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JP3351475B2 - 積層板及びその製造方法 - Google Patents

積層板及びその製造方法

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JP3351475B2
JP3351475B2 JP28927792A JP28927792A JP3351475B2 JP 3351475 B2 JP3351475 B2 JP 3351475B2 JP 28927792 A JP28927792 A JP 28927792A JP 28927792 A JP28927792 A JP 28927792A JP 3351475 B2 JP3351475 B2 JP 3351475B2
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sheet
weight
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polyester resin
acid
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義明 米谷
賢三 安岐
誠 大久保
泰樹 中山
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Unitika Ltd
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Publication date
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Priority to KR1019930020112A priority patent/KR100268023B1/ko
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は熱可塑性ポリエステル樹
脂をマトリックス樹脂とし、硬質で表面が平滑であり、
しかも曲げ強度等の機械的性質においても異方性が少な
く、電気絶縁性、寸法安定性、層間接着性、耐熱性に優
れた積層板及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリエチレンテレフタレート（以下ＰＥ
Ｔと略す）に代表される熱可塑性ポリエステル樹脂は、
機械的性質、電気的性質、耐熱性、耐薬品性等に優れ、
多くの工業製品に使用されている。また、熱可塑性ポリ
エステル樹脂をガラス繊維等で強化し、さらに機械的性
質および熱的性質を向上したものが射出成形品として使
用されているが、射出成形品の場合では、大きさ、厚み
等に制限があり、また生産性も悪い。高弾性率のシート
を製造する場合には、熱可塑性樹脂にガラス短繊維等を
充填し、複合化したチップをＴダイより溶融押出して、
シート化するという方法が一部で提案されている。しか
しこの方法によれば、確かに平面が平滑でシートの長手
方向（以後ＭＤと略す）には高弾性率のシートを製造が
できるが、Ｔダイより溶融押出しされる時にＰＥＴ分子
及びガラス繊維が配向し、シートの幅方向（以後ＴＤと
略す）の曲げ強度、曲げ弾性率はＭＤ方向のそれと比較
して極端に低いシートしか製造できない。このような異
方性の強いシートを産業上利用する場合、設計上制約を
受け、利用分野を大幅に狭めることになる。この異方性
を緩和する方法として、ランダム配向のガラス短繊維マ
ット、ガラス長繊維スワールマット、ガラス繊維織物等
をＴダイよりの溶融押出直後にラミネートするという方
法も考案されているが、この方法は設備も大規模とな
り、設備費も高く、生産性も悪い。
【０００３】また、熱可塑性樹脂の厚物シートを製造す
る場合、一般に塩化ビニル樹脂等は熱圧延による積層化
が行われている。しかしながら、熱可塑性ポリエステル
樹脂の場合、積層熱圧延による一体化は困難であるた
め、押出機Ｔダイスのリップ巾を広げて成形するといっ
た方法で対応しているが、シート内部と外部で温度勾配
が発生し、均一なものとなっていないのが現状である。
【０００４】一般に積層板としては耐熱性、寸法安定
性、強度および電気絶縁特性等が優れるフェノール樹脂
やエポキシ樹脂に代表される熱硬化性樹脂のワニスを紙
やガラス布に代表される基材にラミネートした積層板が
広く利用されている。ただしこの方法は、設備も大規模
となり、設備費も高く、生産性も悪く、製造原価も高い
ものになっている。さらに熱硬化性樹脂は耐薬品性や耐
水性が優れるが、積層板用基板に紙を用いた場合、紙自
身の耐薬品性が良くないだけでなく、吸湿による寸法変
化も大きいため、産業上の使用範囲がかなり限定される
結果となる。また切削時に切削粉が発生するといった加
工性における問題も残存したままである。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記のように熱可塑性
ポリエステル樹脂をマトリックスとし、硬質で表面平滑
なシートを得ようとした場合、従来の一般的溶融押出成
形によるシートでは、曲げ強度等の機械的性質でシート
にＭＤ、ＴＤの異方性が発生する。さらに、厚み等に制
限があるため使用範囲を狭めており、これを装置面で改
良しょうとすると大規模な装置を必要とし、経済的に不
利であるという問題点があった。また、積層板として
は、上記のように熱硬化性樹脂と紙あるいはガラス布に
よる積層板が一般に使用されているが、製造原価が高い
うえ、切削加工性、寸法安定性、耐薬品性等を共に満足
したものでなく、広い範囲の産業分野で利用され得る積
層板は製造されていない。
【０００６】かかる事情に鑑み、本発明等は鋭意研究を
重ねた結果、熱可塑性ポリエステル樹脂に適量な充填材
を配合した溶融押出シート状物を複数枚、熱圧延にて積
層することにより、安価で、かつ大きさ、厚み等に製造
時制限がなく、また溶融押出成形時の分子及び繊維状強
化材の配向が抑制されてＭＤ、ＴＤの機械的性質の異方
性が少なく、さらに切削加工時等に粉の発生のない積層
板が得られることを見出だし、本発明を完成させること
ができた。
【０００７】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は熱可
塑性ポリエステル樹脂（Ａ）１００重量部に対して、繊
維状強化材（Ｂ）５〜４０重量部および粒状無機化合物
（Ｃ）５〜５０重量部を配合した組成物を押出成形によ
ってシート状物に成形し、次いで熱圧延により５枚以上
の複数枚積層させてなることを特徴とする積層板に関す
るものである。また、本発明は熱可塑性ポリエステル樹
脂（Ａ）１００重量部に対して、繊維状強化材（Ｂ）５
〜４０重量部および粒状無機化合物（Ｃ）５〜５０重量
部を配合した組成物を押出成形によってシート状物に成
形し、次いで熱圧延により複数枚積層させることを特徴
とする積層板の製造方法に関するものである。
【０００８】本発明で使用する熱可塑性ポリエステル樹
脂（Ａ）は、酸成分としてテレフタル酸、イソフタル
酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルメタ
ンジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ｐ
−（２−ヒドロキシエチル）安息香酸、５−ナトリウム
スルホイソフタル酸、アジピン酸、アゼライン酸セバシ
ン酸、ドデカン−１，１２−ジカルボン酸、テトラデカ
ン−１，１４−ジカルボン酸、オクタデカン−１，１８
−ジカルボン酸、６−エチルーヘキサデカン−１，１６
ジカルボン酸等を例示することができる。この中で好ま
しくは、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタ
レンジカルボン酸であるが、一種またはそれ以上を共重
合成分として配合しても良い。また、ジオール成分とし
てエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレ
ングリコール、１，４−シクロヘキシレンジメタノー
ル、ジエチレングリコール、ペンチルグリコール、ネオ
ペンチルグリコール、ポリテトラメチレングリコール等
を例示することができる。この中で好ましくは、エチレ
ングリコール、１，４−シクロヘキシレンジメタノール
であるが、一種またはそれ以上共重合成分として配合し
ても良い。
【０００９】酸成分とジオール成分の組み合わせは、上
記の成分のいずれでもよいが、好ましくはテレフタル酸
とエチレングリコール、テレフタル酸とブチレングリコ
ール、テレフタル酸および／またはイソフタル酸と１，
４−シクロヘキシレンジメタノール、２，６−ナフタレ
ンジカルボン酸とエチレングリコールが好適な例として
あげられる。具体例としては、ポリエチレンテレフタレ
ート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシ
レンジメチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレ
ートである。これら酸成分とジオール成分の組み合わせ
は、一種類ずつの組み合わせからなるものでも、それ以
上の組み合わせからなるものでも良いことはいうまでも
ない。
【００１０】本発明で用いられる繊維状強化材（Ｂ）と
は耐熱性を有し、ヤング率、剛性率、強度、弾性回復率
等の力学特性に優れた短繊維、ウィスカー、フィブリッ
ド等の繊維状の配合材であり、具体的な例としては、ガ
ラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、チタン酸カリウ
ィスカー、石綿等の無機繊維、アラミド繊維等の有機繊
維等を挙げることができる。これらの中で力学特性、経
済性等を総合的に配慮するとガラス繊維が最も好まし
い。また、繊維状強化材の直径および長さについては特
に制限されないが、繊維長が長すぎるとマトリックス樹
脂や他の配合剤と均一に混合、分散させることが難し
く、逆に短かすぎると、強化材としての効果が不十分と
なるため、通常は０．１〜１０ｍｍの繊維長のものが使
用され、なかでも、特に繊維状強化材がガラス繊維であ
る場合には、繊維長としては０．１〜７ｍｍが好まし
く、さらに好ましくは０．３〜５ｍｍである。
【００１１】また必要に応じ、マトリックス樹脂との界
面接着力を向上させ、補強効果を向上させる目的で、種
々の化合物で処理した繊維状強化材を使用することが有
効である。繊維状強化材がガラス繊維の場合には、たと
えばビニルエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピ
ルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロ
ヘキシル）−エチルトリメトキシシラン、γ−グリシド
キシプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピル
トリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシ
シラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等
のシラン系処理剤、メタクリレートクロミッククロリド
等のクロム系処理剤で処理したものが使用し得る。
【００１２】本発明で用いられる繊維状強化材（Ｂ）の
配合割合は使用目的に応じて幅広く選択できるが、機械
的特性、表面平滑性、平面性のバランスを考慮すれば、
熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）１００重量部に対して
５〜４０重量部が好ましい。繊維状強化材の配合割合が
４０重量部を越えると異方性が顕著になり、表面平滑
性、平面性等に悪影響をおよぼす。
【００１３】本発明で用いられる粒状無機化合物（Ｃ）
は、その粒径、形状および化学組成によって効果は異な
るが平面性改良材、表面平滑性改良材、強化材、機械的
特性の異方性緩和材、結晶核剤等としての機能を発揮す
る。
【００１４】粒度としては平均粒径が１０００μｍを越
えると、その効果が小さくなるので通常は１０００μｍ
以下のものが有用であり、好ましくは１〜６００μｍで
ある。具体的には、マイカ、ガラスフレーク、タルク、
ワラストナイト、シリカ、炭酸カルシウム、合成ケイ酸
およびケイ酸塩、亜鉛華、ハロサイトクレー、カオリ
ン、塩基性炭酸マグネシウム、石英粉、酸化チタン、硫
酸バリウム、硫酸カルシウム、アルミナ等を例示するこ
とができる。なかでも、マイカ、ガラスフレークは本発
明において効果が大きい。
【００１５】本発明における粒状無機化合物（Ｃ）の配
合割合は、使用目的に応じて幅広く選ぶことができる
が、機械的特性、表面滑性のバランスを考慮すれば、熱
可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）１００重量部に対して、
５重量部〜５０重量部が好ましい。無機化合物の配合割
合が５重量部未満では、その効果が小さく、５０重量部
を越えると機械的特性の低下などに悪影響をおよぼす。
【００１６】本発明では、上記配合物以外の配合剤とし
て、必要に応じて熱安定剤、酸化安定剤、光安定剤、滑
剤、顔料、可塑剤、架橋剤、耐衝撃剤、難燃剤、難燃助
剤、等のプラスチック添加剤も好適に使用することがで
きる。特に耐熱性を要求される用途にはシート押出成形
時には架橋せず、熱圧延時あるいは熱圧延後、高温熱処
理、紫外線照射、電子線照射等の高エネルギー処理によ
り架橋する後架橋型の架橋剤の配合が極めて有効であ
る。この様な配合剤の例としては熱可塑性樹脂がポリエ
ステルの場合、トリアリールイソシアヌレート、トリア
リールシアヌレート等が挙げられる。
【００１７】本発明の積層板の製造方法としては、前記
熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）、繊維状強化材
（Ｂ）、粒状無機化合物（Ｃ）及び必要に応じて他の配
合剤を配合した組成物を、例えば２軸押出機を用いて溶
融混練し、ペレットとし、このペレットをＴダイを用い
た押出シート成形装置でシート状に成形する。次いで熱
圧延により複数枚積層させる。熱圧延は熱プレス成形機
を用い、プレス条件としては熱可塑性ポリエステル樹脂
（Ａ）のガラス転移点より高くする必要があり、通常加
熱温度は１００〜２６０℃である。また昇温速度は速い
ほど積層しやすくなる傾向にあり、通常３〜２０℃／分
とするが、好ましくは１２０℃〜２００℃、昇温速度５
〜１０℃／分である。また、押圧力は１５〜１００ｋｇ
／ｃｍ2、好ましくは３０〜８０ｋｇ／ｃｍ2である。押
圧の保持時間は、通常３〜２０分で、好ましくは５〜１
５分である。押出成形により得られたシート状物を熱圧
延する際は、シート状物を複数枚重ねる。枚数はシート
状物の厚み、目的とする積層板の厚みにより異なるが、
通常３枚以上、好ましくは５枚以上である。
【００１８】本発明により得られる積層板は硬質で表面
が平滑であり、機械的強度の異方性が少なく、その他電
気絶縁性、寸法安定性、層間接着性、耐熱性、切削加工
性に優れるので、各種産業分野において使用することが
できる。特に好ましい用途としてはトランス、モーター
等の絶縁板、産業用ロボット等の切削材料、有機溶剤浴
槽、耐熱ダクト等の構造材料等を挙げることができる。
本発明を実施例により、さらに具体的に説明する。
【００１９】
【実施例】
（実施例１〜３）極限粘度０．７８のＰＥＴ１００重量
部に繊維状強化材として直径１３μｍ、長さ３ｍｍのガ
ラス繊維、粒状無機化合物として平均粒径１００μｍマ
イカおよび平均粒径約５００μｍの日本板硝子（株）製
顆粒状ガラスフレークをそれぞれ表−１の実施例１〜３
の欄に示す配合比で配合調整し、２軸押出機を用いて２
８０℃で溶融混練し、ストランド状に押出してそれぞれ
ペレットを得た。各実施例ともストランド切れもなく混
練操業性は良好であった。得られたペレットをそれぞれ
Ｔダイを用いた押出シート成形装置にて、厚み１．０ｍ
ｍのシートを成形したところ、表面は平滑でかつ外観上
良好な押出成形シートを得ることができた。これらの押
出成形シートを２０段の多段プレス機にて５枚重ね、圧
力４０Ｋｇ／ｃｍ2で常温〜１８０℃まで昇温速度５℃
／分で昇温し、１５分保持後速やかに冷却して積層板を
得た。得られた積層板は、剥離、ソリ等の現象はなく良
好に積層されており（積層性）、また曲げ強度にも優れ
ていた。また、切削加工性等についても切削粉の発生な
く良好に切削できた。結果を表ー１に示す。なお、測定
法および評価法（基準）は表ー３に示す通りにおこなっ
た。
【００２０】（比較例１〜６）実施例１〜３と同様に、
表−１および表ー２の比較例１〜６の欄に示す配合比で
配合し、２軸押出機を用いて２８０℃で溶融混練し、そ
れぞれペレットを作製したところ、比較例３、４では、
マイカ、ガラス繊維の配合割合が過多のため混練組成物
をストランド状に押出した際、混練操業性はやや不良お
よび不良となった。また、得られたペレットをそれぞれ
Ｔダイを用いた押出シート成形装置にて、厚み１．０ｍ
ｍのシートを成形したところ、比較例１、３に示すもの
は、マイカに対するガラス繊維の配合割合が多いため
に、シート表面粗度は不良となり、さらにこれより、実
施例１〜３と同様にして、熱圧延処理にて得られたボー
ドは、機械的特性において異方性の大きなものとなっ
た。また、比較例２では、ガラス繊維の配合量が少ない
ために、上記同様にして、熱圧延処理して得られたボー
ドは、機械的特性において満足なものとならなかった。
【００２１】比較例３、４に示すものは、マトリックス
樹脂に対してガラス繊維またはマイカの配合割合が多い
ため、切削加工性について不良となった。なお、比較例
５、６により明らかなように、押出成形シートを熱圧延
して積層する際には、繊維状強化材および粒状無機化合
物を共に含まない組成での積層は不可能であるというこ
とである。すなわち、熱圧延時シートを積層し一体化さ
せるためには、特定量以上の繊維状強化材および／また
は粒状無機化合物を配合充填することが必要不可欠であ
ることが判明した。
【００２２】
【表１】
【００２３】
【表２】
【００２４】
【表３】
【００２５】
【発明の効果】以上詳細に説明したように、本発明によ
れば、マトリックス樹脂にポリエステル樹脂を使用し、
異方性が少なく平面性に優れ、安価でかつ大きさ、厚み
等に制限がなく、さらに切削加工時等に粉の発生のない
積層板及びその製造方法が提供される。また本発明の積
層板の製造方法によれば、小規模な設備で高効率に製造
することができる。
フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｋ 7/18 Ｃ０８Ｋ 7/18 Ｃ０８Ｌ 67/02 Ｃ０８Ｌ 67/02 // Ｂ２９Ｋ 105:06 Ｂ２９Ｋ 105:06 Ｂ２９Ｌ 9:00 Ｂ２９Ｌ 9:00 (72)発明者 大久保 誠 京都府宇治市宇治樋ノ尻31番地３ ユニ チカ株式会社宇治プラスチック工場内 (72)発明者 中山 泰樹 京都府宇治市宇治樋ノ尻31番地３ ユニ チカ株式会社宇治プラスチック工場内 (56)参考文献 特開 平３−295646（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B32B 1/00 - 35/00

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）１００重
    量部に対して、繊維状強化材（Ｂ）５〜４０重量部およ
    び粒状無機化合物（Ｃ）５〜５０重量部を配合した組成
    物を押出成形によってシート状物に成形し、次いで熱圧
    延により５枚以上の複数枚積層させてなることを特徴と
    する積層板。
  2. 【請求項２】熱可塑性ポリエステル樹脂（Ａ）１００重
    量部に対して、繊維状強化材（Ｂ）５〜４０重量部およ
    び粒状無機化合物（Ｃ）５〜５０重量部を配合した組成
    物を押出成形によってシート状物に成形し、次いで熱圧
    延により複数枚積層させることを特徴とする積層板の製
    造方法。
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