JP6448502B2 - 半導体装置の製造方法、基板処理装置及びプログラム - Google Patents

Description

本発明は、半導体装置の製造方法、基板処理装置及びプログラムに関する。

従来、シリコンウエハなどの基板に薄膜を形成して、半導体装置を製造する基板処理装置や半導体装置の製造方法が開発されている。

例えば、基板を収容する処理室に、気化ガスと、気化ガスと反応する反応ガスとを順番に供給して、処理室内に収容された基板に膜を形成する半導体装置の製造方法が知られている（例えば、特許文献１を参照）。

特開２０１４−１２７７０２号公報

特許文献１に示されているように、原料ガスと、原料ガスと反応する反応ガスとを処理室内に順番に供給して、処理室内に収容された基板に膜を形成する際、基板上に十分な原料ガスを供給して効率よく成膜すること、また、基板上に形成される膜の面内均一性を高めることが求められている。

本発明は、処理室に収容された基板に十分な原料ガスを供給して効率よく成膜し、処理室に収容された基板における成膜時の面内均一性を向上させる技術を提供することを目的とする。

上記課題を解決するための具体的手段は以下の通りである。
本発明の一態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室の上部領域へと原料ガスを供給する第１供給工程と、
前記下部領域及び前記処理室の中央領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第２のノズルの前記下部領域及び前記中央領域の前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記下部領域及び前記中央領域の前記基板に向けて前記原料ガスを供給する第２供給工程と、
前記下部領域から前記上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第３のガス供給孔から、前記下部領域から前記上部領域までの前記基板に向けて反応ガスを供給する第３供給工程と、
を行い、前記基板上に膜を形成する技術が提供される。

本発明によれば、処理室に収容された基板に十分な原料ガスを供給して効率よく成膜し、処理室に収容された基板における成膜時の面内均一性を向上させる技術を提供することができる。

第一実施形態に係る基板処理装置の縦型処理炉の概略を示す縦断面図である。 図１におけるＡ−Ａ線概略横断面図である。 第一実施形態に係る基板処理装置のコントローラの概略構成図であり、コントローラの制御系をブロック図で示す図である。 第三実施形態に係る基板処理装置の縦型処理炉の概略を示す縦断面図である。 第四実施形態に係る基板処理装置の縦型処理炉の概略を示す縦断面図である。 図５におけるＡ−Ａ線概略横断面図である。 第六実施形態に係る基板処理装置の縦型処理炉の概略を示す縦断面図である。 図７におけるＡ−Ａ線概略横断面図である。 実施例１及び実施例２における成膜したウエハの面内膜厚均一性を示す図である。

原料ガスと、原料ガスと反応する反応ガスと、を処理室内に順番に供給して、処理室内に収容された基板に膜を形成する際、原料ガスの分解温度以上に加熱された処理室内に原料ガスを供給する場合に、基板へ到達する前に分解温度以上に加熱された領域を原料ガスが通過するときに原料ガスが分解されてしまって基板へ到達する前に原料ガスが消費されてしまうことがある。例えば、複数の基板を基板支持部材に積層して収容する縦型装置の処理室内に原料ガスを供給する場合、基板の積層方向に沿って処理室の下部領域から上部領域まで延在し、基板面に対して原料ガスが水平に噴出されるように、複数のガス供給孔が基板の積層方向に沿って複数のガス供給孔が基板面に向けて開口するロングノズルから原料ガスを供給することがあるが、ノズル内の分解温度以上に加熱された領域（均熱領域）を原料ガス通過する際にノズル内で分解して付着する（ノズル内で消費される）場合がある。原料ガスがノズル内で消費されると、ノズルの先端側（原料ガスの上流側であって、処理室内の上部（トップ）領域、基板支持部材の上部（トップ）領域）に位置する基板へ原料ガスが十分に行き届きにくく、同一基板面の膜厚均一性（面内均一性）が低下してしまう場合がある。

発明者らは鋭意研究を行い、処理室内の上部領域と下部領域とのターゲット領域に対して、ノズル形状及びプロセス条件をそれぞれ最適なものとすることにより、面内均一性を向上させることが可能であることを見出した。上述のロングノズルでは、ノズル内を原料ガスが流れる際の流路が長く、かつ圧力も高くなりがちなため、原料ガスが熱分解されやすくなることが考えられる。そこで、例えば、処理室内に原料ガスを供給するノズルとして、処理室内の均熱領域外に延在するノズルであってガス供給孔が均熱領域外であるノズルの先端に開口するノズル（ショートノズル）と、処理室内の均熱領域内であって基板の積層領域の中央部分（中央領域）まで延在し、基板面に対して原料ガスが水平に噴出されるよう複数のガス供給孔が基板の積層方向に沿って処理室内の下部領域から中央付近まで基板面に向けて開口するノズル（ミドルノズル）を設ける。例えば、ショートノズルから供給する原料ガスの流量（同時に同じノズルから不活性ガスを供給する場合は、原料ガス及び不活性ガスの総（合計）流量。以下、単に原料ガスの流量と記載する場合がある）を調整することにより、処理室内の中央部分から上部領域へと原料ガスが供給される（同時に同じノズルから不活性ガスを供給する場合は、原料ガスもしくは不活性ガスのどちらか片方のみの調整でもいし、両方の調整でもよい。以下も同様）。一方、ミドルノズルから原料ガスを供給する場合は、基板面に対して水平に原料ガスが噴出されるため、ガス供給孔が開口する処理室内の下部領域から中央部分まで原料ガスが供給される。すなわち、ショートノズルから供給される原料ガスはミドルノズルに開口するガス供給孔（もしくはミドルノズルの先端）よりも上部（遠い）領域へ供給される。したがって、原料ガスを処理室内の下部領域から上部領域まで均一にかつ十分に供給することができるため、原料ガスを基板支持部材の下部領域から上部領域まで均一にかつ十分に供給することができ、基板支持部材に支持された各基板の面内均一性を向上させることが可能となる。

また、面内均一性を向上させるために、例えば、ミドルノズルのガス供給孔をショートノズルと同様に先端にひとつだけ設けてもよい（すなわち基板の積層方向に沿った位置にはガス供給孔を設けない）。ショートノズルから原料ガスの流量を調整して処理室内の下部領域から中央部分へと原料ガスを供給し、ミドルノズルから原料ガスの流量を調整して処理室内の中央部分から上部領域へと原料ガスを供給する。このとき、例えば、ミドルノズルから供給する原料ガスの流量は、ショートノズルから供給する原料ガスの流量より多くすることにより、ミドルノズルから処理室内の中央部分から上部領域へと原料ガスを供給するようにしてもよい。また、ミドルノズルは均熱領域内に延在するため原料ガスが熱分解してしまう可能性があるので、ショートノズルから供給する原料ガスの供給時間よりミドルノズルから供給する原料ガスの供給時間を短くしてもよい。

また、面内均一性を向上させるために、ミドルノズルを設けず、ショートノズルのみを設けてもよい。処理室内の中央部分から上部領域へと原料ガスを供給する場合は、原料ガスの流量を多くなるよう調整し、処理室内の下部領域から中央部分へと原料ガスを供給する場合は、原料ガスの流量を少なくなるよう調整する。詳細は以下に説明する。

なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。例えば、１０ｓｃｃｍ〜５００ｓｃｃｍとは、１０ｓｃｃｍ以上５００ｓｃｃｍ以下を意味する。

＜第一実施形態＞
以下、本発明に係る第一実施形態について図１〜３を参照しながら説明する。基板処理装置１０は、半導体装置（デバイス）の製造工程において使用される装置の一例として構成されている。

（処理炉）
基板処理装置１０は、加熱手段（加熱機構、加熱系）としてのヒータ２０７が設けられた処理炉２０２を備える。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板としてのヒータベース（図示せず）に支持されることにより垂直に据え付けられている。

ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応容器（処理容器）を構成するアウタチューブ２０３が配設されている。アウタチューブ２０３は、例えば石英（ＳｉＯ_２）、炭化シリコン（ＳｉＣ）などの耐熱性材料からなり、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。アウタチューブ２０３の下方には、アウタチューブ２０３と同心円状に、マニホールド（インレットフランジ）２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス（ＳＵＳ）などの金属からなり、上端及び下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部と、アウタチューブ２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。マニホールド２０９がヒータベースに支持されることにより、アウタチューブ２０３は垂直に据え付けられた状態となる。

アウタチューブ２０３の内側には、反応容器を構成するインナチューブ２０４が配設されている。インナチューブ２０４は、例えば石英（ＳｉＯ_２）、炭化シリコン（ＳｉＣ）などの耐熱性材料からなり、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。主に、アウタチューブ２０３と、インナチューブ２０４と、マニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成されている。処理容器の筒中空部（インナチューブ２０４の内側）には処理室２０１が形成されている。

処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を後述するボート２１７によって水平姿勢で鉛直方向に多段に配列した状態で収容可能に構成されている。

処理室２０１内には、ノズル４１０，４２０，４３０がマニホールド２０９の側壁及びインナチューブ２０４を貫通するように設けられている。ノズル４１０，４２０，４３０には、ガス供給ラインとしてのガス供給管３１０，３２０，３３０が、それぞれ接続されている。このように、基板処理装置１０には３本のノズル４１０，４２０，４３０と、３本のガス供給管３１０，３２０，３３０とが設けられており、処理室２０１内へ複数種類のガスを供給することができるように構成されている。ただし、本実施形態の処理炉２０２は上述の形態に限定されない。

ガス供給管３１０，３３０には上流側から順に流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）３１２，３３２がそれぞれ設けられている。また、ＭＦＣ３１２の下流側にてガス供給管３１０から分岐したガス供給管３２０が設けられており、ガス供給管３１０、３２０には、開閉弁であるバルブ３１４、３２４がそれぞれ設けられている。さらに、ガス供給管３３０には、開閉弁であるバルブ３３４が設けられている。

ガス供給管３１０，３２０，３３０のバルブ３１４，３２４，３３４の下流側には、不活性ガスを供給するガス供給管５１０，５２０，５３０がそれぞれ接続されている。ガス供給管５１０，５２０，５３０には、上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるＭＦＣ５１２，５２２，５３２及び開閉弁であるバルブ５１４，５２４，５３４がそれぞれ設けられている。

ガス供給管３１０，３２０，３３０の先端部にはノズル４１０，４２０，４３０がそれぞれ連結接続されている。ノズル４１０，４２０，４３０は、Ｌ字型のノズルとして構成されており、その水平部はマニホールド２０９の側壁及びインナチューブ２０４を貫通するように設けられている。ノズル４１０，４２０，４３０の垂直部は、インナチューブ２０４の径方向外向きに突出し、かつ鉛直方向に延在するように形成されているチャンネル形状（溝形状）の予備室２０１ａの内部に設けられており、予備室２０１ａ内にてインナチューブ２０４の内壁に沿って上方（ウエハ２００の配列方向上方）に向かって設けられている。

（第１のノズル）
ノズル（第１のノズル）４１０は、処理室２０１の下部領域に設けられており、先端（ノズルの頂点）にガス供給孔（第１のガス供給孔）４１０ａが設けられている。さらに、ガス供給孔４１０ａは、鉛直上向きに設けられている。そのため、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１の上部領域に向かって処理ガスとしての原料ガスが噴出（供給）される。なお、ノズル４１０の側面には原料ガスを噴出させる（供給する）ガス供給孔が設けられていない。

ノズル４１０は、処理室２０１の下部領域（ボトム領域）に設けられていればよいが、処理室２０１内にてガス供給孔４１０ａから供給される原料ガスが実質的に熱分解しない領域（すなわち、均熱領域外）にノズル４１０が設けられていることが好ましい。

また、ノズル４１０は、後述するボート２１７の下部と対面する位置まで延在していることが好ましく、さらには後述する製品ウエハとダミーウエハとの境目付近と対面する位置まで延在していることが好ましく、少なくとも製品ウエハと対面する位置よりも下の位置（ダミーウエハと対面する位置）に延在していることが好ましい。

（第２のノズル）
ノズル（第２のノズル）４２０は、処理室２０１の下部領域から処理室２０１に収容された複数のウエハ２００の中央部分まで延在するように設けられており、複数のウエハ２００と対向する位置に複数のガス供給孔（第２のガス供給孔）４２０ａが設けられている。すなわち、ガス供給孔４２０ａはインナチューブ２０４の中心を向くように開口している。これにより、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａからウエハ２００に処理ガスとしての原料ガスを供給する。このガス供給孔４２０ａは、複数設けられ、それぞれ同一の開口面積を有し、さらに同一の開口ピッチで設けられている。ただし、ガス供給孔４２０ａは上述の形態に限定されない。例えば、インナチューブ２０４の下部から上部に向かって開口面積を徐々に大きくしてもよい。これにより、ガス供給孔４２０ａから供給されるガスの流量をより均一化することが可能となる。

ノズル４２０のガス供給孔４２０ａは、後述するボート２１７の下部から中央部分までの高さの位置に複数設けられている（すなわち、均熱領域内）。そのため、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内に供給された原料ガスは、主に、ボート２１７の下部から中央部分までに収容されたウエハ２００に供給される。

また、ノズル４２０は、後述するボート２１７の中央部分と対面する位置まで延在していることが好ましく、後述する製品ウエハが位置する領域の中央部分と対面する位置まで延在していることが好ましく、処理室２０１内の中央部分の高さまで延在していることが好ましい。

（第３のノズル）
ノズル（第３のノズル）４３０は、処理室２０１の下部領域から処理室２０１の上部領域まで延在するように設けられており、ウエハ２００と対向する位置に複数のガス供給孔（第３のガス供給孔）４３０ａが設けられている。すなわち、ガス供給孔４３０ａはインナチューブ２０４の中心を向くように開口している。これにより、ノズル４３０のガス供給孔４３０ａからウエハ２００に反応ガスを供給する。このガス供給孔４３０ａは、インナチューブ２０４の下部から上部にわたって複数設けられ、それぞれ同一の開口面積を有し、さらに同一の開口ピッチで設けられている。ただし、ガス供給孔４３０ａは上述の形態に限定されない。例えば、インナチューブ２０４の下部から上部に向かって開口面積を徐々に大きくしてもよい。これにより、ガス供給孔４３０ａから供給されるガスの流量をより均一化することが可能となる。

ノズル４３０のガス供給孔４３０ａは、後述するボート２１７の下部から上部までの高さの位置に複数設けられている。そのため、ノズル４３０のガス供給孔４３０ａから処理室２０１内に供給された処理ガスとしての反応ガスは、ボート２１７の下部から上部までに収容されたウエハ２００、すなわちボート２１７に収容されたウエハ２００の全域に供給される。

ノズル４３０は、処理室２０１の下部領域から処理室２０１の上部領域まで延在するように設けられていればよいが、ボート２１７の天井付近まで延在するように設けられていることが好ましい。

ガス供給管３１０からは、処理ガスとして、第１の元素を含む原料ガスが、バルブ３１４を開き、かつバルブ３２４を閉めることにより、ＭＦＣ３１２，バルブ３１４，ノズル４１０を介して処理室２０１内に供給され、また、バルブ３２４を開き、かつバルブ３１４を閉めることにより、ＭＦＣ３１２，バルブ３２４，ノズル４２０を介して処理室２０１内に供給される。原料ガスとしては、例えば第１の元素として金属元素であるアルミニウム（Ａｌ）を含む金属含有原料ガス（金属含有ガス）であるアルミニウム含有原料（Ａｌ含有原料ガス、Ａｌ含有ガス）としてのトリメチルアルミニウム（Ａｌ（ＣＨ_３）_３、略称：ＴＭＡ）が用いられる。ＴＭＡは有機系原料であり、アルミニウムにアルキル基が結合したアルキルアルミニウムである。

ガス供給管３３０からは、処理ガスとして、酸素（Ｏ）を含み、Ａｌと反応する反応ガス（リアクタント）としての酸素含有ガス（酸化ガス、酸化剤）が、ＭＦＣ３３２，バルブ３３４，ノズル４３０を介して処理室２０１内に供給される。Ｏ含有ガスとしては、例えば、オゾン（Ｏ_３）ガスを用いることができる。

本実施形態において、金属含有ガスである原料ガスがノズル４１０、４２０のガス供給孔４１０ａ、４２０ａから処理室２０１内に供給され、酸素含有ガスである反応ガスがノズル４３０のガス供給孔４３０ａから処理室２０１内に供給されることで、ウエハ２００の表面に原料ガス（金属含有ガス）及び反応ガス（酸素含有ガス）が供給され、ウエハ２００の表面上に金属酸化膜が形成される。

ガス供給管３１０，３２０，３３０にそれぞれ接続しているガス供給管５１０，５２０，５３０からは、不活性ガスとして、例えば窒素（Ｎ_２）ガスが、それぞれＭＦＣ５１２，５２２，５３２、バルブ５１４，５２４，５３４、ノズル４１０，４２０，４３０を介して処理室２０１内に供給される。ガス供給管５１０，５２０，５３０から供給する不活性ガスは、後述する基板処理工程において、パージガス、希釈ガス（Ｄ−Ｎ_２）、あるいは、キャリアガスとして作用する。

処理ガスとしてＴＭＡのように常温常圧下で液体状態である化合物を用いる場合は、液体状態のＴＭＡを気化器やバブラ等の気化システムにより気化して、ＴＭＡガスとして処理室２０１内に供給することとなる。

主に、ガス供給管３１０，３２０，３３０、ＭＦＣ３１２，３３２、バルブ３１４，３２４，３３４、ノズル４１０，４２０，４３０により処理ガス供給系が構成されるが、ノズル４１０，４２０，４３０のみを処理ガス供給系と考えてもよい。処理ガス供給系を、単に、ガス供給系と称することもできる。

ガス供給管３１０，３２０から原料ガスを流す場合、主に、ガス供給管３１０，３２０、ＭＦＣ３１２、バルブ３１４，３２４により原料ガス供給系が構成されるが、ノズル４１０，４２０を原料ガス供給系に含めて考えてもよい。また、原料ガス供給系を原料供給系と称することもできる。原料ガスとして金属含有原料ガスを用いる場合、原料ガス供給系を金属含有原料ガス供給系と称することもできる。金属含有原料ガスとしてアルミニウム含有原料ガスを用いる場合、金属含有原料ガス供給系をアルミニウム含有原料ガス供給系と称することもできる。アルミニウム含有原料ガスとしてＴＭＡを用いる場合、アルミニウム含有原料ガス供給系をＴＭＡ供給系と称することもできる。

ガス供給管３３０から反応ガスを流す場合、主に、ガス供給管３３０、ＭＦＣ３３２、バルブ３３４により反応ガス供給系が構成されるが、ノズル４３０を反応ガス供給系に含めて考えてもよい。ガス供給管３３０から反応ガスとして酸素含有ガスを供給する場合、反応ガス供給系を酸素含有ガス供給系と称することもできる。酸素含有ガスとしてＯ_３を用いる場合、酸素含有ガス供給系をＯ_３供給系と称することもできる。

また、主に、ガス供給管５１０，５２０，５３０、ＭＦＣ５１２，５２２，５３２、バルブ５１４，５２４，５３４により不活性ガス供給系が構成される。不活性ガス供給系を、パージガス供給系、希釈ガス供給系、或いは、キャリアガス供給系と称することもできる。

本実施形態におけるガス供給の方法は、インナチューブ２０４の内壁と、複数枚のウエハ２００の端部とで定義される円環状の縦長の空間内、すなわち、円筒状の空間内の予備室２０１ａ内に配置したノズル４１０，４２０，４３０を経由してガスを搬送している。そして、ノズル４１０の先端に設けられたガス供給孔４１０ａ、及びノズル４２０、４３０のウエハと対向する位置に設けられた複数のガス供給孔４２０ａ、４３０ａからインナチューブ２０４内にガスを噴出させている。より詳細には、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａにより、インナチューブ２０４の上部方向に向かって原料ガスを噴出させており、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａ及びノズル４３０のガス供給孔４３０ａにより、ウエハ２００の表面と平行方向、すなわち水平方向に向かって原料ガスを噴出させている。ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給される原料ガスは、ウエハ２００の周縁で消費されやすくウエハ２００の中心まで到達しにくい場合がある。その場合、原料ガスの供給流量を多くすることによりウエハ２００の中心までより到達しやすくすることが可能となる。また、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから供給される原料ガス及びノズル４３０のガス供給孔４３０ａから供給される反応ガスは、ウエハ２００の中心に向けた指向性のあるガスとなり、基板中心に到達しやすく面内均一性を向上させることができる。

本実施形態では、原料ガスをインナチューブ２０４内に供給するノズルとして、ノズル４１０，４２０を設け、これら２つのノズルから原料ガスをインナチューブ２０４内に供給してウエハ２００上に膜を形成する。ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給された原料ガスは、希釈ガス（もしくはキャリアガス）としてガス供給管５１０から供給される不活性ガスとの供給総流量を制御（調整）することによりボート２１７に積層して収容されたウエハ２００の任意の高さに供給される。ＴＭＡガスと不活性ガスとの供給総流量の調整では、ＴＭＡガスの供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよいし、不活性ガスの供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよいし、ＴＭＡガス及び不活性ガスの両方の供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよい。供給総流量を多くすればするほど、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内のより上部領域へと供給することができる。供給総流量を少なくすればするほど、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内のより下部領域へと供給することができる。ここでは、不活性ガスの供給流量を調整することにより、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内の上部領域へと供給する。例えば、不活性ガスの流量を少なくすればするほど、よりボート２１７の下方に収容されたウエハ２００に原料ガスが供給され、不活性ガスの流量を多くすればするほど、よりボート２１７の上方に収容されたウエハ２００に原料ガスが供給されることとなる。本実施形態では、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給される原料ガスは、主にボート２１７の中央部分から上部に収容されたウエハ２００に供給されるようにガス供給管５１０から供給される不活性ガスの流量を制御する。さらに、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから供給された原料ガスは、主にボート２１７の下部から中央部分に収容されたウエハ２００に供給される。

したがって、ボート２１７の下部から上部に収容されたウエハ２００に十分な量の原料ガスが供給されて効率よく成膜でき、処理室に収容された基板における成膜時の面内均一性を向上させることができる。さらに、ボート２１７の下部（ボトム領域）に収容されたウエハ２００にも十分な原料ガスの供給が行われるため、特に、ボート２１７の下部のウエハ２００における成膜時の面内均一性を向上させることができる。

排気孔（排気口）２０４ａは、インナチューブ２０４の側壁であってノズル４１０，４２０，４３０に対向した位置、すなわち予備室２０１ａとは１８０度反対側の位置に形成された貫通孔であり、例えば、鉛直方向に細長く開設されたスリット状の貫通孔である。そのため、ノズル４１０，４２０，４３０のガス供給孔４１０ａ，４２０ａ，４３０ａから処理室２０１内に供給され、ウエハ２００の表面上を流れたガス、すなわち、残留するガス（残ガス）は、排気孔２０４ａを介してインナチューブ２０４とアウタチューブ２０３との間に形成された隙間からなる排気路２０６内に流れる。そして、排気路２０６内へと流れたガスは、排気管２３１内に流れ、処理炉２０２外へと排出される。

排気孔２０４ａは、複数のウエハ２００と対向する位置（好ましくはボート２１７の上部から下部と対向する位置）に設けられており、ガス供給孔４１０ａ、４２０ａ、４３０ａから処理室２０１内のウエハ２００の近傍に供給されたガスは、水平方向、すなわちウエハ２００の表面と平行方向に向かって流れた後、排気孔２０４ａを介して排気路２０６内へと流れる。すなわち、処理室２０１に残留するガスは、排気孔２０４ａを介してウエハ２００の主面に対して平行に排気される。なお、排気孔２０４ａはスリット状の貫通孔として構成される場合に限らず、複数個の孔により構成されていてもよい。

マニホールド２０９には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気管２３１が設けられている。排気管２３１には、上流側から順に、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５，ＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４３，真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４３は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気及び真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができる。主に、排気孔２０４ａ，排気路２０６，排気管２３１，ＡＰＣバルブ２４３及び圧力センサ２４５により、排気系すなわち排気ラインが構成される。なお、真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。

マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、マニホールド２０９の下端に鉛直方向下側から当接されるように構成されている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属からなり、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９における処理室２０１の反対側には、ウエハ２００を収容するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、アウタチューブ２０３の外部に垂直に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって鉛直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ボート２１７を処理室２０１内外に搬入及び搬出することが可能なように構成されている。ボートエレベータ１１５は、ボート２１７及びボート２１７に収容されたウエハ２００を、処理室２０１内外に搬送する搬送装置（搬送機構）として構成されている。

基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５〜２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で鉛直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料からなる。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料からなる断熱板２１８が水平姿勢で多段（図示せず）に支持されている。この構成により、ヒータ２０７からの熱がシールキャップ２１９側に伝わりにくくなっている。ただし、本実施形態は上述の形態に限定されない。例えば、ボート２１７の下部に断熱板２１８を設けずに、石英やＳｉＣ等の耐熱性材料からなる筒状の部材として構成された断熱筒を設けてもよい。

本実施形態において、ボート２１７に支持される複数枚のウエハ２００は各機能（役割）に応じて、製品ウエハ、ダミーウエハに分類してもよい。製品ウエハは成膜処理後において製品として出荷対象となるウエハ２００であり、例えば、ボート２１７の下部から上部に収容されているウエハ２００である。

ダミーウエハは製品ウエハに対しダミーとなるウエハであり、製品ウエハとなるウエハ２００よりも上部もしくは下部又は製品ウエハと製品ウエハとの間に配列されているウエハであり、ボート２１７の天井付近又は底面付近に配列されているウエハである。ダミーウエハは、製品ウエハ面内の温度の不均一性を低減したり、成膜処理しようとする製品ウエハの間隔を調整したり（製品ウエハのピッチをどの部位においても同一とする）する目的で使用される。

図２に示すように、インナチューブ２０４内には温度検出器としての温度センサ２６３が設置されており、温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電量を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となるように構成されている。温度センサ２６３は、ノズル４１０，４２０及び４３０と同様にＬ字型に構成されており、インナチューブ２０４の内壁に沿って設けられている。

図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）１２１ａ，ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ，記憶装置１２１ｃ，Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ，記憶装置１２１ｃ，Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バスを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。

記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラム、後述する半導体装置の製造方法の手順や条件などが記載されたプロセスレシピなどが、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する半導体装置の製造方法における各工程（各ステップ）をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、このプロセスレシピ、制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、プロセスレシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、プロセスレシピ及び制御プログラムの組み合わせを含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。

Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ５１２，５２２，５３２，３１２，３３２、バルブ５１４，５２４，５３４，３１４，３２４，３３４、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４３、真空ポンプ２４６、ヒータ２０７、温度センサ２６３、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５等に接続されている。

ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからプロセスレシピ等を読み出すように構成されている。以下、便宜上、これらのレシピを総称して単に「レシピ」とも称することとする。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ３１２，３２２，５１２，５２２，５３２による各種ガスの流量調整動作、バルブ３１４，３２４，３３４，５１４，５２４，５３４の開閉動作、ＡＰＣバルブ２４３の開閉動作及びＡＰＣバルブ２４３による圧力センサ２４５に基づく圧力調整動作、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、真空ポンプ２４６の起動及び停止、回転機構２６７によるボート２１７の回転及び回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、ボート２１７へのウエハ２００の収容動作等を制御するように構成されている。

上述のように、ＣＰＵ１２１ａは、ＭＦＣ３１２，３２２，５１２，５２２，５３２による各種ガスの流量調整動作、バルブ３１４，３２４，３３４，５１４，５２４，５３４の開閉動作等を制御するように構成されている。そのため、原料ガス供給系及び反応ガス供給系を制御して、ガス供給孔４１０ａから上向きに原料ガスを供給する処理、複数のガス供給孔４２０ａからウエハ２００に原料ガスを供給する処理、複数のガス供給孔４３０ａからウエハ２００に反応ガスを供給する処理等が、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１により行われる。さらに、排気系を制御して、排気孔２０４ａを介して処理室２０１に残留する原料ガスをウエハ２００の主面に対して平行に排気する処理、排気孔２０４ａを介して処理室２０１に残留する反応ガスをウエハ２００の主面に対して平行に排気する処理等が、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１により行われる。

コントローラ１２１は、外部記憶装置（例えば、磁気テープ、フレキシブルディスクやハードディスク等の磁気ディスク、ＣＤやＤＶＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリやメモリカード等の半導体メモリ）１２３に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、その両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。

［基板処理工程（成膜工程）］
次に、上述の基板処理装置１０の処理炉２０２を用い、処理室２０１内のウエハ２００上に薄膜を形成して半導体装置（デバイス）を製造する方法の一例について説明する。なお、以下の説明において、基板処理装置１０を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。

本実施形態では、処理室２０１に、複数のウエハ２００を鉛直方向に積層して収容する工程と、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから上向きに原料ガスを供給することでウエハ２００に原料ガスを供給する第１供給工程と、ノズル４２０の複数のガス供給孔４２０ａから、ウエハ２００に原料ガスを供給する第２供給工程と、ノズル４３０の複数のガス供給孔４３０ａから、ウエハ２００に反応ガスを供給する第３供給工程と、を行うことで、ウエハ２００上に薄膜を形成する。ここで、原料ガスが金属含有ガス及び反応ガスが酸素含有ガスの場合、前述の工程を行うことで、ウエハ２００上に金属酸化膜が形成される。

前述の第１供給工程、第２供給工程及び第３供給工程は、順番に所定回数行われる。ここで所定回数行うとは、１回以上行うことを意味するが、本実施形態では複数回（２回以上）繰り返して行うことが好ましい。

なお、本明細書において「ウエハ」という用語は、「ウエハそのもの」を意味する場合や、「ウエハとその表面に形成された所定の層、膜等との積層体（集合体）」を意味する場合（すなわち、表面に形成された所定の層、膜等を含めてウエハと称する場合）がある。また、本明細書において「ウエハの表面」という用語は、「ウエハそのものの表面（露出面）」を意味する場合や、「ウエハ上に形成された所定の層、膜等の表面、すなわち、積層体としてのウエハの最表面」を意味する場合がある。

従って、本明細書において「ウエハに対して所定のガスを供給する」と記載した場合は、「ウエハそのものの表面（露出面）に対して所定のガスを直接供給する」ことを意味する場合や、「ウエハ上に形成されている層や膜等に対して、すなわち、積層体としてのウエハの最表面に対して所定のガスを供給する」ことを意味する場合がある。また、本明細書において「ウエハ上に所定の層（又は膜）を形成する」と記載した場合は、「ウエハそのものの表面（露出面）上に所定の層（又は膜）を直接形成する」ことを意味する場合や、「ウエハ上に形成されている層や膜等の上、すなわち、積層体としてのウエハの最表面の上に所定の層（又は膜）を形成する」ことを意味する場合がある。

また、本明細書において「ウエハ」は「基板」の一例である。以下、本実施形態に係る半導体装置の製造方法について、詳細に説明する。

（ウエハチャージ及びボートロード）
まず、複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）される。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００が収容されたボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内に搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９はＯリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端開口を閉塞した状態となる。

（圧力調整及び温度調整）
処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように真空ポンプ２４６によって真空排気される。この際、処理室２０１内の圧力は、圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づき、ＡＰＣバルブ２４３がフィードバック制御される（圧力調整）。真空ポンプ２４６は、少なくともウエハ２００に対する処理が完了するまでの間は常時作動させた状態を維持する。また、処理室２０１内が所望の温度となるようにヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電量がフィードバック制御される（温度調整）。ヒータ２０７による処理室２０１内の加熱は、少なくともウエハ２００に対する処理が完了するまでの間は継続して行われる。続いて、回転機構２６７によりボート２１７及びウエハ２００の回転を開始する。回転機構２６７によるボート２１７及びウエハ２００の回転は、少なくとも、ウエハ２００に対する処理が完了するまでの間は継続して行われる。

続いて，金属酸化膜を形成するステップを実行する。以下、原料ガス供給ステップにてＴＭＡを供給し、反応ガス供給ステップにてオゾンガスを供給することにより、金属酸化膜として酸化アルミニウム膜（Ａｌ_２Ｏ_３膜）を形成するステップについて説明するが、本発明はこれに限定されない。

〔金属酸化膜形成ステップ１〕
まず、第１供給工程である原料ガス供給ステップ１、残留ガス除去ステップ、第２供給工程である原料ガス供給ステップ２、残留ガス除去ステップ、第３供給工程である反応ガス供給ステップ及び残留ガス除去ステップをこの順番で所定回数行う金属酸化膜形成ステップ１について説明する。

（原料ガス供給ステップ１）
バルブ３１４を開くことにより、ガス供給管３１０内に原料ガスであるトリメチルアルミニウム（ＴＭＡ）ガスを流す。ガス供給管３１０内を流れるＴＭＡガスは、ＭＦＣ３１２により第１のＴＭＡガス供給流量（第１の原料ガス流量）となるよう流量調整される。ガス供給管３１０内にＴＭＡガスを流す際、バルブ５１４を開き、ガス供給管５１０内にキャリアガスとしてＮ_２ガス等の不活性ガスを流す。ガス供給管５１０内を流れる不活性ガスは、ＭＦＣ５１２により第１の不活性ガス供給流量（第１の不活性ガス流量）となるよう流量調整される。流量調整されたＴＭＡガス及び不活性ガスは、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。このとき、ウエハ２００に対してＴＭＡガス及び不活性ガスが供給される、すなわちウエハ２００の表面はＴＭＡガス及び不活性ガスに暴露される。

このとき、ＴＭＡガスと不活性ガスとの供給総流量を調整することにより、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内の上部領域へと供給する。ＴＭＡガスと不活性ガスとの供給総流量の調整では、ＴＭＡガスの供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよいし、不活性ガスの供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよいし、ＴＭＡガスと不活性ガスの両方の供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよい。供給総流量を多くすればするほど、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内のより上部領域へと供給することができる。供給総流量を少なくすればするほど、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内のより下部領域へと供給することができる。ここでは、不活性ガスの供給流量を調整することにより、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内の上部領域へと供給する。すなわち、ＴＭＡガスと不活性ガスとの供給総流量を、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内の上部領域へと供給できるような値である第１の不活性ガス供給流量となるよう調整する。なお、このとき、ノズル４２０、ノズル４３０内へのＴＭＡガスの侵入を防止するため、バルブ５２４，５３４を開き、ガス供給管５２０、ガス供給管５３０内に不活性ガスを流す。不活性ガスは、ガス供給管３２０、ガス供給管３３０、ノズル４２０、ノズル４３０を介して処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

このとき、ＡＰＣバルブ２４３を適正に調整して、処理室２０１内の圧力を、例えば１Ｐａ〜１０００Ｐａの範囲内の圧力としてもよく、好ましくは１Ｐａ〜１００Ｐａの範囲内の圧力としてもよく、より好ましくは１０Ｐａ〜４０Ｐａの範囲内の圧力としてもよい。処理室２０１内の圧力を１０００Ｐａ以下とすることで、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、処理室２０１内の圧力を１Ｐａ以上とすることで、ウエハ２００表面でのＴＭＡガスの反応速度を高めることができる。

ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給されるＴＭＡガスの供給流量（流量）は、ＭＦＣ３１２により制御され、例えば、１０ｓｃｃｍ〜５００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることが好ましく、５０ｓｃｃｍ〜３００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがより好ましく、５０ｓｃｃｍ〜１５０ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が５００ｓｃｃｍ以下であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、流量が１０ｓｃｃｍ以上であることにより、ウエハ２００表面でのＴＭＡガスの反応速度を高めることができる。

ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内にＴＭＡガスが供給される際にノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給されるＮ_２ガスの供給流量（流量）は、ＭＦＣ５１２で制御され、例えば、１０ｓｌｍ〜３０ｓｌｍの範囲内の流量であることが好ましく、１０ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがより好ましく、１５ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が３０ｓｌｍ以下であることにより、ＴＭＡガスの反応速度を高めることができ、流量が１０ｓｌｍ以上であることにより、ＴＭＡガスを処理室２０１のより上方へと供給することができると共に、後述する残留ガス除去を好適に行うことができる。

ＴＭＡガスをウエハ２００に対して供給する時間（ガス供給孔４１０ａから処理室２０１内の上部領域に向かってＴＭＡガスを供給する時間）、すなわちガス供給時間（照射時間）は、例えば、１秒〜６０秒の範囲内であることが好ましく、１秒〜３０秒の範囲内であることがより好ましく、３秒〜５秒の範囲内であることがさらに好ましい。供給時間が６０秒以下であることにより、不純物が膜内に取り込まれて抵抗率が高くなることが抑制され、供給時間が１秒以上であることにより、成膜レートを高めることができる。

ヒータ２０７は、処理室２０１内の温度（ウエハ２００の温度）が、例えば、４００℃〜６００℃の範囲内となるように加熱することが好ましく、４００℃〜５５０℃の範囲内となるように加熱することがより好ましく、４５０℃〜５５０℃の範囲内となるように加熱することがさらに好ましい。温度が６００℃以下であることにより、ＴＭＡガスの熱分解を抑制しつつ成膜レートを適切に調整することができ、不純物が膜内に取り込まれて抵抗率が高くなることが抑制される。なお、ＴＭＡガスの熱分解は５５０℃程度で開始するため、５５０℃以下の温度に加熱された処理室２０１内において本発明を用いるとより有効である。一方、温度が４００℃以上であることにより、反応性が高く、効率的な膜形成が可能である。処理室２０１内に流しているガスはＴＭＡガスと不活性ガス（Ｎ_２ガス）のみであり、ＴＭＡガスの供給により、ボート２１７の中央部分から上部に収容されたウエハ２００上に、例えば、１原子層未満から数原子層程度の厚さのＡｌ含有層が形成される。

（残留ガス除去ステップ）
ボート２１７の中央部分から上部に収容されたウエハ２００上にＡｌ含有層が形成された後、バルブ３１４を閉じ、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａからのＴＭＡガスの供給を停止する。このとき、排気管２３１のＡＰＣバルブ２４３は開いた状態で真空ポンプ２４６により処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留する未反応又はＡｌ含有層形成に寄与した後のＴＭＡガスを、排気孔２０４ａを介してウエハ２００の主面に対して平行に排気し、処理室２０１内から排除する。また、バルブ５１４，５２４，５３４は開いた状態で不活性ガスの処理室２０１内へ供給する。不活性ガスはパージガスとして作用し、処理室２０１内に残留する未反応又はＡｌ含有層形成に寄与した後のＴＭＡガスを処理室２０１内から排除する効果を高めることができる。なお、バルブ５１４，５２４，５３４からの不活性ガスは残留ガス除去ステップの間、常に流し続けてもよいし、断続的（パルス的）に供給してもよい。

このとき、処理室２０１内に残留するガスを完全に排除しなくてもよく、処理室２０１内を完全にパージしなくてもよい。処理室２０１内に残留するガスが微量であれば、その後に行われるステップにおいて悪影響はほとんど生じない。処理室２０１内に供給する不活性ガスの流量も大流量とする必要はなく、例えば、インナチューブ２０４（処理室２０１）の容積と同程度の量を供給することで、その後のステップにおいて悪影響がほとんど生じない程度のパージを行うことができる。このように、処理室２０１内を完全にパージしないことで、パージ時間を短縮し、スループットを向上させることができる。また、不活性ガスの消費も必要最小限に抑えることが可能となる。

（原料ガス供給ステップ２）
処理室２０１内の残留ガスを除去した後、バルブ３２４を開くことにより、ガス供給管３２０内に原料ガスであるトリメチルアルミニウム（ＴＭＡ）ガスを流す（第２供給工程）。ガス供給管３２０内を流れるＴＭＡガスは、ＭＦＣ３１２により流量調整される。ガス供給管３２０内にＴＭＡガスを流す際、バルブ５２４を開き、ガス供給管５２０内にＮ_２ガス等の不活性ガスを流す。ガス供給管５２０内を流れる不活性ガスは、ＭＦＣ５２２により流量調整される。流量調整されたＴＭＡガス及び不活性ガスは、ノズル４２０の複数のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内の下部領域から中央部分に供給され、ボート２１７の下部から中央部分に収容されたウエハ２００に対してＴＭＡガス及び不活性ガスが供給されることとなる。なお、このとき、ノズル４１０、ノズル４３０内へのＴＭＡガスの侵入を防止するため、バルブ５１４，５３４を開き、ガス供給管５１０、ガス供給管５３０内に不活性ガスを流す。不活性ガスは、ガス供給管３１０、ガス供給管３３０、ノズル４１０、ノズル４３０を介して処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

このとき、ＡＰＣバルブ２４３を適正に調整して、処理室２０１内の圧力を、例えば１Ｐａ〜１０００Ｐａの範囲内の圧力としてもよく、好ましくは１Ｐａ〜１００Ｐａの範囲内の圧力としてもよく、より好ましくは１０Ｐａ〜４０Ｐａの範囲内の圧力としてもよい。処理室２０１内の圧力を１０００Ｐａ以下とすることで、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、処理室２０１内の圧力を１Ｐａ以上とすることで、ウエハ２００表面でのＴＭＡガスの反応速度を高めることができる。

ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内に供給されるＴＭＡガスの供給流量は、ＭＦＣ３１２により制御され、例えば、１０ｓｃｃｍ〜５００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることが好ましく、５０ｓｃｃｍ〜３００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがより好ましく、５０ｓｃｃｍ〜１５０ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が５００ｓｃｃｍ以下であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、流量が１０ｓｃｃｍ以上であることにより、ウエハ２００表面でのＴＭＡガスの反応速度を高めることができる。

ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内にＴＭＡガスが供給される際にノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内に供給されるＮ_２ガスの供給流量（流量）は、ＭＦＣ５２２で制御され、例えば、１ｓｌｍ〜３０ｓｌｍの範囲内の流量であることが好ましく、１ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがより好ましく、１ｓｌｍ〜１０ｓｌｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が３０ｓｌｍ以下であることにより、ＴＭＡガスの反応速度を高めることができ、流量が１ｓｌｍ以上であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができる。

ＴＭＡガスをウエハ２００に対して供給する時間（ガス供給孔４２０ａから処理室２０１内にＴＭＡガスを供給する時間）、すなわちガス供給時間（照射時間）は、例えば、１秒〜６０秒の範囲内であることが好ましく、１秒〜３０秒の範囲内であることがより好ましく、３秒〜５秒の範囲内であることがさらに好ましい。供給時間が６０秒以下であることにより、ＴＭＡガスの熱分解を抑制すると共にメチル基等が膜内に取り込まれることが抑制され、供給時間が１秒以上であることにより、成膜レートを高めることができる。なお、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内に供給するＴＭＡガスは均熱領域内に位置するノズル４２０を通過するため熱分解してノズル４２０内で消費されやすいので、ガス供給時間は短くすることが好ましく、例えば、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給するＴＭＡガスの供給時間より短くするとよい。

このとき、処理室２０１内に流しているガスはＴＭＡガスと不活性ガス（Ｎ_２ガス）のみであり、ＴＭＡガスの供給により、ボート２１７の下部から中央部分に収容されたウエハ２００上に、例えば、１原子層未満から数原子層程度の厚さのＡｌ含有層がさらに形成される。

（残留ガス除去ステップ）
ボート２１７の下部から中央部分に収容されたウエハ２００上にＡｌ含有層が形成された後、バルブ３２４を閉じ、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａからのＴＭＡガスの供給を停止する。そして、前述の残留ガス除去ステップと同様の処理を行うことで、処理室２０１内に残留する未反応又はＡｌ含有層形成に寄与した後のＴＭＡガスを処理室２０１内から排除する。

（反応ガス供給ステップ）
処理室２０１内の残留ガスを除去した後、バルブ３３４を開き、ガス供給管３３０内に反応ガスであるＯ_３ガスを流す。ガス供給管３３０内を流れるＯ_３ガスは、ＭＦＣ３３２により流量調整される。流量調整されたＯ_３ガスは、ノズル４３０のガス供給孔４３０ａから処理室２０１内に供給される。処理室２０１内に供給されたＯ_３ガスは、排気管２３１から排気される。このときウエハ２００に対して、Ｏ_３ガスが供給される、すなわちウエハ２００の表面はＯ_３ガスに暴露されることとなる。このとき、バルブ５３４を開き、ガス供給管５３０内に不活性ガスを流す。ガス供給管５３０内を流れる不活性ガスは、ＭＦＣ５３２により流量調整される。不活性ガスはＯ_３ガスと共に処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。このとき、ノズル４１０，４２０内へのＯ_３ガスの侵入を防止するために、バルブ５１４，５２４を開き、ガス供給管５１０，５２０内に不活性ガスを流す。不活性ガスは、ガス供給管３１０，３２０、ノズル４１０，４２０を介して処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

Ｏ_３ガスを流すときは、ＡＰＣバルブ２４３を適正に調整して、処理室２０１内の圧力を、例えば１Ｐａ〜１０００Ｐａの範囲内の圧力としてもよく、好ましくは１Ｐａ〜１００Ｐａの範囲内の圧力としてもよく、より好ましくは１０Ｐａ〜４０Ｐａの範囲内の圧力としてもよい。処理室２０１内の圧力を１０００Ｐａ以下とすることで、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、処理室２０１内の圧力を１Ｐａ以上とすることで、十分な成膜レートを得ることができる。

ノズル４３０のガス供給孔４３０ａから処理室２０１内に供給されるＯ_３ガスの供給流量は、ＭＦＣ３３２により制御され、例えば、５ｓｌｍ〜４０ｓｌｍの範囲内の流量であることが好ましく、５ｓｌｍ〜３０ｓｌｍの範囲内の流量であることがより好ましく、１０ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量は多いほど原料ガスに由来する不純物の酸化アルミニウム膜中への取り込みを減らすことができるため好ましい。また、流量が４０ｓｌｍ以下であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、流量が５ｓｌｍ以上であることにより、ウエハ２００表面に十分な量のＯ_３ガスが供給される。

Ｏ_３ガスをウエハ２００に対して供給する時間（ガス供給孔４３０ａから処理室２０１内にＯ_３ガスを供給する時間）、すなわちガス供給時間（照射時間）は、例えば、１秒〜６０秒の範囲内であることが好ましく、１秒〜３０秒の範囲内であることがより好ましく、３秒〜５秒の範囲内であることがさらに好ましい。供給時間は長いほど原料ガスに由来する不純物の膜中への取り込みを減らすことができるため好ましい。また、供給時間が６０秒以下であることにより、スループットを向上させることができ、供給時間が１秒以上であることにより、成膜レートを高めることができる。

このとき処理室２０１内に流しているガスは、Ｏ_３ガスと不活性ガス（Ｎ_２ガス）のみである。Ｏ_３ガスは、原料ガス供給ステップでウエハ２００上に形成されたＡｌ含有層の少なくとも一部と置換反応する。置換反応の際には、Ａｌ含有層に含まれるＡｌとＯ_３ガスに含まれるＯとが結合して、ウエハ２００上に金属酸化膜として、ＡｌとＯとを含む酸化アルミニウム層が形成される。

（残留ガス除去ステップ）
酸化アルミニウム層を形成した後、バルブ３３４を閉じて、Ｏ_３ガスの供給を停止する。このとき、排気管２３１のＡＰＣバルブ２４３は開いたままとして、真空ポンプ２４６により処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留する未反応又は酸化アルミニウム層の形成に寄与した後のＯ_３ガスや反応副生成物を処理室２０１内から排除する。また、バルブ５１４，５２４，５３４は開いたままとして、不活性ガスの処理室２０１内へ供給する。不活性ガスはパージガスとして作用し、処理室２０１内に残留する未反応又は酸化アルミニウム層の形成に寄与した後のＯ_３ガスや反応副生成物を処理室２０１内から排除する効果を高めることができる。なお、バルブ５１４，５２４，５３４からの不活性ガスは残留ガス除去ステップの間、常に流し続けてもよいし、断続的（パルス的）に供給してもよい。

このとき、原料ガス供給ステップ後の残留ガス除去ステップと同様に、処理室２０１内に残留するガスを完全に排除しなくてもよく、処理室２０１内を完全にパージしなくてもよい。

（所定回数実施）
上述の原料ガス供給ステップ１（第１供給工程）、残留ガス除去ステップ、原料ガス供給ステップ２（第２供給工程）、残留ガス除去ステップ、反応ガス供給ステップ及び残留ガス供給ステップを順番に行うサイクルを１回以上（所定回数）行うことにより、ウエハ２００上に、所定の厚さの酸化アルミニウム膜を形成する。各ステップを順番に行うサイクルの回数は、最終的に形成される酸化アルミニウム膜において必要とされる膜厚に応じて適宜選択されるが、このサイクルは、複数回繰り返すことが好ましい。なお、酸化アルミニウム膜の厚さは、例えば、１０〜１５０ｎｍであることが好ましく、４０〜１００ｎｍであることが好ましく、６０〜８０ｎｍであることがさらに好ましい。酸化アルミニウム膜の厚さ（膜厚）が、１５０ｎｍ以下であることにより、表面粗さを小さくすることができ、１０ｎｍ以上であることにより、下地膜との応力差に起因する膜剥がれの発生を抑制することができる。

（パージ及び大気圧復帰）
バルブ５１４，５２４，５３４を開き、ガス供給管５１０，５２０，５３０のそれぞれから不活性ガス（Ｎ_２ガス）を処理室２０１内へ供給し、排気管２３１から排気する。不活性ガスはパージガスとして作用し、これにより処理室２０１内が不活性ガスでパージされ、処理室２０１内に残留するガスや副生成物が処理室２０１内から除去される（パージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力は常圧になる（大気圧復帰）。

（ボートアンロード及びウエハディスチャージ）
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降されて、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済ウエハ（酸化アルミニウム層が形成されたウエハ）２００がボート２１７に支持された状態でマニホールド２０９の下端からアウタチューブ２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。処理済のウエハ２００は、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。

さらに、ガス供給管５１０に不活性ガスを溜めるタンク（不活性ガス溜め部：図示せず）を設けて、不活性ガスを溜め、ガス供給管３１０にＴＭＡガスを流す際、タンクに溜めた不活性ガスをガス供給管５１０に流すことにより、ＴＭＡガスを処理室２０１の上部領域に押し出してもよい。また、第１供給工程である原料ガス供給ステップ１では、不活性ガス溜め部に不活性ガスを溜める工程と、不活性ガス溜め部に溜めた不活性ガスによりＴＭＡガスを処理室２０１の上部領域に押し出す工程と、を含んでいてもよい。

本実施形態において、ガス供給管３１０の上流部にＴＭＡガスを溜めるタンク（原料ガス溜め部：図示せず）を設けて、ＴＭＡガスを溜め、ＴＭＡガスを処理室２０１内に瞬時に供給するようにしてもよい。瞬時に供給するようにすることで、原料ガスを処理室２０１の中央部分から上部領域に好適に供給することができる。また、第１供給工程である原料ガス供給ステップ１では、原料ガス溜め部に原料ガス（ＴＭＡガス）を溜める工程を含んでいてもよい。

金属酸化膜形成ステップ１では、ガス供給管３１０，３２０を介して、ノズル４１０，４２０からＴＭＡガス（原料ガス）を別々のステップで処理室２０１内に供給する。そのため、処理室２０１内の所望の領域に原料ガスを供給するよう制御することが容易となる。

金属酸化膜形成ステップ１では、処理室内２０１の中央部分から上部領域へ先に原料ガスを供給し、次に処理室２０１の下部領域から中央部分へと原料ガスを供給するようにしたことで、上部領域へ十分に原料ガスを供給することができると共に、上部領域へ原料ガスを供給した際に拡散により先に下部領域へも原料ガスが流れるためノズル４２０内での原料ガスの熱分解による下部領域での原料ガスの供給不足が抑制され、下部領域へ十分に原料ガスを供給することができ、面内均一性が向上するという効果がある。

＜変形例１＞
第一実施形態の変形例１として、原料ガス供給ステップ１と原料ガス供給ステップ２との間に、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスとＮ_２ガスとの供給総流量を調整し、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを主に処理室２０１の下部領域から中央部分へと供給するよう調整する原料ガス供給ステップ１．５を行う例が挙げられる。例えば、原料ガス供給ステップ１では、第１のプロセス条件でノズル４１０のガス供給孔４１０ａからＴＭＡガス（原料ガス）を供給し、原料ガス供給ステップ１．５では、第１のプロセス条件と異なる第２のプロセス条件でノズル４１０のガス供給孔４１０ａからＴＭＡガス（原料ガス）を供給することが好ましい。ここで、第１のプロセス条件、第２のプロセス条件に関するものとしては、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから流す不活性ガスの供給流量、不活性ガスの供給時間、ＴＭＡガスの供給流量、ＴＭＡガスの供給時間などが挙げられる。

さらに、第１のプロセス条件及び第２のプロセス条件は、Ｎ_２ガス（不活性ガス）の供給流量に関するものであり、かつ、第１のプロセス条件における第１のＮ_２ガス供給流量（第１の不活性ガス流量）は、第２のプロセス条件における第２のＮ_２ガス供給流量（第２の不活性ガス流量）よりも多いことが好ましい。第２の不活性ガス供給流量より多い第１の不活性ガス流量でノズル４１０のガス供給孔４１０ａから不活性ガスを供給することにより処理室２０１内の上部領域へとＴＭＡガスを供給することができる。例えば、第１のプロセス条件では不活性ガスの流量を第１の不活性ガス流量となるよう調整することによりＴＭＡガスの流量を第１のＴＭＡガス供給流量とし、第２のプロセス条件では不活性ガスの流量を第１の不活性ガス流量より少ない第２の不活性ガス流量となるよう調整することによりＴＭＡガスの流量を、第１のＴＭＡガス供給流量よりも少ない第２のＴＭＡガス供給流量としてもよい。

第１のプロセス条件及び第２のプロセス条件は、ＴＭＡガス（原料ガス）の供給流量に関するものであってもよく、かつ、第１のプロセス条件における第１のＴＭＡガス供給流量（第１の原料ガス流量）は、第２のプロセス条件における第２のＴＭＡガス供給流量（第２の原料ガス流量）よりも多いことが好ましい。第２の原料ガス供給流量より多い第１の原料ガス流量でノズル４１０のガス供給孔４１０ａからＴＭＡガスを供給することにより処理室２０１内の上部領域へとＴＭＡガスを供給することができる。

具体的には、原料ガス供給ステップ１．５においてノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＮ_２ガスの供給流量は、原料ガス供給ステップ１における供給流量より少ない値であって、例えば、１ｓｌｍ〜３０ｓｌｍの範囲内の流量であることが好ましく、１ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがより好ましく、１ｓｌｍ〜１０ｓｌｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。その他のプロセス条件は原料ガス供給ステップ１と同様である。なお、原料ガス供給ステップ１と原料ガス供給ステップ１．５との間には、上述の原料ガス供給ステップ１の後に行う残留ガス除去ステップを行ってもよいし、行わなくてもよい。このような変形例１においても、上述の金属酸化膜形成ステップ１同様、ウエハ２００上に、酸化アルミニウム膜を形成することができる。なお、変形例１における原料ガス供給ステップ１．５以外の各ステップは、上述の金属酸化膜形成ステップ１と共通するため、その説明を省略する。

＜変形例２＞
第一実施形態の変形例２として、変形例２の原料ガス供給ステップ１と原料ガス供給ステップ１．５との順番を入れ替えた例が挙げられる。このような変形例２においても、上述の金属酸化膜形成ステップ１同様、ウエハ２００上に、酸化アルミニウム膜を形成することができる。なお、変形例２における各ステップは、上述の変形例１と共通するため、その説明を省略する。

＜変形例３＞
第一実施形態の変形例３として、原料ガス供給ステップ１、残留ガス除去ステップ、反応ガス供給ステップ、残留ガス除去ステップ、原料ガス供給ステップ２、残留ガス除去ステップ、反応ガス供給ステップをこの順で行う例が挙げられる。変形例３により、原料ガスを供給する毎に反応ガスを供給するため、原料ガス供給ステップによりウエハ２００上Ａｌ含有層が形成される毎に酸化が行われ、より高品質の膜を形成することが可能となる。なお、変形例３における各ステップは、上述の金属酸化膜形成ステップ１と共通するため、その説明を省略する。

＜変形例４＞
第一実施形態の変形例４として、変形例３において、原料ガス供給ステップ２の後に行う反応ガス供給ステップで供給されるＯ_３ガスの供給流量を、原料ガス供給ステップ１の後に行う反応ガス供給ステップで供給されるＯ_３ガスの供給流量より多くする例が挙げられる。変形例４により、原料ガス供給ステップ１で処理室２０１の中央部分から上部領域に形成されたＡｌ含有層を、原料ガス供給ステップ１の後に行う反応ガス供給ステップで過剰に酸化してしまうことを抑制し、より均一にＡｌ含有層を酸化して、より高品質の膜を形成することが可能となる。なお、変形例４における各ステップは、上述の金属酸化膜形成ステップ１と共通するため、その説明を省略する。

＜変形例５＞
第一実施形態の変形例５として、変形例３において、原料ガス供給ステップ１で供給される原料ガスの供給流量を、原料ガス供給ステップ２で供給される原料ガスの供給流量より多くすると共に、原料ガス供給ステップ１の後に行う反応ガス供給ステップで供給されるＯ_３ガスの供給流量を、原料ガス供給ステップ２の後に行う反応ガス供給ステップで供給されるＯ_３ガスの供給流量より多くする例が挙げられる。変形例５により、原料ガス供給ステップ１で処理室２０１の中央部分から上部領域に位置するウエハ２００上にＡｌ含有層が形成されると共に、処理室２０１の下部領域から中央部分に位置するウエハ２００上にも少量のＡｌ含有層が形成され、それらを酸化した後、膜厚が不足する処理室２０１の下部領域から中央部分に位置するウエハ２００上へ、原料ガス供給ステップ２によりＴＭＡガスを供給して酸化し、面内均一性を向上させることが可能となる。なお、変形例５における各ステップは、上述の金属酸化膜形成ステップ１と共通するため、その説明を省略する。

＜第二実施形態＞
〔金属酸化膜形成ステップ２〕
次に、第２供給工程である原料ガス供給ステップ２、残留ガス除去ステップ、第１供給工程である原料ガス供給ステップ１、残留ガス除去ステップ、第３供給工程である反応ガス供給ステップ及び残留ガス除去ステップをこの順番で所定回数行う金属酸化膜形成ステップ２について説明する。第二実施形態に係る金属酸化膜形成ステップ２は、第１供給工程である原料ガス供給ステップ１及び第２供給工程である原料ガス供給ステップ２を行う順番を入れ替えた点で、上述の第一実施形態に係る金属酸化膜形成ステップ１と相違する。このような金属酸化膜形成ステップ２においても、上述の金属酸化膜形成ステップ１同様、ウエハ２００上に、酸化アルミニウム膜を形成することができる。なお、金属酸化膜形成ステップ２における各ステップは、上述の金属酸化膜形成ステップ１と共通するため、その説明を省略する。

金属酸化膜形成ステップ２では、処理室内２０１の下部領域から中央部分へと先に原料ガスを供給し、次に処理室２０１の中央部分から上部領域へと原料ガスを供給するようにしたことで、上部領域へ十分に原料ガスを供給することができると共に、ノズル４２０内での原料ガスの熱分解による下部領域での原料ガスの供給不足を、次に供給する上部領域への原料ガスの拡散により補うことができるため、下部領域へ十分に原料ガスを供給することができ、面内均一性が向上するという効果がある。

＜第三実施形態＞
次に、第三実施形態に係る基板処理装置１０及び金属酸化膜形成ステップ３について以下に説明する。第三実施形態に係る基板処理装置１０は、図４に示すように、原料ガス供給系において、ガス供給管３１０とガス供給管３２０とがそれぞれ合流することなく独立して設けられており、かつ、ガス供給管３２０にＭＦＣ３２２が設けられている点で、第一実施形態に係る基板処理装置１０と相違する。すなわち、第一実施形態に係る基板処理装置１０では、ガス供給管３１０、３２０を介して、ノズル４１０、４２０から原料ガスを順番に処理室２０１内に供給していたが、本実施形態に係る基板処理装置１０では、ガス供給管３１０、３２０を介して、ノズル４１０、４２０から原料ガスを順番に処理室２０１内に供給できるだけでなく、ガス供給管３１０、３２０を介して、ノズル４１０、４２０から原料ガスを共に（同時並行で）処理室２０１内に供給できる。

〔金属酸化膜形成ステップ３〕
次に、第１供給工程及び第２供給工程を共に（同時に）行う工程である原料ガス供給ステップ３、残留ガス除去ステップ、第３供給工程である反応ガス供給ステップ及び残留ガス除去ステップをこの順番で所定回数行う金属酸化膜形成ステップ３について説明する。この金属酸化膜形成ステップ３では、第１供給工程である原料ガス供給ステップ１及び第２供給工程である原料ガス供給ステップ２を共に（同時に）行い、ウエハ２００上に金属酸化膜を形成する。なお、このとき、第１供給工程及び第２供給工程を「共に（同時に）行う」とは、第１供給工程及び第２供給工程を行うタイミングが重なっていればよく、第１供給工程及び第２供給工程の開始タイミング及び第１供給工程及び第２供給工程の終了タイミングは、同じであっても異なっていてもよい。

（原料ガス供給ステップ３）
まず、バルブ３１４、３２４を開くことにより、ガス供給管３１０、３２０内にＴＭＡガスを流す。ガス供給管３１０、３２０内を流れるＴＭＡガスは、ＭＦＣ３１２、３２２により第３のＴＭＡガス供給流量（第３の原料ガス流量）となるよう流量調整される。流量調整されたＴＭＡガスは、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内及びノズル４２０の複数のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内に供給され、ウエハ２００に対してＴＭＡガスが供給されることとなる。ガス供給管３１０、３２０内にＴＭＡガスを流す際、バルブ５１４、５２４を開き、ガス供給管５１０、５２０内にＮ_２ガス等の不活性ガスを流す。ガス供給管５１０、５２０内を流れる不活性ガスは、ＭＦＣ５１２、５２２により第３の不活性ガス供給流量（第３の不活性ガス流量）となるよう流量調整される。流量調整された不活性ガスはＴＭＡガスと共に処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

このとき、ＴＭＡガスと不活性ガスとの供給総流量を調整することにより、ノズル４２０の複数のガス供給孔４２０ａからＴＭＡガスを処理室２０１内の下部領域から中央部分へと供給すると共に、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内の中央部分から上部領域へと供給する。ＴＭＡガスと不活性ガスとの供給総流量の調整では、ＴＭＡガスの供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよいし、不活性ガスの供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよいし、ＴＭＡガスと不活性ガスの両方の供給流量を調整することにより供給総流量を調整してもよい。なお、このとき、ノズル４３０内へのＴＭＡガスの侵入を防止するため、バルブ５３４を開き、ガス供給管５３０内に不活性ガスを流す。不活性ガスは、ガス供給管３３０、ノズル４３０を介して処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

金属酸化膜形成ステップ３にて原料ガス供給ステップを行うとき、処理室２０１内の圧力、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給されるＴＭＡガス及び不活性ガスの供給流量、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内に供給されるＴＭＡガス及び不活性ガスの供給流量、ＴＭＡガス及び不活性ガスをウエハ２００に対して供給する時間及び処理室２０１内の温度の好ましい範囲は、上述の金属酸化膜形成ステップ１における第１供給工程又は第２供給工程である原料ガス供給ステップと同様である。

金属酸化膜形成ステップ３では、ガス供給管３１０、３２０を介して、ノズル４１０、４２０からＴＭＡガス（原料ガス）を同時並行で処理室２０１内に供給するため、金属酸化膜形成ステップ１よりもステップ数が少ない。そのため、金属酸化膜の形成にかかる時間を短縮でき、スループットを向上させることができる。

＜第四実施形態＞
次に、第四実施形態に係る基板処理装置１０及び金属酸化膜形成ステップ４について以下に説明する。第四実施形態に係る基板処理装置１０は、図５、６に示すように、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａが、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａと同様、鉛直上向きに１つ設けられている点で、第一実施形態に係る基板処理装置１０と相違する。

本実施形態では、ノズル（第１のノズル）４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１の上部領域に向かって上向きに供給された原料ガスは、処理室２０１の下部領域から中央部分に主に供給されるため、ボート２１７の下部から中央部分までに収容されたウエハ２００に主に供給される。例えば、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるガスの供給総流量を調整することにより、原料ガスを処理室２０１の下部領域から中央部分に主に供給することが可能である。このとき、例えば、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給される不活性ガスの供給流量を調整することにより、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるガスの供給総流量を調整することができる。あるいは、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給される原料ガスの供給流量を調整してもよいし、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給される不活性ガスと原料ガスとの両方を調整してもよい。これにより、ボート２１７の下部（ボトム領域）に収容されたウエハ２００に十分な原料ガスの供給が行われ、さらに、十分な量の原料ガスが供給されるため、ウエハ２００における成膜時の面内均一性を向上させることができる。

また、ノズル（第２のノズル）４２０のガス供給孔４２０ａから上向きに供給された原料ガスは、処理室２０１の中央部分から上部の領域に主に供給されるため、ボート２１７の中央部分から上部までに収容されたウエハ２００に主に供給される。ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから供給されるガスの供給総流量をノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるガスの供給総流量と同様の値とする。処理室２０１の下部領域から処理室２０１に収容された複数のウエハ２００の中央部分まで延在するように設けられたノズル４２０に鉛直上向きにガス供給孔４２０ａが設けられているため、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから供給されるガスの供給総流量をノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるガスの供給総流量と同等の値とした場合であっても、処理室２０１の中央部分から上部の領域に主に供給することが可能となる。なお、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから供給されるガスの供給総流量を、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるガスの供給総流量と同様に調整してもよい。調整することによって、よりボート２１７の上部（トップ領域）に収容されたウエハ２００に十分な原料ガスの供給が行われるよう制御することが可能であり、十分な量の原料ガスが供給されるため、ウエハ２００における成膜時の面内均一性を向上させることができる。

〔金属酸化膜形成ステップ４〕
次に、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから上向きに原料ガスを供給する原料ガス供給ステップ４、残留ガス除去ステップ、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから上向きに原料ガスを供給する原料ガス供給ステップ５、残留ガス除去ステップ、ノズル４３０の複数のガス供給孔４３０ａからウエハ２００に反応ガスを供給する反応ガス供給ステップ及び残留ガス除去ステップをこの順番で所定回数行う金属酸化膜形成ステップ４について説明する。なお、上述の金属酸化膜形成ステップ１と同じステップについては、その説明を省略する。

（原料ガス供給ステップ４）
まず、バルブ３２４を開くことにより、ガス供給管３２０内にＴＭＡガスを流す。ガス供給管３２０内を流れるＴＭＡガスは、ＭＦＣ３１２により第４のＴＭＡガス供給流量（第４の原料ガス流量）となるよう流量調整される。流量調整されたＴＭＡガスは、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内の上部領域に向かって供給され、排気管２３１から排気される。このとき、ウエハ２００に対してＴＭＡガスが供給される、すなわちウエハ２００の表面はＴＭＡガスに暴露される。ガス供給管３２０内にＴＭＡガスを流す際、バルブ５２４を開き、ガス供給管５２０内にＮ_２ガス等の不活性ガスを流す。ガス供給管５２０内を流れる不活性ガスは、ＭＦＣ５２２により第４の不活性ガス供給流量（第４の不活性ガス流量）となるよう流量調整される。流量調整された不活性ガスはＴＭＡガスと共に処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。なお、このとき、ノズル４１０、ノズル４３０内へのＴＭＡガスの侵入を防止するため、バルブ５１４，５３４を開き、ガス供給管５１０、ガス供給管５３０内に不活性ガスを流す。不活性ガスは、ガス供給管３１０、ガス供給管３３０、ノズル４１０、ノズル４３０を介して処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

金属酸化膜形成ステップ４にて原料ガス供給ステップ４を行うとき、処理室２０１内の圧力、ＴＭＡガスをウエハ２００に対して供給する時間及び処理室２０１内の温度の好ましい範囲については、上述の金属酸化膜形成ステップ１における第１供給工程である原料ガス供給ステップ１と同様である。

ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから上向きに供給されるＴＭＡガスの供給流量は、ＭＦＣ３１２により制御され、例えば、１０ｓｃｃｍ〜５００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることが好ましく、５０ｓｃｃｍ〜３００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがより好ましく、５０ｓｃｃｍ〜１５０ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。
流量が５００ｓｃｃｍ以下であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、流量が１０ｓｃｃｍ以上であることにより、ウエハ２００表面でのＴＭＡガスの反応速度を高めることができる。

ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内にＴＭＡガスが供給される際にノズル４２０のガス供給孔４２０ａから処理室２０１内に供給されるＮ_２ガスの供給流量（流量）は、ＭＦＣ５２２で制御され、例えば、１ｓｌｍ〜３０ｓｌｍの範囲内の流量であることが好ましく、１ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがより好ましく、１ｓｌｍ〜１０ｓｌｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が３０ｓｌｍ以下であることにより、ＴＭＡガスの反応速度を高めることができ、流量が１ｓｌｍ以上であることにより、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内の中央部分より上方へと供給することができると共に後述する残留ガス除去を好適に行うことができる。

（原料ガス供給ステップ５）
残留ガス除去ステップにて処理室２０１内の残留ガスを除去した後、バルブ３１４を開くことにより、ガス供給管３１０内に原料ガスであるトリメチルアルミニウム（ＴＭＡ）ガスを流す。ガス供給管３１０内を流れるＴＭＡガスは、ＭＦＣ３１２により第５のＴＭＡガス供給流量（第５の原料ガス流量）となるよう流量調整される。流量調整されたＴＭＡガスは、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから上向きに供給され、ウエハ２００に対してＴＭＡガスが供給されることとなる。ガス供給管３１０内にＴＭＡガスを流す際、バルブ５１４を開き、ガス供給管５１０内にＮ_２ガス等の不活性ガスを流す。ガス供給管５１０内を流れる不活性ガスは、ＭＦＣ５１２により第５の不活性ガス供給流量（第５の不活性ガス流量）となるよう流量調整される。流量調整された不活性ガスはＴＭＡガスと共に処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。なお、このとき、ノズル４２０、ノズル４３０内へのＴＭＡガスの侵入を防止するため、バルブ５２４，５３４を開き、ガス供給管５２０、ガス供給管５３０内に不活性ガスを流す。不活性ガスは、ガス供給管３２０、ガス供給管３３０、ノズル４２０、ノズル４３０を介して処理室２０１内に供給され、排気管２３１から排気される。

金属酸化膜形成ステップ４にて原料ガス供給ステップ５を行うとき、処理室２０１内の圧力、ＴＭＡガスをウエハ２００に対して供給する時間及び処理室２０１内の温度の好ましい範囲については、上述の金属酸化膜形成ステップ１における第２供給工程である原料ガス供給ステップ２と同様である。なお、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａからＴＭＡガスを供給する時間は、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａからＴＭＡを供給する時間より短くしてもよい。ノズル４１０よりノズル４２０の方がノズルの長さが長く、均熱領域内に延在しているため、よりノズル内でＴＭＡガスが分解しやすいので、供給時間を短くすることにより分解されてしまったＴＭＡガスが処理室２０１内に多く供給されることを抑制することが可能となる。

ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから上向きに供給されるＴＭＡガスの供給流量は、ＭＦＣ３１２により制御され、例えば、１０ｓｃｃｍ〜５００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることが好ましく、５０ｓｃｃｍ〜３００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがより好ましく、５０ｓｃｃｍ〜１５０ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が５００ｓｃｃｍ以下であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、流量が１０ｓｃｃｍ以上であることにより、ウエハ２００表面でのＴＭＡガスの反応速度を高めることができる。

ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内にＴＭＡガスが供給される際にノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給されるＮ_２ガスの供給流量（流量）は、ＭＦＣ５１２で制御され、１ｓｌｍ〜３０ｓｌｍの範囲内の流量であることが好ましく、１ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがより好ましく、１ｓｌｍ〜１０ｓｌｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が３０ｓｌｍ以下であることにより、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから供給されるＴＭＡガスを処理室２０１内のより下方へと供給することができると共にＴＭＡガスの反応速度を高めることができ、流量が１ｓｌｍ以上であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができる。

金属酸化膜形成ステップ４では、ターゲット領域に即した長さを有する２本のノズルからそれぞれ上向きにＴＭＡガスを処理室２０１内に供給することにより、異なるターゲット領域へ個別にＴＭＡガスを十分に供給することができ、膜厚の面内均一性を向上させることができるという効果がある。

＜第五実施形態＞
第五実施形態では、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから上向きに原料ガスを供給する原料ガス供給ステップ５、残留ガス除去ステップ、ノズル４２０のガス供給孔４２０ａから上向きに原料ガスを供給する原料ガス供給ステップ４、残留ガス除去ステップ、ノズル４３０の複数のガス供給孔４３０ａからウエハ２００に反応ガスを供給する反応ガス供給ステップ及び残留ガス除去ステップをこの順番で所定回数行う金属酸化膜形成ステップ５を行う。第五実施形態に係る金属酸化膜形成ステップ５では、原料ガス供給ステップ４及び原料ガス供給ステップ５を行う順番を入れ替えた点で、上述の金属酸化膜形成ステップ４と相違する。

＜第六実施形態＞
第六実施形態に係る基板処理装置１０及び金属酸化膜形成ステップ６について以下に説明する。第六実施形態に係る基板処理装置１０は、図７、８に示すように、主に、原料ガスを流すガス供給管３２０及び原料ガスを処理室２０１内に供給するノズル４２０が設けられていない点で、第一実施形態に係る基板処理装置１０と相違する。

第六実施形態に係る基板処理装置１０では、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから上向きに原料ガスを供給する。上向きに供給された原料ガスは、ガス供給孔４１０ａから供給された原料ガスの流量を調整することで、ボート２１７の下部から上部までに収容されたウエハ２００に供給される。

例えば、ガス供給孔４１０ａから上向きに第６のＴＭＡガス供給流量（第６の原料ガス供給流量）で原料ガスと不活性ガスとの混合ガスを供給することで、処理室内の第１の領域へ原料ガスを供給する場合、ガス供給孔４１０ａから上向きに第６の原料ガス供給流量とは異なる第７のＴＭＡガス供給流量（第７の原料ガス供給流量）で原料ガスと不活性ガスとの混合ガスを供給することで、処理室内の第２の領域へ原料ガスを供給することができる。ここで、処理室内の第１の領域及び第２の領域は、処理室内におけるボート２１７の下部から上部までの任意の領域（ターゲット領域）を指す。例えば、第６のＴＭＡガス供給流量を、原料ガスが処理室２０１の下部領域に主に供給されるように調整する場合、第７のＴＭＡガス供給流量を第６のＴＭＡガス供給流量より多く調整することにより原料ガスが処理室２０１の中央部分もしくは上部の領域に主に供給されるようにすることが可能となる。

ガス供給孔４１０ａから上向きに供給される原料ガスの流量は、ＭＦＣ３１４により制御することで調整でき、また、ガス供給管５１０からガス供給管３１０に供給されるＮ_２ガスなどの不活性ガスの流量をＭＦＣ５１２により制御することで調整できる。以下では、不活性ガスの流量を制御することにより、原料ガスと不活性ガスの混合ガスの流量を変えて任意の領域へ原料ガスを供給する場合について説明する。ガス供給孔４１０ａから上向きに供給される不活性ガスの流量は２段階以上の複数の段階に分けてもよく、例えば、処理室２０１内の原料ガスが供給される領域に応じて不活性ガスの流量を段階的に調整してもよい。すなわち、不活性ガスの流量を段階的に調整して、処理室２０１内の原料ガスが供給される領域を段階的に変更させてもよい。すなわち、不活性ガスの流量を段階的に調整するようガス供給管５１０からガス供給管３１０に供給される不活性ガスの流量を調整するとよい。これにより、ボート２１７の所望の位置（下部〜上部）に収容された任意のウエハ２００に所望の量の原料ガスを供給することができる。

不活性ガスの流量を段階的に調整する場合、例えば、流量１、流量２、流量３（流量１＞流量２＞流量３）と不活性ガスの流量を３段階に調整してもよい。これにより、不活性ガスの流量を流量１とすることで処理室２０１の上部付近に原料ガスを供給し、不活性ガスの流量を流量２とすることで処理室２０１の中央部分付近に原料ガスを供給し、不活性ガスの流量を流量３とすることで処理室２０１の下部付近に原料ガスを供給することができる。よって、不活性ガスの流量を流量１、流量２、流量３と３段階に調整することで、ボート２１７の下部から上部に収容されたウエハ２００に原料ガスを供給することができる。なお、不活性ガスの流量を段階的に調整する場合、不活性ガスの流量を４段階以上に調整してもよく、例えば、５段階に調整してもよい。

さらに、不活性ガスをガス供給管３１０に供給するガス供給管（不活性ガス供給管）を、複数設けてもよく、ガス供給孔４１０ａから上向きに供給される不活性ガスの流量に応じて、不活性ガスをガス供給管３１０に供給するガス供給管を切り替えてもよい。そのため、不活性ガスの流量を２段階に調整して、処理室２０１内に原料ガス及び不活性ガスを供給する場合、不活性ガスの流量が異なる不活性ガス供給管を２つ設けてもよい。例えば、流量１、流量２（流量１＞流量２）と不活性ガスの流量を２段階に調整する場合、不活性ガスの流量がより多い不活性ガス供給管から不活性ガスをガス供給管３１０に供給しつつガス供給孔４１０ａから流量１の原料ガスを上向きに供給すればよく、不活性ガスの流量がより少ない不活性ガス供給管から不活性ガスをガス供給管３１０に供給しつつガス供給孔４２０ａから流量２の原料ガスを上向きに供給すればよい。これにより、流量１で処理室２０１内に供給された原料ガスは、処理室２０１の中央部分から上部付近に供給され、流量２で処理室２０１内に供給された不活性ガスと共に処理室２０１内に供給される原料ガスは、処理室２０１の下部領域から中央部分付近に供給される。なお、不活性ガスの流量を３段階に調整して、処理室２０１内に原料ガス及び不活性ガスを供給する場合、不活性ガスの流量が異なる不活性ガス供給管を３つ設けてもよい。

さらに、ガス供給管５１０に不活性ガスを溜めるタンク（不活性ガス溜め部：図示せず）を設けて、不活性ガスを溜め、ガス供給管３１０にＴＭＡガスを流す際、タンクに溜めた不活性ガスをガス供給管５１０に流すことにより、ＴＭＡガスを処理室２０１の上部領域に押し出してもよい。

〔金属酸化膜形成ステップ６〕
次に、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから上向きに原料ガスと共に第１の流量で不活性ガスを供給する原料ガス供給ステップ６、残留ガス除去ステップ、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから上向きに原料ガスと共に第１の流量とは異なる第２の流量で不活性ガスを供給する原料ガス供給ステップ７、残留ガス除去ステップ、ノズル４３０の複数のガス供給孔４３０ａからウエハ２００に反応ガスを供給する反応ガス供給ステップ及び残留ガス除去ステップをこの順番で所定回数行う金属酸化膜形成ステップ６について説明する。なお、上述の金属酸化膜形成ステップ１と同じステップについては、その説明を省略する。

例えば、原料ガス供給ステップ６では、第３のプロセス条件でノズル４１０のガス供給孔４１０ａからＴＭＡガス（原料ガス）を供給し、原料ガス供給ステップ７では、第１のプロセス条件と異なる第４のプロセス条件でノズル４１０のガス供給孔４１０ａからＴＭＡガス（原料ガス）を供給することが好ましい。ここで、第３のプロセス条件、第４のプロセス条件に関するものとしては、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから流す不活性ガスの供給流量、不活性ガスの供給時間、ＴＭＡガスの供給流量、ＴＭＡガスの供給時間などが挙げられる。

さらに、第３のプロセス条件及び第４のプロセス条件は、Ｎ_２ガス（不活性ガス）の供給流量に関するものであり、かつ、第３のプロセス条件における第６の不活性ガス供給流量（第６の不活性ガス流量）は、第４のプロセス条件における第７の不活性ガス供給流量（第７の不活性ガス流量）よりも多いことが好ましい。第７の不活性ガス供給流量より多い第６の不活性ガス流量でノズル４１０のガス供給孔４１０ａから不活性ガスを供給することにより処理室２０１内の上部領域へとＴＭＡガスを供給することができる。例えば、第３のプロセス条件では不活性ガスの流量を第６の不活性ガス流量となるよう調整することによりＴＭＡガスの流量を第６のＴＭＡガス供給流量とし、第４のプロセス条件では不活性ガスの流量を第６の不活性ガス流量より少ない第７の不活性ガス流量となるよう調整することによりＴＭＡガスの流量を、第６のＴＭＡガス供給流量よりも少ない第７のＴＭＡガス供給流量としてもよい。

第３のプロセス条件及び第４のプロセス条件は、ＴＭＡガス（原料ガス）の供給流量に関するものであってもよく、かつ、第３のプロセス条件における第６のＴＭＡガス供給流量（第６の原料ガス流量）は、第４のプロセス条件における第７のＴＭＡガス供給流量（第７の原料ガス流量）よりも多いことが好ましい。第７の原料ガス供給流量より多い第６の原料ガス流量でノズル４１０のガス供給孔４１０ａからＴＭＡガスを供給することにより処理室２０１内の上部領域へとＴＭＡガスを供給することができる。

原料ガス供給ステップ６、７において、ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給されるＴＭＡガスの供給流量（流量）は、ＭＦＣ３１２により制御され、例えば、１０ｓｃｃｍ〜５００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることが好ましく、５０ｓｃｃｍ〜３００ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがより好ましく、５０ｓｃｃｍ〜１５０ｓｃｃｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が５００ｓｃｃｍ以下であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができ、流量が１０ｓｃｃｍ以上であることにより、ウエハ２００表面でのＴＭＡガスの反応速度を高めることができる。

ノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内にＴＭＡガスが供給される際にノズル４１０のガス供給孔４１０ａから処理室２０１内に供給されるＮ_２ガスの供給流量（流量）は、ＭＦＣ５１２で制御される。原料ガス供給ステップ６では、第１の流量は、例えば、１０ｓｌｍ〜３０ｓｌｍの範囲内の流量であることが好ましく、１０ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがより好ましく、１５ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が３０ｓｌｍ以下であることにより、ＴＭＡガスの反応速度を高めることができ、流量が１０ｓｌｍ以上であることにより、ＴＭＡガスを処理室２０１のより上方へと供給することができると共に、後述する残留ガス除去を好適に行うことができる。

原料ガス供給ステップ７では、第１の流量と異なる第２の流量は、ＭＦＣ５１２により制御され、例えば、１ｓｌｍ〜３０ｓｌｍの範囲内の流量であることが好ましく、１ｓｌｍ〜２０ｓｌｍの範囲内の流量であることがより好ましく、１ｓｌｍ〜１０ｓｌｍの範囲内の流量であることがさらに好ましい。流量が３０ｓｌｍ以下であることにより、ＴＭＡガスの反応速度を高めることができ、流量が１ｓｌｍ以上であることにより、後述する残留ガス除去を好適に行うことができる。

金属酸化膜形成ステップ６では、プロセス条件の一つのである不活性ガスの供給流量を調整することにより、１本のノズルから複数の任意の領域へ均等、かつ十分に原料ガスを供給することが可能となり、膜厚の面内均一性を向上させることができるという効果がある。

以下に実施例によって本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって制限されるものではない。

原料ガスを２つの供給ノズルから供給して形成される酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）膜の膜厚・均一性に対する効果を確認するため、原料ガスを２つの供給ノズルからウエハに供給して成膜した場合（実施例１、第１実施形態の変形例２に相当するシーケンス）と、原料ガスを１つの供給ノズルからウエハに供給して成膜した場合（実施例２）と、を示す。実施例１では、図４に示す基板処理装置１０を用い、実施例２では、図７に示す基板処理装置１０を用いた。なお、実施例２では、処理室内に供給する不活性ガスの量を２段階で調整した。

〔実験条件〕
実施例１，２の基板処理装置で、ＴＭＡ（トリメチルアルミニウム）とＯ_３（オゾン）とを反応させ、膜厚測定用のＳｉ基板３００ｍｍウエハに成膜処理を施し、酸化アルミニウム膜を生成した。

実施例１では、以下の条件でＴＭＡガス及びＯ_３ガスを処理室内に供給し、３００ｍｍウエハに酸化アルミニウム膜を成膜した。
第１のノズルのＴＭＡガス流量（１回目）：５０〜６０ｓｃｃｍ（Ｎ_２ガス流量：２〜４ｓｌｍ）
第１のノズルのＴＭＡガス流量（２回目）：５０〜６０ｓｃｃｍ（Ｎ_２ガス流量：１５〜２０ｓｌｍ）
第２のノズルのＴＭＡガス流量：５０〜６０ｓｃｃｍ（Ｎ_２ガス流量：５〜８ｓｌｍ）
処理室内の圧力：１００〜２００Ｐａ
原料ガス供給時間：４〜６秒（第１のノズル、１回目）、４〜６秒（第１のノズル、２回目）、１〜３秒（第２のノズル）
処理室内の温度：５５０℃
第３のノズルのＯ_３ガス流量：１０〜１５ｓｌｍ
Ｏ_３ガス供給時間：１０〜２０秒

実施例２では、以下の条件でＴＭＡガス及びＯ_３ガスを処理室内に供給し、３００ｍｍウエハに酸化アルミニウム膜を成膜した。
ノズルのＴＭＡガス流量（１回目）：５０〜６０ｓｃｃｍ（Ｎ_２ガス流量：２〜４ｓｌｍ）
ノズルのＴＭＡガス流量（２回目）：５０〜６０ｓｃｃｍ（Ｎ_２ガス流量：１５〜２０ｓｌｍ）
処理室内の圧力：１００〜２００Ｐａ
原料ガス供給時間：４〜６秒（１回目）、４〜６秒（２回目）
処理室内の温度：５５０℃
ノズルのＯ_３ガス流量：１０〜１５ｓｌｍ
Ｏ_３ガス供給時間：１０〜２０秒

生成された酸化アルミニウム膜の膜厚を測定した。なお、酸化アルミニウム膜の膜厚としては、ボートの下部（ボトム領域）に収容されたウエハ上に成膜された酸化アルミニウム膜の膜厚を測定した。さらに、３００ｍｍウエハ全体の４９点を測定し、膜厚の最大値、最小値から膜厚の均一性を算出した。膜厚均一性の算出方法は、以下の式を用いた。
（式）膜厚均一性＝［（膜厚最大値−膜厚最小値）／２］／膜厚平均値×１００

〔実験結果〕
実施例１及び実施例２における成膜したウエハの面内均一性の結果を図９に示す。図９に示すように、ノズル２系統から原料ガスを供給した実施例１では、ボート下部のウエハにおける面内均一性が１．８(＋/−％)であり、ノズル１系統から原料ガスを供給した実施例２では、ボート下部のウエハにおける面内均一性が２．４(＋/−％)であった。実施例１のように、ノズル２系統から原料ガスを供給することで、処理室の下部に収容されたウエハ（ボート下部のウエハ）における成膜時の面内均一性がより向上することが示された。さらに、処理室の下部に収容されたウエハは、実施例１及び実施例２にて原料ガスを同一時間供給したが、実施例１では６９．３Å、実施例２では６０．５Åとなり、実施例１は実施例２よりも１４．５％増加した。そのため、同一な原料消費量から狙った箇所（ボート下部のウエハ）の膜厚を増加させることができることが示された。

＜本発明の他の実施形態＞
上述の各実施形態は、適宜組み合わせて用いることができる。さらに、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。

上述の実施形態では、本発明を、金属元素としてＡｌを用いた酸化膜の形成に適用する例について説明した。本発明は上述の態様に限定されず、Ａｌ以外の元素として、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）、コバルト（Ｃｏ）、イットリウム（Ｙ）、ルテニウム（Ｒｕ）、ハフニウム（Ｈｆ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、モリブデン（Ｍｏ）、シリコン（Ｓｉ）等の元素を含む酸化膜、窒化膜、炭化膜、ホウ化膜のいずれかの膜、もしくはこれらの複合膜を形成する場合にも好適に適用可能である。

上述の元素を含む膜を形成する場合、原料ガスとしてアルミニウム（Ａｌ）含有ガスの他にも、チタン（Ｔｉ）含有ガス、タンタル（Ｔａ）含有ガス、タングステン（Ｗ）含有ガス、コバルト（Ｃｏ）含有ガス、イットリウム（Ｙ）含有ガス、ルテニウム（Ｒｕ）含有ガス、ハフニウム（Ｈｆ）含有ガス、ジルコニウム（Ｚｒ）含有ガス、モリブデン（Ｍｏ）含有ガス、シリコン（Ｓｉ）含有ガス等を用いることが可能である。

具体的には、ＴＭＡの他に、三塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ_３）、三フッ化アルミニウム（ＡｌＦ_３）、四塩化チタニウム（ＴｉＣｌ_４）、四フッ化チタニウム（ＴｉＦ_４）、テトラキスジメチルアミノチタン（Ｔｉ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_４、略称：ＴＤＭＡＴ）、五塩化タンタル（ＴａＣｌ_５）、五フッ化タンタル（ＴａＦ_５）、ペンタエトキシタンタル（Ｔａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_５、略称：ＰＥＴ）、六塩化タングステン（ＷＣｌ_６）、六フッ化タングステン（ＷＦ_６）、ビス（ターシャリブチルイミノ）ビス（ターシャリブチルアミノ）タングステン（（Ｃ_４Ｈ_９ＮＨ）_２Ｗ（Ｃ_４Ｈ_９Ｎ）_２）、タングステンヘキサカルボニル（Ｗ（ＣＯ）_６）、二塩化コバルト（ＣｏＣｌ_２）、二フッ化コバルト（ＣｏＦ_２）、ビス（エチルシクロペンタジエニル）コバルト（Ｃ_１４Ｈ_１８Ｃｏ）、コバルトヘキサカルボニル（ＣｏＣＯ）_６）、三塩化イットリウム（ＹＣｌ_３）、三フッ化イットリウム（ＹＦ_３）、トリス（ブチルシクロペンタジエニル）イットリウム（Ｙ（Ｃ_５Ｈ_４ＣＨ_２（ＣＨ_２）_２ＣＨ_３）_３）、三塩化ルテニウム（ＲｕＣｌ_３）、三フッ化ルテニウム（ＲｕＦ_３）、ビス（エチルシクロペンタジエニル）ルテニウム（Ｃ_１４Ｈ_１８Ｒｕ）、四塩化ハフニウム（ＨｆＣｌ_４）、四フッ化ハフニウム（ＨｆＦ_４）、テトラキスエチルメチルアミノハフニウム（Ｈｆ［Ｎ（ＣＨ_３）ＣＨ_２ＣＨ_３］_４、略称：ＴＥＭＡＨ）、テトラキスジメチルアミノハフニウム（Ｈｆ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_４、ＴＤＭＡＨ）、テトラキスジエチルアミノハフニウム（Ｈｆ［Ｎ（Ｃ₂Ｈ_５）_２］_４、略称：ＴＤＥＡＨ）、四塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ_４）、四フッ化ジルコニウム（ＺｒＦ_４）、テトラキスエチルメチルアミノジルコニウム（Ｚｒ［Ｎ（ＣＨ_３）ＣＨ_２ＣＨ_３］_４、略称：ＴＥＭＡＺ）、テトラキスジメチルアミノジルコニウム（Ｚｒ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_４、ＴＤＭＡＺ）、テトラキスジエチルアミノジルコニウム（Ｚｒ［Ｎ（Ｃ_２Ｈ_５)_２］₄、略称：ＴＤＥＡＺ）、トリスジメチルアミノシクロペンタジエニルジルコニウム（（Ｃ_５Ｈ_５）Ｚｒ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_３）、テトラクロロシランすなわちシリコンテトラクロライドもしくは四塩化ケイ素（ＳｉＣｌ_４、略称：ＳＴＣ）、ジクロロシラン（ＳｉＨ_２Ｃｌ_２、略称：ＤＣＳ）、モノクロロシラン（ＳｉＨ_３Ｃｌ、略称：ＭＣＳ）、ヘキサクロロジシランすなわち六塩化二ケイ素（Ｓｉ_２Ｃｌ_６、略称：ＨＣＤＳ）、テトラキス（ジメチルアミノ）シラン（Ｓｉ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_４、略称：４ＤＭＡＳ）、トリス（ジメチルアミノ）シラン（Ｓｉ［Ｎ（ＣＨ_３）_２］_３Ｈ、略称：３ＤＭＡＳ）、ビス（ジエチルアミノ）シラン（Ｓｉ［Ｎ（Ｃ_２Ｈ_５）_２］_２Ｈ_２、略称：ＢＤＥＡＳ）、ビス（ターシャリブチルアミノ）シラン（ＳｉＨ_２［ＮＨ（Ｃ_４Ｈ_９）］_２、略称：ＢＴＢＡＳ）等を用いることが可能である。

上述の元素を含む膜を形成する場合、反応ガスとしては、Ｏ_３の他に、水（Ｈ_２Ｏ）、酸素（Ｏ_２）、過酸化水素（Ｈ_２Ｏ_２）、亜酸化窒素（Ｎ_２Ｏ）、Ｏ_２＋水素（Ｈ_２）の混合ガス等を用いることが可能である。また、Ｈ_２Ｏを水蒸気として供給する他に、Ｈ_２とＯ_２とを別々に供給してもよいし、Ｈ_２及びＯ_２をプラズマ励起させてもよいし、Ｈ_２及びＯ_２を活性化させて水素ラジカル及び酸素ラジカル、原子状水素及び原子状酸素として用いてもよいし、処理室２０１内でＨ_２Ｏを発生させてもよい。

また反応ガスとしては、酸素含有ガスの他に、窒素（Ｎ）含有ガス、炭素（Ｃ）含有ガス等を用いてもよく、アンモニア（ＮＨ_３）、窒素（Ｎ_２）、亜酸化窒素（Ｎ_２Ｏ）や、ジアゼン（Ｎ_２Ｈ_２）ガス、ヒドラジン（Ｎ_２Ｈ_４）ガス、Ｎ_３Ｈ_８ガス等のＮ−Ｈ結合を含むガス等を用いることができる。また、Ｎ−Ｈ結合を含むガスとしては、上述のガスの他にも、有機ヒドラジン系ガス、例えば、モノメチルヒドラジン（（ＣＨ_３）ＨＮ_２Ｈ_２、略称：ＭＭＨ）ガス、ジメチルヒドラジン（（ＣＨ_３）_２Ｎ_２Ｈ_２、略称：ＤＭＨ）ガス、トリメチルヒドラジン（（ＣＨ_３）_２Ｎ_２（ＣＨ_３）Ｈ、略称：ＴＭＨ）ガス等のメチルヒドラジン系ガスや、エチルヒドラジン（（Ｃ_２Ｈ_５）ＨＮ_２Ｈ_２、略称：ＥＨ）ガス等のエチルヒドラジン系ガスを用いることができる。また、プロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）等を用いることができる。また、トリエチルアミン（（Ｃ_２Ｈ_５）_３Ｎ、略称：ＴＥＡ）ガス、ジエチルアミン（（Ｃ_２Ｈ_５）_２ＮＨ、略称：ＤＥＡ）ガス、モノエチルアミン（Ｃ_２Ｈ_５ＮＨ_２、略称：ＭＥＡ）ガス等のエチルアミン系ガス、トリメチルアミン（（ＣＨ_３）_３Ｎ、略称：ＴＭＡ）ガス、ジメチルアミン（（ＣＨ_３）_２ＮＨ、略称：ＤＭＡ）ガス、モノメチルアミン（ＣＨ_３ＮＨ_２、略称：ＭＭＡ）ガス等のメチルアミン系ガス、トリプロピルアミン（（Ｃ_３Ｈ_７）_３Ｎ、略称：ＴＰＡ）ガス、ジプロピルアミン（（Ｃ_３Ｈ_７）_２ＮＨ、略称：ＤＰＡ）ガス、モノプロピルアミン（Ｃ_３Ｈ_７ＮＨ_２、略称：ＭＰＡ）ガス等のプロピルアミン系ガス、トリイソプロピルアミン（［（ＣＨ_３）_２ＣＨ］_３Ｎ、略称：ＴＩＰＡ）ガス、ジイソプロピルアミン（［（ＣＨ_３）_２ＣＨ］_２ＮＨ、略称：ＤＩＰＡ）ガス、モノイソプロピルアミン（（ＣＨ_３）_２ＣＨＮＨ_２、略称：ＭＩＰＡ）ガス等のイソプロピルアミン系ガス、トリブチルアミン（（Ｃ_４Ｈ_９）_３Ｎ、略称：ＴＢＡ）ガス、ジブチルアミン（（Ｃ_４Ｈ_９）_２ＮＨ、略称：ＤＢＡ）ガス、モノブチルアミン（Ｃ_４Ｈ_９ＮＨ_２、略称：ＭＢＡ）ガス等のブチルアミン系ガス、または、トリイソブチルアミン（［（ＣＨ_３）_２ＣＨＣＨ_２］_３Ｎ、略称：ＴＩＢＡ）ガス、ジイソブチルアミン（［（ＣＨ_３）_２ＣＨＣＨ_２］_２ＮＨ、略称：ＤＩＢＡ）ガス、モノイソブチルアミン（（ＣＨ_３）_２ＣＨＣＨ_２ＮＨ_２、略称：ＭＩＢＡ）ガス等のイソブチルアミン系ガスを用いることができる。すなわち、アミン系ガスとしては、例えば、（Ｃ_２Ｈ_５）_ｘＮＨ_３-ｘ、（ＣＨ_３）_ｘＮＨ_３-ｘ、（Ｃ_３Ｈ_７）_ｘＮＨ_３-ｘ、［（ＣＨ_３）_２ＣＨ］_ｘＮＨ_３-ｘ、（Ｃ_４Ｈ_９）_ｘＮＨ_３-ｘ、［（ＣＨ_３）_２ＣＨＣＨ_２］_ｘＮＨ_３-ｘ（式中、ｘは１〜３の整数）の組成式で表されるガスのうち、少なくとも１種類のガスを用いることが可能である。

上述の元素を含む膜としては、ＡｌＯ膜の他に、窒化アルミニウム膜（ＡｌＮ膜）、炭化アルミニウム膜（ＡｌＣ膜）、炭窒化アルミニウム膜（ＡｌＣＮ膜）、酸化チタン膜（ＴｉＯ膜）、窒化チタン膜（ＴｉＮ膜）、酸窒化チタン膜（ＴｉＯＮ膜）、炭化チタン膜（ＴｉＣ膜）、炭窒化チタン膜（ＴｉＣＮ膜）、酸化タンタル膜（ＴａＯ膜）、窒化タンタル膜（ＴａＮ膜）、酸窒化タンタル膜（ＴａＯＮ膜）、炭化タンタル膜（ＴａＣ膜）、炭窒化タンタル膜（ＴａＣＮ膜）、酸化タングステン膜（ＷＯ膜）、窒化タングステン膜（ＷＮ膜）、酸窒化タングステン膜（ＷＯＮ膜）、炭化タングステン膜（ＷＣ膜）、炭窒化タングステン膜（ＷＣＮ膜）、酸化コバルト膜（ＣｏＯ膜）、窒化コバルト膜（ＣｏＮ膜）、酸窒化コバルト膜（ＣｏＯＮ膜）、炭化コバルト膜（ＣｏＣ膜）、炭窒化コバルト膜（ＣｏＣＮ膜）、酸化イットリウム膜（ＹＯ膜）、窒化イットリウム膜（ＹＮ膜）、酸窒化イットリウム膜（ＹＯＮ膜）、炭化イットリウム膜（ＹＣ膜）、炭窒化イットリウム膜（ＹＣＮ膜）、酸化ルテニウム膜（ＲｕＯ膜）、窒化ルテニウム膜（ＲｕＮ膜）、酸窒化ルテニウム膜（ＲｕＯＮ膜）、炭化ルテニウム膜（ＲｕＣ膜）、炭窒化ルテニウム膜（ＲｕＣＮ膜）、酸化ハフニウム膜（ＨｆＯ膜）、窒化ハフニウム膜（ＨｆＮ膜）、酸窒化ハフニウム膜（ＨｆＯＮ膜）、炭化ハフニウム膜（ＨｆＣ膜）、炭窒化ハフニウム膜（ＨｆＣＮ膜）、酸化ジルコニウム膜（ＺｒＯ膜）、窒化ジルコニウム膜（ＺｒＮ膜）、酸窒化ジルコニウム膜（ＺｒＯＮ膜）、炭化ジルコニウム膜（ＺｒＣ膜）、炭窒化ジルコニウム膜（ＺｒＣＮ膜）、酸化モリブデン膜（ＭｏＯ膜）、窒化モリブデン膜（ＭｏＮ膜）、酸窒化モリブデン膜（ＭｏＯＮ膜）、炭化モリブデン膜（ＭｏＣ膜）、炭窒化モリブデン膜（ＭｏＣＮ膜）、酸化シリコン膜（ＳｉＯ膜）、窒化シリコン膜（ＳｉＮ膜）、酸窒化シリコン膜（ＳｉＯＮ膜）、炭化シリコン膜（ＳｉＣ膜）、炭窒化シリコン膜（ＳｉＣＮ膜）のいずれかの膜、もしくはこれらの複合膜を形成する場合にも好適に適用可能である。

また、上述の実施形態では、不活性ガスとして、Ｎ_２ガスを用いる例について説明しているが、これに限らず、Ａｒガス、Ｈｅガス、Ｎｅガス、Ｘｅガス等の希ガスを用いてもよい。

このように、本発明は、ＡｌＯ膜以外の膜を形成する場合であっても、適用可能であり、特に熱分解温度が低い原料ガスを使用する膜種に対して有効な効果が得られる。また、基板の面間膜厚が弓形になるような膜種に対して有効な効果が得られる。

（本発明の好ましい態様）
以下に、本発明の好ましい態様について付記する。

（付記１）
本発明の好ましい一態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室の中央部分（中央領域）から上部領域へと原料ガスを供給する第１供給工程と、
前記下部領域及び前記処理室の中央領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第２のノズルの前記下部領域及び前記中央領域の前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記下部領域及び前記中央領域の前記基板に向けて前記原料ガスを供給する第２供給工程と、
前記下部領域から前記上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第３のガス供給孔から、前記下部領域から前記上部領域までの前記基板に向けて反応ガスを供給する第３供給工程と、
を行い、前記基板上に膜を形成する半導体装置の製造方法又は基板処理方法が提供される。

（付記２）
付記１の方法であって、前記処理室に残留するガスを排気して前記処理室を排気する排気工程を有する。

（付記３）
付記２の方法であって、前記排気工程では、前記処理室に残留するガスを前記基板の主面に対して平行に排気する。

（付記４）
付記２もしくは３のいずれかの方法は、前記第１供給工程、前記排気工程、前記第２供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す。

（付記５）
付記２もしくは３のいずれかの方法は、前記第１供給工程、前記第２供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す。

（付記６）
付記２もしくは３のいずれかの方法は、前記第２供給工程、前記排気工程、前記第１供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す。

（付記７）
付記２もしくは３のいずれかの方法は、前記第２供給工程、前記第１供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す。

（付記８）
付記２もしくは３のいずれかの方法は、前記第１供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程、前記排気工程、前記第２供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す。

（付記９）
付記２もしくは３のいずれかの方法は、前記第２供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程、前記排気工程、前記第１供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す。

（付記１０）
付記１〜付記９のいずれかの方法であって、前記第１供給工程では前記原料ガスと共に第１の流量で不活性ガスを供給し、
前記第１供給工程と前記第２供給工程との間に、前記第１のノズルに設けられた第１のガス供給孔から前記原料ガスと共に前記第１の流量と異なる第２の流量で不活性ガスを前記処理室へ供給し、前記処理室の下部領域から中央部分へと原料ガスを供給する工程をさらに有する。

（付記１１）
付記１０の方法であって、前記第１の流量は前記第２の流量より多い。

（付記１２）
付記１１の方法であって、前記第１の流量は前記第２の流量より少ない。

（付記１３）
付記２〜付記１２のいずれかの方法は、前記第１供給工程及び前記第２供給工程を共に行う工程、前記処理室を排気する排気工程、前記第３供給工程及び前記処理室を排気する排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す。

（付記１４）
付記１〜１３のいずれかの方法であって、前記第１供給工程は、不活性ガス溜め部に前記不活性ガスを溜める工程と、前記不活性ガス溜め部に溜めた前記不活性ガスにより前記原料ガスを前記処理室の上部に押し出す工程と、を含む。

（付記１５）
付記１〜付記１４のいずれかの方法であって、前記第１供給工程は、原料ガス溜め部に前記原料ガスを溜める工程を含む。

（付記１６）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室内の原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室に前記原料ガスを供給する第１供給工程と、
前記第１のノズルより長い第２のノズルの前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記処理室に前記原料ガスを供給する第２供給工程と、
前記処理室内に反応ガスを供給する第３供給工程と、
を行うことで前記基板上に膜を形成し、
前記第１供給工程では前記第１のガス供給孔から前記原料ガスを前記第２のガス供給孔（もしくは第２のノズルの先端）より遠い領域へ供給し、前記第２供給工程では前記第２のガス供給孔から前記原料ガスを前記複数の基板間の側方から前記基板間の中心に向けて供給する半導体装置の製造方法又は基板処理方法が提供される。

（付記１７）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室の下部領域から中央部分へと原料ガスを供給する第１供給工程と、
前記下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在する第２のノズルの先端であって前記第１のガス供給孔より上部にある第２のガス供給孔から、前記中央部分から前記処理室の上部領域へと原料ガスを供給する第２供給工程と、
前記下部領域から前記上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第３のガス供給孔から、前記処理室に反応ガスを供給する第３供給工程と、
を行い、前記基板上に膜を形成する半導体装置の製造方法又は基板処理方法が提供される。

（付記１８）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記原料ガスを噴出すると共に、不活性ガスを第１の流量で噴出して、前記処理室の中央部分から上部領域へと前記原料ガスを供給する第１供給工程と、
前記第１のガス供給孔から、前記原料ガスを噴出すると共に、前記不活性ガスを前記第１の流量より少ない第２の流量で噴出して、前記下部領域から前記中央部分へと前記原料ガスを供給する第２供給工程と、
前記下部領域から前記上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記処理室に前記反応ガスを供給する第３供給工程と、
を行い、前記基板上に膜を形成する半導体装置の製造方法又は基板処理方法が提供される。

（付記１９）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容する処理室と、
前記処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在し、先端に第１のガス供給孔を有する第１のノズルと、前記処理室の下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、前記下部領域及び処理室の中央部分の前記基板と対向する位置に複数の第２のガス供給孔を有する第２のノズルとを有し、前記第１のガス供給孔及び前記複数の第２のガス供給孔から前記処理室に原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
前記処理室の下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、前記下部領域から前記処理室の上部領域までの前記基板と対向する位置に複数の第３のガス供給孔を有する第３のノズルを有し、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
前記原料ガス供給系及び前記反応ガス供給系を制御して、前記第１のガス供給孔から、複数の基板を鉛直方向に積層して収容した前記中央部分から前記上部領域へと前記原料ガスを供給する第１供給処理と、前記複数の第２のガス供給孔から、前記下部領域から前記中央部分へと前記原料ガスを供給する第２供給処理と、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に前記反応ガスを供給する第３供給処理と、を行う制御部と、を備える基板処理装置が提供される。

（付記２０）
付記１９の基板処理装置は、さらに、前記複数の基板と対向する位置に排気口を有し、前記処理室を排気する排気系を備え、
前記制御部は、前記原料ガス供給系、前記反応ガス供給系及び前記排気系を制御して、前記第１供給処理と、前記排気口を介して前記処理室に残留する前記原料ガスを前記基板の主面に対して平行に排気する排気処理と、前記第２供給処理と、前記排気処理と、を行う。

（付記２１）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容する処理室と、
前記処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在し、先端に第１のガス供給孔を有する第１のノズルと、前記第１のノズルより長く前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔を有する第２のノズルとを有し、前記第１のガス供給孔及び前記複数の第２のガス供給孔から前記処理室に原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
前記処理室の下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置に複数の第３のガス供給孔を有する第３のノズルを有し、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
前記原料ガス供給系及び前記反応ガス供給系を制御して、複数の基板を鉛直方向に積層して収容した前記処理室の前記第２のガス供給孔（もしくは第２のノズルの先端）より遠い領域へ、前記原料ガスを前記第１のガス供給孔から供給する第１供給処理と、前記複数の基板間の側方から前記基板間の中心に向けて前記第２のガス供給孔から前記原料ガスを供給する第２供給処理と、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に前記反応ガスを供給する第３供給処理と、を行うよう制御する制御部と、
を備える基板処理装置が提供される。

（付記２２）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容する処理室と、
前記処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在し、先端に第１のガス供給孔を有する第１のノズルと、前記下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、先端に第２のガス供給孔を有する第２のノズルとを有し、前記第１のガス供給孔及び前記第２のガス供給孔から前記処理室に原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
前記処理室の下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置に複数の第３のガス供給孔を有する第３のノズルを有し、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
前記原料ガス供給系及び前記反応ガス供給系を制御して、前記第１のガス供給孔から、複数の基板を鉛直方向に積層して収容した前記処理室の中央部分から前記上部領域へと前記原料ガスを供給する第１供給処理と、前記第２のガス供給孔から、前記下部領域から前記中央部分へと前記原料ガスを供給する第２供給処理と、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に前記反応ガスを供給する第３供給処理と、を行う制御部と、
を備える基板処理装置が提供される。

（付記２３）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容する処理室と、
前記処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在し、先端に第１のガス供給孔を有する第１のノズルを有し、前記第１のガス供給孔から前記処理室に原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
前記処理室の下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置に複数の第３のガス供給孔を有する第３のノズルを有し、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
前記原料ガス供給系及び前記反応ガス供給系を制御して、第１のガス供給孔から、前記原料ガスを噴出すると共に、不活性ガスを第１の流量で噴出して、前記処理室の中央部分から前記上部領域へと前記原料ガスを供給する第１供給処理と、前記第１のガス供給孔から、前記原料ガスを噴出すると共に、前記不活性ガスを前記第１の流量より少ない第２の流量で噴出して、前記下部領域から前記中央部分へと前記原料ガスを供給する第２供給処理と、前記処理室に前記反応ガスを供給する第３供給処理と、を行う制御部と、
を備える基板処理装置が提供される。

（付記２４）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室の中央部分から上部領域へと原料ガスを供給する第１供給手順と、
前記下部領域及び前記処理室の中央部分に前記基板の積層方向に沿って延在する第２のノズルの前記下部領域及び前記中央部分の前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記処理室の前記下部領域から前記中央部分へと前記原料ガスを供給する第２供給手順と、
前記下部領域から前記処理室の上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第３のガス供給孔から、前記処理室に反応ガスを供給する第３供給手順と、
を行い、前記基板上に膜を形成する手順を行う、プログラム又は該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。

（付記２５）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室内の原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室に前記原料ガスを供給する第１供給手順と、
前記第１のノズルより長い第２のノズルの前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記処理室に前記原料ガスを供給する第２供給手順と、
前記処理室内に反応ガスを供給する第３供給手順と、
を行うことで前記基板上に膜を形成し、
前記第１供給手順では前記第１のガス供給孔から前記原料ガスを前記第２のガス供給孔（もしくは第２のノズルの先端）より遠い領域へ供給し、前記第２供給手順では前記第２のガス供給孔から前記原料ガスを前記複数の基板間の側方から前記基板間の中心に向けて供給する手順を行う、プログラム又は該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。

（付記２６）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室の下部領域から中央部分へと原料ガスを供給する第１供給手順と、
前記処理室の下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在する第２のノズルの先端にあり、前記第１のガス供給孔より上部にある第２のガス供給孔から、前記中央部分から前記処理室の上部領域へと原料ガスを供給する第２供給手順と、
前記下部領域から前記上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第３のガス供給孔から、前記処理室に反応ガスを供給する第３供給手順と、
を行い、前記基板上に膜を形成する手順を行う、プログラム又は該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。

（付記２７）
本発明の好ましい他の態様によれば、
複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記原料ガスを噴出すると共に、不活性ガスを第１の流量で噴出して、前記処理室の中央部分から上部領域へと前記原料ガスを供給する第１供給手順と、
前記第１のガス供給孔から、前記原料ガスを噴出すると共に、前記不活性ガスを前記第１の流量より少ない第２の流量で噴出して、前記下部領域から前記中央部分へと前記原料ガスを供給する第２供給手順と、
前記下部領域から前記上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記処理室に前記反応ガスを供給する第３供給手順と、
を行い、前記基板上に膜を形成する手順を行う、プログラム又は該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。

以上、本発明の種々の典型的な実施形態及び実施例を説明してきたが、本発明はそれらの実施形態及び実施例に限定されない。上述の実施形態や変形例等は、適宜組み合わせて用いることができる。

１０ 基板処理装置
１２１ コントローラ
２００ ウエハ
２０１ 処理室
２０２ 処理炉
２０３ アウタチューブ
２０４ インナチューブ
２０４ａ 排気孔
４１０，４２０，４３０ ノズル
４１０ａ、４２０ａ、４３０ａ ガス供給孔
３１０，３２０，３３０ ガス供給管
３１２，３２２，３３２ ＭＦＣ
３１４，３２４，３３４ バルブ

Claims (14)

1. 複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室の上部領域へと原料ガスを供給する第１供給工程と、
   前記下部領域及び前記処理室の中央領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第２のノズルの前記下部領域及び前記中央領域の前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記下部領域及び前記中央領域の前記基板に向けて前記原料ガスを供給する第２供給工程と、
   前記下部領域から前記上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第３のガス供給孔から、前記下部領域から前記上部領域までの前記基板に向けて反応ガスを供給する第３供給工程と、
   を行い、前記基板上に膜を形成する半導体装置の製造方法。
2. 前記処理室に残留するガスを排気して前記処理室を排気する排気工程を有する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
3. 前記第１供給工程、前記排気工程、前記第２供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す請求項２に記載の半導体装置の製造方法。
4. 前記第１供給工程、前記第２供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す請求項２に記載の半導体装置の製造方法。
5. 前記第２供給工程、前記排気工程、前記第１供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す請求項２に記載の半導体装置の製造方法。
6. 前記第２供給工程、前記第１供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す請求項２に記載の半導体装置の製造方法。
7. 前記第１供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程、前記排気工程、前記第２供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す請求項２に記載の半導体装置の製造方法。
8. 前記第２供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程、前記排気工程、前記第１供給工程、前記排気工程、前記第３供給工程及び前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す請求項２に記載の半導体装置の製造方法。
9. 前記第１供給工程及び前記第２供給工程を共に行う工程、前記排気工程、前記第３供給工程並びに前記排気工程を、この順番に、前記原料ガスと前記反応ガスとが混合しないように複数回繰り返す請求項２に記載の半導体装置の製造方法。
10. 複数の基板を鉛直方向に積層して収容した処理室内の原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室に前記原料ガスを供給する第１供給工程と、
    前記第１のノズルより長い第２のノズルの前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記処理室に前記原料ガスを供給する第２供給工程と、
    前記処理室内に反応ガスを供給する第３供給工程と、
    を行うことで前記基板上に膜を形成し、
    前記第１供給工程では前記第１のガス供給孔から前記原料ガスを前記第２のガス供給孔より遠い領域へ供給し、前記第２供給工程では前記第２のガス供給孔から前記原料ガスを前記複数の基板間の側方から前記基板の中心に向けて供給する半導体装置の製造方法。
11. 複数の基板を鉛直方向に積層して収容する処理室と、
    前記処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在し、先端に第１のガス供給孔を有する第１のノズルと、前記下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、前記下部領域及び前記処理室の中央領域の前記基板と対向する位置に複数の第２のガス供給孔を有する第２のノズルとを有し、前記第１のガス供給孔及び前記複数の第２のガス供給孔から前記処理室に前記原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
    前記下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、前記下部領域から前記処理室の上部領域までの前記基板と対向する位置に複数の第３のガス供給孔を有する第３のノズルを有し、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
    前記原料ガス供給系及び前記反応ガス供給系を制御して、前記第１のガス供給孔から、前記複数の基板を鉛直方向に積層して収容した前記中央領域から前記上部領域へと前記原料ガスを供給する第１供給処理と、前記複数の第２のガス供給孔から、前記下部領域から前記中央領域へと前記原料ガスを供給する第２供給処理と、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に前記反応ガスを供給する第３供給処理と、を行う制御部と、
    を備える基板処理装置。
12. 複数の基板を鉛直方向に積層して収容する処理室と、
    前記処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在し、先端に第１のガス供給孔を有する第１のノズルと、前記第１のノズルより長く前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔を有する第２のノズルとを有し、前記第１のガス供給孔及び前記複数の第２のガス供給孔から前記処理室に前記原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
    前記下部領域から前記基板の積層方向に沿って延在し、前記下部領域から前記処理室の上部領域までの前記基板と対向する位置に複数の第３のガス供給孔を有する第３のノズルを有し、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
    前記原料ガス供給系及び前記反応ガス供給系を制御して、前記複数の基板を鉛直方向に積層して収容した前記処理室の前記第２のガス供給孔より遠い領域へ、前記原料ガスを前記第１のガス供給孔から供給する第１供給処理と、前記複数の基板間の側方から前記基板の中心に向けて前記複数の第２のガス供給孔から前記原料ガスを供給する第２供給処理と、前記複数の第３のガス供給孔から前記処理室に前記反応ガスを供給する第３供給処理と、を行う制御部と、
    を備える基板処理装置。
13. 複数の基板を鉛直方向に積層して収容した基板処理装置の処理室の下部領域であって原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室の上部領域へと原料ガスを供給する第１供給手順と、
    前記下部領域及び前記処理室の中央領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第２のノズルの前記下部領域及び前記中央領域の前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記下部領域から前記中央領域の前記基板に向けて前記原料ガスを供給する第２供給手順と、
    前記下部領域から前記上部領域まで前記基板の積層方向に沿って延在する第３のノズルの前記下部領域から前記上部領域までの前記基板と対向する位置にある複数の第３のガス供給孔から、前記下部領域から前記上部領域までの前記基板に向けて反応ガスを供給する第３供給手順と、
    を行い、前記基板上に膜を形成する手順をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム。
14. 複数の基板を鉛直方向に積層して収容した基板処理装置の処理室内の原料ガスが熱分解されない領域に前記基板の積層方向に沿って延在する第１のノズルの先端にある第１のガス供給孔から、前記処理室に前記原料ガスを供給する第１供給手順と、
    前記第１のノズルより長い第２のノズルの前記基板と対向する位置にある複数の第２のガス供給孔から、前記処理室に前記原料ガスを供給する第２供給手順と、
    前記処理室内に反応ガスを供給する第３供給手順と、
    を行うことで前記基板上に膜を形成し、
    前記第１供給手順では前記第１のガス供給孔から前記原料ガスを前記第２のガス供給孔より遠い領域へ供給し、前記第２供給手順では前記第２のガス供給孔から前記原料ガスを前記複数の基板間の側方から前記基板の中心に向けて供給する手順を、コンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム。