JP2001210508A

JP2001210508A - アークセグメント磁石、リング磁石及び希土類焼結磁石の製造方法

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Publication number: JP2001210508A
Application number: JP2000196345A
Authority: JP
Inventors: Hisato Tokoro; 久人所; Kimio Uchida; 公穂内田; Kazuo Oda; 和男小田; Tsukasa Mikamoto; 司三家本
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 1999-07-05
Filing date: 2000-06-29
Publication date: 2001-08-03
Also published as: CN1238866C; USRE40348E1; KR20010015183A; CN1283857A; DE10032515A1; KR100651147B1; US6312494B1; DE10032515B4

Abstract

(57)【要約】【課題】従来に比べて配向度を高めた、薄肉形状又は
薄肉、長尺形状又はラジアル異方性を有する高性能のＲ
−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供する。【解決手段】重量％で、主要成分のＲとＴとＢ（Ｒは
Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種であり、ＴはＦｅ
又はＦｅとＣｏである）との合計を100％としたとき、
Ｒが28〜33％、Ｂが0.8〜1.5％及び残部Ｔの焼結磁石体
からなるアークセグメント磁石であって、前記アークセ
グメント磁石の全重量に対し不可避に含有される酸素量
が0.3％以下であり、かつ前記アークセグメント磁石は
厚みが１〜４mmの薄肉形状を有し、密度が7.56 Mg/m^３
（g/cm^３）以上であり、室温において1.1MA/m（14kOe）
以上の保磁力iHc及び96％以上の異方性付与方向の配向
度（Br/４πＩmax）を有することを特徴とするアークセ
グメント磁石。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、低酸素含有量であ
り、高い焼結体密度を有し、従来に比べて配向度を高め
た、薄肉形状又は薄肉、長尺形状又はラジアル異方性を
有する高性能のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結アークセグメント磁石
に関する。又本発明は、低酸素含有量であり、高い焼結
体密度を有し、従来に比べてラジアル方向の配向度を高
めた、ラジアル異方性を有する高性能のＲ−Ｔ−Ｂ系焼
結リング磁石に関する。又本発明は、低酸素含有量であ
り、高い焼結体密度を有し、従来に比べて配向度を高め
た高性能の希土類焼結磁石の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】希土類焼結磁石は原料合金を粉砕、成
形、焼結、熱処理及び加工し、さらに必要に応じて表面
処理を施したものが実用に供されている。特にＲ_２Ｔ
_１４Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを含む希土類元素の少な
くとも１種であり、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏである）
を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石は高性能磁石
として多用されている。しかし、前記原料合金の粉砕粉
末は大気中で急激に酸化し、磁気特性の劣化を招来す
る。顕著な場合は急激な酸化により発火してしまうため
安全性の面からも問題があった。急激な酸化を防止する
方法として、本発明者らは非酸化性の鉱物油又は合成油
中に希土類焼結磁石用の原料微粉を回収し、酸化を抑え
つつ磁場中成形し、次いで順次脱油、焼結及び熱処理す
る希土類焼結磁石の製造方法（特許第2731337号及び特
許第2859517号を参照）を提案した。この製造方法によ
り、酸素含有量が低く抑えられ、ほぼ理論密度に相当す
る緻密化した高密度の焼結体が得られ、最大エネルギー
積(BH)maxを顕著に向上することができた。さらに鉱物
油、合成油又は植物油と0.01〜0.5重量％のオレイン酸
とからなる油中に前記原料合金の微粉を回収して成形用
のスラリー原料を作製し、成形に供すると連続成形性が
顕著に改善され、磁気特性を改良した希土類焼結磁石を
効率よく量産できることを提案した（特開平８−130142
号公報を参照）。しかしながら、前記従来の提案に基づ
いて作製した希土類焼結磁石の（BH）max等は後述の比
較例に示すように本発明者らが期待したほどに高くなら
ず、さらなる高性能化が困難であった。又前記従来の提
案を適用し、薄肉形状又は薄肉、長尺形状のアークセグ
メント希土類焼結磁石用成形体を磁場中圧縮成形すると
成形体亀裂の発生が顕著であった。さらに前記薄肉又は
薄肉、長尺形状の希土類焼結磁石用成形体は非常に不均
一な密度分布を有し、その局部的な成形体密度差が大き
いことにより焼結体素材に大きな変形が導入され、その
大きな変形により焼結体素材の異方性付与方向が大きく
曲がり、配向度が低下し、実用に供することができない
という問題がある。このように前記従来の提案による
と、昨今の磁石応用製品の薄肉化、小型化及び高性能化
の要求に十分応えることができなかった。ここで、薄肉
とは厚みが４mm以下のものを、長尺とは長さが40mm以上
のものをいう。

【０００３】特開平７-37716号公報の実施例２にはＮｄ
_１２．８Ｆｅ_ｂａｌＣｏ_４．５Ｂ_６ _．２Ｇａ_０．１(at.
%）の組成の合金を平均粒径５μmに微粉砕し、この微粉
に鉱物油を添加し、大気に触れないようにして2.0MA/m
(25kOe)という非常に高い配向磁場強度及び16.7MPa（0.
17t/cm^２）という非常に低い成形圧力条件で横磁場成形
し、最終的にiHc＝1.1 MA/m(14.1kOe)，(BH)max＝398.8
kJ/m^３(50.1MGOe)，配向度＝96％及びI(105)/I(006)＝
1.32 という高い磁気特性のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得
られたことが記載されている。しかし、特開平７-37716
号公報の実施例２に記載の条件で薄肉形状又は薄肉、長
尺形状のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結アークセグメント磁石用成形
体を磁場中圧縮成形した場合、亀裂の発生が顕著であ
り、亀裂の無い成形体を得られた場合でも成形体密度分
布が非常に不均一なために焼結して得られた焼結体素材
が大きく変形して配向度が低下し、実用に供することが
できなかった。

【０００４】次に、特許第2859517号公報に記載の従来
の製造条件に基づいてラジアル異方性を有するＲ−Ｔ−
Ｂ系焼結リング磁石（以後、ラジアルリングという）又
はアークセグメント磁石を作製する場合、成形体にラジ
アル異方性を付与するために、成形工程においてラジア
ル配向磁場を成形金型のキャビティの内径側から外径側
に通すことが必要であり、キャビティの内径が小さいほ
どラジアル配向磁場強度が弱くなるという固有の問題を
有する。このため、製造されるラジアルリングの内径が
小さいほどラジアル方向の配向度が低下するという問題
がある。実用上、印加磁場強度795.8kA/m（10kOe）超、
印加時間数秒の配向（静）磁場をラジアル方向に印加で
きれば、横磁場成形又は縦磁場成形を適用して作製した
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の配向度とほぼ同等のラジアル方
向の配向度を得ることができる。しかし、工業生産上、
内径が10〜100mmのラジアルリングを製造する場合の成
形時に印加されるラジアル配向磁場強度は約238.7〜79
5.8kA/m（３〜10kOe）である。表６の比較例７に示すよ
うに、特許第2859517号公報に記載のスラリー状の成形
原料を用いて内径100mm以下のラジアルリングを作製し
た場合、配向度が高くならなかった。この原因を本発明
者らが調査した結果、成形体のラジアル方向の配向度の
悪さが主因であることがわかった。又通常の工業生産で
は内径が10〜100mmのラジアル異方性を有するＲ−Ｔ−
Ｂ系焼結アークセグメント磁石の成形時に印加されるラ
ジアル配向磁場強度は約238.7〜795.8kA/m（３〜10kO
e）である。このように、ラジアルリングと同様にラジ
アル異方性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結アークセグメント
磁石の内径が100mm以下になるとき、ラジアル方向の配
向度が低いという問題がある。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】従って、本発明が解決
しようとする課題は、低酸素含有量であり、高い焼結体
密度を有し、従来に比べて配向度を高めた、薄肉形状又
は薄肉、長尺形状又はラジアル異方性を有する高性能の
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結アークセグメント磁石を提供すること
である。又本発明は、低酸素含有量であり、高い焼結体
密度を有し、従来に比べてラジアル方向の配向度を高め
た、ラジアル異方性を有する高性能のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結
リング磁石を提供することである。又本発明は、低酸素
含有量であり、高い焼結体密度を有し、従来に比べて配
向度を高めた高性能の希土類焼結磁石の製造方法を提供
することである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決した本発
明は、重量％で、主要成分のＲとＴとＢ（ＲはＹを含む
希土類元素の少なくとも１種であり、ＴはＦｅ又はＦｅ
とＣｏである）との合計を100％としたとき、Ｒが28〜3
3％、Ｂが0.8〜1.5％及び残部Ｔの焼結磁石体からなる
アークセグメント磁石であって、前記アークセグメント
磁石の全重量に対し不可避に含有される酸素量が0.3％
以下であり、かつ前記アークセグメント磁石は厚みが１
〜４mmの薄肉形状を有し、密度が7.56 Mg/m^３（g/c
m^３）以上であり、室温において1.1MA/m（14kOe）以上
の保磁力iHc及び96％以上の異方性付与方向の配向度（B
r/４πＩmax）を有するアークセグメント磁石である。
ここで、４πＩmaxは４πＩ（磁化の強さ）−Ｈ（磁界
の強さ）曲線における４πＩの最大値であり、Brは残留
磁束密度である。前記アークセグメント磁石の厚みが１
mm未満では高温度環境における磁気特性の劣化が顕著に
なり実用性に乏しく、４mm超では昨今の磁石応用製品の
薄肉化、小型化及び高性能化の要求に応えることが困難
である。前記アークセグメント磁石の厚みは１〜３mmが
より好ましく、１〜２mmが特に好ましい。又前記アーク
セグメント磁石は平行異方性を有するものが実用性が高
い。又前記アークセグメント磁石は中心角が20〜180°
のものが実用性が高い。又前記アークセグメント磁石は
長さが40〜100mm、より好ましくは50〜100mm、特に好ま
しくは60〜100mmの長尺形状を有するものが実用性が高
い。又前記アークセグメント磁石は（105）面からのＸ
線回折ピーク強度：Ｉ（105）と（006）面からのＸ線回
折ピーク強度：Ｉ（006）との比率が、Ｉ（105）/Ｉ
（006）＝0.5〜0.8のものが好ましい。

【０００７】又本発明は、重量％で、主要成分のＲとＴ
とＢ（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種であ
り、ＴはＦｅ又はＦｅとＣｏである）との合計を100％
としたとき、Ｒが28〜33％、Ｂが0.8〜1.5％及び残部Ｔ
の焼結磁石体からなるアークセグメント磁石であって、
前記アークセグメント磁石の全重量に対し不可避に含有
される酸素量が0.3％以下であり、かつ前記アークセグ
メント磁石はラジアル異方性を有し、内径が100mm以下
であり、密度が7.56 Mg/m^３（g/cm^３）以上であり、室
温における保磁力iHcが1.1MA/m（14kOe）以上であり、
室温におけるラジアル方向の残留磁束密度（Br//）とラ
ジアル方向に垂直な長さ方向の残留磁束密度（Br⊥）と
で定義する配向度：［(Br//)/(Br//+ Br⊥)×100(％)]
が85.5％以上であるアークセグメント磁石である。前
記アークセグメントの外径が100mm以下、より好ましく
は50mm以下の小径品において高いiHc及び配向度を保持
することができる。又前記アークセグメント磁石は厚み
が１〜４mmの薄肉形状を有するものが実用性が高く、厚
み１〜３mmがより好ましく、厚み１〜２mmが特に好まし
い。又前記アークセグメント磁石は長さが40〜100mm、
より好ましくは50〜100mm、特に好ましくは60〜100mmの
長尺形状を有するものが実用性が高い。又前記アークセ
グメント磁石の配向度を86.5％以上にすることができ
る。

【０００８】又本発明は、重量％で、主要成分のＲとＴ
とＢ（ＲはＹを含む希土類元素の少なくとも１種であ
り、ＴはＦｅ又はＦｅとＣｏである）との合計を100％
としたとき、Ｒが28〜33％、Ｂが0.8〜1.5％及び残部Ｔ
の焼結磁石体からなるリング磁石であって、前記リング
磁石の全重量に対し不可避に含有される酸素量が0.3％
以下であり、かつ前記リング磁石は内径が100mm以下で
あり、ラジアル異方性を有し、密度が7.56 Mg/m^３（g/c
m^３）以上であり、室温の保磁力iHcが1.1MA/m（14kOe）
以上であり、室温におけるラジアル方向の残留磁束密度
（Br//）とラジアル方向に垂直な長さ方向の残留磁束密
度（Br⊥）とで定義する配向度：［(Br//)/(Br//+ Br
⊥)×100(％)] が85.5％以上であるリング磁石であ
る。前記リング磁石の内径が100mm以下、より好ましく
は50mm以下の小径品において高いiHc及び配向度を保持
することができる。又前記リング磁石の配向度を86.5％
以上とすることができる。又前記リング磁石は焼結した
接合部を有するものが実用性が高い。

【０００９】又本発明は、希土類焼結磁石用の原料合金
を非酸化性雰囲気中で平均粒径１〜10μmに微粉砕後、
前記微粉を鉱物油、合成油及び植物油の少なくとも１種
の油：99.7〜99.99重量部と非イオン性の界面活性剤又
は陰イオン性の界面活性剤：0.01〜0.3重量部とからな
る液中に回収し、スラリー状の成形原料を形成し、次い
で前記スラリー状の成形原料を磁場中成形し、次いで順
次脱油、焼結及び熱処理を行う希土類焼結磁石の製造方
法である。特に、前記磁場中成形が圧縮成形であり、圧
縮成形体の密度分布が4.3〜4.7Mg/m^３（g/cm^３）であ
り、かつ最終的に得られる希土類焼結磁石がＲ_２Ｔ_１４
Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを含む希土類元素の少なくと
も１種であり、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏである）を主
相とする場合の実用性が高い。本発明により、上記従来
の油を用いた希土類焼結磁石の製造方法に比較して、成
形体の亀裂発生が抑えられ、又成形体から焼結体素材に
至る収縮率及び変形量を小さく抑えられるのでニアネッ
トシェープになり、かつ高配向度のものが得られる。

【００１０】

【発明の実施の形態】本発明による希土類焼結磁石がＲ
_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物を主相とする場合、主要成分
組成は、重量％で、Ｒ：28〜33％、Ｂ：0.8〜1.5％、Ｍ
_１：０〜0.6％（Ｍ_１はＮｂ，Ｍｏ，Ｗ，Ｖ，Ｔａ，Ｃ
ｒ，Ｔｉ，Ｚｒ及びＨｆの少なくとも１種）、残部Ｔ
（但し、Ｒ＋Ｂ＋Ｔ＋Ｍ_１＝100重量％とした場合）が
選択される。以下、単に％と記してあるのは重量％を意
味する。Ｒ量は28〜33％が好ましい。良好な耐食性を具
備するために、Ｒ量は28〜32％がより好ましく、28〜31
％が特に好ましい。Ｒ量が28％未満では所定のiHcを得
られず、33％超では所定の配向度を得られない。所定の
iHc及び配向度を得るために、ＲはＮｄ，Ｄｙ及び不可
避的不純物からなるか、あるいはＮｄ，Ｄｙ，Ｐｒ及び
不可避的不純物からなるとともに、Ｄｙ含有量を0.3〜1
0％にすることが好ましく、0.5〜８％にすることがより
好ましい。Ｄｙ含有量が0.3％未満ではＤｙの含有効果
が得られず、10％超ではBrが低下し所定の配向度を得ら
れない。Ｂ量は0.8〜1.5％が好ましく、0.85〜1.2％が
より好ましい。Ｂ量が0.8％未満では1.1MA/m（14kOe）
以上のiHcを得ることが困難であり、Ｂ量が1.5％超では
所定の配向度を得られない。Ｎｂ，Ｍｏ，Ｗ，Ｖ，Ｔ
ａ，Ｃｒ，Ｔｉ，Ｚｒ及びＨｆの少なくとも１種からな
る高融点金属元素Ｍ_１を0.01〜0.6％含有することが磁
気特性を高めるために好ましい。Ｍ_１を0.01〜0.6％含
有することにより、焼結過程での主相結晶粒の過度の粒
成長が抑制され、1.1MA/m（14kOe）以上のiHcを安定し
て得ることができる。しかし、Ｍ_１を0.6％超含有する
と逆に主相結晶粒の正常な粒成長が阻害され、Brの低下
を招く。又Ｍ_１含有量が0.01％未満では磁気特性を改良
する効果が得られない。又本発明による希土類焼結磁石
がＲ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物を主相とする場合、主要
成分組成を、重量％で、Ｒ：28〜33％、Ｂ：0.8〜1.5
％、Ｍ_１：0.01〜0.6％（Ｍ_１はＮｂ，Ｍｏ，Ｗ，Ｖ，
Ｔａ，Ｃｒ，Ｔｉ，Ｚｒ及びＨｆの少なくとも１種）、
Ｍ_２：0.01〜0.3％（Ｍ_２はＡｌ，Ｇａ及びＣｕの少な
くとも１種）及び残部Ｔ（但し、Ｒ＋Ｂ＋Ｔ＋Ｍ_１＋Ｍ
_２＝100重量％とした場合）を選択することが好まし
い。Ｍ_２元素（Ａｌ，Ｇａ及びＣｕの少なくとも１種）
の含有量は0.01〜0.3％とされる。Ａｌの含有によりiHc
が向上し、耐食性が改善されるが、Ａｌ含有量が0.3％
超ではBrが大きく低下し、0.01％未満ではiHc及び耐食
性を高める効果が得られない。Ｇａの含有によりiHcが
顕著に向上するが、Ｇａ含有量が0.3％超ではBrが大き
く低下し、0.01％未満ではiHcを高める効果が得られな
い。Ｃｕの微量添加は耐食性の改善及びiHcの向上に寄
与するが、Ｃｕ含有量が0.3％超ではBrが大きく低下
し、0.01％未満では耐食性及びiHcを高める効果が得ら
れない。Ｃｏの含有により耐食性が改善され、キュリー
点が上昇し、希土類焼結磁石の耐熱性が向上するが、Ｃ
ｏ含有量が５％超では磁気特性に有害なＦｅ−Ｃｏ相が
形成され、Br及びiHcが大きく低下する。従って、Ｃｏ
含有量は５％以下が好ましい。一方、Ｃｏ含有量が0.5
％未満では耐食性及び耐熱性の向上効果が得られない。
よって、Ｃｏ含有量は0.5〜５％が好ましい。不可避に
含有される酸素量は0.3％以下が好ましく、0.2％以下が
より好ましく、0.18％以下が特に好ましい。酸素含有量
を0.3％以下に低減することにより焼結体密度を略理論
密度まで高めることができる。Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化
合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の場合7.56Mg/m
^３（g/cm^３）以上の焼結体密度を安定して得られ、さら
に主要成分組成、微粉砕平均粒径及び焼結温度等を適宜
選択すれば7.58Mg/m^３（g/cm^３）以上、さらには7.59Mg
/m^３（g/cm^３）以上のものを得ることができる。又不可
避に含有される炭素量は0.10％以下が好ましく、0.07％
以下がより好ましい。炭素含有量の低減により希土類炭
化物の生成が抑えられ、有効希土類量が増大し、iHc及
び(BH)max等を高めることができる。又不可避に含有さ
れる窒素量は0.15％が好ましい。窒素量が0.15％を超え
るとBrが大きく低下する。本発明のアークセグメント磁
石又はリング磁石には公知の表面処理被膜（Ｎｉめっき
等）が被覆されて実用に供されるが、Ｒ量が28〜32％で
かつ窒素量が0.002〜0.15％のときに良好な耐食性が付
与されるのでより好ましい。又、原料合金としてＣａを
還元剤とする還元拡散法により作製したものを用いて本
発明のアークセグメント磁石又はリング磁石を作製した
場合、所定のiHc及び配向度を得るために、前記アーク
セグメント磁石又はリング磁石の全重量を100重量％と
してＣａ含有量を0.1重量％以下（０を含まず）に抑え
ることが好ましく、0.03重量％以下（０を含まず）に抑
えることがより好ましい。

【００１１】本発明による希土類焼結磁石にはＳｍＣｏ
_５又はＳｍ_２ＴＭ_１７（ＴＭはＣｏとＦｅとＣｕとＭ’
とからなり、Ｍ’はＺｒ，Ｈｆ，Ｔｉ及びＶの少なくと
も１種である）を主相とするものが包含される。

【００１２】本発明の希土類焼結磁石の製造方法におけ
る原料合金の微粉砕は不活性ガスを粉砕媒体とするジェ
ットミル等による乾式粉砕装置または酸化を阻止できる
条件に設定された湿式ボールミル等の湿式粉砕装置を用
いて行うことができる。例えば、酸素濃度が0.1体積％
未満、より好ましくは0.01体積％以下の不活性ガス雰囲
気中でジェットミル微粉砕後、大気に触れないように前
記不活性ガス雰囲気中から直接微粉を鉱物油、合成油及
び植物油のうちの少なくとも１種からなる油：99.7〜9
9.99重量部と非イオン性の界面活性剤又は陰イオン性の
界面活性剤：0.01〜0.3重量部とからなる液中に回収
し、スラリー化する。この操作により微粉を大気から遮
断し、酸化及び水分の吸着を実質的に阻止することがで
きる。前記微粉の平均粒径は１〜10μmが好ましく、３
〜６μmがより好ましい。平均粒径が１μm未満では微粉
の粉砕効率が大きく低下し、10μm超ではiHc及び配向度
が大きく低下する。回収したスラリーを成形原料とし
て、所定の成形装置により磁場中成形する。アークセグ
メント磁石の磁場中成形方式には、加圧方向と磁場印加
方向とが略平行な縦磁場成形、加圧方向と磁場印加方向
とが略直角である横磁場成形、及びラジアル磁場成形が
ある。配向度は横磁場成形、縦磁場成形、ラジアル磁場
成形の順に低下する傾向がある。成形体の酸化による磁
気特性の劣化を阻止するために、成形直後から脱油まで
の間前記油中で保存することが望ましい。成形体を常温
から焼結温度まで急激に昇温すると成形体の内部温度が
急激に上昇し、成形体に残留する油と成形体を構成する
希土類元素とが反応して希土類炭化物を生成し磁気特性
が劣化する。この対策として、温度100〜500℃、真空度
13.3Pa（10^−１Torr）以下で30分間以上加熱する脱油処
理を施すことが望ましい。脱油処理により成形体に残留
する油が十分に除去される。なお、脱油処理の加熱温度
は100〜500℃であれば一点である必要はなく二点以上で
あってもよい。また13.3Pa（10^−１Torr）以下で室温か
ら500℃までの昇温速度を10℃/分以下、より好ましくは
５℃/分以下とする脱油処理を施すことによっても脱油
が効率よく行われる。

【００１３】鉱物油、合成油又は植物油として、脱油及
び成形性の点から、分留点が350℃以下のものがよい。
又室温の動粘度が10cSt以下のものがよく、５cSt以下の
ものがさらに好ましい。

【００１４】本発明に有用な非イオン性の界面活性剤と
して、ポリエチレングリコール型界面活性剤又は多価ア
ルコール型界面活性剤が挙げられる。ポリエチレングリ
コール型界面活性剤として、高級アルコールエチレンオ
キサイド付加物、アルキルフェノールエチレンオキサイ
ド付加物、脂肪酸エチレンオキサイド付加物、多価アル
コール脂肪酸エステルエチレンオキサイド付加物、高級
アルキルアミンエチレンオキサイド付加物、脂肪酸アミ
ドエチレンオキサイド付加物、油脂のエチレンオキサイ
ド付加物及びポリプロピレングリコールエチレンオキサ
イド付加物のうちの少なくとも１種が挙げられる。又多
価アルコール型界面活性剤として、グリセロールの脂肪
酸エステル、ペンタエリスリトールの脂肪酸エステル、
ソルビトールの脂肪酸エステル、ソルビタンの脂肪酸エ
ステル、ショ糖の脂肪酸エステル、多価アルコールのア
ルキルエーテル及びアルカノールアミン類の脂肪酸アミ
ドのうちの少なくとも１種が挙げられる。これらのう
ち、高級アルキルアミンエチレンオキサイド付加物、グ
リセロールの脂肪酸エステル、ソルビトールの脂肪酸エ
ステル、ソルビタンの脂肪酸エステル及び多価アルコー
ルのアルキルエーテルのいずれかがより好ましい。

【００１５】又本発明には陰イオン性の界面活性剤が有
用である。例えば、特殊高分子界面活性剤あるいは特殊
ポリカルボン酸型高分子界面活性剤が挙げられる。

【００１６】

【実施例】以下、本発明を実施例により説明するが、本
発明はそれら実施例により限定されるものではない。（実施例１）主要成分組成が、重量％で、Ｎｄ：22.6
％、Ｐｒ：6.3％、Ｄｙ：1.3％、Ｂ：1.0％、Ｎｂ：0.2
％、Ａｌ：0.15％、Ｃｏ：2.0％，Ｇａ：0.08％、Ｃ
ｕ：0.1％及び残部Ｆｅからなる希土類焼結磁石用の原
料合金粗粉を準備した。次に、粗粉を酸素濃度が10ppm
以下（体積比）の窒素ガス雰囲気中でジェットミル微粉
砕し、得られた平均粒径4.0μmの微粉をその窒素ガス雰
囲気中から大気に触れさせずに直接グリセロールの脂肪
酸エステル（オレイン酸モノク゛リセライト゛、花王(株)製、商品名：
エマソ゛ールMO-50）を所定量添加した鉱物油（出光興産
（株）製、商品名：出光スーハ゜ーソ゛ルPA-30）中に回収しス
ラリー化した。このスラリーの配合割合は、微粉：70重
量部，鉱物油：29.93重量部，グリセロールの脂肪酸エ
ステル：0.06重量部とした。続いて、前記スラリーを所
定の成形機の磁場異方性金型のキャビティに充填し、配
向磁場強度：1.0MA/m（13kOe）、成形圧力：98MPa（1.0
ton/cm^２）の条件で横磁場の圧縮成形を行い、板厚方向
に異方性を付与した長方形板状の成形体を得た。次いで
成形体を、真空度約66.5Pa（５×10^−１Torr）、200℃
の条件で１時間加熱し、脱油した。引き続き、真空度約
4.0×10^−３Pa（約３×10^−５Torr）、1070℃の条件で
２時間焼結後室温まで冷却して焼結体を得た。次に、Ａ
ｒ雰囲気中で900℃で２時間加熱後480℃まで冷却し、次
いで480℃で１時間加熱後460℃まで冷却し、続いて460
℃で１時間加熱後室温まで冷却する熱処理を行い、長方
形板状のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用素材を得た。前記素材
を所定寸法に加工後、平均膜厚15μmのエポキシ樹脂膜
をコーティングし、次いで室温（20℃）において11.9MA
/m（150kOe）のパルス磁場を印加し、磁気異方性付与方
向の磁気特性を測定した。なお、磁気異方性付与方向と
はBrが最も高くなる方向をいう。又密度及び酸素含有量
を測定した。測定結果を表１に示す。（実施例２、３）実施例２では非イオン性の界面活性剤
（ホ゜リオキシエチレンアルキルアミン、花王(株)製、商品名：アミート105）
を用い、実施例３では非イオン性の界面活性剤（ソルヒ゛タン
トリオレエート、花王(株)製、商品名：レオト゛ールSP-O30）を用い
た以外は、それぞれ実施例１と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系
焼結磁石を作製し、磁気特性、密度及び酸素含有量を測
定した。測定結果を表１に示す。（実施例４、５）実施例４では陰イオン性の界面活性剤
（特殊高分子界面活性剤、花王(株)製、商品名：ホモケ゛ノー
ルL-95）を用い、実施例５では陰イオン性界面活性剤
（特殊ホ゜リカルホ゛ン酸型高分子界面活性剤、花王(株)製、商
品名：ホモケ゛ノールL-18）を用いた以外は、それぞれ実施例
１と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製し、磁気特
性、密度及び酸素含有量を測定した。測定結果を表１に
示す。（比較例１）界面活性剤を用いずに前記微粉と鉱
物油とからなるスラリーとした以外は実施例１と同様に
してＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製し、磁気特性、密度及
び酸素含有量を測定した。測定結果を表１に示す。（比較例２）実施例１の微粉と鉱物油と前記微粉の総重
量に対し0.04重量％に相当するオレイン酸とを添加した
スラリー（微粉のスラリー濃度約70％）を用いた以外
は、実施例１と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製
し、磁気特性、密度及び酸素含有量を測定した。測定結
果を表１に示す。

【００１７】

【表１】

【００１８】表１より、非イオン型の界面活性剤を添加
したスラリーを成形原料とした実施例１〜３の各焼結磁
石及び陰イオン型の界面活性剤を添加したスラリーを成
形原料とした実施例４、５の各焼結磁石の（Br/４πＩm
ax）及び(BH)maxが、界面活性剤を添加しないスラリー
を成形原料とした比較例１の焼結磁石に比べて向上して
おり、かつほぼ同等のiHcを有することがわかる。オレ
イン酸を添加したスラリーを成形原料とした比較例２の
焼結磁石の（Br/４πＩmax）は比較例１に比べて向上し
ているが上記実施例に比べて低く、かつiHcが低かっ
た。これは残留炭素量が0.11％と高かったためである。
なお、各実施例及び比較例１の各焼結磁石の炭素含有量
は0.06〜0.07重量％の範囲にあり、有意差はなかった。
又、各実施例及び比較例の含有窒素量は0.02〜0.03重量
％の範囲にあり、有意差はなかった。

【００１９】図１に、実施例１〜５及び比較例１、２で
作製した各成形体の代表的な成形体密度（ρｇ）を示
す。図１より、比較例１、２に比べて、実施例１〜５の
各成形体密度（ρｇ）が増大していることがわかる。図
２に、実施例１〜５及び比較例１、２の各成形体の代表
的な含油率を示す。含油率は、［（成形体の重量）−
（焼結体素材の重量）］／（成形体の重量）×100
（％）で定義した。図２より、比較例１、２に比べて実
施例１〜５の各成形体の含油率が低いことがわかる。含
油率の減少は脱油処理の負担が軽減されることであり好
ましい。図３に、実施例１〜５及び比較例１、２の各焼
結体素材の異方性付与方向の収縮率を示す。収縮率は、
［（成形体の板厚寸法の平均値）−（焼結体素材の板厚
寸法の平均値）］/（成形体の板厚寸法の平均値）×100
（％）で定義した。図３より、実施例１〜５では板厚方
向の収縮率が24〜26％であり小さい。これに対し、比較
例１、２の板厚方向の収縮率は28〜31％と大きい。この
ように、本発明によれば、異方性付与方向の収縮率が28
％未満のニアネットシェープの焼結体が得られる。

【００２０】（実施例６）グリセロールの脂肪酸エステ
ルの添加量（微粉＋グリセロールの脂肪酸エステル＝10
0重量％）を変化した以外は実施例１と同様にして横磁
場の圧縮成形を行い、成形体を作製した。各成形体の密
度（ρｇ）を図４に示す。図４よりρｇはグリセロール
の脂肪酸エステルの添加量に比例して増加するが、添加
量が0.2重量％でほぼ飽和することがわかる。関連した
検討から、グリセロールの脂肪酸エステルの添加量が0.
01〜0.3重量％のときに異方性付与方向の配向度（Br/４
πＩmax）が高められ、添加量が0.3重量％超ではiHcの
低下が顕著になり、添加量が0.01重量％未満では添加効
果が得られないことがわかった。従って、横磁場成形を
適用したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石におけるグリセロールの
脂肪酸エステルの添加量は0.01〜0.3重量％が好まし
く、0.01〜0.2重量％がより好ましい。

【００２１】実施例１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用素材か
らＸ線回折用の試料を切り出し、その試料を理学電気
(株)製のＸ線回折装置(RU-200BH)にセットし、２θ−θ
走査法によりＸ線回折した結果を図５に示す。Ｘ線源に
はＣｕＫα１線（λ＝0.15405nm）を用い、ノイズ（バ
ックグラウンド）は装置に内蔵されたソフトにより除去
した。図５から、主な回折ピークは主相であるＲ_２Ｔ
_１４Ｂ型金属間化合物の、２θ＝29.08°の(004)面、3
8.06°の(105)面、44.34°の(006)面であり、(006)面か
らのＸ線回折ピーク強度：I(006)を100％として、I(00
4)/I(006)＝0.33，I(105)/I(006)＝0.63であった。次
に、比較例１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用素材からＸ線回
折用の試料を切り出し、以降は実施例１の場合と同様に
してＸ線回折した結果を図６に示す。図６の主な回折ピ
ークは図５と同様であるが、 I(004)/I(006)＝0.32，I
(105)/I(006)＝0.96であった。又、実施例２〜５及び比
較例２の各Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石についても同様のＸ線
回折を行った。その結果、実施例２〜５のものはI(105)
/I(006)＝0.50〜0.80の範囲にあり、比較例２のものはI
(105)/I(006)＝0.91であった。

【００２２】以下に平行異方性を有する、Ｒ−Ｔ−Ｂ系
焼結アークセグメント磁石を作製し、評価した実施例を
説明する。（実施例７）実施例１で作製したスラリーを図９のスラ
リー供給装置15の原料タンク13に充填した。次に、スラ
リー供給管６をシリンダー（図示省略）で下降させ、ア
ークセグメント形状のキャビティ３の底面近傍位置（下
パンチ２の上面近傍位置）で停止させた。次に、ポンプ
10を作動させて原料タンク13からスラリーを配管11を通
してスラリー供給管６からキャビティ３に吐出しながら
スラリー供給管６をシリンダー（図示省略）でキャビテ
ィ３の上端部位置まで上昇し、キャビティ３に所定量の
スラリーを充填した。次いでスラリー供給管６をシリン
ダー（図示省略）で上昇させてキャビティ３から引き抜
いた後、供給ヘッド９をシリンダー４により左方向に移
動し、次いで水平方向に1.0MA/m(13kOe)の配向磁場を印
加しながら上パンチ（図示省略）及び下パンチ２により
98MPa（１ton/cm^２）の圧力を加えて横磁場圧縮成形を
行い、図７に示すアークセグメント成形体20を得た。成
形体20の201側が上パンチ側である。配向磁場の印加方
向は図７の紙面に対してほぼ垂直（矢印）方向であり、
平行異方性が付与されている。成形体20を点線に沿って
５分割（No.201〜205）し、各分割成形体のρｇを測定
した。測定結果を表２に示す。表２より、4.50Mg/m^３超
でかつ最大値と最小値の差が0.20Mg/m^３未満の良好なρ
ｇ分布を得られたことがわかる。以降は実施例１と同様
にして成形体20を脱油後、焼結し、熱処理し、次いで表
面の焼結肌が無くなるまで加工し、厚みＴ_１＝2.8mm、
長さＬ_１＝80.0mm、中心角θ_１＝45°の薄肉、長尺形状
のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結アークセグメント磁石を得た。この
アークセグメント焼結磁石素材の異方性付与方向の収縮
率は25.5％であり小さいとともに、前記アークセグメン
ト焼結磁石素材の外周面側の中央位置で測定したＬ_１方
向の反りが１mm未満と小さく、異方性付与方向の配向度
（Br/４πＩmax）が良好に維持されていた。次いで、所
定形状に加工し、前記アークセグメント磁石の磁気異方
性付与方向の磁気特性を室温(20℃)で測定した。その結
果、配向度（Br/４πＩmax）＝96.9％、iHc＝1.23MA/m
(15.4kOe)及び(BH)max＝396.4kJ/m^３(49.8MGOe)という
高い値が得られた。又、密度は7.60 Mg/m^３（g/cm^３）
であり、酸素量は0.14重量％、炭素量は0.06重量％及び
窒素量は0.02重量％であった。又、実施例１の試料の場
合と同様にしてＸ線回折した結果、Ｉ（105）/Ｉ（00
6）＝0.65であった。（実施例８）キャビティ３の厚み及びスラリーの充填量
を変えた以外は実施例７と同様にして、表３の長さ
Ｌ_１，厚みＴ_１及びθ_１の寸法を有する薄肉、長尺形状
の焼結アークセグメント磁石を作製した。これらの磁石
は、磁気異方性付与方向の配向度（Br/４πＩmax）＝9
6.5〜96.9％、iHc＝1.22〜1.23MA/m(15.3〜15.4kOe)、
(BH)max＝395.6〜396.4kJ/m^３(49.7〜49.8MGOe)という
高い磁気特性を有し、密度は7.60 Mg/m^３（g/cm^３）で
あり、酸素量は0.13〜0.14重量％、炭素量は0.06重量％
及び窒素量は0.02〜0.03重量％であった。又、実施例１
の場合と同様にしてＸ線回折した結果、Ｉ（105）/Ｉ
（006）＝0.65〜0.67であった。（比較例３）比較例１のスラリーを成形原料とした以外
は実施例８と同様にして横磁場成形法を適用し、Ｔ＝1.
0〜4.0mmのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結アークセグメント磁石用成
形体の成形を試みたが、成形体に亀裂が発生し、亀裂の
無い健全な成形体を得られなかった。このため、亀裂を
発生した成形体の亀裂の無い部分から５分割（No.301〜
305）した成形体を得、測定したρｇ分布を表２に示
す。表２より、実施例７に比べてρｇ分布が不均一でか
つρｇ値が小さいことがわかる。又、前記５分割した成
形体を脱油後、焼結し、測定した異方性付与方向の収縮
率は30.9％であり、実施例７に比べて約５％大きかっ
た。前記焼結体を、以降は実施例８と同様にして熱処理
後、加工し、磁気異方性付与方向の磁気特性を測定した
結果、（Br/４πＩmax）＝95.0％、iHc＝1.23MA/m(15.4
kOe)，(BH)max＝376.5kJ/m^３(47.3MGe)であり、実施例
７、８に比べて（Br/４πＩmax）及び(BH)max が低いこ
とがわかる。

【００２３】

【表２】

【００２４】

【表３】

【００２５】次に、ラジアルリングの実施例について説
明する。（実施例９）重量％で、主要成分組成がＮｄ：21.4％、
Ｐｒ：6.0％、Ｄｙ：3.1％、Ｂ：1.05％、Ｇａ：0.08
％、Ｃｏ：2.0％及び残部ＦｅからなるＲ−Ｔ−Ｂ系原
料合金粗粉（320メッシュアンタ゛ー）を酸素濃度が１ppm以下
（体積比）のＡｒ雰囲気中でジェットミル粉砕し、得ら
れた微粉（平均粒径4.0μm）を、このＡｒ雰囲気中にお
いて大気に触れることなく、直接、グリセロールの脂肪
酸エステル（オレイン酸モノク゛リセライト゛、花王（株）製、商品
名：エマソ゛ールMO-50）を所定量添加した鉱物油（出光興産
（株）製、商品名：出光スーハ゜ーソ゛ルPA-30）中に回収しス
ラリー化した。スラリーの配合割合は、微粉：71重量
部，鉱物油：28.9重量部，グリセロールの脂肪酸エステ
ル：0.1重量部とした。次に、前記スラリーを図１２に
示す成形機のキャビティ59(ダイス51及び52の内径：60m
m、コア53の外径：45mm、ダイス強磁性部51の長さ：34m
m、充填深さ：34mm)に充填後、成形圧力：78.4MPa(0.8t
on/cm^２)及びラジアル方向の配向磁場強度：約238.7kA/
m(3kOe)の条件でラジアル磁場成形し、成形体を得た。
成形体を真空度が約66.5Pa(5×10^−１Torr)、200℃の条
件で１時間加熱し脱油後、続いて約4.0×10^−３Pa(3×1
0^−５Torr)、1060℃の条件で２時間焼結後室温まで冷却
し焼結体を得た。次に、Ａｒ雰囲気中で900℃で１時間加
熱後550℃まで冷却し、次いで550℃で2時間加熱後さら
に室温まで冷却する熱処理を行った。次に所定寸法に加
工後、電着により平均膜厚20μmのエポキシ樹脂膜をコ
ーティングし、外径48mm、内径39mm及び高さ11mmのラジ
アル異方性を有するラジアルリングを得た。次に、図１
３（ａ）に示すように、作製した前記ラジアルリング70
の任意の位置から接線方向５mm×長さ方向6.5mm×ラジ
アル方向2.8mmの直方体を切り出した。直方体の切り出
し要領について図１３（ｂ）により説明する。ラジアル
リング70の中心点Ｏから半径方向に直線OPQを引く。点
Ｐは内周面との接点であり、点Ｑは外周面との接点であ
る。次に、接点Ｐにおける接線RPSを引き、接線RPSの長
さが接点Ｐを中心にして５mmになるようにする。次に、
接線RPSに垂直に直線RT（長さ2.8mm）及び直線SU（長さ
2.8mm）を引く。次に、接線RPSに平行に直線TU（長さ５
mm）を引く。長方形RSUTにおけるRPS方向及びTU方向が
ラジアルリング70の接線方向であり、RT方向およびSU方
向をラジアルリング70のラジアル方向と定義する。又、
長方形RSUTの厚み方向がラジアルリング70の長さ方向で
あり6.5mmの長さに切り出した。この切り出し要領によ
り合計４個の直方体を切り出した後、それらの各方向を
一致させて貼りあわせた直方体を得た。この直方体によ
り下記の磁気特性を測定した。なお、測定対象のラジア
ルリングから前記寸法の直方体が切り出せない場合は、
寸法が異なる以外は前記の切り出し要領に従い複数の直
方体を切り出した後、それらの各方向を一致させて貼り
あわせて寸法を調整すればよい。前記直方体の室温（20
℃）におけるラジアル方向の残留磁束密度（Br//）、保
磁力iHc、最大エネルギー積(BH)max及び角形比(Hk/iHc)
を測定した。Hkは４πＩ（磁化の強さ）−Ｈ（磁界の強
さ）曲線の第２象限において、0.9Brに相当するＨの値
であり、HkをiHcで除した角形比(Hk/iHc)は４πＩ−Ｈ
減磁曲線の矩形性を示している。次に、前記直方体の室
温（20℃）における長さ方向の残留磁束密度（Br⊥）を
測定後、［(Br//)/(Br//+ Br⊥)×100(％)]により定義
するラジアルリングの配向度を求めた。又ラジアルリン
グの密度を測定した。それらの測定結果を表４に示す。
又前記ラジアルリングの酸素量は0.14重量％であり、炭
素量は0.05重量％であり、窒素量は0.003重量％であっ
た。（比較例４）グリセロールの脂肪酸エステルを添加しな
い原料スラリーとした以外は実施例９と同様にして比較
例のラジアルリングを作製し、評価した。結果を表４に
示す。（実施例１０、１１）界面活性剤として、実施例１０で
は非イオン性の界面活性剤（ホ゜リオキシエチレンアルキルアミン、花王
(株)製、商品名：アミート105）を用い、実施例１１では非
イオン性の界面活性剤（ソルヒ゛タントリオレエート、花王(株)製、
商品名：レオト゛ールSP-O30）を用いた以外は、それぞれ実施
例９と同様にしてラジアルリングを作製し、評価した。
結果を表４に示す。又前記ラジアルリングの酸素量は0.
15重量％であり、炭素量は0.06重量％であり、窒素量は
0.002〜0.003重量％であった。（実施例１１、１２）界面活性剤として、実施例１１で
は陰イオン性の界面活性剤（特殊高分子界面活性剤、花
王(株)製、商品名：ホモケ゛ノールL-95）を用い、実施例１２
では陰イオン性界面活性剤（特殊ホ゜リカルホ゛ン酸型高分子界
面活性剤、花王(株)製、商品名：ホモケ゛ノールL-18）を用い
た以外は、それぞれ実施例９と同様にしてラジアルリン
グを作製し、評価した。結果を表４に示す。又前記ラジ
アルリングの酸素量は0.15〜0.16重量％であり、炭素量
は0.06重量％であり、窒素量は0.003〜0.004重量％であ
った。（比較例５）重量％で、主要成分組成がＮｄ：23.6％、
Ｐｒ：6.3％、Ｄｙ：1.9％、Ｂ：1.05％、Ｇａ：0.08
％、Ｃｏ：2.0％、残部Ｆｅからなる原料合金粗粉（320
メッシュアンタ゛ー）を、酸素濃度を0.1％（体積比）にした窒素
ガス雰囲気中でジェットミル粉砕し、平均粒径4.0μｍ
の微紛を得た。この微紛（乾粉）のみを用いて図１２に
示す成形機のキャビティ59に充填後、成形圧力：78.4MP
a(0.8ton/cm^２)及びラジアル方向の配向磁場強度：約23
8.7kA/m(3kOe)の条件で乾式の圧縮成形を行い、ラジア
ル異方性を付与した成形体を得た。続いて約4.0×10
^−３Pa(3×10^−５Torr)、1080℃の条件で２時間焼結後
室温まで冷却した。以降は実施例９と同様にして熱処理
し、加工し、次いでエポキシ樹脂コーティングを施し、
比較例のラジアルリングを得た。このラジアルリングの
密度及び磁気特性を測定した結果を表４に示す。

【００２６】

【表４】

【００２７】表４の実施例９〜１３及び比較例４、５よ
り、本発明によれば、密度が7.56g/cm^３以上であり、か
つラジアル方向におけるBr//が1.25Ｔ(12.5kG)以上、iH
cが1.1MA/m(14.0kOe)以上、(BH)maxが282.6kJ/m^３(35.5
MGOe)以上、(Hk/iHc)が87.5％以上、及び長さ方向にお
けるBr⊥が0.2Ｔ(2.0kG)以下であり、かつラジアル方向
の配向度が85.5％以上という、従来にない高い磁気特性
を有するラジアルリングを提供できることがわかる。

【００２８】（実施例１４）実施例９と同様にして、ラ
ジアル異方性を付与した実施例９と同一寸法の４つのリ
ング状成形体を作製した。次に、これら４つの成形体の
平面部を相互に密着し、整列させた状態で、図１２のキ
ャビティ59の底面に前記整列成形体の平面部が接するよ
うに配置し、次いで無磁場で成形圧力：98MPa(1.0ton/c
m^２)の条件で圧縮成形し、前記４つの成形体が積層さ
れ、一体化した集合成形体を得た。この集合成形体を用
いて、以降は実施例９と同様にして外径47mm、内径38m
m、高さ43mmのラジアルリングを得た。このラジアルリ
ング90は図１４の模式図に示すように、個々の成形体の
継ぎ目に相当する部分が焼結されて接合した接合部91を
有する。接合部91では表面磁束密度の落ち込み92（通常
0.005Ｔ程度）が観察される。ラジアルリング90の非接
合部94から実施例９と同様にして直方体を切り出し、密
度、ラジアル方向の磁気特性（配向度等）を測定した。
結果を表５に示す。又前記ラジアルリングの酸素量は0.
16重量％であり、炭素量は0.05重量％であり、窒素量は
0.004重量％であった。（比較例６）比較例４と同様にしてラジアル異方性を付
与した同一寸法の４つのリング状成形体を作製した。次
に、これら４つの成形体を用いた以外は実施例１４と同
様にして、焼結した接合部を有する、外径46mm、内径37
mm、高さ41mmの比較例のラジアルリングを得た。このラ
ジアルリングの非接合部から直方体を切り出し、密度及
び磁気特性を測定した結果を表５に示す。

【００２９】

【表５】

【００３０】表５より、実施例１４のものが比較例６に
比べてラジアル方向の配向度、(BH)max及び(Hk/iHc)が
高いことがわかる。

【００３１】図１０中の（◆）は、実施例９において成
形圧力を変化したときのラジアル異方性を有する成形体
の密度変化を示すプロットである。図１０中の（×）
は、実施例１０において成形圧力を変化したときのラジ
アル異方性を有する成形体の密度変化を示すプロットで
ある。図１０中の（□）は、比較例４において成形圧力
を変化したときのラジアル異方性を有する成形体の密度
変化を示すプロットである。図１０より、実施例９、１
０の成形体密度が比較例４の成形体密度に比べて大き
く、界面活性剤の添加によりスラリー状の成形原料の充
填性が向上したことがわかる。なお、図１０の比較例４
のプロットのうち、成形圧力が49MPa(0.5ton/cm^２)以下
の成形体を焼結し、得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結ラジアル
リング磁石素材は成形体密度が非常に低くかつ成形体密
度分布が不均一なことを反映して変形がひどく、ラジア
ル方向の配向度が80.0％未満であった。

【００３２】図１１は実施例９、１０及び比較例４にお
いて、それぞれ界面活性剤の添加量（微粉＋界面活性剤
＝100重量％）を変化したときのラジアル異方性を有す
る成形体の密度変化を示している。図１１より、成形体
密度は界面活性剤の添加量に比例して増加するが、添加
量が0.2重量％でほぼ飽和することがわかる。関連した
検討から、界面活性剤の添加量が0.01〜0.3重量％のと
きにラジアル方向の配向度が高められ、添加量が0.3重
量％超ではiHcの低下が顕著になり、添加量が0.01重量
％未満では添加効果が得られないことがわかった。従っ
て、ラジアルリングにおける界面活性剤の添加量は0.01
〜0.3重量％が好ましく、0.01〜0.2重量％がより好まし
い。

【００３３】（実施例１５）図１２の成形機のダイス5
1,52及びコア53等の寸法を変化させてラジアル異方性を
有する成形体リングの内径寸法を変化させ、ラジアル配
向磁場強度(Hap)を変えたときのHap、最終的に得られた
ラジアルリングの内径及びラジアル方向の配向度（％）
の関係を調査した。Hapは表６に示すようにラジアル異
方性を有する成形体リングすなわちラジアルリングの内
径が小さくなるほど低下する。ラジアルリングの内径が
100mmのときのHapは磁場発生用電源及びコイルの発熱等
により716.2kA/m(９kOe)が上限であった。前記成形体リ
ングの内径、外径（外径＝内径＋(８〜20mm)）及びHap
を変えたラジアル磁場成形条件とした以外は実施例９と
同様にして順次脱油、焼結、熱処理、加工及び表面処理
を行い、表６に示す内径寸法を有するラジアルリングを
作製した。表６のいずれのラジアルリングもラジアル方
向の配向度が高いことがわかる。又、いずれのラジアル
リングも角形比（Hk/iHc）は87.5％超であり、1.1MA/m
(14.0kOe)超のiHcを有し、酸素量は0.15〜0.16重量％で
あり、炭素量は0.05〜0.06重量％であり、窒素量は0.00
3〜0.004重量％であった。（比較例７）比較例４のスラリーを成形原料とした以外
は実施例１５と同様にして表６のラジアルリングを作製
し、ラジアル方向の配向度を求めた。

【００３４】

【表６】

【００３５】表６より、本発明によれば、内径が100mm
以下の従来にない高性能ラジアルリングを提供できるこ
とがわかる。

【００３６】（実施例１６）ラジアル異方性を有するア
ークセグメント焼結磁石用成形体の内径寸法及びラジア
ル配向磁場強度(Hap)を変化させて、最終的に長さＬ_２
＝70mm、厚みＴ_２＝2.5mm、θ_２＝40°及び表７の内径
を有する図８の焼結アークセグメント磁石を作製し、内
径とHap及びラジアル方向の配向度（％）との関係を調
査した。調査結果を表７に示す。なお、成形条件及び成
形体寸法を変えた以外は実施例８と同様にして順次脱
油、焼結、熱処理、加工及び表面処理を行い、表７のラ
ジアル異方性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結アークセグメン
ト磁石を作製した。表７よりラジアル方向の高い配向度
を有することがわかる。又、表７のアークセグメント磁
石はいずれも角形比（Hk/iHc）が87.5％超であり、iHc
は1.1MA/m(14kOe)超であり、酸素量は0.14〜0.16重量％
であり、炭素量は0.05〜0.06重量％であり、窒素量は0.
003〜0.004重量％であった。（比較例８）比較例４のスラリーを成形原料とした以外
は実施例１６と同様の形状を有する焼結アークセグメン
ト磁石用成形体の成形を試みたが、成形体亀裂が発生
し、焼結アークセグメント磁石を作製することができな
かった。

【００３７】

【表７】

【００３８】上記実施例では横磁場成形法又はラジアル
磁場成形法を適用した場合を記載したが、縦磁場成形法
を適用した場合でも、従来に比べて異方性付与方向の配
向度(Br/４πＩmax）を高めたアークセグメント磁石を
作製することができる。又、ラジアル方向の配向度を高
めたラジアルリングあるいはアークセグメント磁石を作
製することができる。

【００３９】

【発明の効果】以上記述の通り、本発明によれば、（１）低酸素含有量であり、高い焼結体密度を有し、従
来に比べて配向度を高めた、薄肉形状又は薄肉、長尺形
状又はラジアル異方性を有する高性能のＲ−Ｔ−Ｂ系焼
結アークセグメント磁石を提供することができる。（２）低酸素含有量であり、高い焼結体密度を有し、従
来に比べてラジアル方向の配向度を高めた、ラジアル異
方性を有する高性能のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結リング磁石を提
供することができる。（３）低酸素含有量であり、高い焼結体密度を有し、従
来に比べて配向度を高めた高性能の希土類焼結磁石の製
造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】スラリーに添加する界面活性剤の種類と成形体
密度との相関の一例を示す図である。

【図２】スラリーに添加する界面活性剤の種類と成形体
含油率との相関の一例を示す図である。

【図３】スラリーに添加する界面活性剤の種類と収縮率
との相関の一例を示す図である。

【図４】界面活性剤の添加量と成形体密度との相関の一
例を示す図である。

【図５】本発明による希土類焼結磁石のＸ線回折パター
ンの一例を示す図である。

【図６】比較例の希土類焼結磁石のＸ線回折パターンを
示す図である。

【図７】平行異方性を有する本発明のアークセグメント
磁石の一例を示す斜視図である。

【図８】ラジアル異方性を有する本発明のアークセグメ
ント磁石の一例を示す斜視図である。

【図９】本発明に用いるスラリー供給装置の一例を示す
要部断面図である。

【図１０】ラジアルリング用成形体の密度と成形圧力と
の相関の一例を示す図である。

【図１１】ラジアルリング用成形体の密度とスラリーに
添加する界面活性剤の添加量ととの相関の一例を示す図
である。

【図１２】本発明に用いる成形機の一例を示す要部断面
図である。

【図１３】本発明のラジアルリングの評価用試料の切り
出し要領を説明する斜視図（ａ）、要部断面図（ｂ）で
ある。

【図１４】焼結した接合部を有する本発明のラジアルリ
ングの接合部と表面磁束密度分布の相関の一例を示す模
式図（ａ）、ラジアル異方性の付与状況を模式的に示す
図（ｂ）である。

【符号の説明】

１ダイス、２下パンチ、３キャビティ、４移動
手段、５供給ヘッド、６スラリー供給管、７プレ
ート、８摺動板、９供給ヘッド本体、１０スラリ
ー供給手段、11 配管、12 制御装置、13 タンク、15
スラリー供給装置、51 ダイス強磁性部、52 ダイス
非磁性部、53 コア、54 上パンチ、55 下パンチ、56
上部コイル、57 下部コイル、58 プレスフレーム、
59 キャビティ、70,90 ラジアルリング、91 焼結さ
れた接合部、92 焼結された接合部に対応する表面磁束
密度の落ち込み、94 非接合部。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者三家本司埼玉県熊谷市三ヶ尻6010番地日立金属株式会社生産システム研究所内Ｆターム(参考） 4K018 AA27 BB04 CA02 CA04 CA07 CA33 HA04 HA08 KA45 5E040 AA04 AA19 BD01 CA01 HB06 NN01 NN06 NN12 NN13 NN15 NN17 5E062 CC02 CC03 CD04 CE04 CF01 CG01

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】重量％で、主要成分のＲとＴとＢ（Ｒは
Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種であり、ＴはＦｅ
又はＦｅとＣｏである）との合計を100％としたとき、
Ｒが28〜33％、Ｂが0.8〜1.5％及び残部Ｔの焼結磁石体
からなるアークセグメント磁石であって、前記アークセグメント磁石の全重量に対し不可避に含有
される酸素量が0.3％以下であり、かつ前記アークセグ
メント磁石は厚みが１〜４mmの薄肉形状を有し、密度が
7.56 Mg/m^３（g/cm^３）以上であり、室温において1.1MA
/m（14kOe）以上の保磁力iHc及び96％以上の異方性付与
方向の配向度（Br/４πＩmax）を有することを特徴とす
るアークセグメント磁石。
【請求項２】平行異方性を有する請求項１に記載のア
ークセグメント磁石。
【請求項３】長さが40〜100mmの長尺形状を有する請
求項１又は２に記載のアークセグメント磁石。
【請求項４】（105）面からのＸ線回折ピーク強度：
Ｉ（105）と（006）面からのＸ線回折ピーク強度：Ｉ
（006）との比率が、Ｉ（105）/Ｉ（006）＝0.5〜0.8で
ある請求項１乃至３のいずれかに記載のアークセグメン
ト磁石。
【請求項５】重量％で、主要成分のＲとＴとＢ（Ｒは
Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種であり、ＴはＦｅ
又はＦｅとＣｏである）との合計を100％としたとき、
Ｒが28〜33％、Ｂが0.8〜1.5％及び残部Ｔの焼結磁石体
からなるアークセグメント磁石であって、前記アークセグメント磁石の全重量に対し不可避に含有
される酸素量が0.3％以下であり、かつ前記アークセグ
メント磁石はラジアル異方性を有し、内径が100mm以下
であり、密度が7.56 Mg/m^３（g/cm^３）以上であり、室
温における保磁力iHcが1.1MA/m（14kOe）以上であり、
室温におけるラジアル方向の残留磁束密度（Br//）とラ
ジアル方向に垂直な長さ方向の残留磁束密度（Br⊥）と
で定義する配向度：［(Br//)/(Br//+ Br⊥)×100(％)]
が85.5％以上であることを特徴とするアークセグメン
ト磁石。
【請求項６】前記アークセグメント磁石は厚みが１〜
４mmの薄肉形状を有する請求項５に記載のアークセグメ
ント磁石。
【請求項７】前記アークセグメント磁石は長さが40〜
100mmの長尺形状を有する請求項５又は６に記載のアー
クセグメント磁石。
【請求項８】重量％で、主要成分のＲとＴとＢ（Ｒは
Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種であり、ＴはＦｅ
又はＦｅとＣｏである）との合計を100％としたとき、
Ｒが28〜33％、Ｂが0.8〜1.5％及び残部Ｔの焼結磁石体
からなるリング磁石であって、前記リング磁石の全重量に対し不可避に含有される酸素
量が0.3％以下であり、かつ前記リング磁石は内径が100
mm以下であり、ラジアル異方性を有し、密度が7.56 Mg/
m^３（g/cm^３）以上であり、室温の保磁力iHcが1.1MA/m
（14kOe）以上であり、室温におけるラジアル方向の残
留磁束密度（Br//）とラジアル方向に垂直な長さ方向の
残留磁束密度（Br⊥）とで定義する配向度：［(Br//)/
(Br//+ Br⊥)×100(％)] が85.5％以上であることを特
徴とするリング磁石。
【請求項９】焼結した接合部を有する請求項８に記載
のリング磁石。
【請求項１０】希土類焼結磁石用の原料合金を非酸化
性雰囲気中で平均粒径１〜10μmに微粉砕後、前記微粉
を鉱物油、合成油及び植物油の少なくとも１種の油：9
9.7〜99.99重量部と非イオン性の界面活性剤又は陰イオ
ン性の界面活性剤：0.01〜0.3重量部とからなる液中に
回収し、スラリー状の成形原料を形成し、次いで前記ス
ラリー状の成形原料を磁場中成形し、次いで順次脱油、
焼結及び熱処理を行うことを特徴とする希土類焼結磁石
の製造方法。
【請求項１１】前記磁場中成形が圧縮成形であり、圧
縮成形体の密度分布が4.3〜4.7Mg/m^３（g/cm^３）であ
り、かつ最終的に得られる希土類焼結磁石がＲ _２Ｔ_１４
Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを含む希土類元素の少なくと
も１種であり、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏである）を主
相とする請求項１０に記載の希土類焼結磁石の製造方
法。