JPS62232476A - 粘着テ−プ - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野コ 本発明は粘着テープに関するものである。更に詳しくは
、本発明は粘着テープの使用時、特に引出し角が大きい
時の高速ＷＪ撃的引出しにおいても、テープが破断し難
いような粘着テープに関するものである。

［従来技術］ ポリエチレンテレフタレートフィルムの片面又は両面に
粘着層を施した、いわゆるポリエステル粘着テープは、
一般工業用、電気絶縁用として広範囲に用いられている
。その理由は、ポリエステルフィルムは機械的強度９寸
法安定性、耐摩耗性。

耐薬品性、耐水性、透明性、電気絶縁性等の諸性質がポ
リプロピレン、ポリ塩化ビニルなどの他の合成樹脂系フ
ィルム、セロハンなどよりも非常に優れていることによ
る。しかしながら、−見方能かのように思わせるポリエ
ステルフィルムにも欠点が存在する。

それはセロハンテープの如く、同心円に捲回されている
テープの使用に際し、テープの引き出し角度を大きくし
て（極端な場合は１８０°剥離）高速の衝撃的引出しく
剥離）操作を施すとテープは簡単に切断する。特に粘着
力を高くして剥離時に大ぎな力が働くようにしたもので
は切断し易い傾向が顕著になる。この切断現象はポリエ
ステルフイルムが強靭という一般概念からは予想も出来
ない事であるが、この破断面を走査型電子顕微鏡により
詳細に観察すると、ポリエステルフィルムの平面方向又
は斜め方向に層状的破壊を起している部分が見られ、こ
れが切断の原因になっていると推定される。これはポリ
エステルフィルムが二軸延伸により、結晶の特定面があ
る方向に配向する所謂面配向現象に伴って厚み方向の強
度が低くなっていることによるものであろう。

更に、粘着テープに対する市場要求の他の特性として、
粘着力の増加があり、上記の改良はこれに応えるための
必須条件となっている。粘着力の増大に伴い、テープの
引出時におけるベースフィルムへの歪が集中し、ベース
フィルムの耐衝撃強度の要求は一層望まれてきている。

ところで、一般的にポリエステルフィルムには良好な巻
取性、加工性が要求されるが、このためにはポリエステ
ルフィルムの摩擦係数が低いことが必要である。従来、
フィルムの摩擦係数を低減せしめる技術としては、無機
粒子を添加したポリマーまたはポリマー中に不溶性の触
媒残渣粒子とを生成させたポリマーを延伸フィルムする
ことにより、フィルムの表面に突起を附勢することが慣
用的となっている。

延伸フィルム中においてこれら粒子の周囲には通常ボイ
ドが形成されているが、このボイドがテープ引出し時の
切断の原因であるところの層状的破壊発生の誘因の一つ
となっている。

すなわち、ポリエステル粘着テープの層状的破壊による
切断はポリエステルフィルムの高い面配向性とフィルム
中に添加又は生成せしめた無機粒子の周囲のボイドに起
因して発生する。この面配向性はポリエステルフィルム
製造時の延伸倍率を低くすることによって低下しうるが
、この方法はポリエステルフィルムの引張強度の低下、
厚みむらの増大等をもたらす。またフィルム中の無機粒
子を減少することによって層状的破壊による切断を改善
することも可能であるが、この方法はフィルムの巻取性
を低下せしめる。

［発明の目的］ ＝３一 本発明の目的は、上述の従来技術の問題点を解決し、粘
着テープ使用に際しテープの引出し角度が大きい状態で
高速の衝撃的引出し操作を行っても切断しないようなす
ぐれた粘着テープをＩ３’：　ｉ的に提供することであ
る。

［発明の構成・効果］ 本発明の目的は、本発明によれば、二軸配向ポリエステ
ルフィルムの少なくとも片面に粘着剤層を塗設してなる
粘着テープにおいて、該ポリエステルフィルムが、ポリ
エステル中に構造単位の８０重量％以上の組成がＣＨ３
・５ｔＯ１／２で表わされる三官能性のオルガノシロキ
サンからなり、体積形状係数が０．２０〜０．５２であ
って平均粒径が０．１〜４μｍのシリコン樹脂微粒子を
０．０３〜１．０重量％含有するフィルムであることを
特徴とする粘着テープによって達成される。

本発明におけるポリ１ス゛チルとは芳香族ジカルボン酸
を主たる酸成分とし、脂肪族グリコールを主たるグリコ
ール成分とするポリエステルである。

かかるポリエステルは実質的に線状であり、そしてフィ
ルム形成性特に溶融成形によるフィルム形成性を有する
。芳香族ジカルボン酸としては、例えばテレフタル酸、
ナフタレンジカルボン酸、イソフタル酸、ジフエニノキ
シエタンジカルボン酸。

ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボ
ン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸。

ジフェニルケトンジカルボン酸、アンスラセンジカルボ
ン酸等を挙げることができる。脂肪族グリコールとして
は、例えばエチレングリコール、トリメチレングリコー
ル、テトラメヂレングリコール、ペンタメチレングリコ
ール、ヘキサメチレングリコール、デカメチレングリコ
ールの如き炭素数２〜１０のポリメチレングリコールあ
るいはシクロヘキサンジメタツールの如き脂環族ジオー
ル等を挙げることができる。

本発明において、ポリエステルとしては例えばアルキレ
ンテレフタレート及び／又はアルキレンナフタレートを
主たる構成成分とするものが好ましく用いられる。

かかるポリエステルのうちでも、例えばポリエチレンテ
レフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレートは
もちろんのこと、例えば全ジカルボン酸゛成分の８０モ
ル％以上がテレフタル酸及び／又は２，６−ナフタレン
ジカルボン酸であり、全グリコール成分の８０モル以上
がエチレングリコールである共重合体が好ましい。その
際全酸成分の２０モル％以下のジカルボン酸は上記芳香
族ジカルボン酸であることができ、また例えばアジピン
酸、セパチン酸の如き脂肪族ジカルボン酸；シクロヘキ
サン−１，４−ジカルボン酸の如き脂環族ジカルボン酸
等であることができる。また、全グリコール成分の２０
モル％以下は、エチレングリコール以外の上記グリコー
ルであることができ、あるいは例えばハイドロキノン、
レゾルシノール、２．２−ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）プロパンの如き芳香族ジオール；１，４−ジヒドロ
キシメチルベンゼンの如き芳香族を含む脂肪族ジオール
；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリ］−ル
、ポリテトラメチレングリコールの如きポリアルキレン
グリコール（ポリオキシアルキレングリコール）等であ
ることもできる。

また、本発明で用いるポリエステルには、例えばヒドロ
キシ安息香酸の如き芳香族オキシ酸；ω−ヒドロキシカ
プロン酸の如き脂肪族オキシ酸等のオキシカルボン酸に
由来する成分を、ジカルボン酸成分およびオキシカルボ
ン酸成分の総量に対し２０モル％以下で共重合或は結合
するものも包含される。

さらに本発明におけるポリエステルには実質的に線状で
ある範囲の量、例えば全酸成分に対し２モル％以下の量
で、３官能以上のポリカルボン酸又はポリヒドロキシ化
合物、例えばトリメリット酸、ペンタエリスリトールを
共重合したものをも包含される。

上記ポリエステルは、それ自体公知であり、且つそれ自
体公知の方法で製造することができる。

上記ポリエステルとしては、０−クロロフェノール中の
溶液として３５℃で測定して求めた固有粘度が約０．４
〜約０．９のものが好ましい。

本発明の二軸配向ポリエステルフィルムはそのフィルム
表面に多数の微細な突起を有している。

それらの多数の微細な突起は本発明によればポリエステ
ル中に分散して含有される多数のシリコン樹脂微粒子に
由来する。

シリコン樹脂微粒子を分散含有するポリエステルは、通
常ポリエステルを形成するための反応時、例えばエステ
ル交換法による場合のエステル交換反応中あるいは重縮
合反応中の任意の時期又は直接重合法による場合の任意
の時期に、シリコン樹脂微粒子（好ましくはグリコール
中のスラリーとして）を反応系中に添加することにより
製造することができる。好ましくは、重縮合反応の初期
例えば固有粘度が約０．３に至るまでの間に、シリコン
樹脂微粒子を反応系中に添加するのが好ましい。

本発明においてポリエステル中に含有させるシリコン樹
脂微粒子は、構造単位の８０重量％以上の組成がＣＨ３
・５ｉＯｙ２で表わされる三官能性のオルガノポリシロ
キサンからなり、体積形状係数・　　　　　が０．２０
〜０．５２であって平均粒径が０．１〜４μｍのシリコ
ン樹脂微粒子である。上記構造単位組成ＣＨａ　・Ｓｉ
Ｏ３／２は単位構造式％式％ で表現されるものであり、また上記オルガノポリシロキ
サンはその構造単位の８０重最％以上が（ＣＨ３・５ｉ
Ｏｙ２）ｎで表わされる三次元結合構造のオルガノポリ
シロキサンである。ここで、上記ｎは重合度を表わし、
１００以上が好ましい。他の成分としては２官能性のオ
ルガノポリシロキサン又は別の３官能性のオルガノシロ
キサン誘導体等があげられる。

上記シリコン樹脂微粒子は、潤滑性に優れ、無機不活性
微粒子よりも比重が小さく、かつ有機系の微粒子よりも
耐熱性が優れているという特徴を有し、更に有機系の溶
剤に不溶であり、かつ非溶融性であるという特徴を有す
る。更に、シリコン樹脂微粒子はポリエステルに対し優
れた親和性を示す。

本発明で用いるシリコン樹脂微粒子は、平均粒径が０．
１〜４μｍであり、好ましくは０．１〜２μｍ、更に好
ましくは０．８〜２μ乳である。平均粒径が０．１μｍ
未満では滑り１ｊ１や、加工適性（巻取性等）の向上効
果が不充分であり、一方４μｍを越えると耐切断性が不
充分であり、好ましくない。

なおここに言う平均粒径とは、ストークスの式に基づい
て算出された等価球径粒度分布の積算５０％点における
径で表わされる。

所定の平均粒径の粒子を得るためには、市販のシリコン
樹脂微粒子の粉砕処理や分級操作等を採用してもかまわ
ない。

更に、上記シリコン樹脂微粒子は、体積形状係数が０．
２０〜０．５２である。この様な特性をそなえることに
よって、二軸配向ポリエステルフィルムの滑り性が極め
て優れたものとなり、かつシリコン樹脂微粒子のポリエ
ステルに対する親和性に起因して二軸配向ポリニスデル
フィルムの層状的破壊が改善される。

一般にポリエステルと無機微粒子とは親和性がない。こ
のため溶融製膜したポリエステル未延伸フィルムを二軸
延伸すると、該粒子とポリエステルの境界に剥離が生じ
、該微粒子の囲りにボイドが形成される。このボイドは
、微粒子が大きいほど、形状が球形に近いほど、また微
粒子が単一粒子で変形しにくいほど、そしてまた未延伸
フィルムを延伸する際に延伸面積倍率が大きいほど、ま
た低温で行うほど大きくなる。このボイドは、大ぎくな
ればなる程突起の形状がゆるやかな形となり摩擦係数を
高くすると共に耐層状破壊性を悪化させる原因となる。

このように従来の無機不活性滑剤の場合には、該滑剤周
辺のボイド量はかなり大きく、高強力ポリエステルフィ
ルムにおいてはこのボイドは更に大きくなりその結果二
軸延伸フィルムの層状破壊性が顕著となり、かかるポリ
エステルフィルムを使用した粘着テープは高速引出しに
おいて切断が多発する。

ところが、本発明におけるシリコン樹脂微粒子はポリエ
ステルに対して親和性を有するためにボイドは形成され
ないか又は形成されたとしてもごく小さい。このため本
発明の二軸配向ポリエステルフィルムを基材とした粘着
テープは高速引出し時の層状的破壊よる切断がおこりに
くい。

本発明においてシリコン樹脂微粒子の添加量は、は、ポ
リエステルに対して０．０３〜１．０重量％とする必要
があり、好ましくは０．１〜０．５重量％である。添加
量が０．０３重量％未満では、巻取り性や加工性の向上
効果が不充分となり、一方１．０重量％を越えると耐切
断性が低下し、好ましくない。

シリコン樹脂微粒子は、上述の条件を満たせば、その製
法、その他に何ら限定されない。

本発明の二軸配向ポリコニステルフィルムは、フィルム
表面をイオンエツチングしてフィルム中のシリコン樹脂
微粒子を暴露させ、走査型電子顕微鏡にて表面を観察す
ると、該二軸配向ポリエステルフィルム中の大部分のシ
リコン樹脂微粒子の周辺にボイドが認められない。カオ
リン等の無機微粒子の場合のボイド発生状況に比較する
と、このことは驚くべきことである。なお、このことは
光学顕微鏡による透過観察によっても容易に観察しうる
。

この様にボイドが生じていないことによって、耐層状破
壊性に優れた二軸配向ポリエステルフィルムが得られる
。特に、高倍率に延伸され、ヤング率が高められた高強
力ポリエステルフィルムについてもボイドが殆んどない
し全く生じてない。

本発明の二軸配向ポリエステルフィルムは従来から蓄積
された二軸延伸フィルムの製造法に順じて製造できる。

例えば、シリコン樹脂微粒子を含有するポリエステルを
溶融製膜して非晶質の未延伸フィルムとし、次いで該未
延伸フィルムを二軸方向に延伸し、熱固定し、必要であ
れば弛緩熱処理することによって製造される。その際、
フィルム表面特性は、シリコン樹脂微粒子の形状２粒径
。

量等によって、また延伸条件によって変化するので従来
の延伸条件から適宜選択する。またボイド。

密度、熱収縮率等も延伸、熱処理時の温度、イ８率。

速度等によって変化するので、これらの特性を同時に満
足する条件を定める。例えば、延伸温度は１段目延伸部
度（例えば縦方向延伸温度：Ｔ＋）が（Ｔｇ−１０）〜
（Ｔｇ＋４５）”Ｃの範囲（但し、Ｔｇ：ポリエステル
のガラス転移温度）から、２段目延伸温度（例えば横方
向延伸温度二Ｔ２）が（Ｔ＋　＋ｉｓ）〜（Ｔ＋　−１
−４０）　℃の範囲から選択するとよい。また、延伸倍
率は一軸方向の延伸倍率が２．５以上、特に３倍以上で
かつ面積倍率が８倍以上、特に１０倍以上となる範囲か
ら選択するとよい。更にまた、熱固定温度は１８０〜２
５０℃、更には２００〜２３０℃の範囲から選択すると
よい。

本発明において、上述の二軸配向ポリエステルフィルム
の少くとも片面に塗設する粘着剤層は、従来からの粘着
テープの作成方法及び粘着剤を用いて形成することがで
きる。粘着剤としては、例えばゴム系、ビニルエーテル
系、アクリル系ポリマー等を用いてもよく、またホット
メルト型粘着剤を用いてもよい。塗布方法は、有機溶媒
或はエマルジョンにして塗布乾燥する等の方法を用いて
もよく、エチレン−酢酸ビニル・コポリマーの如きもの
を溶融押出法で塗布し、これを粘着剤としてもよい。粘
着剤塗布面は片面であってもよいが、両面粘着テープを
作製する場合は両面に塗布すればよい。片面に粘着剤を
塗布し、他の片面にはシリコン系の離型剤を塗布しても
よい。しかし、これら粘着剤の種類、塗布方法等のみに
限定されるものではない。

本発明の粘着テープには、所望により着色剤層等の他の
層を設けることができる。

本発明における種々の物性値および特性は以下の如く測
定されたものであり、また定義される。

（１）粒子の平均粒径 島津製作所ＣＰ−５０型セントリフニゲル　パーティク
ル　サイズ　アナライザー（ＣｅｎｔｒｉｆｕｇａｌＰ
　ａｒｔｉ（ｉｌｅＳ　ｉＺｅ　　Ａ　ｎａｌｙｓｅｒ
　）を用いて測定した。得られた延伸沈降曲線を基に算
出した各粒径の粒子とその存在量との累積曲線から、５
０マスパーセント（ｍａｓｓ　　ｐｅｒｃｅｎｔ　）に
相当する粒径を読み取り、この値を上記平均粒径とした
（「粒度測定技術」日刊工業新聞社発行、　１９７５年
１頁２４２〜２４７参照）。

（２）　　　フィルム表面粗さくＲａ　）中心線平均粗
さ：Ｒａ（単位μｍ）としてＪＩＳ−３０６０１で定義
される値である。

本発明では■小板研究所の触針式表面粗さ計（ＳＬＪＲ
ＦＣＯＲＤＥＲ５Ｅ−３０Ｇ）を用いて、触針半径：２
μｍ、測定圧：０．０３ｇ、カットオフ値：　　０．２
５題の条件下にフィルム表面粗さ曲線をかかせ、該フィ
ルム表面粗さ曲線からその中心線の方向に測定長さしの
部分を抜き取り、この抜き取り部分の中心線をＸ軸とし
、縦倍率の方向をＹ軸として、粗さ曲線をＹ＝ｆ（ｘ）
で表わしたとき、次の式で与えられる値（Ｒａ　：μＴ
ｒＬ）をフィルム表面粗さとして定義する。

Ｒａ　＝１／Ｌ、／”　Ｉｆ　　（ｘ　）　ｌｄｘθ 基準長を２．５＃として５個測定し、値の大きい方から
１個除いた４個の平均値としてＲａを表ねした。

（３）体積形状係数ｆ 走査形電子顕微鏡によりシリコン樹脂微粒体の写真を撮
影し、画像解析処理装置ルーゼツクス５００（日本レギ
ュレーター製）を用い、投影面最大径を求め、別途方法
で求めた粒子の体積を使用し、次式により算出する。

ｆ　＝Ｖ／Ｄ３ 式中■は粒子の体積（μＴｒＬ３）、Ｄは投影面の最大
径（μｍ）を表わす。

（４）　　ボイド フィルム表面をイオンエツチングしフィルム中の微粒子
を暴露させ、そのフィルム表面を４００〜５００人乃至
それ以下の厚みにアルミニウムを均一に真空蒸着し、通
常の走査型電子顕微鏡３５００倍乃至は５０００倍にて
表面を観察し、固体微粒子の長径とボイドの長径を測定
しくボイド長径）／（固体微粒子長径）の比をボイド比
とした。測定個数は４０個とし、その平均値で表わした
。イオンエツチングは、例えば日本電子■製ＪＦＣ−１
１００型イオンスパッターリング装置を使い、５００Ｖ
、　１２．５ＴｒＬ八で１５分間表面エツチング処理し
た。真空度は１０’Ｔｏｒｒであツタ。

（５）ヘーズ（曇り度） ＪＩＳ−に６７４に準じ、日本精密光学社製、積分球式
ＨＴＲメーターによりフィルムのヘーズを求めた。

（６）　　テープの引出し切断性 同心円に捲回された粘着テープを引き出し方向とは逆の
方向（１８０°剥離となる）へ、手動によって高速の衝
撃的剥離を２０回行ない、その破断数により下記の如く
評価する。

０〜２回：Ｏ（非常に良好） ３〜６回：△（やや良好） ７回以上：Ｘ（不良、現状レベル相当）（７）巻取り性 二軸配向ポリエステルフィルムの製造工程において、フ
ィルムを５０００ｓ幅で４０００　ｍのロール状に巻き
上げ、このロールの外観を詳細に検査し、病状の突起で
長径２　ａｍ以上のものの個数を数え、次のように格付
ける。

０〜２：　０ ３〜５：　Δ ６以上：　× ［実施例］ 本発明を実施例によってさらに具体的に説明する。

参考例１．２ ジメチルテレフタレートとエチレングリコールを、エス
テル交換触媒として酢酸マンガンを、重合触媒として三
酸化アンチモンを、安定剤として亜燐酸を、更に滑剤と
して平均粒径１．２μｍ１体積形状係数ｏ、ｏｅのカオ
リンを用いて常法により重合し、固有粘度０．６２のポ
リエチレンテレフタレートを得た。なおりオリンの添加
量は夫々０．１゜０．０３重量％とした。

これらのポリエチレンテレフタレート（以下ＰＥＴと略
称）のペレットを１７０℃、３時間乾燥後押出機ホッパ
ーに供給し、溶融高度２８０〜３００℃で溶融し、この
溶融ポリマー１＃のスリット状ダイを通して表面仕上げ
０．３Ｓ程度、表面温度２０℃の回転冷却ドラム上に形
成押出し、３００μｍの未延伸フィルムを得た。

このようにして得られた未延伸フィルムを７５℃にて予
熱し、更に低速、高速のロール間で１５厘上方より９０
０℃の表面温度のＩＲヒーター１本にて加熱し、縦方向
に３．５倍に延伸後急冷し、続いてステンターに供給し
１０５℃にて横方向に３．７倍に延伸した。得られた二
軸延伸フィルムを２０５℃の温度で５秒間熱固定し、厚
み２３μｍの熱固定二軸延伸フィルムを得た。得られた
フィルムはボイド比１．７であった。

このフィルムの特性を第１表に示す。

参考例３〜１０ カオリンの代りに第１表に示す平均粒径及び体積形状係
数に調整されたシリコン樹脂微粒子（東芝製　品名Ｘ　
Ｃ９９−３０１，−５０１を用いて調整した微粒子）を
用いる以外は比較例１．２と同様に行ってポリエチレン
テレフタレートのペレットを得た。該ペレットを用いる
以外は比較例１．２と同様に行って、厚み２３μｍの熱
固定二軸配向フィルムを得た。このフィルムの特性を第
１表に示す。

２０一 本参考例で得たフィルムはいずれも優れた品質のもので
あった。

実施例１〜７及び比較例１〜３ 参考例１〜１０で得られたフィルムの片面をそれぞれコ
ロナ処理した後、その面に粘着剤として天然ゴムとポリ
テルペン樹脂を主成分としたトルエン溶液（粘着剤濃度
２５重量％）を塗布しく約８μｍ）、９０℃の熱風中で
乾燥後１９瀾巾にスリットして、市販されているセロハ
ンテープのような形態にて、切断性の評価を行った。そ
の結果を表１に示す。

この表から明らかなごとく、本発明の条件を満足してい
るものはテープの引出し切断数が少なくかつ巻取り性も
すぐれている。

手続補正書 昭和６１年　５月／７日

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 二軸配向ポリエステルフイルムの少なくとも片面に粘着
   剤層を塗設してなる粘着テープにおいて、該ポリエステ
   ルフイルムが、ポリエステル中に構造単位の８０重量％
   以上の組成がＣＨ＿３・ＳｉＯ＿ｙ＿２で表わされる三
   官能性のオルガノシロキサンからなり、体積形状係数が
   ０．２０〜０．５２であって平均粒径が０．１〜４μｍ
   のシリコン樹脂微粒子を０．０３〜１．０重量％含有す
   るフイルムであることを特徴とする粘着テープ。