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Verfahren zur Farbkorrektur einer blaugrünfarbenen farbenphotographischen
Bildschicht Die Farbstoffe und Pigmente, welche in der Praxis bei subtraktiv en
Verfahren der Farbenphotographie verwendet werden, besitzen keine idealen Spektralabsorptionskurven.
Zusätzlich zu dem absorbierten Licht in dem gewünschten Teil des Spektrums absorbieren
sie auch etwas Licht aus anderen Teilen des Spektrums, und infolgedessen ist die
Farbwiedergabe niemals ideal. So absorbieren beispielsweise Blaugrünfarbstoffe,
die durch Farbentwicklung aus Farbbildnern der i-Naphtholreihe gebildet werden,
das gewünschte komplementärfarbige rote Licht, und zusätzlich absorbieren sie in
unerwünschter Weise eine gewisse Menge des blauen und grünen Lichtes. Es ist schon
vorgeschlagen worden, diese Nachteile durch Anwendung eines selbsttätigen Maskenverfahrens
zu korrigieren, bei dem farbige Farbbildner verwendet werden, wobei die Lichtabsorption
des Farbbildners gleich oder etwa gleich ist der unerwünschten Lichtabsorption des
entwickelten Farbstoffes. So kann beispielsweise der Farbbildner, welcher in einer
photographischen Schicht benutzt wird, um bei der Entwicklung einen blaugrünen Farbstoff
zu erzeugen, selbst orange oder rot gefärbt sein, so daß er blaues und grünes Licht
mit einer Intensität absorbiert, die gleich ist der unerwünschten Blau- und Grünabsorption
des bei der Farbentwicklung gebildeten blaugrünen Farbstoffes. Demgemäß bildet der
nicht
umgewandelte Farbbildner selbst die Farbmaske, und die Blau-
und Grünabsorption der photographischen Schicht ist ein konstanter Wert, der durch
Anwendung eines geeigneten Filters beim Kopieren kompensiert werden kann.
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Die farbigen Farbbildner, die zur Verwendung bei dem oben angegebenen
Verfahren zwecks Bildung einer Maske in der Blaugrünschicht vorgeschlagen worden
sind, sind Azoverbindungen, welche die Gruppe -N = N -R enthalten, worin R ein aromatisiches
oder heterocyclii@s@ches Radikal ist. Diese -N T N-R-Gruppe wird während der Entwicklung
mit einer aromatischen Aminoverbindung abgespalten und durch das Phenyliminoradikal
ersetzt, welches sich von der aromatischen Aminoverbindung ableitet. -Die wesentlichsten
praktischen Bedenken, welche hinsichtlich der Verwendung dieser bisher bekannten
farbigen Farbbildner in ihrer Anwendung bei diesen selbsttätigen Maskenverfahren
bei der blaugrünen Schicht vorgebracht wurden, besteht darin, daß die Reaktion solcher
Farbbildner mit- den primären aromatischen Aminoverbindungen, welche für die Entwicklung
angewandt werden, unerwünscht langsam vor sich geht.
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Es ist bekannt, d:aß bei einem mehrschichtigen photographischen Farbnegativ,
das durch Farbentwicklung eines farblose Farbbildner ent!hakenden Films gebildet
wird, ein orangerotes Maskenbild in der Blaugrünschicht durch Kuppeln des Restfarbbildners
mit einer Diazoniumverbindung hergestellt werden kann, daß es jedoch nicht möglich
ist, einen Azofarbstoff der erforderlichen Tönung in der Blaugrünschicht zu bilden,
ohne daß gleichzeitig der nicht umgewandelte Farbbildner in der Gelbschicht gekuppelt
wird, wobei eine Verbindung gebildet wird, welche den Kontrast und die Schärfe des
Gelbbildes verringert.
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.Es wurde nun eine neue Umsetzung gefunden, durch die es möglich ist,
ein Maskenbild aus dem farblosen Restfarbbildner in der Blaugrünschicht zu bilden,
indem einfach durchführbare Arbeitsgänge angewandt werden, durch die keine unerwünschten
Beeinflussungen der primären Teilfarbenbilder oder der Maskenbilder in den anderen
Schichten eines Mehrisc'hichtenfil@ms, auftreten.
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Die farblosen Farbbildner, welche bei dem Verfahren gemäß der Erfindung
in der Blaugrünschicht verwendet werden, sind Phenole und i-Naphthole, die in der
4=Stellung zur Hydröxylgruppe nicht substituiert sind. Die Farbbildner können in
anderen Stellungen, beispielsweise in der 2-Stellung, substituiert sein, beispielsweise
durch eine Amidgruppe, an die dann eine wasserlöslich machende Gruppe und ein Radikal
gebunden sein kann, welches den Farbbildner in der Gelatineemulsion nicht diffundierbar
macht, beispielsweise eine Alkylkette, die mindestens 5 Kohlenstoffatome enthält.
Gegebenenfalls können die Farbbildner auch frei von was@serlösJich madhenden Gruppen
sein, woberidiese Farbbildner der Blaugrünschicht in einer dispergierten Form einverleibt
werden, oder sie können wasserlösliche Verbindungen ohne Substituenten sein, die
sie in der Gelatineemulsion nicht diffundierbar machen, wobei diese Verbindungen
in in der Blaugrünschicht dispergierten Harzteilchen enthalten sein können. Als
Beispiele geeigneter Farbbildner seien i-Hydroxy-2-naphthoylamino-2'-(N-methyl -
N - octadecylamino) -Benzol - 5'- sulfonsäure und die entsprechende Carbonsäure,
i-Hydroxy-2-naphthoylamino-4'- (N-octadecylamino) -benzol-2' -.,5ulfonsäure, i -
Hydroxy - 2 - naphthoylamino -3'. - (N - stearoylamino) - Benzol - 5' - sulfonsäure,
i - Hydroxy - 2 - naphthoylamino - 2'- methyl - 3'- (N-stearoylamino)-benzol-5'-sulfonsäure
und i-Hydroxy-2-naph thoyl-q.'-(N-stearoyl@ami.rno)-6'-.sulfo-2'-naphthylamin erwähnt.
Derartige Farbbildner ergeben bei der Farbentwicklung mit einem substituierten p-Phenylendiamin
blaugrüne Farbstoffe, und es wurde gefunden, daß diese durch die Umsetzung nach
der Erfindung in gelbe, orangefarbene, rote oder purpurfarbene Farbstoffe umgewandelt
werden können.
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Gemäß der Erfindung wird also ein Verfahren für die -Farbkorrektur
einer biaugrünfarbenen farbenphotographischen Bildschicht vorgeschlagen, wobei eine
lichtempfindliche Schicht, die einen Bliaügrünfarbbildner der angegebenen Art enthält;
dem Licht eines farbigen Gegenstandes ausgesetzt wird, worauf diese Aufnahme einer
Farbentwicklung unterworfen wird; um in den belichteten Teilen der Schicht .ein
Blaugrünbild zu bilden, dann gebleicht und fixiert wird. Die Erfindung wird darin
gesehen, daß die Schicht in irgendeiner Stufe, die sich an die Farbentwicklung.
anschließt, mit Formaldehyd in Gegenwart eines primären aromatischen _ Amins behandelt
wird, um das Leukoderivat eines Maskenfarbstoffes durch Umsetzung des Restfarbbildners
mit Formaldehyd in Gegenwart eines primären aromatischen Amins in den nicht belichteten
Teilen der Schicht zu bilden, worauf dann dieses Leukoderivat oxydiert wird, um
das farbkorrigierende Maskenfarbstoffbild zu erzeugen.
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Als mögliche Theorie des den Gegenstand der Erfindung bildenden Verfahrens
sei angegeben, daß der Leukofarbstoff durch Umsetzung des Restfarbbildners mit Formaldehyd
und dem Amin R N HZ in der Weise gebildet wird, daß das Radikal -CH2 NHR in die
4-Stellung des Farbbildners eingeführt wird und dieses bei Oxydation in das Radikal
-CH=1\TR umgewandelt wird.
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Das den Gegenstand der Erfindung bildende Verfahren ist besonders
wertvoll in der Anwendung der Farbkorrektur der Blaugrünschicht eines mehrschichtigen
photographischen Materials; das Gelb-, Purpurfarben- und Blaugrünbilder in drei
getrennt-en Schichtenenthält und das durch Belichtung eines Mehrsichnchtenfilms
erhalten wird, der drei verschieden empfindliche Emulsionsschichten aufweist, welche
die Farbbildner.enthalten.
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Gewünschtenfalls kann die Behandlung mit Formaldehyd unmittelbar nach
der Farbentwicklung durchgeführt werden, indem der Formaldehyd dem nach der Entwicklungsstufe
angewandten Unterbrechungsbad zugesetzt wird und als Amin
das restliche
aromatische Amin verwendet werden kann, welches als Farbentwickler angewandt wird,
und das in der Schicht zurückbleibt. Gegebenenfalls kann ein aromatisches Amin angewandt
werden, das verschieden ist von demjenigen, das bei der Farbentwicklung verwendet
wird, oder es kann auch mit einer Mischung von Aminen gearbeitet «-erden, wenn es
notwendig ist, ein Maskenbild einer gewünschten Tönung und Intensität zu erzeugen.
Dieses Amin oder die Mischung von Aminen kann zusammen mit dem Aldehyd dem Unterbrechungsbad
zugesetzt werden. Gegebenenfalls kann die Behandlung mit dem Formaldehyd und dem
Amin oder den Aminen in einer späteren Behandlungsstufe erfolgen. Eine Regelung
der Tönung und der Intensität des Maskenbildes kann auch dadurch erhalten werden,
daß bei der Entwicklung geeignete Mischungen von Derivaten des p-Phenylendiamins
angewandt werden.
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Wenn die Schicht mit Formaldehvd und einem Amin vor der Silberbleichungsstufe
behandelt wird, kann das Leukoderivat des gebildeten Farbstoffes in geeigneter Weise
in dem Bleichbad oxydiert werden, um zu dem Farbstoff selbst zu gelangen. Gegebenenfalls
kann die Oxydation mit irgendeinem bekannten Oxydationsmittel durchgeführt werden,
das die Farbbilder oder andere Teile des photographischen Elementes nicht nachteilig
beeinflußt, beispielsweise mit Ammoniumpersulfat.
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Die Tönung des Maskenbildes kann durch besondere Wahl des Aldehyds.
und/oder des Amins sowie des Farbbildners geändert werden. Wenn beispielsweise der
Farbbildner aus i-Hydroxy-2 - naph@thoylamiino -
2'- (N - mebhyl - N - ortadecylamino)-benzol-5'-sulfonsäure
besteht und mit Formaldehyd gearbeitet wird, werden mit verschiedenen Aminen Färbungen
von Maskenbildern erhalten, die sich aus der folgenden Tabelle ergeben.
Die Färbekraft der erhaltenen Farbstoffe ändert sich mit den angewandten Aminen,
und zwar derart, daß sowohl die Intensität des Maskenbildes als auch die Tönung
desselben nach Wunsch durch Wahl eines geeigneten Amins geändert werden können.
Die Intensität des Maskenbildes kann auch durch Anwendung einer Mischung eines Blaugrünfarbbildners
der oben beschriebenen Art mit einem zweiten Blaugrünfarbbildner abgeändert werden,
der einen Substituenten, wie beispielsweise ein Halogenatom oder eine Sulfonsäuregruppe,
in der .-Stellung mit Bezug auf die Hydroxylgruppe enthält. Derartige in der q.-Stellung
substituierte Blaugrünfarbbildner, beispielsweise die Farbbildner, welche durch
Kondensieren von i-Hydroxy-2-naphthoesäurechlorid mit Octadecylamin oder Oleylamin
und Sulfonieren erhalten werden, ergeben keine farbigen Produkte, wenn sie mit einem
Aldehyd und einem Amin gemäß der Erfindung behandelt werden, und demgemäß kann durch
Vergrößern des Anteiles eines solchen in der 4.-Stellung substituierten Farbbildners,
der in der Mischung angewandt wird, die Intensität des Maskenbildes auf iTgendeinen
gewünschten Wert verringert werden, ohne daß die Intensität des primären Blaugrünbildes
wesentlich beeinflußt wird.
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Es ist einleuchtend, daß das den Gegenstand der Erfindung bildende
Verfahren auch auf die Blaugrünschicht eines photographischen Mehrschichtenfilms
angewandt werden kann, bei dem eine oder mehrere andere Schichten farbkorrigiert
sind oder werden. Beispielsweise läßt sich das den Gegenstand der Erfindung bildende
Verfahren auf die Blaugrünbildschicht eines Films anwenden, der eine Gelbbildschicht
trägt und eine Schicht, die ein primäres purpurfarbenes Bild zusammen mit einem
gelben Maskenbild enthält, beispielsweise ein gelbes Styrylfarbstoffmaskenbild,
das dadurch hergestellt werden kann, daß ein gelber Styrylfarbstoff als Purpurfarbbildner
verwendet wird und der Rest an gelbem Styrylfarbstoff in den nicht belichteten Teilen
der Schicht verbleibt, um dort in der in der britischen Patentschrift 673 ogi beschriebenen
Weise das Maskenbild zu bilden. Gegebenenfalls kann als Purpurfarbbildner eine farblose
Verbindung verwendet werden, die eine reaktionsfähige Methylengruppe enthält, und
das belichtete photographische Material kann farbentwickelt, in ein Unterbrechungsbad
eingetaucht, fixiert und dann mit einer Lösung des Anils eines aromatischen Aldehyds
in der in der deutschen Patentschrift 651 o59 beschriebenen Weise behandelt werden,
um das Styrylmaskenbild zu bilden, worauf es dann mit einer alkalischen Lösung eines
primären aromatischen Amins und einer schwach sauren Formaldehydlösung behandelt
und schließlich gebleicht wird, um das Maskenbild in der blaugrünen Schicht zu bilden,
worauf es fixiert wird.
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Das den Gegenstand der Erfindung bildende Verfahren kann, falls erwünscht,
auch auf das Umkehrverfahren angewendet werden.
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In den folgenden Beispielen sind einige Ausführungsformen der Erfindung
angegeben, worauf diese jedoch nicht beschränkt ist; die Teile sind Gewichtsteile.
Beispiel i Ein lichtempfindliches Mehrschichtenmaterial wird wie folgt hergestellt:
Ein durchsichtiges Trägermaterial wird mit einer Schicht einer rotempfindlichen
Gelatine-Silberhalogenid-Emulsion
belegt, die im Liter io g des Natriumsalzes von i - Hydroxy-2-naphthoylamino-2'-(N-
methyl -N- octadecyl-amino)-benzol-5'-sulfonsäure enthält. Auf diese Schicht wird
eine grünempfindliche Gelatine-Silberhalogenid-Emuls@ion aufgebracht, welche im
Liter io g des Natriumsalzes des gelben Styrylfarbstoffes i-(q.'-PhenOxy-3'-sulfophenyl)-3-heptadecyl-q.
- ß, ß' - dicyan-däthyl-amino-benzyliden-5-pyrazolon enthält, der als Purpurfarbbildner
dient. Dann wird eine Schicht von kolloidalem Silber in Gelatine aufgebracht, welche
als Gelbfilterschicht dient, und schließlich wird als oberste Schicht eine blauempfindlicheGelatine-Silberhalogenid-Emulsion
aufgebracht, welche im Liter io g des Natriumsalzes von 3-(p-Anisoylacetamido) -q.-
(N-methyl-N-octadecylamino) -benzoesäure enthält. Dieser Film wird dem Licht eines
farbigen Objektes ausgesetzt und dann in einer Lösung folgender Zusammensetzung
entwickelt:
| p-(N-Äthyl-N-hydroxyäthyl- |
| amino)-anilinsulfat . . . . . . . . . . . . 2,o Teile |
| wasserfreies Natriumsulfit . . . . . . . . 2,0 - |
| salzsaures Hydroxylamin . .. . . . . . . i,0 - |
| wasserfreies Natriumcarbonat .... 3o,0 - |
| Kaliumbromid . .. ........... .... . 0,5 - |
| mit Wasser aufgefüllt auf . .. .. .. . iooo,o - |
Der Film wird dann in ein Unterbrechungsbad folgender Zusammensetzung gebracht:
| Eisessig . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . io Teile |
| Natriumacetat .................... 20 - |
| 37°/oige Formaldehydlösung . . . . . .. . 20 - |
| mit Wasser aufgefüllt auf . .. .. .. . . . iooo |
In dieser Stufe enthält der Film das erste entwickelte Silber, die Azom-ethinfarbstoffbilder
in den drei Schichten, die ursprünglich lichtempfindlich waren, das gelbe Styrylfarbstoffmaskenbild
in der Purpurschicht und die Leukoform des roten Farbstoffmaskenbildes in der blaugrünen
Schicht.
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Das Filmmaterial wird sorgfältig gewaschen, und das entwickelte Silber
wird in einer Bleichbadlösung folgender Zusammensetzung gebleicht:
| Kaliumferricyanid . . . . . . . . . . . . . . . . ioo Teile |
| Kaliumbromid ............... . .... 25 - |
| primäres Natriumphosphat . . .. .. .. . 50 - |
| mit Wasser aufgefüllt auf . . . .. . . . . . iooo - |
Gleichzeitig mit der Wiederhalogenisierung es entwickelten Silbers wird die Leukoform
des Kondensationsproduktes aus dem restlichen Blaugrünfarbbildner, ,dem Formaldehyd,
und dem Entwickleramin in den roten Maskenfarbstoff umgewandelt.
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Der Film wird erneut gewaschen, im einer 2oo/oigen wäBrigen Lösung
von Natriumthiosulfat fixiert, abermals gewaschen und getrocknet. Das so behandelte
Filmmaterial enthält in der ersten Schicht ein blaugrünes Farbstoffnegativbild und
ein rotes Farbstoffpositivbild, welches als Maske dient, um die unerwünschte Absorption
des blauen und grünen Lichtes durch den blaugrünen Farbstoff zu korrigieren, in
der zweiten Schicht ein purpurfarbenes Farbstoffnegativbild und ein gelbes Styrylfarbstoffpositivbild,
das als Maske dient, um die unerwünschte Absorption des blauen Lichtes durch den
Purpurfarbstoff zu korrigieren, und in der obersten Schicht ein gelbes Farbstoffnegativbild.
Wenn das so erhaltene durchscheinende Negativ dazu verwendet wird, Positivabzüge,
Duplikatnegative oder getrennte Negative zu erzeugen, so wird die Farbwiedergabe
im Vergleich mit Reproduktionen aus Negativmaterial, das nicht die erwähnte Maskenanordnung
aufweist, wesentlich verbessert.
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An Stelle des Unterbrechungsbades, das in dem angeführten Beispiel
verwendet wird, kann auch mit einem Bad folgender Zusammensetzung gearbeitet werden:
| 37oloige Formaldehydlösung . . . . . . . . 3o Teile |
| wasserfreies Natriumcarbonat ...... 1o - |
| mit Wasser aufgefüllt auf . .. .. .. .. . iooo - |
Beispiel 2 In der im Beispiel i beschriebenen Weise wird ein mehrschichtiges lichtempfindliches
photographisches Material hergestellt, und dieses wird dem Licht eines farbigen
Gegenstandes ausgesetzt. Das Material wird dann in einer Lösung folgender Zusammensetzung
entwickelt:
| Salzsaures 5-Diäthylamino-2-amino- |
| toluol . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . i,o
Teile |
| salzsaures p-N, N-Diäthyl-amino- |
| anilin ......................... i,0 - |
| wasserfreies Natriumsulfit . . . . . . . . 2,0 - |
| salzsaures Hydroxylamin . .. . . . .. . i,0 - |
| wasserfreies Natriumcarbonat .... 30,0 - |
| Kaliumbromid ... .. .. .. ..... .. .. . 0,5 - |
| mit Wasser aufgefüllt auf . ...... . iooo,o - |
Die weitere Behandlung erfolgt dann in der im Beispiel i beschriebenen Weise, und
wenn die so erzeugten Filme zur Herstellung von Abzügen verwendet werden, werden
Ergebnisse erzielt, die ähnlich denjenigen der nach Beispiel i behandelten Filme
sind. Beispiel 3 Ein lichtempfindliches photographisches Mehrschichtenmaterial wird
in der im Beispiel i beschriebenen Weise hergestellt und dem Licht eines farbigen
Gegenstandes ausgesetzt.
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Das Material wird dann in einer Lösung folgender Zusammensetzung entwickelt:
| 5-(N-Äthyl-N-hydroxyäthyl- |
| amino)-2-amino-toluolsulfat .... 3,o Teile |
| wasserfreies Natriumsulfit . .. .. . . . 2,0 - |
| salzsaures Hydroxylamin ........ 1,0 - |
| wasserfreies Natriumcarbonat ...-. 30,0 - |
| Kaliumbromid . .. .. .............. 0,5 - |
| mit Wasser aufgefüllt auf ... .. .. . iooo,o - |
Der Film wird in Wasser gespült und in ein Unterbrechungsbad folgender Zusammensetzung
gebracht:
| 37o/oige Formaldehydlösung . . . . . . . . 2o Teile |
| Eisessig .......................... io - |
| Natriumacetat . .. . . . . . . . .. . . . . . . .. . 20 - |
| p-(N-Äthyl-N-hydroxyäthyl-amino)- |
| anilinsulfat ... .. ................ 2 - |
| mit Wasser aufgefüllt auf . .. .. .. .. . iooo - |
Die Wasch-, Bleich- und Fixierbehandlung wird dann in der im Beispiel i beschriebenen
Weise durchgeführt, und wenn von dem so behandelten Film Abzüge hergestellt werden,
werden ähnliche Ergebnisse erhalten wie bei den gemäß Beispiel i behandelten Filmen.
Beispiel 4 Ein lichtempfindliches Mehrschichtenmaterial wird wie folgt hergestellt:
Ein durchsichtiges Trägermaterial wird mit einer Schicht einer rotempfindlichen
Gelatine-Silberhalogenid-Emulsion belegt, die im Liter 7,5 g des Natriumsalzes von
i-Hydroxy-2-naphthoyl-amino-2'-(N-methyl-N-octadecylamino)-benzol - 5' - sulfonsäure
und im Liter 2,5 g des Natriumsalzes von i -Hydroxy-4'-sulfo-2-naphthoylamino-2-(N-methyl-N-octadecyl,amino)-be#nzal.-5-s,u;lfon,säu,re
enthält. Auf diese Schicht wird eine grünempfindliche Gelatine-Silberhalogenid-Emulsion
aufgebracht, die im Liter io g des Natriumsalzes von i-(q.'-Phenoxy-3'-sulfophenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon
enthält. Dann wird eine Schicht von kolloidalem Silber aufgebracht, welche als Gelbfilterschicht
dient, und schließlich wird als oberste Schicht eine blauempfindlicheGelatine-Silberhalogenid-Emulsion
aufgebracht, welche im Liter 1o g 3-(p-Anisoylacetamido) -4- (N - methyl- N - octadecyl-amino)
- benzoesäure enthält.
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Der Film wird dem Licht eines farbigen Gegenstandes ausgesetzt und
dann in einer Lösung folgender Zusammensetzung entwickelt:
| p-i\T, N-Diäthylamino-anilinsulfat. . 2,5 Teile |
| wasserfreies Natriumsulfit . .. .. . . . 2,0 - |
| salzsaures Hydroxylamin . .. . . . . . . 1,0 - |
| wasserfreies Natriumcarbonat .... 30,0 - |
| Kaliumbromid . .. ...... .. .. .. ... 0,5 - |
| mit Wasser aufgefüllt auf . .. .. .. . iooo,o - |
Die weitere Behandlung .erfolgt in der im Beispiel i beschriebenen Weise.
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Der so behandelte Film enthält in der Grundschicht ein blaugrünes
Farbstoffnegativbild und ein rotes Farbstoffpositivbild, das als Maske zur Korrektur
der unerwünschten Absorption des blauen und grünen Lichtes des blaugrünen Farbstoffes
dient, in der zweiten Schicht ein purpurnes Farbstoffnegativbild und in der obersten
Schicht ein gelbes Farbstoffnegativbild.
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Wenn das so erhaltene durchscheinende Negativ zur Herstellung von
Positivabzügen, Duplikatnegativen oder Teilnegativen verwendet wird, ist die Farbwiedergabe
wesentlich verbessert gegenüber Reproduktionen von durchscheinenden Negativen, welche
nicht in der beschriebenen Weise mit Masken versehen sind.
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Beispiel 5 An Stelle des im Beispiel 4 verwendeten Natriums,alzeis.
des Blaugrünfarbbildners i-Hydroxy- 2 -naph,thoylamino- 2'- (N- methyl- N - octadecylam,ino)-benzo,l@-5'-.s,ulfonsäure
kann das Natriumsatz der entsprechenden 5'-Carbo,nsäure verwendet werden.