JP5699282B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明器具 - Google Patents

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、及びこの有機エレクトロルミネッセンス素子を備える照明器具に関する。

有機エレクトロルミネッセンス素子は、低電圧で高輝度の面発光が可能であること等の理由により、フラットパネルディスプレイ、液晶表示装置用バックライト、照明用の光源などとして活用可能な次世代光源として注目を集めている。

従来の有機エレクトロルミネッセンス素子の一例が、特許文献１に開示されている。この有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光層を、第１の蛍光材料が添加された正孔輸送性材料を母材とする正孔輸送性発光層と、第２の蛍光材料が添加された電子輸送性材料を母材とする電子輸送性発光層とにより構成し、正孔輸送性発光層と電子輸送性発光層とを同時に発光させてこれら両発光層からの発光色を混色として認識させるようにし、正孔輸送性発光層から発光される発光色の発光スペクトルと電子輸送性発光層から発光される発光色の発光スペクトルとが略同じになるように、正孔輸送性発光層及び電子輸送性発光層の第１の蛍光材料、第２の蛍光材料は共に２種類以上の蛍光材料よりなり、該２種類以上の蛍光材料の固体状態の蛍光ピーク波長が異なっている。この特許文献１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子は、印加電流量の変化や発光時間の経過に伴う発光色の色度変化を防止する観点から構成されている。

特許３５８９９６０号

一方、本発明者らは、有機エレクトロルミネッセンス素子の設計にあたり、素子を使用する状況に応じて、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光輝度が調整される際に、輝度が変わっても人間が快適に感じる照明を実現するという、従来十分に検討されていなかった事項に着目した新たな検討をおこなった。このような観点に着目した有機エレクトロルミネッセンス素子の開発は、未だなされていなかった。

このような有機エレクトロルミネッセンス素子の開発に当たっては、有機エレクトロルミネッセンスを用いる用途に応じて、個別に有機エレクトロルミネッセンス素子の発光輝度と色温度を設計する手法も考えられる。しかし、この場合は用途に応じて多種多様な有機エレクトロルミネッセンス素子が必要となる。このため、部材コストの増大、開発負担の増大、製品品種の切り替えに伴う工程タクトの増加などが発生し、低コスト化が図れない課題が発生する。更に、ユーザーにとっても、使用環境に応じて、多種多様な製品から最適な素子を選択しなければならず、負担が大きい。

本発明は上記事由に鑑みてなされたものであり、使用環境に応じて発光輝度を変えても人間が快適に感じ得るような照明を実現できる有機エレクトロルミネッセンス素子、及びこの有機エレクトロルミネッセンス素子を備える照明器具を提供することを目的とする。

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、正面方向の発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２以上６０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲において、輝度が高くなるに従って発光色の色温度が高くなり、正面方向の発光輝度が５００ｃｄ／ｍ ^２ 以上３０００ｃｄ／ｍ ^２ 以下の範囲において、発光色の色温度がＪＩＳ Ｚ９１１２で規定する白色範囲内にあることを特徴とする。

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子では、正面方向の発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２以上５０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲における発光色の色温度の最大値と最小値との差が５００Ｋ以上であることが好ましい。

本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子では、ＣＩＥ １９３１ ＸＹＺ表色系によるＸＹ色度図上で、発光輝度の上昇に伴う発光色の変化が描く軌跡が、黒体軌跡と交差することが好ましい。

本発明によれば、使用環境に応じて、発光輝度を変えても人間が快適に感じ得るような照明を実現することができる。

本発明の一実施形態における、有機エレクトロルミネッセンス素子の層構造の概略を示す断面図である。 緑色域の発光強度の低下が発生する原因として想定するメカニズムを示す想定メカニズム図である。 本発明の一実施形態における、照明器具を示す断面図である。 前記照明器具の分解斜視図である。 前記照明器具におけるユニットを示す分解斜視図である。 実施例における有機エレクトロルミネッセンス素子の正面方向の発光輝度と発光色の色温度との関係を測定した結果を示すグラフである。 実施例における有機エレクトロルミネッセンス素子の正面方向の発光輝度の変化に伴う発光色の変化と、黒体軌跡とを、ＣＩＥ １９３１ ＸＹＺ表色系によるＸＹ色度図上にプロットした結果を示すグラフである。

本実施形態における有機エレクトロルミネッセンス素子の構造の一例を、図１に概略的に示す。この有機エレクトロルミネッセンス素子１は、第一の発光ユニット１１、第二の発光ユニット１２、並びに第一の発光ユニット１１と第二の発光ユニット１２との間に介在する中間層１３を備えるマルチユニット素子である。

この有機エレクトロルミネッセンス素子１は、基板１４、第一の電極１５、第一の発光ユニット１１、中間層１３、第二の発光ユニット１２、及び第二の電極１６が、この順番に積層している構造を有する。

基板１４は光透過性を有することが好ましい。基板１４は無色透明であっても、多少着色されていてもよい。基板１４は磨りガラス状であってもよい。

基板１４の材質としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどの透明ガラス；ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、フッ素系樹脂等のプラスチックなどが挙げられる。基板１４の形状はフィルム状でも板状でもよい。

基板１４が光拡散効果を有することも好ましい。このような基板１４の構造としては、母相と、この母相中に分散している母相とは屈折率の異なる粒子、粉体、気泡等とを備える構造、表面に光拡散性向上のための形状加工が施されている構造、光拡散性向上のために基板表面に光散乱性フィルムやマイクロレンズフィルムを積層した構造などが、挙げられる。

有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光が基板１４を透過する必要がない場合には、基板１４は光透過性を有しなくてもよい。この場合、素子の発光特性、寿命特性等を損なわない限り、基板１４の材質は特に制限されない。例えば、素子の温度上昇を抑制する観点からは、基板１４が、アルミニウム製の金属フォイルなど熱伝導性の高い材質から形成されることが好ましい。

第一の電極１５は陽極として機能する。有機エレクトロルミネッセンス素子１における陽極は、発光層２中にホールを注入するための電極である。第一の電極１５は、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、これらの混合物等の材料から形成されることが好ましく、特に仕事関数が４ｅＶ以上の材料から形成されること、すなわち第一の電極１５の仕事関数が４ｅＶ以上となることが好ましい。このような第一の電極１５を形成する材料としては、例えば、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ_２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）等の金属酸化物等が用いられる。第一の電極１５は、これらの材料を用いて、真空蒸着法、スパッタリング法、塗布等の適宜の方法により形成され得る。有機エレクトロルミネッセンスの発光が第一の電極１５を透過する場合には、第一の電極１５の光透過率が７０％以上であることが好ましく、９０％以上であることが更に好ましい。さらに、第一の電極１５のシート抵抗は数百Ω／□以下であることが好ましく、特に１００Ω／□以下であることが好ましい。第一の電極１５の厚みは、第一の電極１５の光透過率、シート抵抗等の特性が所望の程度となるように適宜設定される。第一の電極１５の好ましい厚みは第一の電極１５を構成する材料によって異なるが、第一の電極１５の厚みは５００ｎｍ以下、好ましくは１０〜３００ｎｍの範囲で設定されるのがよい。

第一の電極１５から発光層２へホールを低電圧で注入するためには、第一の電極１５上にホール注入層を積層することが好ましい。ホール注入層を形成する材料としては、例えば、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、ポリアニリン等の導電性高分子；任意のアクセプタ等でドープした導電性高分子；カーボンナノチューブ、ＣｕＰｃ（銅フタロシアニン）、ＭＴＤＡＴＡ［4,4',4”-Tris(3-methyl-phenylphenylamino)tri-phenylamine］、ＴｉＯＰＣ（チタニルフタロシアニン）、アモルファスカーボンなどの、導電性と光透過性とを併せ持つ材料が挙げられる。ホール注入層が導電性高分子から形成される場合には、例えば導電性高分子がインク状に加工されてから、塗布法、印刷法などの手法で成膜されることでホール注入層が形成される。ホール注入層が低分子有機材料や無機物から形成される場合には、例えば真空蒸着法などによりホール注入層が形成される。

第二の電極１６は陰極として機能する。有機エレクトロルミネッセンス素子１における陰極は、発光層２中に電子を注入するための電極である。第二の電極１６は、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物、これらの混合物などの材料から形成されることが好ましい。特に第二の電極１６が仕事関数が５ｅＶ以下の材料から形成されること、すなわち第二の電極１６の仕事関数が５ｅＶ以下となることが好ましい。このような第二の電極１６を形成する材料としては、例えば、Ａｌ、Ａｇ、ＭｇＡｇなどが挙げられる。Ａｌ／Ａｌ_２Ｏ_３混合物などからも第二の電極１６が形成され得る。有機エレクトロルミネッセンスの発光が第二の電極１６を透過する場合には、第二の電極１６が複数の層から成り、その層の一部がＩＴＯ、ＩＺＯなどに代表される透明な導電性材料から形成されることも好ましい。第二の電極１６は、これらの材料を用いて、真空蒸着法、スパッタリング法等の適宜の方法により形成され得る。有機エレクトロルミネッセンスの発光が第一の電極１５を透過する場合には、第二の電極１６の光透過率が１０％以下であることが好ましい。但し、有機エレクトロルミネッセンスの発光が第二の電極１６を透過する場合には、第二の電極１６の光透過率が７０％以上であることが好ましい。第二の電極１６の厚みは、第二の電極１６の光透過率、シート抵抗等の特性が所望の程度となるように適宜設定される。第二の電極１６の好ましい厚みは第二の電極１６を構成する材料によって異なるが、第二の電極１６の厚みは５００ｎｍ以下、好ましくは２０〜３００ｎｍの範囲で設定されるのがよい。

第二の電極１６から発光層２へ電子を低電圧で注入するために、第二の電極１６上に電子注入層を積層することが好ましい。電子注入層を形成する材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ金属の炭酸化物、アルカリ土類金属、これらの金属を含む合金などが挙げられ、これらの具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、フッ化リチウム、Ｌｉ_２Ｏ、Ｌｉ_２ＣＯ_３、マグネシウム、ＭｇＯ、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／ＬｉＦ混合物等が挙げられる。また、電子注入層は、リチウム、ナトリウム、セシウム、カルシウム等のアルカリ金属、アルカリ土類金属などがドープされている有機物層などからも形成され得る。

第一の発光ユニット１１は、発光層２を備える。第一の発光ユニット１１は必要に応じて更にホール輸送層３、電子輸送層４等を備えてもよい。第二の発光ユニット１２も、発光層２を備える。第二の発光ユニット１２も、必要に応じて更にホール輸送層３、電子輸送層４等を備えてもよい。各発光ユニットは、例えばホール輸送層３／一以上の発光層２／電子輸送層４という、積層構造を有する。

本態様では、第一の発光ユニット１１は、発光層２として、青色域発光層２１と蛍光発光を示す緑色域発光層２２（第一の緑色域発光層２２）とを備える。青色域発光層２１は青色光を発する発光層２であり、第一の緑色域発光層２２は緑色光を発する発光層２である。一方、第二の発光ユニット１２は、発光層２として、赤色域発光層２３と燐光発光を示す緑色域発光層２４（第二の緑色域発光層２４）とを備える。赤色域発光層２３は赤色光を発する発光層２であり、第二の緑色域発光層２４は緑色光を発する発光層２である。

各発光層２は、発光性有機物質（ドーパント）がドープされた有機材料（ホスト材料）から形成され得る。

ホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、電子輸送性とホール輸送性とを併せ持つ材料の、いずれも使用され得る。ホスト材料として電子輸送性の材料とホール輸送性の材料とが併用されてもよい。発光層２内にホスト材料の濃度勾配が形成されてもよく、例えば発光層２内で第一の電極１５に近いほどホール輸送性の材料の濃度が高く、第二の電極１６に近いほど電子輸送性の材料の濃度が高くなるように、発光層２が形成されても良い。ホスト材料として使用される電子輸送性の材料やホール輸送性の材料は、特に制限されず、例えばホール輸送性の材料は後述するホール輸送層３を構成し得る材料から、電子輸送性の材料は後述する電子輸送層４を構成し得る材料から、適宜選択され得る。

第一の緑色域発光層２２を構成するホスト材料としては、Ａｌｑ_３（トリス（８−オキソキノリン）アルミニウム（III））、ＡＤＮ、ＢＤＡＦなどが挙げられる。第一の緑色域発光層２２における蛍光発光性のドーパントとしては、Ｃ５４５Ｔ（クマリンＣ５４５Ｔ；１０−２−（ベンゾチアゾリル）−２，３，６，７−テトラヒドロ−１，１，７，７−テトラメチル−１Ｈ，５Ｈ，１１Ｈ−（１）ベンゾピロピラノ（６，７，−８−ｉｊ）キノリジン−１１−オン））、ＤＭＱＡ、ｃｏｕｍａｒｉｎ６、ｒｕｂｒｅｎｅなどが挙げられる。第一の緑色域発光層２２におけるドーパントの濃度は１〜２０質量％の範囲であることが好ましい。

第二の緑色域発光層２４を構成するホスト材料としては、ＣＢＰ、ＣｚＴＴ、ＴＣＴＡ、ｍＣＰ、ＣＤＢＰなどが挙げられる。第二の緑色域発光層２４における燐光発光性のドーパントとしては、Ｉｒ（ｐｐｙ）_３（ファクトリス（２−フェニルピリジン）イリジウム）、Ｉｒ（ｐｐｙ）_２（ａｃａｃ）、Ｉｒ（ｍｐｐｙ）_３などが挙げられる。第二の緑色域発光層２４におけるドーパントの濃度は１〜４０質量％の範囲であることが好ましい。

赤色域発光層２３を構成するホスト材料としては、ＣＢＰ（４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル）、ＣｚＴＴ、ＴＣＴＡ、ｍＣＰ、ＣＤＢＰなどが挙げられる。赤色域発光層２３におけるドーパントとしては、Ｂｔｐ_２Ｉｒ（ａｃａｃ）（ビス−（３−（２−（２−ピリジル）ベンゾチエニル）モノ−アセチルアセトネート）イリジウム（III）））、Ｂｔ_２Ｉｒ（ａｃａｃ）、ＰｔＯＥＰなどが挙げられる。赤色域発光層２３におけるドーパントの濃度は１〜４０質量％の範囲であることが好ましい。

青色域発光層２１を構成するホスト材料としては、ＴＢＡＤＮ（２−ｔ−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン）、ＡＤＮ、ＢＤＡＦなどが挙げられる。青色域発光層２１におけるドーパントとしては、ＴＢＰ（１−ｔｅｒｔ−ブチル−ペリレン）、ＢＣｚＶＢｉ、ｐｅｒｙｌｅｎｅなどが挙げられる。電荷移動補助ドーパントとして、ＮＰＤ（４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル）、ＴＰＤ（Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン）、Ｓｐｉｒｏ−ＴＡＤなども用いられ得る。青色域発光層２１におけるドーパントの濃度は１〜３０質量％の範囲であることが好ましい。

各発光層２は、真空蒸着、転写等の乾式プロセスや、スピンコート、スプレーコート、ダイコート、グラビア印刷等の湿式プロセスなど、適宜の手法により形成され得る。

ホール輸送層３を構成する材料（ホール輸送性材料）は、ホール輸送性を有する化合物の群から適宜選定されるが、電子供与性を有し、また電子供与によりラジカルカチオン化した際にも安定である化合物であることが好ましい。ホール輸送性材料としては、例えば、ポリアニリン、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、トリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物、スターバーストアミン類（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）、ＴＤＡＴＡ系材料として１−ＴＭＡＴＡ、２−ＴＮＡＴＡ、ｐ−ＰＭＴＤＡＴＡ、ＴＦＡＴＡなどが挙げられるが、これらに限定されるものではなく、一般に知られる任意のホール輸送材料が使用される。ホール輸送層３は蒸着法などの適宜の方法で形成され得る。

電子輸送層４を形成する材料（電子輸送性材料）は、電子を輸送する能力を有し、第二の電極１６から注入された電子を受けると共に発光層２に対して優れた電子注入効果を発揮し、さらに電子輸送層４へのホールの移動を阻害し、かつ薄膜形成能力の優れた化合物であることが好ましい。電子輸送性材料として、Ａｌｑ３、オキサジアゾール誘導体、スターバーストオキサジアゾール、トリアゾール誘導体、フェニルキノキサリン誘導体、シロール誘導体などが挙げられる。電子輸送性材料の具体例として、フルオレン、バソフェナントロリン、バソクプロイン、アントラキノジメタン、ジフェノキノン、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾール、イミダゾール、アントラキノジメタン、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）等やそれらの化合物、金属錯体化合物、含窒素五員環誘導体などが挙げられる。金属錯体化合物としては、具体的には、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリ（２−メチル−８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）ガリウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）ベリリウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）亜鉛、ビス（２−メチル−８−キノリナート)（ｏ−クレゾラート）ガリウム、ビス（２−メチル−８−キノリナート)（１−ナフトラート）アルミニウム、ビス（２−メチル−８−キノリナート）−４−フェニルフェノラート等が挙げられるが、これらに限定されない。含窒素五員環誘導体としては、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾール、トリアゾール誘導体などが好ましく、具体的には、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−チアゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４”−ビフェニル）１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル)−１，３，４−オキサジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルチアジアゾリル）］ベンゼン、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−トリアゾール、３−（４−ビフェニルイル）−４−フェニル−５−（４−ｔ−ブチルフェニル)−１，２，４−トリアゾール等が挙げられるが、これらに限定されない。電子輸送性材料として、ポリマー有機エレクトロルミネッセンス素子１に使用されるポリマー材料も挙げられる。このポリマー材料として、ポリパラフェニレン及びその誘導体、フルオレン及びその誘導体等が挙げられる。電子輸送層４の厚みに特に制限はないが、例えば、１０〜３００ｎｍの範囲に形成される。電子輸送層４は蒸着法などの適宜の方法で形成され得る。

中間層１３は、二つの発光ユニットを電気的に直列接続する機能を果たす。中間層１３は透明性が高く、且つ熱的・電気的に安定性が高いことが好ましい。中間層１３は、例えば等電位面を形成する層、電荷発生層などから形成され得る。等電位面を形成する層もしくは電荷発生層の材料としては、例えばＡｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属薄膜；酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化レニウム、酸化タングステン等の金属酸化物；ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯ、ＧＺＯ、ＡＴＯ、ＳｎＯ₂等の透明導電膜；いわゆるｎ型半導体とｐ型半導体との積層体；金属薄膜もしくは透明導電膜と、ｎ型半導体及びｐ型半導体のうちの一方又は双方との積層体；ｎ型半導体とｐ型半導体の混合物；ｎ型半導体とｐ型半導体とのうちの一方又は双方と金属との混合物などが挙げられる。前記ｎ型半導体やｐ型半導体としては、特に制限されることなく必要に応じて選定されたものが使用される。ｎ型半導体やｐ型半導体は、無機材料、有機材料のうちいずれであっても良い。ｎ型半導体やｐ型半導体は、有機材料と金属との混合物；有機材料と金属酸化物との組み合わせ；有機材料と有機系アクセプタ／ドナー材料や無機系アクセプタ／ドナー材料との組み合わせ等であってもよい。中間層１３は、ＢＣＰ：Ｌｉ、ＩＴＯ、ＮＰＤ：ＭｏＯ_３、Ｌｉｑ：Ａｌなどからも形成され得る。ＢＣＰは２，９−ジメチル−４，７−ジフェニル−１，１０−フェナンスロリンを示す。例えば、中間層１３は、ＢＣＰ：Ｌｉからなる第１層を陽極側に、ＩＴＯからなる第２層を陰極側に配置した二層構成のものにすることができる。中間層１３がＡｌｑ３／Ｌｉ_２Ｏ／ＨＡＴ−ＣＮ６、Ａｌｑ３／Ｌｉ_２Ｏ、Ａｌｑ３／Ｌｉ_２Ｏ／Ａｌｑ３／ＨＡＴ−ＣＮ６などの層構造を有していることも好ましい。

本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子１では、正面方向の発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２以上６０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲において、輝度が高くなるに従って発光色の色温度が高くなる。正面方向とは、有機エレクトロルミネッセンス素子１を構成する複数の層の積層方向と一致し、光が出射する方向である。

人が光源を視認する場合の光源の発光輝度と色温度は、人の快・不快の感情と相関し、発光輝度が高い場合には色温度が高いことが好まれ、発光輝度が低い場合には色温度が低いことが好まれる（Kruithor, A. A 1941 Tubular luminescence Lamps for general illumination、３０ 医療福祉研究 第２号 ２００６参照）。本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子１は、上記のような輝度−色温度特性を有するため、発光輝度が高い場合には色温度が高く、発光輝度が低い場合には色温度が低くなる。このため、使用環境が変わっても快適な照明が可能となる。また、環境温度に応じて色温度が変化することで、一種類の素子のみによってこのような輝度−色温度特性が実現できるため、快適な照明が低コストで実現できる。

人間は、正面方向の発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２以上５０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲で、有機エレクトロルミネッセンス素子１からの発光をより快適に感じる。このため、手元を照らすスタンド照明など、光源（有機エレクトロルミネッセンス素子）が目元に近い場合などのように比較的低い輝度（例えば１００〜１５００ｃｄ／ｍ^２の範囲）で用いられる場合には発光色を３０００Ｋより低い色温度とすることにより、不快に感じることなく作業性を確保することができる。一方、室内天井灯など、比較的高い輝度（例えば１５００ｃｄ／ｍ^２以上）で用いられる場合は発光色を３０００Ｋより高い色温度とすることにより、快適に作業することができる。

有機エレクトロルミネッセンス素子１は、１００ｃｄ／ｍ^２〜５０００ｃｄ／ｍ^２の範囲内の発光輝度（正面方向の発光輝度）で発光し得ることが好ましい。この場合、手元を照らすスタンド照明から室内の天井灯までの幅広い用途に対して、一種類の有機エレクトロルミネッセンス素子が適用される。このため低コスト化が可能となる。

更に、正面方向の発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２以上５０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲において、発光色の色温度の最大値と最小値との差が５００Ｋ以上であることが好ましい。すなわち、正面方向の発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２である場合の色温度と、正面方向の発光輝度が５０００ｃｄ／ｍ^２である場合の色温度との差が、５００Ｋ以上であることが好ましい。この場合、輝度が変わっても、人間が不快に感じることなくなり、しかも特に低色温度領域での作業性等の違いを実感できるようになる。これは、人間は、５００Ｋ以上の色温度の差異を知覚することができるからである。この色温度間の差の上限は特に制限されないが、輝度の違いによって被照射物の色の見え方があまりにも異なることは好ましくないため、１０００Ｋ以下であることが好ましい。

有機エレクトロルミネッセンス素子１の正面方向の発光輝度が５００ｃｄ／ｍ^２以上３０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲において、発光色の色温度がＪＩＳ Ｚ ９１１２で規定する白色範囲内にあることも好ましい。この場合、白色範囲を保ちつつ、色温度を変化させることができる。この場合、被照射物の色を自然に見せることができる。

ＣＩＥ １９３１ ＸＹＺ表色系によるＸＹ色度図上で、発光輝度の上昇に伴う発光色の変化が描く軌跡が、黒体軌跡と交差することも好ましい。この場合、黒体軌跡と交差する軌跡を描くことにより、より視認する色の違いが明瞭となるため作業性が改善する。

このような本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子１は、次のようにして実現される。

有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光輝度は主として、視感度が敏感な緑色域の光を発する発光層２の発光強度によって調整され得る。一方、有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光色の色温度は青色域の光を発する発光層２と赤色域の光を発する発光層２の発光強度によって調整され得る。また、青色域の光を発する発光層２と赤色域の光を発する発光層２の発光強度は、各発光層２の膜厚、ドープ濃度、各発光層２の周辺に存在する輸送層などの構成、中間層１３の構成などによって、調整され得る。

色温度は、本来は熱を有する物体が黒体輻射で発光する際のスペクトルで定義される。これに対し、光源の色温度は、主に照明用途に白色で発光する際のスペクトルが黒体輻射のラインのどこに近似的に相当するかで決定される（ＪＩＳ Ｚ８７２５：１９９９参照）。つまり、有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光スペクトルの形状が決まれば、各波長での視感度曲線の強度を加味して色温度が計算で求まる。

例えば、色温度が高いということは、白色スペクトルを赤色域、緑色域、及び青色域の成分に分解した場合のこれらのバランスを考えると、緑色域から赤色域に亘る成分の相対強度が減少すると共に、青色域から緑色域に亘る成分の相対強度が増加することを意味する。

また、有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光輝度は、通電する電流量にほぼ比例する。したがって、発光輝度の増加に従って発光色の色温度が増加するという発光特性は、有機エレクトロルミネッセンス素子１の通電量が増加すると、白色の発光スペクトルの緑色域から赤色域に亘る成分の相対強度が減少すると共に、青色域から緑色域に亘る成分の相対強度が増加することに帰着する。

本実施形態では、有機エレクトロルミネッセンス素子１は、赤色光を発する発光層２、緑色光を発する発光層２、及び青色光を発する発光層２を備える。このため、通電量が低くなるほど、青色光を発する発光層２の発光強度の相対値に対して、緑色光を発する発光層２及び赤色光を発する発光層２の発光強度の相対値が増大し、通電量が高くなるほど、赤色光を発する発光層２の発光強度の相対値に対して、青色光を発する発光層２及び緑色光を発する発光層２の発光強度の相対値が増大すればよい。

複数の発光層２が直列に接続されている場合、有機エレクトロルミネッセンス素子１への電流量が同一であっても、赤色光を発する発光層２の発光強度、緑色光を発する発光層２の発光強度、及び青色光を発する発光層２の発光強度は、有機エレクトロルミネッセンス素子１内のキャリアバランスの状態によって変動する。電流量は、電子とホールを足した総電荷で定義される。各発光層２においてこの電子とホールのバランスが１：１に近いことが、各発光層２の発光強度の相対値が最も高くなるための条件の一つである。

本実施形態では、有機エレクトロルミネッセンス素子１は、第一の発光ユニット１１、第二の発光ユニット１２、及び前記第一の発光ユニット１１と前記第二の発光ユニット１２との間に介在する中間層１３を備えるマルチユニット素子である。このようなマルチユニット型素子において、発光輝度が高くなるのに伴って色温度が高くなることを実現するための方法の一つは、発光輝度が高くなるほど第二の発光ユニット１２における赤色域発光層２３内のキャリアバランスが悪化すると共にこの赤色域発光層２３に隣接する第二の緑色域発光層２４内のキャリアバランスが良くなるように素子設計することが、挙げられる。すなわち、発光輝度が高くなって有機エレクトロルミネッセンス素子１全体としてキャリアバランスがホールリッチ方向にシフトしたときに、赤色域発光層２３の発光強度が低下するように素子設計する。

具体的には、例えば第二の発光ユニット１２において陰極側に第二の緑色域発光層２４が、陽極側に赤色域発光層２３が配置され、且つ第二の緑色域発光層２４の厚みを基準とした赤色域発光層２３の厚みの割合が２〜３０％となるような素子設計がされる。この場合、発光輝度が高くなりホール数が増加すると、ホールと電子のキャリアバランスが、赤色域発光層２３よりも二の緑色域発光層２４において最適に近づく。その結果、赤色域発光層２３の発光強度の相対値が下がると共に、第二の緑色発光層２４の発光輝度の相対値が上昇し、このため発光色の色温度が高温側にシフトする。

また、第二の緑色域発光層２４で発生する励起子のエネルギーは赤色域発光層２３に遷移しやすいため、発光輝度が高い場合に第二の緑色域発光層２４内のキャリアバランスが良くなっても、第二の緑色域発光層２４から赤色域発光層２３へのエネルギー遷移によって赤色域発光層２３の発光強度の相対値が上昇してしまうこともあり得る（図２参照）。第二の緑色域発光層２４から赤色域発光層２３へのエネルギーの遷移が生じる理由は、次の通りであると推察される。燐光発光の際の励起子は三重項からの遷移のため励起子寿命が蛍光材料より長いのが通常であるから、燐光発光性のドーパントを含む第二の緑色域発光層２４から赤色域発光層２３へのエネルギーの遷移は、顕著に現れる。第二の緑色域発光層２４から赤色域発光層２３へ遷移するエネルギーの量は、励起子寿命、励起子の移動距離、ドーパント濃度などが調整されることで制御され得る。

但し、第二の緑色域発光層２４の厚みが厚くなるほど、第二の緑色域発光層２４から赤色域発光層２３までの励起子の移動距離も長くなるため、エネルギーの遷移量は少なくなる。また、赤色域発光層２３の厚みが小さくなるほど、並びに赤色域発光層２３内のドーパントの濃度が低くなるほど、緑色域発光層２２から赤色域発光層２３へエネルギーが遷移しにくくなる。従って、第二の緑色域発光層２４の厚み、赤色域発光層２３の厚み、赤色域発光層２３内のドーパントの濃度などが調整されることで、発光輝度が上昇する場合の第二の緑色域発光層から赤色域発光層２３へのエネルギーの遷移が抑制され得る。

発光輝度が高くなる場合での第二の緑色域発光層２４から赤色域発光層２３へのエネルギーの遷移を抑制するためには、第二の緑色域発光層２４の厚みを基準とした赤色域発光層２３の厚みの割合が２〜３０％の範囲であることが好ましい。このような場合、赤色域発光層２３の厚みが十分に薄くなることで、第二の緑色域発光層２４の励起子エネルギーが赤色発光層へ遷移しにくい構造となる。この場合、第二の緑色域発光層の厚みは１０ｎｍ〜４０ｎｍの範囲であることが好ましい。

発光輝度が高くなる場合に有機エレクトロルミネッセンス素子１全体がホールリッチとなるための素子設計の手法として、ホール数を増加させる方法と、ホールの移動度を高くする方法とが挙げられる。

ホール数を増加させる方法としては、高輝度（すなわち、高電流、高電圧領域）での陽極からのホール注入を促進する方法が挙げられる。このためには、陽極とホール注入層とのＨＯＭＯレベルの差が０．３ｅＶ以下となるように素子設計がされることが好ましく、この場合、高電流域（＝高電圧域、例えば６Ｖ）でバンドが曲がった際にホール注入が増加し得る。

ホールの移動度を高くする方法としては、有機エレクトロルミネッセンス素子１を構成する有機材料として、高温における電子移動度の増加割合よりも、ホール移動度の増加割合の方が大きい材料を使用することが挙げられる。これは、輸送層の移動度が低いと発光層２以外の有機層に電荷が溜まり、それにより有機エレクトロルミネッセンス素子１内で電圧分割が生じて有機層に印加される分圧が低下する。その結果、有機層での電界強度が低下することになり、電荷が移動しにくくなるためである。

また、ＣＩＥ １９３１ ＸＹＺ表色系によるＸＹ色度図上で、発光輝度の上昇に伴う発光色の変化が描く軌跡が、黒体軌跡と交差するようになるためには、第２の発光ユニット１２における赤色域発光層２３の膜厚が、緑色域発光層２４の膜厚よりも薄ければよく、好ましくは第二の緑色域発光層２４の厚みを基準とした赤色域発光層２３の厚みの割合が２％〜３０％の範囲である。

有機エレクトロルミネッセンス素子１の正面方向の発光輝度が５００ｃｄ／ｍ^２以上３０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲において、発光色の色温度がＪＩＳ Ｚ ９１１２で規定する白色範囲内にあるようにするためには、第２の発光ユニット１２における赤色域発光層２３の膜厚が、緑色域発光層２４の膜厚よりも薄ければよく、好ましくは第二の緑色域発光層２４の厚みを基準とした赤色域発光層２３の割合が２％〜３０％の範囲、より好ましくは３％〜１０％の範囲である。

本実施形態において、照明器具３は、有機エレクトロルミネッセンス素子１、有機エレクトロルミネッセンス素子１と電源とを接続する接続端子、並びに有機エレクトロルミネッセンス素子１を保持する筐体を備える。図３〜図５は有機エレクトロルミネセンス素子を備える照明器具３の一例を示す。照明器具３は、有機エレクトロルミネッセンス素子１を備えるユニット３１と、このユニット３１を保持する筐体と、ユニット３１から照射される光を放出する前面パネル３２と、ユニット３１に電力を供給する配線部３３とを、備える。

筐体は、正面側筐体３４及び背面側筐体３５を備える。正面側筐体３４は枠体状に形成され、背面側筐体３５は下面開口の蓋体状に形成されている。正面側筐体３４及び背面側筐体３５は、重なり合わさってユニット３１を保持する。正面側筐体３４は、背面側筐体３５の側壁と接する周縁部に、導体のリード線やコネクタ等である配線部３３を通すための溝を有し、また、下面開口には透光性を有する板状の前面パネル３２が設置される。

ユニット３１は、有機エレクトロルミネッセンス素子１と、有機エレクトロルミネッセンス素子１に給電する給電部３６と、有機エレクトロルミネッセンス素子１と給電部３６を保持する正面側ケース３７及び背面側素子ケース３８と、を備える。

有機エレクトロルミネッセンス素子１の基板１４上には、第一の電極１５に接続されているプラス電極３９と、第二の電極１６に接続されているマイナス電極４０も形成されている。基板１４上には有機エレクトロルミネッセンス素子１を覆う封止基板４４も設けられている。配線部３３が取り付けられた一対の給電部３６が、プラス電極３９及びマイナス電極４０にそれぞれ接触することで、有機エレクトロルミネッセンス素子１に給電される。

給電部３６は、プラス電極３９及びマイナス電極４０と接する複数の接点部４１を有し、これら各接点部４１がプラス電極３９及びマイナス電極４０に素子ケース３７、３８によって圧接されることで機械的及び電気的に多点にて接続される。接点部４１は、板状の銅やステンレススチールのような金属導電体から成る給電部３６に曲げ加工を施すことで、ディンプル状に形成され、このディンプル状部分の凸側がプラス電極３９及びマイナス電極４０と接する。なお、給電部３６は、板状の金属導電体にディンプル状の接点部４１を形成したもの以外に、例えば、線状の金属導電体にコイル状の接点部４１を形成したものであってもよい。

素子ケース３７、３８は、いずれも蓋体状に形成されている。正面側素子ケース３７は、有機エレクトロルミネッセンス素子１の基板１４と対向するケース壁に光を出射するための開口部４２と、ケース側壁に給電部３６を保持するための溝部４３と、を有する。素子ケース３７、３８は、アクリル等の樹脂から形成され、互いの側壁同士が接するようにして重なり合わさることで、直方体の箱状となり、有機エレクトロルミネッセンス素子１と給電部３６を保持する。

ガラス基板１４上にＩＴＯを厚み１３０ｎｍに成膜することで第一の電極１５を形成した。更に第一の電極１５の上にＰＥＤＯＴ／ＰＳＳからなる厚み３５ｎｍのホール注入層を湿式法により形成した。続いてホール輸送層３、青領域発光層２（蛍光発光）、第一の緑色域発光層２２（蛍光発光）、電子輸送層４を、蒸着法により５ｎｍ〜６０ｎｍの厚みに順次形成した。次に、Ａｌｑ３／Ｌｉ_２Ｏ／Ａｌｑ３／ＨＡＴ−ＣＮ６の層構造を有する中間層１３を層厚１５ｎｍで積層した。次に、ホール輸送層３、赤色域発光層２３（燐光発光）、第二の緑色域発光層２４（燐光発光）、電子輸送層４を、各層が最大５０ｎｍの膜厚で順次形成した。続いて、Ｌｉ膜からなる電子注入層、Ａｌ膜からなる第二の電極１６を順次形成した。本実施例では赤色域発光層２３の厚みは２ｎｍ、第二の緑色域発光層２４の厚みは４０ｎｍとした。

青色域発光層２１におけるドーパントの発光スペクトルのピーク波長は４５０ｎｍ、第二の緑色域発光層２４におけるドーパントの発光スペクトルのピーク波長は５６３ｎｍ、赤色域発光層２３におけるドーパントの発光スペクトルのピーク波長は６２０ｎｍであった。

この有機エレクトロルミネッセンス素子１のスペクトル、各種演色性、発光色を、分光放射輝度計（ＣＳ−２０００）を用いて測定したところ、その結果は次の通りであった。

素子温度３０℃での有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光スペクトルにおける、青（４５０ｎｍ）：緑（５６３ｎｍ）：赤（６２３ｎｍ）のピーク強度比は、１：１．５：２．５であった。

有機エレクトロルミネッセンス素子１のスペクトル、発光輝度、発光色を、分光放射輝度計（ＣＳ−２０００）を用いて測定したところ、その結果は次の通りであった。

有機エレクトロルミネッセンス素子１を発光輝度を変化させて発光させた場合の発光色の色温度の変化の測定結果を図６に示す。このように、発光輝度が増加するに伴って発光色の色温度も上昇した。発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２の場合の色温度は２３５０Ｋ、発光輝度が５０００ｃｄ／ｍ^２の場合の色温度は３４００Ｋであった。

有機エレクトロルミネッセンス素子１の１００〜５０００ｃｄ／ｍ^２までの発光輝度の変化に伴う発光色の変化を、ＣＩＥ １９３１ ＸＹＺ表色系によるＸＹ色度図上にプロットした結果を、図７に示す。この結果、発光色の変化が描く軌跡が、黒体軌跡と交差した。

上記素子構成において、赤色域発光層２３の膜厚／第二の緑色域発光層２４の膜厚を、１ｎｍ／３５ｎｍに変更した素子、並びに３ｎｍ／４０ｎｍに変更した素子も作製し、上記実施例と同様にスペクトル、各種演色性、発光色を測定した。その結果、上記実施例の場合と同様に、発光輝度が増加するに伴って発光色の色温度も上昇し、またＸＹ色度図上で発光色の変化が描く軌跡が黒体軌跡と交差することが、確認された。

１ 有機エレクトロルミネッセンス素子
３ 照明器具

Claims (4)

1. 正面方向の発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２以上６０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲において高くなるに従って発光色の色温度が高くなり、
   正面方向の発光輝度が５００ｃｄ／ｍ ^２ 以上３０００ｃｄ／ｍ ^２ 以下の範囲において、発光色の色温度がＪＩＳ Ｚ９１１２で規定する白色範囲内にある有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 正面方向の発光輝度が１００ｃｄ／ｍ^２以上５０００ｃｄ／ｍ^２以下の範囲における発光色の色温度の最大値と最小値との差が５００Ｋ以上である請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
3. ＣＩＥ １９３１ ＸＹＺ表色系によるＸＹ色度図上で、発光輝度の上昇に伴う発光色の変化が描く軌跡が、黒体軌跡と交差する請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
4. 請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える照明器具。

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