹层玻璃构成部件12、第二夹层玻璃构成部件13和中间膜1。中间膜1夹在第一、第二夹层玻璃构成部件12、13之间。
第一夹层玻璃构成部件12叠层于第二层3的外侧的表面3a。第二夹层玻璃构成部件13叠层于第三层4的外侧的表面4a。因此，夹层玻璃11依次叠层第一夹层玻璃构成部件12、第二层3、第一层2、第三层4、第二夹层玻璃构成部件13而构成。
作为第一、第二夹层玻璃构成部件12、13，可以举出玻璃板及PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)膜等。夹层玻璃不仅包括在两张玻璃板间夹入了中间膜的夹层玻璃，而且包括在玻璃板和PET膜等之间夹入了中间膜的夹层玻璃。夹层玻璃为具备玻璃板的叠层体，优选使用至少一张玻璃板。
作为上述玻璃板，可以举出无机玻璃及有机玻璃。作为上述无机玻璃，可以举出浮法平板玻璃、热线吸收平板玻璃、热线反射平板玻璃、磨光玻璃、图案玻璃、夹丝网平板玻璃及夹线平板玻璃。上述有机玻璃为代替无机玻璃使用的合成树脂玻璃。作为上述有机玻璃，可以举出聚碳酸酯板及聚甲基丙烯树脂板等。作为上述聚甲基丙烯树脂板，可以举出聚甲基丙烯酸甲酯板等。
从进一步提高夹层玻璃11的耐贯通性的观点考虑，中间膜1的厚度的优选的下限为0.05mm，更优选的下限为0.25mm，优选的上限为3mm，更优选的上限为1.5mm。中间膜1的厚度分别满足上述优选的下限及上述优选的上限时，可以进一步提高夹层玻璃的耐贯通性及透明性。
第一、第二夹层玻璃构成部件12、13的厚度优选为0.5mm以上，更优选为1mm以上，优选为5mm以下，更优选为3mm以下。另外，在夹层玻璃构成部件12、13为玻璃板的情况下，该玻璃板的厚度优选在1~3mm的范围内。在夹层玻璃构成部件12、13为PET膜的情况下，该PET膜的厚度优选在0.03~0.5mm的范围内。
夹层玻璃11的制造方法没有特别限定。例如在第一、第二夹层玻璃构成部件12、13之间夹入中间膜1，通入挤压辊或放入胶袋进行减压抽滤，对在第一、第二夹层玻璃构成部件12、13和中间膜1之间残留的空气进行脱气。然后，在约70~110℃下进行预粘接而得到叠层体。接着，将叠层体放入高压釜或进行挤压，在约120~150℃及1~1.5MPa的压力下进行压合。如上所述，可以得到夹层玻璃11。
夹层玻璃11可以用于汽车、铁路车辆、航空器、船舶及建筑物等。夹层玻璃也可以用于除此以外的用途。夹层玻璃11可以用于汽车的挡风玻璃、侧玻璃、后玻璃或顶窗玻璃等。
以下，举出实施例更详细地说明本发明。但本发明并不仅限定于这些实施例。
(实施例1)
(1)多层中间膜的制作
在聚乙烯醇缩丁醛树脂A(羟基的含有率25.2mol%、乙酰化度12.3mol%、丁缩醛化度62.5mol%)100重量份中添加作为增塑剂的三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)60重量份，用搅拌辊充分混合，得到中间层用树脂组成物。进而，在聚乙烯醇缩丁醛树脂B(羟基的含有率31.2mol%、乙酰化度0.8mol%、丁缩醛化度68.0mol%)100重量份中添加作为增塑剂的三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)37.5重量份，用搅拌辊充分混合，得到表面层用树脂组成物。
使用得到的中间层用树脂组成物及表面层用树脂组成物，通过共挤出来制作依次叠层有表面层(厚度350μm)、中间层(厚度100μm)和表面层(厚度350μm)的多层中间膜。
(2)用于耐贯通性试验及光学形变的评价的夹层玻璃的制作
将得到的多层中间膜切割为纵30cm×横30cm的大小。接着，在两张透明的浮法玻璃(纵30cm×横30cm×厚2.5mm)之间夹持多层中间膜，得到叠层体。将该叠层体放入胶袋，以2.6kPa的真空度脱气20分钟后，在脱气的状态下移至烤箱内，再在90℃下保持30分钟并进行真空加压，对叠层体进行预压接。在高压釜中在135℃及压力1.2MPa的条件下，将经预压接的叠层体压接20分钟，得到用于耐贯通性试验及光学应变的评价的夹层玻璃。
(3)用于隔音性测定的夹层玻璃的制作
将多层中间膜切割为纵30cm×横2.5cm的大小，使用透明的浮法玻璃(纵30cm×横2.5cm×厚2.5mm)，除此以外，通过与用于耐贯通性试验的夹层玻璃相同的方法得到用于隔音性测定的夹层玻璃。
(4)用于发泡试验A及B的夹层玻璃的制作
将得到的多层中间膜切割为纵30cm×横15cm的大小，在温度23℃的环境下保管10小时。另外，在得到的多层中间膜的两面形成有压花，该压花的十点平均粗糙度为30μm。在经切割的多层中间膜中，在距多层中间膜的端部沿纵向分别朝向内侧为8cm的位置和距多层中间膜的端部沿横向分别朝向内侧为5cm的位置的四处交点制作直径6mm的贯通孔。
在两张透明的浮法玻璃(纵30cm×横15cm×厚2.5mm)之间夹入具有贯通孔的多层中间膜，得到叠层体。叠层体的外周缘通过热熔粘利用密封剂对从端部起2cm的宽度进行密封，由此封闭在压花中残留的空气及贯通孔中残留的空气。通过将该叠层体在135℃、压力1.2MPa的条件下压接20分钟，将残留的空气溶入多层中间膜中，得到用于发泡试验A及B的夹层玻璃。
(实施例2~20及比较例1~2)
将第一~第三层的组成按照下述表1~2所示那样进行变更，除此以外，与实施例1同样地制作中间膜及夹层玻璃。
另外，下述表1~2所示的聚乙烯醇缩醛树脂C~V的羟基的含有率、乙酰化度、丁缩醛化度、及用于第一层的PVB树脂的合成的聚乙烯醇(PVA)的聚合度为下述表1~2所示的值。另外，仅示出实施例5~20中用于第一层的PVB树脂的合成的聚乙烯醇(PVA)的聚合度。
(评价)
(1)隔音性
对夹层玻璃用阻尼试验用振动产生机(振研公司制“加振机G21-005D”)进行加振，然后对得到的振动特性用机械阻抗测定装置(rion公司制“XG-81”)进行放大，将振动波谱通过FFT频谱分析仪(横河Hewlett-Packard公司制“FFT分析器HP3582A”)进行解析。
由如上得到的损失系数和夹层玻璃的共振频率的比制作20℃下的音频(Hz)和传声损失(dB)的关系的图，求出音频2000Hz附近的极小的传声损失(TL值)。该TL值越高则隔音性越高。将TL值为35dB以上的情况设为“○”，将TL值低于35dB的情况设为“×”，将结果表示于下述表1~2。
(2)发泡试验A(发泡的状态)
使用各多层中间膜制作五张用于发泡试验A的夹层玻璃，将其在50℃的烤箱内放置100小时。在放置后的夹层玻璃中，通过俯视目视观察有无发泡及发泡的大小，将发泡的状态用下述判定基准进行判定。
[发泡试验A的发泡状态判定基准]
将在五张夹层玻璃中产生的发泡近似成椭圆，将该椭圆面积设为发泡面积。求出五张夹层玻璃中所观察到的椭圆面积的平均值，求出椭圆面积的平均值(发泡面积)相对于夹层玻璃的面积(30cm×15cm)的比例(百分率)。
○○：在全部五张的夹层玻璃中未观察到发泡
○：椭圆面积的平均值(发泡面积)的比例低于5%
△：椭圆面积的平均值(发泡面积)的比例为5%以上且低于10%
×：椭圆面积的平均值(发泡面积)的比例为10%以上
(3)发泡试验B(发泡的状态)
对于各多层中间膜制作30张用于发泡试验B的夹层玻璃，在50℃的烤箱内放置二十四小时。在放置后的夹层玻璃中，确认目视观察到的发泡的夹层玻璃的张数。
(4)耐贯通性
对用于耐贯通性试验的夹层玻璃(纵300mm×横300mm)进行调整使其表面温度达到23℃。接着，依据JISR3212，自4m的高度相对于六张夹层玻璃分别使质量2260g及直径82mm的钢球落下至夹层玻璃的中心部分。对于全部六张夹层玻璃，将在钢球冲击后5秒以内钢球未贯通的情况设为合格。将在钢球冲击后5秒以内钢球未贯通的夹层玻璃为三张以下的情况设为不合格。在为四张的情况下，重新对六张夹层玻璃的耐贯通性进行评价。在为五张的情况下，重新对一张夹层玻璃进行追加试验，将在钢球冲击后5秒以内钢球未贯通的情况设为合格。通过同样的方法，自5m及6m的高度相对于六张夹层玻璃分别使质量2260g及直径82mm的钢球落下至夹层玻璃的中心部分，评价夹层玻璃的耐贯通性。
(5)渗出的评价
在得到的中间膜的表面用红色油性墨水沿纵向及横向分别划两根长10cm的线进行标记。放置经标记的中间膜时使其主面位于与铅直方向平行的平面内。将其在23℃及相对湿度28%的恒温恒湿条件下放置一个月。在放置后的中间膜中，将在四根线中的任意一根中均未观察到油性墨水的渗出及滴流的情况设为合格“○”，将在四根线中至少一根中观察到渗出及滴流的情况设为不合格“×”。
(6)光学形变的评价
向用于光学形变的评价的夹层玻璃(纵30cm×横30cm)上照射来自光源(卤素灯)并透过狭缝的光，通过传感器(摄像机)接收投射在屏幕上的投影形变，用计算机进行数据处理，设为光学形变值。将光学形变值为1.8以下的情况设为合格“○”，超过1.8的情况设为不合格“×”。可以说光学形变值越高则光学形变(影像的形变)越大。
将结果示于下述表1~2。在下述表1~2中，作为增塑剂的种类的3GO表示二缩三乙二醇二-2-乙基己酸酯，3GH表示二缩三乙二醇二二-2-乙基丁酸酯。
[表1]
表2

Claims (30)

1.一种夹层玻璃用中间膜，其具备：
第一层，其含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂；和
第二层，其叠层于所述第一层的一面上，且含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂，
所述第一层中，相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份，所述增塑剂的含量为50重量份以上，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol％以下，
在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差大于8.5mol％且为9.2mol％以下时，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol％以下。
2.如权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol％以下，
在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol％以下时，所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol％。
3.如权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为2mol％以上。
4.如权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol％以下，羟基的含有率小于31.5mol％。
5.如权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol％以下，缩醛化度为68mol％以上。
6.如权利要求1、4或5所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率小于31.5mol％，缩醛化度为68mol％以上。
7.如权利要求2所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol％以下时，
所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol％且低于20mol％。
8.如权利要求2或7所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol％以下时，
所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol％，缩醛化度为52.5mol％以上。
9.如权利要求2或7所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol％以下时，
所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol％，羟基的含有率为28mol％以下。
10.如权利要求2或7所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂为通过对聚合度大于1700且为3000以下的聚乙烯醇进行缩醛化而得到的聚乙烯醇缩醛树脂。
11.如权利要求2或7所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率为33mol％以下。
12.如权利要求1、2、4、5或7所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比所述第二层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量多。
13.如权利要求12所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为80重量份以下。
14.如权利要求12所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比所述第二层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量多20重量份以上。
15.如权利要求14所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为80重量份以下。
16.如权利要求2或7所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率与所述第二层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol％以下。
17.如权利要求1、2、4、5或7所述的夹层玻璃用中间膜，其还具备第三层，该第三叠层层在所述第一层的另一面，且含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol％以下，
在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差大于8.5mol％且为9.2mol％以下时，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol％以下。
18.如权利要求17所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol％以下，
在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为8.5mol％以下时，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度大于8mol％。
19.如权利要求17所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低于31.5mol％，缩醛化度为68mol％以上。
20.如权利要求18所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第三层中聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率为33mol％以下。
21.如权利要求17所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中的所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比所述第二、第三层中的所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量都多。
22.如权利要求21所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为80重量份以下。
23.如权利要求17所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
作为所述第一～第三层中所含的所述聚乙烯醇缩醛树脂，分别包含聚乙烯醇缩丁醛树脂，
作为所述第一～第三层中所含的所述增塑剂，分别包含二缩三乙二醇二-2-乙基己酸酯。
24.如权利要求1、2、4、5或7所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为80重量份以下。
25.如权利要求2所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol％以下，羟基的含有率小于31.5mol％。
26.如权利要求25所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率小于31.5mol％，缩醛化度为68mol％以上。
27.如权利要求25所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量比所述第二层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量多。
28.如权利要求25所述的夹层玻璃用中间膜，其还具备第三层，该第三叠层层在所述第一层的另一面，且含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率比所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率低，
所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差为9.2mol％以下，
在所述第一层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率和所述第三层中所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率之差大于8.5mol％且为9.2mol％以下时，所述第一层中的所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为8mol％以下。
29.如权利要求25所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第一层中所述增塑剂相对于所述聚乙烯醇缩醛树脂100重量份的含量为80重量份以下。
30.一种夹层玻璃，其具备第一、第二夹层玻璃构成部件和夹入所述第一、第二夹层玻璃构成部件之间的中间膜，
所述中间膜为权利要求1、2、4、5、7或25中所述的夹层玻璃用中间膜。
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