JPH0837011A

JPH0837011A - 中空平板状燃料電池基板

Info

Publication number: JPH0837011A
Application number: JP6172850A
Authority: JP
Inventors: Masaya Takahashi; 雅也高橋; Toshio Matsushima; 敏雄松島; Daisuke Ikeda; 大助池田; Katsumi Manabe; 勝己真鍋; Himeko Kanekawa; 姫子金川
Original assignee: Nippon Telegraph and Telephone Corp
Current assignee: Nippon Telegraph and Telephone Corp
Priority date: 1994-07-25
Filing date: 1994-07-25
Publication date: 1996-02-06

Abstract

(57)【要約】【目的】本発明は、電解質と電極との界面の面積が広
く、ガス透過性が高く、なおかつ機械的強度の高い、電
極材料をその構成材の少なくとも一部に用いた中空平板
状燃料電池基板を提供することを目的とする。【構成】本発明は、固体電解質型燃料電池に使用され
る、内部に複数の酸化剤ガス流路６が配置された中空平
板状の基板であって、酸化剤ガス流路６を形成する多孔
質支持体９を基板内部に有し、該多孔質支持体９上を電
極材料１０で被覆した構造であることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
に使用する、電極材料および多孔質支持体からなる、内
部にガス流路を有する中空平板状燃料電池基板に関する
ものである。

【０００２】

【従来の技術】燃料電池は、酸化剤と燃料の２種類のガ
スを酸化剤極と燃料極に供給して発電を行なうものの総
称であり、ここで述べる固体電解質型燃料電池は、構成
材料の全てに固体物質を使用したもので、具体的には以
下のようなセラミックスが主材料として挙げられる。

【０００３】電解質；イットリア安定化ジルコニア
（以下、ＹＳＺ）燃料極；ニッケルジコニアサーメット（以下、Ｎｉ−
ＹＳＺ）酸化剤極；ランタンマンガナイト（以下、ＬＳＭ）この燃料電池の発電セル一個の基本構成は、電解質の両
面に２つの電極を配置したものであるが、このセルの出
力電圧は開路電圧でも１Ｖ足らずである。従って、実用
的な出力を得るためには、このようなセルを多層積層し
た構造とする必要がある。複数のセルを積層して構成し
た固体電解質型燃料電池の構造の例を、図７に示す。図
において、１は固体電解質、２は燃料極、３は酸化剤
極、４はインタコネクタ、５は燃料ガス流路、６は酸化
剤ガス流路、７は単位セルである。このような構造の固
体電解質型燃料電池に、燃料ガスおよび酸化剤ガスを供
給することで、所定の電気出力を取り出すことができ
る。この構造の固体電解質型燃料電池における発電にお
いては、供給された各ガスが各々の反応面に有効に行き
渡るとともに、電極の端部等から周辺部へのリークが起
こらないように積層する必要がある。しかし、図７に示
したような構造の固体電解質型燃料電池では実際の積層
において各単位セル７とインタコネクタ４の間の気密性
の確保が極めて難しいという問題がある。これは、先に
述べたような全ての構成部材が可とう性や圧縮時の変形
性が無いセラミックスで形成されているため、接合面に
おいてガス気密性を得ることは極めて困難であることに
よる。このような問題点の解決は、部材の平坦性を極め
て向上させたとしても難しいことである上に、実際に固
体電解質型燃料電池の発電セルを焼結法で作製した場合
には、反り等の発生が避けられないことを考慮すると殆
ど実現不可能である。また、図７に示した方式の場合、
導電率が最も小さい構成部材である電解質の厚みが増加
すると、電池の内部抵抗が高くなり、セルの発電特性が
悪化するため、電解質の厚みを低減する必要がある。し
かし、電解質の厚みを薄くした場合には単位セル７の強
度が低下するため、単位セル７とインタコネクタ４との
間での気密性を高めるために電池上下から大きな圧力を
かけると、単位セルが破壊されてしまう恐れがある。

【０００４】そこで、このような積層時にガス気密性を
確保することが困難であるという問題を解決する一つの
方法として、図８に示すように予めどちらか一方の電極
材料で内部にガス流路を備えた中空状の基板（中空平板
状酸化剤極）３’を作製し、これに発電部を形成させる
方式が考えられている（特開平０５−３６４１７）。図
中、他の図の同一部分に相当するものは同一符号を付し
てその説明を省略する。このような方式では、基板３’
のガス流路壁面が電極として作用するため、この基板
３’を電極として反応するガスは単位セル７とインタコ
ネクタ４を組み合わせて形成された流路ではなく、基板
３’内に設けられた流路を流れる。従って、基板の両端
部にガスシールを施すだけでガスの気密性が確保され、
シール性を大幅に改善することができる。さらに、ガス
気密性を高めるために電池上下から大きな圧力をかける
必要が無くなるため、寿命的にも優れた特性を得ること
が出来る。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかし、固体電解質型
燃料電池の電極に要求される機能としては、電気伝導性
が高いこと、電極反応が行なわれる電解質と電極との界
面の面積が広いこと、ガス透過性が高いこと、機械的あ
るいは熱的強度が強いことなど、非常に多くの機能が挙
げられる。特に、電解質と電極との界面の面積が広く、
かつガス透過性が高い電極を作製するためには、電極の
多孔性を高める必要があるが、多孔性を高めることは、
基板の機械的な強度を弱めることになり、燃料電池の信
頼性や耐久性を低下させる原因となる。従って、これら
要求されるすべての条件をみたす基板を単一の電極材料
で作製することは非常に困難であった。

【０００６】本発明は上記の事情に鑑みてなされたもの
で、電解質と電極との界面の面積が広く、ガス透過性が
高く、なおかつ機械的強度の高い、電極材料をその構成
材の少なくとも一部に用いた中空平板状燃料電池基板を
提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に本発明の中空平板状燃料電池基板は、固体電解質型燃
料電池に使用される、内部に複数の流路が配置された中
空平板状の基板であって、流路を形成する多孔質支持体
を基板内部に有し、該多孔質支持体上を電極材料で被覆
した構造であることを特徴とするものである。

【０００８】又、本発明の中空平板状燃料電池基板は、
上記多孔質支持体として、内部に複数の流路を有する平
板状の支持体を用い、該支持体にはその上面から下面ま
で貫通し、かつ流路とは交わらない貫通孔を少なくとも
１個以上有し、該貫通孔には電極材料が充填された構造
であることを特徴とするものである。

【０００９】又、本発明の中空平板状燃料電池基板は、
上記多孔質支持体として筒状の形状でその両端に開口部
を有する支持体を複数用い、該支持体の両端が燃料電池
基板の端面に露出していることを特徴とするものであ
る。

【００１０】又、本発明の中空平板状燃料電池基板は、
上記多孔質支持体の形状が筒状の部材を組み合わせた櫛
形状であり、該櫛形状支持体の端部の少なくとも２カ所
以上に開口部を有し、かつ、該開口部が基板の１箇所の
端面に露出した形状であることを特徴とするものであ
る。

【００１１】又、本発明の中空平板状燃料電池基板は、
基板内に複数配置した支持体間で前記電極材料が基板上
面から下面まで連続した構造となっていることを特徴と
するものである。

【００１２】

【作用】上記手段により本発明の中空平板状燃料電池基
板にあっては、以下の作用を有する。請求項１記載の発
明では、電極材料に比べて機械的強度が高い材料により
作製した多孔質支持体を燃料電池基板内部に配置するこ
とにより基板の機械的強度を高め、一方、電極として要
求される電気伝導性や反応性に関しては、電極材料によ
り表面を被覆することにより要求される特性を基板に付
与することが可能となる。従って、これまでの電極材料
のみにより構成された中空平板状電池基板に比べて、高
いガス気密性などの特性を維持しつつ、機械的強度を高
めた基板を作製することが可能となる。

【００１３】また、請求項２記載の発明では、平板状の
多孔質支持体を用いることにより、基板全面の強度を高
めるとともに、支持体に少なくとも一つ以上の貫通孔を
配し、該貫通孔中に電極材料を充填することにより、基
板側面のみでなく貫通孔を通じても基板上面と下面との
電気的な接続がなされるようにしたため、多孔質支持体
を有しつつ、電気抵抗の小さな基板を作製することが可
能となる。

【００１４】また、請求項３記載の発明では、多孔質支
持体を単純な筒形とする事により支持体の製作を容易に
する。また、請求項４記載の発明では、ガス流路を基板
内で折り返したことにより、基板におけるガス流入口と
流出口とを基板の１箇所の端面に設けることが可能とな
る。その結果、本基板上に電極及びインターコネクタを
形成したセルをスタック化する場合の電池容器のガス流
路とセルとの接続部が１カ所のみとなり、スタック化を
行う上で工作が困難なガスシール部を１カ所のみとする
事が可能となり、燃料電池の信頼性や耐久性を向上させ
ることが可能となる。

【００１５】また、請求項５記載の発明では、基板内に
配置した支持体と支持体との間の部分において電極材料
が基板上面から下面まで連続した構造とする事により、
電池動作時に基板の上面と下面との間に流れる電流に対
する抵抗を減少することが可能となり、より出力の高い
燃料電池を構成することが可能となる。

【００１６】

【実施例】以下に図面を参照して本発明を実施例により
詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施例にのみ限
定されるものではない。［実施例１］図１は本発明の一実施例による中空平板状
燃料電池基板の外観を示した斜視図であり、図２は図１
のＸ−Ｘ’面に沿う断面の斜視図である。図中、９は多
孔質支持体、１０は電極材料、１１はガス流路、１２は
貫通孔を示す。支持体９の原料にはカルシアを１５モル
％添加したカルシア安定化ジルコニア（以下ＣＳＺ）
を、電極材料１０としては固体電解質型燃料電池の酸化
剤極材料として一般的に広く使用されている、ペロブス
カイト構造を持つＬａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３の粒径
１〜３μｍの粉末を使用した。

【００１７】支持体９は押し出し成形体を焼結する事に
より作製した。押し出し成形に使用する粘土状の材料は
ＣＳＺの原料粉末１００に対し、バインダであるメチル
セルロース系水溶性高分子を約５、水１０（重量ベース
の混合比）を添加した後、原料混練機によって混練する
ことにより作製した。このように作製した材料を真空押
し出し成形機を用い、内部を流路が貫通した平板状の押
し出し成形体とした。乾燥を行なった後、貫通孔１２を
切り抜き、次いで４００℃で４時間加熱することにより
脱脂を行い、その後、１６００℃、４時間加熱を行い焼
結した。焼結後の中空平板状支持体の大きさは、例えば
幅１００ｍｍで長さは１５０ｍｍ，厚みは５ｍｍであ
る。

【００１８】以上の工程で作製した中空平板状支持体９
を電極材料１０により被覆した。被覆はスラリー塗布、
焼結によって行った。スラリーを作製する原料粉末とし
ては電極材料であるＬａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３粉末
を用い、ポリエチレングリコールとエタノールを重量比
で２０％ずつ添加してスラリーを得た。支持体９上にス
ラリーを塗布し、乾燥させた後、収縮により電極材料１
０が陥没した支持体９の貫通孔１２の部分にスラリーを
塗布し、乾燥を行うことにより基板表面の平坦性を高め
た。次に４００℃、４時間加熱することにより脱脂した
後、１３００℃、２時間の焼き付けを行うことで被覆部
を形成した。

【００１９】このようにして作製した中空平板状燃料電
池基板の曲げ強度を測定したところ、約１７ＭＰａであ
った。従来の電極材料により形成した基板の曲げ強度
が、おおよそ６ＭＰａであったことから、基板内部に平
板状多孔質支持体９を配したことにより、基板の曲げ強
度が３倍近く増加したことになる。

【００２０】［実施例２］図３は本発明の他の実施例に
よる中空平板状燃料電池基板の外観を示した斜視図であ
り、図４は図３のＸ−Ｘ’面に沿う断面の斜視図であ
る。図中、他の図の同一部分に相当するものは同一符号
を付してその説明を省略する。本実施例で用いた円筒形
支持体９は、実施例１と同一の原料を用い、実施例１と
同様に押し出し成形体を焼結する事により作製した。焼
結後の１本の支持体９の大きさは、例えば外径４ｍｍ長
さ１５０ｍｍである。

【００２１】電極材料１０による被覆はプレス法により
行った。先ず、酸化剤電極の原料粉末１００に対し、バ
インダであるメチルセルロース系水溶性高分子を約５、
水１０（重量ベースの混合比）を添加した後、原料混練
機によって混練し、粘土状の電極材料１０を作製した。
このように作製した電極材料１０を、ステンレス製の長
方形の枠の中に厚さ４ｍｍ程度に平らに敷き、その上
に、焼成した支持体９を所定の間隔に並べ、その上に粘
土状の電極材料１０を再び４ｍｍ程度の厚さに乗せ、さ
らに長方形の枠の内寸に合わせたステンレス製のシリン
ダーを乗せ、プレス機により上下から１０Ｋｇの圧力で
圧縮して基板を形成した。この後、実施例１と同様な条
件で脱脂、焼結を行うことで基板を作製した。

【００２２】このようにして作製した中空平板状燃料電
池基板の曲げ強度を測定したところ、約１１ＭＰａであ
った。［実施例３］図５は本発明のさらに他の実施例による中
空平板状燃料電池基板の外観を示した斜視図であり、図
６は図５のＸ−Ｘ’面に沿う断面の斜視図である。図
中、他の図の同一部分に相当するものは同一符号を付し
てその説明を省略する。櫛形状支持体９は以下に示した
手順により作製した。まず、実施例１と同一の原料を用
い、押し出し成形により円筒形の部材を形成する。乾燥
させた後、所定の長さに切りだした一本の円筒形部材の
両端を押し出し成形に用いた粘土状の材料で封止する。
さらに、両端を封止した部材の、櫛の歯に相当する円筒
形部材を接着する部分に、円筒内の空洞部が現れるよう
に切りかきを設ける。次に、上記円筒形部材の切りかき
部分と、所定の長さに切った円筒形部材の一端とに水を
つけ、各部材中のバインダーをわずかに溶かしてから、
これらの部分を接着する。さらに接着部を粘土状の部材
により補強した。この様にして櫛形状の形状とした後、
再び乾燥を行い、次に、実施例１と同様の条件で脱脂、
焼結を行った。

【００２３】電極材料１０による被覆は実施例２と同様
にプレス法により行った。このようにして作製した中空
平板状燃料電池基板の曲げ強度を測定したところ、約１
１ＭＰａであった。

【００２４】なお、前述した実施例においては、支持体
９の被覆材料として酸素極材料を用いたが、燃料極材料
を用いてもかまわない。また、多孔質支持体９の材料と
してはＣＳＺの他に、ＹＳＺ、アルミナ、マグネシア、
セリア等が挙げられる。さらに、基板内のガス流路の断
面形状として、実施例１では四角形を、実施例２及び３
では円形の形状としたが、三角形や六角形等の他の多角
形や楕円形等の断面形状でもかまわない。また、基板形
状はセル容器等の形状に合わせて、上記実施例において
用いた直方体以外の形状としてもかまわない。

【００２５】

【発明の効果】以上述べたように本発明によれば、次の
ような効果がある。即ち、請求項１記載の中空平板状燃
料電池基板によれば、多孔質支持体により形成されたガ
ス流路を電極材料で被覆することにより、従来の中空平
板状燃料電池基板の長所であるガスシールの容易さなど
の特徴を損ねること無く、基板強度を高めることが可能
となった。この結果、中空平板状固体電解質型燃料電池
の信頼性や耐久性が高められ、なおかつ燃料電池セルの
大型化による燃料電池の高出力化が容易になり、産業上
からも極めて大きな効果を得ることが出来る。

【００２６】また、請求項２記載の中空平板状燃料電池
基板によれば、請求項１記載の中空平板状燃料電池基板
と同様の効果を奏するとともに、平板状の多孔質支持体
を採用することにより基板全面における強度を高め、一
方、支持体に貫通孔を設けてその内部に電極材料を充填
することにより、基板上面と下面との間に流れる電流
を、基板側面のみならず、基板の貫通孔の部分に流すこ
とができ、電池の内部抵抗の増加を抑制することが可能
となった。

【００２７】また、請求項３記載の中空平板状燃料電池
基板によれば、請求項１記載の中空平板状燃料電池基板
と同様の効果を奏するとともに、多孔質支持体の形状を
単純な筒形状とすることにより、支持体および支持体を
有する基板の作製を容易にすることが可能となった。

【００２８】また、請求項４記載の中空平板状燃料電池
基板によれば、請求項１記載の中空平板状燃料電池基板
と同様の効果を奏するとともに、基板内でガス流路を折
り返し、基板の一筒所の端面のみにガス流路の開口部を
設けたことにより、本発明の基板を用いて作製した単位
発電セルにより燃料電池を組み立てる際、燃料電池容器
のガス流路と単位発電セルのガス流路との接続部を１筒
所とする事が可能となった。この結果、ガスシールが必
要な部分が単位発電セル一個当たりこの一筒所のみとな
り、燃料電池スタックの組立が容易になるとともに、電
池の信頼性や耐久性をより高めることが可能となった。

【００２９】また、請求項５記載の中空平板状燃料電池
基板によれば、基板内に配置した支持体と支持体との間
の部分において電極材料が基板上面から下面まで連続し
た構造とする事により、電池動作時に基板の上面と下面
との間に流れる電流に対する抵抗を減少することが可能
となり、より出力の高い燃料電池を構成することが可能
となった。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明による中空平板状燃料電池基板の一実施
例の外観を示した斜視図である。

【図２】図１に示す実施例の中空平板状燃料電池基板の
Ｘ−Ｘ’面に沿う断面の斜視図である。

【図３】本発明による中空平板状燃料電池基板の他の実
施例の外観を示した斜視図である。

【図４】図３に示す実施例の中空平板状燃料電池基板の
Ｘ−Ｘ’面に沿う断面の斜視図である。

【図５】本発明による中空平板状燃料電池基板のさらに
他の実施例の外観を示した斜視図である。

【図６】図５に示す実施例の中空平板状燃料電池基板の
Ｘ−Ｘ’面に沿う断面の斜視図である。

【図７】従来の固体電解質型燃料電池の組立状態の分解
斜視図である。

【図８】従来の内部にガス流路を有する基板を用いた固
体電解質型燃料電池の斜視図である。

【符号の説明】

１…電解質、２…燃料極、３…酸化剤極、３’…基板
（中空平板状酸化剤極）、４…インタコネクタ、５…燃
料ガス流路、６…酸化剤ガス流路、７…単セル、８…緻
密膜、９…多孔質支持体、１０…電極材料、１１…ガス
流路、１２…貫通孔。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者真鍋勝己東京都千代田区内幸町一丁目１番６号日本電信電話株式会社内 (72)発明者金川姫子東京都千代田区内幸町一丁目１番６号日本電信電話株式会社内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】固体電解質型燃料電池に使用される、内
部に複数の流路が配置された中空平板状の基板であっ
て、流路を形成する多孔質支持体を基板内部に有し、該
多孔質支持体上を電極材料で被覆した構造であることを
特徴とする中空平板状燃料電池基板。
【請求項２】上記多孔質支持体として、内部に複数の
流路を有する平板状の支持体を用い、該支持体にはその
上面から下面まで貫通し、かつ流路とは交わらない貫通
孔を少なくとも１個以上有し、該貫通孔には電極材料が
充填された構造であることを特徴とする請求項１記載の
中空平板状燃料電池基板。
【請求項３】上記多孔質支持体として筒状の形状でそ
の両端に開口部を有する支持体を複数用い、該支持体の
両端が燃料電池基板の端面に露出していることを特徴と
する請求項１記載の中空平板状燃料電池基板。
【請求項４】上記多孔質支持体の形状が筒状の部材を
組み合わせた櫛形状であり、該櫛形状支持体の端部の少
なくとも２カ所以上に開口部を有し、かつ、該開口部が
基板の１箇所の端面に露出した形状であることを特徴と
する請求項１記載の中空平板状燃料電池基板。
【請求項５】基板内に複数配置した支持体間で前記電
極材料が基板上面から下面まで連続した構造となってい
ることを特徴とする請求項３または４記載の中空平板状
燃料電池基板。