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KR100263153B1 - 리튬이온2차전지의전극결합제와활물질슬러리제조방법 - Google Patents

리튬이온2차전지의전극결합제와활물질슬러리제조방법 Download PDF

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Abstract

목적 : 본 발명은 접착력이 우수하며 전기의 고용량 특성을 향상시킬 수 있는 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제와, 이 결합제가 함유된 활물질 슬러리 제조방법을 제공하는 것이 목적이다.
구성 : 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드 코폴리머 또는 러버계 고분자 결합제를 포함하는 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제. 상기 폴리닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드 코폴리머 또는 러버계 고분자 결합제를 혼합하고, 이 혼합물을 N-메틸피롤리돈에 용해시켜 결합제 용액을 제조한 다음, 이 결합제 용액에 활물질과 도전제를 혼합하여 활물질 슬러리를 제조한다.
효과 : 이에 따라 활물질 슬러리를 기재에 도포시 작업성을 용이토록 하고 전지의 충방전에 따른 사이클 수명을 확장하여 전지의 용량을 높일 수 있는 효과를 얻을 수 있다.

Description

리튬이온 2차 전지의 전극 결합제와 활물질 슬러리 제조방법{Electrode binder used in lithium lon secondary battery and method for manufacturing active material contained it}
본 발명은 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제와 활물질 슬러리 제조방법에 관한 것이다.
리튬 2차 전지는 리튬의 흡장, 방출 반응을 충방선 반응으로 이용하여 재충전이 가능하고 소형 및 대용량화가 용이한 전지로서, 대표적인 것으로는 리튬이온 2차 전지가 사용되고 있다.
리튬 2차 전지는 양극으로 리튬 금속산화물이 사용되고, 음극으로 탄소계를 사용하며, 전해액으로는 에틸렌 카보네이트(EC)와 디메톡시 카보네이트(DMC)의 혼합 용매에 리튬염인 6플루오르화 포스포로스 리튬(LiPF6) 혹은 4플루오르화 보론 리튬(LiBF4)을 혼합하여 사용한다. 이에 따라, 2차 전지의 충전시 양극에서 방출된 리튬이온이 음극의 탄소계 내부로 흡장되고, 2차 전지의 방전시 탄소계 내부에 함유된 리튬이온이 양극의 리튬 금속 산화물로 흡장되어 충방전이 반복된다.
특히, 양·음극에 양·음극 활물질이 도포되는 과정은 다음과 같다. 즉, 활물질슬러리가 충전된 용기에 양·음극 기재를 통과시킨 후 건조과정을 거치고, 이어서 롤 프레싱(roll pressing)함으로써 일정한 두께의 활물질이 도포된 전극을 얻게 된다.
여기서, 활물질 슬러리는 도전제와 바인더를 페이스트 상으로 혼합한 물질인데,이 중에서 분말상인 활물질과 도전제를 기재에 용이하게 접착할 수 있고 전극 형태로 성형시킬 수 있는 결합제(binder)를 사용한다.
이러한 결합제는 전해액으로사용되는 유기용매와 반응성이 작은 불소계 고분자인 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF)가 주로 사용되고 있으며, 다른 고분자 물질로는 폴리이미드(PI) 혹은 러버(Rubber) 등의 물질도 사용이 가능하다.
한편, 전지의 성능은 활물질에 의해 가장 큰 영향을 받으나 결합체의 종류에 의한 영향도 무시할 수 없다. 예를 들어, 통상적으로 많이 사용되는 PVDF중에서 호모폴리머(Homopolymer), 코폴리머(Copolylmer) 등의 사용 여하에 따라서 전지의 수명 특성이나 전지의 고용량, 저온 특성에 차이가 발생하며, 전극 제조 공정의 난이도도 다르게 나타난다.
즉, 호모폴리머만을 사용할 경우에는 접착력은 좋으나 활물질 슬러리의 흐름성이 나쁘므로 양·음극 기재에 활물질을 도포하는 과정에서 활물질의 두께를 일정하게 유지하는 균질도가 나쁘게 된다.
코폴리머만을 사용하게 되면, 활물질의 도포 공정상 유리하며, 전해액 함액률이 높아 전지의 고용량 특성도 우수하나 전해액 함액률이 높으므로 리튬이온 2차전지의 충방전시 부피 팽창이 커서 활물질이 기재에서 탈락할 수 있는 단점이 있다. 이에 따라 전지의 사이클 수명에 나쁜 영향을 미친다.
이와 같이 활물질에 함유된 종래의 각각의 결합제는 장점과 단점을 동시에 가지고 있다. 즉, 호모폴리머는 활물질을 기재에 접착시킬 수 있는 접착력은 우수하나 흐름성이 나쁘고, 코폴리머는 전지의 고용량 특성이 우수하나 부피 팽창에 따른 활물질 탈락에 대한 위험성이 내재하고 있는 문제점이 있다.
본 발명은 이러한 종래 각 결합제에서 나타나는 단점들을 해결하기 위해서, 접착력이 우수하며 전지의 고용량 특성을 향상시킬 수 있는 결합제를 제공하는 것이 다른 목적이다.
또한, 상기 결합제가 함유되는 활물질 슬러리의 제조방법을 제공하는 것이 다른 목적이다.
이와 같은 목적들을 달성하기 위해서, 본 발명에 따른 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제는 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와, 유기용매에 대한 스웰링(swelling) 특성, 용해도, 점도 또는 열물성 등과 같은 물리적 특성이 서로 다른 적어도 2종 이상의 물질을 포함한다.
상기 물리적 특성이 다른 물질로서는 폴리비닐리덴 플루오라이드와 헥사플루오로프로필렌의 공중합체인 폴리비닐리덴 플루오라이드 코폴리머나 스틸렌 부타디엔 러버 또는 에틸렌프로필렌디엔모노머(ethylene propylene diene monomer)와 같은 러버계 고분자 결합제를 사용할 수 있다.
상기 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와 코폴리머의 혼합 중량비율은 50 대 50 내지 95 대 5 정도이다. 또한 상기 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와 러버계 고분자 결합제의 혼합 중량비율은 20 대 80 내지 80 대 20 정도이다.
또한 활물질 슬러리를 제조하는 방법은, 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드 코폴리머 또는 러버계 고분자 결합제를 혼합하고, 이 혼합물을 N-메틸피롤리돈에 용해시켜 결합제 용액을 제조한 다음, 이 결합제 용액에 활물질과 도전제를 혼합하여 활물질 슬러리를 제조한다.
따라서, 본 발명의 특징에 따른 결합제를 사용함으로써, 활물질 슬리리의 유체 특성이 개선되어 전극의 품질이 향상되고, 전지의 고용량 특성을 향상시킬 수 있다.
이하 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 설명하고자 한다.
리튬이온 2차 전지의 제조법은, 양·음극 기재 각각에 페이스트(paste)상으로 된 리튬 금속산화물 및 탄소계 활물질을 일정두께로 도포한 후 건조시키고 롤 프레스(Roll Pressing)하면, 소정의 두께를 갖는 양·음극이 형성된다. 이 양·음극을 원하는 크기로 절단한 다음 양·음극 사이에 세퍼레이터를 삽입한 후 권취(捲取)하여 전극 롤을 형성하고, 이를 소정의 캔에 넣는다. 그런 다음 캔의 내부에 전해액을 주입하고 절연가스킷이 구비된 캡어셈블리로 캔의 개구부를 밀봉하여 제작한다. 여기서 전해액으로는 종래와 동일하게 에틸렌 카보네이트(EC)와 디메톡시 카보네이트(DMC)의 혼합 용매에 리튬염인 6플루오르화 포스포로스 리튬(LiPF6) 혹은 4플루오르화 보론 리튬(LiBF4)을 혼합하여 사용한다.
한편, 양·음극 기재에 도포된 활물질은, 호퍼(hopper)의 내부에 페이스트상으로 형성된 활물질 슬러리틀 일정 수위로 충만시기고, 이어서 시트(sheet)상으로 제조된 양·음극 기재를 호퍼의 상부에 위치한 구동로울러로 테이크업시켜 호퍼를 관통시기는 데, 이 때 활물질 슬러리는 호퍼의 내부에 설치된 충전로울러에 의해 가압되어서 기재쪽으로 흐름에 따라 기재의 표면으로 활물질 슬리리가 개재된다. 다음으로 기재 표면에 개재된 활물질 슬러리는 구동로울러와 호퍼 사이에 설치되는 두께조절장치에 의해 규정치의 두께로 긁혀지고, 이후 고온의 로(爐)를 거쳐 건조되면 일정 두께의 활물질이 도포된 전극이 형성된다. 이러한 전극 기재를 롤프레스로 압연하게 되면 활물질이 치밀화된다.
이러한 과정에서 활물질이 양·음극 기재의 표면에서 접착력을 유지하면서도 전지의 고용량 특성을 지닐 수 있도록 본 발명에 따른 결합제를 첨가한다.
즉, 에틸렌 카보네이트(EC)와 디메톡시 카보네이트(DMC)의 혼합 용매에 리튬염인 66플루오르화 포스포로스 리튬(LiPF6) 혹은 4플루오르화 보론 리튬(LiPF4)을 혼합한 유기 용매와의 반응성이 작은 폴리비닐리덴 플루오라이드 폴리머를 사용하는데, 이 폴리머 중에서 호모폴리머는 양·음극 기재에 도포된 활물질의 결착력을 증진시키는 장점이 있는 반면에 점도가 높아 활물질 슬러리의 흐름성을 저하시켜 각 기재에서 일정한 두께로 활물질이 도포돼야 하는 균질도에 있어서 취약한 단점이 있다.
따라서, 호모폴리머의 취약한 흐름성을 보상하고자 폴리비닐리덴 플루오라이드와 헥사플루오로프로필렌의 코폴리머를 혼합한다. 이 코폴리머의 장점은 점도가 호모폴리머에 대해 상대적으로 낮고, 전해액 함액률이 높아 전지의 고용량 특성을 향상시킬 수 있다. 반면, 전지의 충방전시 부피 팽창이 커서 활물질의 탈락의 주원인으로 작용하나 이는 호모폴리머와 함께 적절한 비율로 혼합하여 사용되므로 호모폴리머의 장점인 점도의 상대적 우위성에 의해 어느 정도 감소시킬 수 있게 된다.
이러한 점을 감안할 때, 중요한 점은 상기 각각의 장점을 지닌 호모폴리머와 코폴리머의 혼합 비율인 데, 본 발명에서 제안하는 혼합 비율은 호모폴리머와 코폴리머의 비율을 50:50 내지 95:5 정도의 중량비로 유지하여 혼합하는 것이다.
이와같은 혼합물질을 N-메틸 피롤리돈(N-Methyl Pyrrolidone)의 솔벤트로 용해시켜 결합제 용액을 형성한 다음, 활물질과 도전제를 혼합하여 리튬이온 2차 전지의 활물질 슬러리를 제조하게 된다.
한편, 본 발명의 다른 실시예로써, 러버계 고분자 결합제와 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모포리머를 혼합하여 사용하는 데, 러버게 고분자 결합제는 예를 들어 스틸렌 부타디엔 러버 또는 에틸렌프로필렌디엔모노머(EPDM)와 같은 불소가 함유되지 않은 러버 결합제를 사용하여 리튬 금속이나 리튬이온과 반응하여 사용하여 리튬 금속이나 리튬이온과 반응하여 LiF가 석출됨으로써 야기 될 수 있는 전지의 용량 감소 및 폭발 위험성을 방지한다. 이러한 러버계 고분자 결합제는 용액이나 고형분으로 존재하며, 전해액 함액률이 높아 전지의 고용량 특성을 유지할 수 있다.
이러한 러버계 결합제와 혼합되는 폴리비닐리덴 플루오라이드는 상술한 바와 같이 활물질과 기재 사이의 결착력을 증대시킬 수 있으므로 이들 두 물질을 혼합한 결합제는 기재에 활물질 슬러리를 도포할 때 균일한 두께로 도포가 가능하고, 리튬 이온 2차 전지의 사이클 수명도 향상시킬 수 있다.
이와 같은 혼합물질에서 러버계 결합제와 폴리비닐리덴 플루오라이드계 결합제를 어떤 비율로 혼합하는 냐가 관건인 바, 본 발명의 혼합 비율은 러버계 결합제와 폴리비닐리덴 플루오라이드계 결합제의 비율을 20:80 내지 80:20 정도의 중량비로 유지하여 혼합하는 것이다.
특히, 상기 다른 실시예로써 제안된 결합제가 함유된 리튬이온 2차 전지의 활물질 슬러리 제조방법은, 러버계 고분자 결합제 용액 혹은 고형분을 폴리비닐리덴 플루오라이드계 고분자가 함유된 NMP 용액을 혼합하여 결합제 용액을 만든 다음; 이 결합제 용액에 활물질과 도전제를 혼합하여 제조한다.
이상에서 살펴본 바와 같이 본 발명의 특징에 따른 실시예들은 종래의 문제점들을 실질적으로 해소하고 있다.
즉, 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드 코폴리머 또는 러버계 고분자 결합제를 일정비율로 혼합한 결합제를 사용함으로써 도포시 작업성을 용이토록 하고 전지의 충방전에 따른 사이클 수명을 확정하여 전지의 용량을 향상시킬 수 있다.

Claims (7)

  1. 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드 코폴리머 또는 러버계 고분자 결합제를 포함하는 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 폴리비닐리덴 플루오라이드 코플리머가 폴리비닐리덴 플루오라이드와 헥사플루오로프로필렌의 공중합체인 것을 특징으로 하는 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 호모폴리머와 코폴리머의 혼합 비율이 50 대 50 내지 95 대 5 정도인 것을 특징으로 하는 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 러버계 고분자 결합제는 스틸렌 부타니엔 러버인 것을 특징으로 하는 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 러버계 고분자 결합제는 에틸렌프로필렌디엔모노머인 것을 특징으로 하는 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와 러버계 고분자 결합제의 혼합 중량비율은 20 대 80 내지 80 대 20 정도인 것을 특징으로 하는 리튬이온 2차 전지의 전극 결합제
  7. 폴리비닐리덴 플루오라이드 호모폴리머와, 폴리비닐리덴 플루오라이드 코폴리머 또는 러버계 고분자 결합제를 혼합하고, 이 혼합물을 N-메틸피롤리돈에 용해시켜 결합제 용액을 제조한 다음, 이 결합제 용액에 활물질과 도전제를 혼합하여 제조하는 것을 특징으로 하는 리튬이온 2차 전지의 활물질 슬러리 제조방법.
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