TWI852867B - 樹脂組合物及其製品 - Google Patents
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Abstract
本發明公開了一種樹脂組合物，該樹脂組合物包含以下組分：(A) 100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，(B) 20~70重量份的式(1)所示的化合物，式(1)中，X為金剛烷基，R
1~R
8各自獨立地為氫原子或C1~C3的烷基，且R
1~R
8中至少一個為C1~C3的烷基，n為1~7的整數。此外，本發明還公開了一種由上述樹脂組合物製成的製品。上述製品包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板，並且可以在玻璃轉化溫度、T300耐熱性、Z軸熱膨脹率、介電損耗、介電損耗濕熱變化率、介電損耗熱變化率、吸水率及吸濕耐熱性等一個或多個方面得到改善。
Description
本發明涉及一種樹脂組合物及由其製成的製品，特別是關於一種可應用於半固化片、樹脂膜、積層板及印刷電路板的樹脂組合物。
近年來，隨著信息產業的迅速發展，電子產品日趨短小輕薄化、高性能化和多功能化。印刷電路板作為各類電子產品的基本組成，對其上的電子元件發揮著承載和導通的重要功能。因此，為滿足各類電子產品不斷升級的發展需求，多種性能優異的用於製作印刷電路板的重要原料成為了研究熱點。
馬來醯亞胺樹脂因具有優異的耐熱性、耐腐蝕等優點而在印刷電路板原料行業脫穎而出，然而，馬來醯亞胺樹脂易結晶，溶解性差，且其固化物脆性大，因而其應用範圍有限，現有技術通常採用胺類化合物或酚類化合物對馬來醯亞胺進行改性，以期改善上述劣勢特性。然而，目前各類改性馬來醯亞胺樹脂的樹脂組合物所製作的製品仍存在玻璃轉化溫度不足、T300耐熱時間短、熱膨脹率高、介電損耗高、介電損耗濕熱變化率大、介電損耗熱變化率大、吸水率高、吸濕耐熱性差的缺陷，有鑒於此，有必要提供一種新的馬來醯亞胺樹脂組合物以解決上述問題。
鑒於現有技術存在的上述技術問題，特別是現有的材料無法滿足上述一種或多種性能要求的問題，本發明的主要目的在於提供一種樹脂組合物及由該樹脂組合物製成的製品，以期能克服上述技術問題中的至少一種。
本發明的第一方面提供一種樹脂組合物，包含以下組分：
(A) 100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，
(B) 20~70重量份的式(1)所示的化合物，
式(1)
式(1)中，X為金剛烷基，R
1~R
8各自獨立地為氫原子或C1~C3的烷基，且R
1~R
8中至少一個為C1~C3的烷基，n為1~7的整數。
舉例而言，在一個實施方式中，X為單金剛烷基、雙金剛烷基或多金剛烷基。
舉例而言，在一個實施方式中，所述式(1)所示的化合物包括式(1-1)所示的化合物、式(1-2)所示的化合物、式(1-3)所示的化合物或其組合，
式(1-1)，
式(1-2)，
式(1-3)，
其中，R
9~R
32各自獨立地為氫原子或C1~C3的烷基，且R
9~R
16中至少一個為C1~C3的烷基，R
17~R
24中至少一個為C1~C3的烷基，R
25~R
32中至少一個為C1~C3的烷基，n1~n3各自獨立地為1~7的整數。
舉例而言，在一個實施方式中，所述n1~n3各自獨立地為2~7的整數。
舉例而言，在一個實施方式中，所述式(1-1)所示的化合物包括A1~A3所示的化合物中的任一種或其組合，所述式(1-2)所示的化合物包括B1~B6所示的化合物中的任一種或其組合，所述式(1-3)所示的化合物包括C1~C2所示的化合物中的任一種或其組合，
| A1 | A2 |
| A3 | B1 |
| B2 | B3 |
| B4 | B5 |
| B6 | C1 |
| C2。 |
舉例而言，在一個實施方式中，所述含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂包括（甲基）丙烯醯基聚苯醚樹脂、乙烯苄基聚苯醚樹脂、乙烯基聚苯醚樹脂或其組合。
舉例而言，在一個實施方式中，所述樹脂組合物還含有含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑，所述含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑為雙(乙烯基苯基)乙烷、雙乙烯苄基醚、二乙烯基苯、二乙烯基萘、二乙烯基聯苯、三烯丙基異氰脲酸酯（又稱三聚異氰酸三烯丙酯）、三烯丙基氰脲酸酯（又稱三聚氰酸三烯丙酯）、乙烯基苯并環丁烯、三乙烯基環己烷、二烯丙基雙酚A、丁二烯、癸二烯、辛二烯、雙官能以上的丙烯酸酯或其組合。
舉例而言，在一個實施方式中，所述樹脂組合物還包含聚烯烴、有機矽樹脂、苯并㗁𠯤樹脂（又稱苯并噁嗪樹脂）、環氧樹脂、聚酯樹脂、酚樹脂、胺類固化劑、聚醯胺、聚醯亞胺、苯乙烯馬來酸酐、與所述式(1)所示的化合物不同的馬來醯亞胺樹脂、氰酸酯樹脂、馬來醯亞胺三𠯤樹脂（又稱馬來醯亞胺三嗪樹脂）或其組合。
舉例而言，在一個實施方式中，所述樹脂組合物還包含硬化促進劑、阻聚劑（又稱聚合抑制劑）、阻燃劑、無機填充物、表面處理劑、染色劑、增韌劑、溶劑或其組合。
本發明的另一方面提供一種製品，由上述的樹脂組合物製成，所述製品包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
舉例而言，在一個實施方式中，所述製品具有如下特性中的一種以上：
根據IPC-TM-650 2.4.24.4的方法測得的玻璃轉化溫度大於或等於261℃；
根據IPC-TM-650 2.4.24.1的方法測得的T300耐熱性大於70分鐘；
根據IPC-TM-650 2.4.24.5的方法測得的Z軸熱膨脹率小於或等於1.3%；
根據JISC2565的方法在10 GHz的頻率下測得的介電損耗小於或等於0.0017；
根據JISC2565的方法，在10 GHz的頻率下分別測量所述製品在室溫環境下的介電損耗和在溫度為85℃及相對濕度為85%的環境中放置120小時後的介電損耗，計算得到所述製品的介電損耗濕熱變化率小於或等於7%；
根據JISC2565的方法，在10 GHz的頻率下分別測量所述製品在室溫環境下的介電損耗和在溫度為125℃環境中放置120小時後的介電損耗，計算得到所述製品的介電損耗熱變化率小於或等於7%；
根據IPC-TM-650 2.6.2.1和IPC-TM-650 2.6.16.1的方法測得的吸水率小於或等於0.24%；
根據IPC-TM-650 2.6.16.1及IPC-TM-650 2.4.23的方法對所述製品進行吸濕耐熱性測試，沒有出現爆板。
為使本領域具有通常知識者可瞭解本申請的特點及效果，以下謹就說明書及申請專利範圍中提及的術語及用語進行一般性的說明及定義。除非另有指明，否則文中使用的所有技術及科學上的字詞，皆具有本領域具有通常知識者對於本申請所瞭解的通常意義，當有衝突情形時，應以本說明書的定義為準。
本文描述和公開的理論或機制，無論是否完全準確，均不應以任何方式限制本申請的範圍，即本申請內容可以在不為任何特定的理論或機制所限制的情況下實施。
本文使用「一」、「一個」、「一種」或類似的表達來描述本申請所述的組分和技術特徵，此種描述僅僅是為了方便表達，並給予本申請的範圍提供一般性的意義。因此，此種描述應理解為包括一個或至少一個，且單數也同時包括複數，除非明顯是另指他義。
在本文中，用語「包含」、「包括」、「具有」、「含有」或其他任何類似用語均屬於開放性連接詞（open-ended transitional phrase），其意欲涵蓋非排他性的包括物。舉例而言，包括多個要素的組合物或其製品，涵蓋任一個或任一種所列舉的要素，同時並不僅限於本文所列出的該要素而已，而是還可包括未明確列出但卻是該組合物或其製品通常固有的其他要素。除此之外，除非有相反的明確說明，否則用語「或」是指涵蓋性的「或」，而不是指排他性的「或」。例如，以下任何一種情況均滿足條件「A或B」：A為真（或存在）且B為偽（或不存在）、A為偽（或不存在）且B為真（或存在）、A和B均為真（或存在）。此外，在本文中，用語「包含」、「包括」、「具有」、「含有」的解讀應視為已具體公開並同時涵蓋「由…所組成」、「組成為」、「餘量為」等封閉式連接詞，以及「實質上由…所組成」、「主要由…組成」、「主要組成為」、「基本含有」、「基本上由…組成」、「基本組成為」、「本質上含有」等半開放式連接詞。
在本文中，「或其組合」即為「或其任一種組合」，涵蓋所列舉要素任意兩種以上的組合；「任一」、「任一種」、「任一個」即為「任意一」、「任意一種」、「任意一個」。舉例而言，「某組合物或其製品包括A、B、C或其組合」，在解讀時，涵蓋以下情形：A為真（或存在）且B和C為偽（或不存在）、B為真（或存在）且A和C為偽（或不存在）、C為真（或存在）且A和B為偽（或不存在）、A和B為真（或存在）且C為偽（或不存在）、A和C為真（或存在）且B為偽（或不存在）、B和C為真（或存在）且A為偽（或不存在）、A和B和C均為真（或存在），以及未明確列出但卻是該組合物或其製品通常固有的其他要素。
在本文中，所有以數值範圍或百分比範圍形式界定的特徵或條件如數值、數量、含量與濃度僅是為了簡潔及方便。據此，數值範圍或百分比範圍的描述應視為已涵蓋且具體公開所有可能的次範圍及範圍內的個別數值（包括整數與分數），特別是整數數值。舉例而言，「1.0至8.0」或「介於1.0至8.0之間」的範圍描述應視為已經具體公開如1.0至8.0、1.0至7.0、2.0至8.0、2.0至6.0、3.0至6.0、4.0至8.0、3.0至8.0等所有次範圍，並且應視為涵蓋端點值，特別是由整數數值所界定的次範圍，且應視為已經具體公開範圍內如1.0、2.0、3.0、4.0、5.0、6.0、7.0、8.0等個別數值。除非另有指明，否則前述解釋方法適用於本申請全文的所有內容，不論範圍廣泛與否。
如果數量、濃度或其他數值或參數是以範圍、優選範圍（或稱較佳範圍）或一系列上限與下限表示，則其應理解成是本文已特定公開了由任意一對該範圍的上限或優選值（或稱較佳值）與該範圍的下限或優選值（或稱較佳值）構成的所有範圍，不論這些範圍是否有分別公開。此外，本文中若提到數值的範圍時，除非另有說明，否則該範圍應包括其端點以及範圍內的所有整數與分數。
在本文中，在可實現發明目的的前提下，數值應理解成具有該數值有效位數的精確度。舉例來說，數字40.0應理解成涵蓋39.50至40.49的範圍。
在本文中，對於使用馬庫西群組（Markush group）或選項式用語以描述本申請特徵或實例的情形，本領域具有通常知識者應瞭解馬庫西群組或選項列表內所有要素的次群組或任何個別要素亦可用於描述本申請。舉例而言，如果X描述成「選自於由X
1、X
2及X
3所組成的群組」，亦表示已經完全描述出X為X
1的主張與X為X
1及/或X
2及/或X
3的主張。再者，對於使用馬庫西群組或選項式用語以描述本申請的特徵或實例的情況，本領域具有通常知識者應瞭解馬庫西群組或選項列表內所有要素的次群組或個別成員的任何組合亦可用於描述本申請。據此，舉例而言，若X描述成「選自於由X
1、X
2及X
3所組成的群組」，且Y描述成「選自於由Y
1、Y
2及Y
3所組成的群組」，則表示已經完全描述出X為X
1及/或X
2及/或X
3而Y為Y
1及/或Y
2及/或Y
3的主張。
若無特別指明，在本申請中，化合物是指兩種或兩種以上元素通過化學鍵連接所形成的化學物質，包括小分子化合物和高分子化合物，且不限於此。本文中化合物在解讀時不僅限於單一個化學物質，還可解釋為具有同一種成分或具有同種性質的同一類化學物質。
若無特別指明，在本申請中，衍生物(derivative)指一種化合物中的氫原子或原子團被其他原子或原子團取代而衍生的產物。
若無特別指明，在本發明中，聚合物是指單體通過聚合反應所形成的產物，往往包括許多高分子的聚集體，每一個高分子由許多簡單的結構單元通過共價鍵重複連接而成，單體即合成聚合物的化合物。聚合物可以包括均聚物、共聚物、預聚物等，且不限於此。均聚物是指由一種單體聚合而成的聚合物。共聚物包括無規共聚物(又稱雜亂共聚物)(結構為例如-AABABBBAAABBA-)、交替共聚物(結構為例如-ABABABAB-)、接枝共聚物(結構為例如-AA(A-BBBB)AA(A-BBBB)AAA-)以及嵌段共聚物(結構為例如-AAAAA-BBBBBB-AAAAA-)等。舉例而言，本發明所述的苯乙烯-丁二烯共聚物，在解讀時，應理解為包括苯乙烯-丁二烯無規共聚物、苯乙烯-丁二烯交替共聚物、苯乙烯-丁二烯接枝共聚物、苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物或其組合。預聚物是指分子量介於單體與最終聚合物之間的一種分子量較低的聚合物，且預聚物含有反應性官能基可以再進一步進行聚合反應，而得到完全交聯或硬化的更高分子量的產物。聚合物當然包括寡聚物，且不限於此。寡聚物又稱低聚物，是由2～20個重複單元組成的聚合物，通常是2～5個重複單元組成的聚合物。
若無特別指明，本申請中的「樹脂」是一種合成聚合物的習慣命名，在解讀時，可以包括單體、其聚合物、單體的組合、其聚合物的組合或單體與其聚合物的組合等形式，且不限於此。
若無特別指明，在本申請中，改性物包括各樹脂的反應官能基改性後的產物、各樹脂與其它樹脂預聚反應後的產物、各樹脂與其它樹脂交聯後的產物、各樹脂與其它樹脂共聚後的產物等。
若無特別指明，本申請所述的不飽和鍵，是指反應性不飽和鍵，例如但不限於可與其他官能基進行交聯反應的不飽和雙鍵，例如但不限於可與其他官能基進行交聯反應的不飽和碳碳雙鍵。
本申請所述的不飽和碳碳雙鍵，優選地，包括但不限於乙烯基、乙烯苄基、（甲基）丙烯醯基、烯丙基或其組合。乙烯基在解讀時應包括乙烯基和亞乙烯基。（甲基）丙烯醯基在解讀時應包括丙烯醯基和甲基丙烯醯基。
若無特別指明，本申請中所述的烷基、烯基、單體，在解讀時，包括其各種同分異構體。例如丙基，應解讀為，包括正丙基及異丙基。
若無特別指明，在本申請中，重量份代表在組合物中相對的重量份數，其可為任意的重量單位，例如但不限於公斤、千克、克、磅等重量單位。例如100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，代表其可為100公斤的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂或是100磅的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂。
應理解的是，本文各實施例所披露的特徵均可任意組合，以形成本申請的技術方案，只要這些特徵的組合不存在矛盾。
下文將以具體實施方式和實施例描述本申請。應理解，這些具體實施方式和實施例僅是示例性的，並不意圖限制本申請的範圍及其用途。實施例中所採用的方法、試劑和條件，除非另有說明，否則為本領域常規的方法、試劑和條件。
承前所述，本發明公開一種樹脂組合物，包含以下組分：
(A) 100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，
(B) 20~70重量份的式(1)所示的化合物，
式(1)
式(1)中，X為金剛烷基，R
1~R
8各自獨立地為氫原子或C1~C3的烷基，且R
1~R
8中至少一個為C1~C3的烷基，n為1~7的整數。
舉例而言，在一個實施方式中，X為單金剛烷基、雙金剛烷基或多金剛烷基。
舉例而言，在一個實施方式中，所述式(1)所示的化合物包括式(1-1)所示的化合物、式(1-2)所示的化合物、式(1-3)所示的化合物或其組合，
式(1-1)，
式(1-2)，
式(1-3)，
其中，R
9~R
32各自獨立地為氫原子或C1~C3的烷基，且R
9~R
16中至少一個為C1~C3的烷基，R
17~R
24中至少一個為C1~C3的烷基，R
25~R
32中至少一個為C1~C3的烷基，n1~n3各自獨立地為1~7的整數。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，n1~n3各自獨立地為2~7的整數。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，n1~n3各自獨立地為3~7的整數。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述式(1-1)所示的化合物包括A1~A3所示的化合物中的任一種或其組合，所述式(1-2)所示的化合物包括B1~B6所示的化合物中的任一種或其組合，所述式(1-3)所示的化合物包括C1~C2所示的化合物中的任一種或其組合，
| A1 | A2 |
| A3 | B1 |
| B2 | B3 |
| B4 | B5 |
| B6 | C1 |
| C2。 |
本申請所述的式(1)所示的化合物可以用本領域具有通常知識者所知悉的各種方法進行製備。舉例而言，所述式(1)所示的化合物可經由以下方法製得：
步驟（1）：將苯胺衍生物（例如但不限於2,6-二甲基乙醯苯胺、2-甲基乙醯苯胺、2,6-二甲基甲醯苯胺等）與鹵代金剛烷進行反應，得到中間產物1；
步驟（2）：中間產物1在鹼性條件下發生水解反應，得到中間產物2；
步驟（3）：將中間產物2與馬來酸酐進行反應，得到式(1)所示的化合物。
在步驟（1）中，進一步地，可添加催化劑，包括但不限於三氯化鋁、三氯化鐵、三氟化硼。
在步驟（1）中，所述鹵代金剛烷包括但不限於溴取代的單金剛烷、溴取代的雙金剛烷、溴取代的多金剛烷。
所述步驟（1）的反應溫度為120℃至200℃。
所述步驟（1）的反應時間為10至25小時。
在步驟（2）中，所使用的鹼包括無機鹼、有機鹼，所述無機鹼包括但不限於氫氧化鈉（NaOH）、氫氧化鉀（KOH），所述有機鹼包括但不限於三乙胺。
在步驟（2）中，進一步地可添加有機溶劑，包括但不限於乙醇、甲醇、石油醚。
所述步驟（2）的反應溫度為80℃至90℃。
所述步驟（2）的反應時間為2至15小時。
在步驟（3）中，進一步地，可添加脫水劑催化劑，所述脫水劑催化劑由三乙胺、乙酸酐及乙酸金屬鹽組成，所述乙酸金屬鹽包括但不限於乙酸鎂、乙酸鎳。
在步驟（3）中，進一步地，可添加有機溶劑，包括但不限於丙酮、丁酮或其組合。
所述步驟（3）的反應溫度為20℃至70℃。
所述步驟（3）的反應時間為5至15小時。
本申請所述的樹脂組合物，若無特別指明，其中各組分的添加量均以含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂的添加量合計為100重量份為計算基準，例如但不限於，相較於合計100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，式(1)所示的化合物的添加量合計可為20~70重量份，舉例而言，相較於合計100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，式(1)所示的化合物的添加量合計可為20、25、30、35、40、45、50、55、60、65、70重量份。
適用於本申請的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂並不特別限制，可為任一種或多種適用於半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，且可為任一種或多種市售產品、自製產品或其組合。例如但不限於（甲基）丙烯醯基聚苯醚樹脂、乙烯苄基聚苯醚樹脂、乙烯基聚苯醚樹脂或其組合。
本申請採用的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂均具有不飽和碳碳雙鍵及苯醚骨架，其中不飽和碳碳雙鍵為反應性官能基，其受熱後可自聚合，也可與樹脂組合物中其他含不飽和鍵的成分進行自由基聚合反應並最終交聯固化。固化後產物具備高耐熱、低介電的特性。優選地，含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂包括苯醚骨架上為2,6-二甲基取代的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，取代後甲基形成立體障礙使醚上的氧原子不易產生氫鍵或凡得瓦力而吸濕，進而具有更低的介電性。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂包括但不限於數均分子量約為1900至2300的（甲基）丙烯醯基聚苯醚樹脂（例如SA9000，可購自Sabic公司）、數均分子量約為1200的乙烯苄基聚苯醚樹脂（例如OPE-2st 1200，可購自三菱瓦斯化學公司）、數均分子量約為2200的乙烯苄基聚苯醚樹脂（例如OPE-2st 2200，可購自三菱瓦斯化學公司）、數均分子量約為2400至2800的乙烯苄基聚苯醚樹脂（例如乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂）、數均分子量約為2200至3000乙烯基聚苯醚樹脂或前述的組合。其中，所述乙烯基聚苯醚樹脂可包括公開於美國專利申請US20160185904A1中的各類聚苯醚樹脂，其全部併入本文作為參考。其中，乙烯苄基聚苯醚樹脂包括但不限於乙烯苄基聯苯聚苯醚樹脂、乙烯苄基雙酚A聚苯醚樹脂或其組合。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述樹脂組合物還可以視需要添加含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑，所述含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑可為本領域已知的各類含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑。具體實例為雙(乙烯基苯基)乙烷、雙乙烯苄基醚、二乙烯基苯、二乙烯基萘、二乙烯基聯苯、三烯丙基異氰脲酸酯、三烯丙基氰脲酸酯、乙烯基苯并環丁烯、三乙烯基環己烷、二烯丙基雙酚A、丁二烯、癸二烯、辛二烯、雙官能以上的丙烯酸酯或其組合。
所述雙官能以上的丙烯酸酯包括本領域習知的各種雙官能丙烯酸酯、三官能丙烯酸酯或四官能以上的丙烯酸酯，可購自新中村化學工業公司、共榮社化學公司、日本化藥股份有限公司或Sartomer公司。具體實例包括但不限於間苯二甲酸二烯丙酯（DAIP）、二噁烷二醇二丙烯酸酯、三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯、三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯或其組合。
若未特別指明，本發明採用的含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑的用量可以視需要進行調整，例如但不限於，相較於100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂而言，含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑的用量可以是1至30重量份，優選為5至20重量份，例如5重量份、10重量份、15重量份或20重量份。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述樹脂組合物還可以視需要添加聚烯烴、有機矽樹脂、苯并㗁𠯤樹脂、環氧樹脂、聚酯樹脂、酚樹脂、胺類固化劑、聚醯胺、聚醯亞胺、苯乙烯馬來酸酐、式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂、氰酸酯、馬來醯亞胺三𠯤樹脂或其組合。
若無特別指明，在本發明的樹脂組合物中，例如相對於100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，聚烯烴、有機矽樹脂、苯并㗁𠯤樹脂、環氧樹脂、聚酯樹脂、酚樹脂、聚醯胺、聚醯亞胺、苯乙烯馬來酸酐、式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂、氰酸酯或馬來醯亞胺三𠯤樹脂的用量並不特別限制，各成分可以獨立為1重量份至100重量份，例如但不限於1重量份、10重量份、15重量份、20重量份、25重量份、50重量份或100重量份。相對於100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，胺類固化劑的用量也不特別限制，例如可以是1至15重量份，例如但不限於1重量份、4重量份、7.5重量份、12重量份或15重量份。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述聚烯烴樹脂可為本領域已知的各類聚烯烴樹脂。具體實例包括但不限於聚丁二烯、聚異戊二烯、苯乙烯-丁二烯共聚物、苯乙烯-異戊二烯共聚物、苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三元聚合物、馬來酸酐加成苯乙烯-丁二烯共聚物、乙烯基-聚丁二烯-脲酯聚合物、馬來酸酐加成聚丁二烯、聚甲基苯乙烯、氫化聚丁二烯、氫化聚異戊二烯、氫化苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三元聚合物、氫化馬來酸酐加成苯乙烯-丁二烯共聚物、氫化苯乙烯-丁二烯共聚物、氫化苯乙烯-異戊二烯共聚物、多官能乙烯基芳香族共聚物或其組合。
若未特別指明，本發明採用的多官能乙烯基芳香族共聚物可包括公開於美國專利US20070129502A1中的各類多官能乙烯基芳香族共聚物，其全部併入本文作為參考。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述有機矽樹脂可為本領域已知的各類有機矽樹脂。具體實例包括但不限於聚烷基有機矽樹脂、聚芳基有機矽樹脂、聚烷基芳基有機矽樹脂、改性有機矽樹脂或其組合。優選地，適用於本發明的有機矽樹脂為胺基改性有機矽樹脂，例如但不限於商品名為KF-8010、X-22-161A、X-22-161B、KF-8012、KF-8008、X-22-9409、X-22-1660B-3等由信越化學工業株式會社生產的胺基改性有機矽樹脂、商品名為BY-16-853U、BY-16-853、BY-16-853B等由Toray-Dow corning株式會社生產的胺基改性有機矽樹脂、商品名為XF42-C5742、XF42-C6252、XF42-C5379等由Momentive Performance Materials JAPAN合同會社生產的胺基改性有機矽樹脂或其組合。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述苯并㗁𠯤樹脂可為本領域已知的各類苯并㗁𠯤樹脂。具體實例包括但不限於雙酚A型苯并㗁𠯤樹脂、雙酚F型苯并㗁𠯤樹脂、酚酞型苯并㗁𠯤樹脂、雙環戊二烯型苯并㗁𠯤樹脂、含磷苯并㗁𠯤樹脂、二胺型苯并㗁𠯤樹脂及苯基、乙烯基或烯丙基改性的苯并㗁𠯤樹脂。適用的市售商品包括如Huntsman銷售的商品名LZ-8270（酚酞型苯并㗁𠯤樹脂）、LZ-8298（酚酞型苯并㗁𠯤樹脂）、LZ-8280（雙酚F型苯并㗁𠯤樹脂）、LZ-8290（雙酚A型苯并㗁𠯤樹脂），或如韓國Kolon Industries銷售的商品名KZH-5031（乙烯基改性的苯并㗁𠯤樹脂）、KZH-5032（苯基改性的苯并㗁𠯤樹脂）。其中，二胺型苯并㗁𠯤樹脂可為二胺基二苯甲烷苯并㗁𠯤樹脂、二胺基二苯醚型苯并㗁𠯤樹脂、二胺基二苯碸苯并㗁𠯤樹脂、二胺基二苯硫醚苯并㗁𠯤樹脂或其組合，且不以此為限。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述環氧樹脂可為本領域已知的各類環氧樹脂，從改善樹脂組合物的耐熱性角度來看，上述環氧樹脂包括但不限於例如雙酚A環氧樹脂、雙酚F環氧樹脂、雙酚S環氧樹脂、雙酚AD環氧樹脂、酚醛（novolac）環氧樹脂、三官能（trifunctional）環氧樹脂、四官能（tetrafunctional）環氧樹脂、多官能（multifunctional）酚醛環氧樹脂、二環戊二烯（dicyclopentadiene，DCPD）環氧樹脂、含磷環氧樹脂、對二甲苯（p-xylene）環氧樹脂、萘型（naphthalene）環氧樹脂（例如萘酚型環氧樹脂）、苯并呋喃（benzofuran）型環氧樹脂、異氰酸酯改性（isocyanate-modified）環氧樹脂或其組合。其中，酚醛環氧樹脂可為苯酚酚醛（phenol novolac）環氧樹脂、雙酚A酚醛（bisphenol A novolac）環氧樹脂、雙酚F酚醛（bisphenol F novolac）環氧樹脂、聯苯型酚醛（biphenyl novolac）環氧樹脂、酚苯甲醛（phenol benzaldehyde）環氧樹脂、酚基芳烷基酚醛（phenol aralkyl novolac）環氧樹脂或鄰甲基酚酚醛（o-cresol novolac）環氧樹脂；其中，含磷環氧樹脂可為DOPO（9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide）環氧樹脂、DOPO-HQ環氧樹脂或其組合。前述DOPO環氧樹脂可選自含DOPO苯酚酚醛環氧樹脂（DOPO-containing phenol novolac epoxy resin）、含DOPO鄰甲基酚酚醛環氧樹脂（DOPO-containing o-cresol novolac epoxy resin）以及含DOPO雙酚A酚醛環氧樹脂（DOPO-containing bisphenol-A novolac epoxy resin）中的一種或兩種以上；前述DOPO-HQ環氧樹脂可選自含DOPO-HQ苯酚酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing phenol novolac epoxy resin）、含DOPO-HQ鄰甲基酚酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing o-cresol novolac epoxy resin）以及含DOPO-HQ雙酚A酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing bisphenol-A novolac epoxy resin）中的一種或兩種以上，且不以此為限。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述聚酯樹脂可為本領域已知的各類聚酯樹脂。具體實例包括但不限於含雙環戊二烯結構的聚酯樹脂以及含萘環結構的聚酯樹脂。具體實例包括但不限於大日本油墨化學出售的商品名HPC-8000或HPC-8150。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述酚樹脂可為本領域已知的各類酚樹脂，具體實例包括但不限於酚醛樹脂或苯氧樹脂，其中酚醛樹脂包括苯酚酚醛樹脂、鄰甲酚酚醛樹脂、雙酚A酚醛樹脂、萘酚酚醛樹脂、聯苯酚醛樹脂及雙環戊二烯酚樹脂，且不以此為限。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述胺類固化劑可為本領域已知的各類胺類固化劑。具體實例包括但不限於二胺基二苯碸、二胺基二苯基甲烷、二胺基二苯醚、二胺基二苯硫醚及雙氰胺的至少一種或其組合。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述聚醯胺可以是本領域已知的各種聚醯胺，包括但不限於各種市售的聚醯胺樹脂產品。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述聚醯亞胺可以是本領域已知的各種聚醯亞胺，包括但不限於各種市售的聚醯亞胺樹脂產品。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述苯乙烯馬來酸酐可為本領域已知的各類苯乙烯馬來酸酐，其中，苯乙烯（S）與馬來酸酐（MA）的比例可為1/1、2/1、3/1、4/1、6/1、8/1或12/1，具體實例包括Cray Valley銷售的商品名SMA-1000、SMA-2000、SMA-3000、EF-30、EF-40、EF-60及EF-80等苯乙烯馬來酸酐共聚物，或是Polyscope銷售的商品名C400、C500、C700、C900等苯乙烯馬來酸酐共聚物，且不以此為限。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂，可為本領域已知的各類除式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂。具體實例包括但不限於4,4’-二苯甲烷雙馬來醯亞胺（4,4’-diphenylmethane bismaleimide）、聚苯甲烷馬來醯亞胺（polyphenylmethane maleimide）〔或稱苯甲烷馬來醯亞胺寡聚物（oligomer of phenylmethane maleimide）〕、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺（bisphenol A diphenyl ether bismaleimide）、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺（3,3’-dimethyl-5,5’-diethyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide）、3,3’-二甲基-5,5’-二丙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺（3,3’-dimethyl-5,5’-dipropyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide）、間亞苯基雙馬來醯亞胺（m-phenylene bismaleimide）、4-甲基-1,3-亞苯基雙馬來醯亞胺（4-methyl-1,3-phenylene bismaleimide）、1,6-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷（1,6-bismaleimide-(2,2,4-trimethyl)hexane）、N-2,3-二甲基苯基馬來醯亞胺（N-2,3-xylylmaleimide）、N-2,6-二甲基苯基馬來醯亞胺（N-2,6-xylylmaleimide）、N-苯基馬來醯亞胺（N-phenylmaleimide）、乙烯苄基馬來醯亞胺（vinyl benzyl maleimide，VBM）、含間位亞芳基結構的馬來醯亞胺、含聯苯亞烷基結構的馬來醯亞胺、含茚滿結構的馬來醯亞胺、含10至50個碳原子的脂肪族結構的馬來醯亞胺樹脂、二烯丙基化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、二胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、多官能胺與馬來醯亞胺樹脂的預聚物、酸性酚化合物與馬來醯亞胺樹脂的預聚物或其組合。在解讀時也包括這些成分的改性物。其中，含間位亞芳基結構的馬來醯亞胺是指商品名為MIR-5000的由日本化藥公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
舉例而言，式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂例如但不限於商品名為BMI-1000、BMI-1000H、BMI-1100、BMI-1100H、BMI-2000、BMI-2300、BMI-3000、BMI-3000H、BMI-4000、BMI-5000、BMI-5100、BMI-TMH、BMI-7000及BMI-7000H等的由Daiwakasei Industry公司生產的馬來醯亞胺樹脂，或商品名為BMI-70、BMI-80等的由K.I化學公司生產的馬來醯亞胺樹脂，商品名為MIR-3000或MIR-5000等的由日本化藥公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
舉例而言，含10至50個碳原子的脂肪族結構的馬來醯亞胺樹脂，或稱亞醯胺伸長的馬來醯亞胺樹脂，可包括公開於臺灣專利申請公開號TW200508284A中的各類亞醯胺伸長的馬來醯亞胺樹脂，其全部併入本文作為參考。適用於本申請的含10至50個碳原子的脂肪族結構的馬來醯亞胺樹脂例如但不限於商品名為BMI-689、BMI-1400、BMI-1500、BMI-1700、BMI-2500、BMI-3000、BMI-5000及BMI-6000等的由設計者分子公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，所述氰酸酯樹脂可為本領域已知的各類氰酸酯樹脂。例如具有Ar-O-C≡N結構的化合物，其中Ar可為經取代或未經取代的芳族基團。從改善樹脂組合物的耐熱性角度來看，氰酸酯樹脂的具體實例包括但不限於酚醛型氰酸酯樹脂、雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚F型氰酸酯樹脂、含雙環戊二烯結構的氰酸酯樹脂、含萘環結構的氰酸酯樹脂、酚酞型氰酸酯樹脂、金剛烷型氰酸酯樹脂、芴型氰酸酯樹脂或其組合。其中，酚醛型氰酸酯樹脂可為雙酚A酚醛型氰酸酯樹脂、雙酚F酚醛型氰酸酯樹脂或其組合。舉例而言，氰酸酯樹脂可為商品名Primaset PT-15、PT-30S、PT-60S、BA-200、BA-230S、BA-3000S、BTP-2500、BTP-6020S、DT-4000、DT-7000、ULL950S、HTL-300、CE-320、LVT-50、LeCy等由Lonza公司生產的氰酸酯樹脂。
舉例而言，若未特別指明，本發明採用的馬來醯亞胺三𠯤樹脂並不特別限制，且可為任一種或多種適用於半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的馬來醯亞胺三𠯤樹脂。舉例而言，所述馬來醯亞胺三𠯤樹脂可由前述氰酸酯樹脂與前述馬來醯亞胺樹脂聚合而得。馬來醯亞胺三𠯤樹脂可為例如但不限於雙酚A型氰酸酯樹脂與馬來醯亞胺樹脂聚合而得、雙酚F型氰酸酯樹脂與馬來醯亞胺樹脂聚合而得、苯酚酚醛型氰酸酯樹脂與馬來醯亞胺樹脂聚合而得或含雙環戊二烯結構的氰酸酯樹脂與馬來醯亞胺樹脂聚合而得。舉例而言，所述馬來醯亞胺三𠯤樹脂可為任意莫耳比的氰酸酯樹脂與馬來醯亞胺樹脂聚合而得。舉例而言，相對於1莫耳的馬來醯亞胺樹脂，氰酸酯樹脂可為1至10莫耳。例如但不限於，相對於1莫耳的馬來醯亞胺樹脂，氰酸酯樹脂為1、2、4或6莫耳。
除前述成分外，本發明的樹脂組合物還可以視需要進一步包括硬化促進劑、阻聚劑、阻燃劑、無機填充物、表面處理劑、染色劑、增韌劑、溶劑或其組合。
舉例而言，上述硬化促進劑（包括硬化起始劑）可包括路易斯鹼或路易斯酸等催化劑。其中，路易斯鹼可包括咪唑（imidazole）、三氟化硼胺複合物、氯化乙基三苯基鏻（ethyltriphenyl phosphonium chloride）、2-甲基咪唑（2-methylimidazole，2MI）、2-苯基咪唑（2-phenyl-1H-imidazole，2PZ）、2-乙基-4-甲基咪唑（2-ethyl-4-methylimidazole，2E4MI）、三苯基膦（triphenylphosphine，TPP）與4-二甲基胺基吡啶（4-dimethylaminopyridine，DMAP）中的一種或多種。路易斯酸可包括金屬鹽類化合物，如錳、鐵、鈷、鎳、銅、鋅等金屬鹽化合物，如辛酸鋅、辛酸鈷等金屬催化劑。硬化促進劑也包括硬化起始劑，例如可產生自由基的過氧化物，硬化起始劑包括但不限於：過氧化二異丙基苯、過氧苯甲酸三級丁酯、二苯甲醯過氧化物（dibenzoyl peroxide，BPO）、2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧基)-3-己炔（25B）及雙(三級丁基過氧異丙基)苯或其組合。舉例而言，在一實施例中，相較於100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，本發明的樹脂組合物還可以進一步包括0.01重量份至5.0重量份的硬化促進劑，優選為0.01重量份至4.0重量份的硬化促進劑，更優選為0.1重量份至2.0重量份的硬化促進劑，但不以此為限。
舉例而言，上述阻聚劑可包括但不限於1,1-二苯基-2-三硝基苯肼、甲基丙烯腈、2,2,6,6-四甲基-1-氧基-哌啶、雙硫酯、氮氧穩定自由基、三苯基甲基自由基、金屬離子自由基、硫自由基、對苯二酚、對甲氧基苯酚、對苯醌、酚噻𠯤、β-苯基萘胺、對三級丁基鄰苯二酚、亞甲基藍、4,4’-亞丁基雙(6-三級丁基-3-甲基苯酚)以及2,2’-亞甲基雙(4-乙基-6-三級丁基苯酚)或其組合。舉例而言，上述氮氧穩定自由基可包括但不限於2,2,6,6-取代-1-哌啶氧自由基或2,2,5,5-取代-1-吡咯烷氧自由基等來自環狀羥胺的氮氧自由基。作為取代基，優選為甲基或乙基等碳數為四個以下的烷基。具體的氮氧自由基化合物並無限制，實例包括但不限於2,2,6,6-四甲基-1-哌啶氧自由基、2,2,6,6-四乙基-1-哌啶氧自由基、2,2,6,6-四甲基-4-氧代-1-哌啶氧自由基、2,2,5,5-四甲基-1-吡咯烷氧自由基、1,1,3,3-四甲基-2-異二氫吲哚滿氧自由基（又稱1,1,3,3-四甲基-2-異吲哚啉滿氧自由基）、N,N-二-三級丁基胺氧自由基等。也可使用加爾萬氧基（galvinoxyl）自由基等穩定的自由基來代替氮氧自由基。適用於本發明的樹脂組合物的阻聚劑也可以為所述阻聚劑中的氫原子或原子團被其他原子或原子團取代而衍生的產物。例如阻聚劑中的氫原子被胺基、羥基、酮羰基等原子團取代而衍生的產物。舉例而言，在一實施例中，相較於100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，本發明的樹脂組合物還可以進一步包括0.001重量份至20重量份的阻聚劑，優選為0.01重量份至10重量份的阻聚劑，但不以此為限。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，阻燃劑可為任意一種或多種適用於製備半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板阻燃劑，例如包括但不限於含磷阻燃劑或含溴阻燃劑。含溴阻燃劑優選包括十溴二苯乙烷，含磷阻燃劑優選包括對苯二酚-雙-(二苯基磷酸酯)（hydroquinone bis-(diphenyl phosphate)）、雙酚A雙-(二苯基磷酸酯)（bisphenol A bis-(diphenylphosphate)）、三(2-羧乙基)膦（tri(2-carboxyethyl) phosphine，TCEP）、磷酸三(氯異丙)酯、磷酸三甲酯（trimethyl phosphate，TMP）、甲基膦酸二甲酯（dimethyl methyl phosphonate，DMMP）、間苯二酚雙(雙二甲苯基磷酸酯)（resorcinol bis(dixylenyl phosphate)，RDXP（如PX-200、PX-201、PX-202等市售產品））、多磷酸銨（ammonium polyphosphate）、多磷酸三聚氰胺（melamine polyphosphate）、DPPO（diphenylphosphine oxide）及其衍生物（例如雙DPPO化合物）或樹脂、三聚氰胺氰脲酸酯（melamine cyanurate）（又稱三聚氰酸三聚氰胺酯）及三羥乙基異氰脲酸酯（tri-hydroxy ethyl isocyanurate）（又稱三聚異氰酸三羥乙酯）、次膦酸鋁鹽（例如OP-930、OP-935等產品）或其組合。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，阻燃劑可為片山化學工業株式會社銷售的阻燃劑，例如包括但不限於V1、V2、V3、V4、V5、V7、S-2、S-4、E-4c、E-7c、E-8g、E-9g、E-10g、E-100、B-3、W-1o、W-2h、W-2o、W-3o、W-4o、OX-1、OX-2、OX-4、OX-6、OX-6+、OX-7、OX-7+、OX-13、BPE-1、BPE-3、HyP-2、API-9、CMPO、ME-20、C-1R、C-1S、C-3R、C-3S或C-11R。本發明的阻燃劑可以包括以上的一種或多種。
舉例而言，在一實施方式中，相較於100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，本發明的樹脂組合物還可以進一步包括1重量份至100重量份的阻燃劑，優選為5重量份至80重量份的阻燃劑，但不以此為限。
舉例而言，上述無機填充物可為任一種或多種適用於半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的無機填料，具體實例包括但不限於：二氧化矽（熔融態、非熔融態、多孔質或中空型）、氧化鋁、氫氧化鋁、氧化鎂、氫氧化鎂、碳酸鈣、氮化鋁、氮化硼、碳化鋁矽、碳化矽、二氧化鈦、鈦酸鋇、鈦酸鉛、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鋯酸鋇、鋯酸鉛、鋯酸鎂、鋯鈦酸鉛、鉬酸鋅、鉬酸鈣、鉬酸鎂、鉬酸銨、鉬酸鋅改質滑石、氧化鋅、氧化鋯、雲母、勃姆石（boehmite，AlOOH）、煅燒滑石、滑石、氮化矽、鎢酸鋯、透鋰長石、煅燒高嶺土或其組合。此外，無機填料可為球型、纖維狀、板狀、粒狀、片狀或針鬚狀，並可選擇性經過矽烷偶聯劑預處理。此外，無機填料可以採用多種方法製得，例如但不限於爆燃法、化學合成法。舉例而言，於一實施例中，相較於100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，本發明的樹脂組合物還可以進一步包括10重量份至300重量份的無機填充物，優選為30重量份至300重量份的無機填充物，更優選為100重量份至300重量份的無機填充物，但不以此為限。
舉例而言，上述表面處理劑的種類並不特別限制。舉例而言，表面處理劑可包括矽烷化合物（silane，例如包括但不限於矽氧烷化合物（siloxane）），根據官能團種類又可分為胺基矽烷化合物（amino silane）、環氧基矽烷化合物（epoxide silane）、乙烯基矽烷化合物、羥基矽烷化合物、異氰酸酯基矽烷化合物、甲基丙烯醯氧基矽烷化合物及丙烯醯氧基矽烷化合物。本申請添加表面處理劑的主要作用在於使無機填充物可以均勻分散於樹脂組合物中。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，上述染色劑可包括但不限於染料（dye）或顔料（pigment）。
舉例而言，在本發明的一個實施方式中，上述增韌劑包括但不限於端羧基丁腈橡膠（carboxyl-terminated butadiene acrylonitrile rubber，CTBN）、核殼橡膠（core-shell rubber）、乙丙橡膠等化合物或其組合。舉例而言，在一個實施方式中，相對於100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，本發明的樹脂組合物還可以進一步包括1重量份至20重量份的增韌劑，優選為3重量份至10重量份的增韌劑，但不以此為限，在本發明中，添加增韌劑的主要作用在於改善樹脂組合物的韌性。
舉例而言，適用於本發明的樹脂組合物的溶劑並不特別限制，且可為任一種適合溶解本發明的樹脂組合物的溶劑，包括但不限於：甲醇、乙醇、乙二醇單甲醚、丙酮、丁酮（又稱為甲基乙基酮）、甲基異丁基酮、環己酮、甲苯、二甲苯、甲氧基乙基乙酸酯、乙氧基乙基乙酸酯、丙氧基乙基乙酸酯、乙酸乙酯、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、丙二醇甲醚醋酸酯等溶劑或其混合溶劑。溶劑的添加量以調整至樹脂組合物的整體固含量為目的，舉例而言，於一實施例中，溶劑的添加量以調整至樹脂組合物的整體固含量為50~85%為準進行添加，但不以此為限。
前述各實施例的樹脂組合物可製成各類製品，例如適用於各類電子產品中的組件，包括但不限於半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
舉例而言，可將本發明各實施例的樹脂組合物製成半固化片，其包括補強材料及設置於補強材料上的層狀物。所述層狀物由前述樹脂組合物經高溫加熱形成半固化態（B-stage）而製得。製作半固化片的烘烤溫度為120℃至180℃之間，優選為120℃至160℃之間。所述補強材料可為纖維材料、織布、不織布中的任何一種，且織布優選包括玻璃纖維布。玻璃纖維布的種類並無特別限制，可為各種可用於印刷電路板的玻璃纖維布，例如E型玻璃布、D型玻璃布、S型玻璃布、T型玻璃布、L型玻璃布、Q型玻璃布或QL型玻璃布（由Q玻璃和L玻璃製成的混合結構的玻璃布）；玻璃纖維的種類包括紗和粗紗等，形式則包括開纖或不開纖，端面形狀包括圓形或扁平形狀。前述不織布優選包括液晶樹脂不織布，例如聚酯不織布、聚氨酯不織布等，且不限於此。前述織布也可包括液晶樹脂織布，例如聚酯織布或聚氨酯織布等，且不限於此。此補強材料可增加所述半固化片的機械強度。在一個優選實施例中，所述補強材料也可選擇性經由矽烷偶聯劑進行預處理。所述半固化片後續加熱進行固化（C-stage）後會形成絕緣層。
舉例而言，可將本發明各實施例的樹脂組合物製成樹脂膜，其由前述樹脂組合物經烘烤加熱後半固化而得到。所述樹脂組合物可選擇性地塗布於液晶樹脂膜、聚四氟乙烯膜、聚對苯二甲酸乙二酯膜（PET膜）、聚醯亞胺膜（PI膜）、銅箔或背膠銅箔上，再經由烘烤加熱後形成半固化態，使所述樹脂組合物形成樹脂膜。
舉例而言，本申請所述的樹脂組合物可製成各種積層板，其包含至少兩個金屬箔及至少一個絕緣層，所述絕緣層設置於兩個金屬箔之間，且所述絕緣層可由前述樹脂組合物於高溫、高壓下固化而成（C-stage），可適用的固化溫度例如介於190℃至220℃之間，優選為200℃至210℃之間，固化時間為90至180分鐘，優選為120至150分鐘。前述絕緣層可為前述半固化片或樹脂膜固化而得。前述金屬箔的材質可為銅、鋁、鎳、鉑、銀、金或其合金，例如銅箔。在優選實施方式中，所述積層板為銅箔基板。
在一種實施方式中，前述積層板可進一步經由線路加工後製成印刷電路板。
本申請印刷電路板的其中一種製作方式可以是使用厚度為28密耳（mil）且具有1盎司（ounce）HTE（High Temperature Elongation）銅箔的雙面銅箔基板（例如，產品EM-827，可購自台光電子材料），鑽孔後進行電鍍，從而使上層銅箔和底層銅箔之間形成電導通。再對上層銅箔和底層銅箔進行蝕刻，從而形成內層電路。接著對內層電路進行棕化粗化處理，從而在表面形成凹凸結構以增加粗糙度。接著，將銅箔、前述半固化片、前述內層電路板、前述半固化片、銅箔依序堆疊，再使用真空層壓裝置於溫度190℃至220℃的環境下加熱90至180分鐘，以對半固化片的絕緣層材料進行固化。接著，在最外表面的銅箔上進行黑化處理、鑽孔、鍍銅等本領域已知的各種電路板工藝加工，可獲得印刷電路板。
舉例而言，在一個實施方式中，所述製品具有如下特性中的一種以上：
根據IPC-TM-650 2.4.24.4的方法測得的玻璃轉化溫度大於或等於261℃，例如介於261℃至315℃之間，優選大於或等於275℃，例如介於275℃至315℃之間；
根據IPC-TM-650 2.4.24.1的方法測得的T300耐熱性大於70分鐘，例如大於90分鐘、大於100分鐘或大於130分鐘，例如介於71分鐘至130分鐘之間，例如介於71分鐘至80分鐘之間；
根據IPC-TM-650 2.4.24.5的方法測得的Z軸熱膨脹率小於或等於1.3%，例如介於0.8%至1.3%之間；
根據JISC2565的方法在10 GHz的頻率下測得的介電損耗小於或等於0.0017，例如介於0.0014至0.0017之間；
根據JISC2565的方法，在10 GHz的頻率下分別測量所述製品在室溫環境下的介電損耗和在溫度為85℃及相對濕度為85%的環境中放置120小時後的介電損耗，計算得到所述製品的介電損耗濕熱變化率小於或等於7%，例如介於5%至7%之間；
根據JISC2565的方法，在10 GHz的頻率下分別測量所述製品在室溫環境下的介電損耗和在溫度為125℃環境中放置120小時後的介電損耗，計算得到所述製品的介電損耗熱變化率小於或等於7%，例如介於5%至7%之間；
根據IPC-TM-650 2.6.2.1和IPC-TM-650 2.6.16.1的方法測得的吸水率小於或等於0.24%，例如介於0.19%至0.24%之間；
根據IPC-TM-650 2.6.16.1及IPC-TM-650 2.4.23的方法對所述製品進行吸濕耐熱性測試，沒有出現爆板。
本申請中，實施例和比較例的特性測試，是參考以下方式製作待測物(樣品)，再根據具體測試條件進行。
1、半固化片：分別選用實施例或比較例中的樹脂組合物，將所述樹脂組合物均勻混合後形成膠液(varnish)，將膠液置入含浸槽中，再將玻璃纖維布(例如，規格為2116的L-玻璃纖維布(L-glass fiber fabric)，或規格為1080的L-玻璃纖維布(L-glass fiber fabric)，或規格為1078的L-玻璃纖維布(L-glass fiber fabric)，均購自Asahi公司)浸入上述含浸槽中，使樹脂組合物附著於玻璃纖維布上，於150℃至170℃下進行加熱成半固化態(B-Stage)，得到半固化片。
2、含銅箔基板(8-ply，8張半固化片壓合而成)：準備2張厚度為18微米的超低表面粗糙度(HVLP)銅箔以及8張2116的L-玻璃纖維布含浸各待測樣品(每一組實施例或比較例)所製得的半固化片，每一張半固化片的樹脂含量約53%，依照1張HVLP銅箔、8張半固化片及1張HVLP銅箔的順序進行堆疊，於真空條件、壓力500 psi、200℃下壓合2小時形成含銅箔基板。其中，8張相互堆疊的半固化片固化形成兩銅箔間的絕緣層，絕緣層的樹脂含量約53%。
3、不含銅基板(8-ply，8張半固化片壓合而成)：將上述含銅箔基板(8-ply)經蝕刻去除2張銅箔，以獲得不含銅基板(8-ply)，所述不含銅基板是由8片半固化片所壓合而成，不含銅基板的樹脂含量約53%。
4、不含銅基板(2-ply，2張半固化片壓合而成)：準備2張厚度為18微米的超低表面粗糙度(HVLP)銅箔以及2張1080的L-玻璃纖維布含浸各待測樣品(每一組實施例或比較例)所製得的半固化片，依銅箔、2張半固化片及銅箔的順序進行疊合，於真空條件、壓力500 psi、200℃下壓合2小時形成含銅箔基板(2-ply，2張半固化片壓合而成)。接著，將上述含銅箔基板(2-ply)經蝕刻去除兩側的銅箔，以獲得不含銅基板(2-ply)，所述不含銅基板由2片半固化片所壓合而成，不含銅基板(2-ply)的樹脂含量約70%。
各測試方法及其特性分析項目說明如下：
1. 玻璃轉化溫度(glass transition temperature，Tg)
選用前述不含銅基板(8-ply)為待測樣品，採用動態機械分析儀(dynamic mechanical analyzer，DMA)，參考IPC-TM-650 2.4.24.4所述的方法測量各待測樣品的玻璃轉化溫度，單位為℃。測量溫度區間為50～400℃、溫升速率為2℃/分鐘。
2. T300耐熱性
在T300耐熱性測試中，選用上述銅箔基板(8-ply，8張半固化片壓合而成)為待測樣品。使用熱機械分析儀(thermal mechanical analyzer，TMA)，於恆溫300℃下，參考IPC-TM-650 2.4.24.1所述方法測量各待測樣品，並記錄銅箔基板受熱爆板的時間。爆板的時間越長代表利用所述樹脂組合物所製得的銅箔基板的耐熱性越高。若測試時間超過70分鐘仍未爆板，則標示為「＞70」。
3. Z軸熱膨脹率(percent thermal expansion，z-axis，Z-PTE)
選用前述不含銅基板(8-ply)為待測樣品，進行熱機械分析(thermal mechanical analysis，TMA)。以溫升速率10℃/分鐘加熱樣品，由50℃升溫至260℃，參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量各待測樣品50℃至260℃溫度範圍內的Z軸熱膨脹率(單位為%)。
4. 介電損耗(dissipation factor，Df)
選用前述不含銅基板（2-ply）為待測樣品，採用微波介電分析儀(microwave dielectrometer，購自日本AET公司)，參照JISC2565所述方法，於室溫(約25℃)且在10GHz的頻率下測量各待測樣品。介電損耗越低代表待測樣品的介電特性越佳。在10GHz的量測頻率下且Df值小於0.002以下的範圍，Df值的差異大於或等於0.0001代表不同基板的介電損耗之間存在顯著差異(存在顯著的技術困難度)。
5. 介電損耗濕熱變化率(Df濕熱變化率)
選用前述不含銅基板(2-ply)為待測樣品，採用微波介電分析儀(microwave dielectrometer，購自日本AET公司)，參考JISC2565的方法，在室溫(約25℃)、10GHz的頻率下測量各待測樣品的介電損耗，記為Df1。將各待測樣品用蒸餾水清洗乾淨後在85℃、相對濕度85%環境中放置120小時，再測試其在10GHz的頻率下的介電損耗，記為Df2，Df濕熱變化率=((Df2-Df1)/Df1)×100%。介電損耗濕熱變化率越低代表介電穩定性越優。
6. 介電損耗熱變化率(Df熱變化率)
選用前述不含銅基板(2-ply)為待測樣品，採用微波介電分析儀(microwave dielectrometer，購自日本AET公司)，參考JISC2565的方法，在室溫(約25℃)、10GHz的頻率下測量各待測樣品的介電損耗，記為Df3。將各待測樣品用蒸餾水清洗乾淨後在125℃環境中放置120小時，再測試其在10GHz的頻率下的介電損耗，記為Df4，Df熱變化率=((Df4-Df3)/Df3)×100%。介電損耗熱變化率越低代表介電穩定性越優。
7. 吸水率
取長寬尺寸為2英寸×2英寸前述不含銅基板(8-ply)為待測樣品，參考IPC-TM-650 2.6.2.1所述方法，放入105±10℃烘箱內烘烤1小時後取出，在室溫(約25℃)冷卻10分鐘後秤得無銅基板重量為W1，再參考IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試（pressure cooking test，PCT）進行吸濕3小時測試後（測試溫度121℃，且相對濕度100%），取出無銅基板，冷卻並擦乾無銅基板表面水分後稱得無銅基板重量為W2，由以下公式計算得出吸水率：
吸水率(%)＝((W2-W1)/W1)×100%。
8. 吸濕耐熱性測試(pressure cooking test，PCT)
選用前述的不含銅基板(8-ply)，參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試進行吸濕3小時(測試溫度121℃，且相對濕度100%)後，再參考IPC-TM-650 2.4.23所述方法，浸入恆溫288℃的錫爐內，並在浸入20秒後取出觀看有無爆板(爆板即失敗，未爆板即通過測試，O代表測試無爆板，X代表測試有爆板現象)，每組測試3個樣品。有一個X代表三個PCT測試中，出現有一個樣品爆板，有兩個X代表三個PCT測試中，出現有兩個樣品爆板，有三個X代表三個PCT測試中，出現有三個樣品爆板。例如，絕緣層與絕緣層間發生層間剝離即可稱為爆板。層間剝離會在基板任意層間發生起泡分離的現象。
採用以下來源的各種原料，依照表1至表4的用量分別調配本發明實施例及本發明比較例的樹脂組合物，並進一步製作成各類測試樣品。
本發明實施例及比較例所使用的化學原料如下：
化合物A1、化合物A3、化合物B1、化合物B5、化合物B6、化合物C1、化合物C2：自製，詳述如後。
SA9000：甲基丙烯醯基聚苯醚樹脂，購自Sabic。
OPE-2st 1200：乙烯苄基聚苯醚樹脂，購自三菱瓦斯化學。
OPE-2st 2200：乙烯苄基聚苯醚樹脂，購自三菱瓦斯化學。
中間體1-2：雙(3,5-二甲基苯胺基)金剛烷，自製，詳述如後。
馬來酸酐：購自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
單金剛烷：購自四川衆邦新材料股份有限公司。
BMI-5100：3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺，購自大和化成公司。
BMI-2300：苯甲烷馬來醯亞胺寡聚物，購自大和化成公司。
化合物D1，結構式如下，自製：
。
化合物D2，結構式如下，高分子量聚合物，自製：
。
化合物D3，結構式如下，自製：
。
TAIC：三烯丙基異氰脲酸酯，市售可得。
DVB：二乙烯基苯，購自上海麥克林生化科技有限公司。
BVPE：雙(乙烯基苯基)乙烷，購自臨川化工。
合成球矽：化學合成法製得球型二氧化矽純度≥99.8%，市售或自製。
25B：2,5-二甲基-2,5-二(三級丁基過氧)-3-己炔，購自日本油脂公司。
甲苯和丁酮的混合溶劑：甲苯和丁酮重量比為1:1，甲苯和丁酮市售可得。含量以「適量」表示，代表甲苯和丁酮的含量調整至樹脂組合物的整體固含量為60%至68%（solid content, S/C=60%～68%）。
製備例
1
：化合物
A1
S1：在反應容器中，加入343克(2.1莫耳)2,6-二甲基乙醯苯胺、294克(1莫耳)1,3-二溴單金剛烷及34.3克三氯化鋁，在150℃反應12小時得到粗產物，純化後得到如下中間體1-1。
S2：在反應容器中，加入274.8克(0.6莫耳)中間體1-1及1000毫升乙醇，待中間體1-1溶解後再加入33克氫氧化鈉，在80℃下反應6小時得到粗產物，純化後得到如下中間體1-2。
S3：在反應容器中，加入20.5克(0.21莫耳)馬來酸酐及200毫升丙酮，待馬來酸酐溶解後再加入300毫升丙酮溶解的37.4克(0.1莫耳)中間體1-2，在室溫下反應2小時，再加入3.8克三乙胺，59克乙酸酐及0.4克乙酸鎂，同時升溫至60℃反應4小時，反應完成後純化得到化合物A1。
A1
製備例
2
：化合物
A3
S1：在反應容器中，加入717克(4.4莫耳)2,6-二甲基乙醯苯胺、451.6克(1莫耳)1,3,5,7-四溴單金剛烷及107.55克三氯化鋁，在160℃反應15小時得到粗產物，純化後得到如下中間體2-1。
S2：在反應容器中，加入468克(0.6莫耳)中間體2-1及1000毫升乙醇，待中間體2-1溶解後再加入65.52克氫氧化鈉，在81℃下反應8小時得到粗產物，純化後得到如下中間體2-2。
S3：在反應容器中，加入43.1克(0.44莫耳)馬來酸酐及200毫升丙酮，待馬來酸酐溶解後再加入300毫升丙酮溶解的61.2克(0.1莫耳)中間體2-2，在室溫下反應3小時，再加入6.1克三乙胺，104克乙酸酐及0.61克乙酸鎂，同時升溫至60℃反應5小時，反應完成後純化得到化合物A3。
A3
製備例
3
：化合物
B1
S1：在反應容器中，加入343克(2.1莫耳)2,6-二甲基乙醯苯胺、345.8克(1莫耳)二溴雙金剛烷及44.59克三氯化鋁，在160℃反應12小時得到粗產物，純化後得到如下中間體3-1。
S2：在反應容器中，加入306克(0.6莫耳)中間體3-1及1000毫升乙醇，待中間體3-1溶解後再加入42.84克氫氧化鈉，在80℃下反應7小時得到粗產物，純化後得到如下中間體3-2。
S3：在反應容器中，加入20.5克(0.21莫耳)馬來酸酐及200毫升丙酮，待馬來酸酐溶解後再加入300毫升丙酮溶解的42.6克(0.1莫耳)中間體3-2，在室溫下反應2.5小時，再加入5.2克三乙胺，76.8克乙酸酐及0.43克乙酸鎂，同時升溫至60℃反應4.5小時，反應完成後純化得到化合物B1。
B1
製備例
4
：化合物
B5
S1：在反應容器中，加入537.9克(3.3莫耳)2,6-二甲基乙醯苯胺、330.7克(0.5莫耳)六溴雙金剛烷及107.58克三氯化鋁，在170℃反應18小時得到粗產物，純化後得到如下中間體4-1。
S2：在反應容器中，加入346.2克(0.3莫耳)中間體4-1及1000毫升乙醇，待中間體4-1溶解後再加入55.39克氫氧化鈉，在82℃下反應9小時得到粗產物，純化後得到如下中間體4-2。
S3：在反應容器中，加入64.7克(0.66莫耳)馬來酸酐及200毫升丙酮，待馬來酸酐溶解後再加入300毫升丙酮溶解的90.2克(0.1莫耳)中間體4-2，在室溫下反應4小時，再加入9.1克三乙胺，155克乙酸酐及0.91克乙酸鎂，同時升溫至62℃反應6小時，反應完成後純化得到化合物B5。
B5
製備例
5
：化合物
B6
S1：在反應容器中，加入717克(4.4莫耳)2,6-二甲基乙醯苯胺、409.5克(0.5莫耳)八溴雙金剛烷及143.4克三氯化鋁，在180℃反應20小時得到粗產物，純化後得到如下中間體5-1。
S2：在反應容器中，加入442.8克(0.3莫耳)中間體5-1及1000毫升乙醇，待中間體5-1溶解後再加入70.85克氫氧化鈉，在82℃下反應10小時得到粗產物，純化後得到如下中間體5-2。
S3：在反應容器中，加入86.24克(0.88莫耳)馬來酸酐及200毫升丙酮，待馬來酸酐溶解後再加入300毫升丙酮溶解的114克(0.1莫耳)中間體5-2，在室溫下反應5小時，再加入17.1克三乙胺，300克乙酸酐及1.7克乙酸鎂，同時升溫至62℃反應8小時，反應完成後純化得到化合物B6。
B6
製備例
6
：化合物
C1
S1：在反應容器中，加入343克(2.1莫耳)2,6-二甲基乙醯苯胺、397.8克(1莫耳)二溴三金剛烷及51.45克三氯化鋁，在170℃反應12小時得到粗產物，純化後得到如下中間體6-1。
S2：在反應容器中，加入337.2克(0.6莫耳)中間體6-1及1000毫升乙醇，待中間體6-1溶解後再加入47.21克氫氧化鈉，在81℃下反應8小時得到粗產物，純化後得到如下中間體6-2。
S3：在反應容器中，加入20.5克(0.21莫耳)馬來酸酐及200毫升丙酮，待馬來酸酐溶解後再加入300毫升丙酮溶解的47.8克(0.1莫耳)中間體6-2，在室溫下反應3小時，4.8克三乙胺，82.0克乙酸酐及0.58克乙酸鎂，同時升溫至60℃反應5小時，反應完成後純化得到化合物C1。
C1
製備例
7
：化合物
C2
S1：在反應容器中，加入717克(4.4莫耳)2,6-二甲基乙醯苯胺、555.8克(1莫耳)四溴三金剛烷及143.4克三氯化鋁，在170℃反應18小時得到粗產物，純化後得到如下中間體7-1。
S2：在反應容器中，加入530.4克(0.6莫耳)中間體7-1及1000毫升乙醇，待中間體7-1溶解後再加入84.9克氫氧化鈉，在82℃下反應10小時得到粗產物，純化後得到如下中間體7-2。
S3：在反應容器中，加入43.1克(0.44莫耳)馬來酸酐及200毫升丙酮，待馬來酸酐溶解後再加入300毫升丙酮溶解的71.7克(0.1莫耳)中間體7-2，在室溫下反應4小時，再加入17.2克三乙胺，114.9克乙酸酐及0.72克乙酸鎂，同時升溫至62℃反應8小時，反應完成後純化得到化合物C2。
C2
實施例及比較例的樹脂組合物組成（單位皆為重量份）與樣品特性測試結果如表1至表4所示。
表1 實施例E1~E6的樹脂組合物的組成（單位：重量份）及其製品的特性測試結果
| 組分 | E1 | E2 | E3 | E4 | E5 | E6 | |
| 含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚 | SA9000 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | |
| OPE-2st 2200 | 100 | ||||||
| OPE-2st 1200 | |||||||
| 式(1)所示的化合物 | A1 | 50 | |||||
| A3 | 50 | ||||||
| B1 | 20 | 50 | 70 | ||||
| B5 | 50 | ||||||
| B6 | |||||||
| C1 | |||||||
| C2 | |||||||
| 合成原料 | 中間體1-2 | ||||||
| 馬來酸酐 | |||||||
| 單金剛烷 | |||||||
| 式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂 | BMI-5100 | ||||||
| BMI-2300 | |||||||
| D1 | |||||||
| D2 | |||||||
| D3 | |||||||
| 含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑 | TAIC | ||||||
| DVB | |||||||
| BVPE | |||||||
| 無機填充物 | 合成球矽 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 |
| 硬化促進劑 | 25B | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 |
| 溶劑 | 甲苯/丁酮 | 適量 | 適量 | 適量 | 適量 | 適量 | 適量 |
| 特性項目 | 單位 | E1 | E2 | E3 | E4 | E5 | E6 |
| Tg | ℃ | 271 | 275 | 261 | 275 | 285 | 300 |
| T-300 | min | ＞70 | ＞70 | ＞70 | ＞70 | ＞70 | ＞70 |
| Z-PTE | % | 1.2 | 0.9 | 1.3 | 1.1 | 1.1 | 0.8 |
| Df | - | 0.0015 | 0.0016 | 0.0014 | 0.0015 | 0.0016 | 0.0017 |
| Df濕熱變化率 | % | 6 | 6 | 7 | 6 | 5 | 6 |
| Df熱變化率 | % | 6 | 6 | 7 | 6 | 5 | 6 |
| 吸水率 | % | 0.20 | 0.23 | 0.20 | 0.20 | 0.21 | 0.22 |
| PCT | - | OOO | OOO | OOO | OOO | OOO | OOO |
表2 實施例E7~E11的樹脂組合物的組成（單位：重量份）及其製品的特性測試結果
| 組分 | E7 | E8 | E9 | E10 | E11 | |
| 含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚 | SA9000 | 100 | 100 | 40 | 30 | |
| OPE-2st 2200 | 40 | 60 | ||||
| OPE-2st 1200 | 100 | 20 | 10 | |||
| 式(1)所示的化合物 | A1 | |||||
| A3 | ||||||
| B1 | ||||||
| B5 | 25 | |||||
| B6 | 50 | |||||
| C1 | 50 | 20 | 40 | |||
| C2 | 50 | 10 | ||||
| 合成原料 | 中間體1-2 | |||||
| 馬來酸酐 | ||||||
| 單金剛烷 | ||||||
| 式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂 | BMI-5100 | |||||
| BMI-2300 | ||||||
| D1 | ||||||
| D2 | ||||||
| D3 | ||||||
| 含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑 | TAIC | 5 | ||||
| DVB | 10 | |||||
| BVPE | 10 | |||||
| 無機填充物 | 合成球矽 | 150 | 150 | 150 | 100 | 300 |
| 硬化促進劑 | 25B | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.1 | 2.0 |
| 溶劑 | 甲苯/丁酮 | 適量 | 適量 | 適量 | 適量 | 適量 |
| 特性項目 | 單位 | E7 | E8 | E9 | E10 | E11 |
| Tg | ℃ | 312 | 293 | 305 | 302 | 315 |
| T-300 | min | ＞70 | ＞70 | ＞70 | ＞70 | ＞70 |
| Z-PTE | % | 0.8 | 1.2 | 0.9 | 1.0 | 0.8 |
| Df | - | 0.0017 | 0.0015 | 0.0015 | 0.0016 | 0.0016 |
| Df濕熱變化率 | % | 6 | 6 | 6 | 6 | 7 |
| Df熱變化率 | % | 6 | 6 | 6 | 6 | 6 |
| 吸水率 | % | 0.23 | 0.19 | 0.20 | 0.23 | 0.24 |
| PCT | - | OOO | OOO | OOO | OOO | OOO |
表3 比較例CE1~CE5的樹脂組合物的組成（單位：重量份）及其製品的特性測試結果
| 組分 | CE1 | CE2 | CE3 | CE4 | CE5 | |
| 含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚 | SA9000 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 |
| OPE-2st 2200 | ||||||
| OPE-2st 1200 | ||||||
| 式(1)所示的化合物 | A1 | |||||
| A3 | ||||||
| B1 | 10 | 80 | ||||
| B5 | ||||||
| B6 | ||||||
| C1 | ||||||
| C2 | ||||||
| 合成原料 | 中間體1-2 | 31.9 | ||||
| 馬來酸酐 | 18.1 | |||||
| 單金剛烷 | 11.8 | |||||
| 式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂 | BMI-5100 | 38.2 | 50 | |||
| BMI-2300 | ||||||
| D1 | ||||||
| D2 | ||||||
| D3 | ||||||
| 含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑 | TAIC | |||||
| DVB | ||||||
| BVPE | ||||||
| 無機填充物 | 合成球矽 | 150 | 150 | 150 | 150 | 150 |
| 硬化促進劑 | 25B | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 |
| 溶劑 | 甲苯/丁酮 | 適量 | 適量 | 適量 | 適量 | 適量 |
| 特性項目 | 單位 | CE1 | CE2 | CE3 | CE4 | CE5 |
| Tg | ℃ | 220 | 292 | 200 | 233 | 246 |
| T-300 | min | ＞70 | 14 | ＜5 | ＜5 | ＜5 |
| Z-PTE | % | 1.7 | 1.0 | 2.1 | 1.7 | 1.5 |
| Df | - | 0.0015 | 0.0016 | 0.0100 | 0.0022 | 0.0020 |
| Df濕熱變化率 | % | 13 | 5 | 100 | 25 | 20 |
| Df熱變化率 | % | 12 | 5 | 30 | 15 | 14 |
| 吸水率 | % | 0.21 | 0.25 | 0.86 | 0.32 | 0.35 |
| PCT | - | OOO | OXX | XXX | XXX | XXX |
表4 比較例CE6~CE9的樹脂組合物的組成（單位：重量份）及其製品的特性測試結果
| 組分 | CE6 | CE7 | CE8 | CE9 | |
| 含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚 | SA9000 | 100 | 100 | 100 | 100 |
| OPE-2st 2200 | |||||
| OPE-2st 1200 | |||||
| 式(1)所示的化合物 | A1 | ||||
| A3 | |||||
| B1 | |||||
| B5 | |||||
| B6 | |||||
| C1 | |||||
| C2 | |||||
| 合成原料 | 中間體1-2 | ||||
| 馬來酸酐 | |||||
| 單金剛烷 | |||||
| 式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺樹脂 | BMI-5100 | ||||
| BMI-2300 | 50 | ||||
| D1 | 50 | ||||
| D2 | 50 | ||||
| D3 | 50 | ||||
| 含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑 | TAIC | ||||
| DVB | |||||
| BVPE | |||||
| 無機填充物 | 合成球矽 | 150 | 150 | 150 | 150 |
| 硬化促進劑 | 25B | 0.6 | 0.6 | 0.6 | 0.6 |
| 溶劑 | 甲苯/丁酮 | 適量 | 適量 | 適量 | 適量 |
| 特性項目 | 單位 | CE6 | CE7 | CE8 | CE9 |
| Tg | ℃ | 252 | 255 | 無法製樣 | 264 |
| T-300 | min | ＜5 | ＜5 | ＜5 | |
| Z-PTE | % | 1.5 | 1.5 | 1.5 | |
| Df | - | 0.0027 | 0.0020 | 0.0032 | |
| Df濕熱變化率 | % | 40 | 20 | 40 | |
| Df熱變化率 | % | 18 | 15 | 19 | |
| 吸水率 | % | 0.50 | 0.36 | 0.42 | |
| PCT | - | XXX | XXX | XXX |
從表1至表4可知：
1、相較於合計100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，實施例E1至E11使用了20~70重量份的本申請式(1)所示的化合物，相較於使用10重量份的本申請式(1)所示的化合物的比較例CE1及80重量份的本申請式(1)所示的化合物的比較例CE2，實施例E1至E11的樣品同時滿足以下特性：Tg大於或等於261℃、T300大於70分鐘、Z-PTE小於或等於1.3%、Df濕熱變化率小於或等於7%、Df熱變化率小於或等於7%、吸水率小於或等於0.24%、PCT未爆板，而對比例CE1及CE2的樣品無法同時滿足以上特性。
2、實施例E1至E11使用本申請式(1)所示的化合物，相較於使用中間體2-1(雙(3,5-二甲基苯胺基)金剛烷)與馬來酸酐的混合物(比較例CE3)及使用單金剛烷與BMI-5100的混合物(比較例CE4)，以下特性取得了顯著改善：Tg、T300、Z-PTE、Df、Df濕熱變化率、Df熱變化率、吸水率及PCT。其中，比較例CE3及CE4樣品的Tg均小於261℃，而實施例E1至E11樣品的Tg均大於或等於261℃；比較例CE3及CE4樣品的T300均小於5分鐘，而實施例E1至E11樣品的T300均大於70分鐘；比較例CE3及CE4樣品的Z-PTE均大於1.3%，而實施例E1至E11樣品的Z-PTE小於或等於1.3%；比較例CE3及CE4樣品的Df均大於0.0017，而實施例E1至E11樣品的Df均小於或等於0.0017；比較例CE3及CE4樣品的Df濕熱變化率均大於7%，而實施例E1至E11樣品的Df濕熱變化率均小於或等於7%；比較例CE3及CE4樣品的Df熱變化率均大於7%，而實施例E1至E11樣品的Df熱變化率均小於或等於7%；比較例CE3及CE4樣品的吸水率均大於0.24%，而實施例E1至E11樣品的吸水率均小於或等於0.24%；比較例CE3及CE4樣品的PCT均爆板，而實施例E1至E11樣品的PCT均未發生爆板。
3、實施例E1至E11使用本申請式(1)所示的化合物，相較於使用式(1)所示的化合物以外的馬來醯亞胺化合物(比較例CE5及CE6)，以下特性取得了顯著改善：Tg、T300、Z-PTE、Df、Df濕熱變化率、Df熱變化率、吸水率及PCT。其中，比較例CE5及CE6樣品的Tg均小於261℃，而實施例E1至E11樣品的Tg均大於或等於261℃；比較例CE5及CE6樣品的T300均小於5分鐘，而實施例E1至E11樣品的T300均大於70分鐘；比較例CE5及CE6樣品的Z-PTE均大於1.3%，而實施例E1至E11樣品的Z-PTE小於或等於1.3%；比較例CE5及CE6樣品的Df均大於0.0017，而實施例E1至E11樣品的Df均小於或等於0.0017；比較例CE5及CE6樣品的Df濕熱變化率均大於7%，而實施例E1至E11樣品的Df濕熱變化率均小於或等於7%；比較例CE5及CE6樣品的Df熱變化率均大於7%，而實施例E1至E11樣品的Df熱變化率均小於或等於7%；比較例CE5及CE6樣品的吸水率均大於0.24%，而實施例E1至E11樣品的吸水率均小於或等於0.24%；比較例CE5及CE6樣品的PCT均發生爆板，而實施例E1至E11樣品的PCT均未發生爆板。
4、實施例E1至E11使用本申請式(1)所示的化合物，相較於使用其他含金剛烷結構的樹脂(比較例CE7~CE9)，以下特性取得了顯著改善：T300、Z-PTE、Df、Df濕熱變化率、Df熱變化率、吸水率及PCT。其中，比較例CE8因D2分子量過大，無法溶解在溶劑中製成樹脂組合物，亦無法製得測試樣品，比較例CE7及CE9樣品的T300均小於5分鐘，而實施例E1至E11樣品的T300均大於70分鐘；比較例CE7及CE9樣品的Z-PTE均大於1.3%，而實施例E1至E11樣品的Z-PTE小於或等於1.3%；比較例CE7及CE9樣品的Df均大於0.0017，而實施例E1至E11樣品的Df均小於或等於0.0017；比較例CE7及CE9樣品的Df濕熱變化率均大於7%，而實施例E1至E11樣品的Df濕熱變化率均小於或等於7%；比較例CE7及CE9樣品的Df熱變化率均大於7%，而實施例E1至E11樣品的Df熱變化率均小於或等於7%；比較例CE7及CE9樣品的吸水率均大於0.24%，而實施例E1至E11樣品的吸水率均小於或等於0.24%；比較例CE7及CE9樣品的PCT均爆板，而實施例E1至E11樣品的PCT均未發生爆板。
以上實施方式本質上僅為輔助說明，且並不意欲用以限制本申請的實施例或這些實施例的應用或用途。在本申請中，類似於「實例」的用語代表「作為一個實例、範例或說明」。本文中任意一種例示性的實施形態並不必然可解讀為相對於其他實施形態而言為優選或較有利的情況，除非另有指明。
此外，儘管已於前述實施方式中提出至少一個例示性實施例或比較例，但應當瞭解的是，本申請仍可存在大量的變化。同樣應當瞭解的是，本文所述的實施例並不意欲用以通過任何方式限制所請求的技術方案的範圍、用途或組態。相反的，前述實施方式將可提供本領域具有通常知識者一種簡便的指引以實施所述的一種或多種實施例及其等同形式。再者，申請專利範圍包括已知的等同形式及在本專利申請案提出申請時所有可預見的等同形式。
無。
無。
無。
Claims (11)
- 一種樹脂組合物，其中，所述樹脂組合物包含以下組分：(A) 100重量份的含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂，(B) 20~70重量份的式(1)所示的化合物， 式(1)式(1)中，X為金剛烷基，R 1~R 8各自獨立地為氫原子或C1~C3的烷基，且R 1~R 8中至少一個為C1~C3的烷基，n為1~7的整數。
- 如請求項1所述的樹脂組合物，其中，所述X為單金剛烷基、雙金剛烷基或多金剛烷基。
- 如請求項1所述的樹脂組合物，其中，所述式(1)所示的化合物包括式(1-1)所示的化合物、式(1-2)所示的化合物、式(1-3)所示的化合物或其組合， 式(1-1)， 式(1-2)， 式(1-3)，其中，R 9~R 32各自獨立地為氫原子或C1~C3的烷基，且R 9~R 16中至少一個為C1~C3的烷基，R 17~R 24中至少一個為C1~C3的烷基，R 25~R 32中至少一個為C1~C3的烷基，n1~n3各自獨立地為1~7的整數。
- 如請求項3所述的樹脂組合物，其中，所述n1~n3各自獨立地為2~7的整數。
- 如請求項3所述的樹脂組合物，其中，所述式(1-1)所示的化合物包括A1~A3所示的化合物中的任一種或其組合，所述式(1-2)所示的化合物包括B1~B6所示的化合物中的任一種或其組合，所述式(1-3)所示的化合物包括C1~C2所示的化合物中的任一種或其組合，
A1 A2 A3 B1 B2 B3 B4 B5 B6 C1 C2。 - 如請求項1所述的樹脂組合物，其中，所述含不飽和碳碳雙鍵的聚苯醚樹脂包括（甲基）丙烯醯基聚苯醚樹脂、乙烯苄基聚苯醚樹脂、乙烯基聚苯醚樹脂或其組合。
- 如請求項1所述的樹脂組合物，其中，所述樹脂組合物還含有含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑，所述含不飽和碳碳雙鍵的交聯劑為雙(乙烯基苯基)乙烷、雙乙烯苄基醚、二乙烯基苯、二乙烯基萘、二乙烯基聯苯、三烯丙基異氰脲酸酯、三烯丙基氰脲酸酯、乙烯基苯并環丁烯、三乙烯基環己烷、二烯丙基雙酚A、丁二烯、癸二烯、辛二烯、雙官能以上的丙烯酸酯或其組合。
- 如請求項1所述的樹脂組合物，其中，所述樹脂組合物還包含聚烯烴、有機矽樹脂、苯并㗁𠯤樹脂、環氧樹脂、聚酯樹脂、酚樹脂、胺類固化劑、聚醯胺、聚醯亞胺、苯乙烯馬來酸酐、與所述式(1)所示的化合物不同的馬來醯亞胺樹脂、氰酸酯樹脂、馬來醯亞胺三𠯤樹脂或其組合。
- 如請求項1所述的樹脂組合物，其中，所述樹脂組合物還包含硬化促進劑、阻聚劑、阻燃劑、無機填充物、表面處理劑、染色劑、增韌劑、溶劑或其組合。
- 一種製品，其中，所述製品由請求項1-9中任一項所述的樹脂組合物製成，所述製品包括半固化片、樹脂膜、積層板或印刷電路板。
- 如請求項10所述的製品，其中，所述製品具有如下特性中的一種以上：根據IPC-TM-650 2.4.24.4的方法測得的玻璃轉化溫度大於或等於261℃；根據IPC-TM-650 2.4.24.1的方法測得的T300耐熱性大於70分鐘；根據IPC-TM-650 2.4.24.5的方法測得的Z軸熱膨脹率小於或等於1.3%；根據JISC2565的方法在10 GHz的頻率下測得的介電損耗小於或等於0.0017；根據JISC2565的方法，在10 GHz的頻率下分別測量所述製品在室溫環境下的介電損耗和在溫度為85℃及相對濕度為85%的環境中放置120小時後的介電損耗，計算得到所述製品的介電損耗濕熱變化率小於或等於7%；根據JISC2565的方法，在10 GHz的頻率下分別測量所述製品在室溫環境下的介電損耗和在溫度為125℃環境中放置120小時後的介電損耗，計算得到所述製品的介電損耗熱變化率小於或等於7%；根據IPC-TM-650 2.6.2.1和IPC-TM-650 2.6.16.1的方法測得的吸水率小於或等於0.24%；根據IPC-TM-650 2.6.16.1及IPC-TM-650 2.4.23的方法對所述製品進行吸濕耐熱性測試，沒有出現爆板。
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-
2023
- 2023-12-25 TW TW112150568A patent/TWI852867B/zh active
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