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TWI657921B - 塑膠層壓膜 - Google Patents

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TWI657921B
TWI657921B TW106140408A TW106140408A TWI657921B TW I657921 B TWI657921 B TW I657921B TW 106140408 A TW106140408 A TW 106140408A TW 106140408 A TW106140408 A TW 106140408A TW I657921 B TWI657921 B TW I657921B
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白寬烈
朴諄龍
太泳智
朴永錫
柳飛悟
崔日煥
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韓商Ｌｇ化學股份有限公司
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Abstract

本揭露是有關於一種塑膠層壓膜。根據本揭露的塑膠層 壓膜在為無色及透明的同時具有優異的機械性質及紫外線耐候性兩者，且可適合用作各種可撓性裝置或可折疊裝置的覆蓋膜。塑膠層壓膜包括第一層和第二層。第一層包含聚醯胺醯亞胺共聚物。第二層設置於第一層的至少一個面上且包含聚醯亞胺共聚物。由以下數學式1表示的△YI為2.0或小於2.0。
[數學式1]△YI=YI1-YI0
在數學式1中，YI1及YI0的定義與具體實施方式中所定義的相同。

Description

塑膠層壓膜
本揭露是有關於一種塑膠層壓膜。
[相關申請案的交叉參考]
本申請案主張於2016年12月27日在韓國智慧財產局提出申請的韓國專利申請案第10-2016-0180349號的權利，所述韓國專利申請案的揭露內容全文併入本案供參考。
隨著對作為下一代顯示技術中的一種顯示技術的可彎曲或折疊的電子裝置的關注增加，需要開發可替代玻璃基板來保護顯示裝置的材料。
可撓性裝置或可折疊裝置的覆蓋膜(cover film)需要如同玻璃一樣具有無色透明度，以及具有優異的例如硬度、彎曲強度、尺寸穩定性、耐化學性、耐濕性、耐候性(weathering resistance)等物理性質。
最近，聚醯亞胺系聚合物已作為滿足此類特性的材料而引起關注，且已提出具有聚醯胺單元結構的聚醯胺醯亞胺(polyamideimide)被引入至聚醯亞胺中以提高聚醯亞胺的硬度。
然而，聚醯胺醯亞胺具有易於形成霧度的趨勢，乃因使用所述聚醯胺醯亞胺形成的膜的厚度因高結晶度(crystallinity)而增加。
另外，由於聚醯胺醯亞胺具有低的對紫外線的耐候性，因此當膜被暴露至紫外線達很長時間時，黃度指數(yellowness index)增大且膜變黃。
儘管已提出一種藉由增加聚醯胺醯亞胺結構中的聚醯亞胺單元結構的含量來改善紫外線耐候性的方法，然而在膜的例如硬度及黃度指數等性質相對劣化方面仍存在限制。
本揭露將提供一種在為無色及透明的同時表現出優異的機械性質及紫外線耐候性的塑膠層壓膜。
本揭露提供一種塑膠層壓膜，所述塑膠層壓膜包括：第一層，包含聚醯胺醯亞胺共聚物；以及第二層，設置於所述第一層的至少一個面上且包含聚醯亞胺共聚物，其中由以下數學式1表示的△YI為2.0或小於2.0：[數學式1]△YI=YI1-YI0
其中，在數學式1中，YI0及YI1為根據美國測試與材料協會(American Association for testing and materials，ASTM)D1925所量測的所述膜的黃度指數，其中YI0為所述膜的初始黃度指數，且YI1為根據ASTM G53被暴露至紫外光及水分達96小時的所述膜的黃度指數。
以下，將更詳細地闡述根據本揭露示例性實施例的塑膠層壓膜。
在本說明書中，除非明確地表明，否則各用語僅用於指代具體實施例而並非旨在限制本揭露。
除非在上下文中以不同的方式來表達，否則本揭露的單數表達可包括複數表達。
本揭露的用語「包括(include)」、「包含(comprise)」等用於詳細說明某些特徵、區、整數、步驟、操作、元件及/或組件，但該些特徵、區、整數、步驟、操作、元件及/或組件並不排除其他某些特徵、區、整數、步驟、操作、元件及/或組件的存在或添加。
此外，包括例如「第一」及「第二」等序數的用語用於區分各個組件，且所述組件並不受所述序數限制。舉例而言，在本發明的範圍內，第一組件亦可被稱為第二組件，且類似地，第二組件可被稱為第一組件。
作為本發明人研究的結果，確認到在聚醯胺醯亞胺共聚 物層的至少一個面上形成有聚醯亞胺共聚物層的塑膠層壓膜具有優異的機械性質及紫外線耐候性兩者，且可適合用作各種可撓性裝置或可折疊裝置的覆蓋膜。
根據本揭露的一個實施例，提供一種塑膠層壓膜，所述塑膠層壓膜包括：第一層，包含聚醯胺醯亞胺共聚物；以及第二層，設置於所述第一層的至少一個面上且包含聚醯亞胺共聚物，其中由以下數學式1表示的△YI為2.0或小於2.0：[數學式1]△YI=YI1-YI0
其中，在數學式1中，YI0及YI1為根據ASTM D1925所量測的所述膜的黃度指數，其中YI0為所述膜的初始黃度指數，且YI1為根據ASTM G53被暴露至紫外光及水分達96小時的所述膜的黃度指數。
根據本揭露的實施例，所述塑膠層壓膜是由包含聚醯胺醯亞胺共聚物的第一層以及設置於所述第一層的至少一個面上且包含聚醯亞胺共聚物的第二層構成。
作為實例，所述塑膠層壓膜可如圖1所示由第一層1及設置於所述第一層的一個面上的第二層2構成。
作為另一實例，所述塑膠層壓膜可如圖2所示由第一層 1及設置於所述第一層的各個面上的第二層2、2'構成。
在所述塑膠層壓膜中，所述第一層包含聚醯胺醯亞胺共聚物。
較佳地，所述聚醯胺醯亞胺共聚物可為藉由對芳香族二胺單體(aromatic diamine monomer)、芳香族二酐單體(aromatic dianhydride monomer)及芳香族二羰基單體(aromatic dicarbonyl monomer)進行共聚合而得到的聚醯胺酸(polyamic acid)的醯亞胺(imide)。
此處，所述芳香族二胺單體可為選自由以下組成的群組的至少一種化合物：2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-聯苯基二胺(2,2'-bis(trifluoromethyl)-4,4'-biphenyldiamine)、4,4'-二胺基二苯基碸(4,4'-diaminodiphenyl sulfone)、4,4'-(9-伸茀基)二苯胺(4,4'-(9-fluorenylidene)dianiline)、雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)碸(bis(4-(4-aminophenoxy)phenyl)sulfone)、2,2',5,5'-四氯聯苯胺(2,2',5,5'-tetrachlorobenzidine)、2,7-二胺基茀(2,7-diaminofluorene)、4,4-二胺基八氟基聯苯基(4,4-diaminooctafluorobiphenyl)、間苯二胺(m-phenylenediamine)、對苯二胺(p-phenylenediamine)、4,4'-氧基二苯胺(4,4'-oxydianiline)、2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯基(2,2'-dimethyl-4,4'-diaminobiphenyl)、2,2-雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)丙烷(2,2-bis(4-(4-aminophenoxy)phenyl)propane)、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯(1,3-bis(4-aminophenoxy)benzene)及4,4'-二胺基 苯甲醯苯胺(4,4'-diaminobenzanilide)。
所述芳香族二酐單體可為選自由以下組成的群組的至少一種化合物：3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐(3,3',4,4'-biphenyltetracarboxylic acid dianhydride)、2,2-雙-(3,4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐(2,2-bis-(3,4-dicarboxyphenyl)hexafluoropropane dianhydride)、苯甲酮四甲酸二酐(benzophenone tetracarboxylic dianhydride)、均苯四甲酸二酐(pyromellitic dianhydride)、氧二鄰苯二甲酸酐(oxydiphthalic anhydride)、環丁烷四甲酸二酐(cyclobutane tetracarboxylic dianhydride)、環戊烷四甲酸二酐(cyclopentane tetracarboxylic dianhydride)及雙(3,4-二羧基苯基)碸二酐(bis(3,4-dicarboxyphenyl)sulfone dianhydride)。
另外，所述芳香族二羰基單體可為選自由以下組成的群組的至少一種化合物：對苯二甲醯氯(terephthaloyl chloride)、間苯二甲醯氯(isophthaloyl chloride)、聯苯二甲醯氯(biphenyldicarbonyl chloride)、對苯二甲酸(terephthalic acid)、吡啶-2,5-二甲醯氯(pyridine-2,5-dicarbonyl chloride)、吡啶-2,5-二甲酸(pyridine-2,5-dicarboxylic acid)、嘧啶-2,5-二甲醯氯(pyrimidine-2,5-dicarbonyl chloride)、嘧啶-2,5-二甲酸(pyrimidine-2,5-dicarboxylic acid)、4,4'-聯苯二甲醯氯(4,4'-biphenyldicarbonyl chloride)及4,4'-聯苯二甲酸(4,4'-biphenyldicarboxylic acid)。
較佳地，所述聚醯胺醯亞胺共聚物可為藉由對2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-聯苯基二胺、3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐、對苯二甲醯氯及間苯二甲醯氯進行共聚合而得到的聚醯胺酸的醯亞胺。
在所述聚醯胺醯亞胺共聚物中，醯亞胺(imide)單元結構對醯胺(amide)單元結構的重量比可為1：1至1：4，較佳為1：1.5至1：3。
若醯胺單元結構的重量比太低，則膜的例如硬度等機械性質可被降低且黃度指數可增加。然而，若醯胺單元結構的重量比太高，則可能在聚合製程中發生膠化(gelation)，且所形成膜可能有薄霧。
所述聚醯胺醯亞胺共聚物可較佳地具有10,000克/莫耳至1,000,000克/莫耳的重量平均分子量。
另外，可藉由例如乾式方法或濕式方法等傳統方法使用聚醯胺醯亞胺共聚物或其前驅物(聚醯胺酸)來製備所述第一層。
舉例而言，可藉由以預定厚度在任意基板上施加含有聚醯胺醯亞胺共聚物或其前驅物(聚醯胺酸)的清漆(varnish)來形成膜並接著對所述膜進行固化(加熱)而製備所述第一層。
在製備清漆時，可使用有機溶劑，例如N,N-二甲基乙醯胺、N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基甲醯胺、1,3-二甲基-2-咪唑啶酮、四甲基脲、環己酮、γ-丁內酯等。
在塑膠層壓膜中，設置於所述第一層的至少一個面上的所述第二層包含聚醯亞胺共聚物。
較佳地，所述聚醯亞胺共聚物可為藉由對芳香族二胺單體與芳香族二酐單體進行共聚合而得到的聚醯胺酸的醯亞胺。
此處，所述芳香族二胺單體可為選自由以下組成的群組的至少一種化合物：2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-聯苯基二胺、4,4'-二胺基二苯基碸、4,4'-(9-伸茀基)二苯胺、雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)碸、2,2',5,5'-四氯聯苯胺、2,7-二胺基茀、4,4-二胺基八氟基聯苯基、間苯二胺、對苯二胺、4,4'-氧基二苯胺、2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯基、2,2-雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)丙烷、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯及4,4'-二胺基苯甲醯苯胺。
另外，所述芳香族二酐單體可為選自由以下組成的群組的至少一種化合物：3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐、2,2-雙-(3,4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐、苯甲酮四甲酸二酐、均苯四甲酸二酐、氧二鄰苯二甲酸酐、環丁烷四甲酸二酐、環戊烷四甲酸二酐及雙(3,4-二羧基苯基)碸二酐。
較佳地，所述聚醯亞胺共聚物可為藉由對2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-聯苯基二胺與3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐進行共聚合而得到的聚醯胺酸的醯亞胺。
所述聚醯亞胺共聚物可較佳地具有10,000克/莫耳至1,000,000克/莫耳的重量平均分子量。
另外，可藉由例如乾式方法或濕式方法等傳統方法使用聚醯亞胺共聚物或其前驅物(聚醯胺酸)來製備所述第二層。
舉例而言，可藉由以預定厚度在所述第一層的至少一個 面上施加含有聚醯亞胺共聚物或其前驅物(聚醯胺酸)的清漆來形成膜並接著對所述膜進行固化(加熱)而製備所述第二層。
在製備清漆時，可使用有機溶劑，例如N,N-二甲基乙醯胺、N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基甲醯胺、1,3-二甲基-2-咪唑啶酮、四甲基脲、環己酮、γ-丁內酯等。
根據本揭露的實施例，所述第一層與所述第二層的厚度比率可較佳為1：0.01至1：0.2。
亦即，所述第一層對所述第二層的厚度比率較佳為1：0.01或大於1：0.01，以使得可充分顯現出將所述第二層引入至所述塑膠層壓膜的效果。然而，若所述第二層的厚度太厚，則所述膜的黃度指數會變高，且所述膜可能變得難以形成無色透明膜。因此，所述第一層對所述第二層的厚度比率較佳為1：0.2或小於1：0.2。
具體而言，所述第一層對所述第二層的厚度比率可為1：0.01或大於1：0.01、1：0.02或大於1：0.02、1：0.04或大於1：0.04、1：0.06或大於1：0.06、1：0.08或大於1：0.08或者1：0.1或大於1：0.1，且所述第一層對所述第二層的厚度比率可為1：0.2或小於1：0.2或者1：0.15或小於1：0.15。
另外，所述塑膠層壓膜的總厚度可較佳為10微米至100微米。
所述塑膠層壓膜在以上範圍的整個厚度內可在為無色及透明的同時表現出優異的機械性質及紫外線耐候性。
具體而言，所述塑膠層壓膜可具有以下厚度：10微米或大於10微米、20微米或大於20微米、30微米或大於30微米、40微米或大於40微米、45微米或大於45微米或者50微米或大於50微米，以及100微米或小於100微米、90微米或小於90微米、80微米或小於80微米、70微米或小於70微米、60微米或小於60微米或者55微米或小於55微米。
具體而言，根據本揭露的實施例，所述塑膠層壓膜可較佳地具有為2.0或小於2.0的由以下數學式1表示的△YI：[數學式1]△YI=YI1-YI0
其中，在數學式1中，YI0及YI1為根據ASTM D1925所量測的所述膜的黃度指數，其中YI0為所述膜的初始黃度指數，且YI1為根據ASTM G53被暴露至紫外光及水分達96小時的所述膜的黃度指數。
△YI值意指在形成塑膠層壓膜之後立即量測的黃度指數(YI0)與在暴露至紫外光(UV)及水分達96小時之後量測的黃度指數(YI1)之間的差值。
聚醯亞胺膜或聚醯胺醯亞胺膜一般表現出黃度指數值隨著暴露至紫外光的時間而增加的趨勢(YI0<YI1)。
具體而言，由於所述塑膠層壓膜滿足以上所提及的組成，因此△YI值小至1.0或小於1.0，且可表現出優異的紫外線耐 候性。
如在實例及比較例中所示，所述聚醯胺醯亞胺膜具有大至為3.0或大於3.0的△YI值，但所述塑膠層壓膜具有2.0或小於2.0的小的△YI值且可表現出優異的紫外線耐候性。
具體而言，所述塑膠層壓膜在以上所提及的厚度範圍內可具有以下△YI值：2.0或小於2.0、1.75或小於1.75、1.50或小於1.50、1.40或小於1.40、1.30或小於1.30、1.25或小於1.25、1.10或小於1.10、1.00或小於1.00、0.95或小於0.95或者0.90或小於0.90。此外，所述塑膠層壓膜在以上所提及的厚度範圍內可具有0.10或大於0.10、0.20或大於0.20或者0.30或大於0.30的△YI值。
根據本揭露的實施例，所述塑膠層壓膜在以上所提及的厚度範圍內可具有4.5或小於4.5的YI0值。具體而言，所述層壓膜可具有4.50或小於4.50、4.45或小於4.45、4.40或小於4.40、4.36或小於4.36或者3.19至4.36的YI0值。
另外，根據本揭露的實施例，所述塑膠層壓膜在以上所提及的厚度範圍內可具有6.0或小於6.0的YI1值。具體而言，所述層壓膜可具有6.00或小於6.00、5.90或小於5.90、5.80或小於5.80、5.70或小於5.70、5.60或小於5.60、5.52或小於5.52或者3.83至5.52的YI1值。
另一方面，所述塑膠層壓膜可具有趨於隨著第二層對第一層的厚度比率在以上所提及的厚度範圍內增大(即，當自1：0.01 更接近於1：0.2時)而減小的△YI值。
另外，所述塑膠層壓膜可具有隨著所述膜的固化(加熱)溫度在形成期間升高而減小的△YI值。
根據本揭露的實施例，在形成所述塑膠層壓膜期間在200℃至350℃的固化(加熱)溫度下可具有處於以上所提及的範圍內的△YI值。
具體而言，在形成所述塑膠層壓膜期間所述第一層及所述第二層的固化(加熱)溫度可為200℃或高於200℃、220℃或高於220℃或者240℃或高於240℃，以及350℃或低於350℃、330℃或低於330℃、310℃或低於310℃或者300℃或低於300℃。
同時，根據本揭露的實施例，所述第二層可更包含在聚醯亞胺共聚物中的矽烷系化合物。
若第二層中包含所述矽烷系化合物，則相較於具有相同厚度但不包含所述矽烷系化合物的膜而言，可表現出相對低的YI0值及YI1值以及改善的紫外線耐候性。
較佳地，所述矽烷系化合物可包括四乙氧基矽烷(tetraethoxysilane)。
以所述聚醯亞胺共聚物計，所述第二層中可包含50重量%至300重量%或50重量%至150重量%的量的所述矽烷系化合物。
亦即，較佳地，以所述聚醯亞胺共聚物計，包含50重量%或大於50重量%的量的所述矽烷系化合物，以使得可充分顯 現出所述第二層中的矽烷系化合物的效果。然而，若包含太多矽烷系化合物，則所述膜的機械性質可能劣化。因此，較佳地，以所述聚醯亞胺共聚物計，包含300重量%或小於300重量%的量的所述矽烷系化合物。
舉例而言，以用於形成所述第二層的清漆的固體含量計，可包含以下量的所述矽烷系化合物：50重量%或大於50重量%、75重量%或大於75重量%或者90重量%或大於90重量%，以及300重量%或小於300重量%、250重量%或小於250重量%、200重量%或小於200重量%或者150重量%或小於150重量%。
另外，所述塑膠層壓膜在50±5微米的厚度下對波長為550奈米的可見光的透射率可為88%或大於88%、89%或大於89%、90%或大於90%或者88%至91%。
此外，所述塑膠層壓膜在50±5微米的厚度下對波長為388奈米的紫外光的透射率可為13%或小於13%、10%或小於10%、5%或小於5%、3%或小於3%或者2%至13%。
由於根據本揭露的塑膠層壓膜在為無色及透明的同時表現出優異的機械性質及紫外線耐候性，因此所述塑膠層壓膜可適合用作各種可撓性裝置或可折疊裝置的覆蓋膜。
1‧‧‧第一層
2、2'‧‧‧第二層
圖1示出根據本揭露實施例的塑膠層壓膜的橫截面。
圖2示出根據本揭露另一實施例的塑膠層壓膜的橫截面。
以下，為更佳地理解本發明而提供較佳實例。然而，該些實例僅用於說明性目的，且本發明並非旨在受該些實例限制。
製備例1
在配備有攪拌器、氮氣注入器、滴液漏斗及溫度控制器的1000毫升反應器中，在使氮氣緩慢流動的同時放置了42.5克二甲基乙醯胺，將反應器的溫度調整至25℃，且向其中添加了4.4354克(0.0138507莫耳)2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-聯苯基二胺以使其完全溶解。在將溶液的溫度維持於25℃下的同時，向其中添加了0.815克(0.0027701莫耳)3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐以使其溶解。
在將溶液的溫度冷卻至-10℃之後，向其中添加了0.2812克(0.0013851莫耳)間苯二甲醯氯及1.9684克(0.0096955莫耳)對苯二甲醯氯並聚合了12小時或大於12小時，以獲得固形物濃度為15%(w/V)的含聚醯胺酸的清漆。
向所製備的含聚醯胺酸的清漆中添加了二甲基乙醯胺以將固形物濃度稀釋至5重量%或小於5重量%，然後使用10升甲醇對固形物進行了沈澱。對所沈澱的固形物進行了過濾並接著在100℃的真空烘箱中乾燥了6小時或大於6小時，以獲得固體形式的聚醯胺醯亞胺共聚物(重量平均分子量：110,000克/莫耳)。
將聚醯胺醯亞胺共聚物溶解於二甲基乙醯胺中以獲得固形物濃度為15%(w/V)的含有聚醯胺醯亞胺的清漆。
製備例2
在配備有攪拌器、氮氣注入器、滴液漏斗及溫度控制器的100毫升反應器中，在使氮氣緩慢流動的同時放置了42.5克二甲基乙醯胺，將反應器的溫度調整至25℃，且向其中添加了3.9088克(0.012206莫耳)2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-聯苯基二胺以使其完全溶解。在將溶液的溫度維持於25℃下的同時，向其中添加了3.5912克(0.012206莫耳)3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐以使其溶解。
在將溶液的溫度冷卻至-10℃之後，將溶液聚合了12小時或大於12小時，以獲得固形物濃度為15重量%(w/V)的含聚醯胺酸的清漆(重量平均分子量：80,000克/莫耳)。
製備例3
向根據製備例2的含聚醯胺酸的清漆中添加了以固體含量計為100重量%的四乙氧基矽烷並進行了攪拌以製備清漆。
實例1
將製備例1的含聚醯胺醯亞胺的清漆傾倒至基板(阿皮勒斯(UPILEX)-75s，聚醯亞胺膜)上，使用製膜器施加成在乾燥之後具有49±1微米的厚度，並在80℃下乾燥了10分鐘以形成第一塗層。
接下來，將製備例2的清漆傾倒至第一塗層上，使用製膜器塗佈成在乾燥之後具有0.5±0.25微米的厚度，並在80℃下乾燥了5分鐘以形成第二塗層。
然後，將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架， 然後在使氮氣流動的同時在280℃下固化了30分鐘，且接著剝下固化膜以獲得塑膠層壓膜。
實例2
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有1.0±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例3
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有1.5±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例4
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例5
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.5±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例6
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有3.0±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例7
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有3.5±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例8
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有4.0±0.25 微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例9
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有4.5±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例10
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有5.0±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例11
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有5.5±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例12
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有6.0±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例13
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有6.5±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例14
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有7.0±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例15
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有7.5±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例16
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有8.0±0.25微米的厚度以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
比較例1
將製備例1的含聚醯胺醯亞胺的清漆傾倒至基板(UPILEX-75s，聚醯亞胺膜)上，使用製膜器塗佈成在乾燥之後具有49±1微米的厚度，並在80℃下乾燥了10分鐘以形成塗層。
然後，將塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在280℃下固化了30分鐘，且接著剝下固化膜以獲得聚醯胺醯亞胺膜。
實驗例1
對於實例1至實例16以及比較例1的膜，對以下特性進行了量測，且結果示於下表1及表2中。
(1)黃度指數(Y.I.)：根據ASTM D1925方法使用UV-2600紫外線-可見光分光計(島津公司(SHIMADZU))對膜的初始黃度指數(YI0)進行了量測。
另外，根據ASTM G53[非金屬材料暴露用光暴露及水暴露設備(螢光紫外線冷凝型)的操作規範(Practice for Operating Light-and Water-Exposure Apparatus(Fluorescent UV-Condensation Type)for Exposure of Nonmetallic Materials)]使用QUV加速耐候測試儀(QUV Accelerated Weathering Tester)(Q-LAB公司(Q-LAB))將膜暴露至紫外光及水分達96小時，且然後根據 ASTM D1925方法對膜的黃度指數(YI1)進行了量測。
(2)透射率(T)：使用UV-2600紫外線-可見光分光計(島津公司)對膜的總透光率進行了量測，且對波長為550奈米的可見光的透射率(T0)及對波長為388奈米的紫外光的透射率(T0)示於表2中。
另外，根據ASTM G53[非金屬材料暴露用光暴露及水暴露設備(螢光紫外線冷凝型)的操作規範]使用QUV加速耐候測試儀(Q-LAB公司)將膜暴露至紫外光及水分達96小時，且然後以與以上相同的方式對膜的透射率(T1)進行了量測。
參照表1，由於根據比較例1的膜的YI1值顯著增加至6.12，因此△YI值快速增加至2.56。
另一方面，參照表1及表2，根據實例1至實例16的層壓膜表現出與比較例1的膜的透射率水準相等的透射率水準，且△YI值小至0.37至1.91，表明紫外線耐候性為優異的。
實例17
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在240℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例18
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架、然 後在使氮氣流動的同時在250℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例19
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架、然後在使氮氣流動的同時在260℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例20
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架、然後在使氮氣流動的同時在270℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例21
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架、然後在使氮氣流動的同時在290℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例22
除了將製備例2的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架、然後在使氮氣流動的同時在300℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
比較例2
除了將塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在240℃下固化30分鐘以外，以與比較例1相同的方式獲得了聚醯胺醯亞胺膜。
比較例3
除了將塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在250℃下固化30分鐘以外，以與比較例1相同的方式獲得了聚醯胺醯亞胺膜。
比較例4
除了將塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在260℃下固化30分鐘以外，以與比較例1相同的方式獲得了聚醯胺醯亞胺膜。
比較例5
除了將塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在270℃下固化30分鐘以外，以與比較例1相同的方式獲得了聚醯胺醯亞胺膜。
比較例6
除了將塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在290℃下固化30分鐘以外，以與比較例1相同的方式獲得了聚醯胺醯亞胺膜。
比較例7
除了將塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動 的同時在300℃下固化30分鐘以外，以與比較例1相同的方式獲得了聚醯胺醯亞胺膜。
實驗例2
以與實驗例1相同的方式對實例17至實例22以及比較例2至比較例7的膜的黃度指數進行了量測，且結果示於下表3及表4中。
參照表4，由於根據比較例1至比較例7的膜的YI1值從6.12顯著增加至6.67，因此△YI值從2.27快速增加至3.27。
另一方面，參照表3，確認到實例4以及實例17至實例22的膜表現出優異的紫外線耐候性，乃因△YI值小至0.15至1.29。另外，確認到△YI值趨於隨著根據實例的膜的固化(加熱) 溫度在240℃至300℃的範圍內升高而降低。
實例23
除了以製備例3的清漆替代製備例2的清漆，並將製備例3的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度，且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在240℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例24
除了以製備例3的清漆替代製備例2的清漆，並將製備例3的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度，且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在250℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例25
除了以製備例3的清漆替代製備例2的清漆，並將製備例3的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度，且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在260℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例26
除了以製備例3的清漆替代製備例2的清漆，並將製備例3的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度，且將第 一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在270℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例27
除了以製備例3的清漆替代製備例2的清漆，並將製備例3的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度，且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在280℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例28
除了以製備例3的清漆替代製備例2的清漆，並將製備例3的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度，且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在290℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實例29
除了以製備例3的清漆替代製備例2的清漆，並將製備例3的清漆塗佈成在乾燥之後具有2.0±0.25微米的厚度，且將第一塗層及第二塗層固定至真空烘箱的框架，然後在使氮氣流動的同時在300℃下固化30分鐘以外，以與實例1相同的方式獲得了塑膠層壓膜。
實驗例3
以與實驗例1相同的方式對實例23至實例29的膜的黃度指數進行了量測，且結果示於下表5中。
參照表5，相較於實例17至實例22以及比較例1至比較例7的膜而言，其中使用製備例3的含四乙氧基矽烷的清漆的實例23至實例29的膜顯示出YI0值隨著固化溫度的升高而緩慢增加的趨勢，且具有小的△YI值。因此，確認到膜在為無色及透明的同時表現出優異的紫外線耐候性。

Claims (9)

  1. 一種塑膠層壓膜，包括：第一層，包含聚醯胺醯亞胺共聚物；以及第二層，設置於所述第一層的至少一個面上，且所述第二層包含聚醯亞胺共聚物，其中由以下數學式1表示的△YI為2.0或小於2.0，所述塑膠層壓膜具有3.19至4.36的YI0以及3.83至5.52的YI1：[數學式1]△YI=YI1-YI0其中，在數學式1中，YI0及YI1為根據美國測試與材料協會D1925(ASTM D1925)所量測的所述塑膠層壓膜的黃度指數，其中YI0為所述塑膠層壓膜的初始黃度指數，且YI1為根據美國測試與材料協會G53(ASTM G53)被暴露至紫外光及水分達96小時的所述塑膠層壓膜的黃度指數。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的塑膠層壓膜，其中所述第二層更包含在所述聚醯亞胺共聚物中的矽烷系化合物。
  3. 如申請專利範圍第2項所述的塑膠層壓膜，其中所述矽烷系化合物包括四乙氧基矽烷。
  4. 如申請專利範圍第1項所述的塑膠層壓膜，其中所述聚醯胺醯亞胺共聚物為藉由對芳香族二胺單體、芳香族二酐單體及芳香族二羰基單體進行共聚合而得到的聚醯胺酸的醯亞胺，且所述聚醯亞胺共聚物為藉由對芳香族二胺單體與芳香族二酐單體進行共聚合而得到的聚醯胺酸的醯亞胺。
  5. 如申請專利範圍第4項所述的塑膠層壓膜，其中各所述芳香族二胺單體獨立地為選自由以下組成的群組的至少一種化合物：2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-聯苯基二胺、4,4'-二胺基二苯基碸、4,4'-(9-伸茀基)二苯胺、雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)碸、2,2',5,5'-四氯聯苯胺、2,7-二胺基茀、4,4-二胺基八氟基聯苯基、間苯二胺、對苯二胺、4,4'-氧基二苯胺、2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯基、2,2-雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)丙烷、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯及4,4'-二胺基苯甲醯苯胺；各所述芳香族二酐單體獨立地為選自由以下組成的群組的至少一種化合物：3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐、2,2-雙-(3,4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐、苯甲酮四甲酸二酐、均苯四甲酸二酐、氧二鄰苯二甲酸酐、環丁烷四甲酸二酐、環戊烷四甲酸二酐及雙(3,4-二羧基苯基)碸二酐；且所述芳香族二羰基單體為選自由以下組成的群組的至少一種化合物：對苯二甲醯氯、間苯二甲醯氯、聯苯二甲醯氯、對苯二甲酸、吡啶-2,5-二甲醯氯、吡啶-2,5-二甲酸、嘧啶-2,5-二甲醯氯、嘧啶-2,5-二甲酸、4,4'-聯苯二甲醯氯及4,4'-聯苯二甲酸。
  6. 如申請專利範圍第1項所述的塑膠層壓膜，其中所述第一層與所述第二層的厚度比率為1：0.01至1：0.2。
  7. 如申請專利範圍第1項所述的塑膠層壓膜，其中所述塑膠層壓膜具有10微米至100微米的厚度。
  8. 如申請專利範圍第1項所述的塑膠層壓膜，其中所述塑膠層壓膜在50±5微米的厚度下對波長為550奈米的可見光的透射率為88%或大於88%以及對波長為388奈米的紫外光的透射率為13%或小於13%。
  9. 如申請專利範圍第1項所述的塑膠層壓膜，其中所述塑膠層壓膜為可撓性裝置或可折疊裝置的覆蓋膜。
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