JPH0522670B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0522670B2 JPH0522670B2 JP59130113A JP13011384A JPH0522670B2 JP H0522670 B2 JPH0522670 B2 JP H0522670B2 JP 59130113 A JP59130113 A JP 59130113A JP 13011384 A JP13011384 A JP 13011384A JP H0522670 B2 JPH0522670 B2 JP H0522670B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- aln
- sintered body
- thermal conductivity
- added
- density
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Ceramic Products (AREA)
Description
〔発明の技術分野〕
本発明は窒化アルミニウム焼結体に関する。
〔発明の技術的背景とその問題点〕
窒化アルミニウム（AlN）は常温から高温ま
での強度が高く（焼結体の曲げ強さは通常40Kg／
ml以上）、化学的耐性にも優れているため、耐熱
材料として用いられる一方、その高熱伝導性、高
電気絶縁性を利用して半導体装置の放熱板材料と
しても有望視されている。こうしたAlNは通常、
融点を持たず、2200℃以上の高温で分解するた
め、薄膜などの用途を除いては焼結体として用い
られる。 ところで、AlN焼結体は従来より常圧焼結法、
ホツトプレス法により製造されている。常圧焼結
法では高密度化の目的でアルカリ土類金属酸化物
又は希土類酸化物などの化合物を焼結助剤として
添加することが多い。ホツトプレス法では、
AlN単独又は助剤が添加されたAlNを用い、高
温高圧下にて焼結する。 しかしながら、ホツトプレス法では複雑な形状
の焼結体の製造が難しく、しかも生産性が低く、
高コストとなるという問題がある。一方、常圧焼
結法ではホツトプレス法のような問題を解消でき
るものの、得られたAlN焼結体の熱伝導率は
AlNの理論熱伝導率が320W／ｍ・ｋであるのに
対し、高々40W／ｍ・ｋと低い。又、ホツトプレ
ス法で造られたAlN焼結体のうち助剤が添加さ
れたAlNを原料とするものも、熱伝導率が
40W／ｍ・ｋ程度と低い。 〔発明の目的〕 本発明は熱伝導率が著しく改善されかつ、高密
度なAlN焼結体を提供しようとするものである。 〔発明の概要〕 本発明者らは、各種助剤が添加されたAlN焼
結体の焼結性および熱伝導率について種々、実験
検討した結果、希土類のフツ化物が高密度化及び
高熱伝導率化用助剤として最適であることを見い
出した。 従来、希土類の酸化物が高密度化に対して有効
であることはよく知られていたが、フツ化物にお
いても同等又はそれ以上の高密度化が可能であ
り、しかも熱伝導率が大幅に上昇することを見い
出したものである。 そこで、本発明者らは上記究明結果を踏えて更
に鋭意研究したところ、希土類のフツ化物を0.01
〜20重量％を添加して焼結したAlN焼結体にお
いて熱伝導率が著しく改善され、かつ高密度化す
ることを確認した。 なお希土類元素のフツ化物が上述の如き効果を
有することは、これまで全く知られておらずその
メカニズムに関しては現在、まだ不明の点が多
い。 本発明者がＸ線回折により焼結体の構成相を調
査したところ、明らかに酸化物を助剤として用い
た場合と異なつていることが判明した。すなわち
希土類としてＹ（イツトリウム）を例にして述べ
ると、YF3とY2O3とを各々添加した焼結体の構
成相を調査したところ、Y2O3ではAlN相の他に
3Y2O3・5Al2O3が生成されるが、YF3ではY2O3
の場合と全く異なる未知相が検出された。 しかしながら熱伝導率の相異が上記構成相の差
に起因するものであるか否かは必ずしも明らかで
はない。またAlNは合成過程そして粉砕過程な
どで酸素を混入しやすいが、本発明においては、
不純物酸素量が20重量％以内であれば何ら発明の
効果を防げるものではない。 以上述べた如く、本発明はAlNを主成分とし
て、これに希土類のフツ化物を0.01〜20重量％添
加して焼結することを特徴とするものである。 添加する範囲を上記の如く限定した理由は、そ
の量が0.01重量％未満では所期の効果が得られ
ず、かといつてその量が20重量％を超えると耐熱
性・高強度性が損なわれるばかりか、熱伝導性も
低下する。 次に、本発明のAlN焼結体を得るための一製
造方法を説明する。 まず、AlN粉末に所定量の希土類フツ化物を
添加し、ボールミル等を用いて混合した後、常圧
焼結の場合はバインダーを加え、混練、造粒、整
粒を行ない、金型、静水圧プレス或いはシート成
形により成形を行なう。つづいて、成形体をN2
ガス気流中で700℃前後で加熱してバインダーを
除去する。次いで、成形体を黒鉛又は窒化アルミ
ニウムの容器にセツトし、N2ガス雰囲気中にて
1600〜1850℃で常圧焼結を行なう。 一方、ホツトプレス焼結の場合は前記ボールミ
ル等で混合した原料を1600〜1800℃でホツトプレ
スする。 〔発明の実施例〕 次に、本発明の実施例を説明する。 実施例 １ まず、平均粒径1μｍのAlN粉末に、同じく平
均粒径1μｍのYF3粉末３重量％を添加し、ボール
ミルを用いて粉砕・混合を行なつて原料を調整し
た。 つづいて、この原料を直径10mmのカーボン型に
充てんし、圧力400Kg／cm3、温度1800℃の条件で
１時間ホツトプレスを行なつてAlN焼結体を製
造した。 比較例 １ 実施例１で用いたAlN粉末のみを、実施例１
と同様な方法によりAlN焼結体を製造した。 しかして、上記実施例１及び比較例１により得
たAlN焼結体を夫々約3.5mmの厚さに研摩した後、
レーザフラツシユ法によつて室温での熱伝導率を
測定した。その結果、実施例１のAlN焼結体で
は82W／ｍ・ｋであつたのに対し、比較例−１の
AlN焼結体では32W／ｍ・ｋであつた。 又、Ｘ線回折で各焼結体の構成相を調査したと
ころ、実施例−１のAlN焼結体ではAlN相及び
上述した未知相が比較例−１ではAlN相以外に
かなりな量の酸窒化物相が夫々検出された。 実施例 ２ 実施例−１で用いたAlN粉末にYF33重量％を
添加し、ボールミルを用いて粉砕・混合した。つ
づいて、これらの原料に夫々パラフインを７重量
％添加し、造粒した後、300Kg／cm3の圧力でプレ
ス成形して30×30×３mm圧粉体とした。これを、
窒素ガス雰囲気で最高700℃まで加熱してパラフ
インを除去した。 次にカーボン型中にセツトし、窒素ガス雰囲気
下で1800℃、２時間加熱して常圧焼結した。 比較例 ２ 実施例−２で用いたAlN粉末のみを、実施例
１と同様な方法によりAlN焼結体を製造した。 しかして、上記実施例２及び比較例２により得
たAlN焼結体を夫々約3.5mmの厚さに研摩した後、
レーザフラツシユ法によつて室温での熱伝導率を
測定した。その結果、実施例２のAlN焼結体で
は80W／ｍ・ｋであつたのに対し、比較例−２の
AlN焼結体では15W／ｍ・ｋであつた。 又、各々の焼結体の密度を測定したところ、実
施例２の焼結体は3.28ｇ／cm3、比較例−２の焼結
体は2.88ｇ／cm3であつた。 実施例 ３ 実施例−２と同様な方法でYF3の代りに各々種
の希土類元素のフツ化物を３重量％ずつ加えた
AlN焼結体を製造した。 得られた各AlN焼結体の密度、並びに熱伝導
率を調べた。 その結果を第１表に示した。
での強度が高く（焼結体の曲げ強さは通常40Kg／
ml以上）、化学的耐性にも優れているため、耐熱
材料として用いられる一方、その高熱伝導性、高
電気絶縁性を利用して半導体装置の放熱板材料と
しても有望視されている。こうしたAlNは通常、
融点を持たず、2200℃以上の高温で分解するた
め、薄膜などの用途を除いては焼結体として用い
られる。 ところで、AlN焼結体は従来より常圧焼結法、
ホツトプレス法により製造されている。常圧焼結
法では高密度化の目的でアルカリ土類金属酸化物
又は希土類酸化物などの化合物を焼結助剤として
添加することが多い。ホツトプレス法では、
AlN単独又は助剤が添加されたAlNを用い、高
温高圧下にて焼結する。 しかしながら、ホツトプレス法では複雑な形状
の焼結体の製造が難しく、しかも生産性が低く、
高コストとなるという問題がある。一方、常圧焼
結法ではホツトプレス法のような問題を解消でき
るものの、得られたAlN焼結体の熱伝導率は
AlNの理論熱伝導率が320W／ｍ・ｋであるのに
対し、高々40W／ｍ・ｋと低い。又、ホツトプレ
ス法で造られたAlN焼結体のうち助剤が添加さ
れたAlNを原料とするものも、熱伝導率が
40W／ｍ・ｋ程度と低い。 〔発明の目的〕 本発明は熱伝導率が著しく改善されかつ、高密
度なAlN焼結体を提供しようとするものである。 〔発明の概要〕 本発明者らは、各種助剤が添加されたAlN焼
結体の焼結性および熱伝導率について種々、実験
検討した結果、希土類のフツ化物が高密度化及び
高熱伝導率化用助剤として最適であることを見い
出した。 従来、希土類の酸化物が高密度化に対して有効
であることはよく知られていたが、フツ化物にお
いても同等又はそれ以上の高密度化が可能であ
り、しかも熱伝導率が大幅に上昇することを見い
出したものである。 そこで、本発明者らは上記究明結果を踏えて更
に鋭意研究したところ、希土類のフツ化物を0.01
〜20重量％を添加して焼結したAlN焼結体にお
いて熱伝導率が著しく改善され、かつ高密度化す
ることを確認した。 なお希土類元素のフツ化物が上述の如き効果を
有することは、これまで全く知られておらずその
メカニズムに関しては現在、まだ不明の点が多
い。 本発明者がＸ線回折により焼結体の構成相を調
査したところ、明らかに酸化物を助剤として用い
た場合と異なつていることが判明した。すなわち
希土類としてＹ（イツトリウム）を例にして述べ
ると、YF3とY2O3とを各々添加した焼結体の構
成相を調査したところ、Y2O3ではAlN相の他に
3Y2O3・5Al2O3が生成されるが、YF3ではY2O3
の場合と全く異なる未知相が検出された。 しかしながら熱伝導率の相異が上記構成相の差
に起因するものであるか否かは必ずしも明らかで
はない。またAlNは合成過程そして粉砕過程な
どで酸素を混入しやすいが、本発明においては、
不純物酸素量が20重量％以内であれば何ら発明の
効果を防げるものではない。 以上述べた如く、本発明はAlNを主成分とし
て、これに希土類のフツ化物を0.01〜20重量％添
加して焼結することを特徴とするものである。 添加する範囲を上記の如く限定した理由は、そ
の量が0.01重量％未満では所期の効果が得られ
ず、かといつてその量が20重量％を超えると耐熱
性・高強度性が損なわれるばかりか、熱伝導性も
低下する。 次に、本発明のAlN焼結体を得るための一製
造方法を説明する。 まず、AlN粉末に所定量の希土類フツ化物を
添加し、ボールミル等を用いて混合した後、常圧
焼結の場合はバインダーを加え、混練、造粒、整
粒を行ない、金型、静水圧プレス或いはシート成
形により成形を行なう。つづいて、成形体をN2
ガス気流中で700℃前後で加熱してバインダーを
除去する。次いで、成形体を黒鉛又は窒化アルミ
ニウムの容器にセツトし、N2ガス雰囲気中にて
1600〜1850℃で常圧焼結を行なう。 一方、ホツトプレス焼結の場合は前記ボールミ
ル等で混合した原料を1600〜1800℃でホツトプレ
スする。 〔発明の実施例〕 次に、本発明の実施例を説明する。 実施例 １ まず、平均粒径1μｍのAlN粉末に、同じく平
均粒径1μｍのYF3粉末３重量％を添加し、ボール
ミルを用いて粉砕・混合を行なつて原料を調整し
た。 つづいて、この原料を直径10mmのカーボン型に
充てんし、圧力400Kg／cm3、温度1800℃の条件で
１時間ホツトプレスを行なつてAlN焼結体を製
造した。 比較例 １ 実施例１で用いたAlN粉末のみを、実施例１
と同様な方法によりAlN焼結体を製造した。 しかして、上記実施例１及び比較例１により得
たAlN焼結体を夫々約3.5mmの厚さに研摩した後、
レーザフラツシユ法によつて室温での熱伝導率を
測定した。その結果、実施例１のAlN焼結体で
は82W／ｍ・ｋであつたのに対し、比較例−１の
AlN焼結体では32W／ｍ・ｋであつた。 又、Ｘ線回折で各焼結体の構成相を調査したと
ころ、実施例−１のAlN焼結体ではAlN相及び
上述した未知相が比較例−１ではAlN相以外に
かなりな量の酸窒化物相が夫々検出された。 実施例 ２ 実施例−１で用いたAlN粉末にYF33重量％を
添加し、ボールミルを用いて粉砕・混合した。つ
づいて、これらの原料に夫々パラフインを７重量
％添加し、造粒した後、300Kg／cm3の圧力でプレ
ス成形して30×30×３mm圧粉体とした。これを、
窒素ガス雰囲気で最高700℃まで加熱してパラフ
インを除去した。 次にカーボン型中にセツトし、窒素ガス雰囲気
下で1800℃、２時間加熱して常圧焼結した。 比較例 ２ 実施例−２で用いたAlN粉末のみを、実施例
１と同様な方法によりAlN焼結体を製造した。 しかして、上記実施例２及び比較例２により得
たAlN焼結体を夫々約3.5mmの厚さに研摩した後、
レーザフラツシユ法によつて室温での熱伝導率を
測定した。その結果、実施例２のAlN焼結体で
は80W／ｍ・ｋであつたのに対し、比較例−２の
AlN焼結体では15W／ｍ・ｋであつた。 又、各々の焼結体の密度を測定したところ、実
施例２の焼結体は3.28ｇ／cm3、比較例−２の焼結
体は2.88ｇ／cm3であつた。 実施例 ３ 実施例−２と同様な方法でYF3の代りに各々種
の希土類元素のフツ化物を３重量％ずつ加えた
AlN焼結体を製造した。 得られた各AlN焼結体の密度、並びに熱伝導
率を調べた。 その結果を第１表に示した。
【表】
実施例 ４
YF3を各々0.1，0.5，１，５，10，20重量％添
加した各混合物から、実施例−１と同様な方法に
より、ホツトプレス焼結体を６ケ製造した。 同じく、上記の各混合物から実施例−２と同様
な方法により、常圧焼結体を６ケ製造した。 得られた各AlN焼結体の密度、並びに熱伝導
率を調べた。その結果を第２表に示した。
加した各混合物から、実施例−１と同様な方法に
より、ホツトプレス焼結体を６ケ製造した。 同じく、上記の各混合物から実施例−２と同様
な方法により、常圧焼結体を６ケ製造した。 得られた各AlN焼結体の密度、並びに熱伝導
率を調べた。その結果を第２表に示した。
以上詳述した如く、本発明によれば熱伝導率が
40W／ｍ・ｋ以上を半導体装置の放熱板等に有効
な高熱伝導性高密度窒化アルミニウム焼結体を提
供できる。
40W／ｍ・ｋ以上を半導体装置の放熱板等に有効
な高熱伝導性高密度窒化アルミニウム焼結体を提
供できる。
Claims (1)
- １ 窒化アルミニウムを主成分とし、これに希土
類元素のフツ化物を少なくとも１種以上、0.01〜
20重量％添加して焼結したことを特徴とする窒化
アルミニウム焼結体。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59130113A JPS6110073A (ja) | 1984-06-26 | 1984-06-26 | 窒化アルミニウム焼結体 |
| US06/696,435 US4698320A (en) | 1984-06-26 | 1985-01-30 | Aluminum nitride sintered body |
| DE8585101187T DE3572800D1 (en) | 1984-06-26 | 1985-02-05 | Aluminum nitride sintered body |
| EP85101187A EP0166073B1 (en) | 1984-06-26 | 1985-02-05 | Aluminum nitride sintered body |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59130113A JPS6110073A (ja) | 1984-06-26 | 1984-06-26 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6110073A JPS6110073A (ja) | 1986-01-17 |
| JPH0522670B2 true JPH0522670B2 (ja) | 1993-03-30 |
Family
ID=15026259
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59130113A Granted JPS6110073A (ja) | 1984-06-26 | 1984-06-26 | 窒化アルミニウム焼結体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6110073A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0660060B2 (ja) * | 1984-12-17 | 1994-08-10 | ティーディーケイ株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| US4672046A (en) * | 1984-10-15 | 1987-06-09 | Tdk Corporation | Sintered aluminum nitride body |
| JPH01183466A (ja) * | 1988-01-12 | 1989-07-21 | Nec Corp | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
| JPH11199324A (ja) * | 1998-01-05 | 1999-07-27 | Fuji Electric Co Ltd | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
-
1984
- 1984-06-26 JP JP59130113A patent/JPS6110073A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6110073A (ja) | 1986-01-17 |
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