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KR102134129B1 - Fe(Ⅲ)-EDTA 환원반응 및 Fe(Ⅱ)-EDTA-NO 재생용 활성탄 및 Fe(Ⅱ)-EDTA를 이용한 질소산화물 및 황산화물 제거 공정 - Google Patents

Fe(Ⅲ)-EDTA 환원반응 및 Fe(Ⅱ)-EDTA-NO 재생용 활성탄 및 Fe(Ⅱ)-EDTA를 이용한 질소산화물 및 황산화물 제거 공정 Download PDF

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KR102134129B1
KR102134129B1 KR1020190159645A KR20190159645A KR102134129B1 KR 102134129 B1 KR102134129 B1 KR 102134129B1 KR 1020190159645 A KR1020190159645 A KR 1020190159645A KR 20190159645 A KR20190159645 A KR 20190159645A KR 102134129 B1 KR102134129 B1 KR 102134129B1
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solution
regeneration
nitrogen oxide
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조강희
윤형철
김선형
최종원
김현욱
조현정
이찬우
강준희
김종남
전상구
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한국에너지기술연구원
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Abstract

본 발명은 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄 및 Fe2+-EDTA를 이용한 질소산화물 및 황산화물 제거 공정에 관한 것으로서, 산 처리된 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄 및 Fe2+-EDTA를 이용하여 질소산화물 및 황산화물 등의 연도 가스 내의 오염 물질을 제거하고 이를 지속적으로 환원 및 재생할 수 있는 공정을 제공한다.

Description

Fe(Ⅲ)-EDTA 환원반응 및 Fe(Ⅱ)-EDTA-NO 재생용 활성탄 및 Fe(Ⅱ)-EDTA를 이용한 질소산화물 및 황산화물 제거 공정{ACTIVATED CARBON FOR REDUCTION OF Fe(Ⅲ)-EDTA AND REGENERATION OF Fe(Ⅱ)-EDTA-NO, AND THE PROCESS USING Fe(Ⅱ)-EDTA FOR REMOVING NITROGEN OXIDE AND SULFUR OXIDE}
본 발명은 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄 및 Fe2+-EDTA를 이용한 질소산화물 및 황산화물 제거 공정에 관한 것이다.
석탄 발전소, 반도체 등의 IT 산업, 제약 산업 등을 망라하는 다양한 산업에서 발생하는 배기 가스에는 다량의 질소산화물(NOx) 및 황산화물(SOx) 등이 포함되어 있다.
이러한 질소산화물 및 황산화물 등은 미세먼지 발생 등 여러 환경 문제를 야기하므로 반드시 제거해야 하며, 최근 이와 관련하여 정부의 환경 규제가 점차 심화되고 있다.
질소산화물, 특히, 일산화질소(NO)는 용해도가 높은 흡수액이 별로 존재하지 않아 제거하기 어렵다.
이를 제거하기 위해, 이산화질소(NO2)가 일산화질소보다 물에 대한 용해도가 높다는 점을 이용하여, 일산화질소에 강한 산화제를 사용하여 이산화질소로 전환시킨 후 물로 흡수하는 공정이 주로 이용되고 있으나, 미반응 산화제 및 용해된 질산 이온이 수질 오염을 야기할 수 있다는 문제점이 있다.
반면 Fe2+-EDTA 용액을 사용하여 일산화질소를 흡수하는 공정은, 용해도가 높아 산화제를 사용하지 않아도 되는 장점이 있지만, 용액 내 Fe2+ 양이온이 공기 중에서 Fe3+로 쉽게 산화되어 일산화질소 용해도가 급격히 감소하며, Fe2+-EDTA-NO를 재생할 수 없어 주기적으로 Fe2+-EDTA를 보충하여야 하고 Fe2+-EDTA-NO를 폐액 처리하여야 한다는 단점이 있었다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위한 것으로, 본 발명의 공정은, Fe2+-EDTA 용액을 이용하여 질소산화물 및 황산화물을 효과적으로 흡수 제거하고, 공기 중에서 산화된 Fe3+-EDTA 및 질소산화물, 특히 일산화질소와 결합된 Fe2+-EDTA-NO를 Fe2+-EDTA로 재생시키는 것이다.
또한, 본 발명의 목적은, 상기 Fe3+-EDTA 및 Fe2+-EDTA-NO를 재생시키는 화학처리된 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄을 제공하고자 하는 것이다.
그러나, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 통상의 기술자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은, 황산 작용기, 질산 작용기, 인산 작용기 및 카르복실기로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 산 작용기를 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 산 작용기는, 0.1 질량% 내지 20 질량%인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 산 작용기는, 황산 작용기인 것이고, 상기 황산 작용기는, 0.1 질량% 내지 20 질량%인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 산 작용기는, 상기 활성탄에 공유 결합으로 연결된 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 활성탄은, 야자탄, 차콜, 흑탄, 무연탄, 코크스, 목탄, 골탄, 바이오매스 및 카본 블랙으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정은, Fe2+-EDTA 용액을 준비하는 단계; 상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계; 및 상기 혼합하는 단계에서 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물과 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액을 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄에 유입하여 환원 및 재생시키는 단계;를 포함한다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 준비되는 Fe2+-EDTA 용액은, 상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 준비되는 Fe2+-EDTA 용액은, 0.01 몰농도(M) 내지 1 몰농도(M)인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계는, 상기 Fe2+-EDTA 용액과 상기 연도 가스는 엇갈리도록 반대 방향으로 유입되어 혼합되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 연도 가스는, 산소는 21 부피% 이하이고, 질소 산화물 50 ppm 내지 1000 ppm이고, 황산화물 50 ppm 내지 1500 ppm이고, 나머지 질소를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계는, 흡수탑에서 수행되는 것이고, 상기 흡수탑은, 0.1 MPa 내지 1 MPa에서 운전되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 흡수탑은, 상기 연도 가스가 상기 Fe2+-EDTA 용액과 반응하여 제조된 배출 가스를 배출하는 것이고, 상기 배출 가스는, 질소산화물은 30 ppm 이하이고, 황산화물은 30 ppm 이하인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은, 본 발명의 일 실시형태에 따른 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 산화된 Fe3+-EDTA 및 질소산화물이 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액은, Na2SO3, K2SO3, Li2SO3, Na3PO4, K3PO4, Li3PO4, Na2CO3, K2CO3, CaCO3, BaCO3 및 Li2CO3로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 첨가제와 혼합되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 환원 및 재생시키는 단계는, 상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄이 충진된 촉매탑에서 수행되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 촉매탑은, 10 ℃ 내지 100 ℃에서 운전되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정은, 상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액에 산 이온 제거제를 혼합하여 산 침전물을 형성하는 단계; 및 상기 산 침전물을 제거하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 산 이온 제거제를 혼합하는 단계는, 온도 0 ℃ 내지 100 ℃, 압력 0.1 MPa 내지 1 MPa, pH 3 내지 pH 13에서 수행되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 산 이온 제거제는, 수산화 칼슘, 수산화 바륨, 납 산화물, 염화 칼슘, 염화 바륨, 염화 납, 질산 칼슘 및 질산 바륨으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것이고, 상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액에 대한 몰비가 0.01 내지 1인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따르면, 상기 산 침전물은, 황산 칼슘, 황산 바륨 및 황산 납으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 황산 화합물을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 따른 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은, 공기 중에서 산화된 Fe3+-EDTA 및 질소산화물, 특히, 일산화질소와 결합된 Fe2+-EDTA-NO를 Fe2+-EDTA로 재생시키는 효과가 있다.
또한, 상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄을 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정은, 배기 가스 내의 질소산화물 및 황산화물을 효과적으로 흡수하여 제거할 수 있고 장치의 상기 가스에 대한 흡수 성능을 장시간 유지할 수 있는 할 수 있는 효과가 있다.
도 1은, Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정에 대한 모식도이다.
도 2는, 전체 Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정의 일 실시예를 나타낸 공정 모식도이다.
이하에서, 첨부된 도면을 참조하여 실시예들을 상세하게 설명한다. 그러나, 실시예들에는 다양한 변경이 가해질 수 있어서 특허출원의 권리 범위가 이러한 실시예들에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다. 실시예들에 대한 모든 변경, 균등물 내지 대체물이 권리 범위에 포함되는 것으로 이해되어야 한다.
실시예에서 사용한 용어는 단지 설명을 목적으로 사용된 것으로, 한정하려는 의도로 해석되어서는 안된다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 실시예가 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
또한, 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 실시예의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
이하, 본 발명의 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄 및 Fe2+-EDTA를 이용한 질소산화물 및 황산화물 제거 공정에 대하여 실시예 및 도면을 참조하여 구체적으로 설명하도록 한다. 그러나, 본 발명이 이러한 실시예 및 도면에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시예에 따른 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은, 황산 작용기, 질산 작용기, 인산 작용기 및 카르복실기로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 산 작용기를 포함한다.
본 발명에 따르면, 공기 중에서 산화된 Fe3+-EDTA를 화학반응을 통해, Fe2+-EDTA로 환원시킬 수 있고, 질소산화물, 특히 일산화질소와 Fe2+-EDTA 용액이 결합된 Fe2+-EDTA-NO를 Fe2+-EDTA와 질소 및 산소로 재생시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은, 상용 활성탄을 황산, 질산, 인산 및 카르복실산으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 산에 침지하여 화학처리를 한 것이다.
상기 화학처리를 통해 제조된 본 발명의 일 실시예에 따른 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은 화학처리하지 않은 상용 활성탄에 비해 Fe3+-EDTA 용액의 환원 및 Fe2+-EDTA-NO 용액의 재생 효율이 훨씬 높은 장점이 있다.
상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은 온도가 높아질수록 Fe3+-EDTA 용액에 대한 환원 및 Fe2+-EDTA-NO 용액의 재생 효율이 더 높아질 수 있으나, 상온에서도 Fe3+-EDTA 용액 및 Fe2+-EDTA-NO 용액에 대해 충분히 높은 환원 및 재생 효율을 보인다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산 작용기는, 0.1 질량% 내지 20 질량%일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산 작용기는, 황산 작용기인 것이고, 상기 황산 작용기는, 0.1 질량% 내지 20 질량%일 수 있다.
상기 산 작용기는, 일 예로서, 황산 작용기일 수 있는데, 활성탄 표면에 황산 작용기가 형성되는 것일 수 있다.
상기 황산 작용기가 활성탄 표면에 형성됨으로써, 본 발명의 일 실시예에 따른 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄에 Fe3+-EDTA 용액 및 Fe2+-EDTA-NO가 반응하여 Fe2+-EDTA, 질소, 산소로 환원 재생될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산 작용기는, 상기 활성탄에 공유 결합으로 연결될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 활성탄은, 야자탄, 차콜, 흑탄, 무연탄, 코크스, 목탄, 골탄, 바이오매스 및 카본 블랙으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시형태에 따른 Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정은, Fe2+-EDTA 용액을 준비하는 단계; 상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계; 상기 혼합하는 단계에서 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물이 결합된 Fe2+-EDTA-NO를 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄에 유입하여 환원 및 재생시키는 단계;를 포함한다.
도 1은, Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정에 대한 모식도이다.
도 1을 참조하면, Fe2+-EDTA 용액을 준비하는 단계(S100); 상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계(S200); 상기 혼합하는 단계에서 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물이 결합된 Fe2+-EDTA-NO를 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄에 유입하여 환원 및 재생시키는 단계(S300);가 순서대로 일어날 수 있다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정의 각 단계들은 시계열적으로 수행되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 준비되는 Fe2+-EDTA 용액은, 상기 재생된 Fe2+-EDTA 용액일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 준비되는 Fe2+-EDTA 용액은, 10 ℃ 내지 100 ℃일 수 있다.
상기 Fe2+-EDTA 용액의 온도가 낮을수록, 연도 가스 내의 질소산화물 및 황산화물에 대한 흡수 성능이 높아질 수 있다.
상기 Fe2+-EDTA 용액의 온도가 높을수록, 온도가 낮을 때와 비교하여 상기 질소산화물 및 황산화물에 대한 흡수 성능이 낮아지나, 충분한 흡수 성능을 발휘할 수 있어, 실제 공장 후단에 위치하여 뜨거운 연도 가스 내 질소산화물 및 황산화물을 제거할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 Fe2+-EDTA 용액은 pH 1 내지 pH 13의 넓은 pH 영역에서 안정적으로 질소산화물과 황산화물을 흡수 가능한 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 Fe2+-EDTA 용액의 농도는 0.01 몰농도(M) 내지 1 몰농도(M)일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계는, 상기 Fe2+-EDTA 용액과 상기 연도 가스는 엇갈리도록 반대 방향으로 유입되어 혼합되는 것일 수 있다.
도 2는, 전체 Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정의 일 실시예를 나타낸 공정 모식도이다.
도 2를 참조하면, 연도 가스는 연도 가스관(110)을 통해 흡수탑(100)으로 유입될 수 있고, 재생된 Fe2+-EDTA 흡수액은 재생 용액 파이프(130)을 통하여 흡수탑(100)으로 유입될 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 Fe2+-EDTA 용액과 상기 연도 가스는 엇갈리도록 반대 방향으로 유입되는 것일 수 있다.
상기 Fe2+-EDTA 용액과 상기 연도 가스는 엇갈리도록 반대 방향으로 유입됨으로써 상기 Fe2+-EDTA 용액과 상기 연도 가스의 반응이 더 효율적으로 수행될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 연도 가스는, 산소 21 중량% 이하이고, 질소 산화물 50 ppm 내지 1000 ppm이고, 황산화물 50 ppm 내지 1500 ppm이고, 나머지는 질소를 포함할 수 있다.
다만, 이는 일 실시예에 불과하고, 연도 가스의 조성이 상기에 한정되는 것은 아니다.
상기 연도 가스는, 바람직하게는, 질소산화물 400 ppm 내지 800 ppm, 황산화물 400 ppm 내지 1200 ppm일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 혼합하는 단계에서, 상기 연도 가스에 대한 상기 Fe2+-EDTA 용액의 액기비는, 1 L/m3 내지 30 L/m3일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계는, 흡수탑에서 수행되는 것이고, 상기 흡수탑은, 0.1 MPa 내지 1 MPa에서 운전되는 것일 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 단계는, 흡수탑(100)에서 수행되는 것일 수 있다.
상기 연도 가스는 연도 가스관(110)을 통해 흡수탑으로 유입될 수 있고, Fe2+-EDTA 흡수액은 재생 용액 파이프(130)를 통해서 흡수탑에 유입될 수 있으며, 연도 가스 내의 질소산화물 및 황산화물을 흡수한 Fe2+-EDTA 용액 또는 사용 중 공기 중에서 산화된 일부 Fe3+-EDTA 용액은 흡수탑 유출 파이프(120)를 통해 유출될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 흡수탑은, 상기 연도 가스가 상기 Fe2+-EDTA 용액과 반응하여 제조된 배출 가스를 배출하는 것이고, 상기 배출 가스는, 질소산화물은 30 ppm 이하이고, 황산화물은 30 ppm 이하일 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 흡수탑(100) 내부에서, 상기 연도 가스 내의 질소산화물 및 황산화물이 제거되어 배출 가스가 제조될 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 배출 가스는 대기 배출 파이프(140)를 통해 대기 중으로 유출될 수 있으며, 상기 배출 가스는, 질소산화물은 30 ppm 이하이고, 황산화물은 30 ppm 이하일 수 있다.
상기 배출 가스에 함유된 질소산화물은, 바람직하게는, 20 ppm 이하, 더 바람직하게는, 0.01 ppm 내지 15 ppm일 수 있다.
상기 배출 가스에 함유된 황산화물은, 바람직하게는, 15 ppm 이하, 더 바람직하게는, 0.01 ppm 내지 5 ppm일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 Fe3+-EDTA 환원 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은, 본 발명의 일 실시예에 따른 Fe3+-EDTA 환원 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산화된 Fe3+-EDTA 용액은, Na2SO3, K2SO3, Li2SO3, Na3PO4, K3PO4, Li3PO4, Na2CO3, K2CO3, CaCO3, BaCO3 및 Li2CO3로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 첨가제와 혼합될 수 있다.
상기 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물이 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액은, 상기 첨가제와 흡수탑, 흡수탑 유입 시 또는 이 둘 모두에서 혼합될 수 있다.
도 2를 참조하면, 첨가제 유입 파이프(240)을 통해 촉매탑(200)으로 유입되는 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물이 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액과 혼합될 수 있으며, 상기 혼합은, 흡수탑 유입 파이프(220)에서 일어날 수 있고, 재생된 Fe2+-EDTA 용액은 흡수탑 유출 파이프(230)을 통해 제거탑(300)으로 이동할 수 있다.
상기 첨가제는, Fe3+-EDTA 용액의 환원 및 질소산화물이 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액의 재생 효율을 높일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물이 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액을 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄에 유입하여 환원 및 재생시키는 단계는, 10 ℃내지 100 ℃에서 수행될 수 있다.
상기 환원 및 재생시키는 단계는, 바람직하게는, 10 ℃내지 80 ℃더 바람직하게는, 30 ℃내지 50 ℃에서 수행될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 활성탄과 유입하여 환원 및 재생시키는 단계는, 상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄이 충진된 촉매탑에서 수행되는 것일 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 촉매탑(200)에는 상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄(210)이 충진된 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은, 촉매탑에 충진된 것이고, 상기 촉매탑의 공극률은, 50 내지 90일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 촉매탑은, 10 ℃ 내지 100 ℃에서 운전될 수 있다.
상기 온도 범위를 벗어날 경우, Fe3+-EDTA 환원 및 Fe2+-EDTA-NO 재생 효율이 낮아지며, 결국 상기 활성탄의 질소산화물 및 황산화물 흡수 효율이 낮아질 수 있다.
상기 활성탄은 온도가 높아질수록 Fe3+-EDTA 환원 및 Fe2+-EDTA-NO 재생 효율이 높아질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정은, 상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액에 산 이온 제거제를 혼합하여 산 침전물을 형성하는 단계; 및 상기 산 침전물을 제거하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
도 1을 참조하면, 전체 단계는 순환식으로서, 상기 혼합하는 단계에서 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물이 결합된 Fe2+-EDTA-NO를 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄에 유입하여 환원 및 재생시키는 단계(S300); 이후 상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액에 산 이온 제거제를 혼합하여 산 침전물을 형성하는 단계(S400); 및 상기 산 침전물을 제거하는 단계(S500);가 순서대로 일어날 수 있다.
도 1을 참조하면, 전체 단계는 순환식으로서, 상기 산 침전물을 제거하는 단계(S500)가 수행된 Fe2+-EDTA 용액은 다시 연도 가스와 혼합되는 단계(S200)를 수행할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산 이온 제거제를 혼합하는 단계는, 온도 0 ℃내지 100 ℃압력 0.1 MPa 내지 1 MPa, pH 3 내지 pH 13에서 수행되는 것일 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 산 이온 제거제를 혼합하는 단계는, 제거탑(300)에서 수행될 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 산 이온 제거제는 제거제 유입 파이프(330)을 통해 유입되어 제거탑 유입 파이프(310)을 통해 유입된 재생된 Fe2+-EDTA 용액과 제거탑(300)에서 혼합 및 산 침전물을 형성할 수 있다.
도 2를 참조하면, 제거탑(300)에서 상기 산 이온 제거제와 혼합되는 단계를 거친 재생된 Fe2+-EDTA 용액은 제거탑 유출 파이프(320)를 통해 유출될 수 있다.
상기 Fe2+-EDTA 용액에 질소산화물, 황산화물이 장시간 흡수되는 등으로 인해 용액 내에 아황산 이온, 황산 이온 또는 질산 이온 등의 음이온 농도가 증가할 수 있다. 상기 음이온 농도가 높은 Fe2+-EDTA 용액과 연도 가스를 혼합하는 경우 질소산화물 및 황산화물의 흡수 성능이 감소할 수 있다.
상기 문제와 더불어, 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물과 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액을 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄에 유입하여 환원 및 재생시키는 단계에서 프로톤(Proton)이 발생하여 용액의 pH가 감소하고 질소산화물 및 황산화물의 흡수 성능에 문제가 발생할 수 있다.
상기 산 이온 제거제를 첨가하여 상기 Fe2+-EDTA 용액 및 Fe2+-EDTA-NO 용액 내 프로톤은 중화시키고 동시에 아황산 이온, 황산 이온 또는 질산 이온 등의 음이온과 반응하여 산 침전물을 생성하여 상술한 문제를 해결할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산 이온 제거제는, 수산화 칼슘, 수산화 바륨, 납 산화물, 염화 칼슘, 염화 바륨, 염화 납, 질산 칼슘 및 질산 바륨으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것이고, 상기 재생된 Fe2+-EDTA 용액에 대한 몰비가 0.01 내지 1인 것일 수 있다.
본 발명에 사용될 수 있는 산 이온 제거제는, 상기 산 이온 제거제에 한정되는 것이 아니라 Fe2+-EDTA 용액에 녹아 있는 황산 이온, 아황산 이온 및 질산 이온과 반응하여 침전물을 생성할 수 있는 화합물이 이용될 수 있다.
상기 산 이온 제거제는, 상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액에 대한 몰비가, 바람직하게는, 0.01 내지 0.5, 더 바람직하게는, 0.1 내지 0.5일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산 침전물은, 황산 칼슘, 황산 바륨 및 황산 납으로 이루어진 군 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 황산 화합물을 포함할 수 있다.
도 2를 참조하면, 상기 산 침전물은, 침전물 유출 파이프(340)를 통해 배출(drain)될 수 있다.
해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기를 기초로 다양한 기술적 수정 및 변형을 적용할 수 있다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다. 그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 청구범위의 범위에 속한다.
100: 흡수탑
110: 연도 가스관
120: 흡수탑 유출 파이프
130: 재생 용액 파이프
140: 대기 배출 파이프
200: 촉매탑
210: Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄
220: 흡수탑 유입 파이프
230: 흡수탑 유출 파이프
240: 첨가제 유입 파이프
300: 제거탑
310: 제거탑 유입 파이프
320: 제거탑 유출 파이프
330: 제거제 유입 파이프
340: 침전물 유출 파이프

Claims (20)

  1. 황산 작용기, 질산 작용기, 인산 작용기 및 카르복실기로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 산 작용기를 포함하고,
    상기 산 작용기는, 표면에 형성되고,
    상기 산 작용기는, 0.1 질량% 내지 20 질량%인 것인,
    Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 산 작용기는, 황산 작용기인 것인,
    Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 산 작용기는, 상기 활성탄에 공유 결합으로 연결된 것인,
    Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 활성탄은, 야자탄, 차콜, 흑탄, 무연탄, 코크스, 목탄, 골탄, 바이오매스 및 카본 블랙으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것인,
    Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄.
  6. Fe2+-EDTA 용액을 준비하는 단계;
    상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계;
    상기 혼합하는 단계에서 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물과 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액을 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄에 유입하여 환원 및 재생시키는 단계;
    상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액에 산 이온 제거제를 혼합하여 산 침전물을 형성하는 단계; 및
    상기 산 침전물을 제거하는 단계;를 포함하고,
    상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄은, 제1항 및 제3항 내지 제5항 중 어느 한 항의 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄인 것이고,
    상기 산화된 Fe3+-EDTA 용액 및 질소산화물과 결합된 Fe2+-EDTA-NO 용액은, Na2SO3, K2SO3, Li2SO3, Na3PO4, K3PO4, Li3PO4, Na2CO3, K2CO3, CaCO3, BaCO3 및 Li2CO3로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 첨가제와 혼합되는 것이고,
    상기 산 침전물은, 황산 칼슘, 황산 바륨 및 황산 납으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 황산 화합물을 포함하는 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 준비되는 Fe2+-EDTA 용액은, 상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액인 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 준비되는 Fe2+-EDTA 용액은, 0.01 몰농도(M) 내지 1 몰농도(M)인 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 혼합하는 단계는, 상기 Fe2+-EDTA 용액과 상기 연도 가스는 엇갈리도록 반대 방향으로 유입되어 혼합되는 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  10. 제6항에 있어서,
    상기 연도 가스는, 산소는 21 부피% 이하이고, 질소 산화물은 50 ppm 내지 1000 ppm이고, 황산화물은 50 ppm 내지 1500 ppm이고, 나머지는 질소를 포함하는 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  11. 제6항에 있어서,
    상기 Fe2+-EDTA 용액 및 연도 가스를 혼합하는 단계는, 흡수탑에서 수행되는 것이고,
    상기 흡수탑은, 0.1 MPa 내지 1 MPa 에서 운전되는 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 흡수탑은, 상기 연도 가스가 상기 Fe2+-EDTA 용액과 반응하여 제조된 배출 가스를 배출하는 것이고,
    상기 배출 가스는, 질소산화물은 30 ppm 이하이고, 황산화물은 30 ppm 이하인 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  13. 삭제
  14. 삭제
  15. 제6항에 있어서,
    상기 환원 및 재생시키는 단계는, 상기 Fe3+-EDTA 환원반응 및 Fe2+-EDTA-NO 재생용 활성탄이 충진된 촉매탑에서 수행되는 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 촉매탑은, 10 ℃내지 100 ℃에서 운전되는 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  17. 삭제
  18. 제6항에 있어서,
    상기 산 이온 제거제를 혼합하는 단계는, 온도 0 ℃내지 100 ℃, 압력 0.1 MPa 내지 1 MPa, pH 3 내지 pH 13에서 수행되는 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  19. 제6항에 있어서,
    상기 산 이온 제거제는,
    수산화 칼슘, 수산화 바륨, 납 산화물, 염화 칼슘, 염화 바륨, 염화 납, 질산 칼슘 및 질산 바륨으로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것이고,
    상기 환원 및 재생된 Fe2+-EDTA 용액에 대한 몰비가 0.01 내지 1인 것인,
    Fe2+-EDTA를 이용하는 질소산화물 및 황산화물 제거 공정.
  20. 삭제
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