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DE69516609T2 - Katalysator und Methode zum Zersetzen von Stickstoffoxiden in Dieselmotorabgas durch seine Verwendung - Google Patents

Katalysator und Methode zum Zersetzen von Stickstoffoxiden in Dieselmotorabgas durch seine Verwendung

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Publication number
DE69516609T2
DE69516609T2 DE69516609T DE69516609T DE69516609T2 DE 69516609 T2 DE69516609 T2 DE 69516609T2 DE 69516609 T DE69516609 T DE 69516609T DE 69516609 T DE69516609 T DE 69516609T DE 69516609 T2 DE69516609 T2 DE 69516609T2
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DE
Germany
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catalyst
range
copper
diesel engine
nitrogen oxides
Prior art date
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DE69516609T
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Horiuchi Makoto
Okuda Norimasa
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ICT Co Ltd
Original Assignee
ICT Co Ltd
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Publication date
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Publication of DE69516609T2 publication Critical patent/DE69516609T2/de
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Description

    HINTERGRUND DER ERFINDUNG Erfindungsgebiet
  • Vorliegende Erfindung betrifft einen Katalysator zur Zersetzung von Stickoxiden und ein Verfahren zur Reinigung eines Dieselmotorabgases unter Verwendung des Katalysators. Insbesondere betrifft sie einen Katalysator, der in er Lage ist, insbesondere Stickoxide (NOX) unter anderen gefährlichen Komponenten im Dieselmotorabgas zu zersetzen und zu mäßigen und gleichzeitig durch Verbrennung des Abgases von kohlenstoffhaltigen feinteiligen, nicht-verbrannten Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxid zu befreien, sowie ein Verfahren zum Reinigen des Dieselmotorabgases unter Verwendung dieses Katalysators.
    • BESCHREIBUNG DES STANDS DER TECHNIK:
  • Die Stickoxide (im folgenden als "NOX" bezeichnet) im Dieselmotorabgas verursachen photochemischen Smog und sauren Regen. In jüngeren Jahren ist, da die Emission der Stickoxide aus den Dieselmotoren insbesondere in städtischen Bereichen ein soziales Problem stellte, die Verminderung dieser Emission ein wichtiger Belang. Aus diesem Grund werden jetzt Untersuchungen mit dem Ziel eines Katalysators zur Entsorgung des Abgases durchgeführt. Ferner wird, da das Dieselmotorabgas feinteilige Stoffe enthält, welche für die physische Gesundheit gefährlich sind, von dem Katalysator zur Entfernung des Abgases dieser Art selbstverständlich erwartet, dass er in der Lage ist, Stickoxide zu zersetzen und ebenfalls diese feinteiligen Stoffe zu unterdrücken. Bislang war es üblich, zwecks Reinigung des Abgases von einem Kraftfahrzeug Drei-Wege-Katalysatoren zu verwenden. Da das Abgas eines Dieselmotors übermäßig Sauerstoff enthält, ist jedoch der gewöhnliche Drei-Wege-Katalysator unfähig, die Stickoxide duchgreifend herabzusetzen.
  • Ein Katalysator, bei dem auf einem porösen Träger, wie zum Beispiel aus Zeolit, Aluminiumoxid oder Siliciumdioxid, Kupfer niedergeschlagen ist, wie zum Beispiel in JP-A-63-100.919 offenbart stand zur Entfernung der Stickoxide aus dem Abgas eines Dieselmotors oder dem Abgas eines benzinarmen Verbrennungsmotors, das Sauerstoff in einer großen Menge enthält, zur Verfügung. Dieser Katalysator hat jedoch den Nachteil, dass er hinsichtlich der Wärmebeständigkeit mangelhaft und für eine Vergiftung durch Schwefeloxide anfällig ist.
  • Ein Verfahren zur Entfernung von NOX unter Verwendung von Platin als Hauptkatalysator in Gegenwart von Schwefeloxiden wurde zum Beispiel in JP-A- 05-137.963 offenbart. Dieser platinhaltige Katalysator ist selbstverständlich bei der Oxidation von SO&sub2; hoch aktiv. Wenn er für die Entsorgung des Dieselmotorabgases verwendet wird, erhöht er deshalb selbstverständlich die Sulfatgruppe infolge der Oxidation von SO&sub2; und möglicherweise erhöht er auch die feinteiligen Stoffe anstelle sie zu verringern. Weitere Katalysatoren zur Reinigung von Abgasen sind in EP-A-0.498.325, EP-A-0.530.734 und FR-A-2.173.041 offenbart.
  • Wie zuvor bemerkt, haben die bislang zur Entfernung von Stickoxiden vorgeschlagenen Katalysatoren deshalb noch ein Problem unter dem praktischen Gesichtspunkt zwecks Reinigung des Abgases aus einem Dieselmotor.
  • Infolgedessen ist es ein Ziel vorliegender Erfindung, einen neuen Katalysator zur Zersetzung von Stickoxiden sowie ein Verfahren zur Reinigung des Dieselmotorabgases unter Verwendung dieses Katalysators zur Verfügung zu stellen.
  • Ein anderes Ziel vorliegender Erfindung ist die Bereitstellung eines Katalysators, der durch Zugabe eines Reduktionsmittels in der Lage ist, eine wirksame Zersetzung von NOX im Dieselmotorabgas zu erreichen, sowie ein Verfahren zur Anwendung dieses Katalysators.
  • Noch ein anderes Ziel vorliegender Erfindung ist die Bereitstellung eines Katalysators, der durch Verbrennung solcher gefährlicher Komponenten wie nichtverbrannte Kohlenwasserstoffe und Kohlenmonoxid die Entfernung bewirkt, feinteilige Stoffe herabsetzt, und eine Fähigkeit besitzt, erhöhten Temperaturen zu widerstehen.
    • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die zuvor genannten Ziele werden durch einen Katalysator zur Zersetzung von Stickoxiden, wie im Patentanspruch 1 definiert, erreicht.
  • Vorliegende Erfindung betrifft ferner den Katalysator zur Zersetzung von Stickoxiden, bei dem die feuerfeste dreidimensionale Struktur eine keramische Honigwabe oder metallische Honigwabe mit offener Strömung ist. Vorliegende Erfindung betrifft ferner den Katalysator zur Stickoxidzersetzung, bei dem der Kupfergehalt als Element im Bereich von 4 bis 100 g/Liter der feuerfesten dreidimensionalen Struktur liegt.
  • Die zuvor genannten Ziele werden auch durch ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden in einem Dieselmotorabgas erreicht, welches das Aussetzen des Dieselmotorabgases, dessen Molverhältnis HC/NOx im Bereich von 0,5 bis 20 (HC, auf die Methankonzentration reduziert liegt, dem Katalysator umfasst. Die Ziele werden auch durch ein Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden in einem Dieselmotorabgas erreicht, welches das Einspritzen eines Reduktionsmittels in das Dieselmotorabgas und das Aussetzen des Abgases dem zuvor genannten Katalysator umfasst.
  • Die Erfindung umfasst ferner das Verfahren zur Entfernung der Stickoxide, bei dem die Temperatur des Abgases, in das das Reduktionsmittel eingespritzt ist, im Bereich von 200º bis 500ºC liegt. Ferner umfasst vorliegende Erfindung das Verfahren zur Entfernung von Stickoxiden, bei dem das Reduktionsmittel Dieselöl ist.
  • Die katalytische Komponente des Katalysators gemäß vorliegender Erfindung hat die Fähigkeit, Kohlenwasserstoffe, die als ein Reduktionsmittel für Stickoxide dienen, zu adsorbieren. Die Verwendung dieser Katalysatorkomponente erhöht infolgedessen die Fähigkeit des Katalysators, NOX zu zersetzen, und dessen Fähigkeit, das Abgas von solchen Substanzen wie unverbrannten Kohlenwasserstoffen und feinteiligen Stoffen zu reinigen. Im speziellen zeigt der erfindungsgemäße Katalysator, da er eine bermerkenswerte Fähigkeit besitzt, NOX zu zersetzen, die Wirkung der Unterdrückung von feinteiligen Stoffen und zeichnet sich durch die Fähigkeit aus, erhöhten Temperaturen zu widerstehen, wie in Tabelle 1 gezeigt wird, und er ist als Katalysator zur Reinigung des Dieselmotorabgases brauchbar.
    • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORM
  • Der erfindungsgemäße Katalysator zur Zersetzung von Stickoxiden wird durch Beschichten einer feuerfesten dreidimensionalen Struktur mit einem kupferhaltigen Zirkondioxidpulver, auf dem Kupfer sowie das katalytisch wirksame Oxid mindestens eines aus der Gruppe ausgewählten Metalls abgeschieden ist, die aus Wolfram, Gallium, Nickel, Mangan, Eisen und Kobalt besteht.
  • Zuerst ist das bei vorliegender Erfindung zu verwendende katalytisch wirksame Oxid das Oxid mindestens eines aus der Gruppe ausgewählten Metalls, welche aus Wolfram, Gallium, Nickel, Mangan, Eisen und Kobalt besteht, vorzugsweise das Oxid von Eisen, Wolfram, Nickel oder Mangan.
  • Dieses katalytisch wirksame Oxid wird in Kombination mit Kupfer auf einem Zirkondioxidpulver abgeschieden, um das kupferhaltige Zirkondioxidpulver zu bilden. Mit dem kupferhaltigen Zirkondioxidpulver wird die feuerfeste dreidimensionale Struktur überzogen.
  • Der Kupfergehalt als Element liegt im Bereich von 5 bis 50 Gew.-%, vorzugsweise 10 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Zirkondioxidpulver, und im Bereich von 4 bis 100 g, vorzugsweise 10 bis 40 g, pro Liter der feuerfesten dreidimensionalen Struktur. Wenn der Kupfergehalt weniger als die untere Grenze des zuvor genannten Bereichs ist, wird die Fähigkeit des Katalysators NOX zu zersetzen, übermäßig gering. Überdies bringt, wenn die abzuscheidende Kupfermenge die obere Grenze des zuvor genannten Bereichs überschreitet, der Überschuss keinen proportionalen Beitrag zur Fähigkeit des Katalysators, NOX zu zersetzen, und erweist sich als unwirtschaftlich. Als Ausgangsmaterial für das Kupfer stehen dessen Nitrat, Sulfat, und andere ähnliche anorganische Salze sowie das Acetat und andere ähnliche organische Kupfersalze, wasserlösliche Körner, welche durch Kalzinieren leicht in Kupferoxid übergeführt werden, sowie Kupferoxid zur Verfügung. Als konkrete Beispiele für das Ausgangsmaterial können Kupfernitrat, Kupferacetat und Kupferoxid genannt werden.
  • Die Menge des katalytisch wirksamen Oxids des mindestens einen Metalls, das in Kombination mit Kupfer auf der feuerfesten dreidimensionalen Struktur abzulagern ist, liegt im Bereich von 2 bis 40 Gew.-%, vorzugsweise 5 bis 20 Gew.-%, als Oxid, bezogen auf die Menge an Kupfer (als Element), und im Bereich von 0,1 bis 16 g, vorzugsweise 1,0 bis 10 g, pro Liter der feuerfesten dreidimensionalen Struktur. Wenn die Menge des zu benutzenden katalytisch wirksamen Oxids weniger als die Untergrenze des zuvor genannten Bereichs ist, ist die Wirkung des katalytisch wirksamen Oxids übermäßig gering. Umgekehrt bringt, wenn diese Menge die Obergrenze des zuvor genannten Bereichs überschreitet, der Überschuss keinen proportionalen Beitrag zur Wirkung des katalytisch wirksamen Oxids hervor. Als Ausgangsmaterial für das katalytisch wirksame Oxid stehen das Nitrat, Sulfat, Carbonat, Phosphat, Chlorid, Hydroxid, Oxid und andere anorganische Salze sowie Acetat und andere organische Salze des zuvor genannten Metalls zur Verfügung.
  • Bei vorliegender Erfindung werden diese Katalysatorkomponenten in Form einer Ablagerung auf Zirkondioxidpulver verwendet. Das Zirkondioxidpulver ist in der Lage, zu einem Katalysator zu führen, der eine hervorragende Wirksamkeit und Fähigkeit hat, erhöhten Temperaturen im Vergleich zu anderen Pulvern derartiger anorganische Oxide wie Aluminiumoxid und Zeolit zu widerstehen.
  • Zeckmäßigerweise hat das erfindungsgemäß zu verwendende Zirkondioxidpulver eine Brunauer-Emmet-Teller-Oberfläche (im folgenden als "BET-Oberfläche" bezeichnet) im Bereich von 50 bis 200 m²/g, vorzugsweise 60 bis 120 m²/g. Der mittlere Durchmesser der Primärteilchen des Zirkondioxidpulvers liegt im Bereich von 50 bis 200 A, vorzugsweise 60 bis 140 A.
  • Zirkondioxid erweist sich, unter anderen anorganischen Oxiden, besonders vorteilhaft im Hinblick darauf, dass es zu einem Katalysator führen kann, der sich durch Wirksamkeit und Dauerhaftigkeit auszeichnet. Die Erfinder ermittelten, dass es wichtig ist, damit der Katalysator eine hohe Wirksamkeit erwirbt, dass das feuerfeste anorganische Oxid, das dazu bestimmt ist, ein Substrat für den Katalysator zu bilden, eine beträchtlich große Oberfläche besitzt und eine Fähigkeit zeigt, Kupfer in einem gewissen Ausmaß, und nicht in einem übermäßig hohen Ausmaß, zu dispergieren. In dieser Hinsicht wurde festgestellt, das Zirkondioxid mit einer spezifischen BET-Oberfläche und einem mittleren Primärteilchendurchmesser, wie sie zuvor erwähnt wurden, am besten geeignet ist.
  • Die Menge des zu benutztenden feuerfesten anorganischen Oxidpulvers liegt im Bereich von 50 bis 250 g, vorzugsweise 70 bis 200 g, pro Liter der feuerfesten dreidimensionalen Struktur. Wenn diese Menge weniger als 50 g /Liter ist, erwirbt dieses anorganische Oxidpulver keine befriedigende Qualität. Umgekehrt bringt, wenn die Menge 250 g/Liter überschreitet, der Überschuss keinen proportionalen Beitrag zur Qualität.
  • Die bei vorliegender Erfindung zu verwendende feuerfeste dreidimensionale Struktur kann in Form von Pellets oder eines monolithischen Trägers vorliegen. Dieser monolithische Träger wird vorzugsweise verwendet. Zweckmäßigerweise wird der Honigwabenträger unter Verwendung eines solchen Materials wie Cordierit, Mullit, α-Aluminiumoxid, Zirkondioxid, Titandioxid, Titanphosphat, Aluiniumtitatanat, Betalit, Spondumen, Aluminiumsilicat oder Magnesiumsilicat verwendet. Der Honigwabenträger aus Cordierit, unter anderen zuvor genannten Materialien, erweist sich als besonders vorteilhaft. Ferner kann eine aus einem solchen wärmebeständigen Material wie rostfreier Stahl oder Fe-Cr-Al-Legierung, das oxidationsbeständig ist, benutzt werden.
  • Der monolithische Träger wird beispielsweise nach dem Extrusionsformgebungsverfahren oder nach dem Verfahren des engen Walzens eines Folienmaterials hergestellt. Die im monolithischen Träger zum Durchgang eines Gases gebildeten Öffnungen (Zellenform) können in Gestalt eines Sechsecks, Vierecks, Dreiecks oder von Furchen vorliegen. Für einen völlig zufriedenstellenden Betrieb ist es lediglich erforderlich, dass der monolithische Träger eine Zeltdichte (Anzahl Zellen/Einheit der Querschnittsfläche) besitzt, die in dem Bereich von 150 bis 600 Zellen/square inch, vorzugsweise 200 bis 500 Zellen/square inch fällt.
  • Bei vorliegender Erfindung ist das Ablagerungsverfahren der katalytischen Komponente auf dem Träger nicht besonders beschränkt. In der Regel wird das Verfahren des Imprägnierens für die Ablagerung übernommen.
  • Der erfindungsgemäße Katalysator kann zum Beispiel nach folgendem Verfahren hergstellt werden:
  • Zuerst wird das feuerfeste anorganische Oxidpulver in eine wässerige Lösung, die Kupferoxid in einer vorgeschriebenen Menge und die Verbindung zumindest eines Metalls enthält, gebracht und damit imprägniert. Das erhaltene imprägnierte Pulver wird sodann bei einer Temperatur im Bereich von 80º bis 250ºC, vorzugsweise 100º bis 150ºC, getrocknet, und das getrocknete imprägnierte Pulver wird sodann bei einer Temperatur im Bereich von 300º bis 805ºC, vorzugsweise 400º bis 600ºC, während eines Zeitraums im Bereich von 0,5 bis 5 Stunden, vorzugsweise 1 bis 2 Stunden kalziniert. Auf diese Weise wird ein Pulver, bei dem die Metalloxide auf dem feuerfesten anorganischen Oxid abgelagert sind, erhalten.
  • Sodann wird das wie zuvor beschrieben erhaltene Pulver in eine Aufschlämmung nass vermahlen. Die feuerfeste dreidimensionale Struktur wird mit der Aufschlämmung imprägniert. Die erhaltene nasse Struktur wird sodann von überschüssiger Aufschlämmung befreit, bei einer Temperatur im Bereich von 80º bis 250ºC, vorzugsweise 100º bis 150ºC, getrocknet und bei einer Temperatur im Bereich von 300º bis 800ºC, vorzugsweise 400º bis 600ºC, während eines Zeitraums im Bereich von 0,5 bis 3 Stunden, vorzugsweise 1 bis 2 Stunden, kalziniert, um die feuerfeste dreidimensionale Struktur mit der katalytischen Zusammensetzung zu überziehen.
  • Bei vorliegender Erfindung werden Stickoxide im Abgas entfernt, wenn das Dieselmotorabgas, dessen Molverhältnis HC/NOx im Bereich von 0,5 bis 20, vorzugsweise 1 bis 10, liegt (HC steht für die gesamte Kohlenstoffkonzentration als Methan), dem zuvor genannten Katalysator ausgesetzt wird. Im speziellen erwirbt der Katalysator keine völlig befriedigende Wirksamkeit, NOX zu zersetzen, wenn das Verhältnis HC/NOX kleiner als die untere Grenze des zuvor genannten Bereichs ist, umgekehrt führt, wenn das Verhältnis HC/NOx die obere Grenze des zuvor genannten Bereichs überschreitet, der Überschuss nicht zu einem proportionalen Beitrag zur Wirksamkeit des Katalysators, und HC wird nicht vollständig verbrannt, sondern wird vom Katalysator freigegeben. Bei vorliegender Erfindung kann, wenn das Abgas einen zu geringen HC-Gehalt hat, um eine völlig befriedigende Wirksamkeit, NOX zu zersetzen, das Verhältnis HC/NOX in geeigneter Weise zwecks Umsetzung eingestellt werden, indem man ein Reduktionsmittel in das Abgas auf der vom Katalysator stromaufwärts gelegenen Seite bei einer Temperatur im Bereich von 200º bis 500ºC, vorzugsweise 300º bis 450ºC, einspritzt.
  • Als zur Reduktion von Stickoxiden brauchbare Reduktionsmittel wurden Ammoniak, Wasserstoff und verschiedene Kohlenwasserstoffe bekannt. Wenn der Katalysator in einem Kraftfahrzeug montiert benutzt wird, ist es unter dem Gesichtspunkt der Zweckmäßigkeit des Systems und der Wirtschaftlichkeit vorteilhaft, als Reduktionsmittel Dieselkraftstoff zu verwenden. Bei vorliegender Erfindung wird zweckmäßigerweise Dieselkraftstoff benutzt. Obgleich das Verfahren zum Einspritzen des Dieselkraftstoffs nicht besonders begrenzt ist, obgleich das Verfahren zum Einspritzen des Dieselkrafstoffs nicht besonders begrenzt ist, kann vorzugsweise ein Verfahren zur Einführung diese Dieselkraftstoffs in flüssiger Form mit Hilfe einer Rohrleitung oder ein Verfahren angewandt werden, bei dem das Gasöl zusammen mit Luft eingespritzt und in Form eines Nebels dem Katalysator zugesetzt wird.
  • Im folgenden wird vorliegende Erfindung unter Bezugnahme auf Ausführungsbeispiele näher beschrieben.
    • BEISPIEL 1
  • Ein Zirkondioxidpulver mit einem hierauf in dispergiertem Zustand abgelagerten Kupfer wurde erhalten, indem man 800 g Zirkondioxidpulver mit einer spezifischen BET-Oberfläche von 110 m²/g und einem mittleren Primärteilchendurchmesser von 100 A in einer wässerigen Lösung rührte, die durch Auflösen von 540 g Kupfernitrat und 128 g Eisennitrat in entionisiertem Wasser hergestellt worden war, und Trocknen des erhaltenen Gemischs bei einer Temperatur von 150º während zwei Stunden und anschließendes Kalzinieren des getrockneten Gemischs bei einer Temperatur von 500ºC während einer Stunde erhalten.
  • Das derart erhaltene Pulver wurde nass in eine Aufschlämmung vermahlen. Ein zylindrischer Honigwabenträger aus Cordierit mit einem Gehalt an etwa 400 strömungsoffenen Gasdurchtrittzellen pro square inch Querschnittsfläche mit den Maßen 4,66 inches im Durchmesser und einer Länge von 6,00 inches wurde mit der Aufschlämmung imprägniert. Der nass imprägnierte Honigwabenträger wurde von überschüssiger Aufschlämmung befreit, bei 150ºC während zwei Stunden getrocknet und sodann bei 500ºC während einer Stunde kalziniert, wobei ein Katalysator erhalten wurde.
    • BEISPIEL 2
  • Nach dem Verfahren des Beispiels 1 wurde ein Katalysator hergestellt, wobei jedoch 270 g Kupfernitrat und 64 g Eisennitrag eingesetzt wurden.
    • BEISPIEL 3
  • Nach dem Verfahren des Beispiels 1 wurde ein Katalysator hergestellt, wobei jedoch 600 g des gleichen Zirkondioxidpulvers wie in Beispiel 1, 810 g Kupfernitrat und 192 g Eisennitrat eingesetzt wurden.
    • BEISPIEL 4
  • Ein Katalysator wurde nach dem Verfahren des Beispiels 1 hergestellt, wobei jedoch 800 g des gleichen Zirkondioxidpulvers wie in Beispiel 1, und 17,8 g Wolframanhydrid (tungstic anhydride) zu einer wässerigen Lösung mit einem Gehalt an 540 g Kupfernitrat zugegeben wurden.
    • BEISPIEL 5
  • Ein Katalysator wurde nach dem Verfahren des Beispiels 1 hergestellt, wobei jedoch eine wässerige Lösung, hergestellt durch Auflösen von 540 g Kupfernitrat, 89,8 g Eisennitrat und 37,6 g Magnesiumnitrat in entionisiertem Wasser, verwendet wurde.
    • BEISPIEL 6
  • Ein Katalysator wurde nach dem Verfahren des Beispiels 1 hergestellt, wobei jedoch eine wässerige Lösung mit 540 g Kupfernitrat und 69,2 Nickelnitrat, gelöst in entionisiertem Wasser, verwendet wurde.
  • Nach dem Verfahren des Beispiels 1 wurde ein Katalysator hergestellt, wobei jedoch 17,8 g Galliumoxid anstelle von 128 g Eisennitrat 64,4 g Kobaltnitrat verwendet wurden.
    • KONTROLLE 1
  • Ein Katalysator wurde nach dem Verfahren des Beispiels 1 hergestellt, wobei jedoch 33,8 g Kupfernitrat rein als Katalysatorkomponente benutzt wurden.
    • KONTROLLE 2
  • Ein Katalysator wurde nach dem Verfahren des Beispiels 5 hergestellt, wobei jedoch 800 g eines Aluminiumoxidpulvers mit einer spezifischen BET-Oberfläche von 145 m²/g anstelle von Zirkondioxid verwendet wurden.
    • KONTROLLE 3
  • Nach dem Verfahren des Beispiels 1 wurde ein Katalysator hergestellt, wobei jedoch Ferrierit (hergestellt von to so K. K. und unter der Produktbezeichnung "HSZ-720KOA" im Handel) anstelle von Zirkondioxid benutzt wurde.
    • KONTROLLE 4
  • Nach dem Verfahren des Beispiels 2 wurde unter Weglassen des Eisennitrats ein Katalysator hergestellt.
  • Die Zusammensetzungen der in den Beispielen 1 bis 8 und Kontrollen 1 bis 4 erhaltenen Katalysatoren sind in Tabelle 1 und Tabelle 2 gezeigt. Die in Tabelle 1 und Tabelle 2 angegebenen Zahlenwerte geben die pro Liter der dreidimensionalen Struktur verwendeten Mengen (g) wieder.
  • und Tabelle 2 angegebenen Zahlenwerte geben die pro Liter der dreidimensionalen Struktur verwendeten Mengen (g) wieder.
    • BEISPIEL 9 (Bewertung des Katalysators)
  • Die in den Beispielen 1 bis 8 und Kontrollen 1 bis 4 erhaltenen Katalysatoren wurden nach folgendem Verfahren auf ihre Fähigkeit, Dieselmotorabgas zu reinigen, getestet. Bei diesem Verfahren wurde ein überbelastender (overcharging) Direkteinspritzung-Dieselmotor (4 Zylinder, 2.800 cm³) übernommen, und als Kraftstoff wurde Dieselkraftstoff mit einem Schwefelgehalt von 0,04 Gew.-% verwendet. Am Auspuff des zuvor genannten Motors wurde ein gegebener Katalysator angebracht. Während der Motor mit einer Umdrehungsgeschwindigkeit von 2.500 UpM unter voller Last lief, wurde der Katalysator 100 Stunden unter der Bedingung einer Katalysatoreinlasstemperatur von 700ºC auf seine Dauerhaftigkeit getestet.
  • Sodann wurde der Katalysator unter den Bedingungen einer Motorgeschwindigkeit von 2.000 UpM und 200ºC Katalysatoreinlasstemperatur eine Stunde gelüftet. Sodann wurde die Katalysatoreinlasstemperatur auf 250ºC, 344ºC, 350ºC, 400ºC und 450ºC eingestellt, indem man die Drehkraft mit der auf 2.000 ppm [siel] festgelegten Motorgeschwindigkeit variierte, und vom Abgas wurden am Einlass und Auslass des Katalysatorbetts Proben entnommen; diese Proben wurden auf ihren Inhalt an NOX und feinteiligen Stoffen getestet, um die Verhältnisse der Reinigung herauszufinden.
  • Der als Reduktionsmittel für NOX benutzte Dieselkraftstoff wurde stromaufwärts vom Katalysatorbett mit einer solchen Geschwindigkeit eingespritzt, dass seine als Kraftstoff zu verbrauchende Menge auf 3% fiel. Das Entfernungsverhältnis von NOX und der feinteiligen Stoffe wurden auf Basis von deren Einlasskonzentrationen in Abwesenheit der Dieselkraftstoffanwendung und von deren tatsächlichen Auslasskonzentrationen bestimmt. Die Ergebnissen sind in Tabellen 1 und 2 gezeigt. Tabelle 1 Tabelle 2

Claims (7)

1. Katalysator zur Zersetzung von Stickstoffoxiden mit einer feuerfesten dreidimensionalen Struktur und beschichtet mit einem pulverförmigen, kupferhaltigen, feuerfesten anorganischen Oxid, auf dem Kupfer und das katalytisch wirksame Oxid aus mindestens einem, aus der Gruppe ausgewählten Metall abgelagert sind, bestehend aus Wolfram, Gallium, Nickel, Mangan, Eisen und Kobalt auf einem Zirkondioxidpulver, wobei der Gehalt an elementarem Kupfer im Bereich von 5 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Zirkondioxidpulver, liegt, das Zirkondioxidpulver eine spezifische BET- Oberfläche im Bereich von 50 bis 200 m²/g und einen durchschnittlichen Primärteilchendurchmesser im Bereich von 5 bis 20 nm (50-200 Å) aufweist, und die Menge des katalytisch wirksamen Oxids mindestens eines, in Kombination mit Kupfer zu verwendenden Metalls im Bereich von 2 bis 40 Gew.-%, bezogen auf das elementare Kupfer, und die Menge des Zirkondioxidpulvers im Bereich von 50 bis 250 g/Liter der feuerfesten dreidimensionalen Struktur liegen.
2. Kastalysator gemäß Anspruch 1, bei dem die feuerfeste dreidimensionale Struktur eine strömungsoffene keramische oder metallische Honigwabenstruktur ist.
3. Katalysator gemäß Anspruch 1 oder 2, bei dem der Gehalt an elementarem Kupfer im Bereich von 4 bis 100 g/Liter der feuerfesten dreidimensionalen Struktur liegt.
4. Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden in einem Dieselmotorabgas, gekennzeichnet durch Aussetzen eines Dieselmotorabgases, dessen Molverhältnis Kohlenwasserstoff/NOX im Bereich von 0,5 bis 20 (Kohlenwasserstoff reduziert auf Methankonzentration) liegt, einem Katalysator gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3.
5. Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden in einem Dieselmotorabgas, gekennzeichnet durch das Einspritzen eines Reduktionsmittels in das Dieselmotorabgas und Aussetzen des Abgases dem Katalysator gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3.
6. Verfahren gemäß Anspruch 4 oder 5, bei dem die Temperatur des Abgases, in das das Reduktionsmittel eingespritzt wird, im Bereich von 200 bis 500ºC liegt.
7. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 4 bis 6, bei dem das Reduktionsmittel Dieselkraftstoff ist.
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