JP3070982B2 - 耐衝撃性ポリエステル系樹脂組成物 - Google Patents
耐衝撃性ポリエステル系樹脂組成物Info
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- JP3070982B2 JP3070982B2 JP3202132A JP20213291A JP3070982B2 JP 3070982 B2 JP3070982 B2 JP 3070982B2 JP 3202132 A JP3202132 A JP 3202132A JP 20213291 A JP20213291 A JP 20213291A JP 3070982 B2 JP3070982 B2 JP 3070982B2
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- Japan
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- polyester resin
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- olefin
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、耐衝撃性が改良された
成形用熱可塑性ポリエステル系樹脂組成物、さらに詳し
くはポリジメチレンシクロヘキサンテレフタレ―トを含
むポリエステル系樹脂組成物に関する。
成形用熱可塑性ポリエステル系樹脂組成物、さらに詳し
くはポリジメチレンシクロヘキサンテレフタレ―トを含
むポリエステル系樹脂組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】芳香族ポリエステル樹脂は、優れた成形
加工性および機械的特性を有しており、広く使用されて
いる。中でも、ポリジメチレンシクロヘキサンテレフタ
レ―ト（以下、ＰＣＴと称することがある）は、繊維、
フィルムとしての性能に優れ、古くから工業化されてい
る。さらに、プラスチック成形用材料としても、その高
い耐熱性を利用してＳＭＴ（表面実装技術）用途におけ
るコネクター等への使用が検討されている。
加工性および機械的特性を有しており、広く使用されて
いる。中でも、ポリジメチレンシクロヘキサンテレフタ
レ―ト（以下、ＰＣＴと称することがある）は、繊維、
フィルムとしての性能に優れ、古くから工業化されてい
る。さらに、プラスチック成形用材料としても、その高
い耐熱性を利用してＳＭＴ（表面実装技術）用途におけ
るコネクター等への使用が検討されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、成形材
料としてのＰＣＴの最大の問題点は、耐衝撃性が著しく
低いことにある。このため、プラスチック成形材料とし
て耐衝撃性を要求される部品への使用が制限されてい
る。
料としてのＰＣＴの最大の問題点は、耐衝撃性が著しく
低いことにある。このため、プラスチック成形材料とし
て耐衝撃性を要求される部品への使用が制限されてい
る。
【０００４】したがって本発明は、ＰＣＴの本来有する
高い耐熱性を保持しながら耐衝撃性を実用的なレベルま
で向上させた、ＰＣＴを含む成形用ポリエステル系樹脂
組成物を提供することを目的とする。
高い耐熱性を保持しながら耐衝撃性を実用的なレベルま
で向上させた、ＰＣＴを含む成形用ポリエステル系樹脂
組成物を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、ＰＣＴに
オレフィン‐グリシジル（メタ）アクリレート共重合体
に、（メタ）アクリル酸エステルモノマーを反応させて
得られるグラフト共重合体、およびオレフィン系樹脂を
特定の割合で配合することにより、ＰＣＴの耐衝撃性を
改善できることを見出し、本発明に到達した。
オレフィン‐グリシジル（メタ）アクリレート共重合体
に、（メタ）アクリル酸エステルモノマーを反応させて
得られるグラフト共重合体、およびオレフィン系樹脂を
特定の割合で配合することにより、ＰＣＴの耐衝撃性を
改善できることを見出し、本発明に到達した。
【０００６】すなわち本発明は、 （Ａ）テレフタル酸を主たる酸成分とし、シクロヘキサ
ンジメタノ―ルを主たるグリコ―ル成分とする繰返し単
位からなり、かつ少くとも0.5 ｄｌ／ｇの固有粘度を有
するポリエステル、 （Ｂ）オレフィン‐グリシジルメタクリレートもしくは
アクリレート共重合体に、メタクリル酸エステルもしく
はアクリル酸エステルモノマーを反応させて得られるグ
ラフト共重合体、および （Ｃ）オレフィン系樹脂を含み、（Ａ）、（Ｂ）および
（Ｃ）の合計１００重量部に対して、（Ｂ）が１〜３０
重量部および（Ｃ）が１〜３０重量部含まれるところの
ポリエステル系樹脂組成物を提供するものである。
ンジメタノ―ルを主たるグリコ―ル成分とする繰返し単
位からなり、かつ少くとも0.5 ｄｌ／ｇの固有粘度を有
するポリエステル、 （Ｂ）オレフィン‐グリシジルメタクリレートもしくは
アクリレート共重合体に、メタクリル酸エステルもしく
はアクリル酸エステルモノマーを反応させて得られるグ
ラフト共重合体、および （Ｃ）オレフィン系樹脂を含み、（Ａ）、（Ｂ）および
（Ｃ）の合計１００重量部に対して、（Ｂ）が１〜３０
重量部および（Ｃ）が１〜３０重量部含まれるところの
ポリエステル系樹脂組成物を提供するものである。
【０００７】本発明で用いられる成分(A) のポリエステ
ルは、ジメチルテレフタレ―トとシクロヘキサンジメタ
ノ―ルとを重縮合させることによって得られるところの
前記ポリジメチレンシクロヘキサンテレフタレ―ト（Ｐ
ＣＴ）である。主たる酸成分はテレフタル酸であり、主
たるグリコ―ル成分はシクロヘキサンジメタノ―ルであ
るが、他の酸成分およびグリコ―ル成分がＰＣＴの本来
の性質を害さない程度の量において含まれることは差し
支えない。
ルは、ジメチルテレフタレ―トとシクロヘキサンジメタ
ノ―ルとを重縮合させることによって得られるところの
前記ポリジメチレンシクロヘキサンテレフタレ―ト（Ｐ
ＣＴ）である。主たる酸成分はテレフタル酸であり、主
たるグリコ―ル成分はシクロヘキサンジメタノ―ルであ
るが、他の酸成分およびグリコ―ル成分がＰＣＴの本来
の性質を害さない程度の量において含まれることは差し
支えない。
【０００８】上記ポリエステルは、少くとも0.5 ｄｌ／
ｇ（ＡＳＴＭ Ｄ‐2875に従って測定）の固有粘度を有
する。固有粘度が0.5 ｄｌ／ｇより低いものは、分子量
が小さすぎるため射出成形材料としては不適当である。
ｇ（ＡＳＴＭ Ｄ‐2875に従って測定）の固有粘度を有
する。固有粘度が0.5 ｄｌ／ｇより低いものは、分子量
が小さすぎるため射出成形材料としては不適当である。
【０００９】次に、本発明で使用する成分(B) は、オレ
フィン‐グリシジル（メタ）アクリレート共重合体に、
（メタ）アクリル酸エステルモノマーを反応させて得ら
れるグラフト共重合体である。オレフィンとしては、エ
チレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、4-メチル- 1-
ペンテン、ヘキセン、オクテン、デセン、テトラデセ
ン、ヘキサデセン、オクタデセン、エイコセン等のオレ
フィンが使用でき、エチレンが好ましい。特に好ましい
共重合体は、エチレン‐グリシジルメタクリレートであ
る。また、このオレフィン‐グリシジル（メタ）アクリ
レート共重合体には、オレフィンおよびグリシジル（メ
タ）アクリレート以外に、少量の他のモノマーを含有し
ていても良い。また、この共重合体におけるグリシジル
（メタ）アクリレートの含有量は好ましくは２〜２０重
量％である。
フィン‐グリシジル（メタ）アクリレート共重合体に、
（メタ）アクリル酸エステルモノマーを反応させて得ら
れるグラフト共重合体である。オレフィンとしては、エ
チレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、4-メチル- 1-
ペンテン、ヘキセン、オクテン、デセン、テトラデセ
ン、ヘキサデセン、オクタデセン、エイコセン等のオレ
フィンが使用でき、エチレンが好ましい。特に好ましい
共重合体は、エチレン‐グリシジルメタクリレートであ
る。また、このオレフィン‐グリシジル（メタ）アクリ
レート共重合体には、オレフィンおよびグリシジル（メ
タ）アクリレート以外に、少量の他のモノマーを含有し
ていても良い。また、この共重合体におけるグリシジル
（メタ）アクリレートの含有量は好ましくは２〜２０重
量％である。
【００１０】この共重合体にグラフト共重合される（メ
タ）アクリル酸エステルモノマーとしては、メチルメタ
クリレート、メチルアクリレート、エチルメタクリレー
ト、エチルアクリレート等が挙げられ、メチルメタクリ
レートが好ましい。また、少量の他のモノマーが共に反
応させられても良い。（メタ）アクリル酸エステルモノ
マーは、オレフィン‐グリシジル（メタ）アクリレート
共重合体１００重量部に対して通常１５〜７０重量部、
好ましくは３０〜５０重量部反応させる。グラフト共重
合体の製造方法は特に限定されないが、例えば特開昭63
-312313 号公報に記載されている方法によることができ
る。
タ）アクリル酸エステルモノマーとしては、メチルメタ
クリレート、メチルアクリレート、エチルメタクリレー
ト、エチルアクリレート等が挙げられ、メチルメタクリ
レートが好ましい。また、少量の他のモノマーが共に反
応させられても良い。（メタ）アクリル酸エステルモノ
マーは、オレフィン‐グリシジル（メタ）アクリレート
共重合体１００重量部に対して通常１５〜７０重量部、
好ましくは３０〜５０重量部反応させる。グラフト共重
合体の製造方法は特に限定されないが、例えば特開昭63
-312313 号公報に記載されている方法によることができ
る。
【００１１】成分(C) のオレフィン系樹脂としては、エ
チレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、4-メチル- 1-
ペンテン、ヘキセン、オクテン、デセン、テトラデセ
ン、ヘキサデセン、オクタデセン、エイコセン等のオレ
フィンのホモポリマー、これらのコポリマーが挙げられ
る。また、これらのオレフィンの成分のほかに、ブタジ
エン、イソプレン、1,4-ヘキサジエン、5-エチリデン-2
- ノルボルネン、5-ビニル-2- ノルボルネン等のジエン
成分；酢酸ビニル、アクリル酸（塩）、メタクリル酸
（塩）、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル
（例えばグリシジルメタクリレート）、（無水）マレイ
ン酸、マレイン酸エステル、2-ノルボルネン-5,6- ジカ
ルボン酸（無水物）等の不飽和カルボン酸またはその誘
導体成分；スチレン等の芳香族ビニル単量体；またはア
クリロニトリル等のシアン化ビニル系単量体が共重合さ
れたものも包含する。特にエチレン‐エチルアクリレー
トが好ましい。このようなオレフィン系樹脂は例えば、
上記のモノマーを高圧法、中圧法、低圧法により重合し
て製造することができる。
チレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、4-メチル- 1-
ペンテン、ヘキセン、オクテン、デセン、テトラデセ
ン、ヘキサデセン、オクタデセン、エイコセン等のオレ
フィンのホモポリマー、これらのコポリマーが挙げられ
る。また、これらのオレフィンの成分のほかに、ブタジ
エン、イソプレン、1,4-ヘキサジエン、5-エチリデン-2
- ノルボルネン、5-ビニル-2- ノルボルネン等のジエン
成分；酢酸ビニル、アクリル酸（塩）、メタクリル酸
（塩）、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル
（例えばグリシジルメタクリレート）、（無水）マレイ
ン酸、マレイン酸エステル、2-ノルボルネン-5,6- ジカ
ルボン酸（無水物）等の不飽和カルボン酸またはその誘
導体成分；スチレン等の芳香族ビニル単量体；またはア
クリロニトリル等のシアン化ビニル系単量体が共重合さ
れたものも包含する。特にエチレン‐エチルアクリレー
トが好ましい。このようなオレフィン系樹脂は例えば、
上記のモノマーを高圧法、中圧法、低圧法により重合し
て製造することができる。
【００１２】本発明の樹脂組成物は、成分(A) ＋(B) ＋
(C) ＝１００重量部に対して、(B)が１〜３０重量部、
好ましくは２〜１５重量部、(C) が１〜３０重量部、好
ましくは２〜１５重量部、特には２〜１０重量部配合さ
れる。(B) の量が１重量部より少ないと耐衝撃性が十分
でなく、また３０重量部より多いと耐熱性が低下する。
また、(C) が１重量部より少ないと本発明の効果を発揮
できず、３０重量部より多いと機械的強度が低下し、ポ
リオレフィンの種類によっては層状剥離等の新たな問題
が生じる。
(C) ＝１００重量部に対して、(B)が１〜３０重量部、
好ましくは２〜１５重量部、(C) が１〜３０重量部、好
ましくは２〜１５重量部、特には２〜１０重量部配合さ
れる。(B) の量が１重量部より少ないと耐衝撃性が十分
でなく、また３０重量部より多いと耐熱性が低下する。
また、(C) が１重量部より少ないと本発明の効果を発揮
できず、３０重量部より多いと機械的強度が低下し、ポ
リオレフィンの種類によっては層状剥離等の新たな問題
が生じる。
【００１３】本発明のポリエステル系樹脂組成物は、上
述の成分の他に、ガラス繊維、カ―ボン繊維、ガラスフ
レ―ク、ガラスビ―ズ、ガラスパウダ―、珪酸アルミニ
ウム、炭酸カルシウム、タルク、シリカ、珪酸カルシウ
ム、チタン酸カリウム、マイカ等の強化材および／また
は充填剤を、60重量％まで含むことができる。
述の成分の他に、ガラス繊維、カ―ボン繊維、ガラスフ
レ―ク、ガラスビ―ズ、ガラスパウダ―、珪酸アルミニ
ウム、炭酸カルシウム、タルク、シリカ、珪酸カルシウ
ム、チタン酸カリウム、マイカ等の強化材および／また
は充填剤を、60重量％まで含むことができる。
【００１４】また、本発明のポリエステル系樹脂組成物
にハロゲン化ポリマ―および／または酸化アンチモンを
添加することによって難燃性を付与することができる。
好ましいハロゲン化ポリマ―としては、ブロム化ポリス
チレン（α‐ポリスチレン、架橋ポリスチレン）、ブロ
ム化エポキシポリマー、ブロム化ポリカ―ボネ―ト、ブ
ロム化フタルイミド等を挙げることができる。酸化アン
チモンには三酸化アンチモンおよび五酸化アンチモンが
ある。三酸化アンチモンは60重量％以下のジルコニウム
化合物との混合物として、五酸化アンチモンは10〜30重
量％のアルカリ金属酸化物および／またはアルカリ土類
金属酸化物との混合物として用いることができる。これ
らの難燃剤は、単独または二種以上の組合せにおいて、
ポリエステル系樹脂組成物中に７〜30重量％の量で添加
されることが好ましい。
にハロゲン化ポリマ―および／または酸化アンチモンを
添加することによって難燃性を付与することができる。
好ましいハロゲン化ポリマ―としては、ブロム化ポリス
チレン（α‐ポリスチレン、架橋ポリスチレン）、ブロ
ム化エポキシポリマー、ブロム化ポリカ―ボネ―ト、ブ
ロム化フタルイミド等を挙げることができる。酸化アン
チモンには三酸化アンチモンおよび五酸化アンチモンが
ある。三酸化アンチモンは60重量％以下のジルコニウム
化合物との混合物として、五酸化アンチモンは10〜30重
量％のアルカリ金属酸化物および／またはアルカリ土類
金属酸化物との混合物として用いることができる。これ
らの難燃剤は、単独または二種以上の組合せにおいて、
ポリエステル系樹脂組成物中に７〜30重量％の量で添加
されることが好ましい。
【００１５】本発明のポリエステル系樹脂組成物はさら
に、ポリエステルに通常使用される添加剤、例えば着色
剤、離型剤、酸化防止剤、核形成剤、熱安定剤等を含有
することができる。
に、ポリエステルに通常使用される添加剤、例えば着色
剤、離型剤、酸化防止剤、核形成剤、熱安定剤等を含有
することができる。
【００１６】本発明の樹脂組成物を製造するための方法
に特に制限はなく、通常の方法が満足に使用できる。し
かしながら一般に溶融混合法が望ましい。任意の溶融混
合法を、それが溶融した粘稠塊体を処理できるならば使
用できる。方法は回分式または連続式で行う。用いる装
置としては、押出機、バンバリ―ミキサ―、ロ―ラ―、
ニ―ダ―等が例として挙げられる。
に特に制限はなく、通常の方法が満足に使用できる。し
かしながら一般に溶融混合法が望ましい。任意の溶融混
合法を、それが溶融した粘稠塊体を処理できるならば使
用できる。方法は回分式または連続式で行う。用いる装
置としては、押出機、バンバリ―ミキサ―、ロ―ラ―、
ニ―ダ―等が例として挙げられる。
【００１７】
【実施例】以下、実施例により本発明をより具体的に説
明する。
明する。
【００１８】実施例および比較例においては、以下の各
成分を使用した。成分(A) ポリジメチレンシクロヘキサンテレフタレート（ＰＣ
Ｔ）（固有粘度 0.7 ｄｌ／ｇ）成分(B) エチレン‐グリシジルメタクリレート共重合体にメチル
メタクリレートをグラフト共重合させたグラフト共重合
体（メチルメタクリレートのグラフト率３０重量％、商
標；モディパーＭＡ４２００、日本油脂株式会社製）成分(C) ポリエチレン‐エチルアクリレート共重合体（商標；Ｎ
ＵＣ６５７０、日本ユニカー社製）任意成分 強化剤：ガラス繊維 難燃剤：以下の化学式（化１）を有するブロム化エポキ
シ化合物（Ｂｒ含量56 ％、商標；ＥＢＲ１０１、マナック株式会社製）：
成分を使用した。成分(A) ポリジメチレンシクロヘキサンテレフタレート（ＰＣ
Ｔ）（固有粘度 0.7 ｄｌ／ｇ）成分(B) エチレン‐グリシジルメタクリレート共重合体にメチル
メタクリレートをグラフト共重合させたグラフト共重合
体（メチルメタクリレートのグラフト率３０重量％、商
標；モディパーＭＡ４２００、日本油脂株式会社製）成分(C) ポリエチレン‐エチルアクリレート共重合体（商標；Ｎ
ＵＣ６５７０、日本ユニカー社製）任意成分 強化剤：ガラス繊維 難燃剤：以下の化学式（化１）を有するブロム化エポキ
シ化合物（Ｂｒ含量56 ％、商標；ＥＢＲ１０１、マナック株式会社製）：
【００１９】
【化１】 アンチモン助剤：五酸化アンチモン、商標；ＮＡ700 、
日産化学株式会社製実施例１〜３および比較例１〜４ 各成分を表に示した量（重量部）で、65mm一軸押出機を
用いて、設定温度300℃、スクリュー回転数90 rpmの条
件にて押し出し、ペレット化した。次いで、ＪＳＷ40ト
ン成形機を用いて、厚さ１／８インチのアイゾット試験
片および厚さ１／４インチの熱変形温度測定用試験片を
作成した。各試験片を用いて、ＡＳＴＭＤ ２５６にし
たがってノッチ付アイゾット衝撃強度を、ＡＳＴＭ Ｄ
６４８にしたがって熱変形温度（ＨＤＴ）を測定し
た。結果を表１に示す。
日産化学株式会社製実施例１〜３および比較例１〜４ 各成分を表に示した量（重量部）で、65mm一軸押出機を
用いて、設定温度300℃、スクリュー回転数90 rpmの条
件にて押し出し、ペレット化した。次いで、ＪＳＷ40ト
ン成形機を用いて、厚さ１／８インチのアイゾット試験
片および厚さ１／４インチの熱変形温度測定用試験片を
作成した。各試験片を用いて、ＡＳＴＭＤ ２５６にし
たがってノッチ付アイゾット衝撃強度を、ＡＳＴＭ Ｄ
６４８にしたがって熱変形温度（ＨＤＴ）を測定し
た。結果を表１に示す。
【００２０】
【表１】
【００２１】表から明らかなように、(A) ＰＣＴに成分
(B) または(C) を単独で配合しても耐衝撃性の改良効果
はなく（比較例１および３）、また(B) または(C) どち
らかの添加量が多すぎると熱変形温度の著しい低下がみ
られ、実用的でなくなる（比較例２および４）。特に比
較例４では、(B) を過剰に添加すると耐衝撃性は改善さ
れるものの、耐熱性が低下してしまう。それに対して実
施例では、(B) および(C) を適量併用することによっ
て、ＰＣＴの特徴である高い熱変形温度を保持しつつ、
耐衝撃性が改良されていることがわかる。
(B) または(C) を単独で配合しても耐衝撃性の改良効果
はなく（比較例１および３）、また(B) または(C) どち
らかの添加量が多すぎると熱変形温度の著しい低下がみ
られ、実用的でなくなる（比較例２および４）。特に比
較例４では、(B) を過剰に添加すると耐衝撃性は改善さ
れるものの、耐熱性が低下してしまう。それに対して実
施例では、(B) および(C) を適量併用することによっ
て、ＰＣＴの特徴である高い熱変形温度を保持しつつ、
耐衝撃性が改良されていることがわかる。
【００２２】
【発明の効果】本発明のポリエステル系樹脂組成物は、
ＰＣＴの高い耐熱性を保持しながら、かつ優れた耐衝撃
性を有するので、成形用材料としての用途は広く、工業
的に有用性が高い。
ＰＣＴの高い耐熱性を保持しながら、かつ優れた耐衝撃
性を有するので、成形用材料としての用途は広く、工業
的に有用性が高い。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平１−201359（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−26751（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−202515（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−299019（ＪＰ，Ａ) 特公 昭43−1877（ＪＰ，Ｂ１) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 67/00 - 67/02
Claims (1)
- 【請求項１】 （Ａ）テレフタル酸を主たる酸成分と
し、シクロヘキサンジメタノ―ルを主たるグリコ―ル成
分とする繰返し単位からなり、かつ少くとも0.5 ｄｌ／
ｇの固有粘度を有するポリエステル、 （Ｂ）オレフィン‐グリシジルメタクリレートもしくは
アクリレート共重合体に、メタクリル酸エステルもしく
はアクリル酸エステルモノマーを反応させて得られるグ
ラフト共重合体、および （Ｃ）オレフィン系樹脂を含み、 （Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計１００重量部に対し
て、（Ｂ）が１〜３０重量部および（Ｃ）が１〜３０重
量部含まれるところのポリエステル系樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3202132A JP3070982B2 (ja) | 1991-07-18 | 1991-07-18 | 耐衝撃性ポリエステル系樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3202132A JP3070982B2 (ja) | 1991-07-18 | 1991-07-18 | 耐衝撃性ポリエステル系樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05140424A JPH05140424A (ja) | 1993-06-08 |
| JP3070982B2 true JP3070982B2 (ja) | 2000-07-31 |
Family
ID=16452498
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3202132A Expired - Fee Related JP3070982B2 (ja) | 1991-07-18 | 1991-07-18 | 耐衝撃性ポリエステル系樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3070982B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2902434B1 (fr) * | 2006-06-16 | 2008-08-01 | Arkema France | Composition d'acide polylactique presentant une resistance aux chocs amelioree |
| CN104797654B (zh) | 2012-11-19 | 2016-08-24 | 三井化学株式会社 | 聚酯树脂组合物及其制造方法、含有该聚酯树脂组合物的照相机模块 |
-
1991
- 1991-07-18 JP JP3202132A patent/JP3070982B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05140424A (ja) | 1993-06-08 |
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