TWI856556B - 聚醯亞胺類聚合物膜、使用其之顯示元件基底及光學元件 - Google Patents
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Abstract
本揭露是有關於一種聚醯亞胺類聚合物膜、以及使用所述聚醯亞胺類聚合物膜的一種顯示元件基底及一種光學元件，所述聚醯亞胺類聚合物膜包含聚醯亞胺類聚合物，所述聚醯亞胺類聚合物含有由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元。
Description
本申請案主張於2022年3月10日在韓國智慧財產局提出申請的韓國專利申請案第10-2022-0030175號及於2023年3月9日在韓國智慧財產局提出申請的韓國專利申請案第10-2023-0031292號的權益，該些韓國專利申請案的揭露內容全文併入本案供參考。
本揭露是有關於一種可達成極佳的翹曲性質及低的延遲的聚醯亞胺類聚合物膜、以及使用所述聚醯亞胺類聚合物膜的一種顯示元件基底及一種光學元件。
基於易於大面積製作並且厚度及重量可減小的平板顯示器(flat panel display，FPD)，顯示元件市場正在快速變化。此種平板顯示器包括液晶顯示器(liquid crystal display，LCD)、有機
發光二極體(organic light emitting diode，OLED)或電泳元件(electrophoretic device，EPD)。
根據最近進一步擴展平板顯示器的應用及用途的努力，其中將可撓性基底應用於平板顯示器的所謂的可撓性顯示元件已受到特別關注。基於例如智慧型電話等行動元件而具體評析了此種可撓性顯示元件的應用，並且逐漸擴展了其應用領域。
一般而言，在製造可撓性顯示元件及照明元件時，藉由在固化的聚醯亞胺上形成例如緩衝層、有效層(active layer)及閘極絕緣體等多層式無機膜來製造薄膜電晶體(thin film transistor，TFT)元件。
然而，常規使用的聚醯亞胺聚合物在平面方向上具有大的折射率，且在厚度方向上表現出與所述折射率的大差異。因此，由於聚醯亞胺具有非等向性性質，因此存在發生光畸變現象(light distortion phenomenon)且因此可見度大幅劣化的限制。
另外，當聚醯亞胺層(基底層)中所含有的聚醯亞胺材料在為400℃或高於400℃的高溫下固化時，存在的限制為：聚醯亞胺的劣化會導致光學性質的降低，或者由於被物理扭曲的翹曲性質而難以確保平整度(flatness)。
因此，需要開發一種可在減小平面方向與厚度方向上的折射率差異且因此改善可見度的同時滿足極佳的翹曲性質的新式聚醯亞胺。
本揭露的一目的是提供一種可達成極佳的翹曲性質及低的延遲的聚醯亞胺類聚合物膜。
本揭露的另一目的是提供使用所述聚醯亞胺類聚合物膜的一種顯示元件基底及一種光學元件。
為了達成以上目的，本文中提供一種聚醯亞胺類聚合物膜，所述聚醯亞胺類聚合物膜包含聚醯亞胺類聚合物，所述聚醯亞胺類聚合物含有由以下化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由以下化學式2表示的聚醯亞胺重複單元，其中基於為10微米的厚度的對於無機材料基底的殘留應力(residual stress)為55百萬帕或小於55百萬帕，且其中基於為10微米的厚度的厚度方向延遲(thickness direction retardation)Rth值為100奈米或小於100奈米。
其中，在化學式1中，X1是芳族四價官能基，且Y1是具有6至10個碳原子的芳族二價官能基，
其中，在化學式2中，X2是芳族四價官能基，且Y2是含有多環式環的芳族二價官能基。
本文中亦提供一種聚醯亞胺類聚合物膜，所述聚醯亞胺類聚合物膜包含聚醯亞胺類聚合物，所述聚醯亞胺類聚合物含有由以下化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由以下化學式2表示的聚醯亞胺重複單元，其中基於為5微米的厚度的弓度值(Bow value)為25微米或小於25微米，且其中基於為5微米的厚度的厚度方向延遲Rth值為100奈米或小於100奈米。
其中，在化學式1中，X1是芳族四價官能基，且Y1是具有6至10個碳原子的芳族二價官能基，[化學式2]
其中，在化學式2中，X2是芳族四價官能基，且Y2是含有多環式環的芳族二價官能基。
本文中更提供一種包括所述聚醯亞胺類聚合物膜的顯示元件基底。
本文中更提供一種包括所述聚醯亞胺類聚合物膜的光學元件。
在下文中，將更詳細地闡述根據本揭露具體實施例的聚醯亞胺類聚合物膜、使用所述聚醯亞胺類聚合物膜的一種顯示元件基底及一種光學元件。
除非在本說明書通篇中另有說明，否則在本文中使用的技術用語僅用於提及具體實施例，而不旨在限制本揭露。
除非上下文另有明確規定，否則本文中使用的單數形式「一(a及an)」及「所述(the)」包括複數引用。
本文中使用的用語「包含(including)」或「包括(comprising)」指定特定特徵、區、整數、步驟、動作、組件及/或部件，但是不排除存在或添加不同的特定特徵、區、整數、步驟、動作、組件、部件及/或群組。
包括例如「第一(a first)」、「第二(a second)」等序數的用語僅用於將一個部件與另一部件區分開的目的，而不受序數的限制。舉例而言，在不背離本發明的範圍的情況下，第一部件可被稱為第二部件，或者相似地，第二部件可被稱為第一部件。
在本說明書中，(共)聚合物意指包括聚合物與共聚物二者，聚合物意指由單一重複單元組成的均聚物(homopolymer)，而共聚物意指含有二或更多個重複單元的複合聚合物(composite polymer)。
在本說明書中，取代基的實例闡述如下，但並非僅限於此。
在本說明書中，用語「經取代」意指在化合物中鍵合其他官能基來代替氫原子，且欲進行取代的位置不受限制，只要所述位置是氫原子被取代的位置(亦即，所述取代基可進行取代的位置)即可，且當二或更多個取代基進行取代時，所述二或更多個取代基可彼此相同或不同。
在本說明書中，用語「經取代或未經取代」意指未經取代或經選自由以下組成的群組的一或多個取代基取代：氘；鹵素基；氰基；硝基；羥基；羰基；酯基；醯亞胺基；醯胺基；一級胺基；羧基；磺酸基；磺醯胺基；氧化膦基；烷氧基；芳氧基；烷基硫氧基；芳基硫氧基；烷基磺酸氧基；芳基磺酸氧基；矽烷基；硼基；烷基；環烷基；烯基；芳基；芳烷基；芳烯基；烷基芳基；烷氧基矽烷基烷基；芳基膦基；或含有N原子、O原子及S原子中的至少一者的雜環基；抑或未經取代或經以上所例示的取代基之中連
結有二或更多個取代基的取代基取代。舉例而言，「連結有二或更多個取代基的取代基」可為聯苯基。亦即，所述聯苯基亦可為芳基，且可被解釋為連結有兩個苯基的取代基。
在本說明書中，記號
或
意指連結至另一取代基的鍵，且直接鍵(direct bond)意指在表示為L的部分中不存在其他原子的情形。
在本說明書中，芳族是滿足哈克爾規則(Huckle’s Rule)的性質，且若根據哈克爾規則滿足以下所有三個條件，則化合物可被定義為芳族。
1)必須存在藉由空的p-軌域、不飽和鍵、孤電子對等而完全共軛的4n+2個電子。
2)4n+2個電子必須形成平面異構體(planar isomer)並形成環結構。
3)環的所有原子必須能夠參與共軛。
在本說明書中，多價官能基是其中移除鍵合至任意化合物的多個氫原子的殘基(residue)，且舉例而言，其可為二價官能基、三價官能基及四價官能基。作為實例，衍生自環丁烷的四價官能基意指其中移除鍵合至環丁烷的任意四個氫原子的殘基。
在本說明書中，芳基是衍生自芳烴的單價官能基且並無特別限制，但是其碳原子數較佳為6至20，且其可為單環式芳基或多環式芳基。單環式芳基可為苯基、聯苯基、三聯苯基或類似基團，但並非僅限於此。多環式芳基包括萘基、蒽基、菲基、芘基、
苝基、
基(chrysenyl group)或類似基團，但並非僅限於此。芳基可為經取代或未經取代的，且當其被取代時，取代基的實例與上述者相同。
在本說明書中，直接鍵或單鍵意指連接至在對應的位置處不存在原子或原子基團的鍵合線(bond line)。具體而言，其意指在化學式中被表示為L1或L2的部分中不存在其他原子的情形。
在本說明書中，重量平均分子量(weight average molecular weight)意指藉由凝膠滲透層析(gel permeation chromatography，GPC)方法量測的聚苯乙烯的重量平均分子量。在確定藉由GPC方法量測的聚苯乙烯的重量平均分子量的過程中，可使用通常已知的分析元件、例如折射率偵測器(refractive index detector)等偵測器以及分析柱(analytical column)。可使用通常應用的溫度條件、溶劑條件及流率條件。具體而言，例如使用沃特世(Waters)PL-GPC220及聚合物實驗室普萊傑爾米克斯-B(Polymer Laboratories PLgel MIX-B)300毫米長度柱實行了量測。評價溫度為160℃，使用1,2,4-三氯苯作為溶劑，且流率為1毫升/分鐘。以為200微升的量供應濃度為10毫克/10毫升的樣品，且利用使用聚苯乙烯標準品(polystyrene standard)形成的校準曲線獲得了Mw的值。使用了分子量為2,000/10,000/30,000/70,000/200,000/700,000/2,000,000/4,000,000/10,000,000的9種聚苯乙烯標準品。
現在，將更詳細地闡述本揭露。
1.聚醯亞胺類聚合物膜
根據本揭露的一個實施例，可提供一種聚醯亞胺類聚合物膜，所述聚醯亞胺類聚合物膜包含聚醯亞胺類聚合物，所述聚醯亞胺類聚合物含有由以下化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由以下化學式2表示的聚醯亞胺重複單元，其中基於為10微米的厚度的對於無機材料基底的殘留應力為55百萬帕或小於55百萬帕，且其中在為10微米的厚度下的厚度方向延遲Rth值為100奈米或小於100奈米。
其中，在化學式1中，X1是芳族四價官能基，且Y1是具有6至10個碳原子的芳族二價官能基，
其中，在化學式2中，X2是芳族四價官能基，且Y2是含有多
環式環的芳族二價官能基。
本發明者已藉由實驗發現，當在所述一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜中同時包含由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元與由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元時，已在為400℃或大於400℃的高溫下固化的聚醯亞胺樹脂膜不僅使翹曲的發生最小化、具有高的平整度及尺寸穩定性(dimensional stability)且可解決在面板製程期間由脫離現象(detachment phenomenon)引起的缺陷，而且其光學等向性亦增強且亦達成低的延遲，藉此確保應用有聚醯亞胺樹脂膜的顯示器的對角線視角，從而防止由於光畸變現象引起的可見度的劣化，並完成本揭露。
具體而言，由於聚醯亞胺類聚合物包含藉由芳族四羧酸二酐與含有多環式環(polycyclic ring)的芳族二胺的醯亞胺化反應而獲得的反應產物，相似於由化學式2表示的結構，似乎聚醯亞胺類聚合物根據含有多環式環的芳族二胺的結構藉由物理作用及化學作用確保高耐熱性，且不僅在藉由在為400℃或大於400℃的高溫下熱處理而獲得的固化膜中會達成極佳的平整度，而且當在為400℃或大於400℃的高溫下對固化膜進一步進行熱處理時，亦會達成極佳的平整度。另外，由於多環式環而具有增大的立體阻礙(steric hindrance)的對稱結構被引入至聚醯亞胺鏈結構中，藉此減小平面方向與厚度方向之間的折射率差異，並因此達成低的延遲。
此外，由於聚醯亞胺類聚合物包含藉由芳族四羧酸二酐
與具有6至10個碳原子的芳族二胺的醯亞胺化反應而獲得的反應產物，相似於由化學式1表示的結構，聚醯亞胺類樹脂藉由具有彎曲不對稱結構(curved asymmetric structure)的具有6至10個碳原子的芳族二胺來減小平面方向與厚度方向之間的折射率差異，藉此達成低的延遲。
更具體而言，在具有平面線性主鏈結構的聚醯亞胺的情形中，由於聚醯亞胺並排堆積及堆疊，厚度方向上的折射率為低的，而當不對稱結構以彎曲形狀引入至聚醯亞胺鏈結構中時，可維持厚度方向上的排列，藉此減小平面方向與厚度方向之間的折射率差異，且因此達成低的延遲。
根據本揭露的聚醯亞胺類聚合物膜可增大折射率，並用作可撓性顯示元件中的基底層，且可減小構成所述元件的每一層的折射率差異，藉此減少內部熄滅的光量，並有效地增大底部發射效率。
具體而言，聚醯亞胺類聚合物膜可包含聚醯亞胺類聚合物。聚醯亞胺類聚合物意指包括聚醯亞胺與其前驅物聚合物(例如聚醯胺酸或聚醯胺酸酯)二者。亦即，聚醯亞胺類聚合物可包含選自由聚醯胺酸重複單元、聚醯胺酸酯重複單元及聚醯亞胺重複單元組成的群組的一或多者。亦即，聚醯亞胺類聚合物可包含一種類型的聚醯胺酸重複單元、一種類型的聚醯胺酸酯重複單元、一種類型的聚醯亞胺重複單元或者其中混合有所述二或更多種類型的重複單元的共聚物。
選自由聚醯胺酸重複單元、聚醯胺酸酯重複單元或聚醯亞胺重複單元組成的群組的所述一或多種類型的重複單元可形成聚醯亞胺類聚合物的主鏈。
聚醯亞胺類聚合物膜可包含聚醯亞胺類聚合物的固化產物。聚醯亞胺類聚合物的固化產物意指藉由聚醯亞胺類聚合物的固化製程而獲得的產物。
具體而言，聚醯亞胺類聚合物可包含由以下化學式1表示的聚醯亞胺重複單元。
其中，在化學式1中，X1是芳族四價官能基，且Y1是具有6至10個碳原子的芳族二價官能基。
在化學式1中，X1是芳族四價官能基，其中X1是衍生自在聚醯亞胺類聚合物的合成中所使用的四羧酸二酐化合物的官能基。
X2可為由以下化學式5表示的四價官能基中的一者。
[化學式5]
其中，在化學式5中，R1至R6各自獨立地為氫或具有1至6個碳原子的烷基，L3是選自由單鍵、-O-、-CO-、-COO-、-S-、-SO-、-SO2-、-CR7R8-、-(CH2)t-、-O(CH2)tO-、-COO(CH2)tOCO-、-CONH-、伸苯基或其組合組成的群組的任一者，其中R7及R8各自獨立地為氫、具有1至10個碳原子的烷基或具有1至10個碳原子的鹵代烷基中的一者，且t為1至10的整數。
由化學式5表示的官能基的具體實例可包括衍生自3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐(3,3',4,4'-Biphenyltetracarboxylic dianhydride，BPDA)的由以下化學式5-1表示的官能基。
當包括由化學式5-1表示的官能基作為芳族四價官能基時，所述芳族四價官能基具有較衍生自具有不同龐大結構(bulky structure)的酸酐(例如，9,9-雙(3,4-二羧基苯基)芴二酸酐(9,9-bis(3,4-dicarboxyphenyl)fluorene dianhydride，BPAF)、4,4'-(六氟伸異丙基)二鄰苯二甲酸酐(4,4'-(hexafluoroisopropylidene)diphthalic anhydride，6FDA))的官能基更線性的結構。因此，藉由降低熱膨脹係數(coefficient of thermal expansion，CTE)並抑制在為400℃或大於400℃的高溫下的固化期間發生翹曲，聚醯亞胺類聚合物膜具有適合於在膜上堆疊元件的平整度，並能夠使得進行後續製程。
同時，在化學式1中，Y1是具有6至10個碳原子的芳族二價官能基，其中Y1可為衍生自在聚醯亞胺的合成中使用的聚醯胺酸、聚醯胺酸酯或二胺化合物的官能基。
具有6至10個碳原子的芳族二價官能基可包括伸苯基。更具體而言，Y1的具有6至10個碳原子的芳族二價官能基可包括由以下化學式3表示的官能基。
由以下化學式3表示的官能基的具體實例可包括衍生自間苯二胺(1,3-苯二胺，m-PDA)的由以下化學式3-1表示的官能基。
當Y1中包括由化學式3-1表示的官能基時，由於不對稱結構以彎曲形式引入至聚醯亞胺鏈結構中，因此可在厚度方向上維持排列，藉此減小平面方向與厚度方向之間的折射率差異，且因此達成低的延遲。
另一方面，當Y1中包括衍生自不具有彎曲不對稱結構的對苯二胺(1,4-苯二胺，p-PDA)的官能基時，難以達成上述彎曲不對稱結構，且因此，聚合物僅在平面方向上生長，而聚醯亞胺在平面中在線性方向(linear direction)上聚合。因此，當聚合物被很好地堆積時，厚度方向折射率降低，此可能導致平面方向與厚度方向上的折射率差異增大的問題。
同時，除由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元以外，聚醯亞胺類聚合物可更包含由以下化學式2表示的聚醯亞胺重複單元。亦即，聚醯亞胺類樹脂可包含由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元。
[化學式2]
其中，在化學式2中，X2是芳族四價官能基，且Y2是含有多環式環的芳族二價官能基。
X2與化學式1的X1相同。
在化學式2中，Y2是含有多環式環的芳族二價官能基，且Y2是衍生自在聚醯亞胺類聚合物的合成中使用的二胺化合物的官能基。
更具體而言，Y2的二價官能基可包括由以下化學式4表示的二價官能基。
其中，在化學式4中，Ar是多環式芳族二價官能基。多環式芳族二價官能基是衍生自多環式芳烴化合物或其衍生物的二價官能基，其中衍生化合物包括其中引入一或多個取代基或者碳原子被雜原子替代的所有化合物。
更具體而言，在化學式4的Ar中，多環式芳族二價官能基可包括含有至少二或更多個芳族環化合物的稠合環狀二價官能
基。亦即，多環式芳族二價官能基不僅在官能基結構中含有至少二或更多個芳族環化合物，而且亦可具有稠環結構(fused ring structure)。
芳族環化合物可包括含有至少一個苯環的芳烴化合物，或者其中芳烴化合物中的碳原子被雜原子替代的雜芳烴化合物。
多環式芳族二價官能基中可含有芳族環化合物中的至少二或更多者，且所述二或更多個芳族環化合物中的每一者可直接形成稠環或者可藉由另一環結構形成稠環。舉例而言，當兩個苯環各自與環烷基環結構稠合時，可定義為兩個苯環藉由環烷基環形成稠環。
含有至少二或更多個芳族環化合物的稠合環狀二價官能基是衍生自含有至少二或更多個芳族環化合物的稠合環狀化合物或其衍生化合物的二價官能基，且衍生化合物包括其中引入一或多個取代基或者碳原子被雜原子替代的所有化合物。
在化學式4的Ar中，多環式芳族二價官能基可包括伸芴基。由化學式4表示的官能基的具體實例可包括衍生自9,9'-雙(4-胺基苯基)芴(9,9'-bis(4-aminophenyl)fluorene，FDA)的由以下化學式4-1表示的官能基。
[化學式4-1]
當Y2中包含含有多環式環的芳族二價官能基時，由於多環式環而具有增大的立體阻礙的不對稱結構被引入至聚醯亞胺鏈結構中，且因此由於熱引起的變形可減輕，且耐熱性可改善。藉由多環式環而在厚度方向上具有增大的立體阻礙的龐大結構被引入至聚醯亞胺鏈結構中，由此厚度方向上的折射率增大且平面方向與厚度方向之間的折射率差異減小，藉此達成低的延遲，且分子之間的堆積亦得到抑制，藉此達成高的透射率。
聚醯亞胺類聚合物可包含芳族四羧酸二酐、具有6至10個碳原子的芳族二胺及含有多環式環的芳族二胺的組合。
芳族四羧酸二酐是在芳族四價官能基的兩端處引入酸酐基團(-OC-O-CO-)的化合物，且關於芳族四價官能基的細節與上述者相同。
芳族四羧酸二酐的具體實例包括3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐(BPDA)。
具有6至10個碳原子的芳族二胺是在具有6至10個碳原子的芳族二價官能基的兩端處引入胺基(-NH2)的化合物，且關於具有6至10個碳原子的芳族二價官能基的細節與上述者相同。
具有6至10個碳原子的芳族二胺的具體實例包括間苯二胺(1,3-苯二胺，m-PDA)。
含有多環式環的芳族二胺是在多環式芳族二價官能基的兩端處引入胺基(-NH2)的化合物，且關於多環式芳族二價官能基的細節與上述者相同。含有多環式環的芳族二胺的具體實例可包括9,9'-雙(4-胺基苯基)芴(FDA)。
更具體而言，在聚醯亞胺類聚合物中，胺基的氮原子與酸酐基團的碳原子之間的鍵可藉由芳族四羧酸二酐的末端酸酐基團(-OC-O-CO-)及具有6至10個碳原子的芳族二胺的末端胺基(-NH2)與含有多環式環的芳族二胺之間的反應來形成。
同時，聚醯亞胺類聚合物可更包括：第一重複單元，含有由化學式1表示的重複單元，其中衍生自二胺的重複單元是由化學式3表示的官能基；以及第二重複單元，含有由化學式4表示的重複單元，其中衍生自二胺的重複單元是由化學式2表示的官能基。第一重複單元及第二重複單元在聚醯亞胺類聚合物中隨機排列以形成隨機共聚物(random copolymer)，或者可藉由在第一重複單元之間形成嵌段及在第二重複單元之間形成嵌段來形成嵌段共聚物(block copolymer)。
含有由化學式1表示的重複單元及由化學式2表示的重複單元的聚醯亞胺類聚合物可藉由使二或更多種類型的不同的二胺化合物與四羧酸二酐化合物一起反應來製備，且可藉由同時添加所述兩種類型的二胺來合成隨機共聚物，或者可藉由依序添加
所述兩種類型的二胺來合成嵌段共聚物。
由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元與由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元之間的莫耳比可為9：1至1：9、或9：1至2：1、或6：1至2：1、或6：1至3.5：1、或3.5：1至2：1、或1：2至1：9、或1：2至1：6、或1：3至1：5。
藉此，藉由低程度的黃化(yellowing)可達成無色透明性的極佳翹曲性質，且同時，藉由厚度方向上的低延遲Rth特性提高光學等向性，以使得確保應用有所述聚醯亞胺類聚合物膜的顯示器的視角，藉此能夠防止由於光畸變現象引起的可見度的劣化。
另一方面，若以過小的量含有由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元且因此，由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元與由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元之間的莫耳比超過1：9，則已在為400℃或大於400℃的高溫下固化的聚醯亞胺聚合物膜會增加翹曲的發生，此使得難以在膜上堆疊元件，且因此可能使得不可能施行後續製程。
此外，當以過小的量含有由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元且因此，由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元與由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元之間的莫耳比超過9：1時，存在的問題是：厚度方向延遲Rth值增大，且由於伴隨延遲增大的光畸變現象，可見度劣化，且此外，光學性質可能變差，例如膜霧度增大且透明度性質降低。
同時，一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可包含藉由在
為400℃或大於400℃的溫度下對聚醯亞胺類聚合物進行固化而獲得的固化產物。固化產物意指藉由含有聚醯亞胺類聚合物的樹脂組成物的固化製程而獲得的材料，且固化製程可在為400℃或大於400℃、或者為400℃或大於400℃且為500℃或小於500℃的溫度下實行。
以聚醯亞胺類樹脂中所含有的總重複單元計，可以為70莫耳%或大於70莫耳%、或80莫耳%或大於80莫耳%、或90莫耳%或大於90莫耳%、或91莫耳%或大於91莫耳%、或92莫耳%或大於92莫耳%、或93莫耳%或大於93莫耳%、或94莫耳%或大於94莫耳%、或95莫耳%或大於95莫耳%、或96莫耳%或大於96莫耳%、或97莫耳%或大於97莫耳%、或98莫耳%或大於98莫耳%、或99莫耳%或大於99莫耳%、或100莫耳%或小於100莫耳%、或者70莫耳%或大於70莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、80莫耳%或大於80莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、或者91莫耳%或大於91莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、或者92莫耳%或大於92莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、或者93莫耳%或大於93莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、或者94莫耳%或大於94莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、或者95莫耳%或大於95莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、或者96莫耳%或大於96莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、或者97莫耳%或大於97莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%、或者98莫耳%或大於98莫耳%且為100
莫耳%或小於100莫耳%、或者99莫耳%或大於99莫耳%且為100莫耳%或小於100莫耳%的量含有由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元。
亦即，聚醯亞胺類聚合物僅由由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元構成，或者其大部分可由由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元構成。
聚醯亞胺類聚合物的重量平均分子量(藉由GPC量測)並無特別限制，但可為例如1000克/莫耳或大於1000克/莫耳且為200000克/莫耳或小於200000克/莫耳、或者10000克/莫耳或大於10000克/莫耳且為200000克/莫耳或小於200000克/莫耳。
由於根據本揭露的聚醯亞胺類聚合物可表現出極佳的無色性質及透明性質，同時由於具有剛性結構而原樣維持例如耐熱性及機械強度等性質，因此其可用於各種領域，例如元件基底、顯示器蓋基底(display cover substrate)、光學膜、積體電路(integrated circuit，IC)封裝、黏合膜、多層式可撓性印刷電路(flexible printed circuit，FRC)、膠帶、觸控面板、用於光碟的保護性聚合物膜等。具體而言，其可適合於顯示器蓋基底。
更具體而言，合成所述聚醯亞胺類聚合物膜的方法的實例並無特別限制，且舉例而言，可使用包括以下步驟的製造膜的方法：將含有聚醯亞胺類聚合物的樹脂組成物塗佈至基底上以形成塗佈膜的步驟(步驟1)；對塗佈膜進行乾燥的步驟(步驟2)；以
及對經乾燥的塗佈膜進行熱處理及固化的步驟(步驟3)。
步驟1為將含有上述聚醯亞胺類聚合物的樹脂組成物塗佈至基底上以形成塗佈膜的步驟。將含有聚醯亞胺類聚合物的樹脂組成物塗佈至基底上的方法並無特別限制，且舉例而言，可使用例如網版印刷(screen printing)、平版印刷(offset printing)、柔版印刷(flexographic printing)、噴墨及類似方法等方法。
此外，含有聚醯亞胺的樹脂組成物可呈溶解或分散於有機溶劑中的形式。在具有此種形式的情形中，舉例而言，當在有機溶劑中合成聚醯亞胺時，溶液可為由此獲得的反應溶液本身或可為藉由利用另一種溶劑稀釋反應溶液而獲得的溶液。此外，當聚醯亞胺作為粉末被獲得時，溶液可為藉由將粉末溶解於有機溶劑中而獲得的溶液。
有機溶劑的具體實例包括甲苯、N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基乙醯胺、N-甲基-2-吡咯啶酮、N-甲基己內醯胺、2-吡咯啶酮、N-乙基吡咯啶酮、N-乙烯基吡咯啶酮、二甲基亞碸、四甲基脲、吡啶、二甲基碸、六甲基亞碸、γ-丁內酯、3-甲氧基-N,N-二甲基丙醯胺、3-乙氧基-N,N-二甲基丙醯胺、3-丁氧基-N,N-二甲基丙醯胺、1,3-二甲基-咪唑啶酮、乙基戊基酮、甲基壬基酮、甲基乙基酮、甲基異戊基酮、甲基異丙基酮、環己酮、碳酸伸乙酯、碳酸伸丙酯、二甘二甲醚、4-羥基-4-甲基-2-戊酮、乙二醇單甲醚、乙二醇單甲醚乙酸酯、乙二醇單乙醚、乙二醇單乙醚乙酸酯、乙二醇單丙醚、乙二醇單丙醚乙酸酯、乙二醇單異丙醚、乙二醇單異丙醚乙酸酯、
乙二醇單丁醚、乙二醇單丁醚乙酸酯及類似有機溶劑。該些有機溶劑可單獨使用或者以二或更多者的組合形式使用。
含有聚醯亞胺類樹脂的樹脂組成物可以慮及膜形成製程期間例如塗佈性質等加工性(processability)而使得溶液具有適宜的黏度的量來包含固體。舉例而言，可調節組成物的含量，以使得樹脂的總含量為5重量%或大於5重量%且為25重量%或小於25重量%，或者可將所述含量調節至5重量%或大於5重量%且為20重量%或小於20重量%、或5重量%或大於5重量%且為15重量%或小於15重量%。
另外，除了有機溶劑以外，含有聚醯亞胺類聚合物的樹脂組成物可更包含其他組分。在非限制性實例中，當塗佈含有聚醯亞胺類聚合物的樹脂組成物時，可更包含能夠改善膜厚度的均勻性及表面光滑度、或改善與基底的黏合性、或改變介電常數及導電性、或提高緻密性的添加劑。該些添加劑的實例包括表面活性劑、矽烷類化合物、介電質或交聯化合物等。
步驟2是對藉由將含有聚醯亞胺類聚合物的樹脂組成物塗佈至基底上而形成的塗佈膜進行乾燥的步驟。
對塗佈膜進行乾燥的步驟可藉由例如熱板、熱空氣循環爐、紅外爐及類似工具等加熱工具來實行，且所述乾燥可在為50℃或大於50℃且為150℃或小於150℃、或為50℃或大於50℃且為100℃或小於100℃的溫度下實行。
步驟3是對經乾燥的塗佈膜進行熱處理及固化的步驟。
在此種情形中，可藉由例如熱板、熱空氣循環爐、紅外爐及類似工具等加熱工具實行熱處理，且所述熱處理可在為200℃或大於200℃、或200℃或大於200℃且為300℃或小於300℃、或400℃或大於400℃、或者400℃或大於400℃且為500℃或小於500℃的溫度下實行。
聚醯亞胺類聚合物膜的厚度不受特別限制，但舉例而言，所述厚度可在為0.01微米或大於0.01微米且為1000微米或小於1000微米的範圍內自由調節。若聚醯亞胺類聚合物膜的厚度增大或減小一特定值，則在所述聚醯亞胺類聚合物膜中量測的物理性質亦可改變一特定數值。
同時，基於為10微米的厚度，所述一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜具有為55百萬帕或小於55百萬帕、或50百萬帕或小於50百萬帕、或48百萬帕或小於48百萬帕、或40百萬帕或小於40百萬帕、或31百萬帕或小於31百萬帕、或1百萬帕或大於1百萬帕、或1百萬帕至55百萬帕、或1百萬帕至50百萬帕、或1百萬帕至48百萬帕、或1百萬帕至40百萬帕、或1百萬帕至31百萬帕、或10百萬帕至48百萬帕、或20百萬帕至48百萬帕、或30百萬帕至48百萬帕、或30.4百萬帕至48百萬帕、或30.4百萬帕至40百萬帕、或30.4百萬帕至32百萬帕、或33百萬帕至40百萬帕、或41百萬帕至48百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。由於對於無機材料基底的殘留應力以此種方式降低，因此根據一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜會降低殘留應力，藉
此解決在面板製程期間由脫離現象引起的缺陷。
用於量測殘留應力的方法及元件的實例並無特別限制，且可無限制地應用常規用於量測殘留應力的各種方法。舉例而言，聚醯亞胺類聚合物膜的殘留應力可使用殘留應力計(residual stress gauge)來量測。此外，無機材料基底的實例可為晶圓基底。
殘留應力可自具有為10±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品量測。若聚醯亞胺類聚合物膜的厚度增大或減小一特定值，則在聚醯亞胺類聚合物膜中量測的物理性質亦可能改變一特定數值。
若基於為10微米的厚度，聚醯亞胺類聚合物膜的對於無機材料基底的殘留應力過度增大至大於55百萬帕，則由於已在為400℃或大於400℃的高溫下固化的聚醯亞胺聚合物膜中出現翹曲，因此在面板製程期間可能會出現由脫離現象引起的缺陷。
同時，基於為10微米的厚度，所述一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可具有為100奈米或小於100奈米、或90奈米或小於90奈米、或80奈米或小於80奈米、或73奈米或小於73奈米、或1奈米或大於1奈米、或1奈米至100奈米、或1奈米至90奈米、或1奈米至80奈米、或1奈米至73奈米、或73奈米至89奈米、或73奈米至79奈米、或80奈米至89奈米、或80奈米至85奈米、或86奈米至89奈米的厚度方向延遲值。以此種方式，藉由厚度方向上的低延遲Rth特性，光學等向性提高，且因此，可確保應用有聚醯亞胺類聚合物膜的顯示器的對角線視角，以達成
極佳的可見度。
如將在稍後闡述，此種低的延遲似乎是藉由使用作為用於生產聚醯亞胺類聚合物膜的單體的m-PDA(間苯二胺)來減小平面方向與厚度方向之間的折射率差異而達成，所述m-PDA(間苯二胺)是具有不對稱結構的二胺。
更具體而言，在聚醯亞胺具有平面線性主鏈結構的情形中，由於聚醯亞胺並排堆積及堆疊，厚度方向上的折射率為低的，而厚度方向上的折射率可能增大，此乃因具有彎曲主鏈結構的聚醯亞胺是未被恰當堆積的分子。
可在為532奈米的波長下量測厚度方向延遲，且量測方法及元件的實例並無特別限制，且可無限制地應用傳統上用於量測厚度方向上的延遲的各種方法。
厚度方向延遲可自具有為10±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品量測。當聚醯亞胺類聚合物膜的厚度增大或減小一特定數值時，自聚醯亞胺類聚合物膜量測的物理性質亦可能改變一特定數值。
具體而言，厚度方向延遲Rth可根據以下方程式1來計算。
[方程式1]Rth(奈米)=｜[(nx+ny)/2]-nz｜×d
其中，在方程式1中，nx是利用具有為532奈米的波長的光而量測的聚醯亞胺類聚合物膜的面內折射率(in-plane refractive
index)之中的最大折射率；ny是利用具有為532奈米的波長的光而量測的聚醯亞胺類聚合物膜的面內折射率之中垂直於nx的折射率；nz是利用具有為532奈米的波長的光而量測的聚醯亞胺樹脂膜的厚度方向折射率；並且d是聚醯亞胺類聚合物膜的厚度。
亦即，厚度方向延遲Rth是藉由將膜厚度乘以厚度方向折射率值(nz)與面內折射率值的平均值[(nx+ny)/2]之間的差的絕對值而獲得的值。當厚度方向折射率值nz與面內折射率值的平均值[(nx+ny)/2]之間的差較小時，其可表現出較低的值。
由於聚醯亞胺類聚合物膜在為10微米的厚度下滿足為100奈米或小於100奈米的延遲值，因此在應用有聚醯亞胺類聚合物膜的顯示器上，厚度方向折射率值(nz)與平面折射率值的平均值[(nx+ny)/2]之間的差減小，藉此達成極佳的可見度。
當在為10微米的厚度下聚醯亞胺類聚合物膜的厚度方向延遲值過度增大至大於100奈米或類似值時，在實施透明顯示器時，當光透射時，在聚醯亞胺存在於上部部分上的結構中出現畸變現象。因此，存在技術性限制：即使利用補償高達45奈米的補償膜(compensation film)，亦可能無法校正透射光的折射。
同時，基於為10微米的厚度，聚醯亞胺類聚合物膜具有為10%或小於10%、1%或小於1%、0.1%或大於0.1%、0.1%至10%、0.1%至1%、0.26%至0.57%、0.26%至0.4%、0.41%至0.54%、0.55%至0.57%的霧度值。霧度可自具有為10±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品量測。當聚醯亞胺類聚合物膜的厚度增大或減小
一特定值時，在聚醯亞胺類樹脂膜中量測的物理性質亦可能改變一特定數值。
基於為10微米的厚度，聚醯亞胺類聚合物膜具有為50微米或小於50微米、或48微米或小於48微米、或35微米或小於35微米、或31微米或小於31微米、或1微米或大於1微米、或1微米至50微米、或1微米至48微米、或1微米至35微米、或1微米至31微米、或10微米至48微米、或20微米至48微米、或30.11微米至47.6微米、或30.11微米至40微米、或30.11微米至32微米、或33微米至40微米、或41微米至47.6微米的厚度的弓度值。弓度(亦稱為翹曲)是材料的一種表面平整度特性，且對於具體的闡釋，例如具體的量測方法，可無限制地應用半導體晶圓基底生產領域中眾所習知的各種方法。
具體而言，弓度3可被定義為厚度中心平面1與參考平面2(厚度中心平面的最佳擬合平面(best fit plane))之間在中心軸線4上的距離，如以下在圖1中所示。
厚度中心平面1意指對在欲量測對象中為厚度t的一半(t/2)的點進行連接的平面，如以下在圖1中所示。
參考平面2意指由對欲量測對象的兩端的厚度中心點進行連接的直線形成的橫截面，如以下在圖1中所示。
中心軸線4意指垂直於水平面穿過欲量測對象的重心的直線，如以下在圖1中所示。
作為量測弓度3的方法的實例，可使用雷射應力分析器，
且應力分析器量測由欲量測樣品的後表面反射的光的強度，且可使用對弓度值進行數學分析的方法自動地計算及確定弓度值。
可對具有為10±1微米的厚度的所述一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜樣品量測弓度。
用於弓度量測的聚醯亞胺類聚合物膜樣品可包括純聚醯亞胺類聚合物膜；或者含有基底膜及塗佈於基底膜上的聚醯亞胺類聚合物膜的疊層體(laminate)。基底膜的實例並無特別限制，且可無限制地使用玻璃基底、晶圓基底或其混合物等。
當用於弓度量測的聚醯亞胺類聚合物膜樣品僅由純聚醯亞胺類聚合物膜製成時，可藉由利用雷射應力分析器分析聚醯亞胺類聚合物膜樣品的結果來自動地量測弓度。舉例而言，純聚醯亞胺類聚合物膜可藉由自含有基底膜及塗佈於基底膜上的聚醯亞胺類聚合物膜的疊層體剝離所述基底膜的過程來固定。
若在為10微米的厚度下量測的聚醯亞胺類聚合物膜的弓度值過度增大至大於50微米或類似值，則由於已在為400℃或大於400℃的高溫下固化的聚醯亞胺類聚合物膜中出現翹曲，因此在面板製程期間可能會出現由脫離現象引起的缺陷。
此外，基於為10微米的厚度，聚醯亞胺類聚合物膜可具有為25或小於25、或22或小於22、或20或小於20、或15或小於15、或為0.1或大於0.1、或0.1至25、或0.1至22、或0.1至20、或0.1至15、或14.3至22.4、或14.3至19、或20至22.4、或20至21.5、或21.6至22.4的黃色指數(yellow index，YI)。
若在為10微米的厚度下量測的聚醯亞胺類聚合物膜的黃色指數過度增大至大於25或類似值，則存在聚醯亞胺類聚合物膜的黃色褪色程度(degree of yellow discoloration)提高的限制，此使得難以生產無色且透明的膜。
所述一個實施例的用於量測黃色指數的方法及元件的實例並無特別限制，且可無限制地應用常規用於量測YI的各種方法。作為實例，其可使用色彩儀表(color meter)(由格林達麥克貝斯(GRETAGMACBETH)生產的色彩眼7000A(Color-Eye 7000A))來量測。
黃色指數可自具有為10±1微米的厚度的聚醯亞胺類樹脂膜樣品量測。當聚醯亞胺類樹脂膜的厚度增大或減小一特定數值時，自聚醯亞胺類樹脂膜量測的物理性質亦可能改變一特定數值。
同時，基於為5微米的厚度，所述一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可具有為100奈米或小於100奈米、或90奈米或小於90奈米、或80奈米或小於80奈米、或70奈米或小於70奈米、或68奈米或小於68奈米、或65奈米或小於65奈米、或1奈米或大於1奈米、或1奈米至100奈米、或1奈米至90奈米、或1奈米至80奈米、或1奈米至70奈米、或1奈米至68奈米、或1奈米至65奈米、或65奈米至79奈米、或65奈米至69奈米、或70奈米至79奈米、或70奈米至74奈米、或75奈米至79奈米的厚度方向延遲。除對一個實施例的具有為5±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於厚度方向延遲Rth
的細節與上述細節相同。
此外，基於為5微米的厚度，所述一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可具有為52百萬帕或小於52百萬帕、或50百萬帕或小於50百萬帕、或45百萬帕或小於45百萬帕、或43百萬帕或小於43百萬帕、或42百萬帕或小於42百萬帕、或1百萬帕或大於1百萬帕、或1百萬帕至52百萬帕、或1百萬帕至50百萬帕、或1百萬帕至45百萬帕、或1百萬帕至43百萬帕、或1百萬帕至42百萬帕、或41.7百萬帕至48.9百萬帕、或41.7百萬帕至44百萬帕、或41.7百萬帕至42百萬帕、或43百萬帕至44百萬帕、或45百萬帕至48.9百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。除對一個實施例的具有為5±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於對於無機材料基底的殘留應力的細節與上述細節相同。
此外，基於為5微米的厚度，所述一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可具有為25微米或小於25微米、或24.5微米或小於24.5微米、或24微米或小於24微米、或23微米或小於23微米、或1微米或大於1微米、或1微米至25微米、或1微米至24.5微米、或1微米至24微米、或1微米至23微米、或22.49微米至24.7微米、或22.49微米至24.2微米、或22.49微米至23.2微米、或23.3微米至24.2微米、或24.3微米至24.7微米的弓度值。除對一個實施例的具有為5±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於弓度的細節與上述細節相同。
此外，基於為5微米的厚度，聚醯亞胺類聚合物膜可具有為15或小於15、或13.9或小於13.9、或13或小於13、或10或小於10、或9或小於9、或0.1或大於0.1、或0.1至15、或0.1至13.9、或0.1至13、或0.1至10、或0.1至9、或8.4至10.8、或8.4至9、或9.1至10.8、或9.1至10、或10.1至10.8的黃色指數。除對一個實施例的具有為5±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於黃色指數的細節與上述細節相同。
同時，基於為2微米的厚度，聚醯亞胺類聚合物膜具有為小於12微米、11.9微米或小於11.9微米、或11.6微米或小於11.6微米、或11.5微米或小於11.5微米、或11.2微米或小於11.2微米、或1微米或大於1微米、或1微米或大於1微米且小於12微米、或1微米至11.9微米、或1微米至11.6微米、或1微米至11.5微米、或1微米至11.2微米、或11.2微米至11.85微米、或11.2微米至11.6微米、或11.2微米至11.3微米、或11.4微米或11.6微米、或11.7微米至11.85微米的弓度值。除對一個實施例的具有為2±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於弓度的細節與上述細節相同。
此外，所述一個實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可具有在為2微米的厚度下量測的為40奈米或小於40奈米、或30奈米或小於30奈米、或28奈米或小於28奈米、或25奈米或小於25奈米、或20奈米或小於20奈米、或1奈米或大於1奈米、或1奈米至40奈米、或1奈米至30奈米、或1奈米至28奈米、或1奈
米至25奈米、或1奈米至20奈米、或20奈米至29奈米、或20奈米至24奈米、或24奈米至29奈米、或24奈米至28奈米、或28奈米至29奈米的厚度方向延遲。除對一個實施例的具有為2±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於厚度方向延遲(Rth)的細節與上述細節相同。
此外，基於為2微米的厚度，所述實施例的聚醯亞胺類聚合物膜具有為50百萬帕或小於50百萬帕、或45百萬帕或小於45百萬帕、或42百萬帕或小於42百萬帕、或1百萬帕或大於1百萬帕、或1百萬帕至50百萬帕、或1百萬帕至45百萬帕、或1百萬帕至42百萬帕、或41.3百萬帕至48.6百萬帕、或41.3百萬帕至45百萬帕、或41.3百萬帕至43百萬帕、或43百萬帕至45百萬帕、或46百萬帕至48.6百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。除對一個實施例的具有為2±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於對於無機材料基底的殘留應力的細節與上述細節相同。
此外，聚醯亞胺類聚合物膜可具有在為2微米的厚度下量測的為10或小於10、或7或小於7、或6.5或小於6.5、或5或小於5、或0.1或大於0.1、或0.1至10、或0.1至7、或0.1至6.5、或0.1至5、或3.3至4.48、或3.3至3.9、或4至4.48、或4至4.2、或4.2至4.48的黃色指數。除對一個實施例的具有為2±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於黃色指數的細節與上述細節相同。
另一方面，根據本揭露的另一實施例，可提供一種聚醯亞胺類聚合物膜，所述聚醯亞胺類聚合物膜包含聚醯亞胺類聚合物，所述聚醯亞胺類聚合物含有由以下化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及由以下化學式2表示的聚醯亞胺重複單元，其中基於為5微米的厚度的弓度值為25微米或小於25微米，且其中基於為5微米的厚度的厚度方向延遲Rth值為100奈米或小於100奈米。
其中，在化學式1中，X1是芳族四價官能基，且Y1是具有6至10個碳原子的芳族二價官能基，
其中，在化學式2中，X2是芳族四價官能基，且Y2是含有多環式環的芳族二價官能基。關於由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元、由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元以及聚醯亞胺類聚合物的細節可包括以上
在所述一個實施例中闡述的所有內容。
由化學式1表示的聚醯亞胺重複單元與由化學式2表示的聚醯亞胺重複單元之間的莫耳比可為9：1至1：9、或9：1至2：1、或6：1至2：1、或6：1至3.5：1、或3.5：1至2：1、或1：2至1：9、或1：2至1：6、或1：3至1：5。
同時，基於為5微米的厚度，另一實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可具有為100奈米或小於100微米、或90奈米或小於90奈米、或80奈米或小於80奈米、或70奈米或小於70奈米、或68奈米或小於68奈米、或65奈米或小於65奈米、或1奈米或大於1奈米、或1奈米至100奈米、或1奈米至90奈米、或1奈米至80奈米、或1奈米至70奈米、或1奈米至68奈米、或1奈米至65奈米、或65奈米至79奈米、或65奈米至69奈米、或70奈米至79奈米、或70奈米至74奈米、或75奈米至79奈米的厚度方向延遲值。除對一個實施例的具有為5±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於厚度方向延遲Rth的細節與上述細節相同。
此外，基於為5微米的厚度，所述實施例的聚醯亞胺類聚合物膜具有為52百萬帕或小於52百萬帕、或50百萬帕或小於50百萬帕、或45百萬帕或小於45百萬帕、或43百萬帕或小於43百萬帕、或42百萬帕或小於42百萬帕、或1百萬帕或大於1百萬帕、或1百萬帕至52百萬帕、或1百萬帕至50百萬帕、或1百萬帕至45百萬帕、或1百萬帕至43百萬帕、或1百萬帕至
42百萬帕、或41.7百萬帕至48.9百萬帕、或41.7百萬帕至44百萬帕、或41.7百萬帕至42百萬帕、或43百萬帕至44百萬帕、或45百萬帕至48.9百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。除對一個實施例的具有為5±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於對於無機材料基底的殘留應力的細節與上述細節相同。
同時，基於為5微米的厚度，聚醯亞胺類聚合物膜具有為25微米或小於25微米、或24.5微米或小於24.5微米、或24微米或小於24微米、或23微米或小於23微米、或1微米或大於1微米、或1微米至25微米、或1至24.5微米、或1微米至24微米、或1微米至23微米、或22.49微米至24.7微米、或22.49微米至24.2微米、或22.49微米至23.2微米、或23.3微米至24.2微米、或24.3微米至24.7微米的厚度的弓度值。除對一個實施例的具有為5±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於弓度的細節與上述細節相同。
此外，聚醯亞胺類聚合物膜可具有在為5微米的厚度下量測的為15或小於15、或13.9或小於13.9、或13或小於13、或10或小於10、或9或小於9、或0.1或大於0.1、或0.1至15、或0.1至13.9、或0.1至13、或0.1至10、或0.1至9、或8.4至10.8、或8.4至9、或9.1至10.8、或9.1至10、或10.1至10.8的黃色指數。除對一個實施例的具有為5±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於黃色指數的細節與上述細節相同。
同時，基於為2微米的厚度，聚醯亞胺類聚合物膜具有為小於12微米、11.9微米或小於11.9微米、或11.6微米或小於11.6微米、或11.5微米或小於11.5微米、或11.2微米或小於11.2微米、或1微米或大於1微米、或1微米或大於1微米且小於12微米、或1微米至11.9微米、或1微米至11.6微米、或1微米至11.5微米、或1微米至11.2微米、或11.2微米至11.85微米、或11.2微米至11.6微米、或11.2微米至11.3微米、或11.4微米至11.6微米、或11.7微米至11.85微米的弓度值。除對一個實施例的具有為2±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於弓度的細節與上述細節相同。
同時，基於為2微米的厚度，另一實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可具有為40奈米或小於40奈米、或30奈米或小於30奈米、或28奈米或小於28奈米、或25奈米或小於25奈米、或20奈米或小於20奈米、或1奈米或大於1奈米、或1奈米至40奈米、或1奈米至30奈米、或1奈米至28奈米、或1奈米至25奈米、或1奈米至20奈米、或20奈米至29奈米、或20奈米至24奈米、或24奈米至29奈米、或24奈米至28奈米、或28奈米至29奈米的厚度方向延遲值。除對一個實施例的具有為2±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於厚度方向延遲Rth的細節與上述細節相同。
此外，基於為2微米的厚度，所述實施例的聚醯亞胺類聚合物膜具有為50百萬帕或小於50百萬帕、或45百萬帕或小於
45百萬帕、或42百萬帕或小於42百萬帕、或1百萬帕或大於1百萬帕、或1百萬帕至50百萬帕、或1百萬帕至45百萬帕、或1百萬帕至42百萬帕、或41.3百萬帕至48.6百萬帕、或41.3百萬帕至45百萬帕、或41.3百萬帕至43百萬帕、或43百萬帕至45百萬帕、或46百萬帕至48.6百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。除對一個實施例的具有為2±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於對於無機材料基底的殘留應力的細節與上述細節相同。
此外，聚醯亞胺類聚合物膜可具有在為2微米的厚度下量測的為10或小於10、或7或小於7、或6.5或小於6.5、或5或小於5、或0.1或大於0.1、或0.1至10、或0.1至7、或0.1至6.5、或0.1至5、或3.3至4.48、或3.3至3.9、或4至4.48、或4至4.2、或4.2至4.48的黃色指數。除對一個實施例的具有為2±1微米的厚度的聚醯亞胺類聚合物膜樣品實行量測以外，關於黃色指數的細節與上述細節相同。
2.顯示元件基底
同時，根據本揭露的另一實施例，可提供一種包括另一實施例的聚醯亞胺類聚合物膜的顯示元件基底。關於聚醯亞胺類聚合物膜的細節可包括以上在所述一個實施例或所述另一實施例中闡述的所有內容。
包括基底的顯示元件可包括液晶顯示元件(LCD)、有機發光二極體(organic light emitting diode，OLED)、可撓性顯示器、
可滾動顯示器或可折疊顯示器、或者類似元件。
顯示元件根據應用領域及特定形狀而可具有各種結構，且可包括例如覆蓋塑膠窗(cover plastic window)、觸控面板、偏光板(polarizing plate)、障壁膜、發光元件(例如OLED元件)、透明基底或類似元件。
上述另一實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可用於各種應用，例如此類各種顯示元件中的基底、外保護膜或覆蓋窗，且更具體而言，可應用於基底。
舉例而言，顯示元件基底可具有其中依序堆疊有元件保護層、透明電極層、氧化矽層、聚醯亞胺類聚合物膜、氧化矽層及硬塗層的結構。
透明聚醯亞胺基底可更包括形成於透明聚醯亞胺類聚合物膜與固化層之間的氧化矽層，以進一步改善其耐溶劑性、透水性及光學性質，且氧化矽層可藉由對聚矽氮烷進行固化來生產。
具體而言，在透明聚醯亞胺類聚合物膜的至少一個表面上形成塗層之前，可藉由在塗佈後對所塗佈的聚矽氮烷進行固化並對含有聚矽氮烷的溶液進行乾燥來形成氧化矽層。
根據本揭露的顯示元件基底可提供透明的聚醯亞胺覆蓋基底，所述透明的聚醯亞胺覆蓋基底具有耐溶劑性、光學性質、透水性及耐刮擦性，同時藉由包括上述元件保護層而具有極佳的弓度性質及耐衝擊性。
3.光學元件
同時，根據本揭露的又一實施例，可提供一種包括另一實施例的聚醯亞胺類聚合物膜的光學元件。關於聚醯亞胺類聚合物膜的細節可包括以上在所述一個實施例中闡述的所有細節。
光學元件可包括使用由光達成的性質的所有種類的元件，且可為例如顯示元件。顯示元件的具體實例包括液晶顯示元件(LCD)、有機發光二極體(OLED)、可撓性顯示器、可滾動顯示器或可折疊顯示元件、或者類似元件，但並非僅限於此。
光學元件根據應用領域及特定形狀而可具有各種結構，且舉例而言，其可具有包括覆蓋塑膠窗、觸控面板、偏光板、障壁膜、發光元件(例如OLED元件)、透明基底或類似元件的結構。
上述一個實施例或另一實施例的聚醯亞胺類聚合物膜可用於各種應用，例如各種光學元件中的基底、外保護膜或覆蓋窗，且更具體而言，可應用於基底。
根據本揭露，提供一種可達成極佳的翹曲性質及低的延遲的聚醯亞胺類聚合物膜、以及使用所述聚醯亞胺類聚合物膜的一種顯示元件基底及一種光學元件。
1:厚度中心平面
2:參考平面
3:弓度
4:中心軸線
t:厚度
圖1示出用於量測在實例及比較例中獲得的聚醯亞胺類聚合物膜的弓度的剖視圖。
在下文中，將藉由實例更詳細地闡述本揭露的實施例。然而，提供該些實例僅用於例示目的，且並不旨在限制本揭露的範圍。
<實例及比較例：聚醯亞胺前驅物組成物及聚醯亞胺膜的製備>
實例1至實例3
(1)聚醯亞胺前驅物組成物的製備
在氮氣流下將有機溶劑二乙二醇單乙醚乙酸酯(diethylene glycol monoethyl ether acetate，DEAc)填充於反應器中，且然後在將反應器的溫度維持為25℃的同時，在相同溫度下添加並溶解間苯二胺(1,3-苯二胺，m-PDA)及9,9'-雙(4-胺基苯基)芴(FDA)。在相同溫度下向添加有間苯二胺(1,3-苯二胺，m-PDA)及9,9'-雙(4-胺基苯基)芴(FDA)的溶液添加了3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐(BPDA)作為酸二酐，並攪拌了24小時以製備聚醯亞胺前驅物組成物。此時，m-PDA、FDA及BPDA的莫耳比如以下表1中所示。
(2)聚醯亞胺膜的製備
將聚醯亞胺前驅物組成物旋轉塗佈於玻璃基底上。將塗佈有聚醯亞胺前驅物組成物的玻璃基底放置於烘箱中，以5℃/分鐘的速率進行了加熱，並在80℃下維持了30分鐘，在250℃下維持了30分鐘，並在400℃下維持了30分鐘，以實行固化製程。在固化製程完成之後，將玻璃基底浸漬於水中以剝離掉在玻璃基底
上形成的膜，並在100℃的烘箱中進行了乾燥，以製備具有為10微米(包括為±1微米的誤差)的厚度的聚醯亞胺膜。
比較例1至比較例3
除如以下表1中所示改變了m-PDA、FDA、p-PDA(1,4-苯二胺)及BPDA的莫耳比以外，以與實例1中相同的方式製備出了聚醯亞胺前驅物組成物及聚醯亞胺膜。
比較例4
(1)聚醯亞胺前驅物組成物的製備
在氮氣流下將有機溶劑DEAc填充於反應器中，且然後在將反應器的溫度維持為25℃的同時在相同溫度下添加並溶解2,2'-雙(三氟甲基)聯苯胺(2,2'-bis(trifluoromethyl)benzidine，TFMB)、間苯二胺(1,3-苯二胺，m-PDA)及9,9'-雙(4-胺基苯基)芴(FDA)。在相同溫度下向添加有2,2'-雙(三氟甲基)聯苯胺(TFMB)、間苯二胺(1,3-苯二胺，m-PDA)及9,9'-雙(4-胺基苯基)芴(FDA)的溶液添加了4,4'-(六氟伸異丙基)二鄰苯二甲酸酐(6FDA)，並攪拌了24小時以製備聚醯亞胺前驅物組成物。此時，6FDA、TFMB、m-PDA及FDA的莫耳比為100/70/20/10(6FDA/TFMB/m-PDA/FDA)。
(2)聚醯亞胺膜的製備
將聚醯亞胺前驅物組成物旋轉塗佈於玻璃基底上。將塗佈有聚醯亞胺前驅物組成物的玻璃基底放置於烘箱中，以5℃/分鐘的速率進行了加熱，並在80℃下維持了30分鐘，在250℃下維
持了30分鐘，並在400℃下維持了30分鐘，以實行固化製程。在固化製程完成之後，將玻璃基底浸漬於水中以剝離掉在玻璃基底上形成的膜，並在100℃的烘箱中進行了乾燥，以製備具有為10微米(包括為±1微米的誤差)的厚度的聚醯亞胺膜。
比較例5至比較例6
除了如以下表1中所示改變了m-PDA、FDA及BPDA的莫耳比以外，以與實例1中相同的方式製備出了聚醯亞胺前驅物組成物及聚醯亞胺膜。
<實驗例：在實例及比較例中獲得的聚醯亞胺前驅物組成物及聚醯亞胺膜的物理性質的量測>
藉由以下方法量測了在實例及比較例中獲得的聚醯亞胺前驅物組成物及聚醯亞胺膜的物理性質，且結果示出於以下表1中。
1.黃色指數(YI)
使用色彩儀表(由格林達麥克貝斯生產的色彩眼7000A)量測了在實例及比較例中製備的聚醯亞胺膜的黃色指數。
2.霧度
使用霧度計(NDH-5000)量測了聚醯亞胺膜的霧度值。
3.厚度方向延遲(R
th
)
使用由艾克松度量(AXOMETRICS)生產的商品名「艾克松掃描(AxoScan)」作為量測元件而輸入了在實例及比較例中製備的聚醯亞胺膜相對於處於532奈米的光的折射率的值，且然
後在溫度為25℃且濕度為40%的條件下，使用波長為532奈米的光量測了厚度方向及平面方向上的延遲。將所獲得的厚度方向上的延遲量測值(藉由量測元件的自動量測而得到的量測值)轉換成每10微米膜厚度的延遲值，並示出於以下表1中。
具體而言，根據以下方程式1計算出了厚度方向延遲Rth。
[方程式1]Rth(奈米)=｜[(nx+ny)/2]-nz｜×d
其中，在方程式1中，nx是利用具有為532奈米的波長的光而量測的聚醯亞胺樹脂膜的面內折射率之中的最大折射率；ny是利用具有為532奈米的波長的光而量測的聚醯亞胺樹脂膜的面內折射率之中垂直於nx的折射率；nz是利用具有為532奈米的波長的光而量測的聚醯亞胺樹脂膜的厚度方向折射率；並且d是聚醯亞胺類聚合物膜的厚度。
4.殘留應力及弓度
將在實例及比較例中製備的聚醯亞胺前驅物組成物旋轉塗佈於厚度為525微米的6英吋矽晶圓上，在所述矽晶圓上，借助於旋轉塗佈機(由光洋林德伯格公司(Koyo Lindberg Co.)製造)使用殘留應力計(由騰科(TENCOR)製造的FLX2320)預先量測了晶圓的翹曲量，並在氮氣氛下使用烘箱在250℃下使所述聚醯亞胺前驅物組成物經歷了30分鐘的熱固化處理及在400℃下使所述聚醯亞胺前驅物組成物經歷了30分鐘的熱固化處理。在固化之後，製備出了貼合有樹脂膜的矽晶圓。利用殘留應力計量測了貼合有
樹脂膜的矽晶圓的翹曲量，且預先將晶圓翹曲量的差值的絕對值表達為真實弓度值(Real Bow value)，並利用殘留應力計量測了矽晶圓與樹脂膜之間產生的殘留應力。
弓度被定義為欲量測樣品的厚度中心平面與參考平面(厚度中心平面的最佳擬合平面)之間在中心軸線上的距離，如在以下圖1中所示，且弓度量測是在室溫下對樣品使用應力分析器(騰科FLX-2320)來進行量測。
如表1中所示，證實了：基於為10微米的厚度，在實例1至實例3中獲得的聚醯亞胺膜具有為73奈米至89奈米的厚度方向延遲Rth值、為0.26%至0.57%的霧度、為14.3至22.4的YI、
為30.4百萬帕至48百萬帕的殘留應力及為30.11微米至47.6微米的弓度。
另一方面，證實了：基於為10微米的厚度，在比較例1中獲得的聚醯亞胺膜具有為2222奈米的厚度方向延遲Rth值(此相較於實例而言快速增大)，且因此未能達成低的延遲；並且基於為10微米的厚度，在比較例2中獲得的聚醯亞胺膜具有為144奈米的厚度方向延遲Rth值(此相較於實例而言增大)，且基於為10微米的厚度，在比較例2中獲得的聚醯亞胺膜具有為15.31%的霧度(此相較於實例而言增大)，此導致透明度降低。
另外，在比較例3中獲得的聚醯亞胺膜(基於為10微米的厚度)具有為55.7百萬帕的殘留應力及為52.3微米的弓度(此相較於實例而言增大)，且因此具有可能無法達成高水準的平整度的問題。
同時，證實了：基於為5微米的厚度，在實例1至實例3中獲得的聚醯亞胺膜具有為65奈米至79奈米的厚度方向延遲Rth值、為8.4至10.8的YI、為41.7百萬帕至48.9百萬帕的殘留應力及為22.49微米至24.7微米的弓度。
另一方面，基於為5微米的厚度，在比較例1中獲得的聚醯亞胺膜具有為1200奈米的厚度方向延遲Rth值(此相較於實例而言快速增大)，且基於為5微米的厚度，在比較例2中獲得的聚醯亞胺膜具有為110奈米的厚度方向延遲Rth值(此相較於實例而言增大)，且因此未能達成低的延遲。另外，基於為5微米的厚
度，在比較例2中獲得的聚醯亞胺膜具有為26.8的弓度(此相較於實例而言增大)，且因此具有可能無法達成高水準的平整度的問題。
此外，在比較例3中獲得的聚醯亞胺膜(基於為5微米的厚度)具有為52.8百萬帕的殘留應力及為32.41微米的弓度(此相較於實例而言增大)，且因此具有可能無法達成高水準的平整度的問題。
同時，證實了：基於為2微米的厚度，在實例1至實例3中獲得的聚醯亞胺膜具有為20奈米至29奈米的厚度方向延遲Rth值、為3.3至4.48的YI、為41.3百萬帕至48.6百萬帕的殘留應力及為11.2微米至11.85微米的弓度。
另一方面，基於為2微米的厚度，在比較例1中獲得的聚醯亞胺膜具有為542奈米的厚度方向延遲Rth值(此相較於實例而言快速增大)，且因此未能達成低的延遲，且基於為2微米的厚度，在比較例2中獲得的聚醯亞胺膜具有為53奈米的厚度方向延遲Rth值(此相較於實例2而言增大)，且基於為2微米的厚度，在比較例2中獲得的聚醯亞胺膜具有為12.2微米的弓度(此相較於實例而言增大)，且因此具有可能無法達成高水準的平整度的問題。
此外，在比較例3中獲得的聚醯亞胺膜(基於為2微米的厚度)具有為53.6百萬帕的殘留應力及為14.99微米的弓度(此相較於實例而言增大)，且因此具有可能無法達成高水準的平整度
的問題。
另外，在比較例4中獲得的聚醯亞胺膜未能達成低的延遲，此乃因基於為10微米的厚度的厚度方向延遲Rth值相較於實例而言增大，且此外，基於為10微米的厚度、為5微米的厚度及為2微米的厚度，殘留應力及弓度相較於實例而言增大，且因此具有可能無法達成高水準的平整度的問題。
另一方面，相似於比較例1，在比較例5中獲得的聚醯亞胺膜的情形中，基於為10微米的厚度、為5微米的厚度及為2微米的厚度的厚度方向延遲Rth值相較於實例而言增大，且因此未能達成低的延遲，且相似於比較例3，在比較例6中獲得的聚醯亞胺膜的情形中，基於為10微米的厚度、為5微米的厚度及為2微米的厚度的殘留應力及弓度相較於實例而言增大，且因此具有可能無法達成高水準的平整度的問題。
1:厚度中心平面
2:參考平面
3:弓度
4:中心軸線
t:厚度
Claims (20)
- 一種聚醯亞胺類聚合物膜，包含聚醯亞胺類聚合物，所述聚醯亞胺類聚合物由以下化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及以下化學式2表示的聚醯亞胺重複單元組成，其中基於為10微米的厚度的對於無機材料基底的殘留應力為55百萬帕或小於55百萬帕，且其中基於為10微米的厚度下的厚度方向延遲Rth值為100奈米或小於100奈米：
- 如請求項1所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為10微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為10%或小於10%的霧度值。
- 如請求項1所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為10微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為50微米或小於50微米的弓度值。
- 如請求項1所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為5微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為25微米或小於25微米的弓度值。
- 如請求項1所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為5微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為100奈米或小於100奈米的厚度方向延遲Rth值。
- 如請求項1所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為5微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為52百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。
- 如請求項1所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為2微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為小於12微米的弓度值。
- 如請求項1所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為2微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為50百 萬帕或小於50百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。
- 如請求項1所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為2微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為40奈米或小於40奈米的厚度方向延遲Rth值。
- 一種聚醯亞胺類聚合物膜，包含聚醯亞胺類聚合物，所述聚醯亞胺類聚合物由以下化學式1表示的聚醯亞胺重複單元及以下化學式2表示的聚醯亞胺重複單元組成，其中基於為5微米的厚度的弓度值為25微米或小於25微米，且其中基於為5微米的厚度的厚度方向延遲Rth值為100奈米或小於100奈米：
- 如請求項10所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為5微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為52百萬帕或小於52百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。
- 如請求項10所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為2微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為小於12微米的弓度值。
- 如請求項10所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為2微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為50百萬帕或小於50百萬帕的對於無機材料基底的殘留應力。
- 如請求項10所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：基於為2微米的厚度，所述聚醯亞胺類聚合物膜具有為40奈米或小於40奈米的厚度方向延遲Rth值。
- 如請求項1或10所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中： 所述Y1包括由以下化學式3表示的官能基：
- 如請求項15所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：所述由化學式3表示的官能基包括由以下化學式3-1表示的官能基：
- 如請求項1或10所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：所述Y2包括由以下化學式4表示的二價官能基：
- 如請求項17所述的聚醯亞胺類聚合物膜，其中：所述由化學式4表示的二價官能基包括由以下化學式4-1表 示的官能基：
- 一種顯示元件基底，包括如請求項1或10所述的聚醯亞胺類聚合物膜。
- 一種光學元件，包括如請求項1或10所述的聚醯亞胺類聚合物膜。
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