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BE433903A - - Google Patents

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BE433903A
BE433903A BE433903DA BE433903A BE 433903 A BE433903 A BE 433903A BE 433903D A BE433903D A BE 433903DA BE 433903 A BE433903 A BE 433903A
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BE
Belgium
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unsaturated
nitriles
saturated
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pyridine
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Publication of BE433903A publication Critical patent/BE433903A/fr

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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 procède de préparation de osrb mates de la s8r,e oyolopentano- p lyhydr oph8nanhrène, 
 EMI1.2 
 Dans le brevet allemand n*6C7 ol? le trouve décrit un procède pour la préparation de e18nh7dt":i:'8 de ooatposés de la série étiocholone, clans lequel des étlocholonest sot'orde on nm-saturés, soit des étio-ellooholones sont transformés par traitement avec de l'acide evanhydrique ou des agents produit- sont de 1'aoide cyanhydrique. on obtient ainsi, par exemplai à partir de cUhydrO-ar1dro8térone. soit de ses dérivés dans 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 lesquels le groupe hydroxyle a été   transforme   en un groupe 
 EMI2.1 
 qui peut être retrsnsorm8 en groupe hydroxyle, une composi- tion de la formule:

   
 EMI2.2 
 
 EMI2.3 
 clans laquelle Ru, un hydrocyle ou représente un substituant tranef orll8ble en gr oupe hya.r #yle, qui cent ient ainsi en p o- 81t1on 17, à OBbé du groupe ayane, encore un groupe hydroxyle, Les composés ainsi obtenus, qui contiennent en position 17 
 EMI2.4 
 le groupement oyarhydrine, séparent facilement à nouveau de l'acide cyanhydrique lors de la transformation ultérieure du groupement susdit; ainsi on n'arrive pas à obtenir le   aarb ona-   te correspondant par   saponification   du groupe nitrile. 



   Il a été   maintenant   trouva qu'on peut empêcher la sépara- 
 EMI2.5 
 tion de l' saide oyaDhyo.r ique quana les aysnhyarines sont dée- hydratés avant la saponification en carbonates. la déhyarata- tion s'effectue par traitement au moyen d'agents séparateurs d'eau, particulièrement par réchauffage en prélenee d' Clrlhelo- génura phosphorique dans de la pyridine. loi le température a laquelle la séparation d'eau est effectuée est d'une grande im- 
 EMI2.6 
 portance pour la possibili-ud d'exécution rapide du procède et pour le rendement, cependant que la quantité de l'amine tertiai- re et de l'taEyhelogenure phosphorique ne paralif, pas ivre fixée dans des limites par trop fixes.

   par contre, la nature de l'aminé tertiaire est d' importanoe pour autant qu'on obziendre un rendement   optima .   comme il a été trouvé, le rendement en 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 nl'1ir:Ll.s non-saturés augmente notamment quand le chauffage avec de la pyridine et de l'oxyhalogénure phosphorique s'effec- tue à environ 150 , par exemple par chauffage dans l'autoclave on le tube à pression, au lieu de la température d'ébullition 
 EMI3.2 
 de la pyridine (environ 110-180-).

   Si l'on veut éviter l'em- ploi d'un   autoclave   ou d'un tube   à   fusion, on peut se servir, à la plage de pyridine,   d'on   aminé tertiaire à point d'ébulli- 
 EMI3.3 
 tion élevé, et effectuer une simple ouignon dans la corzwe; comme pareils aminée peuvent servir, par exemple, des basée d'aniline alcoylées ou des mélanges appropriés de pyridine et 
 EMI3.4 
 de qhinoline, dont la température d' dbull1t10n peut 8Cire va- rite dans des limites queloonques, selon la proportion du mué- lange. comme tout paru10ul1relllent avantageux, on a zrmvé fois l'emploi d'homologues de la pyridine, pluB1eure /aloO;Vl'I, par. t1oV11àrement la 1 vt1d1ne et la oollidine aus81 bien en oe qui oonoerne la qualité que la quantité du proa.u1"G final;

   11 cou- vient d'ajouter que par d1stillat1on à la vapeur on peut igerd- rer pour la majeure partie.du mélange de réaction, l'aminé nti- lied pour 1. rditiliser ene1l1te. En outre, les aminés cités per- mettent d'effectuer la séparation d'eau à des températures 
 EMI3.5 
 (170"l90')< auxquelles le traitement de la matière de départ avec la pyridine et 1' axyhalogénure phosphorique ne se laisse efauxquelles feottler qu'aie un rendement très mauvais, et : 1s composition d'ensemble pourreit se transformer en un mélange huileux, qu'il n'est pas possible de définie de près.

   Les nitriles 16,17' non saturés,' qui se produisent de cette façon. ou obtenus de toutes autre manière, se laissent saponifier d'une manière con- 
 EMI3.6 
 imet par eaçemple par chauffage en présence d'alcalis ou d' a01de. jusqu'à obtenir les carbonates correspondants (voir Roubon-W 19 

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 EMI4.1 
 Dje Methodan der organ,Chemie; 1923, Livre 3, pages 6bb et sui- vantes). 



   S'il y alleu de préparer les carbonates   saturés cens   le 
 EMI4.2 
 cycle ayalopenzano, on peut 801li hydrogéner les carbonates ô16,iq non saturés obtenus après saponification des nitriles .b. le.l'1 non saturés, soit les hztrogéner partiellement dans le cas où. 31a contiennent d'sucras doubles liaisons dans le noyau.

   On peut aepanctant procéder également de façon que les nitriles à 16*17 non salures soient hydrogénés pour obtenir des nitriles saturés dans le cycle ayalopantano, ces derniers étant alors saponifiés en acide saturé dans le cycle D. pour l'hydrogénazion sont appropriés les procèdes connus pour la   fixation   d'hydrogène à la double liaison; il est par- 
 EMI4.3 
 tiaulièrement recommandé d'employer de l'hydrogène généra cote-   lytiquement,   en utilisant alors des catalyseurs sous forme de métaux précieux ou non précieux. sont appropriés comme cataly- seurs, par   exemple,les     catalyseurs   au nickel avec ou sans sup- port, gomme, par exemple, le   nickel   Raney, le palladium ou la boue de platine   et   similaires. 



   Si 1' on Utilise comme   matière   de départ des composés non saturés dans le système   cyclique   en dehors de le position   16,17,   dans lesquels les   dernières   doubles liaisons doivent être mainte- nues, il est à recommander d'interrompre l'hydrogénation après fixation d'un mol. d'hydrogène ou tien de protéger, de manière connue, ces doubles liaisons qui doivent persister, par exemple par   fixation   de tels groupes qui se laissent de nouveau séparer 
 EMI4.4 
 tout en lreoonstituent la double liaison. 



  La 88pOnif108tion <Les groupes ni"Gr1le:s's'effeotue ava ntageu- sement par réchauffage en présence d'agents alcalins, par exemple par chauffage dans une lessive alcaline aqueuse alcoolique, l'ope- ration s'effectuant alore éventuellement sous une pression élevée. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



    Cette   variante du   procédé   citée en dernier lieu présente des   avan   -tages déterminée, oar   l'hydrogénation   des nitriles non-saturée s'effectue plus rapidement que celle des acides non-saturés et, en outre, on élimine également des   réactions   corollaires, qui se produisent lore de la   saponification     alcaline   des nitriles non- saturés en   acide,   par suite de la présence d'une double liaison   [alpha] ss constante   à côté du groupe   oyane.   Ce procédé peut également être réalisé de cette façon avec rendement meilleur. 



   On obtient des composés particulièrement de valeur, quand on utilise oomme matière de départ la cyenhydrine du déhydro- androstérone, soit ses composée 3-acyles. On obtient ainsi les acides 3-oxy-étiocholènes correspondants. 



   Tel qu'il a été trouvé ensuite par   saponifiée ci on   de pareils   onhyclronitrlles   et particulièrement par   saponification   en milieu alcalin, on peut isoler, sous forme de   dérivés     appropriés,   un autre nombre de composée partiellement acides et   partiellement   neutres à côté des carbonates non-saturés que   l'on   veut obtenir;

   ces dérivés se laissent diviser en un nombre de   cristallisais   chimiquement unitaires par acétylation, séparation chromatogre- phique et cristallisation fractionnée, il s'agit ici de   composés   saturés dans le cycle cyclopentano-notemment des carbonates déjà saturés et d'oxy-carbonetes, soit de leurs esters qui doivent leur création soit à une hydratation dirigée dans différentes directions de la double liaison   le-17   constante du nitrile I non- saturé sous influence du groupe oyane voisin, ou à une hydrogéna- tion du même système (par de la poussière métallique du matériel d'autoclave ou par, des catalyseurs métalliques éventuellement ajoutés et ayant une fonction   hydrogénant et   comme, par exemple, le nioxel,

   des alliages de fer et similaires   ci?     l'alcool   sous l'influence ectivente des   alcalis),   composés qui,   grâce   à leur capacité de saponification difficile comme tertiaire, ne peuvent être dégradés que   lentement   au groupe C17 constant.   'Dons   les eaux 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 aères des mélanges de réaction se Trouvent encore d'autres 
 EMI6.1 
 composas s8uré8, parmi lesquels il s'agit as composes ép1m- rem correspondants, soit encore d'autres composée hyclrogénée ou hyàroxyléo,1 dans le cas ou. l' on part de oyanhydrines non-sa   -tur4e   dans le noyau. 



   Le procédé peuu s'expliquer à l'appui des formules ci-après, étent donné qu' on utilise alors comme matière de départ le 
 EMI6.2 
 a-aoyle..dého.r o-aUi1r oetérone-oyarJhyo.r1ne : 
 EMI6.3 
 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 
Dans ces formules, R désigne de l'oxygène, un groupe   hydroxyle   ou un groupe qui peut cure transformé en un grou- pe hydroxyle, par exemple, par hydrolyse. 



  Exemple   1 :   
On fait   bouillir 3   gr. de mixture déhydroandrostérone- cyenhydrine-ecétate dans un mélange de 20 cm3 de pyridine et 5 cm3 de FOOl3 pendant 10 minutes. on refroidit ensuite et l'on verse prudemment, goutte à goutte, dans de   l'eau   de glaoe, qui contient la quantité de HCl nécessaire pour la neutralisation de la pyridine (environ   20   cm3 de HCl con-   centra.   La décomposition du   réactif   en   excès   s'effectue d'une manière très violente. Le dépôt précipite est séparé par filtrations lavé à l'eau et aspiré à esec.

   Il est dissous 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 dans de la pyridine, La solution est luise à bouillir et en- suite arrosée d'eau chaude jusqu'à une cristallisation débi- tante, Il se cristallise de belles et longues aiguilles qui sont   encore   partiellement impures, du fait d'un sous-produit difficilement soluble. Le produit est dissous dans de   l'aoé-   
 EMI8.1 
 tonte, le sous-prOl1ui. alffiollemeilt soluble, est séparé par filtrsnion, et on arrose ensolle le produit avec cie l'eau jusqu'à. cristallisation. Rendement: 1,1 gr. Le produit, après reoxi$ta111aetaon r partir d'acétone dilué ou à partir d'es- zers acétiques montre un point de fusion de 10.

   Comme le produit séparateur d'eau du oyanhydrine-aoétate (3) retient avec fermeté du   solvank   dans le cristal, il est sublime à 210  dans le vide à jet   d'eau.   De cette façon seulement on   détient   des valeurs d'analyse correctes. L'absorption des rayons ultra- 
 EMI8.2 
 violets commence à 240 et mon1le selon des longueurs d'on- des plus courtes. 



  Exemple 2: 
Séparation d'eau eveq de la pyridine sous haute pression. 
 EMI8.3 
 



  400 mgr. de déxyàroemroozérone-ao6%a%e-oxyni#rile (-3- aoézazy lToyena l9-cxy08-androstêne, désigne ci-après tout court comme "ozynitrile") dans la forme du mélange des deux isomères 17 qui se forment lors de sa préparation, sont 
 EMI8.4 
 dissous dans un mélange de 10 om3 de pyridine et E3.5 OM3 1 1/2 
 EMI8.5 
 4,'oxyohlorure phosphorique et chauffés pendante heure dans le tube ferme à 1500. La solution foncée, mais oJ.a1re oepen- dent, est versée dans un mélange de glace et ,0 om.3 d'acide ohlorhyo-rique concentré et le dèp8v qui se forme est séparé par filtrs1i.1.on. Dissous dans de l'8oé1ione. débarrassé par filtration des flooons insolubles et arrosé d'eau oh ude, ij. donne 300 mgr. du 1-oyano-$..aatozy-Ab- g-androstsdiène (désigna ci-après tout court par "déh²drolUt1.'11e"J à point de fusion 9069.

   Bemeoeeni 8j de la théorie. 

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 EMI9.1 
 a¯ empie $   Séparation   d' eau dans le mélange   bouillent   de pyridine- chinoline. 
 EMI9.2 
 J,4 gr. "d' QI:n1trile" sont dissous dans un mélange de   40 om3   de ohinoline et 20 cm3 de pyridine additionne de 0,9 
 EMI9.3 
 or43 d'oxychlorure phosphorique et mis à réchauffer, un thermo- mètre suspendu   dans   le liquide bouillant montre une tempéra- ture environ de 160 .

   Après 4bullition pendent 1 1/2 h. on refroidit et le mélange de réaction est versé dans un mélange 
 EMI9.4 
 de 260 da8 d'aoide chlorhydrique concentré et COO gr. de glace. et extrait à l'éther juaqutà épuisement.L'extrait d'éther laisse, après 18v8gveo du bicarbonate $t de 1teau. et sécha- ge sur du sulfate de soude, 1,72 gr. d'une substance quelque peu jaunâtre, mais cependant bien cristalline, qui, après re- 
 EMI9.5 
 oristailisation unique présente un point de fusion de &05 -k 209 . 



    Exemple   4: 
Séparation  d'eau   avec des bases d'aniline alcoylées. 
 EMI9.6 
 1 gr. "d'oxYn1trile" est dissous dans 15 om8 de diméthyle. aniline, additionné de 0.4 oma d'oxychlorure phosphorique et cltauffé pendant 1 1/$ h. à 150, dans un bain de glycérine de température constante, sous exclusion de toute humidité.

   La so-   lution   claire, de couleur   bran   clair est alors versée   sur     un   mélange de 100 gr. de glace et 60 cm3 d'eoide   ohlorhydriqne   , concentré extrait à l'éther à épuisement et Il extrait d' éther épuré est évaporé comme ci-devant, il reste 1,22 gr. d'une   hui- '   le brune chargée de   cristaux,   dont on peut récupérer, par 
 EMI9.7 
 séparation ohromatographique et cristallisation de l'hexonéln0ùq 60 mgr d'un "déhydronitrile" en beaux cristaux, à point de fusion m 197e. une autre épuration jusqu'à point de fusion 0'i0, est obtenue par rodissolution dans de l' alcool prop7- lique et   d'eau.   

 <Desc/Clms Page number 10> 

 



  Exemple 5: 
Séparation d'eau dans la   ohinoline   pure. 
 EMI10.1 
 



  1 gr. "d'oxynitrile" est traité aveo àB la ghinoline et de l'exychlorure phosphorique, dans des conditions précisé- ment égales, comme pour l'exemple 3, et le produit obtenu est -;rs1l.é comme in1J.quâ. on obtient a1n81 665 aer, d'un produit brut jaunâtre, en beaux cristaux, dont on peut récupérer, par séparation ohromatographique et cristallisation, environ 450 mgr, de"44hydrol1J.trile" à point de fusion m 2000.

   Exemple6: 
Séparation d'eau dane la   oollidine.   
 EMI10.2 
 bon gr. "à' oxynllrile  sont dissous dans 90 m 3 de oolli- aine et edclitionnée à froid de 4,5 pax d'cxyohiorure phosphori- que.   Sans   tenir compte d'une séparation cristalline -probable- ment d'une composition additionnelle de   1 'halogénure   avec la base- on chauffe d'abord pendant 1/2 heure à la température du 
 EMI10.3 
 bain de vapeur & 80-80 ot, ensuit.. pendant 1 1/8 heure à. le flamme libre jusqu'à, ébullition tempérée. On laisse ensuite refroialr et, après séparation de la 00111d1ne en excès,, par exemple oonf orm8ment à lt exemple 6, on prépsre un extrait d'éther du mélange de   réaction   noirêtre.

   Cet extrait   laissa   
 EMI10.4 
 après tpuratlon et séchage, y89 gr. d'une substance pour ainsi dire incolore et de cristallisation très caractéristique, à point de fusion 181-195*,iprès séparation du débydro-andro- atérone-8ocfltate contenu dans cette substance -qui est toujours partiellement présent de prime abord dans l' Qltynitrlle en raison de se   décomposition   facile, et qui peut également se former en quantité variable pendant la séparation de l'eau- au 
 EMI10.5 
 moyen d'un précipite de semioarbazide, on obtient 2077 gr. d'un produit de belle cristallisation, à point de fusion ,p?..5p9 . 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 Tenant compte du oétone récupéré (103 gr) le rendement oompor- teenviron 74%de la théorie. 



    Exemple,' ,    la   Séparation   d'eau dent   de/lutidine.   
 EMI11.2 
 



  5.8 Br. "! Eatynitrile" sont traités conformément à l'exemple 5. dans 90 ami de ,utidine, en présenoe d,e 4,5 , oql, ' . <Dt7ohlorure phosphorique et traités tel que cLéor1t. On 1 ob- tient 4,?86r, on produit brut, de belle cristallisation, qui est encore teinté quelque peu de jaune, par séparation 
 EMI11.3 
 avec le réactif de Glrarâ-rt on obtient de ce produit brut 8f88 gr. de "d4h1drorutr11e" pratiquement pur (point de fa sion . 1990) et 91q mgr,, de àéhyàro8Dirootérono-oaé%*%e (point de fusions 188o j; le rendement comporte ainsi environ 100%. 



  L'épuration complète s'effectue par   redissolution   dans du propanol et de l'eau, d'une manière facile et avec   bon tende-   ment. 
 EMI11.4 
 



  Exe!l1l'le 8 Récupération de bases tertiaires. 
 EMI11.5 
 La préparation refroidie de 1' eoeple, '6, qui fut chauffée pendant 1 1/2 dans l'appareil à reflux, est refroidie à la de 
 EMI11.6 
 glace et additionnée, en agitan/6 gr, de soude caustique, dis*   sous   dans 15 cm3   d'eau   (3 mol. de soude caustique pour 1 mol. 
 EMI11.7 
 dtQl:70hlorure phosphorique utilisé)., on raccorde alors avec -un réfrigérateur descendant et on   souffle.par   la cornue qui se trouve dans un bain réchauffé à 100 ,de la vapeur   d'eau   jusqu'a ce que tout aminé volatile ait   passe,   Le résidu est 
 EMI11.8 
 traité conformément aux exemples à et 6 jusqu'au Ilddhydro- nitrile". Le distillat est sature de sel de cuisine et l'ami- ne sépare est extrait a.

   Il éther. sèche avec du sulfate de a oedb de ou de baryte caustique et distille dans la oornue de frac-   tionnement,   De cette façon on récupère des 90 om3 de   lutidine     introduits,   73 oma (environ 80%) qui peuvent de   nouveau   être utilisés pour des synthèses, étant donné que ce produit possè- 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 d1 un point d'ébullition exact ( 150-15?  à 700 mm ) .

   L'opération d'imporxapoe économique de la récupération signifie en même temps un progrès technique dans le sens d'une épuration obligatoire de l'amine de tout mélange accessoire qui 
 EMI12.2 
 ne peut résister à l' 801.1 on de l'anyahloruro phosphorique à heu -ce température et qui peut se trouver richement présent dans des homologues de pyridine non entièrement purs, et par le-   quel   la réaction de séparation   d'eau.   que la présente deman- 
 EMI12.3 
 de de brevet a pour objet, pourrait être dérangée oonBid#bl.... ment. temple   9 :   
 EMI12.4 
 On dissout 1 gr. de 17-oyeno- Âl)t 416-a-aOé1ïaxy-androst8- diène dans 35 ON3 d'alcool et on ajoute une solution de 5 gr. j9 eoune caustique dans 15 om 3 d' feU.

   Le mélange est chauffé pendant trois heures à 180 . dans le tube pour gaz sous pres- sion, pour protéger le verre contre l'attaque des alcalis, on introduit la solution dans un tube de ouivre et celui-ci est soudé dans le tube à pression. Quand la réaction est terminée, on   verne   dans de   l'eau,   on   acidifie   avec de l'acide sulfurique 
 EMI12.5 
 et le dbp'8z précipité est séparé par flltr6#Qaet lavé à l'eau. 



  Apres reor1stellJ.s.tio d'acétone 61; d'ester acétique, on ob- tient ainsi le carbonate   # 5, #    moue   forme de petites   aiguilles   à point de fusion 256 ,   avec     décom-   position. 
 EMI12.6 
 



  L'absorption ultra-violette commence à 3#4 ajp ez monte   rapidement   selon des longueurs   d'ondes   plus courtes. Le rende- ment comporte 50%. 
 EMI12.7 
 



  JX81n111e 10 ; une solution de 100 mgr. de carbonate AÔ$Alë-3-CXY- andro8tediène-l'7 doublement nOD-881iUr4 dans 50 om3 d' 6T,her est ajout4o à un mélange 49 800 om3 d'eau et 6 OU3 de lessive 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 
 EMI13.1 
 caustique .5 tout est agité fortement. L'éther couet 1que et out est git f ort em ont. 11 éther est distillé de ce mélange et les derniers restes d'éther sont élimines nous vide.

   La solution aqueuse claire est ensuite agitée avec un catalyseur au nickel suivant Raney, dans une atmosphère   d'hydrogène   jusque saturation, aveo de   1thydro-   gène. le catalyseur est séparé par filtrage et la solution 
 EMI13.2 
 est condensée sous vide à environ 30 cla3é On acidifie ensui- te avec de l'acide chlorhydrique concentré et le dépt pré- ellilté est enlevé par filtration..Apres raoriatelliestilon d'8 -cétone, on obtient 95 mgr. d'un acide qui se cristallise en petits feuillets et qui fondent à 2?6 , avec décomposai- tion. par l'essai au mélange, on l'identifie comme acide L1 6-S-Ql:y-6ti ooholàne. 



   40 mgr. de l'acide hydrogéné sont dissous dans 2 cm3 de pyridine et, après addition de 2 cm3 d'anhydride acétique. on laisse reposer pendant une nuit à la température de cham- bre. Le mélange est alors additionné   d'eau   et la pyridine est neutralisée avec de l'acide chlorhydrique. Le dépôt, qui s'est précipité après   l'acidification,   est filtré et recris- tellisé d'acétone. On obtient des feuillets à point de fusion 240-241 , avec un rendement de 30 mgr. Le produit obtenu ne 
 EMI13.3 
 montre pas de dépression lors de l'essai au mélangepveo lisoide A--3-coEy-étiooholene point de fusion 842T. 



   Au lieu de soude caustique, on peut également utiliser une lessive de potasse, toutes   conditions   restent les   marnes.   



  Ceci est au fond plus avantageux que l'emploi d'une soude   caustique,   étant donné que le sel de potassium de l'acide doublement non saturé est plus facilement soluble dans 1' sau. 



  Exemple 11 : 
 EMI13.4 
 0.6 gr. d' 8nelr CIlitrile II obtenu par séparation d'eau 4i" oyaohydrine du àéhyàroamrosùérono-aOéù8t. I (- 3-80étW-17* 

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 EMI14.1 
 oyano-,4 $/Slg-gtiooholadi8ne j sont agitée à la température de chambre, dans 100 cm3 d'alcool absolu, en présence de nickel Reney (. 180 mgr. nickelé jusqu'à ce qu'il soit fixé 
 EMI14.2 
 1 mol, Ra . Z6 Qm3. le mélange d'ensemble est alors filtré à travers une enveloppe d'extraction, le catalyseur, retenu dans l'extracteur depaseage, est épuisé sous if?2 avec de l'acétone et les filtrats réunis sont évaporés sous vide. 



  Le reniement du composé obtenu comporte 0,5   gr.;   le point de 
 EMI14.3 
 fusion est imprécis entre 808" - 2h0 'é étant donné qu'il s'est formé deux produits d'hydrogénation épimèrea, qui se laissent eux-mêmes difficilement séparer par or1s'f;sll1ssCiJ.on freoun- née; leurs séries d'analyses sont cependant concordantes et ils se comportent apectrosoopiquement comme un nitrile 16* 17   saturé,   par addition d'un peu d'alcali alcoolique, la   rapidité   de l'hydrogénation est fortement accélérée; les préparations 
 EMI14.4 
 Obtenues foment aepenaent alors à une température bien plus basse, du fan. qu'il ne forme alors préférablement l'ép1raère qui fond à plus basse température . 



  Exemple 12 : 
 EMI14.5 
 1 gr. du pruJ.1i d'hYc1rogé#tion, qui contient aôte à a8ts les deux formes éplabres da IIIa, est chauffé à l'auto" cleve avec 5 gr. de soude caustique, 1.5 cm 3 d'eau et 40 om8 d'alcool à 96%, pendant 3 heures, à 166t'TO, et le mélange de réaction est laissé, pendant plusieurs heures, à se   refroi   -dir. on rince dans l'autoclave avec un peu d'eau chaude et de   l'alcool   chaud, on dilue ensuite avec 500 cm3 d'eau, on lave deux fois à l'éther, chaque fois 300 cm3,afin d'élimi- 
 EMI14.6 
 ner des restes de particules neutres non 88polJ1f !de,, et on acidifie avec de l'acide ohlorhydri.que concentré.

   L'acide brut, qui   s'est   précipité en forme de flocons, est isolé par extrec- 
 EMI14.7 
 tien à fond à l'éther *Tee trois fois 850 0%3 d'éther, et le produit,brut, qui reate après   évaporation   de l'éther par- sur du sulfate 
 EMI14.8 
 fortement lavé à lesta et xéoh*/ ext reoristallisé à partir 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 d'acétone sous addition d' $eu. B'aoide précipité avec ion rendement à 50 % fond à 33od-sacet Il représente un mélange des deux formée épimeres en dy possibles et peut être adcomposé dans ces composonzen à point de fusion . sa±* 
 EMI15.2 
 par exemple par cristallisation fractionnée. 
 EMI15.3 
 



  Bieuple il$ 
 EMI15.4 
 on saponifie dans l'autoclave avec un alcali aqueux 
 EMI15.5 
 alcoolique du 1?.oyano- à ô,à g.8-o oéloxy-smrosùadibnô à la température de 160* et.dee avide$ qui ne form, on ad. pare le carbonate Q.S,A 1$-g.o,y-androstadiène:l? àprbe ao1oeifiOolion avec au l'aoide sulfurique,, par traitement avec de l'acétone et nous forme d'un orietalliaat diffielle- ment soinble ¯ Lea ingredienta acidee, facilement solubles dans la solu- 
 EMI15.6 
 tion d'acétone, sont séparée de manière connue, par exemple 
 EMI15.7 
 par évaporation du oolvent noue vide et ces ingrédienta sont ensuite aeétylea avec de la pyridine et de l'enhyarine acéti- que, le mélange d'acétate brut,isolé ensuite de maniera cou* met est séché sous vide et m6thyif avec un excès de soludion diazométhane éthérée.

   1#* ciétheenter d'acétate obtenu par distillation de l'excès de âioz mdthane et de l'ensemble de l'éther est ftsietionné avec du méthanol froid. Il se cristal* lise alors de s or. de mélange d'ester environ 800 mer. 4'VnO matière qui se laisse épurer par reoristalliseuion subséquent te de méthaitol dilué jusqu'à unpoiot de fus! on de 148*t et qui représente le a,loaw4i*Déùoxy. à.ooido-éùioohoiénoeaqj mth3es'er (. méth7leste-r acétique du composé ZY)s Ze epoâo trum &fobeorption ultra-violet ne montre pas plus que la présence de la double liaison 16$17 constante dans le cycle cyclopentano qui ne trouvait dans la matière de départ. 



  Exemple l4ï tes substances contenues dans les eaux aérés et qui, aprés saponification alcaline du 1?ayano-A g,.lg-gaaétoacg 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 
 EMI16.1 
 onàroolaoeiéno raz 180- en accola va, avec un alcali aqueux ai- oool:Lque et séparation de l'acide A-,2l 1$ non saturé eu moyen d'aoétene, restent comme particules facilement solubles, eont 8 o.11'ts et a4%hylées comme décrit pour l'exemple ,, par adsorption ohromatographique sur l'oxyde d'aluminium, il ne laisse dériver de a,9 gr, dn mélange d'ester brut obtenu, tt± gr. d'une fraction qui ne se laisse plus enlever dans du benzol pvr nais seulement dans un .'18nger801Tan:l,;

   de benzol + z à'alooa. par traitement avea du méthanol et de l'asete- ne oeiln4 on réoupére un beau cristallisât dont le point de fin- sion comporte allmgl5o (non oorrigé), la substance se déo empo. sont alors en produisant de l'écume. Ces propriétés aonoeor. dent avec l'analyse pour le composé 7. naît done un ..éthyles- ter 1.1'7-4180't OX1'" A 5","UoOholàna...17*oarbonata.20. ea1 e 151 Los particules neutres réunies par la saponification du 17.o18no-.1 6 .À 16 -a..o'tox7-8t1droetadiène sont aO'1;71'ts selon 
 EMI16.2 
 les exemples 1 et 9. et facilement cristallisées par friction 
 EMI16.3 
 avec un peu de méthanol. par r8à,issolu,i0D8 multiples clteeéto- "/*ou, le point de fusion monte à i,5gp158. ;

  ,e subasanae est libre d'azote eli son analyse montre qu'il s'agit d'un composé de la formule IV .8-noécoay..A-5.eaiâe-étioehe.ins-8C6thyJ,ee- ter.Ce composé ne comporte plus aucune absorption d'ultra- violet et pourrait s'être produit par hydrogénation catalyti- que accidentelle, d'une part. et par dégranabion hyaxoalooa- lique incomplète du groupe nitrile, d'autre part. Il est pos- oible qu'il alogie ici d'un composé 17..1Sf ce qui pournîr, encore particulièrement expliquer la capacité de sap0n1fi08- tien difficile du groupe esier. Le rondement à paroir d'envi- ron 6 gr, de particules neutres comporte environ 1 gr. de 
 EMI16.4 
 cristallisât.

Claims (1)

  1. EMI17.1 evendi aét3ons, 1... procède pour le préparation de carbonates de la s'ri.
    0 Vol Op ente no-p olvh7cL ro-phénouthrène, caractérisé par le fait que des composes de la série oyolOpentano-pOlybydro-phé#nthr.ne contenant en position 17 un groupement oyonhydrine sont àéahya drates et que les nitriles (17) non saturés,qui en résultent, sont transformés en carbonates suivent une méthode connue.
    2.- procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que la séparation d'seu des oyanhydrines pour la préparation EMI17.2 des nitriles et /3 -non ¯1;ur4s, est effeotuée par traitement avec des amines tertiaires et des oxyhalogénures phosphoriques à des températures eu-dessus de 150 . EMI17.3
    3,* prooédé selon les revendications 1 et 2. caractérisa par le fait que la séparation (Il eau est effectuée au moyen de pyridine et d' asyhalogénure phosphorique à une température d'en-) viron 1500, 4.'" procédé selon les revendications 1 et 2. osraOtéris6 par le fait qu'on utilise comme amines tertisires ceux qui ont un point d'ébnllition au delà de 150 .
    5. prooédé selon les revendications le l et 4, caraotéri- sé par le fait qu'on utilise des homologues de pyr1dine,oollllle, par exemple, la ohinoline, la lutldlno, 18 oollidine ou simi- laires, soit des mélanges de pyridine avec des homologues de pyridine, 6.- procédé selon les revendications 1 à 5. caractérise par EMI17.4 le fait que la séparation d'eau eteffeotueper réchauffage 8 mS ' pression et/ou à l'exolu sion db l'air.
    7.- procédé sela11 revtDdt1Oations l à 5, caractérisé par le fait que les nitriles non saturés dansle Cycle D avec double ' EMI17.5 liaison <7/3 constante au groupe nitrile, sont hydrogénée 0-b '1 que les nitriles saturés dans le cycle D ainsi obtenus sont en- . suite saponifiés. <Desc/Clms Page number 18>
    @ 8.-procédé selon les revendications 1 à 6, caractérisé par le fait que les nitriles non-saturés dans le cycle D sont EMI18.1 saponifias en carbonates non saturés ev qu' enavi te ils sont hy- drogénés en composés saturés dans le oyole oy 01 op enta no.
    9; irooéd selon les revendications 1 à 7, 081S oliérisé par le fait que l'hydrogénation des nitriles non saturés est EMI18.2 exécutée par voie 08 1i81y;1que.
    10.- procédé selon les revendications 1 à 9, caractérisé par le fait que l'hydrogénation est effectuée en présence de EMI18.3 ostslyseur8 à action douce. particulièrement des catalyseurs eu nickel activée, à une pression ordinaire et sous températu- re ordinaire, en milieu neutre ou faiblement alcalin.
    11.- Procédé selon les revendications 1 à 10. caractérisé par le fait que la saponification des nitriles saturés s'af- fectue par réchauffage aveo un alcali en excès dans un milieu aqueux alcoolique et sous pression élevée. EMI18.4
    12.'"Procédé selon les revendications 1 à. 6 et 8, osrsGt4r1 -se par le fait que le oyanhyoerino du déshydro-endrostérone soit ses oomp code 3-apviee sont traités sveo des agents séparateurs d' eau et que le mlir11e non saturé, obtenu, est transformé en oa rb onat e-19 correspondant et éventuellement en famposée saturés dans le cycle oyolopeD!t8no par hyarogénetion.
    13.- procédé selon les revendications 1 à 6 et 8 à la* ca- EMI18.5 raoliér1sé par le fait que des nitriles z A16,17 non satu- rie due la série oyel op ente no-p olyhyckro-phéne athrène sont transformés.par saponification, en carbonates correspondants et, ensuite, éventuellement en composés saturés dans le cycle EMI18.6 oyolcpentano par hydrogénation.
    14.. procédé selon les revendications 1 à 6 et 8, O81'9oté- risé par le fait que des nielles non 8 bHré8 dans le cycle D oomporliant une double lialson constante au groupe nitrile, sont saponifiés sous pression à température élevée, evec ou <Desc/Clms Page number 19> sans addition de catalyseurs métalliques à fonction hydrogénan -te,et que les composée obtenus, après sépara%ion des carbo- nates non satures dans le oyole D, sont isoles des eaux mères.
    15.. procède selon les revendications 1 à 6 et 8 à 14. EMI19.1 oareoteris6 par le fait qu' on utilise comme ma Mère àe départ le nitrile du oarboneteg.Lllg-$pozy-androstad3,8nei?-, soit ses composée 3-sodtvles, 16.- procédé selon les revendications 1 à 6 et 14 et 15. aeraotéris8 par le fait qu'on utilise Comme agents saponifiant$ des alcalis aqueux alcooliques, particulièrement ceux à haute concentration d'sl0811. de façon qu'on obtient des W-001CLeS qui sont satures dans le Ovale D.
    17.- procède selon les revendications 1 à 6 ,8 et 14 à 16, caractérise par le fois; que la saponification est réalisée EMI19.2 par des alcalis aqueux alcooliques, en présence de 08talyse1Jrs métalliques, tels du nickel, des alliages de fer, etc.. EMI19.3
    18.- procède selon les reveniioetions 1 à 6, 8 et 14 à 17. caractérise par le fait que l'isolation des composes satures dans le cyole Di nes eaux mères, et effeotue après aoétylation et lIéth718t1on précédentes et éventuellement après adsorptien ob1.'oP1iorephj. que,
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