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JP3064167B2 - 固体電解質燃料電池 - Google Patents

固体電解質燃料電池

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Publication number
JP3064167B2
JP3064167B2 JP5217613A JP21761393A JP3064167B2 JP 3064167 B2 JP3064167 B2 JP 3064167B2 JP 5217613 A JP5217613 A JP 5217613A JP 21761393 A JP21761393 A JP 21761393A JP 3064167 B2 JP3064167 B2 JP 3064167B2
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JP
Japan
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solid electrolyte
electrolyte membrane
power generation
dimple
interconnector
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JP5217613A
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徳己 佐竹
房幸 南條
潔 渡辺
繁昭 山室
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Chubu Electric Power Co Inc
Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Original Assignee
Chubu Electric Power Co Inc
Mitsubishi Heavy Industries Ltd
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Publication date
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Priority to EP94113249A priority patent/EP0642185B1/en
Priority to US08/296,134 priority patent/US5501914A/en
Priority to AU71531/94A priority patent/AU669449B2/en
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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
    • H01M8/124—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the process of manufacturing or by the material of the electrolyte
    • H01M8/1246—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the process of manufacturing or by the material of the electrolyte the electrolyte consisting of oxides
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    • H01M8/0273—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes with sealing or supporting means in the form of a frame
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E60/50—Fuel cells
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は固体電解質燃料電池
（以下、ＳＯＦＣと呼ぶ）に関し、特に発電の他，水電
解やＣＯ2 電解等の電解セルにも使用可能なＳＯＦＣに
関する。
【０００２】
【従来の技術】図３及び図４は従来の平板型のＳＯＦＣ
の代表例を示し、図３はこのＳＯＦＣの組立分解斜視
図、図４はこのＳＯＦＣの組立斜視図を示す。図中の符
番１は、固体電解質膜２と、この固体電解質２の表側の
酸素電極３と、前記固体電解質膜２の裏側の燃料電極
（図示せず）とからなる発電膜である。前記発電膜１の
上面側には、空気電極側支持材４及び２分割されたパッ
キン５を介してインターコネクタ６が設けられている。
ここで、前記空気電極側支持材４は、積層時、パッキン
５内に納められる。なお、図中の符番７は空気取入口で
ある。 前記固体電解質膜２の下面側には、燃料電極側
支持材８及び２分割されたパッキン９を介してインター
コネクタ10が設けられている。ここで、前記燃料電極側
支持材８は、積層時、パッキン９内に納められる。な
お、図中の符番11は燃料取入口、符番12は燃料取出口を
示し、燃料の流れ方向は空気の流れ方向と交差するよう
になっている。
【０００３】通常、出力を増す為に、このように形成さ
れたセルが何段にも積層されて用いられる。即ち、こう
した場合には、前記インターコネクタ10の下面にはパッ
キン５，空気電極側支持材４といった空気電極側の部材
が取り付けられる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、従来のＳＯ
ＦＣにおいては、前述したように発電膜とインターコネ
クタの他に、空気電極側，燃料電極側の支持材及びパッ
キンを有する必要があった。この支持材を不要とした発
明が、本件発明の出願人が平成４年１月18日に出願した
「固体電解質燃料電池」に示すもので、電気的結合に特
徴を持たせたものであった。
【０００５】しかし、この出願にあっても、この本願発
明に比べて以下の問題点を有している。 (1) パッキンを図３，図４に示すものと同様に設ける必
要があり、このパッキンに剛成のものを用いると、発電
膜のディンプル高さを極めて精密に作る必要がるが、現
状技術では極めて困難である。軟性のパッキンを用いる
と、パッキン自身のガス透過性等の問題を有することと
なる。
【０００６】(2) セルの側面から空気及び燃料の流入・
流出をさせる図３，図４の方式にあっては、図５に示す
ようにセルの上下から空気及び燃料を流入・流出させる
方式と比べ、空気取入・取出及び燃料の取入・取出口を
設ける必要がある。しかし、固体電解質膜はイオン伝導
率を高めるため、薄くする必要があり、強度的にこの開
口部で問題が生じる可能性があるので、この開口部に丸
チューブ等の支持部材を設ける必要ある。
【０００７】(3) 従来のものがパッキンを用いるため、
発電膜はディンプル形状を有するようにしているが、パ
ッキン部は平坦にする必要がある。これに対し、製作過
程にあって、所定のセル形状とするための焼結前に比
べ、焼結後は７０％程度の大きさまで収縮し、その製作
が複雑となるという問題を有している。
【０００８】この発明はこうした事情を考慮してなされ
たもので、特別なパッキンを必要とすることなく、また
製作過程にあっては製造方法を容易化でき、更にセル側
面から空気及び燃料を流入出させる場合にあってもその
流入出のためのの開口部に特別なサポートを要しない固
体電解質型燃料電池を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】この発明は、両面の略全
域にディンプルが形成された固体電解質膜、この固体電
解質膜の片面に形成された酸素電極、及び前記固体電解
質膜の他面に形成された燃料電極からなる発電膜と、前
記発電膜の両面側に配置されたインターコネクタと、前
記発電膜の外周部でかつ前記インターコネクタとの間で
シール面を形成する部分に前記ディンプルと略同一面と
なるように形成され、前記固体電解質膜と熱膨脹率が略
同じ物質からなるシール部とを具備することを特徴とす
る固体電解質型燃料電池である。
【００１０】この発明において、固体電解質膜は、略全
面に亘ってディンプルを有する形状とし、仮焼する。こ
の後、ガスタイトとする接合面の窪み部に、熱膨脹率の
観点から固体電解質膜と同材もしくはインターコネクタ
と同材の混合物等略これに準ずる物質のスラリーを充填
し完全焼結しシール部を形成する。このとき、インター
コネクタとの接合は、主として次の２通りとられる。 (1) 接着剤（一般的にはガラス系が用いられる）による
接合。 (2) 完全焼結させる段階でシール部を加圧・加熱するこ
とによる拡散接合による方法。 これらの手段をとることにより、セルの構成をシンプル
化し、信頼性を向上したＳＯＦＣを得ることができる。
【００１１】
【作用】この発明において、ＳＯＦＣに用いる固体電解
質膜はその製作過程においてＹＳＺの微粒子の他に溶剤
や硬化剤等を用いるため、焼成前のグリーンの状態から
完全焼結させたとき、３０％程度収縮する。この発明に
よれば、特別なパッキンを必要とすることなく、また製
作過程にあっては製造方法を容易化でき、更にセル側面
から空気及び燃料を流入出させる場合にあってもその流
入出のためのの開口部に特別なサポートを要しないＳＯ
ＦＣが得られる。
【００１２】
【実施例】以下、この発明の一実施例を図１及び図２を
参照して説明する。ここで、図１はこの発明に係るＳＯ
ＦＣの説明図であり、図１（Ａ）は組立分解展開図，図
１（Ｂ）は図１（Ａ）のＸ−Ｘ線に沿う断面図である。
また、図２は同ＳＯＦＣの説明図であり、図２（Ａ）は
同ＳＯＦＣの積層した状態の断面図，図２（Ｂ）は図２
（Ａ）のＸ矢視図、図２（Ｂ）は図２（Ａ）のＹ矢視
図、図２（Ｃ）は図２（Ａ）のＺ矢視図である。
【００１３】図中の符番21は発電膜を示し、両面にディ
ンプル凸部22ａやディンプル凹部22ｂが形成された固体
電解質膜22と、この固体電解質膜22の両面に夫々形成さ
れた燃料電極23，酸素電極24とから構成されている。こ
こで、両面に形成された前記ディンプル凸部22ａやディ
ンプル凹部22ｂは、略同一形状となっている。前記発電
膜21の外周部でかつインターコネクタ25ａ，25ｂ，25ｃ
との間でシール面26ａを形成する部分に、シール部26が
配置されている。なお、前記シール部26のシール面26ａ
は前記ディンプル凸部22ａと略同一面となるように形成
され、前記固体電解質膜22と熱膨脹率が略同じ物質から
なる。
【００１４】前記燃料電極23の材質としては通常Ｎｉ＋
ＹＳＺ（通常３０％であるが、＞６０％まで用いられて
いる例もある）が用いられ、この焼結温度は１４００℃
であるので、固体電解質膜22の完全焼結後焼いて置くこ
とが望ましい。前記酸素電極24の材質としては、ＬＳＭ
＋ＹＳＭ（２０％）が用いられ、１３００℃で焼結する
ので、接着剤もしくは拡散材を加熱するとき同時に焼結
すればよい。
【００１５】前記シール部26は、水素入口27，水素出口
28に対応する個所，及び空気入口29，空気出口30に対応
する個所は切欠されており、水素用流路，空気用流路は
互いに交差するように形成されている。
【００１６】上述した構成のＳＯＦＣは、次のようにし
て製作される。まず、固体電解質膜22を作る。即ち、Ｙ
ＳＺの微粒子の他、ＰＶＢ等の結合材，可塑剤，分散剤
及びエタノール等の溶剤を配合し、混練する。これを、
ドクターブレード装置を用いて乾燥させ、平板のグリー
ンシート得る。つづいて、このグリーンシートを金型に
より所定のディンプル形状を求め、１２５０℃程度の仮
焼成を行う。次に、前記と同様の混練材を用いて、図２
の点々部のように塗布する。このとき、水素入口27，水
素出口28，空気入口29、空気出口30の部分は片側面のみ
塗布し、重りとなる当て板で平滑度を出すようにして、
１４００℃〜１５００℃で完全焼結させる。このように
してできた状態が図１である。次に、前記シール面26ａ
に接着剤（ガラス系）もしくは拡散剤（ＹＳＺ＋インタ
ーコネクタに用いるＬＳＣ）を塗布し、電極用接着剤を
ディンプル凸部22ａ，ディンプル凹部22ｂに塗布し、１
２００℃〜１３００℃で加圧・加熱し、接着もしくは拡
散接合し、発電膜21，シール部26とインタコネクタ26
ａ，26ｂ，26ｃを一体化する。
【００１７】上記実施例に係るＳＯＦＣは、図１及び図
２に示す如く、両面の略全域にディンプル凸部22ａ，デ
ィンプル凹部22ｂが夫々形成された固体電解質膜22、及
びこの固体電解質膜22の両面に夫々形成された燃料電極
23，酸素電極24からなる発電膜21と、前記発電膜21の両
面側に配置されたインターコネクタ26ａ〜26ｃと、前記
発電膜21の外周部でかつ前記インターコネクタ26ａ〜26
ｃとの間でシール面を形成する部分に前記ディンプル凸
部22ａ，凹部22ｂと略同一面となるように形成され、前
記固体電解質膜22と熱膨脹率が略同じ物質からなるシー
ル部26とを具備した構成になっている。従って、以下の
ような効果が得られる。
【００１８】即ち、精度の高いシール面が得られ、イン
ターコネクタ26ａ〜26ｃと固体電解質膜23間の緊密な接
着を可能とする共に、発電膜21の電極とインターコネク
タ26ａ〜26ｃの接着精度が高まり、信頼性の高いセルが
得られる。また、固体電解質膜22にディンプル形状を採
用する方式にあって、従来のシール面を保有する為に平
坦部を残す製造方法に比べ、ほぼ全面にディンプル加工
を施す上記実施例は、その製造が極端に容易となる。ち
なみに、従来の完全品を得る為の収率が３０〜５０％に
留っていたが、ほぼ１００％に近付いた。更に、ガス取
入・取出口に特別な部材を装着する必要がなくなる等、
製造方法自身の信頼性向上と加工工数の低減を図ること
ができる。
【００１９】ところで、ディンプルとディンプルのピッ
チが３mm程度と小さく、１枚の固体電解質膜面に多数の
ディンプルを保有することになる為、ディンプルの凸部
頂部の高さが必ずしも一致した状態とならない場合があ
る。従って、インタコネクタとインタコネクタの間に固
体電解質（発電膜）を挟み接合するとき、パッキンを剛
体とすると、電極とインターコネクタの電気的接合に問
題が生じる可能性が高まる。逆に、パッキンを軟体とす
ると、パッキンそのものがガスを透過する。このよう
に、従来技術では、シール性に多くの困難を伴う。
【００２０】しかるに、上記実施例では、固体電解質膜
をまづ仮焼しておき、次いで所定のシール面に固体電解
質膜と熱膨脹率が同じ物質，したがってこの場合ＹＳ
Ｚ，あるいはインターコネクタと同材のＬＳＣあるいは
これらの混合物等をスラリー化したものを塗布し、当て
板を置き加熱することで完全焼結差せると、全面に亘っ
て高さの均一なシール面付きの固体電解質膜が得られ
る。
【００２１】
【発明の効果】以上詳述したようにこの発明によれば、
特別なパッキンを必要とすることなく、また製作過程に
あっては製造方法を容易化でき、更にセル側面から空気
及び燃料を流入出させる場合にあってもその流入出のた
めの開口部に特別なサポートを要しない固体電解質型燃
料電池を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の一実施例に係るＳＯＦＣの説明図で
あり、図１（Ａ）は組立分解斜視図，図１（Ｂ）は図１
（Ａ）のＸ−Ｘ線に沿う断面図。
【図２】図１のＳＯＦＣの組立図であり、図２（Ａ）は
同ＳＯＦＣの積層した状態の断面図，図２（Ｂ）は図２
（Ａ）のＸ矢視図、図２（Ｂ）は図２（Ａ）のＹ矢視
図、図２（Ｃ）は図２（Ａ）のＺ矢視図。
【図３】従来のＳＯＦＣの組立分解斜視図。
【図４】図３のＳＯＦＣの組立斜視図。
【図５】従来の他のＳＯＦＣの組立分解斜視図。
【符号の説明】
21…発電膜、 22…固体電解質膜、 22
ａ…ディンプル凸部、22ｂ…ディンプル凹部、 23…燃
料電極、 24…酸素電極、25ａ，25ｂ，25ｃ…
インターコネクタ、 26…シール部、26ａ…
シール面、 27…水素入口、 28…水素
出口、29…空気入口、 30…空気出口。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 渡辺 潔 兵庫県神戸市兵庫区和田崎町一丁目１番 １号 三菱重工業株式会社神戸造船所内 (72)発明者 山室 繁昭 兵庫県神戸市兵庫区和田崎町一丁目１番 １号 三菱重工業株式会社神戸造船所内 審査官 榊原 貴子 (56)参考文献 特開 平４−190566（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−285268（ＪＰ，Ａ) 実開 平４−8259（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 8/00 - 8/24

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 両面の略全域にディンプルが形成された
    固体電解質膜、この固体電解質膜の片面に形成された酸
    素電極、及び前記固体電解質膜の他面に形成された燃料
    電極からなる発電膜と、 前記発電膜の両面側に配置されたインターコネクタと、 前記発電膜の外周部でかつ前記インターコネクタとの間
    でシール面を形成する部分に前記ディンプルと略同一面
    となるように形成され、前記固体電解質膜と熱膨脹率が
    略同じ物質からなるシール部とを具備することを特徴と
    する固体電解質型燃料電池。
JP5217613A 1993-09-01 1993-09-01 固体電解質燃料電池 Expired - Lifetime JP3064167B2 (ja)

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